DE2336112B2 - Verfahren zum Entschwefeln von Schwefeldioxid enthaltenden Abgasen - Google Patents
Verfahren zum Entschwefeln von Schwefeldioxid enthaltenden AbgasenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entschwefeln von Schwefeldioxid enthaltenden Abgasen, bei
welchem das Abgas durch einen ersten Absorber, der eine wäßrige Aufschlämmung einer Schlacke enthält,
unter gleichzeitiger Bildung von Gips entschwefelt wird und dann das entschwefelte Gas durch einen zweiten
Absorber, der eine wäßrige Aufschlämmung von Schlacke enthält, geleitet wird, in welchem das
entschwefelte Abgas weiter entschwefelt wird.
In chemischen Betrieben, insbesondere in der eisen- oder stahlverarbeitenden Industrie, wird eine große
Menge SO2-haltiger Abgase emittiert und hiermit die
Luft verschmutzt. Aus Gründen des Umweltschutzes ist die Entschwefelung dieser Abgase notwendig. Das
bisher am meisten angewandte Entschwefelungsverfahren bestand in der Entfernung des SO2 aus dem Abgas
durch Absorption und Verwendung von gelöschtem Kalk oder Kalkstein als Absorptionsmittel.
Bei diesem Verfahren erfolgte die Entschwefelung des Abgases in einer alkalischen oder neutralen
Absorptionsflüssigkeit durch folgende Umsetzungen:
CaCO3 + SO2
CaSO3 + CO2
(D
CaSO3 + SO2 + H2O —-♦ Ca(HSO3J2,
oder
oder
(3)
2CaSO., + H2SO4 - >
Ca(HSO3I2 + CaSO4
Ca(HSO3J2 + ' O2
CaSO4 + SO2 + H2O
(4)
(4)
JO
40
Ca(OH)2 + SO2 ► CaSO3 + H2O (2)
Das auf diese Weise gebildete CaSO3 wurde in Form
VOnCaSO3 · 1/2 H2O abgetrennt.
Diese Verbindung ist wasserunlöslich, entwickelt aber bei Einwirkung von Säure wieder SO2. Aus diesem
Grund eignet sich dieses Verfahren nicht zur Verhinderung der Luftverschmutzung. Daher wurde das CaSO3
durch die Umsetzungen (3) und (4) in CaSO4 überführt. Das hierbei entstehende CaSO4 ist wasserunlöslich und
in saurer Lösung stabil.
W) Das durch Oxidation gleichzeitig gebildete SO2 wird
in das Ausgangsgas rückgeführt
Bei der herkömmlichen Entschwefelung von Abgas müssen also nicht nur die Umsetzungen gemäß den
Reaktionsgleichungen (1) oder (2) ausgeführt werden, sondern auch noch die Umsetzungen (3) oder (4), wobei
zusätzlich zu dem S02-Absorptionsturm eine Vorrichtung zum Einstellen des pH-Wertes und außerdem ein
Oxidationsturm erforderlich sind. Nachteilig an diesem Verfahren ist also, daß eine große Anlage erforderlich
ist und das Verfahren sehr umständlich auszuführen ist
In der DE-PS 5 93 383 ist ein Verfahren zum Entschwefeln von Abgas beschrieben, bei dem man das
SO2 mit Hilfe eines Calcium-Minerals als Absorptionsmittel
in Gegenwart eines Oxydationsmittels aus dem Abgas entfernt
Aufgabe der Erfindung ist demgegenüber nicht nur die Erzielung eines großen Wirkungsgrads im Hinblick
auf die Entschwefelung, sondern auch ein großer Wirkungsgrad im Hinblick auf die Umsetzung von
Calcium unter Bildung von Gips. Diese Aufgabe wird beim Verfahren der eingangs genannten Art dadurch
gelöst daß man erfindungsgemäß als Schlacke eine in
der Eisen- oder Stahlindustrie anfallende Schlacke verwendet die CaO, Al2O3, SiO2, Fe2O3 und MnO
enthält, die wäßrige Aufschlämmung in dem ersten Absorber in saurem pH-Bereich hält, indem man die
verbrauchte Aufschlämmung aus dem zweiten Absorber in den ersten Absorber einführt, und die wäßrige
Aufschlämmung in dem zweiten Absorber neutral oder alkalisch hält indem man eine wäßrige Aufschlämmung
der Schlacke zuführt.
