DE2718878C3

DE2718878C3 - Verfahren zur Herstellung von 1,2-Dichloräthan durch Oxychlorierung von Äthylen

Info

Publication number: DE2718878C3
Application number: DE19772718878
Authority: DE
Inventors: Ernst Dipl.-Ing. 5302 Bornheim Hoeller; Guenter Dipl.-Chem. Dr. 5040 Bruehl Legutke; Guenther 5042 Erftstadt Liesenfelder; Gerhard Dipl.- Chem. Dr. Rechmeier; Harald Dipl.-Chem. Dr. 5042 Erftstadt Scholz; Kurt 5040 Bruehl Schuchardt
Original assignee: Hoechst AG
Current assignee: Hoechst AG
Priority date: 1977-04-28
Filing date: 1977-04-28
Publication date: 1980-03-27
Also published as: DE2718878A1; BE866157A; DE2718878B2

Description

15

20

25

Die bekannte Oxychlorierung erfolgt nach der Reaktionsgleichung

2 C₂H₄+ O₂+ 4 HCl
- 2CH₂Cl-CH₂Cl + 2H₂O.

Die DE-AS 16 18 701 beschreibt bereits ein derartiges Verfahren, bei dem 1,6 bis 2,5 Mol Äthylen mit 2,0 Mol Chlorwasserstoff und 0,6 bis 1,0 Mol Sauerstoff in Gegenwart von 0,5 bis 3,0 Mol Kohlenmonoxid an einem Kupfer-Aluminiumoxid-Katalysator umgesetzt werden, an dem gleichzeitig ein Teil des CO zu CO₂ oxidiert wird.

Nach der Kondensation der Reaktionsprodukte müssen die nichtumgesetzten Ausgangsstoffe zur Erhaltung der Wirtschaftlichkeit im Kreislauf geführt & werden. Für die Aufrechterhaltung der Wirbelbettschicht ist ein konstanter CO-Spiegel im Kreislaufgas erforderlich, der über dem besonders hergestellten Katalysator durch Oxidation von CO zu CO₂ und Entfernung des Kohlendioxids durch eine Wäsche mit Natronlauge erreicht wird.

Nachteilig ist bei jenem Verfahren die Einhaltung besonderer Sicherheitsvorkehrungen bei der Zugabe des reinen Sauerstoffs zwecks Vermeidung spontaner Zersetzungen infolge des hohen Gehaltes an Äihylen und Kohlenmonoxid. Weiterhin ist es nachteilig, daß das durch Oxidation gebildete Kohlendioxid aus dem Kreislaufgas ausgewaschen werden muß. Anschließend müssen Dichloräthan und andere chlorierte Kohlenwasserstoffe in gesonderten Verfahren aus dem Waschwasser entfernt werden.

In der DE-AS 15 18 930 ist ein Verfahren beschrieben, bei dem Äthylen, Sauerstoff und Chlorwasserstoff im Mol verhältnis (etwa 1,02 bis etwa 1,2) :(0,5 bis 1,0): 2,0 bei 200 bis 250⁰C und 0,7 bis 3,5 bar Oberdruck an einem CuCl₂/Al₂O₃-Katalyiator im Wirbelbett umgesetzt werden. Bei dem unter gleichen Bedingungen arbeitenden Verfahren der DE-AS 15 18 931 werden die Reaktionsgase unter Druck in einer 1. Kondensationsstufe auf 70 bis 100°C und in einer 2. Kondensationsstufe auf 0 bis 40° C abgekühlt Aus den nicht kondensierbaren Gasanteilen wird schließlich gemäß dem unter den gleichen Bedingungen arbeitenden Verfahren der DE-AS 15 18 932 restliches 1,2-Dichlorätha.n mit einem organischen Lösemittel herausgewaschen, aus dem in einer Fraktionierkolonne 1,2-Dichloräthan abgetrennt wird. Die gewaschenen Gase, die erfahrungsgemäß immer noch Anteile chlorierter Kohlenwasserstoffe und das organische Lösemittel enthalten, werden entweder verbrannt oder direkt ins Freie geleitet. Gemäß DE-AS 15 18 931 und 15 18 932 kann als Katalysatorträger statt A1₂O3 auch Siliciumdioxid, Kieselgur, Fullererde oder Ton eingesetzt werden.

Die Menge des Abgases ist bei dem bevorzugten Einsatz von Luft als Sauerstoffträger so groß und der Gehalt an brennbaren Verbindungen so klein, daß Fremdheizmittel, z. B. Heizöl, aufgewendet werden müssen, um die für die Verbrennung erforderliche Temperatur einzuhalten.

