DE2841182A1 - Verfahren zur aufbereitung eines rohgases aus der vergasung fester brennstoffe - Google Patents
Verfahren zur aufbereitung eines rohgases aus der vergasung fester brennstoffeInfo
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Description
KETALLGKSELLSCHAFT AG Frankfurt am Main, 21.9.1978
Nr. 8238 LO -WGN/HSZ-
Verfahren zur Aufbereitung eines Rohgases aus der Vergasung
fester Brennstoffe
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Aufbereitung eines Rohgases
aus der Vergasung fester Brennstoffe, insbesondere Kohle, unter einein Druck von etwa 5 bis 150 bar mit zum Brennstoff im
Gegenstrom geführten Vergasungsmitteln, die freien Sauerstoff und "tfasserdampf enthalten, wobei das mit einer Temperatur von
etv/a 350 bis 8000C aus der Vergasung kommende Rohgas mit seinem
gesamten Gehalt an Kohlenwasserstoffen und Wasserdampf einer ITachvergasung unterworfen wird.
Aus den deutschen Offenlegungsschriften 25 32 197 und 25 32 198 sowie den dazu korrespondierenden US-Patenten 4 056 483 und
4 082 520 ist bereits ein Verfahren zur Nachvergasung von Kohlenwasserstoffen bekannt. Dabei erfolgt die Nachvergasung in einem
Reaktor, der ein Festbett aus inerten Feststoffen oder auch aus Katalysatormaterial enthält, jedoch unter Zugabe von Sauerstoff.
Dieser Sauerstoff bewirkt eine partielle Oxidation einzelner Komponenten des S.ohgases, wodurch Temperaturerhöhungen eintreten
und Vergasungs- sowie Krackreaktionen ausgelöst werden. Das Produktgas der Nachvergasung ist weitgehend frei von Teer,
Phenolen, Fettsäuren und Ammoniak.
-Z-
03001A/0237
Die Druckvergasung von Kohle im Bereich von 5 bis 150 bar mit festbleibender Asche ist aus zahlreichen Veröffentlichungen,
wie etwa den US-Patenten 3 540 867 und 3 854 895 sowie der deutschen Offenlegungsschrift 2 201 278 bekannt. Die körnige
Kohle ist dabei in einem Festbett angeordnet und die Vergasungsmittel durchströmen dieses Festbett von unten nach oben.
Die Kohle wird in körniger Form oder als Agglomerat mit einer Korngröße von beispielsweise 3 bis 30 mm in den Druckreaktor
gegeben und durchwandert dort allmählich mehrere, nicht scharf gegeneinander getrennte Zonen mit immer höheren Temperaturen.
Als Vergasungsmittel dienen zumeist Sauerstoff und Wasserdampf, doch kann z.B. auch CO2 mitverwendet werden.
Aus den britischen Patentschriften 1 507 905, 1 508 671 und 1 512 677 kennt man eine Variante der Kohledruckvergasung, die
prinzipiell in der gleichen Weise arbeitet, bei welcher aber die Asche in flüssiger Form abgezogen wird. Das Rohgas dieser
Vergasungsvariante ist reicher an Kohlenmonoxid und ärmer an Wasserdampf gegenüber der Vergasung mit festbleibender Asche.
Neben Wasserdampf enthält das Rohgas der Druckvergasung von Kohle vor allem Wasserstoff und Kohlenoxide sowie Methan. Zahlreiche
weitere Stoffe sind in kleineren Mengen vorhanden, so etwa kondensierbare Kohlenwasserstoffe, insbesondere Aromaten,
Paraffine und Naphthene der verschiedenen Siedeanlagen und Zusammensetzungen.
Aufgabe der Erfindung ist es, das Rohgas auf wirtschaftliche und einfache Weise insbesondere von seinem Gehalt an kondensierbaren
Kohlenwasserstoffen zu befreien, wodurch wesentliche Erleichterungen in der Gasreinigung und Gaswasserreinigung eintreten.
