DE2342861C3 - Verfahren und Vorrichtung zum Entschwefeln von Rauchgasen - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zum Entschwefeln von RauchgasenInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Entschwefeln von Rauchgasen, bei dem das Schwefeldioxid
enthaltende Rauchgas im Gegenstrom mit einer aus einer wäßrigen Waschlösung und Aktivkohleteilchen
bestehenden Suspension kontaktiert wird, anschließend eine Sulfationen enthaltende Lösung von der
Aktivkohlesuspension abgetrennt und der Aktivkohlesuspension wäßrige Waschlösung zugesetzt wird, und
auf eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
Die Entfernung von schädlichen Stoffen aus von verschiedenen Verbrennungsanlagen abgegebenen
Rauchgasen ist zur Vermeidung der Luftverschmutzung ein erhebliches Problem. Vor allem ist die Entfernung
von Schwefeldioxid besonders wichtig. Der Aufbau einer Dampfkraftanlage auf Basis der Verbrennung von
Heizöl wird heutzutage nur unter der Bedingung der vollständigen Entfernung von Schwefeldioxid aus dem
Rauchgas bis zur zulässigen Konzentration genehmigt und hängt daher erheblich von einem wirksamen
System zur Entfernung von Schwefeldioxid aus dem Rauchgas ab.
Verfahren zur Entfernung von Schwefeldioxid aus Rauchgas lassen sich in zwei Hauptgruppen, nämlich
den Trockenentschwefelungsprozeß und den Naßentschwefelungsprozeß, einteilen. Typisch für den Trokkenentschwefelungsprozeß
ist ein Aktivkohleadsorptionsverfahren. Nach diesem wird Rauchgas zunächst durch eine mit Aktivkohle gefüllte Säule geleitet, um so
Schwefeldioxid aus dem Rauchgas an der Aktivkohle zu adsorbieren und das Rauchgas zu reinigen. Zur
Wiederverwendung der Aktivkohle wird der Durchstrom des Rauchgases durch die Säule periodisch
unterbrochen und statt dessen Wasser durch die Säule geleitel, um das an der Aktivkohle adsorbierte
Schwefeldioxid mit Wasser auszuwaschen. Jedoch steigt mit wachsender Strömungsgeschwindigkeit des zu
behandelnden Rauchgases die erforderliche Menge an Aktivkohle, und infolgedessen wächst auch der Raumbedarf
der Anlage zur Behandlung des Rauchgases unvorteilhaft an. Außerdem ist die Regenerierung der
Aktivkohle ein Problem. Daher richtet sich gegenwärtig
eine gesteigerte Aufmerksamkeit auf das Naßentschwefelungsverfahren.
Zum Naßentschwefeln wurden verschiedene Arbeitsweisen auf Basis unterschiedlicher Waschlösungen zur
ίο Adsorption von im Rauchgas enthaltenem Schwefeldioxid
angegeben. Eines dieser Verfahren sieht das Auswaschen des Rauchgases mit Wasser oder Seewasser
vor, wobei in der Waschlösung nach der Absorption des Schwefeldioxids Sulfite gebildet werden, doch wird
die Waschlösung im Hinblick auf die niedrige Sulfitkonzentration einfach in Flüsse oder in das Meer abgeleitet
Unter Bedingungen einer Schwefeldioxidkonzentration des Rauchgases von 0,1% und einer Rauchgastemperatur
von 500C ist die Löslichkeit von Schwefeldioxid in Wasser 0,27 g/1000 g. Zur vollständigen Entfernung des
Schwefeldioxids aus lOOO NmVh Rauchgas unter den genannten Bedingungen ist eine sehr große Menge,
nämlich 11 t Wasser, erforderlich. Je niedriger die Schwefeldioxidkonzentration des Rauchgases oder je
höher die Temperatur beim Kontakt des Rauchgases mit der Waschlösung ist, um so niedriger ist die
Löslichkeit des Schwefeldioxids in der Waschlösung. Das bedeutet, daß dann eine noch größere Menge der
Waschlösung als die genannte Wassermenge erforder-Hch ist. Die Anwesenheit von Sulfiten in Wasser und
Seewasser hat einen ungünstigen Einfluß auf lebende Organismen in Wasser und Seewasser, z. B. durch
Verringerung des im Wasser bzw. Seewasser gelösten Sauerstoffs. Daher ist die Abgabe der von der Reinigung
.is des Rauchgases stammenden. Sulfite enthaltenden
Waschlösungen in Flüsse oder das Meer zu vermeiden, auch wenn dif. Sulfitkonzentration niedrig liegt
Ein anderes Naßentschwefelungsverfahren basiert auf der Verwendung einer wäßrigen Alkalilösung als
Waschlösung. Die zu verwendende Alkalilösung kann eine wäßrige Natriumhydroxid (NaOH)-, Ammoniak
(NH])-, Natriumsulfit (Na2SOi)- oder Kaliumsulfit
(K2SOj)-Lösung, eine Suspension von Kalziumkarbonat
(CaCO3) und Kalziumhydroxid (Ca(OH)2) sein. Das
Schwefeldioxid des Rauchgases wird in einer solchen Waschlösung durch den Kontakt des Rauchgases mit
der Waschlösung absorbiert, und es werden je nach der Art der Waschlösung dadurch Sulfite oder Sulfate
gebildet. Allgemein gesagt, sind Nachteile dieses
so Verfahrens die Verwendung eines teueren Alkalimaterials und die schlechte Verwertbarkeit von weniger
brauchbaren Sulfiten und Sulfaten. Es treten nämlich Probleme der wirksamen Nutzbarmachung einer
großen Menge von Nebenprodukten und beim Unschädlichmachen der abzuleitenden Waschlösung auf.