Eine direkte Ableitung der Abgase ins Freie ist angesichts des Gehaltes an chlorierten und anderen Kohlenwasserstoffen, z. B. Lösemittel, aufgrund bestehender Gesetze heute kaum noch zu verwirklichen.

Neben diesen Schwierigkeiten bei der Handhabung so großer Abgasmengen treten zwangsweise auch Verluste an Äthylen, Dichloräthan und organischen Lösemitteln auf.

Schließlich beschreibt die DE-OS 26 26 133 ein zyklisches Verfahren zur Herstellung von 1,2-Dichloräthan durch Oxychlorierung von Äthylen, bei dem 80 bis 98 Volumen% der nicht kondensierbaren Gase ohne Wäsche im Kreislauf geführt werden. Das Kreislaufgas enthält je etwa 0,1 bis 10 Volumen% Äthylen und Sauerstoff und weniger als 20 Volumen⁰/) 1,2-Dichloräthan. 2 bis 20 Volumen⁰/) des Kreislaufgases werden jeweils aus dem System ausgeschleust Die Reaktionsgase werden nacheinander in einem Kühlturm auf 82 bis 121°C, in einem 1. Kondensator auf 32 bis 49°C und in einem 2. Kondensator auf 27 bis 38°C gekühlt, um Dichloräthan und Wasser im wesentlichen daraus zu entfernen. Als Oxidationsgas wird bei diesem Verfahren im wesentlichen reiner Sauerstoff verwendet

Die Sauerstoffzugabe erfolgt beim Verfahren der DE-OS 26 26 133 mit dem Strom der Ausgangsstoffe unmittelbar in die Reaktionszone und stellt damit ein Sicherheitsrisiko dar, da ein Zusammentreffen von im

wesentlichen reinem Sauerstoff und Äthylen kaum zu vermeiden ist Die Zugabe von im wesentlichen reinem Sauerstoff zum Kreislaufgas vordem Reaktor ist bei der im Beispiel der DE-OS 26 26 133 angegebenen Gaszusammensetzung des Kreislaufgases von

1,7 VoI -% Kohlenmonoxid

1,9 Vol.-% Äthylen

5-6 Vol.-% 1,2-Dichloräthan

auch nicht möglich, denn dieses Gemisch läge innerhalb der Explosionsgrenze, die bei z. 3.21 VoI.-% Sauerstoff etwa 4 VoL-% als Summe der 3 brennbaren Gase beträgt Aus diesen niedrigen Explosionsgrenzen der 3 Stoffe Äthylen, Kohlenmonoxid und 1,2-Dichloräthan ergeben sich erhebliche Schwierigkeiten, die wohl auch der Grund dafür sind, daß alle bisherigen Kreislaufgasverfahren technisch keine Bedeutung erlangt haben.

Gegenstand der Erfindung ist somit das im vorstehenden Patentanspruch aufgezeigte Verfahren zur Herstellung von 1,2-Dichloräthan durch Oxychlorierung.

Das molare Verhältnis der Ausgangsgase Äthylen zu Sauerstoff zu Chlorwasserstoff beträgt vorzugsweise (1,02 bis 1,20): (0,5 bis 1,0): 2. Die Umsetzung wird vorzugsweise bei einem Druck von 0,7 bis 3,5 bar durchgeführt Derselbe Druckbereich ist dann auch bei den drei Kondensationsstufen wirksam. Als Katalysator kann beispielsweise der in der DE-AS 15 18 932 beschriebene CuCb/AbOj-Katalysator verwendet werden. Das Kreislaufgas wird weder mit einem organischen Lösemittel noch mit Natronlauge gewaschen, sondern direkt in den Reaktor zurückgeleitet.

Für das Verfahren der Erfindung ist es von entscheidender Wichtigkeit, daß der Gehalt an Äthylen und Kohlenmonoxid im Kreislaufgas niedrig gehalten wird, denn die bei der Oxychlorierung auftretenden J5 Gasgemische sind explosiv, sofern die Summe von Äthylen, Kohlenmonoxid und 1,2-Dichloräthan etwa 4 Volumen% bei 21 Volumen% Sauerstoff beträgt. Es ist daher erforderlich, das Verfahren nahe am stöchiometrischen Verhältnis von Äthylen zu Sauerstoff zu betreiben. 1,2-Dichloräthan im Kreislaufgas steigert den Äthylenumsatz im Reaktor, ohne daß die Verbrennung von Äthylen zu CO und CO2 zunimmt. Dies bedeutet, daß weiteres Äthylen zu 1,2-Dichloräthan umgesetzt wird. Doch stellt 1,2-Dichloräthan eine v> Belastung der Explosionsgrenze dar, da die Summe aller 3 Stoffe je nach Sauerstoffgehalt 3 bis 6 Volumen% nicht übersteigen oarf.

