DE2220101B2 - Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähige Wasserstoffatome enthalten - Google Patents

Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähige Wasserstoffatome enthalten

Info

Publication number
DE2220101B2
DE2220101B2 DE2220101A DE2220101A DE2220101B2 DE 2220101 B2 DE2220101 B2 DE 2220101B2 DE 2220101 A DE2220101 A DE 2220101A DE 2220101 A DE2220101 A DE 2220101A DE 2220101 B2 DE2220101 B2 DE 2220101B2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
reaction
compounds
hydrogen atoms
solid
reactive hydrogen
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE2220101A
Other languages
English (en)
Other versions
DE2220101C3 (de
DE2220101A1 (de
Inventor
Bruno Dr. 5072 Schildgen Degen
Ludwig 5090 Leverkusen Fries
Rudolf Dr. 5090 Leverkusen Mundil
Walter Prof.Dr. 5670 Opladen Noll
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DE2220101A priority Critical patent/DE2220101C3/de
Publication of DE2220101A1 publication Critical patent/DE2220101A1/de
Publication of DE2220101B2 publication Critical patent/DE2220101B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2220101C3 publication Critical patent/DE2220101C3/de
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F7/00Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
    • C07F7/02Silicon compounds
    • C07F7/08Compounds having one or more C—Si linkages
    • C07F7/10Compounds having one or more C—Si linkages containing nitrogen having a Si-N linkage
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F7/00Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
    • C07F7/003Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table without C-Metal linkages
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F7/00Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
    • C07F7/02Silicon compounds
    • C07F7/08Compounds having one or more C—Si linkages
    • C07F7/0834Compounds having one or more O-Si linkage
    • C07F7/0892Compounds with a Si-O-N linkage
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F7/00Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
    • C07F7/02Silicon compounds
    • C07F7/08Compounds having one or more C—Si linkages
    • C07F7/18Compounds having one or more C—Si linkages as well as one or more C—O—Si linkages
    • C07F7/1804Compounds having Si-O-C linkages

