DE2629960A1 - Verfahren zur herstellung von erzeugnissen aus einem pulverfoermigen einsatz auf der basis von hexagonalem bornitrid - Google Patents

Verfahren zur herstellung von erzeugnissen aus einem pulverfoermigen einsatz auf der basis von hexagonalem bornitrid

Info

Publication number
DE2629960A1
DE2629960A1 DE19762629960 DE2629960A DE2629960A1 DE 2629960 A1 DE2629960 A1 DE 2629960A1 DE 19762629960 DE19762629960 DE 19762629960 DE 2629960 A DE2629960 A DE 2629960A DE 2629960 A1 DE2629960 A1 DE 2629960A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
boron nitride
products
hexagonal
roasting
blanks
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE19762629960
Other languages
English (en)
Other versions
DE2629960C3 (de
DE2629960B2 (de
Inventor
Irina G Kusnezova
Tatjana M Leonova
Sergej V Morosov
Dmitrij N Polubojarinov
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
MO KHIM T I IM MENDELEEVA
Original Assignee
MO KHIM T I IM MENDELEEVA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by MO KHIM T I IM MENDELEEVA filed Critical MO KHIM T I IM MENDELEEVA
Priority to DE19762629960 priority Critical patent/DE2629960C3/de
Publication of DE2629960A1 publication Critical patent/DE2629960A1/de
Publication of DE2629960B2 publication Critical patent/DE2629960B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2629960C3 publication Critical patent/DE2629960C3/de
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01BCABLES; CONDUCTORS; INSULATORS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR CONDUCTIVE, INSULATING OR DIELECTRIC PROPERTIES
    • H01B3/00Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties
    • H01B3/02Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of inorganic substances
    • H01B3/12Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of inorganic substances ceramics
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/583Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on boron nitride

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Ceramic Products (AREA)

