DE3933286A1 - Verfahren zur minderung des gehaltes an stickoxiden in den rauchgasen einer feuerung - Google Patents

Verfahren zur minderung des gehaltes an stickoxiden in den rauchgasen einer feuerung

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Minderung des Gehaltes an Stickstoffoxiden in den Rauchgasen einer Feuerung.
Bei Staubfeuerungen kommt es zur Bildung von Stickstoffmonoxid NO und Stickstoffdioxid NO2 zum einen aus dem molekularen Stickstoff der Luft oder eines Brenngases und zum anderen aus dem Brennstoff chemisch gebundenen Stickstoff.
Um die Bildung derartiger unter dem Begriff "NOx" formelmäßig zusammengefaßten Stickoxide zu vermindern, ist bei Staubfeuerungen vorgeschlagen worden, oberhalb der Brenner einen sogenannten Reduktionsbrennstoff und oberhalb der Zufuhr des Reduktionsbrennstoffes zusätzliche Ausbrandluft zuzuführen oder beim einzelnen Brenner der Brennerflamme Reduktionsbrennstoff zuzuführen, der in der Sekundärflamme zu einer reduzierenden Atmosphäre und damit zur NOx-Reduktion führt. In einer nachfolgenden Ausbrennzone erfolgt eine langsame Verbrennung in einer O2- armen Atmosphäre. Bei den sehr hohen Feuerraumtemperaturen der Staubfeuerungen wurde aber nur ein geringer Anteil von Distickstoffoxid festgestellt.
Aus der DE-OS 25 39 546 ist eine Wirbelschicht bekannt geworden, bei der die Feststoffabscheidung in einem Abscheider erfolgt, der dem Wirbelschichtreaktor nachgeschaltet ist. Der abgeschiedene Feststoff wird über eine Rückführleitung der Verbrennung wieder zugeführt. Aus der DE-OS 36 40 377 ist eine Wirbelschichtfeuerung bekannt geworden, bei der die Feststoffabscheidung aus den Rauchgasen direkt in dem oberen Bereich des Wirbelschichtreaktors erfolgt und die Feststoffe frei auf der Wandung des Reaktors oder in Rückführkanälen im Reaktor in die Verbrennung zurückgeführt werden. Außer diesen Wirbelschichtfeuerungen mit Feststoffrückführung gibt es noch die stationären Wirbelschichten.
Untersuchungen der Abgase aus diesen Wirbelschichtfeuerungen, die mit stickstoffhaltigen Brennstoffen beschickt werden, haben jedoch gezeigt, daß dort wesentlich höhere N2O-Konzentrationen auftreten können. Diese können zum Treibhauseffekt und zur Schwächung des stratosphärischen Ozongürtels beitragen.
Es ist daher die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ein Verfahren anzugeben, mit dessen Hilfe eine Minderung des Gehalts an Distickstoffoxid in den Rauchgasen einer Wirbelschichtfeuerung, insbesondere einer Wirbelschichtfeuerung mit Feststoffabscheidung aus den Rauchgasen und Rückführung der Feststoffe in die Verbrennung, möglich ist.
Zur Lösung der gestellten Aufgabe wird vorgeschlagen, daß die Rauchgastemperatur am Ende der Verbrennung mit einer Verbrennungstemperatur von 800-950°C um 50-150°C angehoben wird.
Versuche haben ergeben, daß durch diese Temperaturerhöhung ein wesentlicher Anteil des N2O abgebaut werden kann.
Die Verweilzeit in dem angehobenen Temperaturbereich beträgt vorzugsweise 0,2-1 sec., weiter bevorzugt 0,2-0,5 sec. Die angehobene Temperatur sollte 1000°C nicht übersteigen.
Je nach den stöchiometrischen Bedingungen am Ende der Verbrennung kann die Temperaturerhöhung durch Zugabe eines Zusatzbrennstoffes oder durch Zugabe eines sauerstoffhaltigen Gases, insbesondere Luft erfolgen. Reicht der Sauerstoffgehalt am Ende der Verbrennung noch aus um den gewünschten Temperaturanstieg herbeizuführen, muß mit dem Zusatzbrennstoff kein sauerstoffhaltiges Gas zugeführt werden. Vorzugsweise wird das Verhältnis Brennstoff- Sauerstoffgehalt so eingestellt, daß neben der Temperaturerhöhung auch lokal Reduktionsmittel, wie H2 und CO auftreten, die den thermischen Abbau des N2O unterstützen. In diesem Falle ist es zweckmäßig, daß nach dem erfolgten N2O-Abbau noch ein sauerstoffhaltiges Ausbrandgas, insbesondere Ausbrandluft zur vollständigen Oxidation des Reduktionsmittels dem Abgasstrom zugegeben wird. Es ist aber möglich, daß zwar bei bestimmten Feuerungen im Vollastbetrieb Ausbrandluft zugegeben werden muß, daß dies bei Teillast aber nicht mehr der Fall ist, weil bei Teillast im Regelfall der Sauerstoffgehalt des Abgases ansteigt und auf diese Weise eine Oxidation des lokal auftretenden Reduktionsmittels gewährleistet ist.