Hierunter ist das auf der Verwendung der Kalziumkarbonatsuspension als Waschlösung basierende Verfahren
relativ wirtschaftlich und am nützlichsten, da Kalziumkarbonat selbst überall verfügbar und dabei Gips
W) (CaSO4) als Nebenprodukt erhältlich ist. |edoch ist der
Nachteil dieses Verfahrens, daß der Umwandlungsgrad niedrig und das fertige Nebenprodukt schwer zu
erhalten ist. In neuerer Zeit wurde auch noch ein Verfahren angegeben, nach dem Schwefeldioxid in einer
h5 Waschlösung absorbiert wird, die einen metallischen
Katalysator enthält, und das Schwefeldioxid als Schwefelsäure gewonien wird. Da sich jedoch der
Katalysator in der Schwefelsäure auflöst, ist die
wiederzugewinnende Waschlösung mit dem Katalysator verunreinigt, oder der Katalysator muß stets ergänzt
werden. Bei allen Naßentschwefelungsverfahren läßt sich lediglich durch den Kontakt des Rauchgases mit der
Waschlösung nicht alles Schwefeldioxid in stabile Sulfate umwandeln, obwohl einige Prozent Sauerstoff
im Rauchgas enthalten sind, und der größte Anteil des Schwefeldioxids bildet nur Sulfite. Urs die Sulfite zu
Sulfaten umzuwandeln, ist es daher noch erforderlich, eine zusätzliche Oxydationssäule zur Vervollständigung
der Oxydation durch Luftzufuhr vorzusehen.
Außerdem ist auch ein Verfahren zum Naßentschwefeln von Rauchgasen durch dessen Kontaktieren mit
einer wäßrigen Aktivkohlesuspension und Absorption des Schwefeldioxids unter Bildung einer Sulfationen in
niedriger Konzentration enthaltenden Flüssigkeit bekannt (DE-AS 12 00 267), wodurch etwa 20%ige
Schwefelsäure gewonnen wird.
Eine Weiterentwicklung dieses Verfahrens (DT-AS 12 04 639) sieht die Verwendung mehrerer hintereinandergeschalteter
Reaktionszonen zum Kontakt von Schwefeldioxid enthaltendem Rauchgas mit Aktivkohlesuspensionen
und die Einhaltung unterschiedlicher Temperaturen in den einzelnen Reaktionszonen zwecks
Schaffung angenähert konstanten Wasserdampfdruckes in allen Zonen vor, wobei die Aktivkohlesuspension im
Gegenstrom zum Rauchgas zirkuliert und in der ersten Zone die Konzentration der von der zweiten Zone
zugeführten Schwefelsäure durch Reaktion von Rauchgas mit der Aktivkohlesuspension und Verdampfung jo
von Wasser durch Erhitzen auf etwa 50% gesteigert v/ird, was die Abtrennung der Schwefelsäure von den
Aktivkohleteilchen erschwert.
Schließlich ist ein mit ruhendem Aktivkohlebett arbeitendes Rauchgasentschwefelungsverfahren be- j5
kannt (»Staub-Reinh. Luft« (1970) Nr. 2, Seite 55), bei dem die aus dem Reaktor ablaufende Dünnsäure als
Waschflüssigkeit zur Vorbehandlung des Rauchgases verwendet wird, wobei gleichzeitig eine Konzentrierung
der Dünnsäure erfolgt, die jedoch dadurch begrenzt ist, daß die Vorbehandlung des Rauchgases in
erster Linie der Einstellung eines bestimmten Wasserdampfgehalts und der Temperatureinstellung des
Rauchgases zwischen 60 und 8O0C dient.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art so zu verbessern,
daß die Entschwefelung einfach und mit gutem Wirkungsgrad durchführbar ist und gleichzeitig das
Erhalten einer Schwefelsäure mit einer Konzentration von 60% ermöglicht, und eine Vorrichtung zur
Durchführung des Verfahrens zu entwickeln.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß verfahrensmäßig dadurch gelöst, daß die von der Aktivkohlesuspension
abgetrennte, Sulfationen enthaltende Lösung mit dem Rauchgas vor dessen Kontakt mit der Aktivkohlesuspension
kontaktiert und dadurch konzentrien wird.
Bei einer Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens mit einer Entschwefelungssäule zum Kontaktieren
von Rauchgas mit einer Aktivkohlesuspension im Gegenstrom, einem unterhalb der Entschwefelungssäu- ho
Ie angeordneten Separationsbehälter, der über eine an seinem Boden angeschlossene Leitung und über eine
Umlaufpumpe mit der Entschwefelungssäule verbunden ist, und mit einer Waschlösungs-Speiseleitung zum
Zuführen von Waschlösung zur Entschwefelungssäule t,-,
wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß der Separationsbehälter über einen Tank und eine Pumpe mit einer
Konzentrationssäule verbunden ist.
Durch das Kontaktieren der von der Aktivkohlesuspension abgetrennten, Sulfationen enthaltenden Lösung
mit dem Rauchgas vor dessen Kontakt mit der Aktivkohlesuspension wird in einfacher Weise, nämlich
mit nur einer Entschwefelungssäule, eine Konzentrierung der von der Aktivkohle abgetrennten Schwefelsäure
auf 60% ermöglicht, wobei gleichzeitig eine Entschwefelung des Rauchgases mit hohem Wirkungsgrad
erreicht wird.
Die Erfindung wird anhand der Zeichnung näher erläutert; darin zeigt
Fig. I ein Diagramm zur Erläuterung der prozentualen
Entschwefelung in Aktivkohlesüspensionen und der dabei gebildeten Schwefelsäurekonzentrationen,
Fig. 2 ein Diagramm zur Erläuterung der Änderungen der prozentualen Entschwefelung in Abhängigkeit
von den Unterschieden der Teilchengrößen der Aktivkohle in den Aktivkohlesuspensionen,
Fig.3 ein Diagramm zur Erläuterung der Beziehung
zwischen der Konzentration der in den Aktivkohlesuspensionen gebildeten Schwefelsäure und der prozentualen
Entschwefelung,
Fig.4 ein Diagramm zur Erläuterung der Beziehung
zwischen der Aktivkohlekonzentration in der Aktivkohlesuspension und der Absorptionsgeschwindigkeit des
in der Aktivkohlesuspension zu absorbierenden Schwefeldioxids und
F i g. 5 ein Flußschema eines Ausführungsbeispiels einer Anlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens zum Reinigen des Rauchgases mit der Aktivkohlesuspension.
