DE3933286A1 - Verfahren zur minderung des gehaltes an stickoxiden in den rauchgasen einer feuerung - Google Patents
Verfahren zur minderung des gehaltes an stickoxiden in den rauchgasen einer feuerungInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Minderung des
Gehaltes an Stickstoffoxiden in den Rauchgasen einer
Feuerung.
Bei Staubfeuerungen kommt es zur Bildung von
Stickstoffmonoxid NO und Stickstoffdioxid NO2 zum einen aus
dem molekularen Stickstoff der Luft oder eines Brenngases
und zum anderen aus dem Brennstoff chemisch gebundenen
Stickstoff.
Um die Bildung derartiger unter dem Begriff "NOx"
formelmäßig zusammengefaßten Stickoxide zu vermindern, ist
bei Staubfeuerungen vorgeschlagen worden, oberhalb der
Brenner einen sogenannten Reduktionsbrennstoff und oberhalb
der Zufuhr des Reduktionsbrennstoffes zusätzliche
Ausbrandluft zuzuführen oder beim einzelnen Brenner der
Brennerflamme Reduktionsbrennstoff zuzuführen, der in der
Sekundärflamme zu einer reduzierenden Atmosphäre und damit
zur NOx-Reduktion führt. In einer nachfolgenden
Ausbrennzone erfolgt eine langsame Verbrennung in einer O2-
armen Atmosphäre. Bei den sehr hohen Feuerraumtemperaturen
der Staubfeuerungen wurde aber nur ein geringer Anteil von
Distickstoffoxid festgestellt.
Aus der DE-OS 25 39 546 ist eine Wirbelschicht bekannt
geworden, bei der die Feststoffabscheidung in einem
Abscheider erfolgt, der dem Wirbelschichtreaktor
nachgeschaltet ist. Der abgeschiedene Feststoff wird über
eine Rückführleitung der Verbrennung wieder zugeführt. Aus
der DE-OS 36 40 377 ist eine Wirbelschichtfeuerung bekannt
geworden, bei der die Feststoffabscheidung aus den
Rauchgasen direkt in dem oberen Bereich des
Wirbelschichtreaktors erfolgt und die Feststoffe frei auf
der Wandung des Reaktors oder in Rückführkanälen im Reaktor
in die Verbrennung zurückgeführt werden. Außer diesen
Wirbelschichtfeuerungen mit Feststoffrückführung gibt es
noch die stationären Wirbelschichten.
Untersuchungen der Abgase aus diesen
Wirbelschichtfeuerungen, die mit stickstoffhaltigen
Brennstoffen beschickt werden, haben jedoch gezeigt, daß
dort wesentlich höhere N2O-Konzentrationen auftreten
können. Diese können zum Treibhauseffekt und zur Schwächung
des stratosphärischen Ozongürtels beitragen.
Es ist daher die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ein
Verfahren anzugeben, mit dessen Hilfe eine Minderung des
Gehalts an Distickstoffoxid in den Rauchgasen einer
Wirbelschichtfeuerung, insbesondere einer
Wirbelschichtfeuerung mit Feststoffabscheidung aus den
Rauchgasen und Rückführung der Feststoffe in die
Verbrennung, möglich ist.
Zur Lösung der gestellten Aufgabe wird vorgeschlagen, daß
die Rauchgastemperatur am Ende der Verbrennung mit einer
Verbrennungstemperatur von 800-950°C um 50-150°C
angehoben wird.
Versuche haben ergeben, daß durch diese Temperaturerhöhung
ein wesentlicher Anteil des N2O abgebaut werden kann.
Die Verweilzeit in dem angehobenen Temperaturbereich
beträgt vorzugsweise 0,2-1 sec., weiter bevorzugt 0,2-0,5 sec.
Die angehobene Temperatur sollte 1000°C nicht
übersteigen.
Je nach den stöchiometrischen Bedingungen am Ende der
Verbrennung kann die Temperaturerhöhung durch Zugabe eines
Zusatzbrennstoffes oder durch Zugabe eines
sauerstoffhaltigen Gases, insbesondere Luft erfolgen.