Bei Brennstoffen mit einem hohen Gehalt an flüchtigen Bestandteilen, d. h. bei gutem Ausbrandverhalten kann die Temperaturerhöhung auch alleine durch Zugabe eines sauerstoffhaltigen Gases, insbesondere Luft am Ende der Verbrennung erfolgen. Die Verbrennung läuft dann zunächst unter sauerstoffarmen Bedingungen ab, so daß mit der Zugabe von z. B. Luft am Ende der Verbrennungszone eine Luftstufung erreicht wird. Durch die Luftstufung wird in der Verbrennung der Feuerraum vergrößert, in dem die N2O- haltigen Abgabe mit Reduktionsmittel in Reaktion treten können. Durch die gestufte Verbrennung stellt sich eine Verzögerung des Brennstoffumsatzes ein, und durch die Zugabe des sauerstoffhaltigen Verbrennungsgases am Ende der Verbrennung wird die gewünschte Temperaturerhöhung und damit eine thermische Zersetzung des N2O′s erreicht.
Bei Feststoffabscheidung im Wirbelschichtreaktor ist es von Vorteil den Zusatzbrennstoff oder das sauerstoffhaltige Gas vor dem Abscheider zuzuführen, um ihn als Mischeinrichtung zu verwenden.
In manchen Fällen kann es jedoch auch sinnvoll sein, den Zusatzbrennstoff sowohl bei Abscheidern im Wirbelschichtreaktor als auch bei nachgeschaltetem Abscheider erst nach der Feststoffabscheidung zuzuführen, weil sich durch die Feststoffabscheidung die spezifische Wärme des Rauchgases verringert und somit für die notwendige Temperaturerhöhung im Abgas nur eine geringere Zusatzbrennstoffmenge erforderlich werden kann. Bei außen liegenden Zyklonen, die im Regelfall ausgemauert sind, erfolgt bei Zugabe des Zusatzbrennstoffes nach Abscheider keine Temperaturbelastung des Zyklons.
In diesem Falle sollte als Zusatzbrennstoff kein fester Brennstoff eingesetzt werden, sondern ein gasförmiger oder flüssiger.
Für alle Anwendungsfälle sollte der Zusatzbrennstoff ein gutes Ausbrennverhalten aufweisen; schon aus diesem Grunde sind gasförmige Zusatzbrennstoffe besonders geeignet. Prinzipiell jedoch können auch flüssige oder hochreaktive feste Brennstoffe, wie z. B. Braunkohle verwendet werden.
Die erfindungsgemäße Aufgabe kann auch dadurch gelöst werden, daß die N2O-haltigen Rauchgase über einen Katalysator für die katalytische Zersetzung von N2O geführt werden.
Aus der DE-OS 35 43 640 ist ein Katalysator für die katalytische Zersetzung von N2O in Zusammenhang mit Abgasen aus der Industrie beschrieben.
Die Erfindung soll nun anhand der beigefügten Figuren näher erläutert werden.
Es zeigt:
Fig. 1 ein Diagramm der thermischen N2O-Zersetzung in Abhängigkeit von der Temperatur,
Fig. 2a eine schematische Darstellung einer Wirbelschichtfeuerung mit innenliegendem Abscheider (vergl. z. B. DE-OS 36 40 377) zur Erläuterung der Maßnahmen zur Temperaturerhöhung bei Vollastbetrieb,
Fig. 2b eine Darstellung vergleichbar Fig. 2a zur Erläuterung der Maßnahmen bei Teillastbetrieb,
Fig. 3 eine Darstellung vergleichbar Fig. 2a und Fig. 2b zur Erläuterung der Temperaturerhöhung bei Verbrennung von Brennstoffen mit einem hohen Gehalt an flüchtigen Bestandteilen und zur Darstellung der Verfahrensalternative mit katalytischer Behandlung des Rauchgases,
Fig. 4 eine schematische Darstellung einer Wirbelschichtfeuerung mit außerhalb des Wirbelschichtreaktors angeordnetem Abscheider und einer Rückführleitung für die Rückführung der abgeschiedenen Feststoffe zur Verbrennung (vergl. z. B. DE-OS 25 39 546 mit außenliegendem Zyklon und WO 83/03 294 mit außenliegendem Balkenabscheider).
