DE2448647A1 - Vorrichtung zum beseitigen von stickoxyden aus verbrennungsabgasen - Google Patents

Vorrichtung zum beseitigen von stickoxyden aus verbrennungsabgasen

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Description

Priorität: 12. Oktober 1973, Japan, Nr. 113 941
Vorrichtung zum Beseitigen von Stickoxyden aus Verbrennungsabgasen
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum Beseitigen von Stickoxyden (NO ) aus Verbrennungsabgasen und insbesondere eine Vorrichtung zum Desoxydieren bzw. Reduzieren der Stickoxyde durch Einspritzen von gasförmigem Ammoniak (NH,).
Die Abgabe von Verbrennungsgasen in die Atmosphäre wird immer stärker beanstandet, da die Stickoxyde korrosiv sind und als Verunreinigungsstoffe in der Atmosphäre wirken. Deshalb müssen solche Abgase behandelt werden, um die Stickoxyde vor der Abgabe der Abgase an die Atmosphäre zu beseitigen. Dies geschieht üblicherweise dadurch, daß man die die Stickoxyde enthaltenden Abgase mit einem reduzierenden Gas, wie Methan, Wasserstoff oder Ammoniak, katalytisch reagieren läßt.
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So werden bekanntlich die Verbrennungsabgase und Ammoniakgas zum Reduzieren der Stickoxyde in einen Reaktionsturm geführt, der zur Beschleunigung der Desoxydation Katalysatoren enthält. Bisher hat man eine Katalysatorlage ortsfest in dem Turm angeordnet, wobei verschiedene Metallsulfide, Metalloxyde und Metallegierungen als Katalysatoren verwendet wurden. Im allgemeinen enthalten die Verbrennungsabgase jedoch eine große Menge an Staub und nicht verbrennbaren Materialien, so daß der Staub und die nicht verbrennbaren Stoffe an den Katalysatoren haften und deren Katalysatoreigenschaften verschlechtern.
Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe besteht deshalb darin, eine Vorrichtung zum Beseitigen von Stickoxyden aus Verbrennungsabgasen zu schaffen, welche die Katalysatoreigenschaften hinsichtlich -der Reduzierung der Stickoxyde ohne Unterbrechung aufrechterhält, in ihrer Wirkung schlechter gewordene Katalysatoren regenerieren kann, den Einfluß der schlechter gewordenen Katalysatoren auf ein Minimum reduzieren kann, so daß der Reaktionsturm klein gebaut werden kann, und bei der die regenerierten Katalysatoren zurückgeführt werden können.
Diese Aufgabe wird bei der Vorrichtung zur Beseitigung von NO in den Verbrennungsabgasen durch Einrichtungen zum Injizieren von gasförmigem Ammoniak in die Verbrennungsabgase zum Desoxydieren von NO , einen Reaktionsturm, in den die
Ji
Verbrennungsabgase und das gasförmige Ammoniak geführt werden, einen Staubseparator zum Separieren des Staubs von den Katalysatoren, die aus dem Reaktionsturm abgegeben werden, Einrichtungen zum Regenerieren der Katalysatoren und durch eine Übertragungseinrichtung zum Rückführen der regenerierten Katalysatoren in den Reaktionsturm gelöst«
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Gegenstand der Erfindung ist somit eine Vorrichtung zum Beseitigen von Stickoxyden aus Verbrennungsabgasen durch Injizieren von gasförmigem Ammoniak in die Verbrennungsabgase zum Desoxydieren der Stickoxyde, wobei die Vorrichtung einen Reaktionsturm, der Katalysatoren zur Beschleunigung der Reduzierung enthält, einen Staubseparator zum Trennen des Staubs von den Katalysatoren, die aus dem unteren Teil des Reaktionsturms entfernt werden, eine Regeneriereinrichtung für die Katalysatoren und eine Hubeinrichtung zum Rückführen der regenerierten Katalysatoren in den. oberen Teil des Reaktionsturms umfaßt.
Anhand der beiliegenden Zeichnung, die schematisch eine Ausführ ungs form einer Vorrichtung zeigt, wird die Erfindung näher erläutert.