Reicht der Sauerstoffgehalt am Ende der Verbrennung noch
aus um den gewünschten Temperaturanstieg herbeizuführen,
muß mit dem Zusatzbrennstoff kein sauerstoffhaltiges Gas
zugeführt werden. Vorzugsweise wird das Verhältnis
Brennstoff- Sauerstoffgehalt so eingestellt, daß neben der
Temperaturerhöhung auch lokal Reduktionsmittel, wie H2 und
CO auftreten, die den thermischen Abbau des N2O
unterstützen. In diesem Falle ist es zweckmäßig, daß nach
dem erfolgten N2O-Abbau noch ein sauerstoffhaltiges
Ausbrandgas, insbesondere Ausbrandluft zur vollständigen
Oxidation des Reduktionsmittels dem Abgasstrom zugegeben
wird. Es ist aber möglich, daß zwar bei bestimmten
Feuerungen im Vollastbetrieb Ausbrandluft zugegeben werden
muß, daß dies bei Teillast aber nicht mehr der Fall ist,
weil bei Teillast im Regelfall der Sauerstoffgehalt des
Abgases ansteigt und auf diese Weise eine Oxidation des
lokal auftretenden Reduktionsmittels gewährleistet ist.
Bei Brennstoffen mit einem hohen Gehalt an flüchtigen
Bestandteilen, d. h. bei gutem Ausbrandverhalten kann die
Temperaturerhöhung auch alleine durch Zugabe eines
sauerstoffhaltigen Gases, insbesondere Luft am Ende der
Verbrennung erfolgen. Die Verbrennung läuft dann zunächst
unter sauerstoffarmen Bedingungen ab, so daß mit der Zugabe
von z. B. Luft am Ende der Verbrennungszone eine
Luftstufung erreicht wird. Durch die Luftstufung wird in
der Verbrennung der Feuerraum vergrößert, in dem die N2O-
haltigen Abgabe mit Reduktionsmittel in Reaktion treten
können. Durch die gestufte Verbrennung stellt sich eine
Verzögerung des Brennstoffumsatzes ein, und durch die
Zugabe des sauerstoffhaltigen Verbrennungsgases am Ende der
Verbrennung wird die gewünschte Temperaturerhöhung und
damit eine thermische Zersetzung des N2O′s erreicht.
Bei Feststoffabscheidung im Wirbelschichtreaktor ist es von
Vorteil den Zusatzbrennstoff oder das sauerstoffhaltige Gas
vor dem Abscheider zuzuführen, um ihn als Mischeinrichtung
zu verwenden.
In manchen Fällen kann es jedoch auch sinnvoll sein, den
Zusatzbrennstoff sowohl bei Abscheidern im
Wirbelschichtreaktor als auch bei nachgeschaltetem
Abscheider erst nach der Feststoffabscheidung zuzuführen,
weil sich durch die Feststoffabscheidung die spezifische
Wärme des Rauchgases verringert und somit für die
notwendige Temperaturerhöhung im Abgas nur eine geringere
Zusatzbrennstoffmenge erforderlich werden kann. Bei außen
liegenden Zyklonen, die im Regelfall ausgemauert sind,
erfolgt bei Zugabe des Zusatzbrennstoffes nach Abscheider
keine Temperaturbelastung des Zyklons.
In diesem Falle sollte als Zusatzbrennstoff kein fester
Brennstoff eingesetzt werden, sondern ein gasförmiger oder
flüssiger.
Für alle Anwendungsfälle sollte der Zusatzbrennstoff ein
gutes Ausbrennverhalten aufweisen; schon aus diesem Grunde
sind gasförmige Zusatzbrennstoffe besonders geeignet.
Prinzipiell jedoch können auch flüssige oder hochreaktive
feste Brennstoffe, wie z. B. Braunkohle verwendet werden.
Die erfindungsgemäße Aufgabe kann auch dadurch gelöst
werden, daß die N2O-haltigen Rauchgase über einen
Katalysator für die katalytische Zersetzung von N2O geführt
werden.
