DE2617968C3 - Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender Ammoniumnitratlösung - Google Patents
Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender AmmoniumnitratlösungInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von Brenn-
und/oder Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender Ammoniumnitratlösung.
Bei einer Vielzahl von Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffen fällt als Nebenprodukt Ammoniumnitrat
an. So wird beispielsweise gemäß den nachfolgend angegebenen Reaktionsgleichungen durch Ammoniak
aus Uranylnitrat — oder Thoriumnitratlösungen — das sogenannte »Ammoniumdiuranat« oder Thoriumhydroxid
ausgefällt.
2 UO2(NO,)? + 6 NH4OH
(NH^)2U2O7 + 4 NH4NO3 + 3 H2O
TH(NO3)4 + 4 NH4OH
TH(OH)4 + 4 NH4NOi
Die ausgefällten Uran- beziehungsweise Thoriumverbindungen werden zu oxidischen Brenn- und/oder
Brutstoffen weiterverarbeitet, wie sie für den Einsatz in Leistungsreaktoren erforderlich sind. Das bei den
vorgenannten Reaktionen als Nebenprodukt entstehende Ammoniumnitrat fällt dabei in radioaktiv kontaminierter
Form an, so daß eine in der Technik gebräuchliche Verwendung des Ammoniumnitrats beispielsweise
als Düngemittel nicht möglich ist. Auch eine Ableitung der Ammoniumnitrat enthaltenden Lösungen
in das Abwassernetz ist wegen der Gefährdung der Umwelt durch Radioaktivität nicht zulässig. Bei der
üblichen Dekontamination von radioaktiv verseuchtem Wasser durch Verdampfen und Kondensieren stört
zudem das Ammoniumnitrat bei der Weiterverarbeitung und Fixierung des Rückstandes der Verdampfung,
da es unter bestimmten Umständen zum explosiven Zerfall neigt und stark oxidierend wirkt.
Aus der DE-OS 19 21 181 ist ein Verfahren zur Weiterverarbeitung von bei der Herstellung von
Kernbrennstoffen anfallendem Ammoniumnitrat bekannt, nach dem das Ammoniumnitrat thermisch zu
Wasser und Distickstoffmonoxid zersetzt wird, das in die Atmosphäre abgegeben wird. Von Nachteil ist
jedoch, daß es dabei zur Bildung giftiger Stickstoffoxide kommi und daß außerdem durch die thermische
Zersetzung die Ausgangsprodukte verloren gehen.
Aus »Chemistry and Industry« 1964, Seite 2018 ist ein Verfahren zur Weiterverarbeitung von Ammoniumnitrat bekannt, das darin besteht, daß das Ammoniumnitrat durch Einwirken von Königswasser zersetzt wird. Auch hierbei entsteht jedoch ein giftiges Gasgemisch, das ebenfalls an die Atmosphäre abgegeben wird. Aus
Aus »Chemistry and Industry« 1964, Seite 2018 ist ein Verfahren zur Weiterverarbeitung von Ammoniumnitrat bekannt, das darin besteht, daß das Ammoniumnitrat durch Einwirken von Königswasser zersetzt wird. Auch hierbei entsteht jedoch ein giftiges Gasgemisch, das ebenfalls an die Atmosphäre abgegeben wird. Aus
i» US.-Report Y-DA-5510 (1974) ist ferner ein Verfahren
bekannt, bei dem durch biologische Denitrifikation das Ammoniumnitrat zersetzt wird. Nachteilig ist hierbei
außer der sehr langsamen Rcaktionsgesehwirdigkeit, daß die Voraussetzung eines anaeroben Reaktionsmi-
Ii Heus gegeben sein muß. Allen bekannten Verfahren ist
zudem der Nachteil gemeinsam, daß das Ammoniumnitrat in Abbauprodukte zerlegt wird, die nicht weiter
verwendbar sind. Im Falle der Verfahren, in denen das Ammoniumnitrat auf chemische Weise zersetzt wird,
-o kommt noch der laufende Verbrauch von Chemikalien hinzu.
Es ist Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von Brenn-
und/oder Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender
ir' Ammoniumnitratlösung zu schaffen, bei dem die
Ammoniumnitratlösung auf wirtschaftliche Weise abgebaut wird, ohne daß schädliche Abfallprodukte an die
Umwelt abgegeben werden müssen und wobei Produkte erhalten werden, die in Herstellungsverfahren für
W) Brennstoffe wiederverwendbar sind.
Diese Aufgabe wird nach einem Verfahren der eingangs bezeichneten Art gemäß der Erfindung
dadurch gelöst, daß man
a) der Ammoniumnitratlösung Calziummetalloxid !>
oder Hydroxid oder Lithiummetallhydroxid unter Erhitzender Lösung auf etwa 100" C zusetzt,
b) das gebildete Ammoniak durch Abdampfen von
den ebenfalls gebildeten Nitraten der Metalle Calcium oder Lithium abtrennt und als wäßrige
·"' Lösung zur Herstellung von Brenn- und/oder
Brutstoffen, bei der die Ammoniumnitratlösung anfällt, zurückführt,
c) den vorhandenen Metallnitratrückstand thermisch zu Metalloxid und Stickoxiden zersetzt,
4^ d) die Stickoxide zu für die Lösung von Uranoxiden
aus bestrahlten Kernbrennstoffen geeignete Salpetersäure verarbeitet, und
e) das gebildete Metalloxid in Stufe a zurückführt.
Zwar sind die bei der Durchführung des Verfahrens
e) das gebildete Metalloxid in Stufe a zurückführt.
