DE2635251C3 - Verfahren zum Betrieb einer Metall-Luft-Zelle - Google Patents

Verfahren zum Betrieb einer Metall-Luft-Zelle

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betrieb einer aus einer verbrauchbaren Elektrode, einer Luftelektrode und zwischen den Elektroden befindlichem Elektrolyten bestehenden Metall-Luft-Zelle. Unter den Begriff »Luftelektrode« fallen im Zusammenhang mit der Erfindung auch Sauerstoffelektroden oder H2O2-Elektroden. Der Begriff »Luftelektrode« ist nur der Einfachheit halber gewählt, soll jedoch keine Einschränkung beinhalten.
Zum Beispiel aus der US-PS 3 788 899 ist eine elektrochemische Batterie der obengenannten Art bekannt, bei der zur Steigerung der Leistung vorgeschlagen ist, die Temperatur des Elektrolyten zu regeln. Es ist demzufolge bekannt, durch Erwärmung des Elektrolyten die Leistung von elektrochemischen Systemen zu steigern. Nachteilig ist hierbei, daß durch diese Maßnahme die Temperatur des gesamten Systems durch Wärmeaustausch zwischen den einzelnen Teilen erhöht wird. Nachteilig ist ferner, daß der Elektrolyt durch die Erhöhung seiner Temperatur wesentlich aggressiver wird und folglich die Handhabung des elektrochemischen Systems erschwert wird.
Die grundsätzliche Schwierigkeit der bekannten elektrochemischen Batterien besteht darin, daß nur
geringe Stromdichten erhalten werden, die bei ca. 50 mA/cm2 liegen. Darüber hinaus ist die Dauer der erhaltbaren Stromdichten eng begrenzt. Man rechnet mit einem Energieinhalt von ca. 200 Wh/kg. Bisher versucht man größere Ströme dadurch zu erreichen, daß die Elektrodenoberfläche vergrößert wird. Auf die effektive Oberfläche bezogen, bleiben trotzdem die Stromdichten sehr gering, was erforderlich ist, um Polarisationseffekte klein zu halten.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren anzugeben, mit welchem in elektrochemischen Systemen hohe Leistungen bei hohen Stromdichten auf lange Zeit erzeugt werden können, wobei der Betrieb auch ohne Erwärmung des Elektrolyten
durchführbar ist und daß die Eigenspannung der Elektrode in der jetzt üblichen Weise verringert werden muß. Bei durchgehend mäßigen Elektrolyttemperaturen sollen Energiedichten erreicht werden, die ansonsten nur mit Hochtemperaturzellen bisher ver-
wirklichbar sind.
Die Aufgabe ist erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die an der Phasengrenzfläche der verbrauchten Elektrode zum Elektrolyten auftretende Wärme in der Phasengrenzfläche gehalten wird und derart ört-
lieh eine Temperatur in bezug zur Temperatur des gesamten Systems eingestellt wird. Die Erfindung beruht daher auf c*er Erkenntnis, daß nicht das gesamte elektrochemische System, einschließlich des Elektrolyten, auf höhere Temperatur gebracht werden muß, um hohe Leistungen zu erzielen, sondern darauf, daß gezielt die beim Ablauf der Zellenreaktion beteiligten Stellen auf günstigste Temperaturen zu bringen oder die Temperaturen dort örtlich zu erhalten. Es soll folglich nur die effektive Temperatur in der Phasengrenzfläche Elektrode/Elektrolyt zur Erzielung hoher Leistungen bei hohen Stromdichten eingestellt werden.
Der der Erfindung zugrundeliegende Gedanke besteht darin, daß bei elektrochemischen Reaktionen Umsetzungen vor sich gehen, die auf rein chemische Weise ablaufen, so daß nach der Erkenntnis der Erfindung an oder in unmittelbarer Nähe der eigentlichen Reaktionsstelle Wärme entsteht, die bei diesen Umsetzungen freigesetzt wird. Je nach Verteilung dieser Wärme, d. h. der Weise, in der sie an die Umgebung abgegeben wird, kann die Temperatur der Reaktionsstelle, die in der Phasengrenzfläche Elektrode/Elektrolyt liegt, beträchtlich über der Temperatur der Umgebung, also einerseits des Elektrolyten und andererseits des Hauptteils des Elektrodenkörpers in einiger Entfernung vom Reaktionsort liegen.