Das Rauchgas wird einfach und wirksam durch Kontaktieren von Schwefeldioxid enthallendem Rauchgas
mit einer Aktivkohlesuspension gereinigt, die man durch Mischen von Aktivkohleteilchen mit einer
wäßrigen Waschlösung erhält. Und zwar wird das in der Aktivkohlesuspension absorbierte Schwefeldioxid mit
gutem Wirkungsgrad zu einer stabile Sulfationen enthaltenden Lösung oxydiert, indem man die Teilchen
der Aktivkohle als Oxydationskatalysator und Wasser, Seewasser oder wäßrige alkalische Lösungen (Natriumhydroxidlösung,
Ammoniaklösung usw.) als wäßrige Waschlösungen verwendet.
Das Verfahren zum Entschwefeln von Rauchgas auf Basis der Ausnützung der oxydationskatalytischen
Wirkung von Aklivkohleteilchen soll nun anhand von Versuchsbeispielen unter Verwendung von Wasser als
wäßriger Waschlösung näher erläutert werden. Die Ergebnisse sind in den F i g. I bis 4 veranschaulicht.
Wasser wird in einen Reaktionsbehälter gefüllt, und man läßt ein wassergesättigtes Rauchgas mit einem
Gehalt von 0,1% Schwefeldioxid und 6% Sauerstoff bei einer Temperatur von 55°C blasenförmig durch das
Wasser perlen. Die anfängliche prozentuale Entschwefelung betrug nur etwa 1 % und sank nach 5 Minuten seit
Beginn des Rauchgasdurchstromes auf Null ab. Danach war keine Änderung der prozentualen Entschwefelung
festzustellen. Das Wasser blieb im Reaktionsbehälter, und es gab keine Wasserzufuhr von außen oder
Wasserabgabe nach außen. Dann wurden, auf das Wasser bezogen, etwa 10 Gev,-.-% Aktivkohle mit
Teilchengrößen von 7,4 bis 11,2 mm zugemischt, und der Versuch wurde unter den gleichen Bedingungen wie
oben durchgeführt. Durch Zusetzen der Aktivkohle zum Wasser stieg die anfängliche prozentuale Entschwefelung
auf etwa 5%, und sie sank auch nach 5 Minuten seit Beginn des Durchperlens des Rauchgases nicht auf Null,
sondern konnte auch nach 10 Stnnrlpn fast :uif Wn
gehalten werden.
Weiter wurde Aktivkohle zu Teilchengrößen von 0,14 bis 0.26 mm pulverisiert, und, auf das Wasser bezogen,
etwa 10 Gew.-°/o der pulverisierten Aktivkohle wurden dem Wasser zugemischt. Dann wurde der Versuch zur
Entfernung von Schwefeldioxid aus dem Rauchgas unter den obigen Bedingungen durchgeführt. Die
prozentuale Entschwefelung war erheblich höher, und es ließen sich im Anfangsstadium 100% Entschwefelung
erzielen.
Bei fortgesetztem Durchperlen des Rauchgases sank die prozentuale Entschwefelung nach und nach, konnte
jedoch auch nach 50 Stunden auf 70% gehalten werden. Diese Ergebnisse sind in F i g. 1 mit ausgezogenen
Linien aufgetragen. Gestrichelt ist in Fig. 1 die Schwefelsäurekonzentration des Wassers im Reaktionsbehälter
eingezeichnet, die vom anfänglichen Wert Null nach 50 Stunden bis 18.2% anstieg, als dem Wasser
Aktivkohleteilchen mit Teilchengrößen von 0,14 bis 0,26 mm zugemischt waren. Diese Versuchsergebnisse
zeigen deutlich, daß die Aktivkohlesuspension im Vergleich mit Wasser gegenüber Schwefeldioxid eine
gute Absorptionsfähigkeit aufweist. Der Grund dafür ist, daß das in der Aktivkohlesuspension absorbierte
Schwefeldioxid kontinuierlich zu Schwefelsäure umgewandelt wird. Das absorbierte Schwefeldioxid wird
dabei zunächst zu Schwefeltrioxid oxydiert, das dann zu Schwefelsäure hydratisiert wird. Daher kann die
Aktivkohlesuspension so viel weiteres Schwefeldioxid absorbieren, wie sich der Schwefeldioxidgehalt in der
Aktivkohlesuspension durch die Umwandlung zu Schwefelsäure verringert. Diese Vorgänge werden auch
durch die Tatsache bestätigt, daß die Menge der in der
Aktivkohlesuspension gebildeten Schwefelsäure fast völlig der Menge des in der Aktivkohlesuspension
absorbierten Schwefeldioxids entspricht.
Die Aktivkohlesuspension kann kontinuierlich Schwefelsäure bilden, wie im folgenden noch erläutert
wird. Die Aktivkohlesuspension absorbiert zunächst das Schwefeldioxid aus dem Rauchgas. Das absorbierte
Schwefeldioxid diffundiert dann durch die Suspension und wird an den Oberflächen der Aktivkohleteilchen
festgehalten An den Oberflächen der Aktivkohleteilchen
wird Schwefeldioxid zu Schwefeltrioxid oxydiert, das dann weiter zu Schwefelsäure hydratisiert wird. Die
gebildete Schwefelsäure diffundiert dann von den Oberflächen der Aktivkohleteilchen in die Suspension.
Wie erwähnt, hängt die prozentuale Entschwefelung
auch ve .η den Teiichengrößen der Aktivkohle ab. Wie
F i g. 2 zeigt, nächst die prozentuale Entschwefelung
zunächst mit der Verringerung der Teilchengrößen der Aktivkohle. Wenn die Aktivkohleteilchengrößen bis
etwa 0.37 mm oder darunter verringert werden, übersteigt die prozentuale Entschwefelung 90%, und
wenn die Teilchengrößen 0,22 mm oder darunter sind,
läßt sich die prozentuale Entschwefelung fast konstant nahe 100% halten. Daher liegen die bevorzugten
Teilchengrößen bei etwa 037 mm oder darunter.
Andererseits sinkt die prozentuale Entschwefelung nach und nach mit der Zeit während des Durchperlens
des Rauchgases, auch wenn die Aktivkohlesuspension Teilchen mit Korngrößen von 0,14 bis 0.26 mm enthält.
