DE2408598A1 - Verfahren und vorrichtung zur anreicherung von wasserstoff an deuterium durch isotopenaustausch mit frischwasser natuerlicher deuterium-konzentration unter anwesenheit eines katalysators.101405 - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur anreicherung von wasserstoff an deuterium durch isotopenaustausch mit frischwasser natuerlicher deuterium-konzentration unter anwesenheit eines katalysators.101405

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DE2408598A1 DE19742408598 DE2408598A DE2408598A1 DE 2408598 A1 DE2408598 A1 DE 2408598A1 DE 19742408598 DE19742408598 DE 19742408598 DE 2408598 A DE2408598 A DE 2408598A DE 2408598 A1 DE2408598 A1 DE 2408598A1
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Description

P. 4707
Gebrüder Sulzer, Aktiengesellschaft, Winterthur/Schweiz
Verfahren und Vorrichtung zur Anreicherung von Wasserstoff an Deuterium durch Isotopenaustausch mit Frischwasser^ natürlicher Deuterium-Konzentration unter Anwesenheit eines Katalysators,
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Anreicherung von Wasserstoff an Deuterium durch Isotopenaustausch rait Frischwasser natürlicher Deuterium-Konzentration unter Anwesenheit eines Katalysators, wobei der angereicherte Wasserstoff in eine Anlage zur Gewinnung von schwerem Wasser eingespeist wird und einev Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
Der bei derartigen Verfahren mit Deuterium angereicherte Wasserstoffstrom wird als Einspeisestrom in eine Schwerwassergewinnungsanlage zugeführt, in der das von dem Wasser an den Wasserstoff übertragene Deuterium entzogen und schliesslich zum Schwerwasser verarbeitet wird. Der Wasserstoffstrom verlässt die Sehwerwassergewihnungsanlage mit einem veringerten Deuteriuragehalt und wird erneut mit Deuterium angereichert- und wieder in die Schwerwassergewinnungsanlage als Einspeisestrom eingeleitet.
Anlagen, in denen das Deuterium von einem Wasserstoffstrom entzogen, angereichert und schliesslich zum Schwerwasser verarbeitet wird,
4Q985O/07U
sind bekannt, so dass sich ein näheres Eingehen auf die Ausbildungsraöglichkeiten dieser Anlagen erübrigt.
Im wesentlichen arbeiten diese Anlagen nach einem Isotopenaustauschverfahren, das monotherm oder bithera ausgeführt sein kann. Diese Anlagen können ausserdem auch Destillationskolonnen enthalten.
Bekanntlich ist die Grosse derartiger Schwerwassergewinnungsanlagen und der Energieaufwand bei einer bestimmten Schwerwasserproduktion nahezu umgekehrt proportional zu der Konzentration des Deuteriums in dem eingespeisten Wasserstoffströra.
Die Erfindung hat es sich zur Aufgabe gemacht, einen an Deuterium verarmten Wasserstoff«Einspeisestrom möglichst hoch an Deuterium anzureichern.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäss dadurch gelöst» dass der angereicherte Wasserstoff erwärmt und hierbei der von ihm mitgeführte Wasserdampf überhitzt wird und dass sodann unter Anwesenheit.eines Katalysators der V/asser stoff und der überhitzte Viasserdampf in Isotopenaustausch gebracht wird, wobei sich der Wasserstoff an Deuterium anreichert. -I
Eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens ist gekennzeichnet durch mindestens eine Einrichtung zum,Erwärmen des in mindestens
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einem Isotopenaustauschturm angereicherten Wasserstoffes und zur Ueberhitzung des von dem V/asser stoff mitgeführten Wasserdampfes und weiterhin gekennzeichnet durch mindestens einen, einen Katalysator enthaltenden Reaktor für den Isotopenaustausch zwischen dem erwärmten Wasserstoff und dem überhitzten Wasserdampf ·
Eine vorteilhafte Weiterbildung der Erfindung kann darin bestehen, dass der Wasserstoff vor dem Isotopenaustausch mit V/asser mit. aus dein Wasserstoff -Wasserdampfgemisch auskondensierten Wasser des an der Isotopenaustauschreaktion teilgenommonen überhitzten Wasser» dampfes befeuchtet wird.
\7eiterhin ist es vorteilhaft, den mit dem katalysatorhaltigen V/asser in Isotppenaustausch gebrachten Wasserstoff vor dem IsotopenauEtausch zwischen dem überhitzten Wasserdampf und dem Wasserstoff zur Auswaschung des Katalysators aus dem Wasserstoff-A/asscrdampfgemisch in einer Waschkolorme, die mehrstufig ausgebildet sein kann5 mit dem dem Isotopenaustausch zugeführten V/asser in Kontakt zu bringen.
Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird im folgenden anhand der Zeichnung beschriebene
In der Zeichnung ist in schematischer V/eise ein Schema einer Anlage zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens dargeste3.lt, welches im folgaidcnerläutert wird.
409850/071
Vorbereitetes Frischwasser, d.h. gereinigtes und entgastes Wasser mit natürlicher Deuterium-Konzentration wird durch eine Leitung 18, in der eine Pumpe 1 angeordnet ist, durch eine Leitung 19 einem Gegenstromwärmeaustauscher 2 zugeleitet, und darin erwärmt. Danach wird das V/asser durch eine Leitung 20 einer Gegenstrom-Isotopenaustausehkolonne 5 zugeleitet. Das durch Isotopenaustausch mit entgegenströmendem Wasserstoff an Deuterium verarmte Wasser wird aus der Austauschvorrichtung, z.B. einer Siebbodenkolonne, durch· eine Leitung 22 entnommen und dem Gegenstromwärmeaustauscher 2} in dem ein Teil der fühlbaren Wärme dieses Wassers an das Frischwasser übertragen wird, zugeleitet, und durch eine Leitung 23 einer Entspannungsturbine 6 zugeleitet, in welcher ein Teil der Druckenergie zurückgewonnen wird. Dieses ist möglich, da die Anlage unter einem relativ hohen Druck arbeitet. Dem die Entspannungsturbine verlassenden Wasser wird eine entsprechende Menge einer Säure aus einem Behälter 7 mittels einer Pumpe 8 beigemischt, um den im Wasser enthaltenen Katalysator, z.B. NaOH oder KOH zu neutralisieren. Sodann wird das V/asser ins Freie, z.B. in einen Fluss oder einen See eingeleitet.
Der anzureichernde, an Deuterium verarmte, trockene Wasserstoff wird durch eine Leitung 2A aus einer nicht dargestellten Schwerwasser« gewinnungsanlage herausgeführt und in Gegenstromwärmeaustauschern 9 und 10 erwärmt. Bevor der Wasserstoff in den Wärmeaustauscher 9 bzw. 10 eintritt, wird diesem Wasserstoff das in einem Abscheider 14 bzw. in einem Kondensator 16 ausgeschiedene V/asser aus dem
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Wasserdampf aus dem die Wärmeaustauscher in entgegengesetzter Richtung durchströmenden Wasserstoff -/Wasserdampf gemisch durch eine Leitung 36, in der eine Pumpe 15 angeordnet ist bzw. durch eine Leitung 38, in der eine Pumpe 17 angeordnet ist, beigemischt·
In den Wärmeaustauschern 9 und 10 wird also der der Isotppenaustauschvorrichtung 5 zugeführte Wasserstoff nicht nur erwärmt, sondern durch die Verdampfung des zugeführten Wassers befeuchtet. Diese Art der Befeuchtung, auf welche die Erfindung zwar nicht beschränkt-ist, ist jedoch einerseits wärmewirtschaftlich günstig, da die Kondensationswärme direkt ausgenutzt wird, um das vom Wasserstoff mitgeführte Wasser zu verdampfen, und andererseits wird für die Befeuchtung des Wasserstoffstromes bereits vorbereitetes, d.h. gereinigtes und entgastes VJasser verwendet. Der befeuchtete und erwärmte Wasserstoff tritt.nun durch eine Leitung in die Isotopenaustauschvorrichtung 5 ein. In dieser Vorrichtung reichert sich der Wasserstoff mit Deuterium an und verlässt die Vorrichtung mit einem der Betriebstemperatur und dem Betriebsdruck entsprechenden Dampf gehalt durch eine Leitung 29 und tritt in den Gegenstroiawärmeaustauscher 11 ein und wird hierin erhitzt, wobei sich der im Gemisch enthaltene Wasserdampf überhitzt.
Das Wasserstoff-/Wasserdampfgemisch verlässt diesen Wärmeaustauscher durchweine Leitung 30 und tritt in einen Erhitzer 12 ein. In diesem Erhitzer wird das Gemisch durch indirekten Wärmeaustausch mit einem wärmegebenden Medium, z.B. heissem Gas, weiter erhifet. Dieses Gemisch wird durch eine Leitung 31 in einen sogenannten Reaktor
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13 eingeleitet. Der Reaktor enthält einen für den Isotopenaustausch zwischen gasförmigem Wasserstoff und Wasserdampf geeigneten Katalysator, z.B. Platin oder Nickel.
Beim Durchgang des Gemisches durch den Reaktor reichert sich der Wasserstoff an Deuterium an, während der Viasserdampf an Deuterium verarmt.