Die Temperatur in der Phasengrenzfläche der verbrauchbaren Elektrode zum Elektrolyten kann derart hoch eingestellt werden, daß örtliche Aufschmelzungen und/oder Erweichungen des Elektrodenmaterials auftreten. Wie die Temperatur- bzw. Wärmesteuerung in der Phasengrenzfläche der verbrauchbaren Elektrode zum Elektrolyten einerseits und/oder der Luftelektrode zum Elektrolyten andererseits gesteuert wird, kann je nach verwendeten Materialien verschieden sein. So sind Parameter zur örtlichen Erwärmung der Phasengrenzfläche und somit des Reaktionsortes des elektrochemischen Systems die Wärmekapazitäten und Wärmeleitfähigkeiten der betroffenen Bestandteile des Systems, die in unmittelbarer Berührung zur Reaktionsstelle stehen.
Es ist vorteilhafterweise in einer zweckmäßigen Ausgestaltung der Erfindung vorgeschlagen, Wärme-
begünstigungseffekte auszunutzen, indem die vom Elektrolyten berührte Phasengrenzfläche der verbrauchbaren Elektrode klein gehalten wird und daß andererseits die Wärme abgebenden Flächen der verbrauchbaren Elektrode isoliert werden, um die Abgäbe von Wärme an die Umgebung »-a verringern. Es ist hierdurch möglich, die Phasengrenzflächentemperatur an der verbrauchbaren Elektrode im Vergleich zur Temperatur des Systems örtlich wesentlich zu erhöhen.
Im Sinne der Lehre der Erfindung, auf die Temperatur des Reaktionsortes einzuwirken, ist es zweckmäßig, hochelektropositive Metalle in kompakter Form, vorzugsweise Aluminium, zu verwenden. Das Material der verbrauchbaren Elektrode kann auch mit '5 Stoffen legiert sein, die im Vergleich zum eigentlichen Elektrodenmaterial ein hohes Reaktionsvermögen mildem Elektrolyten haben, insbesondere mit Alkali- und/oder Erdalkalimetallen. Auf künstliche Weise wird so die Temperatur der Phasengrenzschicht erhöht. Mit steigender Temperatur in dieser Grenzschicht werden auch die erhaltenen Stromdichten bei gleichem Potential der arbeitenden Elektrode höher. Dem Elektrodenmaterial können auch Stoffe zugegeben werden, die als Katalysatoren für wärmeerzeugende Reaktionen wirken und damit die Oberflachentemperatur der verbrauchbaren Elektrode in der Phasengrenzfläche erhöhen.
Durch die Auswertung der genannten Begünstigungseffekte ist es möglich, von den bisher bekannten zwecks Vergrößerung der Oberfläche hochporösen Elektroden, wie z. B. Sinterelektroden oder Suspensionselektroden oder sedimentierten Elektroden, auf handelsübliche kompakte Metalle als Elektroden überzugehen, ohne daß auf die Erzielung hoher Stromdichten verzichtet werden muß. Eine verbrauchbare Elektrode aus kompaktem Metall ist einfach herzustellen, einfach in eine elektrochemische Zelle einzubauen, wirtschaftlich und begünstigt auch die Leitfähigkeit. Vorteilhaft sind stabförmige Elek- w troden, beispielsweise zylindrische, hei denen das Verhältnis Radius zu Länge des Zylinders die Betriebstemperatur an der Reaktionsoberfläche bestimmt. Bei einem größeren Verhältnis Radius zu Länge des Zylinders kann, durch genügenden Abzug von Wärme von der Reaktionsfläche auch die effektive Temperatur an dieser Stelle so herabgesetzt werden, daß einr bei hochelektropositiven Metallen mit Wasserstofferzeugung verbundene Korrosion stark gehemmt bzw. verhindert werden kann, wenn dies in besonderen Anwendungsfällen Zielsetzung ist. Eine stabförmige verbrauchbare Elektrode ermöglicht in besonders einfacher Weise die erfindungsgemäße Wärme- oder Temperatursteuerung in der Phasengrenzfläche Elektrode/Elektrolyt. Von dieser Elektrodenform lassen sich auch plattenförmige Elektroden ableiten, indem die Elektrodenlänge klein gehalten wird gegenüber ihrem Durchmesser.