Description

  • VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG VON ERZEUGNISSEN AUS EINEM PULVERFÖRMIGEN EINSATZ AUF DER BASIS VON HEXAGO-NALEM BORNITRID Die Erfindung betrifft Verfahren zur Herstellung von einem Erzeugnissen auspulverförmigen Einsatz, insbesondere ein Verfahren zur Herstellung von Erzeugnissen aus pulverförmigem Einsatz auf der Basis von hexagonalem Bornitrids In letzter Zeit finden solche Erzeugnisse weitgehend Anwendung in verschiedenen Bereichen der modernen Technik (in der Elektronik, Radiotechnik, Chemie, im Hüttenwesen Feperfestigkeit und u.a.) als Stoffe mit hoher/Temperaturwechselbeständigkeit, als Elektroisolatoren und Dielektrika in Elektronenanlagen1 als Tiegelmaterial zum Schmelzen von Metallen und aggressiven Legierungen, als Antifriktionsteile usw.
  • Die erwähnte Verwendung solcher Erzeugnisse ist auf die wertvollen Eigenschaften des hexagonalen Bornitrids -hoher Schmelzpunkt (3000°C unter Stickstoffdruck), hohe Elektroisoliereigenschafter, gute Schmiereigenschaften, chenische Resistenz in verschiedenen aggressiven L"edien, hohe Wärmeleitfah'igkeit u.a. zurückzuführen0 Die Eigenschaften die des hexagonalen Bornitrids sind durch /Besonderheiten seiner kristallinen Struktur bestimmt. Allgemein bekannt ist, daß das hexagonale Bornitrid ("weißer Graphit") einer der nächsten strukturellen Analoga des Graphits ist und eine Elementarselle aus zwei Molekülen mit einfacher Schichtstruktur aufweist. Die geometrischen Unterschiede der Struktur von Bornitrid und Graphit bestehen lediglich im Typ der Packung der Schichten. Im Bornitrid lieden gen die Gipfel der Sechsecke in Schichten unmittelbar un-@ereinander. Der Graphit hat eine dichtere Packung, in der einer Schicht die Hälfte der Atome/zwischen den Zentren der hexagonalen Ringe benachbarter Schichten liegt.
  • Das hexagonale Bornitrid unterscheidet sich vom Graphit durch die Beschaffenheit der chemischen Bindung. Zum Anteil Unterschied voln Graphit mit einem großen/ metallischer Bindungen weist das Bornitrid voorwiegend koen valente und Ionenbindung auf. Es liegen Angaben über einen vorwiegend kovalenten Typ der Bindung in den hexagonalen Gittern von BN vor.
  • Bekanntlich üben auf die physikalisch-chemischen higenschaften des Bornitrids Fehler in seiner kristallinen Struktur großen Einfluß aus. Ihrc Haupt fehler sind wie bei anderen Strukturen Schicht-, Fehler in der Schichten packung. Eine derartige Struktur, die für Bornitrid und Graphit typisch ist, wird "nicht ordnungsgemäß" genannt. Zu den am häufigsten anzutreffenden Fehlern in der Packung von Schichten graphit ähnlicher Strukturen gehört ihre Neuorintierung zu einander.
  • einem Bei hoher Grad der Neuorientierung der Schichten, d.h.
  • wenn eine bestiiuzte zweidimensionale Wiederholung innerhalb jeder Schicht und das vollständige Fehlen der dritten Dimension des Gitters vorliegt, nennt man die Struktur "turbostratisch". Der Terminus "mesographitisch" ist für Strukturen mit einer Zwischenstufe bei der Neuorientierung von Schichten zwischen turbustratischer und graphitischer Struktur tgeordneter)/üblich. Bei hohen Temperaturen erfolgt die Transformation der turbostratischen Struktur in eine raphitische, d.h. ihre "Graphitbildung".
  • Die Eigenschaften des hexagonalen Bornitrids machen es zu einem wortvellen Stoff zur Herstellung von Erzeugnissen, die in speziellen Gebieten der Technik bei starker Temperaturgefällen und aggressiver Medien, bei hohen mechanischen und elektrischen Beanspruchungen Verwendung finden, Die Herstellung von Erzeugnissen aus dem Pulver des hexagonalen Bornitrids ist jedoch mit großen technologischen Schwierigkeiten verbunden. Eines der möglichen Herstellungsverfahren von Erzeugnissen mit hoher Dichte und Festigkeit aus dem Pulver des hexagonalen Bornitrids ist das Warmpressen.
  • Warmgepreßte Erzeugnisse sind jedoch mit Zusätzen von Boroxid (bis 5-10») und Kohlenstoff verunreinigt, was ihre wichtigsten Eigenschaften verschlechtert. Der Zusatz von wohlenstoff verschlechtert die dielektrischen und chemischen E-genschaften des Stoffes. Das Boroxid führt im warmgepreßten Stoff zur Zerstörung der Erzeugnisse bei schneller erhitzung auf hohe Temperaturen . und zu einer starken Abnahme ihrer mechanischen Festigkeit bei erhöhten Temperaturen sowie der chemischen Resistenz in vielen aggressiven einem medien. Erzeugnisse mit,Zusatz von Boroxid reagieren heim Aufbewahren mit der Luftfeuchtigkeit und können daher in feuchten medien nicht verwendet werden.
  • Ein großer Nachteil warmgepreßter Erzeugnisse ist die Anisotropie ihrer Eigenschaften und das irreversibele Quellen beim Erhitzen, was ihren Anwendungsbereich in der Technik einschränkt (z.B. bei starrem Kontakt mit Teilen von Konstruktionen, die bei hoher Temperatur eingesetzt werden, in metallkeramischen Bauteilen usw.).
  • In den letzen Jahren hat die Firma Union Carbide Corfür poration ein Herstellungsverfahren einen warmgepreßten Stoff patentiert, der dank höherer Reinheit von diesen Nachteilen im wesentlichen frei ist.
  • für Das Herstellungsverfahren solche Erzeugnisse ist jedoch kompliziert, zeit- und kraftraubend und besteht aus folgenden technologischen Arbeitsgängen: a) Warmpressen eines Pulvers von Bornitrid bei 1800-2000°C und einem Druck von 100-200 kp/cm²; b) chemische Behandlung der gewonnenen warmgepreßten Erzeugnisse in Lösungsmitteln (z.B. in Methanol); c) Rösten bei 1600 - 2200°C.
  • Die auf solche Weise hergestellten Erzeugnisse weisen einen Gehalt an Boroxid unter 0,5 Gew.%, eine Dichte von mindestens 1,9 g/cm3 und eine Biegefestigkeit bei Ra@@te@ peratur = 420 kp/cm2 auf. Das Verfahren des Warmpressens einen ist technisch kompliziert, erfordert großen Energieaufwaned, ist wenig produktiv und erfordert die Anwendung hochfeuerfester (in der Regel;raphit-) Preßformen, die maliges oft nicht mehr als 1-2Pressar aushalten. Deshalb ist das Warmpressen im Vergleich zu anderen technologischen Verfahren unwirtschaftlich.
  • Bekannt ist auch ein einfacheres und produktiveres Herfür stellungsverfahren de Erzeugnisse - das Formen von Rohunter lingen / nachfolgendem Rösten, dicht gesinterte Erzeugnisse aus den rulver des hexagonalen Bornitrids4gelingt ts jedoch nicht, mit Hilfe dieses Verfahrens herzustellen, sogar bei Rösttemperaturen von über 20000C. Manche F:orscher erklären das mit der Dissozi@@ion von Bornitrid bei hohen Temperaturen, andere mit der Anisotropie der Wärmeausdehnung von Kristallen des Bornitrids und dem irreversiblen Quellen der Rohlinge beim Rösten.
  • Aufgrund der negativen Ergebnisse bei Sinterungsversuchen mit Bornitrid wurden viele Verfahren zur herstellung von Erzeugnissen mit Bindemitteln aus anderen wie feuerfesten Stoffen, Boriden, Nitriden, Oxyden u.a., entwickelt. wobei winden Erzeugnisse gewonnen, die einen Gehalt an Bornitrid von weniger als 80-90% aufweisen, was zur Verschlechterung einer Reihe von Eigenschaften der Erzeugnisse (dielektrischer, chemischer u.a.) führt und ihren Einsatzbereich einschränkt.