So ist es dann z.B. möglich, das Gaswasser nach einer einfachen nachbehandlung, z.B. durch Entgasen oder Teilentsalzung·,
wieder dem Druckvergasungsprozeß zuzuführen. Zur Regulierung des Salzgehalts kann ein Teil des kondensierten Gaswassers
ohne jegliche Reinigung einem Vorfluter zugeleitet werden. Auch in dor Gasreinigung ergeben sich einfachere Schaltmöglich-
- 3 0300U/0237
keiten. Erfindungsgemäß wird dies beim eingangs genannten
Verfahren dadurch erreicht, daß das Rohgas unter Druck in Gegenwart eines Hydrierkatalysators nachvergast wird.
Vorzugsweise liegen der Druck und die Temperatur der Nachvergasung etwa bei den entsprechenden Werten des Rohgases.
Beim erfindungsgemaßen Verfahren ist es wichtig, daß zur
Hachvergasung dem Rohgas normalerweise keine wesentlichen
Mengen an freien Sauerstoff enthaltenden Gasen zugegeben werden, welche eine partielle Oxidation bewirken wurden.
Diese partielle Oxidation unter Sauerstoffzufuhr würde nämlich in nachteiliger Weise einen erheblichen Teil der heizwertreichen
Kohlenwasserstoffe zu COp und HpO umwandeln und damit
den Heizwert des Produktgases vermindern. Deshalb wird beim erfindungsgemaßen Verfahren ohne wesentliche Sauerstoffzugabe
in der Nachvergasung gearbeitet. Bei tiefen Austrittstemperaturen des Rohgases aus dem Druckvergaser könnte gegebenenfalls
eine geringe Sauerstoffzufuhr notwendig sein, um die Temperatur des Rohgases auf die Aktivitätstemperat-ar des Katalysators
anzuheben.
Als Katalysatoren, die in der Lage sind, die im Rohgas enthaltenen
Teere hydrierend zu kracken, haben sich in der Raffinerietechnik für die Hydrokrackung verwendete Substanzen als
brauchbar erwiesen. Ein verwendbarer Hydrierkatalysator weist z.B. 3 bis 10 Gew.% Kobalt auf; er kann daneben noch 5 bis
15Gew.% Molybdän enthalten. Die aktiven Substanzen befinden
sich bevorzugt auf einem porösen Träger, etwa aus AIpO^5, aber
auch Zeolith ist geeignet. Eine bekannte Ausführungsform dieses Katalysatortyps sind die sogenannten Comox-Katalysatoren
mit Oberflächenwerten von über 80 m /g.
Als Hydrierkatalysator kommen auch bekannte Nickelkatalysatoren in Frage, wie man sie z.B. für die Erzeugung von Reichgas
aus verdampften flüssigen Kohlenwasserstoffen oder für die
Methanisierung kennt. Diese Katalysatoren weisen bevorzugt 5 bis 40 Gew,?o Nickel auf einer Trägersubstanz auf. Es hat sich
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114111t
auch als äußerst zweckmäßig erwiesen, den Katalysatoren
Oxide des Si5 "ig, Ca, Fe, Na, K und ¥ zuzusetzen. Eöenso
wirkt mit verdünnter Säure behandelter Montmorrillonit reaktionsbegünstigend. Auch Koks kann als Hydrierkatalysator
oder aber als Trägersubstanz verv/endet werden.
Die iiachvergasung wird in einem oder mehreren Reaktoren durchgeführt,
in denen sich der oder die Hydrierkatalysatoren im Festbett oder Wirbelbett befinden. In der Nachvergasungszone
herrscht ein Druck von 5 bis 150 bar und es ist zweckmäßig, das Rohgas aus der Druckvergasung ohne wesentliche Entspannung
in die Nachvergasungszone zu leiten.
