DE2535468C3 - Galvanisches Element mit einer negativen Elektrode aus Leichtmetall, einem nichtwäßrigen Elektrolyten und einer positiven Metalloxidelektrode mit Pb 3 O4 als elektrochemisch reduzierbarem Bestandteil - Google Patents
Galvanisches Element mit einer negativen Elektrode aus Leichtmetall, einem nichtwäßrigen Elektrolyten und einer positiven Metalloxidelektrode mit Pb 3 O4 als elektrochemisch reduzierbarem BestandteilInfo
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Description
Gegenstand der Erfindung ist ein galvanisches Element mit einer negativen Elektrode aus Leichtmetall,
einem nichtwäßrigen Elektrolyten und einer positiven Metalloxidelektrode, deren elektrochemisch reduzierbarer
Bestandteil PbjO4 ist.
Wegen ihrer geringen Äquivalentgewichte und ihrer hohen Standardpotentiale besitzen· Leichtmetalle als
Elcktrodenmatcrialien für galvanische Zellen eine besonders hohe Eneigiedichte. Unter diesem Gesichtspunkt
ist insbesondere Lithium als Elektrodenmaterial geeignet.
Die chemische Keaktionsfreudigkeit der Leichtmetalle
erfordert einerseits die 'Verwervjung nichiwäßrtger
Elektrolyte, andererseits stell« die Auswahl des Materials der positiven Elektrode besond re Aufgaben. Die
meisten Materialien sind im Elektrolyten zu leicht löslich, wodurch die nutzbare Kapazität einer solchen
Elektrode während der Lagerzeit stark abnimmt. Bei anderen Materialien ist die stromlicfernde elektrochemische
Reaktion so stark gehemmt, daß eine Entladung mit höheren Stromdichten nicht möglich ist.
Beispielsweise wird in der DEPS 20 10989 ein galvanisches Element mit einer negativen Lithiumeiektrode
und einer positiven Melallhalogenid- oder MetalloxideJektrode und einem Elektrolyten, der
Lithiumhexafluorarscnat gelöst in einem Methylestcr einer Fettsäure mit wenig C-Atomen enthält, beschrieben.
Als Lösungsmittel dient dabei der Methylester der Ameisensäure und die positive Elektrode kann beispielsweise
aus Vanadiumpentoxid bestehen.
In der DE-OS 23 63 286 ist ein Element mit einer posiviten Elektrode aus Molybdäntrioxid und einer
negativen Lithiumelektrcde beschrieben.
Bekannt ist ferner aus der älteren DE-PS 26 06 915
die wahlweise Verwendung von Pb3O4 als positives
Elektrodenmaterial neben anderen Schwermetalloxiden, wobei als Lösungsmittel für das Elektrolylsalz im
wesentlichen 3-Methyl-2-oxazolidon eingesetzt wird, dem wenigstens ein weiteres Lösungsmittel mit
geringer Viskosität, dieses aber in kleiner Menge, beigefügt ist. Zu diesen zählen u. a. Tetrahydrofuran.
Dioxolan, Dimethoxiäthan, Dimethylisoxazol, Diäthylcarbonat, Äthylenglycolsulfit. Dioxan und Dimethylsulfit.
Die Nachteile der bekannten elektrochemischen Systeme liegen teils in einem zu hohen Preis des
Kathodenmaterials, teils in einer beträchtlichen Löslichkeit dieses Materials im organischen Elektrolyten,
wodurch die Ladefähigkeit des Elements stark eingeschränkt ist. In anderen Fällen erfüllt die
Energiedichte nicht die Erwartungen.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine elektrochemische Zelle der obenerwähnten Art mit
einer negativen Leichtmetallelektrode und mit einer aus Koster.gründen günstigen PbjO4-Elektrode in einem
organischen Elektrolyten anzugeben, die eins auf das Volumen bezogene hohe Energiedichte besitzt uu-d gut
Ό lagerfähig ist.
Die Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß der Elektrolyt aus einer ca. 1-molaren
Lösung von Lithiumperchlorat in einem Gemisch aus ca. 40 Vol°/o Butyrolacton oder Propylencarbonat und ca.
60 Vol°/o 1,2-Dimethoxiäthan besteht.
Gemische aus Butyrolacton oder Propylencarbonat und 1,2-Dimethoxiäthan sind nicht nur ausgezeichnete
Lösungsmittel für verschiedene Lithiumsalze, sondern eine Elektrodenmasse aus Pb3O4 ist in solchen Lösungs
mitteln praktisch unlöslich, wenn das Volumenverhältnis der Lösungsmittelkomponenien jeweils etwa 40:60
beträgt. Aus diesem Grunde ist eine Zelle mit der erfindungsgemäßen Elektrolytlösungsmittel-Kombination
sehr gut lagerfähig.
