DE2709768A1 - Verfahren zum katalytischen konvertieren von rohgas aus der vergasung fester brennstoffe - Google Patents
Verfahren zum katalytischen konvertieren von rohgas aus der vergasung fester brennstoffeInfo
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Description
METALLGBSBLLSCHAFT 3 Frankfurt am Main, 4. März 1977
Aktiengesellschaft -V.Tgn/HSz-
Nr. 7957 LÖ
Verfahren zum katalytischen Konvertieren von Rohgas aus der Vergasung fester Brennstoffe
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum katalytischen Konvertieren
von Rohgas aus der Vergasung fester Brennstoffe unter einem Druck von 15 bis 100 bar mit Viasserdampf und freien
freien Sauerstoff enthaltendem Gas, wobei das Rohgas zunächst auf Temperaturen von 150 bis 2000C gekühlt, mit Wasserdampf
gesättigt und gebildetes Kondensat abgezogen wird, so daß das Rohgas einen Gehalt an Kohlenv/asser stoff en des Siedebereichs
20 bis 400°C von 10 bis 100 g/Nnr trockenes Gas und ein
CO : HgO-Volumenverhältnis von 0,8 bis 2 aufweist. Durch die
Konvertierung wird CO + H2O in CO2 + H2 umgewandelt.
Rohgase aus der Druckvergasung von Kohle haben für die Verwendung
als Ferngas und in vielen Fällen als Synthesegas einen zu hohen CO-Gehalt bzw. ein zu niedriges H2 : CO-Verhältnis.
Eine Reduzierung des CO-Gehalts erfolgt durch die Konvertierungsreaktion, wobei dem Gas Wasserdampf zugesetzt
wird. Der Zusatz von Wasserdampf kann vermieden oder wesentlich reduziert werden, indem das Rohgas der Kohledruckvergasung
wasserdampfgesättigt der Konvertierung zugeführt wird.
Ein Rohgas dieser Art kann auch Teer, öl, Benzin und Phenole enthalten. Der Schwefel der Kohle liegt teilweise als H2S
und auch als organische Schwefelverbindungen im Rohgas vor, ein anderer Teil des Schwefels ist in den Teerprodukten enthalten.
Von diesen Bestandteilen des Rohgases sind es vor allem die Kohlenwasserstoffe (Teer und öl), welche die Konvertierung
des Gases erschweren.
809838/0015 " 2 "
Aus der deutschen Patentschrift 1 094 395 (US-Patentschrift
3 069 849) ist ein Verfahren zur Erzeugung von kohlenmonoxidarmem Brenngas durch Druckvergasung von Kohle bekannt, bei dem
der CO-Anteil des Rohgases durch Konvertieren mit Wasserdampf
zu CO2 und H2 weitgehend beseitigt wird. Für die Konvertierung
wird dabei der im Rohgas enthaltene Wasserdampf ausgenutzt,
indem das heiße Rohgas auf den Taupunkt oder einige Grade
darunter abgekühlt und nach Abscheidung des hierbei anfallenden Kondensats auf die Reaktionstemperatur der Konvertierung aufgeheizt und über den Konvertierungskatalysator geleitet wird.
Die Konvertierung erfolgt im geraden Durchgang des ganzen Gases durch eine oder mehrere Stufen. Beim bekannten Verfahren ist es nachteilig, daß nur relativ kurze Laufzeiten des Katalysators
erreicht werden.
3 069 849) ist ein Verfahren zur Erzeugung von kohlenmonoxidarmem Brenngas durch Druckvergasung von Kohle bekannt, bei dem
der CO-Anteil des Rohgases durch Konvertieren mit Wasserdampf
zu CO2 und H2 weitgehend beseitigt wird. Für die Konvertierung
wird dabei der im Rohgas enthaltene Wasserdampf ausgenutzt,
indem das heiße Rohgas auf den Taupunkt oder einige Grade
darunter abgekühlt und nach Abscheidung des hierbei anfallenden Kondensats auf die Reaktionstemperatur der Konvertierung aufgeheizt und über den Konvertierungskatalysator geleitet wird.