Das Gemisch verlässt den Reaktor mit nahezu eingestelltem chemischen Gleichgewicht und wird durch eine Leitung 32 dem Gegenstronvwärmeaustauscher 11 und sodann durch eine Leitung 33 dem Wärmeaustauscher 10 zugeleitet, wobei sich das Gemisch Im Gegenstrom zu dem der Isotopenaustauschvorrichtung 5 und dem Reaktor 13 zugeleiteten Strom abkühlt« Im Wärmeaustauscher 10 kühlt sich dieses Gemisch so weit ab, so dass ein Teil des in ihm enthaltenen Dampfes auskondensiert *und im Abscheider 14 ausscheidet, und wird in der vorstehend beschriebenen Art und Weise dem anzureichernden Wasserstoffgasstrom beigemischte Der Rest des Gemisches, das aen gesamten angereicherten Wasserstoff enthält, wird vom Abscheider 14 durch eine Leitung 35 dem Gegenstromwärmeaustauscher 9 zugeleitet, in dem das Gemisch im Gegenstrom zu dem anzureichernden Wasserstoffstroia noch weiter gekühlt und ein weiterer Teil des Wasserdampfes verflüssigt wird.
Das Gemisch, bestehend aus gereinigtem Viasserstoff, aus dem restlichen Wasserdampf und Viassertröpfchen, wird aus dem Wärmeaustauscher 9
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durch eine Leitung 37 in einen Kondensator 16 eingeleitet. Die Aufgabe dieses Kondensators besteht darin, den Rest des Wasserdampfes weitgehend auszukondensieren und auszuscheiden.
Zu diesem Zweck wird der Kondensator in üblicher Weise mit einem Kühlmedium beschickt. Das Kondensat wird durch eine Leitung entnommen und in der vorstehend beschriebenen Weise dem anzureichernden Wasserstoffstrom beigemischt. Der angereicherte und weitgehend vom Wasser abgetrennte Wasserstoff wird durch eine Leitung 39 aus dem Kondensator entnommen und in eine nicht dargestellte Schwerv/assei'gewinnungsanlage als Einspeisestrom eingeleitet. Der für den Isotepsnaustausch in der Vorrichtung 5 erforderliche Katalysator wird aus einem Vorratsbehälter 3 mittels einer Pumpe 4 durch eine Leitung 21 in die Vorrichtung 5 eingeleitet und zwar an einer Stelle, die das der Vorrichtung durch die Leitung zugeführte, als Deuterium abgebendes Medium dienende Frischwasser nach einigen Austauschboden der Vorrichtung erreicht.
In der Zone zwischen den Eintrittsstellen des Frischwassers und des Katalysators wird das aufwärtsströraenüe Wasserstoff-Wasserdampfgemisch mit Hilfe des Frischwassers ausgewaschen;, d.h. das aufwärtsströmende Gemisch wird von den von ihm mitgeschleppten katalysatorhaltigen Wassertröpfchen befreit, da sich der in der Vorrichtung 5 befindliche Katalysator als Gift für den Katalysator des Reaktors 13 auswirken würde. Selbstverständlich
eine kann auch die Waschvorrichtung als/von der Isotopenaustauschvorrichtung 5 getrennte ·'Waschkolonne ausgeführt und ein- oder mehrstufig ausgebildet sein.
409850/0714-
Zahlenbeispiel
•Physikalisehe Grundlagen des Deuterium-Austauschvorganges
Für den Austauschvorgang ist der sogenannte Trennfaktor massgebond. Der Trennfaktor (c/C) ist die für die technische Amiendung geeignete Grosse, die unmittelbar von der chemischen Gleichgevichtskonstante abgeleitet wird«.
Die chemischen Reaktionen in dem vorliegenden Falle sind die folgenden:
a) (K2O )fl -ι- (HD)
b) (H2O) v + (HD),
(HDO)1,., + (H9) (HDO) v + (H2) g
wobei fl -- Flüssigkeit
Index g = Gas
V = Dampf
Die zugehörigen Trennfaktoren sind ( i?Ca) hz\vo (c-Cb).
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Definition des Trennfaktors:
. g 1H
D ?. Anzahl der Deuterium-Atome
Nrr = Anzahl der Wasser stoff-Atome
C D/NH5 fl Das Verhältnis der Deuteriumatome
zu V/asserstoffatomen im V/asser bzw. Deuterium-Konzentration im Vasser
Y„ = t D/K„) ν Das Verhältnis der Deuteriumatome V ix
zu V/asserstoffatomen im Wasserdampf bzw. Deuterium-Konzentration im Wasserdampf
D/NjJ g ' Das Verhältnis der Deuteriumatome
zu V/a s s er s toff atomen im gasförmiger V/asserstoff bzw. Deuterium-Konzenti tion im gasförmigen V/asserstoff
40-9850/0714
,· 10 -
Die Zahlenwerte von oL a und
t (0C) cCq.