Der verwendete Q1CI2/AI2O3-Katalysator oxidiert CO zu CO2 unter den angegebenen Reaktionsbedingungen, so daß sich der CO-Gehalt des Kreislaufgases bald auf einen konstanten Gehalt von 0,5 bis 2,5 Volumen% einstellt. Kohlendioxid kann im Gegensatz zu DE-AS 16 18 701 im Kreislauf geführt werden, ohne daß die Wirksamkeit des Katalysators dadurch beeinträchtigt v> wird.

Für die Aufarbeitung der nicht kondensierbaren Gase sind schon verschiedene Vorschläge gemacht worden. So wurde z. B. beschrieben, das Gas katalytisch zu verbrennen und Chlorwasserstoff wiederzugewinnen, eo oder es mit Chlor weiterzubph .uih tn und 1,2-Dichloräthan zu gewinnen, oder es als Gesamtmenge über eine Absorptionsanlage zu führen und die Reste von Kohlenwasserstoffen herauszuholen, oder es mit einem organischen Lösemittel zu waschen und anschließend zu verbrennen. Alle diese Verfahren sind sehr aufwendig.

Nach dem Verfahren gemäß der Erfindung brauchen aus dem Kreislaufgas zur Mengeneinhaltung nur die Mengen CO und CO2 enifernt zu werden, die durch Verbrennung von Äthylen bei jedem Durchgang durch den Wirbelbettreaktor neu entstehen. Diese Abgasmenge entspricht 1 bis 10 Volumen'Vn der Menge des Kreislaufgases. Um die bei dieser Menge noch auftretenden geringen Verluste zu vermeiden, kann dieses Abgas über Absorptionsmittel, z. B. Aktivkohle, geleitet werden, wobei das bei der Wiedei belebung der Aktivkohle anfallende Wasser-Kohlenwasserstoff-Gemisch dem in der 2. Kondensationsstufe anfallenden Kondensat zugesetzt werden kann. Man kann aber auch die geringe Menge an Abgas über eine Verbrennungsanlage leiten.

Ein weiterer Vorteil des Verfahrens liegt dann, daß es erlaubt, mit der Menge an Sauerstoff, der ergänzt wird, die Katalysatorleistung zu variieren. Bei gleichbleibender Kreislaufgasmenge und damit Aufrechterhaltung des Katalysatorwirbelbettes kann die Frischzugabe an Sauerstoff so weit verändert werden, daß 10 bis 100% der Raum-Zeit-Ausbeute einstellbar sind. Diese Möglichkeit erlaubt es, Reaktoren in diesem weiten Bereich zu benutzen.

Gemäß dem Verfahren der Erfindung werden Ausbeuten an 1,2-Dichloräthan erreicht die, bezogen auf eingesetztes Äthylen, um den Betrag höher liegen, der bisher im Abgas verbrannt wurde. Es treten Verbesserungen um 2,5 bis 5% d. Th. ein. Die Ausbeute, bezogen auf eingesetzten Chlorwasserstoff, liegt bei 98 bis 100% d. Th.