Zur Reduzierung der Stickoxyde können Katalysatoren, beispielsweise ein Eisensystem und insbesondere Eisenoxydkatalysatoren, verwendet werden. Es wurden Versuche mit kontinuierlichen Reduktionsreaktionen der Stickoxyde unter Verwendung von NH„ ausgeführt, wobei die Verbrennungsabgase aus einem Wärmekraftwerk durch eine Schicht oxydiertes Eisen, nämlich Fe0O ,geführt wurden. Das Fe 0 reagiert mit den Schwefeloxyden (SO ), die in den Abgasen bei hohen Temperaturen enthalten sind, so daß die Reaktionen Eisensulfat Fe0(SO.)„ bilden, wodurch die Katalysatoreigenschaften beträchtlich verschlechtert werden.
Diesen Phänomen, welches durch das in den Abgasen enthaltene SO hervorgerufen wird, tritt in gleicher Weise bei anderen Katalysatoren, beispielsweise bei Katalysatoren eines Titan-IH-Systems, auf. Erfindungsgemäß wird deshalb ein Aufbau verwendet, bei welchem die Katalysatoren sich in dem Reaktionsturm bewegen und aus dem unteren Teil des Reaktionsturins abgeführt werden können, wobei die inaktiv
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gewordenen Katalysatoren durch eine geeignete Einrichtung regeneriert und die regenerierten Katalysatoren in den oberen Teil des Reaktionsturms mittels einer geeigneten Vorrichtung zurückgeführt werden.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung zum Beseitigen von in den Verbrennungsabgasen enthaltenen Stickoxyden umfaßt Einrichtungen zum Injizieren von gasförmigem Ammoniak in die Verbrennungsabgase zur Reduzierung der Stickoxyde, einen Reaktionsturm, der darin bewegliche Katalysatoren des Eisensystems enthält und in den die Verbrennungsabgase und das gasförmige Ammoniak geführt werden, einen Staubseparator zum Abtrennen von Staub von den Katalysatoren, die von dem unteren Teil des Turms abgeführt werden, Wascheinrxchtungen zum Beseitigen des Eisen-II-Sulfats von der Oberfläche der Katalysatoren nach der Abtrennung des Staubs, Einrichtungen zum Anfügen bzw. Anlagern von Eisensulfat (FeSO. ) auf der Oberfläche ,der Katalysatoren nach dem Entfernen des Eisen-II-Sulfats und eine Übertragungseinrichtung zum Rückführen der Katalysatoren mit angelagertem Eisensulfat in den Reaktionsturm, wobei die Katalysatoren auf eine Temperatur zwischen 4oo und 600 C erhitzt werden können, um die Regenerierung der Katalysatoren zu erreichen. Die Vorrichtung kann mit einem Wärmekraftwerk verbunden werden, welches einen mit Abgas betriebenen Vorwärmer hat. Dabei ist eine Leitung, die mit einem Einlaß des Vorwärmers und mit dem oberen Teil des Reaktionsturms verbunden ist, so angeordnet, daß ein Teil der Verbrennungsgase bei hoher Temperatur direkt von einem Kessel zu dem Reaktionsturm geführt wird, wodurch die benetzten bzw. naßgemachten Katalysatoren auf wirtschaftliche Weise in dem Reaktionsturm erhitzt werden.
Wie aus der Zeichnung ersichtlich ist, ist ein Kessel 11 «it einem Vorwärmer 12 versehen. Ein Reaktionsturm 15 ist durch eine Trennwand l6 in einen oberen Abschnitt 32 und einen unteren Abschnitt 33 geteilt, wobei die Trennwand
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in der Mitte einen Fülltrichter 51 aufweist. Ein weiterer Fülltrichter 35 ist in der oberen Stirnplatte k$ des oberen Abschnittes 32 vorgesehen. Der Reaktionsturm hat eine große Anzahl von Leitplatten 17* die im Mittelteil im Abstand zueinander angeordnet sind. Jede Leitplatte 17 ist von der Außenseite zur Innenseite geneigt, wobei die gegenüberliegenden Leitplatten symmetrisch zueinander angeordnet sind. Der Reaktionsturm enthält Katalysatoren, die sich in dem Reaktionsturm vom oberen Abschnitt zum unteren Abschnitt bewegen können. Der Katalysator besteht aus einem Tonerdeoder einem Silikagelträger und aus einer Schicht von Eisensulfat (FeSOi), das auf der Oberfläche des Trägers aufgebracht bzw. angelagert ist. Das bedeutet, daß der Katalysator insgesamt auf einem geeigneten Träger, wie Tonerdetabletten oder Silikagel,gehalten ist. Die katalytische Reaktion der Stickoxyde mit dem reduzierenden Gas führt zu einer Beseitigung der Stickoxyde, wobei freier Stickstoff und Wasserdampf gebildet werden.
