DE3140657C2 - Verfahren zum Endkonditionieren von Schadstoffe, insbesondere radioaktive und/oder toxische Schadstoffe, enthaltender wäßriger Lösung - Google Patents
Verfahren zum Endkonditionieren von Schadstoffe, insbesondere radioaktive und/oder toxische Schadstoffe, enthaltender wäßriger LösungInfo
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Abstract
Beim Endkonditionieren von Schadstoffe enthaltender wäßriger Lösung durch Einbinden in Zement wird eine Beeinträchtigung der Festigkeit und Konsistenz des Zementkörpers durch Ammoniak vermieden, indem der neutralen oder sauren wäßrigen Lösung vor dem Einbinden bei einer Temperatur oberhalb von 60 ° C Natriumnitrit zum Zersetzen von Ammo nium ionen zugegeben wird.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Endkonditionieren von Schadstoffe, insbesondere radioaktive
und/oder toxische Schadstoffe, enthaltender wäßriger Lösung durch Einbinden in Zement
Gun derartiges Verfahren ist aus der deutschen Offenlegungsschrift
30 01 629 bekannt Bei diesem Verfahren werden neutrale radioaktive wäßrige Abfallösungen als
Binclewasser für Zement benutzt Es wurde jedoch gefunden,
daß gewisse radioaktive Abfallösungen zu Zementkörpern führen, die im Laufe der Zeit Ammoniak
freisetzen und deren Festigkeit und Konsistenz hierdurch nachteilig beeinflußt wird.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, in Weiterbildung des bekannten Verfahrens hier Abhilfe zu schaffen
und das Ausbilden von Ammoniak in den Zementkörpern zu verhindern.
Zur Lösung dieser Aufgabe ist ein Verfahren der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet,
daß der neutralen oder sauren wäßrigen Lösung vor dem Einbinden bei einer Temperatur oberhalb
von 600C Natriumnitrit zum Zersetzen von Ammoniumionen
zugegeben wird.
Die Erfindung geht von der Erkenntnis aus, daß die Ammoniakbildung in den Zementkörpern auftritt, wenn
in der afs Bindewasser verwendeten radioaktiven wäßrigen Abfallösung Ammoniumverbindungen wie z. B.
Ammoniumnitrat oder Ammoniumchlorid enthalten sind. Das der wäßrigen Lösung zugesetzte Natriumnitrit
reagiert mit den Ammonium-Ionen unter Bildung von Stickstoff und Wasser, so daß keine Ammoniumionen in
den Zement eingebunden werden können und deshalb auch kein Ammonium mehr freigesetzt wird.
Es ist zwar bekannt z. B. Ammoniumnitrat in wäßrigen
Abfallösungen durch elektrochemische Umsetzung, durch thermische Verfahren oder durch chemothermische
Verfahren zu zersetzen, diese wäßrigen Abfallösungen werden jedoch nicht in Zement eingebunden,
sondern verdampft Die trockenen Rückstände werden .in Glas, Keramik oder anderen nicht zementartigen
Produkten eingebunden. In diesen bekannten Verfahren werden nicht nur die Ammoniumionen sondern auch die
Nitrationen zu gasförmigen Produkten zersetzt, da das Einbinden bei sehr hohen Temperaturen erfolgt, bei denen
sich Nitrationen in störender Weise thermisch zersetzen können.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren verläuft demgegenüber das Einbinden der wäßrigen Lösung in Zement
bei niedrigen Temperaturen, so daß Nitrationen nicht
ίο zersetzt zu werden brauchen. Deshalb kann das erfindungsgemäße
Verfahren auch mit sehr viel weniger Aufwand durchgeführt werden.
In der wäßrigen Lösung enthaltene Schadstoffe können vielfach als Katalysatoren wirksam sein, die die Zer-Setzung
von Ammoniumverbindungen durch Natriumnitrit begünstigen. Es ist deshalb günstig, diese Katalysatorwirkung
auszunützen und der wäßrigen Lösung erst nach dem Zersetzen der Ammoniumionen F&Jungsreagenzien
zum Ausfällen von Schadstoffen zuzusetzen, die als Niederschlag abgetrennt werden, so daß Schadstoffe
nur in geringer Konzentration in den Zementkörpern eingebunden werden.