Aus der DE-OS 35 43 640 ist ein Katalysator für die
katalytische Zersetzung von N2O in Zusammenhang mit Abgasen
aus der Industrie beschrieben.
Die Erfindung soll nun anhand der beigefügten Figuren näher
erläutert werden.
Es zeigt:
Fig. 1 ein Diagramm der thermischen N2O-Zersetzung in
Abhängigkeit von der Temperatur,
Fig. 2a eine schematische Darstellung einer
Wirbelschichtfeuerung mit innenliegendem Abscheider (vergl.
z. B. DE-OS 36 40 377) zur Erläuterung der Maßnahmen zur
Temperaturerhöhung bei Vollastbetrieb,
Fig. 2b eine Darstellung vergleichbar Fig. 2a zur
Erläuterung der Maßnahmen bei Teillastbetrieb,
Fig. 3 eine Darstellung vergleichbar Fig. 2a und Fig. 2b
zur Erläuterung der Temperaturerhöhung bei Verbrennung von
Brennstoffen mit einem hohen Gehalt an flüchtigen
Bestandteilen und zur Darstellung der Verfahrensalternative
mit katalytischer Behandlung des Rauchgases,
Fig. 4 eine schematische Darstellung einer
Wirbelschichtfeuerung mit außerhalb des
Wirbelschichtreaktors angeordnetem Abscheider und einer
Rückführleitung für die Rückführung der abgeschiedenen
Feststoffe zur Verbrennung (vergl. z. B. DE-OS 25 39 546
mit außenliegendem Zyklon und WO 83/03 294 mit
außenliegendem Balkenabscheider).
Die Kurven gemäß Fig. 1 für den N2O-Abbau in Abhängigkeit
von der Verweilzeit und der Temperatur wurden mit Hilfe
einer Strömungsapparatur aus Quarz ermittelt. Der
Quarzrohrreaktor wurde dabei von außen geheizt.
Da die üblichen Verbrennungstemperaturen bei
Wirbelschichtfeuerungen im Bereich von 800-950°C liegen,
wurden als Versuchstemperaturen die Temperaturen 890, 955
und 1000°C gewählt.
Die Fig. 1 zeigt, daß mit Ansteigen der Verweilzeit und mit
Ansteigen der Temperatur ein wesentlicher Abbau des N2O
stattfindet. Die Versuchsgaszusammensetzung ist in der Fig.
1 angegeben.
Wie aus der nachfolgenden Tabelle ersichtlich ist, wird der
thermische Abbau durch die Gegenwart von reduzierend
wirkenden Substanzen verstärkt.
Der thermisch bedingte N2O-Abbau wird mit dem N2O-Abbau
nach Zugabe von 2800 vpm Kohlenmonoxid bzw. Wasserstoff
verglichen. Wie aus der Tabelle ersichtlich ist, führt
Kohlenmonoxid und im noch stärkeren Maße Wasserstoff zu
einer Verbesserung des thermischen Abbaus.
Die Tabelle zeigt jedoch deutlich, daß diese N2O abbauende
Wirkung des Wasserstoffs und Kohlenmonoxids in erster Linie
bei sauerstoffarmen Verbrennungsgasen wirksam wird. Solche
sauerstoffarmen Verbrennungsgase liegen in der
überwiegenden Zahl der Fälle nicht vor, so daß in erster
Linie auf die thermische Zersetzung abzustellen ist.
In den Fig. 2a und 2b ist eine Wirbelschichtfeuerung gemäß
der DE-OS 36 40 377 dargestellt, auf deren
Offenbarungsgehalt ausdrücklich Bezug genommen wird. Einem
Wirbelschichtreaktor 1 wird am unteren Ende Brennstoff 2,
sowie Fluidisierungsluft 3 und Sekundärluft in z. B. zwei
Ebenen 4a und 4b zugeführt.
