DE2617968B2 - Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender Ammoniumnitratlösung - Google Patents
Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender AmmoniumnitratlösungInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von BrennunJ/oder
Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender Ammoniumnitratlösung.
Bei einer Vielzahl von Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffen fällt als Nebenprodukt Ammoniumnitrat
an. So wird beispielsweise gemäß den nachfolgend angegebenen Reaktionsgleichungen durch Ammoniak
aus Uranylnitrat — oder Thoriumnitratlösungen — das sogenannte »Ammoniumdiuranat« oder Thoriumhydroxid
ausgefällt
2 UO2(NOj)2 + 6 NH4OH
(NH4J2U2O7 + 4 NH4NO3 + 3 H2O
TH(NOj)4 + 4 NH4OH
— TH(OH)4 + 4 NH4NO3
Die ausgefällten Uran- beziehungsweise Thoriumverbindungen werden zu oxidischen Brenn- und/oder
Brutstoffen weiterverarbeitet, wie sie für den Einsatz in Leistungsreaktoren erforderlich sind. Das bei den
vorgenannten Reaktionen als Nebenprodukt entstehende Ammoniumnitrat fällt dabei in radioaktiv kontaminierter
Form an, so daß eine in der Technik gebräuchliche Verwendung des Ammoniumnitrats beispielswehe
als Düngemittel nicht möglich ist. Auch eine Ableitung der Ammoniumnitrat enthaltenden Lösungen
in das Abwassernetz ist wegen der Gefährdung der Umwelt durch Radioaktivität nicht zulässig. Bei der
üblichen Dekontamination von radioaktiv verseuchtem Wasser durch Verdampfen und Kondensieren stört
zudem das Ammoniumnitrat bei der Weiterverarbeitung und Fixierung des Rückstandes der Verdampfung,
da es unter bestimmten Umständen zum explosiven Zerfall neigt und stark oxidierend wirkt.
Aus der DE-OS 19 21 181 ist ein Verfahren zur
Weiterverarbeitung von bei der Herstellung von Kernbrennstoffen anfallendem Ammoniumnitrat bekannt,
nach dem das Ammoniumnitrat thermisch zu Wasser und Distickstoffmonoxid zersetzt wird, das in
die Atmosphäre abgegeben wird. Von Nachteil ist
jedoch, daß es dabei zur Bildung giftiger Stickstoffoxide kommt und daß außerdem durch die thermische
Zersetzung die Ausgangsprodukte verloren gehen.
Aus »Chemistry and Industry« 1964, Seite 2018 ist ein Verfahren zur Weiterverarbeitung von Ammoniumnitrat
bekannt, das darin besteht, daß das Ammoniumnitrat durch Einwirken von Königswasser zersetzt wird.
Auch hierbei entsteht jedoch ein giftiges Gasgemisch, das ebenfalls an die Atmosphäre abgegeben wird. Aus
US.-Report Y-DA-5510 (1974) ist ferner ein Verfahren bekannt, bei dem durch biologische Denitrifikation das
Ammoniumnitrat zersetzt wird. Nachteilig ist hierbei
außer der sehr langsamen Reaktionsgeschwindigkeit, daß die Voraussetzung eines anaeroben Reaktionsmi-Heus
gegeben sein muß. Allen bekannten Verfahren ist zudem der Nachteil gemeinsam, daß das Ammoniumnitrat
in Abbauprodukte zerlegt wird, die nicht weiter verwendbar sind. Im Falle der Verfahren, in denen das
Ammoniumnitrat auf chemische Weise zersetzt wird, kommt noch der laufende Verbrauch von Chemikalien
hinzu.
Es ist Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von Brenn-
und/oder Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender Ammoniumnitratlösung zu schaffen, bei dem die
Ammoniumnitratlösung auf wirtschaftliche Weise abgebaut wird, ohne daß schädliche Abfallprodukte an die
Umwelt abgegeben werden müssen und wobei Produkte erhalten werden, die in Herstellungsverfahren für
Brennstoffe wiederverwendbar sind.
Diese Aufgabe wird nach einem Verfahren der eingangs bezeichneten Art gemäß der Erfindung
dadurch gelöst, daß man
a) der Ammoniumnitratlösung Calziummetalloxid oder Hydroxid oder Lithiummetallhydroxid unter
Erhitzen der Lösung auf etwa 100° C zusetzt,
b) das gebildete Ammoniak durch Abdampfen von den ebenfalls gebildeten Nitraten der Metalle
Calcium oder Lithium abtrennt und als wäßrige Lösung zur Herstellung von Brenn- und/oder
Brutstoffen, bei der die Ammoniumnitratlösung anfällt, zurückführt,
c) den vorhandenen Metallnitratrückstand thermisch zu Metalloxid und Stickoxiden zersetzt,
d) die Stickoxide zu für die Lösung von Uranoxiden aus bestrahlten Kernbrennstoffen geeignete Salpetersäure
verarbeitet, und
e) das gebildete Metalloxid in Stufe a zurückführt
Zwar sind die bei der Durchführung *ics Verfahrens
Zwar sind die bei der Durchführung *ics Verfahrens
gemäß der Erfindung ablaufenden chemischen Reaktionen, Heren Art und die Eigenschaften der dabei
gebildeten Verbindungen bekannt. Dennoch kann in dem Verfahren gemäß der Erfindung nicht eine für den
Fachmann selbstverständliche bloße Aneinanderreihung bekannter Verfahrensschritte gesehen werden,
wie alleine schon die Tatsache zeigt, daß die Fachwelt trotz des offensichtlich durch die Erfindung erzielten
Fortschrittes und trotz erheblicher Anstrengungen bisher nur Verfahren zu entwickeln vermochte, bei
deren Durchführung die Umwelt gefährdende Stoffe freigesetzt werden, die nur begrenzt anwendbar sind
und/oder infolge des Verbrauchs von chemischen Stoffen unwirtschaftlich sind. Die Erfindung besteht
vielmehr in einer der Fachwelt bisher nicht in ihrer Bedeutung erkannten, sinnvollen Verknüpfung der
vorgenannten Reaktionen, wobei ein neues, in sich geschlossenes Verfahren zur Aufarbeitung von bei der
Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen bei
Kernreaktoren anfallendem Ammoniumnitrat geschaffen worden ist, das im Unterschied zu allen bekannten
Verfahren zudem nahtlos in die Herstellungsverfahren für Brennstoffe einfügbar ist und somit zur lückenlosen
Schließung des Brennstoffkreislaufes beiträgt Den an die Umweltfreundlichkeit von Kernreaktoren zu stellenden
Forderungen ist damit zugleich Rechnung getragen worden.