Die Kurven gemäß Fig. 1 für den N2O-Abbau in Abhängigkeit von der Verweilzeit und der Temperatur wurden mit Hilfe einer Strömungsapparatur aus Quarz ermittelt. Der Quarzrohrreaktor wurde dabei von außen geheizt.
Da die üblichen Verbrennungstemperaturen bei Wirbelschichtfeuerungen im Bereich von 800-950°C liegen, wurden als Versuchstemperaturen die Temperaturen 890, 955 und 1000°C gewählt.
Die Fig. 1 zeigt, daß mit Ansteigen der Verweilzeit und mit Ansteigen der Temperatur ein wesentlicher Abbau des N2O stattfindet. Die Versuchsgaszusammensetzung ist in der Fig. 1 angegeben.
Wie aus der nachfolgenden Tabelle ersichtlich ist, wird der thermische Abbau durch die Gegenwart von reduzierend wirkenden Substanzen verstärkt.
Der thermisch bedingte N2O-Abbau wird mit dem N2O-Abbau nach Zugabe von 2800 vpm Kohlenmonoxid bzw. Wasserstoff verglichen. Wie aus der Tabelle ersichtlich ist, führt Kohlenmonoxid und im noch stärkeren Maße Wasserstoff zu einer Verbesserung des thermischen Abbaus.
Die Tabelle zeigt jedoch deutlich, daß diese N2O abbauende Wirkung des Wasserstoffs und Kohlenmonoxids in erster Linie bei sauerstoffarmen Verbrennungsgasen wirksam wird. Solche sauerstoffarmen Verbrennungsgase liegen in der überwiegenden Zahl der Fälle nicht vor, so daß in erster Linie auf die thermische Zersetzung abzustellen ist.
In den Fig. 2a und 2b ist eine Wirbelschichtfeuerung gemäß der DE-OS 36 40 377 dargestellt, auf deren Offenbarungsgehalt ausdrücklich Bezug genommen wird. Einem Wirbelschichtreaktor 1 wird am unteren Ende Brennstoff 2, sowie Fluidisierungsluft 3 und Sekundärluft in z. B. zwei Ebenen 4a und 4b zugeführt.
Im oberen Ende des Wirbelschichtreaktors 1 ist ein Fangrinnenabscheider 5 angeordnet. In der Nähe des Fangrinnenabscheiders 5 erfolgt die Zugabe von Zusatzbrennstoff 6. Vom Gesamtbrennstoff werden 90-98% dem unteren Ende des Reaktors und bei 6 2-10% in den Brennraum eingegeben. Vorzugsweise ca. 5%. Durch die Zugabe des Zusatzbrennstoffes 6 unterhalb des Fangrinnenabscheiders 5 wird eine gute Einmischung des Zusatzbrennstoffes erreicht. Erfolgt die Verbrennung im Feuerraum bei Vollast mit einer Luftzahl von n = 1,1, so wird durch die Zugabe von rund 5% Zusatzbrennstoff unterhalb des Fangrinnenabscheiders eine Verbrennungszone mit einem Luftverhältnis n = 1,05 erreicht. Durch die Zugabe des Zusatzbrennstoffes und die geringe spezifische Wärme des feststoffarmen Rauchgases hinter dem Fangrinnenabscheider 5 wird eine Temperaturerhöhung um 100°C über die im Feuerraum herrschende Temperatur von 850°C erzielt. Der Sauerstoffgehalt im Rauchgas hinter dem Fangrinnenabscheider wird auf ein Volumenprozent abgesenkt, so daß zumindest lokal auch Reduktionsmittel wie H2 und CO auftreten können, die den thermischen Abbau von N2O unterstützen.
Falls solche Reduktionsmittel auftreten, ist es von Vorteil, wenn bei 7 zusätzliche Ausbrandluft zugeführt wird, um die Reduktionsmittel vollständig zu oxidieren.
Bei Teillast (vergl. Fig. 2b) steigt der Sauerstoffgehalt (n = 1,3) im Rauchgas in der Regel an, so daß nach Zugabe des Zusatzbrennstoffes bei 6 keine Verbrennungsluft 7 mehr zugeführt werden muß (Luftzahl im Rauchgas nach Temperatur­ erhöhung n = 1,24).
