DE2635251C3 - Verfahren zum Betrieb einer Metall-Luft-Zelle - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betrieb einer aus einer verbrauchbaren Elektrode, einer Luftelektrode
und zwischen den Elektroden befindlichem Elektrolyten bestehenden Metall-Luft-Zelle. Unter
den Begriff »Luftelektrode« fallen im Zusammenhang mit der Erfindung auch Sauerstoffelektroden oder
H2O2-Elektroden. Der Begriff »Luftelektrode« ist nur
der Einfachheit halber gewählt, soll jedoch keine Einschränkung beinhalten.
Zum Beispiel aus der US-PS 3 788 899 ist eine elektrochemische Batterie der obengenannten Art bekannt,
bei der zur Steigerung der Leistung vorgeschlagen ist, die Temperatur des Elektrolyten zu regeln.
Es ist demzufolge bekannt, durch Erwärmung des Elektrolyten die Leistung von elektrochemischen Systemen
zu steigern. Nachteilig ist hierbei, daß durch diese Maßnahme die Temperatur des gesamten Systems
durch Wärmeaustausch zwischen den einzelnen Teilen erhöht wird. Nachteilig ist ferner, daß der
Elektrolyt durch die Erhöhung seiner Temperatur wesentlich aggressiver wird und folglich die Handhabung
des elektrochemischen Systems erschwert wird.
Die grundsätzliche Schwierigkeit der bekannten elektrochemischen Batterien besteht darin, daß nur
geringe Stromdichten erhalten werden, die bei ca. 50 mA/cm2 liegen. Darüber hinaus ist die Dauer der
erhaltbaren Stromdichten eng begrenzt. Man rechnet mit einem Energieinhalt von ca. 200 Wh/kg. Bisher
versucht man größere Ströme dadurch zu erreichen, daß die Elektrodenoberfläche vergrößert wird. Auf
die effektive Oberfläche bezogen, bleiben trotzdem die Stromdichten sehr gering, was erforderlich ist, um
Polarisationseffekte klein zu halten.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren anzugeben, mit welchem in elektrochemischen
Systemen hohe Leistungen bei hohen Stromdichten auf lange Zeit erzeugt werden können, wobei
der Betrieb auch ohne Erwärmung des Elektrolyten
durchführbar ist und daß die Eigenspannung der Elektrode in der jetzt üblichen Weise verringert werden
muß. Bei durchgehend mäßigen Elektrolyttemperaturen sollen Energiedichten erreicht werden, die
ansonsten nur mit Hochtemperaturzellen bisher ver-
wirklichbar sind.
Die Aufgabe ist erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die an der Phasengrenzfläche der verbrauchten
Elektrode zum Elektrolyten auftretende Wärme in der Phasengrenzfläche gehalten wird und derart ört-
lieh eine Temperatur in bezug zur Temperatur des gesamten
Systems eingestellt wird. Die Erfindung beruht daher auf c*er Erkenntnis, daß nicht das gesamte elektrochemische
System, einschließlich des Elektrolyten, auf höhere Temperatur gebracht werden muß, um
hohe Leistungen zu erzielen, sondern darauf, daß gezielt die beim Ablauf der Zellenreaktion beteiligten
Stellen auf günstigste Temperaturen zu bringen oder die Temperaturen dort örtlich zu erhalten. Es soll
folglich nur die effektive Temperatur in der Phasengrenzfläche Elektrode/Elektrolyt zur Erzielung hoher
Leistungen bei hohen Stromdichten eingestellt werden.
Der der Erfindung zugrundeliegende Gedanke besteht darin, daß bei elektrochemischen Reaktionen
Umsetzungen vor sich gehen, die auf rein chemische Weise ablaufen, so daß nach der Erkenntnis der Erfindung
an oder in unmittelbarer Nähe der eigentlichen Reaktionsstelle Wärme entsteht, die bei diesen Umsetzungen
freigesetzt wird. Je nach Verteilung dieser Wärme, d. h. der Weise, in der sie an die Umgebung
abgegeben wird, kann die Temperatur der Reaktionsstelle, die in der Phasengrenzfläche Elektrode/Elektrolyt
liegt, beträchtlich über der Temperatur der Umgebung, also einerseits des Elektrolyten und andererseits
des Hauptteils des Elektrodenkörpers in einiger Entfernung vom Reaktionsort liegen.