Zwischen den Reaktoren für die Druckvergasung des Brennstoffs, insbesondere Kohle, und der Nachvergasung des Rohgases ist
zwecknäßigerweise eine Einrichtung zur Grob- oder Feinentstaubung
des Rohgases zwischengeschaltet. Diese Grob- oder Feinentstaubung kann z.B. in Zyklonen oder Gewebefiltern erfolgen.
Dem zur Nachvergasung geleiteten Rohgas können noch flüssige,
am besten fein verdüste Kohlenwasserstoffe und/oder staubföraige Brennstoffe, z.B. Kohlenstaub, einer Körnung kleiner
2 En. zugemischt werden.
Das aus der Nachvergasung kommende Produktgas enthält praktisch keine unter Umgebungstemperatur kondensierbaren Kohlenwasserstoffe
mehr, höchstens sind Spuren an Kohlenwasserstoffen des Benzin-Siedebereichs noch möglich, Der Methangehalt des produktgases
liegt über dem des primär erzeugten Rohgases. Die Erhöhung des Methangehalts hängt weitgehend vom Teergehalt
der vergasten Kohle ab und von eventuellen Zusätzen an verdanpfbaren
Kohlenwasserstoffen zum Rohgas. Er ist in weiten Grenzen variierbar.
Am HTrdrierkatalysator der Nachvergasung haben sich die Schwefelverbindungen
des Rohgases praktisch vollständig in HpS
umgewandelt. Aus vielerlei Gründen ist es zumeist unerläßlich,
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.7.
vor der "Verwendung des Produktgases als Heizgas, Reduktionsgas
oder Synthesegas das HgS ganz oder weitgehend zu entfernen.
Das kann durch an öich bekannte chemische oder physikalische Waschverfahren oder über eine Adsorption, z.B. an
Aktivkohle oder Aluminiumoxid, geschehen. Die Entfernung von H^S ist auch nötig, wenn das Produktgas anschließend noch
katalytisch methanisiert werden soll, um den Heizwert weiter zu steigern, so daß es gegen Erdgas austauschbar ist.
In einem Kohledruckvergaser an sich bekannter Bauart ("Lurgi-Gaserzeuger")
mit einem mittleren Durchmesser von 2,6 m werden stündlich 15 t Kohle mit einem unteren Heizwert von 21275 kJ/kg
und folgender Elementaranalyse vergast:
C | 57, | 6 | Gew.% |
H | 4. | 0 | I! |
0 | 5, | 9 | Il |
N | 1, | 1 | Il |
S | 2, | 1 | Il |
Asche | 29, | 3 | H |
Dem Gaserzeuger, der unter einem Druck von 20 bar betrieben wird, werden als Vergasungsmittel 270 Nur Sauerstoff pro Tonne
Kohle und 4,9 kg Wasserdampf/Nnr Sauerstoff zugeführt.
Das Rohgas in einer Menge von 1420 Nur/t Kohle hat, trocken gerechnet, folgende Analyse:
co2 | 27,5 | Vol. 96 |
CO | 23,1 | Il |
H2 | 37,5 | Il |
CH4 | 9,9 | It |
CnHm | 0,6 | Il |
N2 | 0,6 | Il |
H2S | 0,8 | Il |
Ss enthält außerdem 0,64 Hm-3 Wasser dampf/Hur trockenes Rohgas
und verläßt den Gaserzeuger mit 65O0C.
- 6 0 30014/023 7
(Würde nan dieses Rohgas auf 25°C abkühlen, so würden im Kondensat
pro 1000 Nm-5 trockenes Rohgas außer dem Wasser anfallen;
Teer 34,3 kg
Öl 15,5 »
Benzin 6,4 "
Phenole 4,8 »
FettsäurenO,7 "
4,9 " .)