Die vorstehenden Ausführungen gelten für die Verbrennung hinreichend reaktiver Brennstoffe.
Bei weniger reaktiven Brennstoffen muß der Luftüberschuß in dem Wirbelschichtreaktor 1 auch bei Vollast höher gewählt werden, um einen guten Ausbrand zu gewährleisten. In diesem Fall kann sich unter Umständen auch die Zugabe von Ausbrandluft, ebenfalls bei Teillast, anbieten. Die N2O- Minderung durch den Zusatzbrennstoff wird jedoch bei gleicher Brennstoffmenge geringer. Somit wird hier evtl. eine höhere Dosierung erforderlich sein.
Anhand der Fig. 3 soll die erfindunsgemäße Verfahrensführung bei Brennstoffen mit hohem Gehalt an flüchtigen Bestandteilen, d. h. sehr gutem Ausbrandverhalten, beschrieben werden. Neben der Sekundärluft 4a und 4b erfolgt hier unterhalb des Abscheiders 5 die Zufuhr von Zusatzluft 8, so daß es in dem Feuerraum unterhalb des Abscheiders 5 zu einer Luftstufung im Feuerraumbereich kommt. Während in der Hauptverbrennungszone des Feuerraums die Luftzahl zwischen n = 1,0 und 1,1 liegt, wird in dem Zufuhrbereich der Zusatzluft eine Luftzahl zwischen 1,2 und 1,3 erreicht. Durch diese gestufte Verbrennung wird eine Verzögerung des Brennstoffumsatzes im Feuerraum bewirkt, die zu einer deutlichen Temperaturerhöhung der Rauchgase nach Zugabe der Zusatzluft 8 führt. Bei dieser Verbrennungsführung wird zunächst der Feuerraumbereich vergrößert, in dem die N2O- haltigen Abgase mit den in Folge der sauerstoffärmeren Verbrennung auftretenden Reduktionsmitteln in Reaktion treten können. Danach erfolgt die Temperaturerhöhung, die letztendlich zu der gewünschten Minderung des N2O-Gehalts führt.
In der Fig. 4 ist als Prinzipskizze eine zirkulierende Wirbelschicht mit einem Zirkulationssystem bestehend aus Wirbelschichtreaktor 1, einem diesem nachgeschalteten außen liegenden Abscheider in Form eines Zyklons 9 und einer Rückführleitung 10 dargestellt. Der Zusatzbrennstoff 6′ wird hier der dem Rauchgas aus dem Zyklon abführenden Leitung 11 zugesetzt. Infolge der Feststoffabscheidung im Zyklon 9 verringert sich die spezifische Wärme des Rauchgases, d. h. die notwendige Temperaturerhöhung von beispielsweise 900°C im Wirbelschichtreaktor 1 auf 950°C in der Abgasleitung 11 kann durch eine geringere Zusatzbrennstoffmenge realisiert werden. Die ggf. zur Versinterung führende Temperaturbelastung des über den Zyklon 9 und die Rückführleitung 10 zurückgeführten Bettumlaufmaterials kann auf diesem Wege vermieden werden.
In der Fig. 4 ist gestrichelt dargestellt, daß auch bei einer solchen Wirbelschichtfeuerung Zusatzluft 8′ allein zur Temperaturerhöhung zugeführt werden kann. Da kein innenliegender Abscheider vorhanden ist, kann vorzugsweise die Zufuhr von Zusatzluft 8′ unterhalb eines Verwirbelungseinbaus 12 erfolgt sein. Ein solcher Verwirbelungseinbau kann aus Leitblechen aufgebaut werden.
Unter Umständen ist es auch möglich, auf einen solchen Mischeinbau 12 zu verzichten und die Zusatzluft als Zusatzluft 8′′ in den Umlenkbereich der Rauchgase aus dem Wirbelschichtreaktor 1 in einen zum Abscheider 9 führenden Querzug 13 einzubringen. Infolge der Umlenkung wird eine ausreichende Einmischung erzielt.
Bei den beiden Verfahren zur Verbrennung von Brennstoff in einer Wirbelschicht (Fig. 2a, 2b, 3 bzw. Fig. 4) können im Teillastbereich zur Stabilisierung der fluiddynamischen Verhältnisse teilweise Rauchgase zurückgeführt werden. Soweit das Rauchgas N2O haltig sein sollte, erfolgt die Rückführung über die Fluidisierungsluft 3 und in diesem Falle weist der N2O-Anteil die größte Verweilzeit in der reduzierend wirkenden Feuerraumzone auf, wodurch der Abbau in diesen Feuerraumzonen begünstigt wird und der Aufwand für den thermischen Abbau verringert wird.