Im oberen Ende des Wirbelschichtreaktors 1 ist ein
Fangrinnenabscheider 5 angeordnet. In der Nähe des
Fangrinnenabscheiders 5 erfolgt die Zugabe von
Zusatzbrennstoff 6. Vom Gesamtbrennstoff werden 90-98%
dem unteren Ende des Reaktors und bei 6 2-10% in den
Brennraum eingegeben. Vorzugsweise ca. 5%. Durch die
Zugabe des Zusatzbrennstoffes 6 unterhalb des
Fangrinnenabscheiders 5 wird eine gute Einmischung des
Zusatzbrennstoffes erreicht. Erfolgt die Verbrennung im
Feuerraum bei Vollast mit einer Luftzahl von n = 1,1, so
wird durch die Zugabe von rund 5% Zusatzbrennstoff
unterhalb des Fangrinnenabscheiders eine Verbrennungszone
mit einem Luftverhältnis n = 1,05 erreicht. Durch die
Zugabe des Zusatzbrennstoffes und die geringe spezifische
Wärme des feststoffarmen Rauchgases hinter dem
Fangrinnenabscheider 5 wird eine Temperaturerhöhung um 100°C
über die im Feuerraum herrschende Temperatur von 850°C
erzielt. Der Sauerstoffgehalt im Rauchgas hinter dem
Fangrinnenabscheider wird auf ein Volumenprozent abgesenkt,
so daß zumindest lokal auch Reduktionsmittel wie H2 und CO
auftreten können, die den thermischen Abbau von N2O
unterstützen.
Falls solche Reduktionsmittel auftreten, ist es von
Vorteil, wenn bei 7 zusätzliche Ausbrandluft zugeführt
wird, um die Reduktionsmittel vollständig zu oxidieren.
Bei Teillast (vergl. Fig. 2b) steigt der Sauerstoffgehalt
(n = 1,3) im Rauchgas in der Regel an, so daß nach Zugabe
des Zusatzbrennstoffes bei 6 keine Verbrennungsluft 7 mehr
zugeführt werden muß (Luftzahl im Rauchgas nach Temperatur
erhöhung n = 1,24).
Die vorstehenden Ausführungen gelten für die Verbrennung
hinreichend reaktiver Brennstoffe.
Bei weniger reaktiven Brennstoffen muß der Luftüberschuß in
dem Wirbelschichtreaktor 1 auch bei Vollast höher gewählt
werden, um einen guten Ausbrand zu gewährleisten. In diesem
Fall kann sich unter Umständen auch die Zugabe von
Ausbrandluft, ebenfalls bei Teillast, anbieten. Die N2O-
Minderung durch den Zusatzbrennstoff wird jedoch bei
gleicher Brennstoffmenge geringer. Somit wird hier evtl.
eine höhere Dosierung erforderlich sein.
Anhand der Fig. 3 soll die erfindunsgemäße
Verfahrensführung bei Brennstoffen mit hohem Gehalt an
flüchtigen Bestandteilen, d. h. sehr gutem
Ausbrandverhalten, beschrieben werden. Neben der
Sekundärluft 4a und 4b erfolgt hier unterhalb des
Abscheiders 5 die Zufuhr von Zusatzluft 8, so daß es in dem
Feuerraum unterhalb des Abscheiders 5 zu einer Luftstufung
im Feuerraumbereich kommt. Während in der
Hauptverbrennungszone des Feuerraums die Luftzahl zwischen
n = 1,0 und 1,1 liegt, wird in dem Zufuhrbereich der
Zusatzluft eine Luftzahl zwischen 1,2 und 1,3 erreicht.
Durch diese gestufte Verbrennung wird eine Verzögerung des
Brennstoffumsatzes im Feuerraum bewirkt, die zu einer
deutlichen Temperaturerhöhung der Rauchgase nach Zugabe der
Zusatzluft 8 führt. Bei dieser Verbrennungsführung wird
zunächst der Feuerraumbereich vergrößert, in dem die N2O-
haltigen Abgase mit den in Folge der sauerstoffärmeren
Verbrennung auftretenden Reduktionsmitteln in Reaktion
treten können. Danach erfolgt die Temperaturerhöhung, die
letztendlich zu der gewünschten Minderung des N2O-Gehalts
führt.