  • Ein derartiges Herstellungsverfahren der Przeugnisse ermöglicht es nicht, in vollem Maße die einzigartigen Sigenschaften des Bornitrids selbst zu nutzen - den niedrigen dielektrischen Verlustrakt@r in einem weiten Bersich von Frequenzen und Temperaturen, die Antifriktionseigenschaften, die das Anwachsen der Festigkeit bei Temperatursteigerung, hohe chemische Resistenz in aggressiven Medien u.a.
  • Alle diese Erwägungen laufen darauf hinaus, daß ein Verfahren zur delstellunb von Erzeugnissen aus reinem Bornitrid von großten Interesse ist.
  • Bekannt ist auch ein Verfahren zur Herstellung von Erzeugnissen aus reinem dornitrid durch Kaltpressen von Hohlingen unter nachfolgendem Rösten in Stickstoff bzw.
  • inertem Gas bei 1800°C. Die so gewonnenen Erzeugnisse haben eine geringe Dichte: 1,1 - 1,2 g/cm3 (45-50» der Theorie).
  • Die Festigkeit der Erzeugnisse, die durch Kaltpressen und anschließendes Sintern hergestellt; w erden, ist außerordentlich gering. Die Biegefestigkeit beträgt weniger als 200 -300 kp/cm2.
  • ferner Bekannt ist / ein Verfahren zur Herstellung von Srzeugnissen durch Pressen eines feindispesen Bornitrideiner pulvers mit spezifischen Oberfläche vcn wenigstens 40 m2/g und Rösten in Stickstoff bei 1800-2000°C. Die dabei gewonnenen Proben weisen jedoch eine niedrige Dichte von 1,0-1,2 g/cm3 auf.
  • In der britischen Patentschrift Nr. 1073936 werden die geformten Rohlinge zur Steigerung der Dichte der krzeugnisse in iormen ein gebracht, um ihr irreversibles Quellen einzuschränken, und danach ohne Druck auf Sinterun-stemperatur erhitzt. o wird die Dichte der Erzeugnisse um 6-9 % gesteigert, wobei es jedoch nicht gelingt,ihre Festigkeit zu vergrößern. Die Biegefestigkeitbeträgt maximal 211 kp/cm2. Bei solch einem Herstellungaverfahren der Erzeugnisse war des öfteren der Druck des Rohlings auf die Form beim Erwärmen so groß, daß er die Form zerbrach. Dieses Verfahren ist seinen Ergebnissen nach nicht wirksam genug und kompliziert wegen der Anwendung spezieller hochfeuerfester Formen Bekannt ist auch ein anderes Verfahren zur Steigerung der Dichte von Erzeugnissen aus reinem Bornitrid durch Pressen der Rohlinge bei hohem Druck - 7 t/cm2 und anschließendes - Nedium Sintern in Stickstoff-bzw. trockenem Ammoniak bei 220000. Die Dichte der gerösteten Erzeugnisse hegt unter 1,60 g/cm3. Ein Zusammensintern der Rohlinge und eine Vergrößerung ihrer Festigkeit wird als Ergebnis des Höstens nicht beobachtet. Solch ein Herstellungsverfahren $Erzeugnissen eines dert die Anwendung hoher Temperaturen und sehr hohen Preßdrucks, was bei der Herstellung sperringer Erzeugnisse überaus kompliziert ist. Aiißerdem ist das Verfahren wenig wirksam, da es die Festigkeit der zrzeuÖnisse nicht zu steigern vermag.
  • Das wirksamste der bekannten Herstellungsverfahren von Erzeugnissen aus Bornitrid mit erhöhter Festigkeit und Dichte ist die Formung von Rohlingen aus einem "aktiven" Pulver von Bornitrid mit "nichtordnungsgemäßer" kristalliner Struktur (turbostratischer, mesographitischer) unter nachfolgendem einem Rösten in nicht oxydierenden Gasmedium bei einer Temperatur von 1700 bis 22000C. Die gerösteten Erzeugnisse weisen eine Festigkeit von 1,47 - 1,53 g/cm3 und eine Biegefestigkeit von 350 - 450 kp/cm2 auf. Um die Dichte zusätzlich zu steigern, werden die Erzeugnisse wiederholt mit borhaltigen einem Verbindungen durchtränkt und in/nicht oxydierenden Medium geröstet. Nach viermaligem Durchtränken weisen die geröstet ten Erzeugnissen eine Dichte von 1,58 - 1,66 g/cm3 auf.
  • Dieses bekannte Verfahren hat aber eine Reihe von Nachteilen. Die Erzeugnisse werden bei dem bekannten Verfahren einem in nicht oxydierenden Medium bei hohen Rösttemperaturen (bis 22000C) geröstet, die zum Zusammensintern der Erzeugnisse und für das 'Graphitisieren" von Bornitrid notwendig sind. Solch ein Rösten erfordert die Anwendung spezieller, in der Bauart komplizierter und viel Strom verbrauchender Hochtemperaturöfen (Z.i3. Vakuumöfen), die ein beschränktes hrDeitsvolumen besitzen. Da zu das Bornitrid selbst und die Komponenten,/ deri es beim Hösten dissoziiert, mit schwer schmelzbaren Lietallen (Wolfram, Molybdän u.a.) reagieren, werden für das Rösten der Erzeugnisse aus Bornitrid in nicht oxydierenden medien Öfen mit Graphitneizern verwendet, was bei hohen Rösttemperaturen zum "Aufkohlen" der Erzeugnisse und zur Verschlechterung ihrer Eigenschaften führt.
  • Die nach dem bekannten Verfahren bei Temperaturen unterhalb 190000 gerösteten Erzeugnisse haben eine instabile (mesographitische, turbostratische) Struktur, dio beim Einsatz der Erzeugnisse bei hohen Temperaturen in eine graphitische (stabile) Struktur übergeht bei gleichzeitiger Veränderung von Volumen, Dichte, Festigkeit und anderen Eigenschaften. Bei unvollständiger Graphitisierung der Er-und zeugnisse verringert sich ebenfalls ihre chemische Resistenz verschlechtern sich die dielektrischen und andere Eigendem schaften. Die Festigkeit der gemäß bekannten Verfahren hergestellten Erzeugnisse übertrifft nicht 350-450 kp/cm².
  • unter Das m@@malige chemische Durchtränken nachfolgendem Rösten in diesem Verfahren kompliziert und verteuert die Herstellungstechnologie der Erzeugnisse. Ein derartiges Herstellungsverfahren von Erzeugnissen mit hoher Dichte ist zur Fertigung sperriger Erzeugnisse von großen Umfang untauglich, kostspielig und kompliziert im hinblick auf die gro@technische Fertigung.
  • Die vorliegende Erfindung bezweckt die Beseitigung der erwähnten Nachteile.
  • Der Erfindung wurde die Aufgabe zugrundegelegt, ein einem Verfahren zur Herstellung von Erzeugnissen aus pulverförmigen tinsatz auf der Basis von hexagonalem Bornitrid durch Rösten vor geformter Rohlinge zu entwickeln, das es möglich macht, den technologischen Prozeß bedeutend zu vereinfachen, die Rösttemperaturen herabzusetzen und für das Rösten der Erzeugnisse industrielle Gasflamm- bzw. elektrische Öfen mit großen Arbeitsvolumen zu verwenden und die Festigkeit der Erzeugnisse zu erhöhen.
  • Die gestellte Aufgabe wurde dadurch gelöst, daß im einem Herstellungsverfahren von Erzeugnissen aus pulverförmigen Einsatz auf der Basis von hexagonalem Bornitrid mit nicht ordnungsgemäßer Struktur, das im Formen der Rohlinge und anschließendem Rösten bei hohen Temperaturen besteht, erfindungsgemäß in pulverförmigem Einsatz das hexagonale Bornitrid mit "nicht ordnungsgemäßer" Struktur in Verbindung mit 1-5 Gew.% Zusatz (bezogen auf das Gewicht des binsatzes) genommen w@rde, der im Prozeß des Röstens bei hohen Temperaturen imstande ist, eine flüssige Phase zu bilden,und das Rösten der Rohlinge in einem oxydierenden Medium bei ca.
  • einer 1600 bis ca. 1800°C in zweischichtigen Füllung erfolgt, deren Außenschicht aus einem kohlenstoffhaltigen Material deren und X Innenschicht aus einem feuerfesten Stoff besteht, der Jurnitrid gegenüber inert ist.