Bei den Ausführungsformen gemäß Fig. 2a, 2b bzw. 3 kann selbstverständlich auch der Zusatzbrennstoff bzw. die Zusatzluft oberhalb des Abscheiders zugegeben werden, wenn z. B. bei Verwendung von gasförmigen oder flüssigen Zusatzbrennstoffen allein durch die Eindüsung eine ausreichende Einmischung erreicht wird oder die Umlenkung in einen - wie bei der Ausführungsform gem. Fig. 4 bereits beschriebenen - Querzug 13 erfolgt.
Sowohl bei den Wirbelschichtfeuerungen mit Innenabscheidung als auch bei den Wirbelschichtfeuerungen mit Außenabscheidung für die Rückführung von Feststoffen, aber auch bei den stationären Wirbelschichten ist der Feuerung ein Feinstaubabscheider 14 nachgeschaltet, der z. B. aus Multizyklonen und/oder Elektrofiltern aufgebaut sein kann. Ein solcher Abscheider ist in der Fig. 3 schematisch dargestellt. Weiterhin weist die Feuerung zur Entnahme der Wärme Heizflächen auf, wie dies schematisch mit der Heizfläche 15 ebenfalls in der Fig. 3 dargestellt ist.
Neben der bisher beschriebenen Temperaturerhöhung zur Minderung des N2O-Gehalts in den Rauchgasen kann es auch sinnvoll sein, das durch die Entnahme von Wärme gekühlte Rauchgas über einen Katalysator 16 zu führen, wie dies im rechten Teil der Fig. 3 dargestellt ist. Vorzugsweise sollte das Rauchgas auf eine Temperatur im Bereich von 300- 500°C abgekühlt sein. Der abgeschiedene Feinstaub kann - wie in der Fig. 3 gezeigt - zur Feuerung zurückgeführt werden.
Wie die Beispiele zeigen, wird als sauerstoffhaltiges Gas vorzugsweise Luft eingesetzt. Es kann aber auch sauerstoffangereicherte Luft oder Luft-Rauchgas-Gemische eingesetzt werden. Als Fluidisierungsgas muß auch nicht unbedingt Luft eingesetzt werden.

Claims (10)

1. Verfahren zur Minderung des Gehalts an Stickstoffoxiden in den Rauchgasen einer Feuerung, dadurch gekennzeichnet, daß zur Minderung des Gehalts an Distickstoffoxid in den Rauchgasen einer Wirbelschichtfeuerung die Rauch­ gastemperatur am Ende der Verbrennung mit einer Ver­ brennungstemperatur von 800-950°C um 50-150°C angehoben wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit in dem angehobenen Temperatur­ bereich vorzugsweise 0,2-1 Sek., weiter bevorzugt 0,2-0,5 Sek. beträgt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperaturerhöhung durch Zugabe eines Zusatz­ brennstoffes erfolgt.
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperaturerhöhung durch Zugabe eines sauer­ stoffhaltigen Gases, insbesondere Luft erfolgt.
5. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1-4, dadurch gekennzeichnet, daß am Ende der Verbrennung das Verhältnis Brennstoff- Sauerstoffgehalt so eingestellt wird, daß neben der Temperaturerhöhung auch Reduktionsmittel auftreten.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem erfolgten N2O-Abbau noch ein sauerstoffhaltiges Ausbrandgas zur vollständigen Oxidation des Reduktionsmittels dem Abgasstrom zugegeben wird.
7. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß bei Feststoffabscheidung im Wirbelschichtreaktor der Zusatzbrennstoff oder das sauerstoffhaltige Gas vor dem Abscheider zugeführt wird.
8. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß der Zusatzbrennstoff nach der Feststoffabscheidung zugeführt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß ein gasförmiger oder flüssiger Zusatzbrennstoff zu­ gesetzt wird.
10. Verfahren zur Minderung des Gehalts an Stickstoffoxiden in den Rauchgasen einer Feuerung, dadurch gekennzeichnet, daß zur Minderung des Gehalts an Distickstoffoxid einer Wirbelschichtfeuerung, die N2O-haltigen Rauchgase über einen Katalysator für die katalytische Zersetzung von N2O geführt werden.
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