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähige Wasserstoffatome enthalten, unter Abspaltung von Halogenwasserstoff in Gegenwart von Säureacceptoren.
Die Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähige Wasserstoffatome enthalten, ist für zahlreiche Bereiche der Chemie, insbesondere für die organische Siliciumchemie, eine vielfach angewandte Synthesemethode, in der organischen Siliciumchemie erfolgt die Darstellung zahlreicher Substanzen im allgemeinen durch Umsetzung der Alkyl-, Aryl-, Aralkylalkoxy-, Alkylalkoxy- und/oder Alkoxyhalogensilane mit dem reaktionsfähigen Wasserstoff der organischen Substitutionskomponente, z. B. in Form der Ketoximc, Carbonsäureamide oder Carbonsäuren. Die Durchführung der Reaktion erfolgt vorwiegend in organischen Lösungsmitteln und in Anwesenheit basischer Säureacceptoren, wie z. B. NHs, tertiären Alkylaminen oder aromatischen Sückstoffbasen. Ohne Lösungsmittel und ohne Säureacceptoren gelingt die Herstellung nur bei der Umsetzung von Alkylhalogensilanen mit Säureanhydriden unter Abspaltung des jeweiligen Säurechlorids.
Leider sind alle Arbeiten mit Lösungsmitteln und Säureacceptoren mit einer Reihe schwerwiegender Nachteile verbunden. Ein wesentlicher Nachteil ist der im Verhältnis 2:ur gebildeten Menge an gewünschtem Produkt erhebliche Anfall an dem im organischen Lösungsmittel unlöslichen Niederschlag, welcher aus der Verbindung des abgespaltenen Hydrochlorids mit dem organischen Säurebinder besteht. Durch diesen sehr voluminösen Niederschlag kann die Konzentration am Endprodukt in der Lösung nur geringe Werte (maximal 15 %) erreichen, da bei höheren Konzentrationen die Reaktionslösung zu dick wird und nicht mehr zu handhaben ist. Die genannten Reaktionen erfordern Verfahrensschritte mit großen Mengen breiförmiger Stoffe, deren technische Handhabung bei der Förderung durch Pumpen und Rohre und bei der Filtration sehr schwierig und störungsanfällig ist. Die je Produktionseinheit erziehbaren Raum-Zeit-Ausbeuten bewegen sich dadurch nur innerhalb sehr niedriger Grenzen. Neben diesen hauptsächlich apparativen Erschwernissen tritt auch eine Reihe chemischer Probleme auf. Bei den chemischen Reaktionen zur Bildung der gewünschten Substanz ist im allgemeinen eine genaue Einhaltung der Stöchiometrie erforderlich. Durch die Adsorption einzelner Reaktionskom-
ponenten am ausgefallenen Feststoff ergeben sich jedoch Schwierigkeiten für Kontrolle und Beobachtung der Reaktionsführung. Die Wärmeabfuhr dieser im allgemeinen stark exothermen Umsetzungen wird durch den starken Feststoffanfall erschwert und führt zu störenden Überhitzungen im Reaktionssystem dieser thermisch sehr oft labilen Verbindungen. Dabei treten leicht Verfärbungen der Reaktionslösungen auf, die später nur schwierig oder oft gar nicht entfernbar sind. Die lange Verweilzeit und damit Kristallwachstumszeit der abgeschiedenen Salze im Reaktionsgemisch führt zur Bildung relativ grober Kristalle, die einen wesentlich höheren Einschlußgrad an Reaktionspartnern aufweisen a'.s feinkörnige Abscheidungen. Der hohe Salzanfall ver-
hindert bzw. erschwert einen glatten Ablauf der erwünschten Reaktionen und führt oft zu unvorhersehbaren Nebenreaktionen. Alle diese Nachteile werden mit der erfindungsgemäßen, im folgenden näher beschriebenen Verfahrensweise vermieden, die in einfacher Weise unter wesentlich besserer Ausnutzung der Apparaturen eine kontrollierte Rcaktionsfühi ung gestattet.
Die vorliegende Erfindung betrifft nun ein Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähige Wasserstoffatome enthalten, unter Abspaltung von Halogenwasserstoff in Gegenwart von Säureacceptoren und gegebenenfalls in Anwesenheit von Lösungsmitteln, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß die sich aus dem Halogenwasserstoff und dem Säureacceptor bildende salzartige Verbindung fortlaufend abgetrennt und die feststofffreie Flüssigkeit wieder der Reaktion zugeführt wird.
Wesentliche Merkmale des Verfahrens sind somit eine Kreislaufführung der Reaktionslösungen unter gleichzeitiger laufender Entfernung des gebildeten Feststoffs sowie eine Herabsetzung des Lösungsmittelanteils unter Austausch gegen das gewünschte Reaktionsprodukt. Die für dieses Verfahren notwendige Anordnung und die sich für den Reaktionsablauf ergebenden Konsequenzen sind im folgenden näher beschrieben:
Entgegen der üblichen Entfernung des Feststoffs durch eine Filterpresse oder Schleuder ist hier das Reaktionsgefäß über eine Förderpumpe direkt mit einer Trennvorrichtung, ζ. Β. einem Dekanter verbunden, durch die kontinuierlich der angefallene Feststoff aus dem Gemisch entfernt und die feststofffreie Lösung sofort wieder in den Reaktor zurückgeführt wird. Je nach den spezifischen Eigenschaften des Reaktionsgemischs ist dabei ein völliger oder teilweiser Austausch des Lösungsmittels gegen Ausgangssubstanz oder Endprodukt möglich. Da bei dieser Verfahrensweise im Reaktor nur Lösungen mit
geringem Feststoffgehalt vorliegen, entfallen alle vorher genannten Nachteile der bekannten Verfahrensweisen, insbesondere gelingt es dadurch, die für die Wirtschaftlichkeit entscheidend nachteilige ee-
ringe Konzentration an gewünschtem Reaktionsprodukt wesentlich zu erhöhen, 'wobei bei bestimmten Reaktionen im Endzustand im Reaktor ausschließlich das Reaktionsprodukt vorliegt.
Durch den im Reaktor nur in geringem Maße vorhandenen Feststoff gelingt es wegen der verbesserten Wärmeabfuhr auch von dieser Seite her, die Raum-Zeit-Ausbeute noch weiter zu steigern. Durch den Fortfall von Nebenreaktionen fallen die erhaltenen Rohprodukte in verbesserter Qualität an, deren weitere Aufarbeitung zum Reinprodukt z. B. durch Destillation gegenüber dem Stand der Technik erhebliche Verbesserungen aufweist.
Durch die Kombination eines Kreislaufverrahrens mit einer Trennvorrichtung, z. B. einem Dekanter, steht somit ein einfaches technisches Verfahren zur Herstellung zahlreicher Substanzen zur Verfügung, da überraschenderweise die Trennleistung des Dekanters für die Abtrennung der Hydrohalogenide trotz der im allgemeinen höheren Viskosität der Endprodukte in den genannten Grenzen nur unbedeutend beeinflußt wird.
An Hand der beiliegenden Abbildung soll das erfindungsgemäße Verfahren in einer speziellen Ausführungsform, wie es z. B. bei der Herstellung von organischen Siliciumverbindungen anwendbar ist, näher erläutert werden:
In einem Reaktionsgefäß 1, versehen mit einem Rühraggregat 5, werden die Reaktionskomponenten, in Gegenwart des Säureacceptors und gegebenenfalls eines Lösungsmittels zur Umsetzung gebracht. Über eine Dosiereinrichtung 4 und gegebenenfalls über eine Kühlvorrichtung 7 führt man das Reaktionsgemisch einem Dekanter 8 zu, wo die Lösung vom entstandenen Feststoff getrennt wird. Der Feststoff wird bei 9 ausgetragen, während die Lösung bei 10 abgenommen, gegebenenfalls über eine weitere Filtriervorrichtung 6 geführt, und über eine Zwischenstapelung 3 wieder dem Reaktionsgefäß 1 zugeführt wird. Das gewünschte Endprodukt kann bei 11 entnommen werden und gegebenenfalls einer weiteren Aufarbeitung zugeführt werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich prinzipiell für alle Reaktionen, bei denen halogenhaltige Substanzen mit aktiven Wasserstoff enthaltenden Verbindungen umgesetzt werden, anwenden. So wird es z. B. mit Vorteil in der organischen Siliciumchemie, bei der Umsetzung von entsprechenden Halogenverbindungen, z. B. der Elemente Bor, Phosphor, Arsen, Antimon, Zinn, Germanium, Titan, Zirkon, mit entsprechenden Wasserstoffverbindungen in Gegenwart von Säureacceptoren angewandt.
An Hand der folgenden Beispiele soll das erfindungsgemäße Verfahren noch näher erläutert werden:
In den Beispielen 2 und 4 wird nach herkömmlichen Verfahren gearbeitet, während in den Beispielen 1, 3 und 5 das erfindungsgemäße Verfahren angewandt wird.
Beispiel 1.
In einem emaillierten Reaktionsgefäß werden 1040 kg Butanonoxim und 1040 kg wasserfreies Pyridin vorgelegt. Bei Temperaturen unterhalb 60 0C dosiert man langsam 598 kg Methyltrichlorsilan zu und fördert gleichzeitig die Lösung mit Hilfe einer Dosierpumpe kontinuierlich durch einen auf 0 0C gehaltenen Kühler in einen Dekanter, der die Lösung von Feststoff befreit und sofort wieder in das Reaktionsgefäß zurückführt, wo die weitere Reaktion Methyltrichlorsilan/Butanonoxim stattfindet. Ein derartiger Kreisprozeß wird so lange aufrechterhalten, bis alle Reaktionskomponenten sich zu Tris(butoximato)-methylsilan, das gegebenenfalls noch einmal durch eine Nutsche filtriert wird, umgesetzt haben. Eventuell vorhandene Spuren an leichtflüchtigen Bestandteilen werden mittels eines Rotafilmverdampfers bei einer Temperatur von 60 0C und einem Druck von 0,5 Torr beseitigt.
Ausbeute: etwa 80 %.
Beispiel 2
(Vergleichsbeispiel)
4500 kg trockenes Toluol, 480 kg reines Pyridin und 522 kg Butanonoxim werden in einem emaillierten Reaktionskessel gemischt und auf 30 0C erwärmt. Anschließend werden 298 kg Methyltrichlorsilan so schnell zudosiert, daß die Reaktionstemperatur nicht über 50 °C steigt. Man läßt 6 Stunden bei 40 bis 50 0C nachreagieren, kühlt dann auf 20 0C und trennt die große Menge Feststoff durch Filtra-
