DE2512409C3 - Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden aus Abgasen - Google Patents

Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden aus Abgasen

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden (NO,) aus Abgasen mit einem hohen Anteil von Sauerstoff und/oder Sauerstoffverbindungen, insbesondere aus Abgasen von Adipinsäureanlagen. wobei die Stickstoffoxide mittels Ammoniak bei einer Temperatur von mindestens 26O°C unter dem Einfluß eines Eisenoxid-ZChronioxid-Katalysators reduziert werden.
Bei Adipipsäureanlagen sind im Abgas große Mengen von Stickstoffoxiden enthalten. Beispielsweise irelen Koiize.itrationen bis zu lOOOOvppm auf. Derartige Abgase dürfen nicht in die Umgebungsluft abgeleitet werden, da sie eine erhebliche Umweltbelastung darstellen.
Es ist aus der deutschen Patentschrift 12 59 298 ein Verfahren bekannt, bei dem die Stickstoffoxide mittels Ammoniak reduziert werden Es wird dabei ein Kji.iKMtnr W-UfTIiIc: der au». Eiscr'-Mficn ::v:l t hromoOden "leMeht tue Fachwr'· '*eiU dali Mch dieses Verfahren nur wirtschaftlich verwenden läßt, wenn im Abgas wenig Sauerstoff enthalten ist, das zu einer der Reduktion entgegenwirkenden Oxydation führen kann.
Bei den genannten Adipinsäureanlagen liegt im Abgas nicht nur ein hoher Anteil von Stickstoffoxiden (NO1), sondern auch ein hoher Anteil von Sauerstoff und Distickstoffoxid vor. Die Werte liegen dabei jeweils im Bereich von beispielsweise 16 Volumen-%, so daß nicht damit zu rechnen war, daß die Anwendung des obigen Verfahrens zu befriedigenden Ergebnissen führen könnte.
Aufgabe der Erfindung ist es. ein Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden anzugeben, das auch dann wirtschaftlich einselzbar ist. wenn das Abgas nach seiner Zusammensetzung in Richtung auf eine Oxydation wirk!
Ks wurde überraschenderweise gefunden, daß das eingangs genannte Verfahren zu einer Senkung des Slicksloffoxidgehaites auf einen Wert von beispielsweise 100 ppm führt, wenn erfindungsgemäß das Abgas bei einem Anteil von Sauerstoff Und Distickstoffoxid jeweils im Bereich von 16 Vol.*% durch den in mehrere Betten aufgeteilten Katalysator geleitet wird, wobei vor jedem Bell ein im Verhältnis der Volumina der Betten bemessener Ammoniak^Tcilstrom zugeleitet wird.
Die Vorteile, die die Erfindung bringt, sindj nicht nur darin zu sehen, daß Abgase mit stark oxidierender Wirkung von Stickoxiden befreit werden, sondern speziell darin, daß völlig unerwarteterweise die spezifische maximale Katalysatorbelastbarkeit ansteigt Das heißt, die Menge des für einen bestimmten > Abgasstrom einzusetzenden Katalysatorvolumens ist kleiner als erwartet werden mußte. Dies bringt eine Kostenersparnis mit sich, die sich daraus ergibt, daß für eine bestimmte Durchsatzmenge von Abgas weniger Katalysatorvohimen aufgewendet werden muß und der Reaktor deswegen kleiner gebaut sein kann.
Beispiel
In einer Versuchsanlage wurden 5000 Norm-Ltr/h durch einen Reaktor geleitet- Das Abgas der Adipinsäureanlage hatte folgende Zusammensetzung:
O2- 16 Volumen-%,
H2O - 2,4 Volumen-%.
N;-67 Volumen-%.
NO2 -0,24 Volumen-%,
NO-0,36 Volumen-%,
CO2-03 Volumen-%.
N2O-16 Volumen-%.
Dies entspricht einer Stickstoffoxidkonzentration von insgesamt 6000 vppm. wenn man das völlig unschädliche Ν.Ό nicht in Beiracr" zieht. Auffallend ist der hohe Anteil von Sauerstoff und Distickstoffoxid.
Vor der Einleitung in den Reaktor wurde das Abgas auf ca. 265°C erhitzt. Im Reaktor waren drei Katalysatorbett unterschiedlicher Stärke angeordnet Vor jedem Bett wurde ein Ammoniak-Teilstrom eingeleitet, der im Verhältnis der Volumina der Betten bemessen war.
Der Katalysator bestand aus
85% Fe(III) oxid.
10% Cr(III) oxid.
2% C
sowie aus Beimengungen an Kieselsäure, Alkalien und Erdalkalien.
Am Reaktorausgang wurde ein NO-, NO2-Gehalt von 1000 vppm gemessen. Es wurde eine spezifische maximale Katalysatorbelasibarkeit von
3000 Nj?n?-.D?V!L
nr
ermittelt. Dieser Wert lag überraschend hoch. Erfahrt» rungsgcniäß wäre ein Wert bei
,ooo N-°in"r m^-
nr
zu erwarten gewesen.
■>? Es wurden weitere Versuche gefahren, bei denen das Abgas einen NO. NO2-Gehalt bis zu lOOOOvppm aufwies. Die Abgase wurden auf eine Temperatur von 260 bis 3100C erhitzt. Es ergaben sich NO, NO2-Konzefltrationcp. am Ausgang des Reaktors in der
Größenordnung von 200 vppm. Die spezifische maximale Katalysatorbelastbarkeit erreichte einen Wert von
5000
biörnijmJ/h
Die Erhöhung der Katalysatorbelastbarkcit läßt sich damit erklären, daß der Sauerstoff und das Distickstofl· oxid unerwarteterweise in die Reduktion begünstigender Wirkungirichtung zusammenarbeiten. '

Claims (1)

  1. Palentanspruch:
    Verfahren zum Entfernen vun Stickstoffoxiden (NO1) aus Abgasen mit einem hohen Anteil von Sauerstoff und/oder Sauerstoffverbindungen, insbesondere aus Abgasen von Adipinsäureanlagen, wobei die Stickstoffoxide mittels Ammoniak bei e;ner Temperatur von mindestens 260' C unter dem Einfluß eines Eisenoxid-ZChrornoxid-Katalysators reduziert werden, dadurch gekennzeichnet, daß das Ahgas bei einem Anteil von Sauerstoff und Distickstoffoxid jeweils im Bereich von 16 Volumen-Prozent durch den in mehrere Betten aufgeteilten Katalysator geleitet wird, wobei vor jedem Bett ein im Verhältnis der Volumina der Betten bemessener Ammoniak-Teilstrom zugeleitet wird.
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