Die Erfindung und ihre Vorteile seien an einem Ausführungsbeispiel
näher erläutert:
In einem Reaktionsgefäß, welches mit einer Heizung und einer Rührvorrichtung versehen ist und dem ein
Rückflußkühler zugeordnet ist wird eine wäßrige Abfallösung vorgelegt und erwärmt die einem Prozeß zur
Konversion von Plutoniumverbindungen entstammt Diese wäßrige Abfallösung hat einen pH-Wert im Bereich
von 3 bis 7, beispielsweise von 4, und eine Ammoniumnitratkonzentration von 300 g/Ltr. Diese wäßrige
Lösung wird auf 700C erwärmt Anschließend wird ihr
Natriumnitrit in überstöchiometrischem Verhältnis in bezug auf das in ihr enthaltene Ammoniumnitrat, z. B.
380 g NaNO2 pro Liter Lösung zudosiert Das Natriumnitrit
setzt sich mit dem Ammoniumnitrat nach folgender chemischer Gleichung zu Stickstoff, Wasser und Natriumnitrat
um:
Da diese Reaktion exotherm verläuft, kann die wäßrige
Abfallösung je nach ihrem Salzgehalt sogar zum Sieden gebracht werden, so daß aus ihr schadstofffreies
Wasser abdestilliert werden kann. Das anfallende Natriumnitrat NaNO3 läßt sich gut zementieren und beeinflußt
die Eigenschaften des Zements nicht, wenn es nicht in extrem hoher Konzentration vorliegt.
Überschüssiges Natriumnitrit in dei- wäßrigen Abfallösung
hat ebenfalls keinen Einfluß auf die Konsistenz des festen Zementkörpers, es trägt vorteilhafterweise
im Zementkörper sogar noch zur Verringerung einer möglichen Radiolysegasbildung bei.
Nach dem Zersetzen des Ammoniumnitrats wird der wäßrigen Abfallösung zur weiteren Verringerung der
Plutonium-Restkonzentration pro Liter 10 ml einer 0,1 molaren Eisen(III)-Nitratlösung als Fällungsreagenzien
zugesetzt Nach dem Homogenisieren der wäßrigen Lösung wird diese durch Zusetzen von Natriumhydroxid
als alkalische Reagenzie schwach alkalisiert (PH=9).
Aus der wäßrigen Abfallösung fallen hierauf eine Mischung von Plutoniumhydroxid und Eisenhydroxid und
gegebenenfalls noch andere Schwermetallhydroxide wie beispielsweise Uranhydroxid, Americiumhydroxid
und andere aus, die mit einer Zentrifuge von der wäßrigen Abfallösung getrennt werden können. Die wäßrige
Abfallösung wird schließlich durch Zusetzen von Zement
verfestigt.
Aus den abgetrennten Hydroxiden kann Kernbrennstoff wie Plutonium oder Uran abgetrennt und in den
Konversionsprozeß zurückgeführt werden.
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Claims (4)
1. Verfahren zum Endkonditionieren von Schadstoffe,
insbesondere radioaktive und/oder toxische Schadstoffe, enthaltender wäßriger Lösung durch
Einbinden in Zement; dadurch gekennzeichnet,
daß der neutralen oder sauren wäßrigen Lösung vor dem Einbinden bei einer Temperatur
oberhalb von 600C Natriumnitrit zum Zersetzen von Ammoniumionen zugegeben wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß eine wäßrige Lösung mit einem pH-Wert im Bereich von 3 bis 7 verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der wäßrigen Lösung nach dem Zersetzen
der Ammoniumionen Fällungsreagenzien zum Ausfällen von Schadstoffen zugesetzt werden,
die als Niederschlag abgetrennt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet,
daß der wäßrigen Lösung als Fällungsreagenzien zum Ausfällen von Plutonium enthaltenden
Schadstoffen Uranylnitrat oder Schwermetall-, vorzugsweise Fe3+-IOnCn, zusammen mit alkalischen
Reagenzien zugesetzt werden.
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| DE3140657A1 DE3140657A1 (de) | 1983-04-28 |
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|---|---|---|---|---|
| CA1007830A (en) * | 1972-09-01 | 1977-04-05 | Albert B. Welty (Jr.) | Removal of nitrogen oxides from flue gas |
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1981
- 1981-10-13 DE DE3140657A patent/DE3140657C2/de not_active Expired
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