Die Temperatur in der Phasengrenzfläche der verbrauchbaren Elektrode zum Elektrolyten kann derart
hoch eingestellt werden, daß örtliche Aufschmelzungen und/oder Erweichungen des Elektrodenmaterials
auftreten. Wie die Temperatur- bzw. Wärmesteuerung in der Phasengrenzfläche der verbrauchbaren
Elektrode zum Elektrolyten einerseits und/oder der Luftelektrode zum Elektrolyten andererseits gesteuert
wird, kann je nach verwendeten Materialien verschieden sein. So sind Parameter zur örtlichen Erwärmung
der Phasengrenzfläche und somit des Reaktionsortes des elektrochemischen Systems die Wärmekapazitäten
und Wärmeleitfähigkeiten der betroffenen Bestandteile des Systems, die in unmittelbarer
Berührung zur Reaktionsstelle stehen.
Es ist vorteilhafterweise in einer zweckmäßigen Ausgestaltung der Erfindung vorgeschlagen, Wärme-
begünstigungseffekte auszunutzen, indem die vom Elektrolyten berührte Phasengrenzfläche der verbrauchbaren
Elektrode klein gehalten wird und daß andererseits die Wärme abgebenden Flächen der verbrauchbaren
Elektrode isoliert werden, um die Abgäbe von Wärme an die Umgebung »-a verringern. Es
ist hierdurch möglich, die Phasengrenzflächentemperatur an der verbrauchbaren Elektrode im Vergleich
zur Temperatur des Systems örtlich wesentlich zu erhöhen.
Im Sinne der Lehre der Erfindung, auf die Temperatur des Reaktionsortes einzuwirken, ist es zweckmäßig,
hochelektropositive Metalle in kompakter Form, vorzugsweise Aluminium, zu verwenden. Das
Material der verbrauchbaren Elektrode kann auch mit '5
Stoffen legiert sein, die im Vergleich zum eigentlichen Elektrodenmaterial ein hohes Reaktionsvermögen
mildem Elektrolyten haben, insbesondere mit Alkali- und/oder Erdalkalimetallen. Auf künstliche Weise
wird so die Temperatur der Phasengrenzschicht erhöht. Mit steigender Temperatur in dieser Grenzschicht
werden auch die erhaltenen Stromdichten bei gleichem Potential der arbeitenden Elektrode höher.
Dem Elektrodenmaterial können auch Stoffe zugegeben werden, die als Katalysatoren für wärmeerzeugende
Reaktionen wirken und damit die Oberflachentemperatur der verbrauchbaren Elektrode in der
Phasengrenzfläche erhöhen.
Durch die Auswertung der genannten Begünstigungseffekte ist es möglich, von den bisher bekannten
zwecks Vergrößerung der Oberfläche hochporösen Elektroden, wie z. B. Sinterelektroden oder Suspensionselektroden
oder sedimentierten Elektroden, auf handelsübliche kompakte Metalle als Elektroden
überzugehen, ohne daß auf die Erzielung hoher Stromdichten verzichtet werden muß. Eine verbrauchbare
Elektrode aus kompaktem Metall ist einfach herzustellen, einfach in eine elektrochemische
Zelle einzubauen, wirtschaftlich und begünstigt auch die Leitfähigkeit. Vorteilhaft sind stabförmige Elek- w
troden, beispielsweise zylindrische, hei denen das Verhältnis Radius zu Länge des Zylinders die Betriebstemperatur
an der Reaktionsoberfläche bestimmt. Bei einem größeren Verhältnis Radius zu Länge des Zylinders kann, durch genügenden Abzug
von Wärme von der Reaktionsfläche auch die effektive Temperatur an dieser Stelle so herabgesetzt
werden, daß einr bei hochelektropositiven Metallen mit Wasserstofferzeugung verbundene Korrosion
stark gehemmt bzw. verhindert werden kann, wenn dies in besonderen Anwendungsfällen Zielsetzung ist.
Eine stabförmige verbrauchbare Elektrode ermöglicht in besonders einfacher Weise die erfindungsgemäße
Wärme- oder Temperatursteuerung in der Phasengrenzfläche Elektrode/Elektrolyt. Von dieser
Elektrodenform lassen sich auch plattenförmige Elektroden ableiten, indem die Elektrodenlänge klein
gehalten wird gegenüber ihrem Durchmesser.