Anhand der Zeichnung sei das Verfahren gemäß der Erfindung näher erläutert Über Leitung 1 und Vorwärmer 2 wird Äthylen gleichzeitig mit Chlorwasserstoff über Leitung 3 und Vorwärmer 4 dem Wirbelbettreaktor 7 zugeführt. Über Leitung 5 und Vorwärmer 6 wird Luft in den Reaktor 7 geleitet. Im Reaktor 7 befindet sich ein Kupfer(II)-chlorid-Katalysator. Die Oxychlorierung ist exotherm, die Temperatur wird durch einen Heißwasserkreislauf z. B. auf 220 bis 235°C gehalten. Der Druck im gesamten System beträgt dabei 3 bar. Über einen Zyklon gelangt das Gas über Leitung 8 in die erste Kondensationsstufe 9, wo das Gas mit Reaktionswasser aus Trennbehälter 12 über Pumpe 17 und Leitung 18 auf etwa 8O⁰C gekühlt wird. Dabei kondensieren nichtverbrauchter Chlorwasserstoff und die größte Menge an Reaktionswasser. Über Leitung 10 und Kühler 11 (2. Kondensationsstufe) wird das Gas auf etwa 40⁰C gekühlt. 1,2-Dichloräthan und restliches Wasser kondensieren und werden im Trenngefäß 12 grob getrennt. Das Wasser wird zur Kondensationsstufe 9 zurückgeführt und über Leitung 26 zur Aufarbeitung abgezogen. Rohdichloräthan wird aus dem Trenngefäß 12 über Leitung 15 und Pumpe 16 zur Reinigungsstufe abgezogen. Die nicht kondensierten Gasanteile werden im Kühler 13 (3. Kondensationsstufe) so weit auf eine zwischen 5 und 18°C liegende Temperatur gekühlt, daß 0,5 bis 3 Volumen°/o 1,2-Dichloräthan im Gas verbleiben. Im Abscheider 14 wird nachkondensiertes 1,2-Dichloräthan aufgefangen und zum Trenngefäß 12 zurückgeleitet. Das verbleibende Gas wird über Leitung 20, Kompressor 21, Leitung 22, Vorheizer 24 und Leitung 25 zum Reaktor 7 zurückgeführt. Vorher wird dem Kreislaufgas in Leitung 22 über Leitung 23 so viel Sauerstoff unter intensiver Durchmischung zugeführt, daß tiie Gesamtmenge O2 im Kreislaufgas einen zwischen 12 und 25 Volumen% liegenden gewünschten Wert annimmt Die Gaszusammensetzung wird nach der Sauerstoffzugabe vor dem Reaktor laufend analytisch überwacht, um das Auftreten zündfähiger

Gemische im Kreislaufgas zu vermeiden. Nach Erreichen der notwendigen Gasmenge wird die Zuführung von Luft über Leitung 5 eingeschränkt, d. h. es wird nur noch so viel Luft zugeführt, daß der Stickstoffgehalt im System in etwa konstant bleibt. Zur Konstanthaltung der Gasmengen wird über Leitung 19 die Menge an Gas abgenommen, die der Verbrennung von Äthylen zu CO und CO2 entspricht, und in an sich bekannter Weise aufgearbeitet.

In den nachfolgenden Beispielen 1 bis 5 sind alle Ergebnisse in einem Wirbelbettreaktor mit einem Innendurchmesser von 3,0 m und einer Gesamthöhe von 29,9 m erzielt worden. Als Katalysator wurde Kupfer(il)-cliiorid, aufgetragen auf Aluminiumoxid, mit etwa 4 Gewichts-% Kupfer eingesetzt. Die Katalysatormenge betrug im Durchschnitt 48 700 kg.

Beispiel 1

(gemäß dem Stand der Technik;

Betriebsweise bei einmaligem Gasdurchgang

mit Luft als Sauerstoffträger)

Äthylen und Chlorwasserstoff werden im Molverhältnis 1:1,9 getrennt auf 145 bis 150⁰C erwärmt und dann gemeinsam dem Verteilerboden des Reaktors zugeführt. Gleichzeitig wird Luft auf 150 bis 160°C vorgewärmt und unterhalb des Reaktorbodens eingeleitet. Im Reaktor liegen Äthylen, Chlorwasserstoff und Sauerstoff im Molverhältnis 1:1,9 :0,6 vor und setzen sich hauptsächlich zu 1,2-Dichloräthan unter Wärmeentwicklung um. Die frei werdende Wärme wird in bekannter Weise mit Hochdruckwasserkühlung unter Dampfgewinnung abgeführt. Die Temperatur im Reaktor ist 223° C, der Druck 3 bar. Durch 2stufige Kondensation (1. Stufe 90⁰C; 2. Stufe 10⁰C) wird 1,2-Dichloräthan abgeschieden. Das nicht kondensierbare Gas wird über eine Absorptionswäsche mit aromatischen Kohlenwasserstoffen als Absorptionsmittel geleitet und einer Verbrennungsanlage zugeführt. Hinter der Wäsche hatte das Gas folgende Zusammensetzung:

Sauerstoff
Stickstoff
Kohlenmonoxid
Kohlendioxid

1,2-Dichloräthan
ϊ .1 1

Avuiyicii

Aromatische Kohlenwasserstoffe

9 Volumen%
87,75 VolumenO/o

0,5 Volumen%

1,5 Volumen%
50bisl00ppm

1,2 Voiuiiien%

20 ppm

Da dieses Gas nur einen geringen Heizwert hat, muß seine Verbrennungstemperatur durch Fremdheizmittel, z. B. Heizöl, erreicht werden.