Zwar sind die bei der Durchführung des Verfahrens
"'" gemäß der Erfindung ablaufenden chemischen Reaktionen,
deren Art und die Eigenschaften der dabei gebildeten Verbindungen bekannt. Dennoch kann in
dem Verfahren gemäß der Erfindung nicht eine für den Fachmann selbstverständliche bloße Aneinanderrei-
'*''' hung bekannter Verfahrensschritte gesehen werden,
wie alleine schon die Tatsache zeigt, daß die Fachwelt trotz des offensichtlich durch die Erfindung erzielten
Forlschrittes und trotz erheblicher Anstrengungen bisher nur Verfahren zu entwickeln vermochte, bei
Wl deren Durchführung die Umwelt gefährdende Stoffe
freigesetzt werden, die nur begrenzt anwendbar sind und/oder infolge des Verbrauchs von chemischen
Stoffen unwirtschaftlich sind. Die Erfindung besteht vielmehr in einer der Fachwelt bisher nicht in ihrer
«r> Bedeutung erkannten, sinnvollen Verknüpfung der
vorgenannten Reaktionen, wobei ein neues, in sich geschlossenes Verfahren zur Aufarbeitung von bei der
Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen bei
Kernreaktoren anfallendem Ammoniumnitrat geschaffen worden ist, das im Unterschied zu allen bekannten
Verfahren zudem nahtlos in die Herstellungsverfahren für Brennstoffe einfügbar ist und somit zur lückenlosen
Schließung des Brennstoffkreislaufes beiträgt. Den an die Umweltfreundlichkeit von Kernreaktoren zu stellenden
Forderungen ist damit zugleich Rechnung getragen worden.
Das Verfahren gemäß der Erfindung ist gefahrlos durchführbar. Denn das Ammoniumnitrat, das bei
starkem Erhitzen zu explosionsartigem Zerfall neigt, wird gemäß der Erfindung bei der relativ niedrigen
Temperatur von etwa 100' bis 1100C zu Metallnitrat umgesetzt, das völlig gefahrlos einer Kalzinierung bei
hohen Temperaturen unterworfen werden kann. Hinzu kommt, daß alle bei der Durchführung des Verfahrens
gemäß der Erfindung bei der Zersetzung des Ammoniumnitrats gewonnenen Produkte zur Herstellung oder
Wiederaufarbeitung von Kernbrenn- und/oder Brutstoffen verwendet werden können und das verwendete
Metalloxid vollständig rezykliert wird. Denn während das als Zersetzungsprodukt anfallende Metalloxid
wieder zur Zersetzung von Ammoniumnitrat verwendet wird, wird Ammoniak auf einfache Weise in Form einer
wäßrigen Lösung für die Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen wiederverwendet, indem es für
Fällungen von »Ammoniumdiuranat« und Thoriumhydroxid eingesetzt wird. Auch die ebenfalls als Zersetzungsprodukt
anfallende Salpetersäure wird zum Lösen von Uranoxid bei der Wiederaufarbeitung von bestrahlten
Kernbrennstoffen verwendet.
Ausführungsbeispiel
In ein mit einem Rührwerk ausgestattetes und beheizbares Reaktionsgefäß wurden 100 Liter einer
wäßrigen Ammoniumnitratlösung der Konzentration 250 g/l = 3,12 Mol/l eingefüllt. Zu dieser Lösung wurden
anschließend 9,63 kg feingepulvertes Calciumoxid (0,55 Mol/Mol NH4NO3) portionsweise unter intensivem
Rühren hinzugefügt. Die so erhaltene Suspension wurde sodann gleichfalls unter heftigem Rühren
innerhalb einiger Minuten zum Kochen erhitzt, wobei Ammoniak gemeinsam mit Wasserdampf abgedampft
wurde. Nach 25 bis 30 Minuten war Ammoniak quantitativ mit einer Ausbeute von 99,96% des
theoretischen Wertes aus der Lösung freigesetzt.
Die auf diese Weise entstandene etwa 6 molare wäßrige Ammoniaklösung wurde in einem Sammelbehälter
aufbewahrt. Die dabei gebildete Calciumnitratlösung, die eine geringe Menge an suspendiertem
Calciumhydroxid enthielt, wurde durch Eindampfen bis zur beginnenden Fällung konzentriert Die Temperatur
der siedenden Lösung stieg dabei auf 1500C an. Dann wurde die heiße Schmelze zur Entfernung des restlichen
Wassers («2,5 Mol H2O/Mol Calciumnitrat) durch
Sprühtrocknung behandelt. Das entwässerte Calciumnitrat wurde sodann einer Sprühkalzinierung unterzogen
und dabei innerhalb einiger Sekunden bei 7500C thermisch zu Calciumoxid und Stickoxiden zersetzt. Das
jo feinverttilte Calciumoxid wurde aus dem Reaktor
abgezogen und dem Reaktionsgefäß zur Umsetzung mit wäßriger Ammoniumnitratlösung neu zugeführt. Die
Stickoxide wurden hierauf durch Einleiten in Wasser zu Salpetersäure verarbeitet.
J5
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender Ammoniumnitratlösung, dadurch gekennzeichnet, daß mana) der Ammoniurnnitratlösung Calziummetalloxid oder — Hydroxid oder Lithiummetallhydroxid unter Erhitzen der Lösung auf etwa 1000C zusetzt,b) das gebildete Ammoniak durch Abdampfen von den ebenfalls gebildeten Nitraten der Metalle Calcium oder Lithium abtrennt und als wäßrige Lösung zur Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen, bei der die Ammoniumnitratlösung anfällt, zurückführt,c) den vorhandenen Metallnitratrückstand thermisch zu Metalloxid und Stickoxiden zersetzt,d) die Stickoxide zu für die Lösung von Uranoxiden aus bestrahlten Kernbrennstoffen geeignete Salpetersäure verarbeitet, unde) das gebildete Metalloxid in Stufe a zurückführt.
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