Die Konvertierung erfolgt im geraden Durchgang des ganzen Gases durch eine oder mehrere Stufen. Beim bekannten Verfahren ist es nachteilig, daß nur relativ kurze Laufzeiten des Katalysators
erreicht werden.
Geeignete Konvertierungskatalysatoren sind bekannt, sie enthalten Wolfram, Molybdän, Nickel oder Kobalt in oxidischer oder sulfidischer
Form. Ein handelsüblicher Katalysator enthält Kobalt und Molybdän in oxidischer Form; für ihn ist der Name Comox-Katalysator
gebräuchlich. Der Katalysator wird vorzugsweise im Festbett angeordnet.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren der eingangs genannten
Art so auszugestalten, daß trotz störender Gasbestandteile, insbesondere Kohlenwasserstoffe, eine wirtschaftliche Arbeitsweise
mit langer Lebensdauer des Katalysators gewährleistet ist.
Erfindungsgemäß wird dies dadurch erreicht, daß das Rohgas etwa im Verhältnis 1 : 10 bis 1 : 1 in einen ersten und zweiten Teilstrom aufgeteilt, der erste Teilstrom mit einem Überschuß an
Wasserdampf mit einer Eintrittstemperatur von 280 bis 450°C durch eine erste Konvertierungsstufe geführt und das Produktgas zusammen
mit mindestens einem Teil des zweiten Rohgas-Teilstroms mit einer Mischungstemperatur von 300 bis 500°C durch mindestens eine weitere
Konvertierungsstufe geleitet wird, wobei in den Konvertierungsstufen ein Druck von 15 bis 100 bar herrscht.
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Der Überschuß an Wasserdampf stellt in der ersten Konvertierungsstufe
durch die Umsetzung nach der Reaktionsgleichung CO + H2O—^CO2 + H2 einen relativ hohen Wasserstoff-Partialdruck
her. Dieser V/asser stoff wirkt auf die Kohlenwasserstoffe und insbesondere die Teerbestandteile des Rohgases hydrierend,
wodurch ihre Schädlichkeit für den Katalysator praktisch ausgeschaltet wird. Das Produktgas am Ende einer jeden Konvertierungsstufe
ist bereits so hoch wasserstoffhaltig, daß diesem Produktgas erhebliche Mengen an Rohgas zugemischt werden
können, die in der folgenden Konvertierungsstufe problemlos umgesetzt werden.
Für die Hydrierung der Teerbestandteile beim Konvertieren ist es notwendig, daß ein Wasserstoffpartialdruck vorhanden ist,
der erfahrungsgemäß höher als 5 bar sein muß, um insbesondere die schweren Kohlenwasserstofffraktionen zu hydrieren. Die mehrstufige
Konvertierung wird zumeist so ausgelegt werden, daß im Gas am Eingang der zweiten und jeder weiteren Stufe ein H2-Anteil
von 25 bis 35 Vol.96 (bezogen auf feuchtes Gas) vorhanden ist. Dadurch ergibt sich in diesen Konvertierungsstufen die
gewünschte Hydrieratmosphäre.
Es ist zweckmäßig, daß der erste Teilstrom des Rohgases vor
der Konvertierung um mindestens 100C gekühlt und Kondensat
abgezogen wird. Dadurch wird der Teergehalt dieses Rohgas-Teilstroms vor der Konvertierung vermindert. Die Kühlung kann bis
auf Temperaturen erfolgen, die durch die Temperatur des Kühlwassers bestimmt werden; die Kühlung kann auch bis unter 0°C
erfolgen. Der Gehalt an Teerbestandteilen kann aber auch in anderer Weise, z.B. durch Adsorption mittels Aktivkohle,
reduziert werden.