In der Fig. 4 ist als Prinzipskizze eine zirkulierende
Wirbelschicht mit einem Zirkulationssystem bestehend aus
Wirbelschichtreaktor 1, einem diesem nachgeschalteten außen
liegenden Abscheider in Form eines Zyklons 9 und einer
Rückführleitung 10 dargestellt. Der Zusatzbrennstoff 6′
wird hier der dem Rauchgas aus dem Zyklon abführenden
Leitung 11 zugesetzt. Infolge der Feststoffabscheidung im
Zyklon 9 verringert sich die spezifische Wärme des
Rauchgases, d. h. die notwendige Temperaturerhöhung von
beispielsweise 900°C im Wirbelschichtreaktor 1 auf 950°C
in der Abgasleitung 11 kann durch eine geringere
Zusatzbrennstoffmenge realisiert werden. Die ggf. zur
Versinterung führende Temperaturbelastung des über den
Zyklon 9 und die Rückführleitung 10 zurückgeführten
Bettumlaufmaterials kann auf diesem Wege vermieden werden.
In der Fig. 4 ist gestrichelt dargestellt, daß auch bei
einer solchen Wirbelschichtfeuerung Zusatzluft 8′ allein
zur Temperaturerhöhung zugeführt werden kann. Da kein
innenliegender Abscheider vorhanden ist, kann vorzugsweise
die Zufuhr von Zusatzluft 8′ unterhalb eines
Verwirbelungseinbaus 12 erfolgt sein. Ein solcher
Verwirbelungseinbau kann aus Leitblechen aufgebaut werden.
Unter Umständen ist es auch möglich, auf einen solchen
Mischeinbau 12 zu verzichten und die Zusatzluft als
Zusatzluft 8′′ in den Umlenkbereich der Rauchgase aus dem
Wirbelschichtreaktor 1 in einen zum Abscheider 9 führenden
Querzug 13 einzubringen. Infolge der Umlenkung wird eine
ausreichende Einmischung erzielt.
Bei den beiden Verfahren zur Verbrennung von Brennstoff in
einer Wirbelschicht (Fig. 2a, 2b, 3 bzw. Fig. 4) können im
Teillastbereich zur Stabilisierung der fluiddynamischen
Verhältnisse teilweise Rauchgase zurückgeführt werden.
Soweit das Rauchgas N2O haltig sein sollte, erfolgt die
Rückführung über die Fluidisierungsluft 3 und in diesem
Falle weist der N2O-Anteil die größte Verweilzeit in der
reduzierend wirkenden Feuerraumzone auf, wodurch der Abbau
in diesen Feuerraumzonen begünstigt wird und der Aufwand
für den thermischen Abbau verringert wird.
Bei den Ausführungsformen gemäß Fig. 2a, 2b bzw. 3 kann
selbstverständlich auch der Zusatzbrennstoff bzw. die
Zusatzluft oberhalb des Abscheiders zugegeben werden, wenn
z. B. bei Verwendung von gasförmigen oder flüssigen
Zusatzbrennstoffen allein durch die Eindüsung eine
ausreichende Einmischung erreicht wird oder die Umlenkung
in einen - wie bei der Ausführungsform gem. Fig. 4 bereits
beschriebenen - Querzug 13 erfolgt.
Sowohl bei den Wirbelschichtfeuerungen mit Innenabscheidung
als auch bei den Wirbelschichtfeuerungen mit
Außenabscheidung für die Rückführung von Feststoffen, aber
auch bei den stationären Wirbelschichten ist der Feuerung
ein Feinstaubabscheider 14 nachgeschaltet, der z. B. aus
Multizyklonen und/oder Elektrofiltern aufgebaut sein kann.
Ein solcher Abscheider ist in der Fig. 3 schematisch
dargestellt. Weiterhin weist die Feuerung zur Entnahme der
Wärme Heizflächen auf, wie dies schematisch mit der
Heizfläche 15 ebenfalls in der Fig. 3 dargestellt ist.