Die prozentuale Entschwefelung und die Konzentration an Schwefelsäure in der Suspension verlaufen umge
kehrt proportional, wie Fig.3 zeigt, die prozentuale
Entschwefelung sinkt also mit einem Anstieg der Schwefelsäurekonzentration. Diese Vorgänge lassen
sich auch durch die Tatsache erklären, daß die prozentualen Entschwefelungen, die durch Herstellen
von Schwefelsäurelösuiigen bestimmter Konzentrationen;
Mischen der Lösungen mit einer gleichen Menge von Aktivkohleteilchen und Durchleiten des Rauchgases
durch die Lösungen erzielt wurden, völlig mit den prozentualen Entschwefelungen bei den entsprechenden
Schwefelsäurekonzentrationcn übereinstimmen, die beim Durchleiten von Rauchgas durch eine Aktivkohlcsuspension
mit einer Nullkotizentration an Schwefelsäure für eine lange Zeit erhalten wurden.
Es besteht eine Tendenz, daß die Absorptionsgeschwindigkeit der Aktivkohlesuspension für Schwefeldioxid
mit einer Erhöhung des Mischungsanleils des Gewichts der Aktivkohlcteilchen je Wasservolumen
steigt, daß jedoch die Absorptionsgeschwindigkeil zu sinken beginnt, wenn das Mischverhältnis einer
bestimmten Wert erreicht. Wie Fig. 4 zeigt, ist ein Grenzwert des Mischverhältnisses 20 g Aktivkohleteil·
chen je 100 cm1 Wasser. Das heißt, daß auch bei
weiterem Erhöhen des Mischungsverhältnisses übet diesen Grenzwert die Absorptionsgeschwindigkeit dei
Aktivkohlesuspension für Schwefeldioxid nicht mehl ansteigt, sondern allenfalls konstant bleibt. Das bedeutet,
daß die Löslichkeit des Schwefeldioxids in dei Aktivkohlesuspension eine Sättigung erreicht. Eine
ähnliche Tendenz tritt auch auf, wenn die Teilchengrößen der Aktivkohle geändert werden.
Die in den vorstehenden Versuchen verwendete Aktivkohle wurde in folgender Weise hergestellt
Bituminöse Kohle wurde bei niedriger Temperatui trocken destilliert und mit Dampf bei 900 bis 10000C
aktiviert. Die erhaltene granulierte Aktivkohle mii Mikroporen von 5 bis 20 Ä Porenradius wurde
pulverisiert und als Aktivkohle verwendet. Jedoch ist die granulierte Aktivkohle nicht immer nötig, sondern auch
direkt pulverisierte Kohle kann verwendet werden soweit sie eine ausreichende Festigkeit aufweist.
Die Aktivkohle wird je nach der Art der Rohmateria lien in zwei Gruppen eingeteilt. Eine ist die Gruppe vor
Aktivkohle, die aus pflanzlichen Rohstoffen, z. B. Holz Nußschalen hergestellt wird, und die andere ist die
Gruppe von Aktivkohle, die aus mineralischen Rohstof fen, z. B. Kohle. Petroleumkoks, hergestellt wird. Die
Entschwefelungseigenschaften einiger dieser Aktivkoh len wurden untersucht, und die erhaltenen Ergebnisse
sind auf der Basis, daß die Entschwefelungskapazität dei aus Kohle gewonnenen Aktivkohle 100% ist, angege
ben.
Art der Aktivkohle
Entschwefelungskapazität
Aktivkohle auf Kohlebasis 100%
Aktivkohle auf Holzbasis 95%
Aktivkohle auf Nußschalenbasis 85%
Die erwähnten Entschwefelungskapazitäten wurdet unter folgenden Versuchsbedingungen bestimmt: Di<
β" einzelnen Aktivkohlesuspensionen, deren jede di<
jeweilige Aktivkohle mit Teilchengrößen von 0,14 bii 0,26 mm in Wasser enthielt wurden in Reaktionsbehäl
tern eingerollt. Das Mischungsverhältnis der Aktivkoh leteilchen zu Wasser war 10 Gew.-% je Wasservolumen
6S Die Temperatur des durch die jeweilige Aktivkohlesus
pension mit einer Raumgeschwindigkeit von 1000 I/l -1
perlenden Rauchgases war 55°C und das Rauchga: enthielt 0.1% Schwefeldioxid Die Aktivkohle au
Kohlebasis hatte die beste Entschwefelungskapazität.
Das vorstehend erwähnte Experiment wurde durchgeführt, ohne aus dem Reaktionsbehälter die darin
gebildete Schwefelsäure nach außen abzuziehen, doch soll im folgenden ein Versuchsbeispiel mit Entnahme ·,
der gebildeten Schwefelsäure beschrieben werden. Die Versuchbedingungen waren die gleichen wie bei dem
zunächst beschriebenen Versuch. Aktivkohle mit Teilchengrößen von 0,14 bis 0,2b mm wurde verwendet, und
Wasser diente als die wäßrige Waschlösung. Die m Aktivkohlcsuspcnsion wurde in den Reaklionsbehältcr
eingefüllt, und man ließ Rauchgas durch den Reaktionsbehälter strömen. Die in der Aktivkohlesuspension
gebildete Schwefelsäure wurde von der Aktivkohle abgetrennt und aus dem Reaktionsbehälter entfernt. η
Entsprechend dem entfernten Sehweieisäurevolumen wurde Wasser ergänzt, und die Schwefelsäurekonzentralion
der Aktivkohlesuspension wurde konstant bei 6% gehalten. Die prozentuale Entschwefelung konnte
so lange Zeit bei 92% gehalten werden.
Ein ähnliches Verhalten wie das von Wasser kann erzielt werden, wenn Seewasser als wäßrige Waschlösung
verwendet wird. Ein Beispiel der damit erhaltenen Versuchsergebnissc ist in Fig. 1 veranschaulicht. Die
prozentuale Entschwefelung, die man unter Verwen- 2s
dung einer Aktivkohlesuspension in Form einer Mischung von Aktivkohle mit Teilchengrößen von 0,14
bis 0,26 mm mit Seewasser erhielt, stimmt demnach mit der überein, die man bei Verwendung von Wasser als
Waschlösung erreichte.