Das Absorptionsmittel wird in einer getrennten Desorptionsanlage von den gelösten Kohlenwasserstoffen befreit Das Absorptionsmittel wird wieder der Wäsche aufgegeben, die desorbierten Kohlenwasserstoffe werden in die 2. Kondensationsstufe zurückgeführt

Der Äthylenumsatz beträgt 95,9%, die Kontaktleistung 255 g 1,2-Dichloräthan/kg Katalysator und Stunde. Die Ausbeute an 1,2-Dichloräthan liegt bei 92,1% d. Th., berechnet auf e^:ngesetzies Äthylen.

Die Beispiele 2 bis 5 sind Beispiele gemäß der Erfindung.

Beispiel 2

Äthylen, Chlorwasserstoff und Luft werden wie im Beispiel 1 dem Reaktor zugegeben. Nach der ersten Reaktorfüllung wird anstelle der Zufuhr von Luft das nicht kondensierbare Reaktionsgas, ohne über eine Absorptionswäsche geleitet zu werden, auf 5,5 bar komprimiert und mit reinem Sauerstoffgas auf einen Sauerstoffgehalt von 21 Vol.-% aufkonzentriert. Nach Vorheizung auf 150 bis 16O⁰C wird es unter dem Verteilerboden dem Reaktor zugegeben. Die Abführung der Reaktionswärme und die Kondensation erfolgen wie im Beispiel 1, jedoch wird das Reaktionsgas in der 2. Kondensationsstufe auf 37 bis 40⁰C und in der 3. Kondensationsstufe auf 7° C abgekühlt.

Vor der Sauerstoffzugabe hat das Kreislaufgas folgende Zusammensetzung in Volumen%:

Sauerstoff	10,3
Stickstoff	32,20
Kohlenmonoxid	2,5
Kohlendioxid	52,5
1,2-Dichloräthan	0,81
Äthylen	0,62
Sonstige organische Bestandteile	< 1,00

Da nur geringe Mengen dieses Gases ausgeschleust werden, beträgt der Äthylenumsatz 99,81%. Zur Ausschleusung gelangen nur die Gasmengen, die durch Verbrennung von Äthylen zu Kohlenmonoxid und Kohlendioxid entstehen.

Die Ausbeute an 1,2-Dichloräthan beträgt 96,48% d. Th., bezogen auf den Äthyleneinsatz. Die Kontaktleistung liegt bei 280 g/kg Katalysator und Stunde.

Beispiel 3

Äthylen, Chlorwasserstoff und Luft werden wie im Beispiel 2 dem Reaktor zugeführt Die Sauerstoffzugabe erfolgt so weit, daß das Kreislaufgas nur auf 16,5 Volumen% Sauerstoff angereichert wird.

Die Konlaklleistung beträgt 166 g 1,2-Dichloräthan/kg Katalysator und Stunde.

Der Äthylenumsatz liegt bei 99,78% und die Ausbeute an 1,2-Dichloräthan bei 96,52% d. Th., bezogen auf den Äthyleneinsatz.

Das Kreislaufgas hat vor der Sauerstoffzugabe folgende Zusammensetzung in Volumen%:

Sauerstoff 10,5

Stickstoff 54,9

Kohlenmonoxid 2,2

Kohlendioxid 30,0

1,2-Dichloräthan 0,8

Äthylen 0,6

Sonstige organische Bestandteile < 1,0

Beispiel 4

Wird bei sonst gleichen Arbeitsbedingungen wie in den Beispielen 2 und 3 die Sauerstoffanreicherung des Kreislaufgases nur auf 13,0 Volumen% durchgeführt dann sinkt bei gleicher Katalysatormenge und gleicher Kreislaufgasmenge die Katalysatorleistung auf 84 g 1,2-Dichloräthan/kg Katalysator und Stunde ab.