Bei den mit der Lehre der Erfindung erreichbaren hohen Stromdichten wird entsprechend viel Materie
der verbrauchbaren Elektret .xgebaut. Um die in
großem Umfang abgebauten Stoffe vom Reaktionsort wegzutransportieren und genügend Reaktanten an die
Reaktionsstelle heranzuführen, wird vorteilhafterweise vorgeschlagen, den Elektrolyten nur der Phasengrenzfläche
zu- und von dort wieder abzuführen und folglich den Elektrolyten zu bewegen. Durch die
zweckmäßige Anströmung nur der Phasengrenzfläche wird auch sicher verhindert, daß sich an der Elektrodenoberfläche
eine unbewegte Eleklrolytschicht bildet, die durch diffusionalbedingte Vorgänge den Gesamt-Reaktionsablauf
verlangsamt und so die erreichbare Stromdichte erniedrigt. In einer bevorzugten Ausführungsform wird der Elektrolyt durch
Wärmeentzug gekühlt und wird die entzogene Wärme einer Elektrode zur örtlichen Aufheizung der Phasengrenzfläche
wieder zugeführt. Ferner ist es bei den hohen Stromdichten, also für die Zelle hohen Strömen,
günstig, die ohmschen Verluste soweit wie möglich zu verringern, was dadurch geschehen kann, daß
der Abstand der beiden Elektroden zueinander klein und konstant gehalten wird. Der Abstand zwischen
beiden Elektroden einer elektrochemischen Zelle kann konstant gehalten werden durch Nachschieben
der verbrauchbaren Elektrode. Für besondere Zwecke, z. B. Einwegzellen, die nur kürzere Zeit ihre
energieliefernde Funktion zu erfüllen haben, kann man auf das Nachschieben verzichten, da die über die
Lebensdauer abgetragene Elektrodenmasse den elektrolytischen Weg nicht zu übermäßigen Größen verlängert.
Durch die Maßnahmen der Wärme- bzw. Temperatursteuerung in der Phasengrenzfläche lassen
sich trotzdem die hohen Leistungen auch bei Vergrößerung des Elektrodenabstandes über die Lebensdauer
im wesentlichen beibehalten.
Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung
der zugehörigen Zeichnung, in der eine Ausführungsform einer Vorrichtung zur Durchführung
des erfindungsgemäßen Verfahrens schematisch dargestellt ist. In der Zeichnung zeigt
Fig. 1 eine elektrochemische Zelle, schematisch, Fig. 2 graphisch die Abhängigkeit der Zellenspannung
von der Stromdichte,
Fig. 3 graphisch die Abhängigkeit der Leistung von der Stromdichte,
Fig. 4 graphisch die Abhängigkeit der Spannung von der Stromdichte,
Fig. 5 graphisch die Abhängigkeit der Stromdichte in Funktion vom Potential der Aluminiumelektrode
bei verschiedenen Temperaturen dieser.
Die in Fig. 1 der Zeichnung dargestellte Metall-Luft-Zelle gibt schematisch nur die wesentlichen Bestandteile
der Zelle wieder. Ausführlicher ist eine solche Zelle im deutschen Patent 2607519 beschrieben.
Als verbrauchbare Elektrode wird eine zylinderförmige Aluminium-Elektrode 1 eines Reinheitsgrades
von 99,8% verwendet, die einen Durchmesser von ca. 22 mm und eine Länge von ca. 50 mm hat. Der Aluminium-Elektrode
1 gegenüberstehend ist eine Sauerstoffelektrode 4 in einem Abstand von ca. 1 mm angeordnet. Zwischen den Frontflächen 2 der Aluminium-Elektrode
1 und 5 der Sauerstoffelektrode 4 wird Elektrolyt 3 in ständigem Umlauf bewegt.
Bei einer Elektrolyttemperatur von ca. 20° C und einer Elektrodentemperatur der Aluminiumelektrode
1 von ca. 90° C wurden ohne Wasserstoffabscheidung Stromdichten bis zu 5 A/cm2 maximal gemessen.
Bei niedrigeren Stromdichten wurden Leistungsdichten bis zu 1,3 W/cm2 erreicht.
Fig. 2 zeigt graphisch die Abhängigkeit der Zellenspannung
V von der Stromdichte, gemessen in A/cm2 für eineAnordnung der Fig. 1, bei der der Elektrolyt
auf einer Temperatur von 60° C gehalten wird und die Aluminium-Elektrode anders als im obigen Ausführungsbeispiel
Wärme an die Umgebungsluft bei
Raumtemperatur abgeben kann. Die Kurve verdeutlicht, daß sehr hohe Stromdichten erhalten werden,
wobei als Vorteil auch die dabei guten Spannungswerte hervorzuheben sind. Erkennbar ist weiter die
hohe Energieausbeute.