50 3 .44 2.29
150 2 .29 1.83
250 1 .83 1.50
400 1.37
500 1.28
600
409850/0714
ϊ 20 P
/Bar/		 Dampf Gas 7 0,1 YV 2408598 8.10-4 1
Posi
tion
gemäss
Beziigs-
ziffer		 20 1 H2O
/kmol/h7		 /Kmol/lj 0,1 Flüssigkeit 8.ΙΟ"4 1
18 276 160 0,1 FJ2O NaOH χ
Kmol/h/ /vmol/li/
(Sm Wasser
gelöst)		 8.ΙΟ"4 1
19 20 160 0,1 1,5 1
20 296 160 0,1 1,5 0,65
21 67 160 0,5722 1)5 0,65
22 40 160 0,5722 0,178
23 40 160 0,5722 1,678 0,88
24 215 160 1 0,6874 0,88 1,678 0,88 ·
25 225 160 0,00055 1 0,6874 0,88 0,88
i.^ 360 160 0,151576 1 0,6874 0,88 0,33251
27 296 160 0,189591 1 0,6874 0,88 0,180934
28 426 160 1,1679 1 0,9785 0,978309
29 600 160 1,1679 1 0,6874 0,9785
30 600 160 1,1679 1 " 0,9785
31 425 159 1,1679 1 0,6874 0,88
32 250 159 1,1679 1 0,88 0,88
33 250 159 1,1679 1 0,88
34 250 159 0,3336 1 0,88 0,88
35 150 159 0,3336 1 0,8343^ 0,88
36 40 159 0,88 0,88
37 •40 159 0,037 1 0,8343
T 159 0,88? 0,2966
39 0,00055 ' 1 0,33305
Alle Deuterium-Konzentrationen sind auf die Noriiialkonzentration von Den.teritLTri Im natürlichen V/asser -bezogen.
Norraalkonzentration = ca. 150 ppm = Deuterium-Konzentration in Wasserstoff = Deuterium-Konzentration in V/asserdampf = Deuterium-Konzentration in flüssigem V/asser
A098S0/07U

Claims (1)

  1. Patentansprüche
    (i)l· Verfahren zur Anreicherung von Wasserstoff an Deuterium durch Isotopenaustausch mit Frischwasser natürlicher Deuterium-Konzentration unter Anwesenheit eines Katalysators, wobei der angereicherte Wasserstoff in eine Anlage zur Gewinnung von schwerern Wasser eingespeist wird, dadurch gekennzeichnet, dass der angereicherte Viasserstoff erwärmt und hierbei der von ihm mitgeführte Wasserdampf überhitzt wird und dass sodann unter Anwesenheit eines Katalysators der Wasserstoff und der überhitzte Wasserdampf in Isotopenaustausch gebracht wird, wobei sich dor V/assers toff an Deuterium anreichert.
    / 2, Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Wasserstoff vor dem Isotopenaustausch mit Wasser mit aus dem Wasserstoff«Wasserdampfgemisch auskondensierten Wasser des an der Isotopenaustauschreaktion teil genommenen überhitzten VJasser« dampfes befeuchtet wird.
    3ο Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet5 dass der mit dem katalysatorhaltigen Wasser in Isotopenaustausch gebrachte Wasserstoff vor dem Isotopenaustauseh zwischen dem überhitzten Wasserdampf und dem Wasserstoff zur Auswaschung des Katalysators aus dein Wasserstoff--/Wasserdampfgemisch in einer Waschkolonne mit dem zum Isotopenaustausch zugeführten
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    Wasser in Kontakt gebracht wird.
    4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass in der Waschkolonne die Auswaschung des Katalysators in mehreren Stufen erfolgt. - -
    5. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch mindestens eine Einrichtung (11,12) zum Erwärmen des in mindestens einem Isotopenaustauschturm (5) angereicherten^Wasserstoffes und zur Ueberhitzung des von dem Wasserstoff mitgeführten Wasserdampfes und weiterhin gekennzeichnet durch mindestens einen, einen Katalysator enthaltenden Reaktor (13) für den Isotopenaustausch zwischen dem erwärmten Wasserstoff und dem überhitzten Viasserdampf.
    4G9850/07U
    Leeseite
DE2408598A 1973-05-24 1974-02-22 Verfahren zur Anreicherung von Wasserstoff an Deuterium durch Isotopenaustausch mit Frischwasser natürlicher Deuterium-Konzentration in Anwesenheit eines Katalysators Expired DE2408598C3 (de)

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