Das bevorzugte Ausführungsbeispiel der Erfindung soll im einzelnen noch beschrieben werden. Erfindungsgemäß
wird eine höhere Absorptionsfähigkeit der Wasehlösung gegenüber Schwefeldioxid im Vergleich
mit den bekannten Naßentschwefelungsverfahren erzielt, und außerdem können die Absorption des
Schwefeldioxids und die Bildung von Sulfaten in einem einzigen Behälter ohne eine zusätzliche Oxydationssäule
erfolgen. Weiter sind die Aktivkohleteilchen gegenüber den Sulfationen stabil, und eine im Vergleich mit 4η
der bei den bekannten Trockenentschwefelungsverfahren relativ geringe Menge von Aktivkohle kann die
gewünschte Wirkung erzielen. Es ist auch nicht erforderlich, die Absorption des Schwefeldioxids und
die Regenerierung der Aktivkohle in verschiedenen Schritten auszuführen. Darüber hinaus läßt sich in
Weiterbildung der Erfindung die prozentuale Entschwefelung durch Einstellen der Schwefelsäurekonzentration
der Aktivkohlesuspension regulieren. Umgekehrt läßt sich auch Schwefelsäure bestimmter Konzentration w
durch Konstanthalten der prozentualen Entschwefelung erhalten. Dies sind die Vorteile der Erfindung.
Das bevorzugte Ausführungsbeispiel der Vorrichtung zur Durchführung der Erfindung soll nun anhand der
F i g. 5 erläutert werden.
Die »Entschwefelungsvorrichtung ,<
besteht aus einer Konzentrationssäule 1 mit darin in zwei Stufen übereinander angeordneten Packschichten 2 und 3,
deren jede mit Rasching-Ringen bis zu einer Höhe von 1.5 m gefüllt ist; einer Entschwefelungssäule 13 mit μ
einem inneren Absorptionsabschnitt 14 und einem Entfeuchter oder Entnebeler 15 in einem durch einen
freien Raum getrennten Abstand über dem Absorptionsabschnitt; und einem Separationstank 18 mit einem
rinnenförmigen Oberlaufbehälter 20 rings um den ts
äußeren Umfang des eigentlichen Separationsbehälters 19. Eine Rauchgasleitung 10 in Verbindung mit einem
(nicht dargestellten) Rauchgasauslaß einer Verbrennungsanlage ist mit dem unteren Teil der Konzentrationssäule
J, und zwar einer Seitenwand unter der Packsehicht 3 verbunden. Der Durchmesser der
Konzentrationssäulc 1 ist 1,6 m. Eine Trennplatte 4 mit
einem zylindrischen Teil 5 in der Mitte ist zwischen der oberen Packschicht 2 und der unteren Packschicht 3
innerhalb der Konzentrationssäule I angebracht. Die Packschichten 2 und 3 stehen miteinander durch den
zylindrischen Teil 5 in Verbindung. Eine rinnenartige Ausnehmung 6 wird durch die Seitenwand der
Konzentrationssäule 1, die Trennplatte 4 und den zylindrischen Teil 5 gebildet. Zerstäuber 60 und 79 sind
über der Packschicht 2 bzw. zwischen der Packschicht 3 und der Trennplatte 4 vorgesehen. Eine säurebeständige
Auskleidung, die dem Angriff heißer Schwefelsäure widersteht, ist an der innenwand der Konzenirationssäule
1 angebracht. Eine Rauchgasleitung 11 ist an den oberen Teil der Konzentrationssäulc 1 angeschlossen
und weiter mit dem unteren Teil des Gehäuses 16 der Entschwefelungssäule 13 verbunden.
Der Durchmesser des Gehäuses 16 der Entschwefelungssäule ist 3 m. Der Absorptionsabschnitt 14 des
Gehäuses 16 ist vom Teller- oder Schalenkontaktiertyp und besteht aus drei Tellern oder Schalen im Abstand
von je 0,7 m zwischen den einzelnen Tellern oder Schalen. Für den Absorptionsabschnitt 14 kann auch ein
anderer Kontaktiertyp verwendet werden Und zwar kann man eine Packsäule oder eine Blasenkappensäule
als Entschwefelungssäule 13 einsetzen. Zerstäuber 28 und 31 sind in einem Raum zwischen dem Absorptionsabschnitt 14 und dem Entnebeler 15 bzw. über dem
Entnebeler 15 vorgesehen. Eine Rauchgasleitung 12 ist an den oberen Teil des Gehäuses 16 über dem
Entnebeler 15 angeschlossen und weiter mit einer (nicht dargestellten) Heizeinrichtung verbunden. Ein nach
unten gerichtetes Rohr 22 ist am Boden des Gehäuses 16 angebracht und in den Separationstank 18 geführt. Das
untere Ende des Rohres 22 ragt in den Separationsbehälter 19 hinein. Ein Ende einer Leitung 24 ist an den
Boden des Separationsbehälters 19 angeschlossen, und ihr anderes Ende ist über eine Umlaufpumpe 26 mit dem
Zerstäuber 28 in der Entschwefelungssäuie 13 verbunden. Eine Leitung 32 zum Zuführen von Waschlösung ist
über ein Strömungsgeschwindigkeits-Steuerventil 30 an den Zerstäuber 31 in der Entschwefelungssäule 13
angeschlossen. Ein Fühlerende 101 ist in den Separationstank 18 zur Erfassung der Schwefelsäurekonzentration
eingeführt. Das Fühlerende ist durch eine Leitung 105 an ein Steuergerät 103 und weiter durch
eine Leitung 107 an das Strömungsgeschwindigkeits-Steuerventil 30 angeschlossen. Eine von der Waschlösungs-Speiseleitung
32 stromauf des Strömungsgeschwindigkeits-Steuerventils 30 abgezweigte Leitung 34
ist über ein Ventil 33 an den Separationsbehälter 19 angeschlossen.
Ein Speichertarik 36 für Aktivkohle ist im Lauf der
Leitung 34 über ein Ventil 38 an diese angeschlossen.