Fig. 3 zeigt graphisch die Abhängigkeit der Leistung von der Stromdichte für die unter Bezugnahme
auf Fig. 2 beschriebenen Bedingungen.
Fig. 4 zeigt graphisch die Abhängigkeit der Elektrodeneigenschaften
(Spannung gegen Stromdichte, ermittelt nach potentiodynamischen Verfahren
100 mV/Min.; in KOH 6,5 M als Elektrolyt), bei dem das Potential der Aluminium-Elektrode gemessen
und der Stromdichte gegenübergestellt wird.
15
Kurve 1 entspricht: Al 5 N, die Elektrode und der
Elektrolyt sind auf 70° C
temperiert.
Elektrolyt sind auf 70° C
temperiert.
Kurve 2 entspricht: Al 5 N, die Elektrode wird mit
einem Wasserbad einer Temperatur von 80° C umspült
und der Elektrolyt wird auf einer Temperatur von 20° C gehalten.
einem Wasserbad einer Temperatur von 80° C umspült
und der Elektrolyt wird auf einer Temperatur von 20° C gehalten.
Kurve 3 entspricht: Al 5 N, die Elektrode und der
Elektrolyt werden auf 2O0C
Elektrolyt werden auf 2O0C
20
25 temperiert.
Kurve 4 entspricht: Al 5 N, Elektrode auf 20° C
und Elektrolyt auf 70° C.
und Elektrolyt auf 70° C.
Als Schlußfolgerung ist den Kurven entnehmbar, daß eine Erwärmung nur des Elektrolyten von 20° C
auf 70° C (Kurven 3 und 4) keine nennenswerte Verbesserung erbringt, daß aber mit einer Erwärmung nur
der Elektrode von 20° C auf 80° C (Kurve 2) ein erheblicher Erfolg verbunden ist. Dies wird durch
Kurve 1 bestätigt, bei der bei gegenüber Kurve 2 in etwa gleichbleibender Elektrodentemperatur (70° C)
die Elektrolyttemperatur auf 70° C erhöht ist. Es sei auf den Nachteil hoher Elektroiyttemperatur hingewiesen,
die lange KOH im System sehr korrosiv wirken zu lassen. Genügt Kurve 2, lassen sich praktisch
gleiche Ergebnisse bei einer Elektroiyttemperatur von 20° C erreichen allein mit der Temperierung der
Elektrode auf 80° C.
Fig. 5 zeigt eine Kurve 1 mit folgenden Meßwerten: KOH 39° C, Aluminiumelektrode 8,5° C; eine
Kurve 2 mit folgenden Meßwerten: KOH 40° C, Aluminiumelektrode 22° C; eine Kurve 3 mit folgenden
Meßwerten: KOH 40° C, Aluminiumelektrode 30° C und eine Kurve 4 mit folgenden Meßwerten:
KOH 40° C, Aluminiumelektrode 60° C.
Hierzu 4 Blatt Zeichnungen
Claims (6)
1. Verfahren zum Betrieb einer aus einer verbrauchbaren
Elektrode, einer Luftelektrode und zwischen den Elektroden befindlichem Elektrolyten
bestehenden Metall-Luft-Zelle, dadurch gekennzeichnet, daß die an der Phasengrenzfläche
der verbrauchbaren Elektrode zum Elektrolyten auftretende Wärme in der Phasengrenzfläche
gehalten wird und derart örtlich eine hohe Temperatur in bezug zur Temperatur des ganzen Systems
eingestellt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur in der Phasengrenzfläche
der verbrauchbaren Elektrode zum Elektrolyten derart hoch eingestellt wird, daß örtliche
Aufschmelzungen und/oder Erweichungen des Elektrodenmaterials auftreten.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die wärmeabgebenden Flächen
der verbrauchbaren Elektrode isoliert werden.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis
3, dadurch gekennzeichnet, daß das Material der verbrauchbaren Elektrode mit Stoffen legiert ist,
die ein hohes Reaktionsvermögen mit dem Elektrolyten haben, insbesondere Alkali- und/oder
Erdalkalimetalle.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis
4, dadurch gekennzeichnet, daß der der Phasengrenzfläche zu- und von dort wieder abgeführte
Elektrolyt Raumtemperatur hat.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis
5, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt durch Wärmeentzug gekühlt wird und die entzogene
Wärme der verbrauchbaren Elektrode zur örtlichen Aufheizung der Phasengrenzfläche zugeführt
wird.
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