Das Gas wird ohne Abkühlung und praktisch ohne Druckverlust
eines iiachvergasungsreaktor zugeführt, der etwa zur Hälfte mit
einen handelsüblichen Comox-Katalysator mit 6 Gew„% Kobalt und
10 Gewg56 Molybdän auf Aluminiumoxidträger in Tablettenform
der Größe 6 χ 6 mm gefüllt ist. Der Durchmesser des schachtartigen
Reaktionsraums beträgt 2 m und die Schütthöhe des Katalysatormaterials 4 m.
Bei der Umsetzung entsteht ein Gas folgender Zusammensetzung (trocken gerechnet);
CO2 | 45,8 | VoI „% | mehr | enthält0 | Der Wasserdampfgehalt ii 1 ^^ ^f^ L^^ I .1 K^h ^^_ -X," ^_. — 4^ _ ._ _ ^^ .^.^ ^ZT ^_. ^^ |
|
CO | 10,4 | It | ||||
H2 | 28,3 | Il | ||||
14,4 | Il | |||||
H2S | 0,1 | Il | ||||
N2 + Ar | 1,0 | Il 9 |
||||
das | ||||||
ren | ||||||
mit 6700C den Nachvergasungsreak^or verläßt und keine höhe | ||||||
Kohlenwasserstoffe _" L· r\ Γ7 ^t s /T\T ' ju~~ |
Kohlendioxids und des Wasserdampfes erhält man ein Heizgas der Analyse
CO | 19 | ,2 | Vol. |
H2 | 52 | ,2 | Il |
CH4 | 26 | ,6 | Il |
H2S | 0 | ,2 | Il |
Ii2 + Ar 1,8 »
mit einem unteren Heizwert von 17 540
mit einem unteren Heizwert von 17 540
— I —
Einer Anordnung wie im Beispiel 1 und unter ansonaten gleichen
Bedingungen wird eine Kohle der Elementaranalyse
C 63,9 Gev.%
H 4,1 "
0 7,3 "
N 1,0 »
S 1,4 "
Asche 22,3 "
mit einem unteren Heizwert' ,von 25 120 kJ/kg. zugeführt und
mit 1500 Nm5 Luft und 0,42 kg Wasserdampf/Nm3 Luft bei 20 bar
vergast.
Es entstehen 2700 Nm5 Rohgas/t Kohle von 585°C5'folgender
Zusammensetzung, trocken gerechnet:
co2 | 10,6 | Vol.tf |
CO | 21,3 | If |
H2 | 19,8 | Il |
CH4 | 4,2 | H |
CnHm | 0,3 | Il |
N2 | 43,5 | H |
H2S | 0,3 | Il |
und außerdem 0,11 Nur Wasserdampf/Nnr trockenes Rohgas. (Bei
Abkühlung auf 25°C würden pro Tonne Kohle folgende Nebenprodukte anfallen:
Teer, Öl und Gasbenzin 37,1 kg
Phenole 2,6 "
Fettsäuren 0,6 "
Dieses Gas wird wie im Beispiel 1 ohne Abkühlung direkt dem schachtförmigen Nachvergasungsreaktor zugeführt und dort
nachvergast. Als Katalysator dient ein handelsüblicher Nickelkatalysator mit 25 Gew.?o Nickel auf einem Silizumoxid-Träger
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In Tabletten der Größe 6x6 mm. Es entsteht ein Gas, das
frei von höheren Kohlenwasserstoffen ist und folgende Zusammensetzung
hat:
co2 | 13,8 | Vol. 96 | 20.8 | Vol.Jfi |
CO | 17,9 | Il | 18,6 | Il |
H2 | 16,0 | Il | 11,4 | Il |
CH4 | 9,8 | Il | 48,9 | Il |
N2 | 42,2 | Il | ||
H£S | 0,3 | Il | ||
und noch 0,1 Nnr Wasserdampf /Nur trockenes Gas enthält. | ||||
liach 3ntfernung des Kohlendioxids und des Wasserdampfes erhält | ||||
man ein Heizgas folgender Zusammensetzung: | ||||
CO | ||||
H2 | ||||
CH4 | ||||
No |
H2S 0,3 " nit einem unteren Heizwert von 8680 kJ/üIm
In einem Druckvergaser mit Abzug flüssiger Schlacke mit
einem mittleren Durchmesser von 1,8m, der unter einem Druck
von 25 bar betrieben wird, werden stündlich 17 t Kohle eingeführt.