tion ab. Das Toluol wird aus der vom Feststoff befreiten Vernetzerlösung mit Hilfe eines Fallfilmverdampfers bei einem Vakuum von 90 Torr und einer Temperatur von max. 60 0C abdestilliert. In einem zweiten Fallfilmverdampfer wird das rohe Endpro-
dukt bei einem Vakuum von 1 Torr und max. 60 0C von der restlichen Menge Lösungsmittel befreit.
Ausbeute an Tris(butoximato)-methylsilan: 480 kg (80 "/ο).
Beispiel 3
In einem mit 3000 kg trockenem Toluol gefüllten emaillierten Reaktionsgefäß bringt man gleichzeitig unter kräftigem Rühren bei einer Temperatur von 40 0C 40 kg/h Methyläthoxydichlorsilan, 67,5 kg/h flüssiges N-Methylbenzamid (Festpunkt 78 0C) und 60 kg/h wasserfreies Triäthylamin zur Reaktion. Mit Beginn der Reaktion werden etwa 1000 kg/h der toluolischen Lösung, die als Feststoff Triäthylammoniumhydrochlorid enthält, kontinuierlich durch einen auf 0 °C gekühlten Wärmeaustauscher in einen Dekanter geführt, um den Feststoff abzutrennen. Die Lösung wird anschließend wieder in das Reaktionsgefäß zurückgeführt. Insgesamt können so etwa 2025 kg N-Methylbenzamid, 1200 kg Methyläthoxydichlorsilan und 1800 kg Triäthylamin in 3000 kg Toluol ohne größere verfahrenstechnische Schwierigkeiten umgesetzt werden. Die Aufarbeitung der vom Feststoff befreiten rohen Bis-(N-methylbenzamide)-methyläthoxysilan-Lösung erfolgt wie in Beispiel 4.
Ausbeute: 2120 kg (etwa 80 %).
Beispiel 4
(Vergleichsbeispiel)
In einem emaillierten Reaktionsgefäß werden 3000 kg trockenes Toluol und 600 kg wasserfreies Triäthylamin auf 80 0C erwärmt und mit 675 kg flüssigem N-Methylbenzamid (Festpunkt 78 0C) gemischt. Man kühlt auf 40 bis 50 0C ab und dosiert 400 kg Methyläthoxydichlorsilan so schnell zu, daß eine Temperatur von 50 0C nicht überschritten wird, und läßt zwei Stunden nachreagieren. Anschließend wird auf 0 0C gekühlt und die Lösung mit dem
Triäthylammoniumhydrochlorid mit Hilfe einer Dosierpumpe in einen Dekanter gefördert, der den Feststoff von der Lösung trennt. Anschließend wird das Bis-(N-methylbenzamido)-methyläthoxysilan in einem Fallfilmverdampfer vom Lösungsmittel befreit. Die Reinigung der Rohsubstanz erfolgt in einem zu,' schonenden Verdampfung geeigneten Destillationsapparat, z. B. in einem Rotafilmverdampfer oder Dünnschichtverdampfer bei 163 0C und 0,1 Torr.
Ausbeute: 700 kg (79 %).
Beispiel 5
Herstellung von Zirkoniumtetraisobutylat
In einem emaillierten Rührwerkskessel wird eine Aufschlämmung von 1166 kg Zirkoniumtetrachlorid in 1482 kg Isobutanol und 500 kg Benzin hergestellt, die in Anteilen von 133 kg/h gleichzeitig mit 17 kg/h Ammoniakgas (wasserfrei) in einer mit 3000 kg wasserfreiem Leichtbenzin gefüllten emaillierten Rührwerkskessel unter kräftigem Rühren bei einer Temperatur von 20 0C dosiert wird. Mit Beginn der Reaktion wird das Gemisch, das als Feststoff Ammoniumchlorid enthält, kontinuierlich durch einen auf 0 0C gekühlten Wärmeaustauscher in einen
ίο Dekanter geführt, di:r unter Luft- und Feuchtigkeitsausschluß den Feststoff von der Lösung des Zirkoniumtetraisobutylats in Leichtbenzin trennt. Nach Beendigung der Umsetzung wird das Lösungsmittel bei 2 bis 3 Torr mittels eines auf 60 0C geheizten Fallfilmverdampfers abdestilliert. Das gelbe Zirkoniumtetraisobutylat wird in einer Ausbeute von 1650 kg = 86 % d. Th. erhalten.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähige Wasserstoffatome enthalten, unter Abspaltung von Halogenwasserstoff in Gegenwart von Säureacceptoren und gegebenenfalls in Anwesenheit von Lösungsmitteln, dadurch gekennzeichnet, daß die sich aus dem Halogenwasserstoff und dem Säureacceptor bildende salzartige Verbindung fortlaufend abgetrennt und die feststofffreie Flüssigkeit wieder der Reaktion zugeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur Entfernung des Salzes ein Dekanter verwandt wird.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß als halogenhaltige Substanzen Alkyl-, Aryl-, Aralkylalkoxy-, Alkylalkoxy- und/oder Alkoxyhalogensilan eingesetzt weiden.
DE2220101A 1972-04-25 1972-04-25 Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähire Wasserstoffatome enthalten Expired DE2220101C3 (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2220101A DE2220101C3 (de) 1972-04-25 1972-04-25 Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähire Wasserstoffatome enthalten