Bei dem Pb3O4 verbindet sich der Vorteil seiner
geringen Löslichkeit im Elektrolyten mit dem Vorteil seiner hohen spezifischen Volumenkapazität, die
2840 Ah/I beträgt.
Ein zusätzlicher Vorteil ergibt sich, wenn die
JO PbjO<-Elektrode mit einer Lithiumelektrode als negative
Elektrode kombiniert wird, da die Entladespannung dieser Kombination der Spannung der üblichen
Leclanche-Zeile entspricht und somit eine Austauschmöglichkeit
mit herkömmlichen Primärelemcntengege-
^5 ben ist.
Bei Vergleichsversuchen mit einer Reihe verschiedenster organischer Elektrolyte hat sich herausgestellt,
daß dem Elektrolyten gemäß der Erfindung eine Vorzugsstellung zukommt, wenn man ,<·[& Eignungskritc-
«o rien gleichzeitig die Löslichkeit des Pb3O4 in den
fraglichen Elektrolyten und die elektrische Leitfähigkeit in Betracht zieht. Besonders augenfällige Unterschiede
hinsichtlich der Löslichkeit des Pb)O4 zeigen eine
I-molare LiCIO4-Lösung im erfindungsgemäßen Propy-
4^ lencarbonat/Dimetli'jxiäthan-Gemisch mit 4,1 mg gelöstem
Pb pro 100 ml Lösung und eine I-molare LiBF4-Lösung in einem 3-Methyl-2-oxazolidon/Dimethoxiälhan-Gemisch
1 : I mit 173,7 mg Pb gelöstem Pb pro 100 ml Lösung.
vi Erfindungsgemäße Zellen lassen sich beispielsweise
wie folgt herstellen. Feinverteiltcs Pb3O4 wird mit 1 bis
10Gew%. vorzugsweise 4 Gew°/o, Graphit als Elektronenleiter
und mit 0,3 bis l,0Gcw%, vorzugsweise 0.5 Gew% eines Bindemittels, z. B. Polytetrafluorethylen.
gut vermischt und in die Form einer Elektrodcntablette
gepreßt. Diese Tablette wird entweder direkt in das Unterteil eines knopfförmigen Zellgefäßes gepreßt oder
mit einem engmaschigen Nickclnetz umgeben und in das Unterteil des Zellgefäßes gelegt. Auf die Tablette
wird ein ca. 1,5 mm dicker Separator aus Polyprcpylen- oder Glasvlies gelegt. Auf den Separator kann die
Elektrolytlösung aufgetropft werden. Ein Lithiumblech entsprechender Dicke wird als negative Elektrode in ein
Stück Nickelstreckmetall, das an dei Innenseite des
h3 Zellendeckels durch Punktschweißung befestigt ist.
eingepreßt. Die Zellen werden in der üblichen Weise verschlossen. Der Elektrolyt ist vorzugsweise eine
I-molare Lösung von Lithiumperchlorat in 40 Vol%
3 4
Butyrolacton bzw. Propylencarbonat und 60Gew% Figur dargestellten Entladekurve zu entnehmen ist.
1,2-Dimethoxiäthan. Überraschend ist, daß während der Entladung keine
Die offene Spannung der Zelle beträgt 2,| V, die Spannungsstufe auftritt, obwohl dies aufgrund de;
Entladespannung 1,5 V. Mit einer Stromdichte von verschiedenen Wertigkeiten des Bleis in der aktiven
1 mA/cm2 kann die Zelle ca. 350 Stunden lang bei 5 positiven Substanz zu erwarten wäre. Die Energiedichte
konstanter Spannung entladen werden, wie der in der der Zellen liegt über 600 Wh/l.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (2)
1. Galvanisches Element mit einer negativen Elektrode aus Leichtmetall, einem nichtwäßrigen
Elektrolyten und einer positiven Metalloxideiektrode, deren elektrochemisch reduzierbarer Bestandteil
Pb3O4 ist, dadurch gekennzeichnet, daß
der Elektrolyt aus einer ca.-1-molaren Lösung von Lithiumperchlorat in einem Gemisch aus ca.
40 Vol% Butyrolacton oder Propylencarbonat und ca. 60 Vol% 1,2-Dimethoxiäthan besieht.
2. Galvanisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Pb3O4 mit ca.
4 Gew% Graphit und ca. 03 Gew% eines Bindemittels,
vorzugsweise Polytetrafluorethylen, vermischt
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| OD | Request for examination | ||
| C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
| 8339 | Ceased/non-payment of the annual fee |