Die Kohle hat folgende Elementaranalyse, bezogen auf wasser- und aschefreie Substanz:
C 78,99 Gew. %
H 5,25 "
0 8,75 "
N 1,37 "
S 0,43 "
Cl 0,38 "
Der untere Heizwert dieser Kohle liegt bei 29 490 kJ/kg; ihr Aschegehalt bei 4,83 Gew.%.
— 9 —
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■μ-
Als Vergasungsmittel werden in den Gaserzeuger je Tonne Kohle 350 Nnr Sauerstoff eingeführt, dazu 1,1 kg Wasserdampf pro
Sauerstoff. Das daraus erzeugte Rohgas in einer Menge,
trocken gerechnet, von 1890 Nm^/h, hat folgende Zusammensetzung:
co2 | 2,3 | Vol. 96 |
CO | 58,2 | ir |
H2 | 29,3 | Il |
CH4 | 6,8 | It |
CnHm | 0,6 | tt |
H2S | 0,1 | Il |
N2 + Ar | 2,7 | Il |
Es enthält außerdem noch 0,12 Nm^ Wasserdampf pro Nnr trockenes
Gas. Die Rohgasaustrittstemperatur beträgt 65O°C.
(Bei der Abkühlung des Rohgases bis auf 250C würden pro
1000 Nur trockenes Rohgas folgende Nebenprodukte anfallen:
Teer | 39,0 | kg |
Öl | 8,3 | Il |
Benzin | 9,8 | Il |
NH7, | 2,7 | I! |
Phenole | 2,3 | Il |
Fettsäuren | 3,4 | Il |
Im Nachvergasungsreaktor des Beispiels 1 wird das Rohgas ohne Abkühlung mit 0,76 kg Wasserdampf/Nm-5 Rohgas umgesetzt.
Der Reaktor ist etwa zur Hälfte mit Aktivkoks mit einem mittleren Durchmesser von 30 mm gefüllt. Der Durchmesser des Reaktionsraums
beträgt 2 m und die Schütthöhe des Kokskatalysators 4 m.
Das die Nachvergasung verlassende Gas hat eine Temperatur von 6700C und folgende Zusammensetzung:
CO2 33,6 Vol.%
CO 10,8 «
H2 32,0 "
CH4 21,0 "
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H2S | Heiz | 2,5 | VaI |
H2 + Ar | wert | ti | |
Unterer | 12730 | ||
kJy | |||
Dieses Produktgas ist frei von kondensierbaren Kohlenwasserstoffen.
In Abhitzekesseln und Kühlern wird dieses Gas bis auf 30°C gekühlt und dann einer Entschwefelungswäsche bei etwa
-25°C mit flüssigem Methanol unterzogen, wobei auch das CO2
entfernt wird. Das so behandelte Gas hat einen Heizwert von ' 19160 kJ/Nnr bei folgender Zusammensetzung:
CO 16,3 Vol.96
H2 48,2 "
CH4 31,7 "
N2 + Ar 3,8 "
Dieses Gas wird einer Methanolsynthese zugeführt.
Die Kohledruckvergasung des Beispiels 3 wird wiederholt. Dem dabei entstehenden Rohgas wird zusätzlich pro Nm-3 0,28Nm ".
Sauerstoff und 0,8 kg Wasserdampf dazu Kohlenstaub in einer ■
Menge von 300 kg pro Tonne stückigen Brennstoffs der Kohledruckvergasung und in einer Körnung von 0,03 Ms 0,3 mm zugegeben.