Sollte der erste Rohgas-Teilstrom vor seinem Einleiten in die
erste Konvertierungsstufe zu ivenig Wasserdampf aufweisen, wird eine ausreichende Menge Wasserdampf zugemischt. Es ist möglich,
das konvertierte Produktgas der letzten Konvertierungsstufe in einem Kühler durch Berieseln mit Wasser zu kühlen und das dabei
erwärmte Kühlwasser einem Sättiger zuzuführen, durch welchen
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der erste Rohgas-Teilstrom in direktem Kontakt mit dem Berieselungswasser
hindurchgeleitet wird, bevor die erste Konvertierungsstufe folgt.
Die zweite Konvertierungsstufe kann nicht nur aus einem Katalysatormaterial
enthaltenden Reaktor, sondern aus zwei oder mehreren hintereinander geschalteten Reaktoren bestehen. Eine vorteilhafte
Weiterbildung der Erfindung ergibt sich dadurch, daß die Konvertierung in mindestens drei Stufen erfolgt und dem
Produktgas der ersten bis zweitletzten Stufe jeweils ein Teil des zweiten Rohgas-Teilstroms zugemischt wird. Die Eintrittstemperatur im Gasgemisch für die zweite und jede weitere Konvertierungsstufe
wird auf den Bereich von 300 bis 500°C, vorzugsweise unterhalb 4500C, eingestellt.
In der ersten Konvertierungsstufe wird Rohgas mit einem solchen
Wasserdampf-Überschuß umgesetzt, daß der Wasserdampf mindestens
70 % des stöchiometrisclr für die Konvertierung des in allen
Teilströmen zusammen vorhandenen Kohlenmonoxids ausmacht. Es ist auch durchaus möglich, mindestens 100 % des insgesamt
stöchiometrisch benötigten Wasserdampfs im ersten Teilstrom am Eintritt in die erste Konvertierungsstufe zu haben.
Ein Beispiel für eine erfindungsgemäße Verfahrensführung wird
mit Hilfe der Zeichnung erläutert.
In der Leitung 1 wird ein Rohgas zur Konvertierung geführt, das aus der an sich bekannten Vergasung von Kohle unter einem
Druck von 15 bis 100 bar mit Wasserdampf und freien Sauerstoff enthaltendem Gas stammt. In der US-Patentschrift 3 540 867 sind
Einzelheiten der Druckvergasung von Kohle beschrieben. Das im Vergasungsreaktor erzeugte Gas wird zunächst durch einen Waschkühler
geführt, wie es ebenfalls aus dem genannten US-Patent bekannt ist, so daß sich die Darstellung in der Zeichnung
erübrigt. Im V/aschkühler wird das Rohgas im direkten Kontakt mit kondensathaltigem Wasser auf Temperaturen im Bereich von
x)erforderlichen Wasserdampfs _ 5 -
809830/0015
120 bis 200°C gekühlt und dabei mit Wasserdampf gesättigt. überschüssiges Kondensat wird aus dem Waschkühler entfernt.
Das bereits im Waschkühler behandelte Rohgas, welches in der Leitung 1 ansteht, weist einen Gehalt an Kohlenwasserstoffen
des Siedebereichs 20 bis 40O0C von 10 bis 100 g, bezogen auf
den Nnr trockenen Gases, auf. Das Rohgas hat ein CO : HpO-Volumenverhältnis
von 0,8 bis 2.
Das Rohgas in der Leitung 1 wird zur kontinuierlichen katalytischen
Konvertierung in zwei Teilströme aufgeteilt. Der erste Teilstrom wird durch die Leitung 2 zu einem Kühler 3 geführt,
in welchem die Temperatur des Gases durch indirekten Wärmeaustausch um z.B. mindestens 100C auf 100 bis 16O°C abgesenkt wird.
Im Kühler 3 anfallendes Kondensat wird in der Leitung 4 zu einem Teerscheider 5 geführt. Aus dem Teerscheider 5 wird die schwerere,
teerhaltige Phase durch die Leitung 6 abgezogen, während wäßriges Kondensat in der Leitung 7 abgeführt wird.