Der obere Abschnitt 32 ist mit einem Einlaßabschnitt des Vorwärmers 12 über eine Leitung 13 verbunden. Dadurch wird ein Teil der Verbrennungsgase mit hohen Temperaturen zu dem oberen Abschnitt 32 geführt. Der untere Abschnitt 33 ist mit einem Auslaßabschnitt des Vorwärmers 12 über eine Leitung l4 verbunden. Dadurch werden Verbrennungsabgase zu dem unteren Abschnitt 33 geführt. Mit der Leitung lk ist eine Leitung 3^ zum Eindüsen von gasförmigem Ammoniak in die Verbrennungsabgase verbunden. Mit einer Zellradschleuse 2o bzw. mit einem Drehventil am unteren Ende des Reaktionsturms 15 kann die Menge der Katalysatorentnahme entsprechend der Anzahl der Umdrehungen eingestellt werden.
Der untere Abschnitt ist mit einem Wärmetauscher l8 zum Kühlen der Abgase über eine Leitung 53 und weiterhin mit einer Vorrichtung 19 zum Entfernen von Schwefel mittels Reduktion über eine Leitung 5^ verbunden. Die schwefelfreien Gase werden über eine Leitung 55 zu einem nicht gezeigten Kamin
geführt. 509817/0292
Der Staubseparator 21 ist mit einem Vibrationssieb 60 versehen, auf·dem die von der Zellradschleuse 2o über eine Leitung 59 abgeführten Katalysatoren transportiert werden. Mit den Katalysatoren vermischter Staub wird mittels des Siebs 60 abgetrennt und fällt in den Separator 21. Die Katalysatoren werden zu dem Förderer 39 geschoben. Auf das Sieb 60 werden über die Leitung 37 zusätzliche Tonerdeträger aufgebracht. Das heißt, daß die Tonerdeträger zusammen mit den Katalysatoren zu dem Förderer 39 verschoben werden. Die Regeneriereinrichtung 22 umfaßt den Förderer 39» eine Wascheinrichtung 98 mit einer Sprüheinrichtung 62 und einem Wasserbehälter 2k sowie eine Imprägniereinrichtung 99 mit einer Sprüheinrichtung 63 und einem Behälter 25 für das imprägnierend wirkende Mittel. Die Katalysatoren werden durch das aus der Sprüheinrichtung 62 versprühte Wasser gewaschen und dann zu der Imprägniereinrichtung 99 transportiert. Das von der Oberfläche der Katalysatoren beseitigte Fe3(SO.)_ wird zusammen mit dem Wasser in dem Wasserbehälter 2k gesammelt.
Vom Boden des Wasserbehälters 2k wird das Wasser über eine Leitung 66 durch eine Pumpe 26 abgezogen. In der Leitung 28, 66 wird Frischwasser zugeführt. Das umgewälzte Wasser wird zu der Sprüheinrichtung 62 über eine Leitung 38 geführt. Der Wasserspiegel in dem Wasserbehälter 2k wird durch einen nicht gezeigten Pegelmesser festgestellt. Eine Pegelsteuereinrichtung 6k kann ein Ventil 3o in der Leitung 28 öffnen, wenn der Pegel niedriger ist als ein vorher festgelegter Pegel, und das Ventil 3° schließen, wenn der Pegel höher ist als ein vorher festgelegter Pegel. Auf die gewaschenen Katalysatoren wird eine Imprägnierflüssigkeit gesprüht. Als Imprägnierflüssigkeit wird eine Lösung verwendet, in der Eisensulfat (FeSO. ) gelöst ist.