Ein Ende einer Leitung 56 ist mit dem Oberlaufbehälter 20 des Separationstanks 18 verbunden, und ihr
anderes Ende ist an einen Tank 50 geführt Eine an der Tank 50 angeschlossene Leitung 58 führt über eine
Pumpe 52 und ein Strömungsgeschwindigkeits-Steuerventil 54 schließlich zum Zerstäuber 60 in der
Konzentratonssäule 1. Eine von der Leitung 5i abgezweigte Leitung 64 ist an die Ausnehmung 6 in der
Konzentrationssäule 1 angeschlossen. In der Leitung 64
ist eine Umlaufpumpe 62 vorgesehen. Ein nach unter gerichtetes Rohr 75 ist am Boden der Konzentrations-
säule 1 angebracht, und das untere Ende dieses Rohres 75 ist in einen Tank 70 geführt. Ein Ende einer Leitung
77 ist mit dem Tank 70 verbunden, und ihr anderes Ende ist über eine Umlaufpumpe 73 mit dem Zerstäuber 79 in
der Konzentrationssäule 1 verbunden. Ein Fühlerende 110 ist in den Tank 70 zur Erfassung der Konzentration
der konzentrierten Schwefelsäure eingeführt. Das Fühlerende 110 ist über eine Leitung 114 mit einem
Steuergerät 112 und das Steuergerät 112 über eine Leitung 116 mit dem Drucksteuerventil 54 verbunden.
Ein Überlaufbehälter 72 ist rings um den äußeren Umfang des Tanks 70 vorgesehen. Ein Ende einer
Leitung 71 ist mit dem Überlaufbehälter 72 verbunden, und ihr anderes Ende ist mit einem Tank 80 verbunden.
Der Tank 80 ist durch eine Leitung 84 mit einem Separator 87 verbunden, und eine Pumpe 82 ist in der
Leitung 84 vorgesehen. Am Separator 87 sind eine Leitung 89 zur Abgabe von Schwefelsäure und eine
Leitung 91 zum Auslaß von Verunreinigungen angeschlossen.
In der (nicht dargestellten) Verbrennungsanlage erzeugtes Rauchgas erreicht den unteren Teil der
Konzentrationssäule I durch die Rauchgasleitung 10. Die Strömungsgeschwindigkeit des Rauchgases ist z. B.
10000 Nm Vh, und seine Temperatur ist etwa 150" C. Das
Rauchgas besteht aus 0,1% Schwefeldioxid, 10% Dampf, 12% Kohlendioxid. 5% Sauerstoff und 72,9%
Siickstoff. Das am unteren Teil der Konzentrationssäule ankommende Rauchgas steigt durch die Packschichten
2 und 3 innerhalb der Säule auf und erreicht die Entschwefelungssäule 13 durch die Rauchgasleitung II.
Wenn das Rauchgas innerhalb der Konzentrationssäule I aufsteigt, kontaktiert das Rauchgas von den
Zerstäubern 60 und 79 abgegebene Schwefelsäure, und dadurch sinkt die Temperatur des Rauchgases. Das die
Konzentrationssäule 1 verlassende Rauchgas ist fast bis zur Taupunkttemperatur, d.h. etwa 57°C, abgekühlt.
Der Wassergehalt des Rauchgases steigt dabei andererseits auf 15,7%.
Das Rauchgas tritt in die Entschwefelungssäule 13
von deren unterem Teil ein und steigt durch den AbsorptioRsabschnitt 14 des Teller- oder Schalenkon-
taktiertyps innerhalb der Säule auf. Das Rauchgas kontaktiert dabei eine vom Zerstäuber 28 gleichzeitig
zugeführte Aktivkohlesuspension, wodurch der Schwefeldioxidgehalt des Rauchgases von der Aktivkohlesuspension
absorbiert wird. Die Aktivkohlesuspen~ion bewegt sich durch den Absorptionsabschnitt 14 von
oben nach unten. Das vom Schwefeldioxid befreite Rauchgas strömt durch den Entnebeler 15 und dann
durch die Rauchgasleitung 12 und wird nach Erhitzen
durch die (nicht dargestellte) Heizeinrichtung an die Atmosphäre abgegeben. Der Entnebeler 15 entfernt
Nebel bzw. Tröpfchen von Schwefelsäure und Aktivkohlesuspension, soweit sie im Rauchgas enthalten sind.
Die Aktivkohlesuspension ist im Beispiel eine Mischung von Aktivkohleteilchen im Wasser als
wäßriger Waschlösung. Die Teilchengrößen der verwendeten Aktivkohle sind 0,14 bis 0,26 mm- Das
Verhältnis der Aktivkohle zum Wasser ist 10 kg je 1001
Wasser. Wenn die Aktivkohlesuspension das Rauchgas im Absorptionsabschnitt 14 in der Entschwefelungssäule
13 kontaktiert, absorbiert sie Schwefeldioxid. Die prozentuale Entschwefelung ist dabei etwa 90%. Das in
der Suspension absorbierte Schwefeldioxid setzt sich an den Oberflächen der Aktivkohleteilchen fest und wird,
wie bereits erläutert, dort zu Schwefeltrioxid oxydiert.
Weiter wird das Schwefeltrioxid zu Schwefelsäure hydralisiert, und die erhaltene Schwefelsäure diffundiert
in die Aktivkohlesuspenion. Diese Vorgänge der Absorption des Schwefeldioxids und der anschließenden
Bildung von Schwefelsäure laufen in der Aktivkoh-■>
lesuspension innerhalb der Entschwefelungssäule 13 ab. Die Schwefelsäure enthaltende Aktivkohlesuspension
wird von der Enlschwefelungssäule 13 durch das nach linien gerichtete Rohr 22 in den Separationstank 18
geleilet. Die schwefelsäurehaltige Aktivkohlesuspen-
Ki sion wird dann durch Sedimentation im Separationstank
18 in die Aktivkohleteilchen und die Schwefelsäurelösung getrennt. Und zwar setzen sich die Aktivkohleteilchen
am Boden des Separationsbehälters 19 ab, und ein Teil der Schwefelsäurelösung fließt über den Separalionsbehälter
19 in den Überlaufbehälter 20. Die vom Überlaufbehälter 20 aufgenommen Schwefelsäurelösung
wird durch die Leitung 56 zum Tank 50 geführt.