Neben der bisher beschriebenen Temperaturerhöhung zur
Minderung des N2O-Gehalts in den Rauchgasen kann es auch
sinnvoll sein, das durch die Entnahme von Wärme gekühlte
Rauchgas über einen Katalysator 16 zu führen, wie dies im
rechten Teil der Fig. 3 dargestellt ist. Vorzugsweise
sollte das Rauchgas auf eine Temperatur im Bereich von 300-
500°C abgekühlt sein. Der abgeschiedene Feinstaub kann -
wie in der Fig. 3 gezeigt - zur Feuerung zurückgeführt
werden.
Wie die Beispiele zeigen, wird als sauerstoffhaltiges Gas
vorzugsweise Luft eingesetzt. Es kann aber auch
sauerstoffangereicherte Luft oder Luft-Rauchgas-Gemische
eingesetzt werden. Als Fluidisierungsgas muß auch nicht
unbedingt Luft eingesetzt werden.
Claims (10)
1. Verfahren zur Minderung des Gehalts an Stickstoffoxiden
in den Rauchgasen einer Feuerung,
dadurch gekennzeichnet,
daß zur Minderung des Gehalts an Distickstoffoxid in
den Rauchgasen einer Wirbelschichtfeuerung die Rauch
gastemperatur am Ende der Verbrennung mit einer Ver
brennungstemperatur von 800-950°C um 50-150°C
angehoben wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Verweilzeit in dem angehobenen Temperatur
bereich vorzugsweise 0,2-1 Sek., weiter bevorzugt
0,2-0,5 Sek. beträgt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Temperaturerhöhung durch Zugabe eines Zusatz
brennstoffes erfolgt.
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Temperaturerhöhung durch Zugabe eines sauer
stoffhaltigen Gases, insbesondere Luft erfolgt.
5. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1-4,
dadurch gekennzeichnet,
daß am Ende der Verbrennung das Verhältnis Brennstoff-
Sauerstoffgehalt so eingestellt wird, daß neben der
Temperaturerhöhung auch Reduktionsmittel auftreten.
6. Verfahren nach Anspruch 5,
dadurch gekennzeichnet,
daß nach dem erfolgten N2O-Abbau noch ein
sauerstoffhaltiges Ausbrandgas zur vollständigen
Oxidation des Reduktionsmittels dem Abgasstrom
zugegeben wird.
7. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1-6,
dadurch gekennzeichnet,
daß bei Feststoffabscheidung im Wirbelschichtreaktor
der Zusatzbrennstoff oder das sauerstoffhaltige Gas vor
dem Abscheider zugeführt wird.
8. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1-6,
dadurch gekennzeichnet,
daß der Zusatzbrennstoff nach der Feststoffabscheidung
zugeführt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 8,
dadurch gekennzeichnet,
daß ein gasförmiger oder flüssiger Zusatzbrennstoff zu
gesetzt wird.
10. Verfahren zur Minderung des Gehalts an Stickstoffoxiden
in den Rauchgasen einer Feuerung,
dadurch gekennzeichnet,
daß zur Minderung des Gehalts an Distickstoffoxid einer
Wirbelschichtfeuerung, die N2O-haltigen Rauchgase über
einen Katalysator für die katalytische Zersetzung von
N2O geführt werden.
Priority Applications (3)
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DE19893933286 DE3933286A1 (de) | 1989-10-05 | 1989-10-05 | Verfahren zur minderung des gehaltes an stickoxiden in den rauchgasen einer feuerung |
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DE19893933286 DE3933286A1 (de) | 1989-10-05 | 1989-10-05 | Verfahren zur minderung des gehaltes an stickoxiden in den rauchgasen einer feuerung |
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DE3933286C2 DE3933286C2 (de) | 1993-07-08 |
Family
ID=6390892
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Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DE19893933286 Granted DE3933286A1 (de) | 1989-10-05 | 1989-10-05 | Verfahren zur minderung des gehaltes an stickoxiden in den rauchgasen einer feuerung |
Country Status (3)
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