  • Der pulverförmige Einsatz kann außer dem erwahnten Zusatz 1-5 Gew.% graptiitisches hoxagonales Bornitrid enthalten.
  • sium Als Zusatz ist es vorteilhaft,Oxyde von @agne/, Kalzium, Yttrium und Lanthan einzeln oder in Kombination zu verwenden.
  • sium, Außerdem können als Zusatz Borate von Plagne/ Kalzium, Yttrium und Lanthan verwendet werden @ einzeln oder in Kombination Das W@sen der Erfindung besteht in folgendem: Rohlinge aus einem Einsatz, welcher aus einem Pulver aus hexagonalem Bornitrid mit "nicht ordnungsgemäßer" Struktur mit Zusätzen besteht, werden auf beliebige bekann-und te Weise (Pressen, Guß usw.) geform dicht verschlosseiner bei senen Kapseln in, zweischichtigen Füllung und Temperaturen zwischen 1600 und 1800°C in oxydierender Atmosphäre, beispielsweise in Tunnel- oder periodischen Gasflammöfen geröstet. Die Zusätze bilden beim Rösten eine leichtflüchtige Flüssigphase, @dabei@ Wenn es @orate sind, schnelzen sie # Bei der Anwendung von Oxyden als Zusätze wird das Bornitrid mit den Zusätzen und der Gasphase der Beschnikk@n@ @nter Bildung einer Flüssigphase von komplizierter Zusammensetzung umgesetzt, welche mit Hilfe bekannter Vernicht zu fahren der Phasenanalyse identifizieren war. Die Bildung der Flüssigphase und möglicherweise anderer leichtflüchtiger Produkte tragen wähnend des köstens zum Sintern und Festigen der Erzeugnisse aus Bornitrid, zum "Graphitifolgt sieren" seiner kristallinen Struktur bei. Dabei er/ die unq ar,t Bildung nadelförmiger, langgestrecker tafeliger Kristalle, die gewissermaßen den gerösteten Stoff "verstärken" Die Länge der nadelförmigen Kristalle, die sich bei dem der Herstellung von Erzeugnissen gemäß vorgeschlagenen Verbei fahren bilden, erreicht 1-2 zum / einem Verhältnis L/d = 20-50. Die erwähnte Wirkung wird unter Vorwendung, eines Pulvers von Bornitrid mit "nicht ordnungsgemäßer" Struktur als eine Ausgangsrohstoff erreicht, der über hohe Aktivität beim eine Sintern und ullem Anschein nach Xüber größere Auflösun sgeschwindigkeit in der sich beim lösten bildenden Schmelze # als das graphitische Bornitrid verfügt;. Der Zusatz von Bornitrid mit graphitischer Struktur spielt die Rolle eines Impfkleims, der Kristallisationszentren beim Wachsen der und Kristalle in der Flüssigphase schafft dadurch den Verstärkungseffekt des Stoffes erhöht und die "Graphitisierung" des Bornitrids beim Rösten der Erzeugnisse beschleunigt.
  • Das Rösten der Erzeugnisse in dicht geschlossenen Kapeiner seln erfolgt in zweischichtigen Füllung, und das Vorhandensein von CO2, °2 und Wasserdämpfen beim lösten die er FiiIlunp; in der Gasphase tragt zu den oben erwätinten Prozessen der Sinterung und Kristallisierung von Bornitrid bei.
  • Die Herstellung von Erzeugnissen mit hoher Festigkeit ist unter solchen Röstbedingungen auch ohne Anwendung von Solch Zusätzen im Einsatz möglich. / ein Einsatz ist jedoch nicht ganz von so günstig. Bei Rösttemperaturen 1600-1800°C verdampfen die Flüssigphase und andere sich beim Rösten bildende leichtflüchtige Produkte, und die gerösteten Erzeugnisse bestehen allein aus hexagonalem Bornitrid mit "graphitischer" Struktur. Je nach den Röstverhältnissen und der Zusammensetzung des eingesetzten Einsatzes beträgt der Gehalt der gerösteten Erzeugnisse an Bornitrid 98,0-99,5%. Bei Rösttemperaturen unterhalb 1600°C sind die gerösteten Erzeugnisse durch Proder dukte verunreinigt, die in/ Flüssigphase enthalten sind. <-> es gelingt auch nicht, die flüssige Schmelze vollständig <Bei Zusatzmengenvon mehr als 5 %>zu verdampfen. Solch eine Verunreinigung der Erzeugnisse durch Komponenten der Schmelze führt zur Verschlechterung ihrer dielektrischen, thermischen, Antifriktionseigenschaften und anderer Eingenschaften.
  • Außerdem führt eine Vergrößerung der Zusatzmengen bis zu 7-10 % zum Ansteigen der Gewichtsverluste der Erzeugnisse beim Rösten und infolgedessen zur Verringerung ihrer Dichte und Festigkeit.
  • Die optimale Zusatzmenge an graphitischem bornitrid beträgt 2-3 6 Bei einer Vergrößerung dieser Zusatzmenge über 5 % hinaus vermindern sich Dichte und Festigkeit der gerösteten Erzeugnisse.
  • Die Dichte'der gerösteten Erzeugnisse, die mit Hilfe des erfindungsge'näßen Verfahrens gewonnen werden, beträgt je nach Röstverhältnissen, Zusammensetzung des Ausgangsrohstoffs und Dichte des Rohlings 1,4 - 1,6 g/cm3, und die Biegefestigkeit 400 - 600 kp/cm2. Die gewonnenen Erzeugnisgeringen se weisen eine isothropische Wärmedehnung mit einem Wert des Ausdehnungskoeffizienten (α25°-800°C= 0,2 bis auf 0,3. 10-6 1/Grad C), sie quellen nicht beim Erwäreine men auf hohe Temperaturen, verfügen über hohe Wärmeleituber fähigkeit (@150°C= 0,06-0,09 cal/cm.sek.°C), chemische gute Resistenz in vielen aggressiven medien und sehr/Elektroisolationseigenschaften (@25°C mehr als 1014 Ohm).
  • Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten eine Erzeugnisse kennzeichnet gute mechanische Bearbeitbarkeit.
  • So kann man beispielsweise aus den gerösteten Rohlingen auf einer Drehbank leicht Hülsen mit einer Wanddicke von 1-2 :iunso und einem Genauigkeitsgrad von +0,05 mm erhalten. Die/hergestellten Erzeugnisse weisen eine ausgezeichnete thermische Resistenz auf und halten zahlreiche starke Erwarmungen und innerhalb von einem Temperaturunterschied von bis zu Abkühlungen/ 3-5 Minuten bei/ 1800°C <ohne zu springen> aus, <->.
  • Das Fehlen merklicher Mengen von Zusätzen von Kohlenstoff und Boroxid in den Erzeugnissen gestartete es, wertvolle dielektrische Sigenschaften zu erzielen - eine niedrige und stabile Größe der dielektrischen Permeabilität (@= 3,8-4,3), geringe dielektrische Verluste (tg @= einer 1-3.10-4) in einem weiten Frequenzbereich bis zu Temperatur von 10000C. Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Erzeugnisse bestehen aus Bornitrid mit graphitischer Struktur und weisen daher stabile Eigenschaften und hohe chemische Resistenz (beispielsweise gegenüber Wasser, Säuren u.a.) auf.
  • Die Erzeugnisse, die mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens hergestellt wurden, kennzeichnet eine feinkristalline Struktur mit überwiegendem enteil an Kristallen von 0,1 - 0,5µm verstärkt mit langgestreckten, tafelartigen und nadelförmigen Kristallen.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren gestattet somit die Herstellung von Erzeugnissen aus hexagonalem Bornitrid mit "graphitischer" Struktur bei geringer Rösttemperatur (1600-1800°C) und die Anwendung von wenig strom verbrauchenden Ofen von einfacher Bauart für das Röster, beispielsweise industrieller Gasflammöfen. In diesen Öfen kann man nach dem erfindungsgemäßen Verfahren auch Erzeugnisse mit großen Abmessungen rösten. Das crfindungsgemaß'e Verfahren es, gestattet, die "Aufkohlung" der Erzeugnisse aus Bornitrid beim Rösten zu vermeiden und eine Reihe ihrer wichtigen Eigenschaften (dielektrische, chemische u.a.) zu verbessern.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht die Vergrößerung der Festigkeit der Erzeugnisse aus Bornitrid ohne eine wesentliche Verunreinigung desselben durch Beimengungen.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren ist technologisch unkompliziert, besteht aus einfachen Arbeitsgängen, die für eine industrielle Produktion geeignet sind, ist wirtschaftlicher und weniger energieintensiv als die bekannten VerfShren. Das erfindungsgemäße Verfahren ergibt einen hohen technisch-wirtschaftlichen Effekt, verringert die Kosten der Erzeugnisse aus Bornitrid und ist geeignet für ihre industrielle Produktion.