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Das Eisensulfat wird auf der Oberfläche der Katalysatoren durch allmähliches Eindringen angelagert. Der Rest der Lösung wird in dem Behälter 25 für das Imprägniermittel gesammelt. Die Lösung wird am Boden des Behälters 25 für das Imprägniermittel über eine Leitung 4o mittels einer Pumpe 27 abgezogen. Über eine Leitung 29, ^Q wird frische Lösung zugeführt. Die Pegel der Lösung in dem Behälter 29 für das Imprägniermittel werden mittels eines nicht gezeigten Pegeldetektors festgestellt. Eine Pegelsteuereinrichtung 65 kann ein Ventil 31» das in der Leitung 29 angeordnet ist, öffnen, wenn der Pegel niedriger ist als ein vorher festgelegter Pegel, und das Ventil Jo schließen, wenn der Pegel höher ist als ein vorher festgelegter Pegel.
Die mit angelagertem Eisensulfat versehenen Katalysatoren werden von einem Förderer 39 zu einer Hubeinrichtung 36 verschoben, die mit einer Vielzahl von nicht gezeigten ' Fördergefäßen versehen ist und die Katalysatoren nach oben transportiert. Am obersten Punkt der Hubeinrichtung werden die Katalysatoren in den Fülltrichter 35 zurückgeführt. Die Katalysatoren werden in dem oberen Abschnitt 32 auf eine Temperatur von etwa 4oo bis 600 C durch die Verbrennungsgase erhitzt, die von der Leitung 13 zugeführt werden, so daß die Regenerierung der Katalysatoren erreicht ist. Durch ein Erhitzen auf eine Temperatur zwischen 4oo und 600 G werden die mit Eisensulfat angelagerten Katalysatoren oxydiert, so daß sie der chemischen Formel (Fe3O^)X oder (FeSO. )Y genügen, wodurch sie ihre desoxydierend bzw« reduzierend wirkende Eigenschaft wiedergewonnen haben. Dabei beträgt die getragene FeSO.-Menge im Gewichtsverhältnis, bezogen auf den Träger, etwa 5 bis 15 %, während das Verhältnis Y/X im Bereich zwischen 5 und 2o % liegt. Die von dem Wärmetauscher gekühlten Verbrennungsgase werden über eine Leitung 52 abgeführt, mit den in der Leitung lk befindlichen Verbrennungsabgasen vermischt und dem unteren Abschnitt 33 zugeführt .
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Geeignete Temperaturen für das Reduzieren der Stickoxyde liegen im Bereich zwischen 25o und 4oo C, wobei im allgemeinen die Temperaturen der Verbrennungsabgase am Auslaß des Vorwärmers 12 in diesem Bereich liegen. Man möchte deshalb das gasförmige Ammoniak in die Verbrennungsabgase injizieren, um eine Vermischung zu erreichen. Das Gemisch wird im unteren Abschnitt zugeführt. Das Gemisch geht durch die Lage der Katalysatoren in Richtung der in der Zeichnung gezeigten Pfeile. Beim Durchtritt werden die in dem Gemisch enthaltenen Stickoxyde bei Anwesenheit der Katalysatoren reduziert.
Anhand des nachstehenden Beispiels wird die Erfindung näher erläutert:
Von einem Kessel werden Verbrennungsabgase mit einem Mengenstrom von loo ooo Nm /h abgegeben. Die Gaskomponenten der Abgase sind 3oo ppm NO , looo ppm SO0, 5o ppm SO , Io % H0O, 1,5 % 0 und 11 % CO0 - jeweils Volumenprozent.
C* Ct Ct η
Die Katalysatormenge des Eisensulfatsystems beträgt Io ni . In die Verbrennungsgase wird gasförmiges Ammoniak injiziert, so daß'.es in einem Anteil von 2^o ppm vorliegt. Man erhält ein Desoxydationsverhältnis für NO von 9o %. Dabei beträgt die Temperatur in dem unteren Abschnitt 35o C und im Oberen Abschnitt 55o C. Von dem unteren Abschnitt wird der Katalysator mit einem Mengenstrom von 9<> kg/h entfernt. Die Trägermenge, die ergänzt wird, beläuft sich auf o,9 kg/h, die in dem Staubseparator abgetrennte Staubmenge liegt bei 1,9 kg/h. Die umgewälzte Wassermenge in der Wascheinrichtung 98 beträgt loo t/h, wobei zusätzlich Frischwasser mit einer Menge von loo kg/h zugeführt wird, während eine Wassermenge von 6k kg/h abgeführt wird. Die Menge der Umwälzlösung in der Imprägniereinrichtung liegt bei loo t/h.