Bei Verwendung einer CaO, Al2O3, SiO2, Fe2O3 und
MnO enthaltenden Schlacke, wie Blasofenschlacke oder Schlacke von der Stahlherstellung, ist der Einfluß des
pH-Werts auf den Entschwefelungsgrad einerseits und auf die Ausbeute an Gips und damit die Umsetzung von
Calcium andererseits gegenläufig zueinander, wie dies aus den F i g. 1 a, 1 b, 1 d und 1 e ersichtlich ist.
Bei einem hohen pH-Wert ist also der Entschwefelungsgrad ebenfalls hoch, aber die Gipsbildung und
Umsetzung von Calcium ist gering. Andererseits ist bei niedrigem pH-Wert der Entschwefelungsgrad gering,
aber die Umsetzung von Calcium und die Gipsausbeute groß.
Der Umsetzungsgrad von Calcium ist zwar in den Figuren nicht dargestellt, ergibt sich aber aus dem in den
Fig. Id oder Ie angegebenen SO3- und SO4-Gehalt,
d. h., falls der Gehalt an SO3 und SO4 groß ist, ist auch die
Umsetzung von Ca groß. Die erfindungsgemäß verwendete CaO, Al2O3, SiO2, Fe2O3 und MnO
enthaltende Schlacke weist eine wesentlich höhere Kapazität als das Entschwefelungsmittel gemäß der
deutschen Patentschrift 5 93 383 auf.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird sowohl ein hoher Entschwefelungsgrad als auch eine große
Ausbeute an Gips erzielt, indem das Abgas zunächst im sauren Milieu gewaschen wird, wobei eine teilweise
Entschwefelung unter gleichzeitiger Gipsbildung eintritt und sowohl die Gipsbildung als auch die Umsetzung
von Calcium groß sind; anschließend wird in neutralem oder alkalischem Medium gewaschen, wobei die
restliche Entschwefelung erfolgt und ein hoher Umsetzungsgrad beibehalten wird. Das Abgas wird also auf
diese Weise in zwei Zonen mit unterschiedlichen pH-Werten behandelt, wobei sowohl der Entschwefelungsgrad
alls auch der Anteil der Gipsbildung und Umsetzung von Calcium auf hohem Niveau gehalten
werden kann. Wenn dagegen das Abgas nur in einer Zone behandelt wird, also nur in einer einzigen
Verfahrensstufe, so kann man nicht alle drei obigen Partner an der Umsetzung auf derart hohem Niveau
halten.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren erfolgt das Waschen des Abgases in der sauren Zone nicht nur im
Hinblick auf die Entschwefelung, sondern auch auf die Bildung von Gips und damit die Umsetzung von
Calcium und anschließend erfolgt ein Waschen in einer neutralen oder alkalischen Zone. Die CaO, Al2O3, SiO2,
Fe2O3 und MnO enthaltende Schlacke ist sowohl zur
Entschwefelung als auch zur kalalytischen Oxidation geeignet
Daher ist beim erfindungsgemäßen Verfahren nur ein Absorptionsturm erforderlich, in welchem die Absorptionsreaktion
des SO2, die pH-Wert-Einstellung unter Bildung von Ca(HSO3J2 sowie die Umsetzung unter
Bildung von Gips oder CaSOi gleichzeitig ausgeführt
werden können. Die Vorrichtung zur pH-Wert-Einstellung oder ein Oxidationsturm sowie deren Bedienung
entfallen. Dies führt zu einer wesentlichen Verkleinerung der erforderlichen Vorrichtung und einer Vereinfachung
der Bedienung.
Die Erfindung wird nun anhand der folgenden Versuche und F i g. 1 und 2 weiter erläutert:
| Versuchseinheit: | eine Stufe |
| Venturi-Gaswäscher | 1500 mVStd. |
| Anzahl der Stufen: | 41 Aufschlämmung/m3 |
| Kapazität: | Abgas |
| Fließmenge: | 19,6 mbar |
| aus einer Sinter | |
| Druckverlust: | maschine (SO2-Konzen- |
| Abgas: | tration 1000 ppm) |
IO
15
Absorptionsmittel:
(a) Schlacke (Hochofenschlacke; Konverterschlacke) 4»
(b) gelöschter Kalk
Versuchsergebnisse
Als Absorptionsmittel wurden jeweils Konverterschlacke, Hochofenschlacke oder gelöschter Kalk 4>
angewendet. Die Abhängigkeit des Entsdiwefelungsgrads
von der Änderung des pH-Werts sind graphisch in den F i g. 1 (a), Ub) und l(c) dargestellt. Die Abhängigkeit
des Gehalts an SO3 und SO4 in der festen Aufschlämmung
nach der Umsetzung von dem pH-Wert der ■■><) Aufschlämmung ist graphisch in den F i g. l(d), l(e) und
l(f) dargestellt. Diese Ergebnisse wurden durch Versuche im Einzelansatz erhalten.