Bei den mit der Lehre der Erfindung erreichbaren hohen Stromdichten wird entsprechend viel Materie der verbrauchbaren Elektret .xgebaut. Um die in großem Umfang abgebauten Stoffe vom Reaktionsort wegzutransportieren und genügend Reaktanten an die Reaktionsstelle heranzuführen, wird vorteilhafterweise vorgeschlagen, den Elektrolyten nur der Phasengrenzfläche zu- und von dort wieder abzuführen und folglich den Elektrolyten zu bewegen. Durch die zweckmäßige Anströmung nur der Phasengrenzfläche wird auch sicher verhindert, daß sich an der Elektrodenoberfläche eine unbewegte Eleklrolytschicht bildet, die durch diffusionalbedingte Vorgänge den Gesamt-Reaktionsablauf verlangsamt und so die erreichbare Stromdichte erniedrigt. In einer bevorzugten Ausführungsform wird der Elektrolyt durch Wärmeentzug gekühlt und wird die entzogene Wärme einer Elektrode zur örtlichen Aufheizung der Phasengrenzfläche wieder zugeführt. Ferner ist es bei den hohen Stromdichten, also für die Zelle hohen Strömen, günstig, die ohmschen Verluste soweit wie möglich zu verringern, was dadurch geschehen kann, daß der Abstand der beiden Elektroden zueinander klein und konstant gehalten wird. Der Abstand zwischen beiden Elektroden einer elektrochemischen Zelle kann konstant gehalten werden durch Nachschieben der verbrauchbaren Elektrode. Für besondere Zwecke, z. B. Einwegzellen, die nur kürzere Zeit ihre energieliefernde Funktion zu erfüllen haben, kann man auf das Nachschieben verzichten, da die über die Lebensdauer abgetragene Elektrodenmasse den elektrolytischen Weg nicht zu übermäßigen Größen verlängert. Durch die Maßnahmen der Wärme- bzw. Temperatursteuerung in der Phasengrenzfläche lassen sich trotzdem die hohen Leistungen auch bei Vergrößerung des Elektrodenabstandes über die Lebensdauer im wesentlichen beibehalten.
Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung der zugehörigen Zeichnung, in der eine Ausführungsform einer Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens schematisch dargestellt ist. In der Zeichnung zeigt
Fig. 1 eine elektrochemische Zelle, schematisch, Fig. 2 graphisch die Abhängigkeit der Zellenspannung von der Stromdichte,
Fig. 3 graphisch die Abhängigkeit der Leistung von der Stromdichte,
Fig. 4 graphisch die Abhängigkeit der Spannung von der Stromdichte,
Fig. 5 graphisch die Abhängigkeit der Stromdichte in Funktion vom Potential der Aluminiumelektrode bei verschiedenen Temperaturen dieser.
Die in Fig. 1 der Zeichnung dargestellte Metall-Luft-Zelle gibt schematisch nur die wesentlichen Bestandteile der Zelle wieder. Ausführlicher ist eine solche Zelle im deutschen Patent 2607519 beschrieben. Als verbrauchbare Elektrode wird eine zylinderförmige Aluminium-Elektrode 1 eines Reinheitsgrades von 99,8% verwendet, die einen Durchmesser von ca. 22 mm und eine Länge von ca. 50 mm hat. Der Aluminium-Elektrode 1 gegenüberstehend ist eine Sauerstoffelektrode 4 in einem Abstand von ca. 1 mm angeordnet. Zwischen den Frontflächen 2 der Aluminium-Elektrode 1 und 5 der Sauerstoffelektrode 4 wird Elektrolyt 3 in ständigem Umlauf bewegt.
Bei einer Elektrolyttemperatur von ca. 20° C und einer Elektrodentemperatur der Aluminiumelektrode 1 von ca. 90° C wurden ohne Wasserstoffabscheidung Stromdichten bis zu 5 A/cm2 maximal gemessen. Bei niedrigeren Stromdichten wurden Leistungsdichten bis zu 1,3 W/cm2 erreicht.
Fig. 2 zeigt graphisch die Abhängigkeit der Zellenspannung V von der Stromdichte, gemessen in A/cm2 für eineAnordnung der Fig. 1, bei der der Elektrolyt auf einer Temperatur von 60° C gehalten wird und die Aluminium-Elektrode anders als im obigen Ausführungsbeispiel Wärme an die Umgebungsluft bei
Raumtemperatur abgeben kann. Die Kurve verdeutlicht, daß sehr hohe Stromdichten erhalten werden, wobei als Vorteil auch die dabei guten Spannungswerte hervorzuheben sind. Erkennbar ist weiter die hohe Energieausbeute.