Der erste Rohgas-Teilstrom wird vom Kühler 3 durch die Leitung in einen Sättiger 10 gegeben und dort in direkten Kontakt mit
heißem Wasser aus der Leitung 11 gebracht. Das wiedererwärmte und mit Wasserdampf angereicherte Rohgas verläßt den Sättiger
durch die Leitung 12. Falls sein Wasserdampfgehalt für die nachfolgende Konvertierung noch nicht hoch genug ist, wird
zusätzlicher Wasserdampf durch die Leitung 13 zugemischt.
In einem Erhitzer 15 wird das Rohgas auf die Eintrittstemperatur der ersten Konvertierungsstufe von 280 bis 4500C gebracht·
Das erhitzte und mit einem Wasserdampf-Überschuß versehene Rohgas gelangt von der Leitung 16 in den ersten Konvertierungsreaktor 17, in welchem sich der an sich bekannte Konvertierungskatalysator
in einer Festbettanordnung befindet.
Der zweite Teilstrom des Rohgases wird in der Leitung 20 herangeführt
und etwa die Hälfte davon durch die Leitung 21 dem Produktgas des Reaktors 17 zugemischt. Das Gasgemisch, das
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eine Mischungstemperatur von 300 bis 50O0C aufweist, wird
durch eine weitere Konvertierungsstufe in Form des zweiten Konvertierungsreaktors 22 geleitet. Dem Produktgas des Reaktors
22 wird der Rest des zweiten Rohgas-Teilstroms durch die Leitung 23 zugegeben. Das Gasgemisch, das ebenfalls eine
Mischungstemperatür von 300 bis 5000C aufweist, wird durch die
dritte Konvertierungsstufe in Gestalt des Reaktors 24 geführt. Das konvertierte Produktgas verläßt den Reaktor 24 durch die
Leitung 25 und wird in einem Kühler 26 im direkten Kontakt mit Kühlwasser aus der Leitung 28 gekühlt. Das Kühlwasser der
Leitung 28 stammt vom Sättiger 10. Kühlwasser, das sich im Kühler 26 durch direkten Wärmeaustausch mit dem konvertierten
Produktgas wieder erhitzt hat, wird durch die Leitung 29 und die Pumpe 30 zurück zum Sättiger 10 geführt. Gekühltes, wasserdampfhaltiges
Produktgas aus der Konvertierung wird in der Leitung 31 seiner weiteren Verwendung zugeführt.
Einige Möglichkeiten der Abwandlung der in der Zeichnung dargestellten
Verfahrensführung sollen noch erläutert werden: Auf den Sättiger 10 und den Kühler 26 sowie die zugehörige
Kreislauf führung des Wassers (Leitungen 11, 28 und 29 und
Pumpe 30) kann auch verzichtet werden. Dies wird vor allem dann zweckmäßig sein, wenn eine Anreicherung des konvertierten
Produktgases mit Wasserdampf nicht mehr gewünscht wird, so daß das Produktgas bereits durch die Leitung 25 der Weiterverwendung zugeführt wird^' Wenn der Sättiger 10 wegfällt, werden
die Leitungen 8 und 12 direkt miteinander verbunden.
Möglich ist ferner, den gesamten, in der Leitung 20 herangeführten
zweiten Rohgas-Teilstrom über die Leitung 21 dem Produktgas der ersten Konvertierungsstufe zuzumischen, so daß
die Leitung 23 entfällt. In diesem Fall erfolgt die Konvertierung nur zweistufig und die zweite Konvertierungsstufe besteht
aus den beiden hintereinander geschalteten Reaktoren 22 und
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In der in der Zeichnung dargestellten Verfahrensführung mit
einem Kühler-Sättiger-System kann dem Wasserkreislauf Gaswasser aus dem Teerscheider durch die gestrichelt eingezeichnete
Leitung 7a zugegeben werden, um die jeweils auftretenden Wasserverluste wieder auszugleichen.