  • nis Zua besseren Versständ/ des Wesens der Erfindung werden nachstehende konkrete Ausführungsbeispiele des erfindungsgemäßen Verfahrens und der Zusammensetzung des Ausgangseinsatzes angeführt.
  • Beispiel 1 einer Pulver mit einem Gehalt an Bornitrid von 98,0 %,/spezifischen Oberfläche von 16 m²/g und mesographitischer kristalliner Struktur wird mit Pulver von MgO in einem Verhältnis von 98,5 Gew.% BN und 1,5 Gew.% MgO vermischt.
  • so Aus dem/ gewonnenen Einsatz werden Erzeugnisse bei einem spezifischen Druck von 2 t/cm² gepreßt. Die Preßlinge wereiner den in eine dichtschließende Kapsel mit zweischichtigen Füllung gebracht und bei 1620 - 16700C in einem Gasflammofen geröstet, wobei die Haltezeit bei maximaler Temperatur 4 Stunden betragt. Die gerösteten Erzeugnisse weisen einen Gehalt an Bornitrid von 98,4 %, eine (scheinbare) Dichte von 1,4-1,5 g-cm3 und eine Biegefestigkeit von 430-500 kp/cm² auf.
  • Beispiel 2 Pulver des Bornitrids mit turbostratischer Struktur und einer einem Gehalt an BN von 98,5% und spezifischen Oberfläche von 60 m²/g wird mit Pulver von MgO und Pulver von BN mit graphitischer Struktur in folgendem Gewichtsverhältnis vermischt: 95,5 ffi turbostratisches BN, 3 % graphitisches BN und 1,5 %0 MgO. Aus diesem vorbereiteten Einsatz werden Rohlinge unter einem Druck von 3 t/cm2 gepreßt und einer in Kapseln mit/zweischichtigen Füllung in einem Gasflammofen bei 1710 - 17600C mit einer Haltezeit von 4 Stunden geröstet. Die gerösteten Erzeugnisse weisen einen Gehalt an zeit von 99,5 %, eine (scheinbare) Dichte von 1,5 - 1,6 g/cs3 und eine Biegefestigkeit von 490 - 580 kp/cm² auf.
  • Beispiel 3 Man nimmt ein Pulver von BN mit turbostratischer Struktur und einem Gehalt der Hauptkomponente voll 98,5 % und vermischt es mit Pulver von MgO in einem Gewichtsverhältnis von 96 % BN und 4 % MgO. Rohlinge aus diesem Einsatz werden in einem Gasfiammofen bei 1710 - 1760°C mit einer einer haltezeit von 4 Stunden in/zweischichtigen Füllung in Kapseln geröstet. Nach dem Rösten haben die Erzeugnisse einen Gehalt an BN von 98,2 %, eine (scheinbare)Dichte von 1,4 - 1,5 g/cm3 und eine Biegefestigkeit von 430 - 480 kp/cm2.
  • Beispiel 4 Pulver von Bornitrid mit turbostratischer Struktur einer und einem Gehalt an BN von 98,8 % und/spezifischen Oberfläche von 89 m2/g werden mit einem Pulver von Y203 in einem Gewichtsverhältnis von 98,5 % BN und 1,5% Y203 vermischt.
  • Aus dem so vorbereiteten Einsatz werden Rohlinge unter einem einer Druck von 3 t/cm2 gepreßt und in Kapseln mit/zweischichti-0en, Füllung in einem Gasflammofen bei 1730 - 1780°C bei einer Haltezeit von 7 Stunden geröstet.
  • Die gerösteten Erzeugnisse haben einen Gehalt an BN von 9d,7 %, eine (scheinbare)Dichte von 1,5 - 1,6 g/cm3 und eine Biegefestigkeit von 460 - 520 kp/cm2.
  • Beispiel 5 Man nimmt ein Pulver von BN mit turbostratischer einer Struktur und einem Gehalt da" Hauptkomponente von 9d,8 % und/ spezifischen Oberfläche von 89 m2/g und vermischt es mit einem Pulver von X203 in einem Gewichtsverhältnis von 95 ffi BN und 5 /% X203. Die Rohlinge aus diesem Einsatz werden bei in einem Gasflammofen bei 1730-1780°C und / einer Haltezeit von 15 Stunden in zweischichtiger Beschickung in Kapseln geröstet. Nach dem Rösten haben die Erzeugnisse einen Gehalt an BN von 9d,0 ,%, eine (scheinbare)Dichte von 1,5 -1,6 g/cm3 und eine Biegefestigkeit von 450 - 500 kp/cm2.
  • Beispiel 6 Man nimmt das gleiche Pulver von BN wie in Beispiel 5 und vermischt es mit dem Pulver von Y203 und BN mit graphitischer Struktur in folgendem Gewichtsverhältnis: 95,5 1 turbostratisches BN, 3% graphitisches BN und 1,5% Y2O3.
  • Aus dem so bereiteten Einsatz werden Preßlinge unter einem Druck von 3t/cm² gepreßt und in dicht verschlossenen Kapeiner seln mit/zweischichtigen Füllung bei 1730 - 17d00C und einer Haltezeit von 7 Stunden geröstet. Nach dem Rösten haben die Erzeugnisse einen Gehalt an R£N von 98,9 %eine scheinbare wichte von 1,5 - 1,6 g/cm3 und eine Biegefestigkeit von 480 - 570 kp/cm2.
  • Beispiel 7 Man nimmt ein Pulver von BN mit turbostratischer Struktur und einem Gehalt dw Hauptkomponente von 98,9 und einer spezifischen Oberfläche von 89 m2'/g und vermischt es mit einem Pulver von La203 in einem Gewichtsverhältnis von 97 % BN und 3 % La2O3. Aus dem so bereit ten Einsatz werden Rohlinge geformt und bei 1730-1780°C und einer Halteeiner zeit von 7 Stunden in Kapseln mit/zweischichtiger Füllung geröstet. Die gerösteten Erzeugnisse haben einen Gehalt an BN von 90,2 %, eine Dichte von 1,5 - 1,6 g/cm3 und eine Biegefestigkeit von 460 - 530 kp/cm2.
  • Beispiel 8 Man nimmt das gleiche Pulver wie in Beispiel 7 und vermischt es mit einem Pulver von CaO in einem Gewichtsverhältnis von 97 % BN und 3 % CaO. Aus dem so bereiteten Sin-2 und satz werden Rohlinge unter einem Druck von 3t/cm² gepreßt/ unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 7 geröstet.
  • Nach dem Rösten haken die Erzeugnisse einen Gehalt an BN von 9d,9 %, eine Dichte von 1,4 - 1,5 g/cm3 und eine Biegefestigkeit von 470 - 560 kp/cm2.
  • Beispiel 9 Man nimmt ein Pulver von BN mit turbostratischer Struck.-tur und einem Gehalt der Hauptkomponente von 99,4 % und einer spezifischen Oberfläche von 23 m²/g und gibt ihm 3 % Lagnesiummetaborat und 3 % graphitischen Bornitrids zu.
  • Aus dem bereiteten einsatz werden unter einem Druck von eine 3 t/cm2 Rohlinge gepreßt. Die Rohlinge werden in/zweischichtige Füllung in Kapseln eingebracht und in einem Ofen mit oxydierender Atmosphäre bei 1730 - 1780°C und einer Haltezeit von 7 Stunden geröstet. Nach dem Rösten haben die Erzeugnisse einen BN-Gehalt von 9d,6 %, eine Dichte von 1,4 - 1,5 g/cm3 und eine Biegefestigkeit von 420 - 490 kp/cm2 .
  • BeisPiel 10 Man nimmt das gleiche Pulver von BN wie in Beispiel 9 und gibt ihm 5 % Kalziumdiborat und 3 /% graphitisches Bornitrid zu. Das Pressen und Resten der Rohlinge geschieht wie in Beispiel 9. Die gerösteten Erzeugnisse haben einen BN-Gehalt von 98,1 /%, eine Dichte von 1,4 - 1,5 g/cm3 und eine Biegefestigkeit von 400 - 480 kp/cm2.
  • Die erwähnten Zusätze von Oxyden und Boraten können nicht nur einzeln, sondern auch in Kombination verwendet werden. Dabei gewinnt man analoge Resultate.
  • womit ergäbe die Anführung zusätzlicher Beispiele für den Einsatz mit Kombinationen verschiedener Zusätze keine zudaher sätzliche Information und wird,/unterlassen.