Fig. 3 zeigt graphisch die Abhängigkeit der Leistung von der Stromdichte für die unter Bezugnahme auf Fig. 2 beschriebenen Bedingungen.
Fig. 4 zeigt graphisch die Abhängigkeit der Elektrodeneigenschaften (Spannung gegen Stromdichte, ermittelt nach potentiodynamischen Verfahren 100 mV/Min.; in KOH 6,5 M als Elektrolyt), bei dem das Potential der Aluminium-Elektrode gemessen und der Stromdichte gegenübergestellt wird.
15
Kurve 1 entspricht: Al 5 N, die Elektrode und der
Elektrolyt sind auf 70° C
temperiert.
Kurve 2 entspricht: Al 5 N, die Elektrode wird mit
einem Wasserbad einer Temperatur von 80° C umspült
und der Elektrolyt wird auf einer Temperatur von 20° C gehalten.
Kurve 3 entspricht: Al 5 N, die Elektrode und der
Elektrolyt werden auf 2O0C
20
25 temperiert.
Kurve 4 entspricht: Al 5 N, Elektrode auf 20° C
und Elektrolyt auf 70° C.
Als Schlußfolgerung ist den Kurven entnehmbar, daß eine Erwärmung nur des Elektrolyten von 20° C auf 70° C (Kurven 3 und 4) keine nennenswerte Verbesserung erbringt, daß aber mit einer Erwärmung nur der Elektrode von 20° C auf 80° C (Kurve 2) ein erheblicher Erfolg verbunden ist. Dies wird durch Kurve 1 bestätigt, bei der bei gegenüber Kurve 2 in etwa gleichbleibender Elektrodentemperatur (70° C) die Elektrolyttemperatur auf 70° C erhöht ist. Es sei auf den Nachteil hoher Elektroiyttemperatur hingewiesen, die lange KOH im System sehr korrosiv wirken zu lassen. Genügt Kurve 2, lassen sich praktisch gleiche Ergebnisse bei einer Elektroiyttemperatur von 20° C erreichen allein mit der Temperierung der Elektrode auf 80° C.
Fig. 5 zeigt eine Kurve 1 mit folgenden Meßwerten: KOH 39° C, Aluminiumelektrode 8,5° C; eine Kurve 2 mit folgenden Meßwerten: KOH 40° C, Aluminiumelektrode 22° C; eine Kurve 3 mit folgenden Meßwerten: KOH 40° C, Aluminiumelektrode 30° C und eine Kurve 4 mit folgenden Meßwerten: KOH 40° C, Aluminiumelektrode 60° C.
Hierzu 4 Blatt Zeichnungen

Claims (6)

Patentansprüche:
1. Verfahren zum Betrieb einer aus einer verbrauchbaren Elektrode, einer Luftelektrode und zwischen den Elektroden befindlichem Elektrolyten bestehenden Metall-Luft-Zelle, dadurch gekennzeichnet, daß die an der Phasengrenzfläche der verbrauchbaren Elektrode zum Elektrolyten auftretende Wärme in der Phasengrenzfläche gehalten wird und derart örtlich eine hohe Temperatur in bezug zur Temperatur des ganzen Systems eingestellt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur in der Phasengrenzfläche der verbrauchbaren Elektrode zum Elektrolyten derart hoch eingestellt wird, daß örtliche Aufschmelzungen und/oder Erweichungen des Elektrodenmaterials auftreten.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die wärmeabgebenden Flächen der verbrauchbaren Elektrode isoliert werden.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis
3, dadurch gekennzeichnet, daß das Material der verbrauchbaren Elektrode mit Stoffen legiert ist, die ein hohes Reaktionsvermögen mit dem Elektrolyten haben, insbesondere Alkali- und/oder Erdalkalimetalle.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis
4, dadurch gekennzeichnet, daß der der Phasengrenzfläche zu- und von dort wieder abgeführte Elektrolyt Raumtemperatur hat.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis
5, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt durch Wärmeentzug gekühlt wird und die entzogene Wärme der verbrauchbaren Elektrode zur örtlichen Aufheizung der Phasengrenzfläche zugeführt wird.
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DE2635251B2 DE2635251B2 (de) 1979-08-30
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