Die am Boden des Separationsbehälters 19 abgesetzten Aktivkohleteilchen werden durch die Leitung 24
2» mittels der Umlaufpumpe 26 zusammen mit der im Separationsbehälter 19 noch vorhandenen Schwefelsäurelösung
zum Zerstäuber 28 geleitet. Diese Schwefelsäure enthaltende Aktivkohlesuspension wird vom
Zerstäuber 28 erneut in die Entschwefelungssäule 13 eingeführt. Die Aktivkohlesuspension kontaktiert wieder
das Rauchgas im Absorptionsabschnitt 14, wodurch Schwefeldioxid absorbiert wird. Weiter wird ein Teil der
Schwefelsäurelösung wieder im .Separationstank 18 abgetrennt, und die Aklivkohlesuspension wird durch
to die Leitung 24 mittels der Umlaufpumpe 26 erneut zur
Entschwefelungssäule 13 zurückgeleitet. Dieser Umlauf wird wiederholt durchgeführt. Durch das wiederholte
Umlaufen der Aktivkohlesuspension werden die Aktivkohleteilchen gleichmäßig verteilt, wodurch die Absorption
des Schwefeldioxids verbessert wird. Durch diesen wiederholten Kreislauf wird jedoch der Wassergehalt
der Suspension verringert, und die Schwefelsäurekonzentration steigt. Um einen Rückgang des Wassergehaltes
zu vermeiden, wird die Schwefelsäurekonzentration innerhalb des Separationsbehälters 19 durch das
Fühlerende 101 erfaßt. Das vom Fühlerende 101 abgegebene Erfassungssignal wird durch die Leitung
105 dem Steuergerät 103 zugeführt. Das Steuergerät 103 gibt über die Leitung 107 ein dem Erfassungssignal
entsprechendes Signal zur Steuerung des Strömungsgeschwindigkeits-Steuerventils 30 ab. Wenn die Schwefelsäurekonzentration
im Separationsbehälter 19 steigt, öffnet sich das Strömungsgeschwindigkeits-Steuerventil
30, um durch die Waschlösungs-Speiseleitung 32 und den Zerstäuber 31 Wasser in die Entschwefelungssäule
13 einzulassen. Das Ergänzungswasser wird somit durch den Entnebeler 15 geleitet und der Aktivkohlesuspension
zugemischt. Wenn das Ergänzungswasser durch den Entnebeler 15 strömt, werden vom Entnebeler 15
erfaßte Schwefelsäure- und Aktivkohlesuspensionsnebel durch das Ergänzungswasser ausgewaschen. In
dieser Weise läßt sich die Schwefelsäurekonzentration im Separationstank 18 bei einer prozentualen Entschwefelung von etwa 90% konstant bei 7% halten. Die
Aktivkohlesuspension zirkuliert mit einer Geschwindigkeit von 2OmVh, und die 7prozentige Schwefelsäure
wird vom Separationstank Ϊ8 mit einer Geschwindigkeit von 563 kg/h abgezogen. Dabei wird Wasser durch
die Waschlösungs-Speiseleitung 32 mit einer Geschwin-
digkeit von 524 kg/h ergänzt Durch Ändern der Wasserergänzungsgeschwindigkeit läßt sich die Schwefelsäurekonzentration der Aktivkohlesuspension nach
Wunsch justieren und demgemäß die prozentuale
Entschwefelung entsprechend abwandeln.
Das Ventil 33 isl üblicherweise geschlossen, wird jedoch geöffnet, wenn es erforderlich ist, Aktivkohleteilchen
für die Suspension nachzuliefern. Das Ventil 38 wird ebenfalls geöffnet, wenn das Ventil 33 jjeöffnet
wird. Die im Aktivkohlespeichertank 36 enthaltenen Aktivkohleteilchen werden so in die Leitung 34
gefördert und der Aktivkohlesuspension im Separationstank 18 mit dem durch die Leitung 34 strömenden
Wasser zugemischt. iu
Die im Tank 50 enthaltene 7prozentige Schwefelsäurelösung wird durch die Leitung 58 mittels der Pumpe 52
dem Zerstäuber 60 in der Konzentrationssäule 1 zugeführt. Die vom Zerstäuber 60 abgegebene Schwefelsäurclösung
tritt durch die Packschicht 2. Während ΐί
die .Schwefelsäurelösung durch die Packschicht 2 strömt, wird sie aufgrund der fühlbaren Wärme des von der
(nicht dargestellten) Verbrennungsanlage kommenden Rauchgases auf 22% Schwefelsäure konzentriert. Die
konzentrierte Schwefelsäurelösung wird in die Ausnchmung 6 geführt. Ein Teil der konzentrierten Lösung
strömt über einen Überlauf der Ausnehmung durch den zylindrischen Teil 5 der Trennplatte 4 und erreicht die
Oberseite der Packschicht 3 in der unteren Stufe. Die in der Ausnehmung 6 enthaltene Schwefelsaurelösung
wird im übrigen durch die Leitung 64 mittels der Umlaufpumpe 62 der Leitung 58 zugeführt und vom
Zerstäuber 60 wieder in die Konzentrationssäule 1 eingeführt. Andererseits kontaktiert die durch den
zylindrischen Teil 5 der Oberseite der Packschicht 3 Jo zugeführte 22prozentigc Schwefelsaurelösung erneut
das Rauchgas durch die Packschicht 3 hindurch. Während die Schwefelsaurelösung durch die Packschicht 3 strömt,
wird sie weiter bis zu einer bOprozentigen Schwefelsaurelösung
konzentriert. Wenn die Schwefelsäurelösung ΐ.ί
in der Konzentrationssäule 1 konzentriert wird, steigt entsprechend der Wassergehalt des die Konzentrationssäule 1 verlassenden Rauchgases, wie bereits erwähnt
wurde. Da jedoch das im die Konzentrationssäule 1 verlassenden Rauchgas enthaltene Wasser in Sätti- 4»
gungsmenge vorliegt, wird das im Rauchgas enthaltene Wasser durch Kontakt mit der Aktivkohlcsuspension in
der Entschwefelungssäule 13 nicht gewonnen, sondern an die Atmosphäre abgegeben, wie es ist.