Der Umsatz und auch die Ausbeute sind kaum verändert Der Äthylenumsatz beträgt 99,71%, die Ausbeute an 1,2-Dichloräthan 96,49% d.Th, bezogen auf den Äthyleneinsatz. Das Kreislaufgas hat vor der Sauerstoffzugabe folgende Zusammensetzung in Volumen %:

Sauerstoff

Stickstoff

Kohlenmonoxid

Kohlendioxid

1,2-Dichloräthan

Äthylen

Sonstige organische Bestandteile

11 Sauerstoff 10,3

69,60 Stickstoff 32,00

1,72 Kohlenmonoxid 2,40

15,3 Kohlendioxid 52,00

0,79 5 1,2-Dichloräthan 1,20

0,6 Äthylen 0,38

<l,0 Sonstige organische Bestandteile <l,0

Beispiel 5

Man arbeitet wie im Beispiel 2 mit einer Sauerstoffanreicherung auf 21 Volumen°/o im Kreislaufgas. In der 3. Kondensationsstufe wird das Reaktionsgas auf 14⁰C gekühlt (Druck: 3 bar), so daß das Kreislaufgas vor der Sauerstoffzugabe folgende Zusammensetzung in VoIumen% hat:

Tabelle

Der Äthylenumsatz beträgt 99,86%, die Ausbeute an

io 1,2-Dichloräthan, bezogen auf den Äthyleneinsatz,

96,62% d. Th. Ohne daß die Verbrennung von Äthylen

zugenommen hat (siehe Tabelle), ist der Äthylenanteil

im Kreislaufgas zurückgegangen.

Die Katalysatodeistung beträgt 280 g 1,2-Dichlor-15 äthan/kg Katalysator und Stunde.

Das über Leitung 19 ausgeschleuste Gas wird zur Wiedergewinnung von 1,2-Dichloräthan über ein Aktivkohlefilter geleitet.

Beispiel Nr.	1,2-Dichloräthan- Ausbeute, bezogen auf eingesetztes Äthylen	Äthylenumsatz Katalysatorleistung (g 1,2-Dichlor- äthan/kg Katalysator und Stunde	255	Verbrennung von C2H4 zu CO und CO₂	1,2-Dichloräthan hinter letzter Kondensations stufe
	(% d. Th.)	(%)	280	(Gewichts%)	(Volumen%)
1	92,1	95,9	166	3,3	0,9
2	96,48	99,81	84	3,3	0,81
3	96,52	99,78	280	3,26	0,80
4	96,49	99,71	Blatt Zeichnungen	3,27	0,79
5	96,62	99,86	3,24	1,20
		Hierzu 1

Claims

d)

Patentanspruch:

Verfahren zur Herstellung von 1,2-Dichloräthan durch

a) Oxychlorierung von Äthylen mit Chlorwasserstoff und einem molekularen Sauerstoff enthaltenden Gas, vorzugsweise Luft, in der Gasphase bei Temperaturen von 200 bis 250⁰C in Gegenwart eines aus Kupfer(ll)-chlorid auf einem Träger bestehenden Katalysators im Wirbelbett,

b) Abkühlung der Reaktionsgase unter Druck in einer 1. Kondensationsstufe auf 70 bis 100⁰C,

c) desgleichen in einer 2. Kondensationsstufe auf 0 bis 40° C,

Abziehen von auskondensiertem 1,2-Dichloräthan und Wasser, überwiegende Kreislaufführung der nichtumgesetzten Ausgangsgase und Inertgase, dadurch gekennzeichnet, daß man

c) die Reaktionsgase in der 2. Kondensationsstufe auf 37 bis 40° C und

f) anschließend an das unter d) genannte Abziehen des 1,2-Dichloräthans, in einer 3. Kondensationsstufe unter Druck nur soweit auf eine zwischen 5 und 18°C liegende Temperatur abkühlt, daß noch 0,5 bis 3 Volumen⁰/), vorzugsweise 0,5 bis 1,5 Volumen⁰/), 1,2-Dichloräthan im Kreislaufgas verbleiben,

g) den verbrauchten Sauerstoff durcti Zuleiten reinen Sauerstoffs direkt zum Kreislaufgas vor dem Reaktor bis zu einem Gehalt von 12 bis 25 Volumen⁰/), vorzugsweise 15 bis 21 Volumen⁰/), ergänzt, und aus dem Kreislaufgas nur die Mengen CO und CO₂ entfernt, die durch Verbrennung von Äthylen bei jedem Durchgang durch den Wirbelbeftreaktor neu entstehen, und

h) den Gesamtgehalt des Kreislaufgases an Äthylen, 1,2-Dichloräthan und Kohlenmonoxid auf Werte unterhalb der, je nach Sauerstoffgehalt, zwischen 3 und 6 Volumen⁰/) liegenden unteren Explosionsgrenze einstellt, indem man die Ausgangsstoffe Äthylen und Sauerstoff in etwa stöchiometrischem Molverhältnis einsetzt.

io