Claims (4)

  1. P A T E N T A N S P R Ü C H E einem 1 Verfahren zur Herstellung von Erzeugnissen aus, pulverförmigen Einsatz auf der Basis von hexagonalem Bornitrid mit "nicht ordnungsgemäßer" Struktur durch Formen deren von Rohlingen und/anschließendes Rösten bei hoher Temperatur-, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das Bornitrid mit "nicht ordnungsgemäßer" Struktur im pulverförmigen Einsatz in Verbindung mit 1-5 Gew.% eines Zusatzes bezogen auf das Gewicht des Einsatzes <genommen wird>, der fähig ist, im Prozeß des Köstens bei hohen Temperaturen eine Flüssigphase zu bilden,.wobei das Rösten der Rohlinge in einem oxydierenden i.edium bei Temperaturen von ca. 160000 bis ca. 1800°C in eing zweischichtigen Füllung durchgeführt wird, deren Außenschicht aus einem kohlenstoffhaltigen material und deren mit den Rohlingen in Berührung stehende Innenschicht aus einem feuerfesten Stoff besteht, der Bornitrid gegenüber inert ist.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t, daß der pulverförmige Einsatz außer noch dem erwähnten Zusatz 1-5 Gew.% graphitisches hexagonales Bornitrid enthält.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e -sium, k e n n z e i c h n e t, daß als Zusatz Mag~ne/Kalzium- Yttrium- und Lanthanoxide <verwendet werden> einzeln oder in Kombination <->,
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e -siumk e n n z e i c h n e t, daß als Zusatz Magne, Kalzium-, Yttrium- und LanthanborateKverwendet werden . einzeln oder in Kombination
DE19762629960 1976-07-02 1976-07-02 Verfahren zur Herstellung von Erzeugnissen auf der Basis von hexagonalem Bornitrid Expired DE2629960C3 (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19762629960 DE2629960C3 (de) 1976-07-02 1976-07-02 Verfahren zur Herstellung von Erzeugnissen auf der Basis von hexagonalem Bornitrid