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2220101A DE2220101C3 (de) 1972-04-25 1972-04-25 Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähire Wasserstoffatome enthalten

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE2220101A1 DE2220101A1 (de) 1973-11-08
DE2220101B2 true DE2220101B2 (de) 1974-07-25
DE2220101C3 DE2220101C3 (de) 1975-03-13

Family

ID=5843134

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE2220101A Expired DE2220101C3 (de) 1972-04-25 1972-04-25 Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähire Wasserstoffatome enthalten

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE2220101C3 (de)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2611719B1 (fr) * 1987-03-05 1989-06-09 Rhone Poulenc Chimie Procede de preparation en continu d'oximinosilanes
DE3723713A1 (de) * 1987-07-17 1989-01-26 Huels Troisdorf Alkoholfreie orthoester des zirkoniums und hafniums und verfahren zu deren herstellung
DE3838897C1 (de) * 1988-11-17 1990-01-18 Huels Ag, 4370 Marl, De
CN111285896B (zh) * 2020-01-14 2023-06-23 浙江衢州硅宝化工有限公司 一种双(n-甲基苯甲酰胺)乙氧基甲基硅烷的制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
DE2220101C3 (de) 1975-03-13
DE2220101A1 (de) 1973-11-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE734743C (de) Verfahren zur Herstellung von polyamidartigen Verbindungen
DE2753124C2 (de)
EP0697406B1 (de) Verfahren zur Herstellung von 4,6-Dichlor- oder 2,4,6-Trichlorpyrimidin aus 4,6-Dihydroxypyrimidin oder Barbitursäure
DE2220101C3 (de) Verfahren zur Umsetzung halogenhaltiger Substanzen mit Verbindungen, die reaktionsfähire Wasserstoffatome enthalten
EP0703241A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 6-Oxo-(6H)-dibenz-(c,e)(1,2)-oxaphosphorinen (ODOP)
EP0054195B1 (de) Verfahren zur Herstellung von 1-Amino-alkan-1,1-diphosphonsäure
EP0845470A2 (de) Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Carbonoyloxysilanen
DE60114521T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Carbonsäurearylestern
DE69716203T2 (de) Verfahren zur Herstellung von hochreinem 1,3-Dialkyl-2-imidazolidinon
DE1251759B (de) Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Athan 1 hydroxy - 1 1-diphosphonsaure
DE1518010A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Tetraalkylammoniumsalzen von benzoiden Kohlenwasserstoffsulfonsaeuren
DE1237114B (de) Verfahren zur Herstellung von Cyclopolysiloxanen
EP3089938A1 (de) Verfahren zur herstellung von zinkbromid und lithiumbromid enthaltenden aprotischen lösungen
DE1194852B (de) Verfahren zur Herstellung von Phosphonsaeuren oder deren Salzen mit mindestens zwei Phosphoratomen im Molekuel
DE69813388T2 (de) Verfahren zur Herstellung von 2,4-Oxazolidindion
DE919168C (de) Verfahren zur Herstellung von chlorhaltigen Urethanen
DE69127238T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Pyrido[1,2-a]pyrimidinderivaten
DE2802442A1 (de) Verfahren zum gewinnen und reinigen von carboranverbindungen
DE2156868C3 (de) Verfahren zur Gewinnung von Phosphorsäure-bis (dimethylamid)-chlor» oder Phosphorsäure-trls(dlmethylamid)
DE2343460A1 (de) Verfahren zur herstellung von 2-phenylaethylen-phosphonsaeure
DE2332206C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Tricyclohexylzinnchlorid oder -bromid
DE3308089C2 (de) Verfahren zur Durchführung organischer Reaktionen in Siliconölen
DE69429728T2 (de) Verfahren zur herstellung von n-(2,6-dichloro-3-methylphenyl)-5-7-dihalo[1,2,4]triazolo[1,5a]pyrimidin-2-sulfonamid durch cyclisierung und halo-dehydroxylierung
EP0299171A2 (de) Alkoholfreie Orthoester des Zirkoniums und Hafniums und Verfahren zu deren Herstellung
DE1193957B (de) Verfahren zur Herstellung von Natrium-dichlorisocyanurat und dessen Mono- und Dihydraten

Legal Events

Date Code Title Description
C3 Grant after two publication steps (3rd publication)
E77 Valid patent as to the heymanns-index 1977
8339 Ceased/non-payment of the annual fee