Die Analyse der obigen Versuchsergebnisse ergab folgendes: ·ν>
Bei Anwendung von gelöschtem Kalk als Absorptionsmittel erfolgte die Entschwefelung im alkalischen
oder neutralen Bereich, aber nicht im sauren Bereich, in welchem der pH-Wert nicht mehr als 5 betrug, wie aus
F i g. l(c) ersichtlich ist t><>
Bezüglich des Gehalts an CaSO3 und CaSO4 in dem
Feststoffanteil der Aufschlämmung nach der Umsetzung ergab sich, daß eine geringe Menge an CaSO4 und
eine überwiegende Menge an CaSO3 vorlag. In dem Absorptionsgefäß mit gelaschtem Kalk als Absorptions- br>
mittel hatte sich also als Hauptmenge CaSO3 und nur eine geringe Menge an CaSO4 gebildet. Aus diesem
Grund muß die Bildung von CaSO4 durch Oxidation von CaSO3 in einer pH-Wert-Einstellungsvorrichtung und
einem Oxidationsturm ausgeführt werden.
Verwendet man dagegen Konverterschlacke oder Hochofenschlacke als Absorptionsmittel, so tritt selbst
im „auren Bereich bei einem pH-Wert von 1 bis 3 eine
heftige Entschwefelungsreaktion ein, wie dies aus Fig. l(a) und l(b) ersichtlich ist Obwohl die Reaktion
im sauren pH-Bereich von 4 bis 5 nachläßt, wird sie im neutralen oder alkalischen pH-Bereich über 5 wieder
ebenso heftig wie bei Anwendung von gelöschtem Kalk. Bezüglich des Gehalts an CaSO3 und CaSO4 im
Feststoffanteil der Aufschlämmung nach der Umsetzung wird ein gegenteiliges Ergebnis gegenüber der
Anwendung von gelöschtem Kalk erhalten: Es liegt nämlich nur eine geringe Menge an CaSO3 und eine
überwiegende Menge an CaSO4 vor. Insbesondere im
sauren pH-Bereich von nicht mehr als 4 liegt praktisch kein CaSO3 vor, sondern Gips von hoher Reinheit
Da die in der Aufschlämmung vorhandene Schlacke CaO (30-50%) enthält, wirkt dieses wie Ca(OH)2. Die
anderen Bestandteile der Schlacke oxidieren das sich bildende Ca(HSO3J2.
F i g. 2 ist ein Fließschema, welches eine Ausführungsform der Erfindung erläutert
Verwendetes Absorptionsgefäß (Absorber):
Hintereinandergeschaltete Venturi-Gaswäscher
Volumen des durchgeleiteten Gases: 1000 mVStd.
Fließgeschwindigkeit
des durchgeleiteten
Gases: 20 m/Sek.
Die Fließgeschwindigkeit des Gases
Volumen des durchgeleiteten Gases: 1000 mVStd.
Fließgeschwindigkeit
des durchgeleiteten
Gases: 20 m/Sek.
Die Fließgeschwindigkeit des Gases
und der Flüssigkeit: 8 Liter Aufschläm
mung/m3 Abgas
Verwendetes Absorptionsmittel für das SO2:
Die wäßrige Aufschlämmung enthielt 6% Konverterschlacke, die in der Naßzerkleinerungsvorrichtung
11 zerkleinert worden war und von der ein Teil des Eisengehalts, z. B. metallisches Eisen,
Eisenoxide usw., in der Eisenabschneidvorrichtung 12 abgetrennt worden war.
Verwendetes Abgas:
Abgas aus einer
Sintermaschine,
SO2-Konzentration:
Sintermaschine,
SO2-Konzentration:
Temperatur des Abgases:
Hauptbestandteile
des Abgases:
Hauptbestandteile
des Abgases:
durchschnittlich
500 ppm
1000C
500 ppm
1000C
7% CO2,
12% O2,
10% H2O
12% O2,
10% H2O
Bemerkungen:
In diesen Beispielen waren die Venturi-Gaswäscher auf der rechten und linken Seite angeordnet, sie
können aber auch senk» echt oder stufenweise angeordnet sein.
Verfahrensweise
Das Abgas wurde in den oberen Teil des ersten Absorbers 1 und dann in den zweiten Absorber 2
eingeleitet und durch das Abgasrohr 7 in die Luft ausgetragen.