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19762629960 DE2629960C3 (de) 1976-07-02 1976-07-02 Verfahren zur Herstellung von Erzeugnissen auf der Basis von hexagonalem Bornitrid

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE2629960A1 true DE2629960A1 (de) 1978-01-05
DE2629960B2 DE2629960B2 (de) 1979-06-21
DE2629960C3 DE2629960C3 (de) 1981-08-06

Family

ID=5982121

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19762629960 Expired DE2629960C3 (de) 1976-07-02 1976-07-02 Verfahren zur Herstellung von Erzeugnissen auf der Basis von hexagonalem Bornitrid

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE2629960C3 (de)

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0104336A2 (de) * 1982-09-28 1984-04-04 Elektroschmelzwerk Kempten GmbH Thermoelement aus dem Thermopaar Graphit/Borcarbid
EP0195417A1 (de) * 1985-03-20 1986-09-24 Elektroschmelzwerk Kempten GmbH Gesinterte polykristalline Mischwerkstoffe auf Bornitridbasis
US7914886B2 (en) 2003-08-21 2011-03-29 Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. Structural component comprising boron nitride agglomerated powder
USRE47635E1 (en) 2001-08-07 2019-10-08 Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. High solids hBN slurry, hBN paste, spherical hBN powder, and methods of making and using them