Die Analyse des Kohlenstaubs entspricht der Kohle gemäß Beispiel J>.
Rohgas, Sauerstoff, Wasserdampf und Kohlenstaub werden in einer Nachvergasung umgesetzt, wie sie auch im Beispiel 3
verwendet wurde. Der Hydrierkatalysator besteht jedoch aus 3,5 Gew.% Kobalt und 10 Gew.% Molybdän auf einem Aluminium—
oxidträger und hat Kugelforra von ca. 5 mm.
Das erzeugte Gas hat nach Verlassen der Nachvergasung bei einer Temperatur von 9500C folgende Zusammensetzung:
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co2 | 20,7 | Vol.96 |
co | 32,2 | Il |
H2 | 45,0 | ti |
CH4 | 0,4 | Il |
H2S | 0,1 | Il |
N0 + Ar | 1,6 | Il |
Um aus diesem Zwischenproduktgas ein Synthesegas herzustellen, wird es wie im Beispiel 3 weiterbehandelt.
- 12 -
0 300 U/0237 oRÄAL INSPECTCD
Claims (13)
1) Verfahren zur Aufbereitung eines Rohgases aus der Vergasung fester Brennstoffe, insbesondere Kohle, unter einem
Druck von etwa 5 bis 150 bar ait zum Brennstoff im Gegenstrom
geführten Vergasungsmitteln, die freien Sauerstoff und Wasserdampf enthalten, wobei das mit einer Temperatur von etwa 350
bis 8000C aus der Vergasung kommende Rohgas mit seinem gesamten
Geiialt an Kohlenwasserstoffen und Wasserdampf einer llachvergasung
unterworfen wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Rohgas unter Druck in Gegenwart eines Hydrierkatalysators nachvergast
wird.
2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur
ITachvergasung dem Rohgas keine freien Sauerstoff enthaltenden Gase zugegeben werden.
3) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß der Hydrierkatalysator im Festbett angeordnet ist.
4) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß sich der Hydrierkatalysator in einer Wirbelschicht befindet.
5) Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß der Hydrierkatalysator 3 bis 10
Gew.% Kobalt enthält.
6) Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß
der Hydrierkatalysator neben einem oder mehreren aktiven Komponenten auch 5 bis 15 Gew»$ Molybdän enthält.
7) Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß der Hydrierkatalysator weitgehend
aus den Oxiden von Si, Mg, Ca, Fe, Na, K und W besteht oder als Grundsubstanz Koks enthält oder daraus besteht.
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ORIGINAL IMSPECTED
8) Verfahren nach. Anspruch 1 oder einem der folgenden,
dadurch gekennzeichnet, daß den Katalysatoren mit verdünnter Satire behandelter Montmorrillonit zugesetzt wird.
9) Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, damirch gekennzeichnet, daß der Hydrierkatalysator als aktive
Korsonente Nickel, vorzugsweise mit einem Gehalt von 5 his
40 Gew.% enthält.
10} Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß aus dem Produktgas der Nachvergasung
Scfewefelverbindungen, insbesondere HpS, entfernt werden.
11) Verfahren nach Anspruch 1 und 10, dadurch gekennzeichnet,
dafl das entschwefelte Produktgas der Nachvergasung methanisiert
wird.
12) Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche dadurch gekennzeichnet, daß dem Rohgas vor der Nachvergasung
Kohlenwasserstoffe und/oder staubförmige Brennstoffe einer Körnung kleiner 2 mm zugemischt werden.
13) Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche
dadurch gekennzeichnet, daß das entschwefelte und entstaubte ·.
Produktgas der Nachvergasung als Heizgas einem kombinierten Danpf-Gasturbinen-Kraftwerksprozeß zugeführt oder als Reduktionsgas
für die Srzreduktion oder als Synthesegas verwendet wird.
0300U/0237
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