Die frische Aufschlämmung wurde aus dem Auf-
schlämmungs-Vorratsbehälter 13 über die Leitung 3 in den oberen Teil des Absorbers 2 durch den Venturi-Gaswäscher
6 eingeleitet. Die Aufschlämmung 4 im Absorber 2 wird wiederholt zusammen mit frischer
Aufschlämmung über die Pumpe 5 in den Venturi-Gaswäscher 6 rückgeführt.
Die neue Aufschlämmung wird in den ersten Absorber 1 über die Leitung 8 durch den Venturi-Gaswäscher
6' eingebracht. Die im Absorber 1 vorhandene Aufschlämmung 4' wird wiederholt über die Pumpe 5' in
den Venturi-Gaswäscher 6' rückgeführt. Der aus dem Absorber 1 stammende Teil der Aufschlämmung wird
über die Leitung 9 in den Tank 10 geleitet.
Die frische Aufschlämmung ist stark alkalisch, da die Konverterschlacke etwa 40% CaO enthält. Durch
wiederholtes Rückführen in den Absorber 2 absorbiert sie das in dem aus dem Absorber 1 kommendem Abgas
noch vorhandene SO2 und wird hierdurch auf einen schwach alkalischen pH-Wert zwischen 7 und 8
gebracht. Der Absorber 2 enthält also eine schwach alkalische Aufschlämmung und wird während des
Betriebs kontinuierlich durch frische, stark alkalische Aufschlämmung ergänzt. Auf diese Weise wird das in
dem Abgas aus dem Absorber 1 noch vorhandene restliche SO2 praktisch vollständig in der Aufschlämmung
absorbiert und es wird ein praktisch geruchloses Gas in die Luft ausgetragen.
Aus der durch die Leitung 9 ausgetragenen Aufschlämmung wird fast reiner Gips erhalten.
Ergebnis des Verfahrens
Das Ergebnis des Verfahrens gemäß dieser Ausführungsform der Erfindung läßt sich wie folgt zusammenfassen:
SCVKonzentration in dem Abgas:
Am Einlaß des
Absorbers 1:
Absorbers 1:
Am Einlaß des
Absorbers 2:
Absorbers 2:
Ausgetragenes Gas:
Entschwefelungsgrad: 95,2%
durchschnittlich 500 ppm
durchschnittlich 200 ppm 24 ppm
500 - 24
500
- χ 100
Reinheit des erhaltenen Gipses:
Gesamtschwefelgehalt: 14,8%
SCVSchwefel: 14,7%
Gipsanteil: 99,3%
S Ü4-Sch vvefcl
Gesamtschwefel
χ 100
Bei Anwendung einer Naßzerkleinerungsvorrichtung zum Herstellen der wäßrigen Aufschlämmung und
Entfernen eines Teils des Eisengehalts, wie bei der obigen Ausführungsform, wird die Reinheit des
erhaltenen Gipses verbessert und gleichzeitig die Abnutzung der Vorrichtung und des Werkstoffs
erheblich verringert.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zum Entschwefeln von Schwefeldioxid enthaltenden Abgasen, bei welchem das Abgas durch einen ersten Absorber, der eine wäßrige Aufschlämmung einer Schlacke enthält, unter gleichzeitiger Bildung von Gips entschwefelt wird und dann das entschwefelte Gas durch einen zweiten Absorber, der eine wäßrige Aufschlämmung von Schlacke enthält, geleitet wird, in welchem das ι ο entschwefelte Abgas weiter entschwefelt wird, dadurch gekennzeichnet, daß man als Schlacke eine in der Eisen- oder Stahlindustrie anfallende Schlacke verwendet, die CaO, Al2Oi SiO2, Fe2O3 und MnO enthält, die wäßrige Aufschlämmung in dem ersten Absorber in saurem pH-Bereich hält, indem man die verbrauchte Aufschlämmung aus dem zweiten Absorber in den ersten Absorber einführt, und die wäßrige Aufschlämmung in dem zweiten Absorber neutral oder alkalisch hält, indem man eine wäßrige Aufschlämmung der Schlacke zuführt.
Applications Claiming Priority (1)
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|---|---|---|---|
| JP7186572A JPS5317989B2 (de) | 1972-07-18 | 1972-07-18 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DE2336112A1 DE2336112A1 (de) | 1974-02-14 |
| DE2336112B2 true DE2336112B2 (de) | 1980-01-03 |
| DE2336112C3 DE2336112C3 (de) | 1980-08-28 |
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| DE2336112A Expired DE2336112C3 (de) | 1972-07-18 | 1973-07-16 | Verfahren zum Entschwefeln von Schwefeldioxid enthaltenden Abgasen |
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| IT (1) | IT989904B (de) |
| LU (1) | LU68028A1 (de) |
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