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH0617270B2 (ja) * 1987-04-01 1994-03-09 工業技術院長 窒化硼素常圧焼結体
CH677923A5 (de) * 1989-04-28 1991-07-15 Htm Ag

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1076016B (de) * 1954-03-02 1960-02-18 Carborundum Co Verfahren zur Herstellung von Bornitridformkoerpern
DE1471070B2 (de) * 1963-09-19 1972-08-24 The Carborundum Co , Niagara Falls, NY (V St A ) Isolierkoerper fuer die elektroindustrie und verfahren zu seiner herstellung
DE2122621A1 (de) * 1971-05-07 1972-11-09 Fa. C. Conradty, 8500 Nürnberg Verfahren zur Herstellung von Formkörpern aus Bornitrid
US3720740A (en) * 1970-06-24 1973-03-13 Hitachi Ltd Low pressure sintering of boron nitride using low thermal expansion static sintering molds

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1076016B (de) * 1954-03-02 1960-02-18 Carborundum Co Verfahren zur Herstellung von Bornitridformkoerpern
DE1471070B2 (de) * 1963-09-19 1972-08-24 The Carborundum Co , Niagara Falls, NY (V St A ) Isolierkoerper fuer die elektroindustrie und verfahren zu seiner herstellung
US3720740A (en) * 1970-06-24 1973-03-13 Hitachi Ltd Low pressure sintering of boron nitride using low thermal expansion static sintering molds
DE2122621A1 (de) * 1971-05-07 1972-11-09 Fa. C. Conradty, 8500 Nürnberg Verfahren zur Herstellung von Formkörpern aus Bornitrid

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0104336A2 (de) * 1982-09-28 1984-04-04 Elektroschmelzwerk Kempten GmbH Thermoelement aus dem Thermopaar Graphit/Borcarbid
EP0104336A3 (en) * 1982-09-28 1984-11-28 Elektroschmelzwerk Kempten Gmbh Thermoelectric element of the thermopair graphite/borium carbide
EP0195417A1 (de) * 1985-03-20 1986-09-24 Elektroschmelzwerk Kempten GmbH Gesinterte polykristalline Mischwerkstoffe auf Bornitridbasis
USRE47635E1 (en) 2001-08-07 2019-10-08 Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. High solids hBN slurry, hBN paste, spherical hBN powder, and methods of making and using them
US7914886B2 (en) 2003-08-21 2011-03-29 Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. Structural component comprising boron nitride agglomerated powder
US8169767B2 (en) 2003-08-21 2012-05-01 Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. Boron nitride agglomerated powder and devices comprising the powder

Also Published As

Publication number Publication date
DE2629960C3 (de) 1981-08-06
DE2629960B2 (de) 1979-06-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE3210987C2 (de)
DE2624641C2 (de)
DE2621523C3 (de) Verfahren zur Herstellung keramischer Formkörper
AT377784B (de) Wolframfreie hartlegierung und verfahren fuer ihre herstellung
EP0002067B1 (de) Verfahren zur Herstellung von polykristallinen dichten Formkörpern aus Borcarbid durch drucklose Sinterung
DE3326176A1 (de) Gesinterter siliciumcarbid-formkoerper und verfahren zu dessen herstellung
DE3141590C2 (de) Verfahren zur Herstellung von hochdichtem gesintertem Siliziumnitrid
DE1471035B1 (de) Verfahren zur Herstellung eines feuerfesten Formkoerpers
DE2751769A1 (de) Siliciumcarbid-pulver und verfahren zur herstellung eines sinterkoerpers aus dem pulver
DE3322060A1 (de) Verfahren zur herstellung neuer siliziumcarbid-gegenstaende
DE2751827A1 (de) Verfahren zur herstellung eines siliciumcarbid-sinterproduktes
DE2813666A1 (de) Dichter, temperaturwechselbestaendiger koerper aus siliciumcarbid und verfahren zu seiner herstellung
DE2612296B2 (de) Verfahren zur Herstellung von Graphitmaterial
DE2548740C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Körpern aus Siliziumnitrid
DE3543258A1 (de) Keramikkoerper und verfahren zu seiner herstellung
DE10211186A1 (de) Pulver auf MgB¶2¶-Basis für die Herstellung von Supraleitern, Verfahren zu dessen Herstellung und Anwendung
DE2629960A1 (de) Verfahren zur herstellung von erzeugnissen aus einem pulverfoermigen einsatz auf der basis von hexagonalem bornitrid
DE2923729C2 (de)
DE2900440A1 (de) Fluessiges sinterhilfsmittel und verfahren zur herstellung keramischer sinterkoerper damit
DE282748C (de)
DE1906522A1 (de) Aluminiumnitrid-Yttriumoxyd-Sintermassen und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE19654182A1 (de) Reaktionsgesinterte Keramik und Verfahren zu deren Herstellung
DE2916817A1 (de) Sinterkeramischer koerper aus hochdichtem siliciumcarbid und verfahren zu seiner herstellung
DE4007825C2 (de)
DE3603331A1 (de) Siliciumcarbid-sintererzeugnis und verfahren zu dessen herstellung

Legal Events

Date Code Title Description
OAM Search report available
OAP Request for examination filed
OD Request for examination
C3 Grant after two publication steps (3rd publication)
8381 Inventor (new situation)

Free format text: KUSNEZOVA, IRINA G. MOROSOV, SERGEJ V. LEONOVA, TATJANA M. POLUBOJARINOV, DMITRIJ N., MOSKVA, SU

8339 Ceased/non-payment of the annual fee