Das Verfahren gemäß der Erfindung ist gefahrlos durchführbar. Denn das Ammoniumnitrat, das bei
starkem Erhitzen zu explosionsartigem Zerfall neigt, wird gemäß der Erfindung bei der relativ niedrigen
Temperatur von etwa 100° bis HO0C zu Metallnitrat umgesetzt, das völlig gefahrlos einer Kalzinierung bei
hohen Temperaturen unterworfen werden kann. Hinzu kommt, daß alle bei der Durchführung des Verfahrens
in gemäß der Erfindung bei der Zersetzung des Ammoniumnitrats
gewonnenen Produkte zur Herstellung oder Wiederaufarbeitung von Kernbrenn- und/oder Brutstoffen
verwendet werden können und das verwendete Metalloxid vollständig rezykliert wird. Denn während
das als Zersetzungsprodukt anfallende Metalloxid wieder zur Zersetzung von Ammoniumnitrat verwendet
wird, wird Ammoniak auf einfache Weise in Form einer
wäßrigen Lösung für die Herstellung von Brewn- und/oder Brutstoffen wiederverwendet, indem es für
Fällungen von »Ammoniumdiuranat« und Thoriumhydroxid eingesetzt wird. Auch die ebenfalls als Zersetzungsprodukt
anfallende Salpetersäure wird zum Lösen von Uranoxid bei der Wiederaufarbeitung von bestrahlten
Kj mbrennstoffen verwendet.
In ein mit eine» Rührwerk ausgestattetes und beheizbares Reaktionsgefäß wurden 100 Liter einer
wäßrigen Ammoniumnitratlösung der Konzentration 250 g/l = 3,12 Mol/l eingefüllt. Zu dieser Lösung wurden
anschließend 9,63 kg feingepulveries Calciumoxid (0,55 Mol/Mol NH«NO3) portionsweise unter intensi- 2;
vem Rühren hinzugefügt Die se erhaltene Suspension wurde sodann gleichfalls unter heftigem Rühren
innerhalb einiger Minuten zum Kochen erhitzt, wobei Ammoniak gemeinsam mit Wasserdampf abgedampft
wurde. Nach 25 bis 30 Minuten war Ammoniak j<i
quantitativ mit eine- Ausbeute von 99,96% des theoretischen Wertes aus der Lösung freigesetzt
Die auf diese Weise entstandene etwa 6 molare wäßrige Ammoniaklösung wurde m einem Sammelbehälter
aufbewahrt Die dabei gebildete diciumnitratlö- 3 > sung, die eine geringe Menge an suspendiertem
Caiciuiithydroxid enthielt, wurde durch Eindampfen bis zur beginnenden Fällung konzentriert Die Temperatur
der siedenden Lösung stieg dabei auf 150° C an. Dann
wurde die heiße Schmelze zur Entfernung des restlichen Wassers (=2,5 Mol H20/M0I Calciumnitrat) durch
Sprühtrocknung behandelt Das entwässerte Calciumnitrat wurde sodann einer ijprühkalzinierung unterzogen
und dabei innerhalb einiger Sekunden bei 7500C thermisch zu Calciumoxid und Stickoxiden zersetzt Das
feinverteilte Calciumoxid wurde aus dem Reaktor abgezogen und dem Reaktionsgefäß zur Umsetzung mit
wäßriger Ammoniumnitratlösung neu zugeführt Die Stickoxide wurden hierauf durch Einleiten in Wasser zu
Salpetersäure verarbeitet
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zur Aufarbeitung von bei der Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen für Kernreaktoren anfallender Ammoniumnitratlösung, dadurch gekennzeichnet, daß mana) der Ammoniumnitratlösung Calziummetalloxid oder — Hydroxid oder Lithiununetallhydroxid unter Erhitzen der Lösung auf etwa 100" C zusetzt,b) das gebildete Ammoniak durch Abdampfen von den ebenfalls gebildeten Nitraten der Metalle Calcium oder Lithium abtrennt und als wäßrige Lösung zur Herstellung von Brenn- und/oder Brutstoffen, bei der die Ammoniumnitratlösung anfällt, zurückführt,c) den vorhandenen Metallnitratrückstand thermisch zu Metalloxid und Stickoxiden zersetzt,d) die Stickoxide zu für die Lösung von Uranoxiden aus bestrahlten Kernbrennstoffen geeignete Salpetersäure verarbeitet, unde) das gebildete-Metalloxid in Stufe a zurückführt
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