Es wird davon ausgegangen, daß in einem kontinuierlichen Verfahren
1000 Nm (trocken gerechnet) Rohgas konvertiert werden sollen. Das Rohgas enthält 597 Nnr Wasserdampf, 55 kg Teer und
8 kg Benzin. Der Druck des Rohgases beträgt 30 bar, die Temperatur liegt bei 1820C. Das Rohgas hat weiterhin folgende Zusammensetzung:
CO2 2,4 Vol.%
CO 60,0 "
CO 60,0 "
H2 25,5 "
CH4 + N2 12,1 »
CH4 + N2 12,1 »
Dieses Rohgas wird in einem Verfahren, wie es bereits mit Hilfe der Zeichnung erläutert wurde, jedoch ohne ein Kühler-Sättiger-System,
dreistufig konvertiert. Aus der in der Leitung1 anstehenden Gesamtmenge des Rohgases wird ein erster Teilstrom
entsprechend 120 Nm Gas (trocken gerechnet) im Kühler 3 auf 1500C abgekühlt, wobei Teer auskondensiert. Der Teergehalt
reduziert sich dabei von 55 g/Nnr trockenes Rohgas auf 10 g/Nm
trockenes Rohgas, wobei die im Gas verbleibenden Kohlenwasserstofffraktionen wesentlich niedriger siedend sind.
Dem Gas werden nach der Kühlung 360,6 Nm Wasserdampf zugeführt.
Das Gas-Wasserdampf-Gemisch wird auf 32O0C erhitzt und durch
die erste Konvertierungsstufe (Reaktor I7) geleitet. Als Katalysator
dient ein handelsüblicher Kobalt-Molybdän-Katalysator, der im Festbett angeordnet ist.
— fi —
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Die erste Konvertierungsstufe verläßt ein Gas mit folgender Zusammensetzung:
CO2 37,2 Vol.%
CO 3,0 "
H2 52,0 »
CH4 + N2 7,8 "
Das Gas enthält 270 Nnr Wasserdampf.
Der Wasserstoff-Partialdruck ist von 2,02 bar im feuchten Gas auf 6,4 bar im feuchten Gas am Austritt der ersten Konvertierungsstufe
gestiegen. Diesem Produktgas wird durch die Leitungen 20 und 21 280 Nnr Rohgas (trocken gerechnet), das noch
167 Nm Wasserdampf enthält, zugemischt. Das zugemischte Rohgas weist eine Temperatur von 182°C und einen Druck von 30 bar auf.
Dieses Rohgas enthält noch 55 g Teer + Öl und 8 g Benzin, jeweils bezogen auf den Nm trockenes Gas. In der entstehenden Mischung
aus Produktgas und Rohgas ist der Wasserstoff-Partialdruck 5,6 bar. Die Temperatur beim Eintritt der Gasmischung in die
zweite Konvertierungsstufe (Reaktor 22) beträgt 36O0C. Der Konvertierungsreaktor
der zweiten Stufe ist prinzipiell genauso gestaltet wie der Reaktor 17 der ersten Stufe.
Die zweite Konvertierungsstufe verläßt ein Produktgas, welchem der Rest des Rohgases, nämlich 600 Nm (trocken gerechnet), mit
einem Wasserdampf gehalt von 358 Nm zugegeben wird. Es ergibt
sich eine Mischungstemperatur von 3340C, mit welcher die Gasmischung
in die dritte Konvertierungsstufe (Reaktor 24) geleitet wird. Diese Stufe ist wie die vorausgegangenen Konvertierungsstufen ausgestaltet. Das Produktgas am Austritt der dritten Konvertierungsstufe
ist folgendermaßen zusammengesetzt:
co2 | 31,4 | Vol. |
CO | 12,4 | Il |
H2 | 47,7 | It |
CH. + N2 | 8,5 | It |
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Es fallen 1422 Nnr konvertiertes Gas (trocken gerechnet) an,
in dem 439 Nnr Wasserdampf enthalten sind. Außerdem enthält das Gas noch die teilweise hydrierten Teer-, Öl- und Benzinanteile.
Das Produktgas wird indirekt gekühlt und einer Gasreinigung zur Entfernung von CO2 und ILjS zugeleitet.