Die in der Konzentrationssäule 1 erhaltene 60prozen- 4-i
tige Schwefelsaurelösung wird durch das nach unten gerichtete Rohr 75 dem Tank 70 zugeführt. Ein Teil der
Schwefelsäure im Tank 70 fließt in den Überlaufbehälter 72 und dann durch die Leitung 71 in den Tank 80. Die im
Tank 70 verbliebene Schwefelsäure wird durch die su Leitung 77 mittels der Umlaufpumpe 73 zum Zerstäuber
79 in der Konzentrationssäule geführt und von diesem an die Oberseite der Packschicht 3 abgegeben. Die
Umlaufmengen der durch die Pumpen 62 und 73 in Umlauf gesetzten Schwefelsäurelösungen sind insgesamt
14 mVh. Um die Schwefelsäurekonzentration im Tank 70 konstant zu halten, ist das Fühlerende 110 am
Tank 70 zur Erfassung der Schwefelsäurekonzentration vorgesehen- Ein vom Fühlerende 110 abgegebenes
Erfassungssignal wird durch die Leitung 114 zum
Steuergerät 112 übertragen. Das Steuergerät 112 gibt
ein Ausgangssignal entsprechend dem Erfassungssignal ab, und das Ausgangssignal wird durch die Leitung 116
dem Strömungsgeschwindigkeits-Steuerventil 54 zugeführt. Das Ventil 54 wird je nach dem Ausgangssignal
geöffnet oder geschlossen und steuert die Strömungsgeschwindigkeit der zur Konzentrationssäule I zu
liefernden Schwefelsaure. Andererseits wird die im Tank 80 enthaltene Schwefelsaurelösung durch die
Leitung 84 mittels der Pumpe 82 dem Separator 87 zugeführt. Im Separator 87 wird die Schwefelsäurelösung
von den Verunreinigungen abgetrennt und durch die Leitung 89 zur Abgabe von Schwefelsäure
entnommen. Die Verunreinigungen werden durch die Leitung 91 abgezogen.
Die Erfindung wurde anhand des bevorzugten Ausführungsbeispiels näher erläutert. Beim Ausführungsbeispiel
kann man das Verhältnis der Aktivkohleteilehen zur wäßrigen Waschlösung sehr klein machen.
Und zwar ist das Gesamtvolumen der in die Anlage eingeführten Aktivkohlesuspension 15 m1, und 10 kg
Aktivkohleteilchen sind in 100 1 Wasser enthalten. Damit ist das Gesamtgewicht der Aktivkohleteilchen
etwa 1,5 t, was im Vergleich mit dem üblichen Trockenentschwefelungsverfahren sehr gering ist, wo es
nötig ist, 5 bis 10 t Aktivkohle zu verwenden, um eine äquivalente prozentuale Entschwefelung zu erzielen.
Auch wenn das Verhältnis der Aktivkohleteilchen zur wäßrigen Waschlösung erhöht wird, ist die Entschwefelungskapazität
konstant, wenn das Verhältnis einen bestimmten Grenzwert überschreitet. Wie in Fig. 4
gezeigt ist, ist dieser bestimmte Grenzwert etwa 20% (W/V), ledoch drückt man vorzugsweise das Verhältnis
der Aktivkohleteilchen zur wäßrigen Waschlösung auf etwa 15% oder weniger herab, wenn, wie im vorstehend
beschriebenen Beispiel, die Aktivkohlesuspension umläuft, da bei einem Verhältnis der Aklivkohleteilchen
von mehr als etwa 15% ein Umlauf der Aktivkohlesuspension
schwierig zu erreichen ist; die Aktivkohleteilchen neigen dann dazu, sich an Pumpen, Ventilen und
Zerstäubern anzusammeln; der Suspensionszustand verschlechtert sich, und als Ergebnis sinkt dann auch die
Absorptionsrate des Schwefeldioxids.
Selbst wenn die Schwefeldioxidkonzentration des Rauchgases von 0,1 bis 0,2% gesteigert wird, läßt sich
eine prozentuale Entschwefelung von etwa 90% bei Durchführung der einzelnen Maßnahmen gemäß dem
erläuterten Ausführungsbeispiel erzielen.
Es läßt sich auch eine wäßrige alkalische Lösung als wäßrige Waschlösung anstelle von Wasser allein als
Waschlösung verwenden. Nach dem bekannten Verfahren, wo nur eine wäßrige alkalische Lösung verwendet
wird, bleibt der größte Teil des in der Entschwefelungssäule absorbierten Schwefeldioxids in Form von
Sulfiten, und nur eine sehr geringe Menge von Sulfaten bildet sich. Beim erfindungsgemäßen Verfahren läßt sich
dagegen das in der Entschwefelungssäule absorbierte Schwefeldioxid ohne weiteres in derselben Behandlungssäule
völlig zu Sulfaten umwandeln, da die wäßrige alkalische Lösung mit den katalytisch wirkenden
Aktivkohleteilchen gemischt ist
Hierzu 5 Blatt Zeichnungen
Claims (2)
1. Verfahren zum Entschwefeln von Rauchgasen, bei dem das Schwefeldioxid enthaltende Rauchgas
im Gegenstrom mit einer aus einer wäßrigen Waschlösung und Aktivkohleteilchen bestehenden
Suspension kontaktiert wird, anschließend eine Sulfationen enthaltende Lösung von der Aktivkohlesuspension
abgetrennt und der Aktivkohlesuspension wäßrige Waschlösung zugesetzt wird, dadurch
gekennzeichnet, daß die von der Aktivkohlesuspension abgetrennte, Sulfationen enthaltende
Lösung mit dem Rauchgas vor dessen Kontakt mit der Aktivkohlesuspension kontaktiert
und dadurch konzentriert wird.
2. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 mit einer Entschwefelungssäule
zum Kontaktieren von Rauchgas mit einer Aktivkohlesuspension im Gegenstrom, einem unterhalb
der Entschwefelungssäule angeordneten Separationsbehälter, der über eine an seinem Boden
angeschlossene Leitung und über eine Umlaufpumpe mit der Enschwefelungssäule verbunden ist, und
mit einer Waschlösungs-Speiseleitung zum Zuführen von Waschlösung zur Entschwefelungssäule, dadurch
gekennzeichnet, daß der Separationsbehälter (19) über einen Tank (50) und eine Pumpe (52) mit
einer Konzentrationssäule (1) verbunden ist.
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