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— Q —
Die ergänzend zugesetzte FeSO.-Menge beträgt 9 kg/h. Das Trägerverhältnis, d. h. die von den Katalysatoren getragene FeSO,-Menge, liegt bei Io %. Die 3o Vol.-% enthaltenden Katalysatoren werden zu dem oberen Fülltrichter durch die Hubeinrichtung 36 zurückgeführt. Die Verbrennungsgasmenge zum Erhitzen der Katalysatoren liegt bei 325 Nm /h.
Wie vorstehend ausgeführt wurde, dient die erfindungsgemäße Vorrichtung zum beseitigen von Stickoxyden aus den VerbrennungS£\bgasen, wobei die Vorrichtung die Katalysatoreigenschaften zum Desoxydieren der Stickoxyde ständig beibehält und insbesondere verbrauchte Katalysatoren für einen Katalysatorumlauf rückgewonnen werden können.
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Claims (1)

  1. - Io -
    PATENTANSPRÜCHE
    1. Vorrichtung zum Beseitigen von Stickoxyden (NO ) aus Verbrennungsabgasen, wobei Einrichtungen zum Injizieren von gasförmigem Ammoniak (NH ) in die Verbrennungsabgase vorgesehen sind, um die Stickoxyde bei Vorhandensein von Katalysatoren eines Metallsystems zu reduzieren, gekennzeichnet durch einen Reaktionsturm (15), in dem die Katalysatoren beweglich enthalten sind und in den die Verbrennungsabgase und das gasförmige Ammoniak geleitet wenden, einen Staubseparator (21) zum Abtrennen von Staub von den Katalysatoren, die von dem Reaktionsturm (15) abgezogen werden, Einrichtungen (98, 99) zum Regenerieren der Katalysatoren und durch eine Überführungseinrichtung (36) zum Rückführen der regenerierten Katalysatoren in den Reaktions turm (15)·
    2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatoren von dem unteren Abschnitt (33) des Reaktionsturms (15) abgezogen und die regenerierten Katalysatoren in den oberen Abschnitt (32) des Reaktionsturms (15) zurückgeführt werden.
    3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Katalysatoren ein Eisensystem verwendet wird.
    k. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Katalysatoren ein Titan-III-System verwendet wird.
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    5· Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das gasförmige Ammoniak in eine Leitung (l4) injiziert wird, die zwischen einer Quelle für die Verbrennungsabgase (11, 12) und dem Reaktionsturm (15) angeordnet ist.
    6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3 oder 5t wobei Eisen-II-Katalysatoren verwendet werden, dadurch gekennzeichnet, daß die Wascheinrichtungen für die Beseitigung von Eisen-II-Sulfat (Fe2(SO.)) von der Oberfläche der Katalysatoren nach der Separierung des Staubs ausgebildet sind und Einrichtungen zum Aufbringen von Eisensulfat (FeSO.) auf die Oberfläche der Katalysatoren nach der Beseitigung des Eisen-II-Sulfats vorgesehen sind.
    7· Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß in dem oberen Abschnitt (32) des Turms (15) die Katalysatoren erhitzt und in dem unteren Abschnitt (33) die Stickoxyde reduziert werden, wobei der obere Abschnitt (32), in welchem die Katalysatoren rückgeführt werden, mit der Quelle (11, 12) für die Verbrennungsgase verbunden ist.
    8. Vorrichtung nach Anspruch 7» gekennzeichnet durch eine Einrichtung zum Entfernen von Schwefel (durch Reduktion), die mit dem unteren Abschnitt (33) verbunden ist.
    9. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 8,. dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtungen (98) zum Entfernen des Eisensulfats mit einem Förderer (39) zum Transportieren der Katalysatoren und mit einer Sprüheinrichtung (62) für das Wasser versehen sind.
    509817/0292
    lo. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der untere Abschnitt (33) mit einer Vielzahl von Leitplatten (l7) in der Mitte versehen ist, die von außen nach innen geneigt sind.
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