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L e e r s e i \ e
Claims (7)
1) Verfahren zum katalytischen Konvertieren von Rohgas aus
der Vergasung fester Brennstoffe unter einem Druck von 15 bis 100 bar mit Wasserdampf und freien Sauerstoff enthaltendem Gas,.
wobei das Rohgas zunächst auf Temperaturen von 150 bis 2000C
gekühlt, mit Wasserdampf gesättigt und gebildetes Kondensat abgezogen wird, so daß das Rohgas einen Gehalt an Kohlenv/asserstoffen
des Siedebereichs 20 bis 4000C von 10 bis 100 g/Nm^
trockenes Gas und ein CO : HpO-Volumenverhältnis von 0,8 bis
aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß das Rohgas etwa im Verhältnis
1 : 10 bis 1 : 1 in einen ersten und zweiten Teilstrom aufgeteilt, der erste Teilstrom mit einem Überschuß an Wasserdampf
mit einer Eintrittstemperatur von 280 bis 450°C durch eine erste Konvertierungsstufe geführt und das Produktgas
zusammen mit mindestens einem Teil des zweiten Rohgas-Teilstroms mit einer Mischungstemperatur von 300 bis 5000C durch mindestens
eine weitere Konvertierungsstufe geleitet wird, wobei in den Konvertierungsstufen ein Druck von 15 bis 100 bar
herrscht.
2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der
erste Teilstrom des Rohgases vor der Konvertierung um mindestens 100C gekühlt und Kondensat abgezogen wird.
3) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß dem ersten Teilstrom vor Einleiten in die erste Konvertierungsstufe Wasserdampf zugegeben wird.
4) Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß das konvertierte Produktgas der
letzten Konvertierungsstufe in einem Kühler durch Berieseln mit Wasser gekühlt und das dabei erwärmte Kühlwasser in einem
Sättiger mit dem ersten Rohgas-Teilstrom in direkten Kontakt gebracht wird.
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809838/0015
ORIGINAL IN6PECTED
27Ü9768
5) Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß
V/asser zum Berieseln des Gases zwischen dem Kühler und dem Sättiger im Kreislauf geführt und dem aus dem Sättiger ablaufenden
Wasser Gaswasser aus einer Teerscheidung zugegeben wird, in welcher Kondensat des Rohgases, insbesondere des
ersten Teilstroms, separiert wird.
6) Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die Konvertierung in mindestens
drei Stufen erfolgt und dem Produktgas der ersten bis zweitletzten Stufe jeweils ein Teil des zweiten Rohgas-Teilstroms
zugemischt v/ird, wodurch im Gasgemisch die Eintrittstemperatur für die nächstfolgende Konvertierungsstufe eingestellt wird,
die im Bereich von 300 bis 5000C, vorzugsweise unterhalb 450°C,
liegt.
7) Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens 70 % des stöchiometrisch
für die Konvertierung des im gesamten Rohgas vorhandenen Kohlenmonoxids
nötigen Wasserdampfs mit dem ersten Rohgas-Teilstrom in die erste Konvertierungsstufe geleitet wird.
809838/0015
Priority Applications (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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DE19772709768 DE2709768A1 (de) | 1977-03-07 | 1977-03-07 | Verfahren zum katalytischen konvertieren von rohgas aus der vergasung fester brennstoffe |
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Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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DE19772709768 DE2709768A1 (de) | 1977-03-07 | 1977-03-07 | Verfahren zum katalytischen konvertieren von rohgas aus der vergasung fester brennstoffe |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
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DE2709768A1 true DE2709768A1 (de) | 1978-09-21 |
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ID=6002937
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DE19772709768 Withdrawn DE2709768A1 (de) | 1977-03-07 | 1977-03-07 | Verfahren zum katalytischen konvertieren von rohgas aus der vergasung fester brennstoffe |
Country Status (3)
Country | Link |
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US (1) | US4161393A (de) |
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GB (1) | GB1560065A (de) |
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- 1978-03-02 GB GB8400/78A patent/GB1560065A/en not_active Expired
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Non-Patent Citations (1)
Title |
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Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
GB1560065A (en) | 1980-01-30 |
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