DE2203441A1 - Elektroleitfaehige zubereitung - Google Patents
Elektroleitfaehige zubereitungInfo
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Description
8666-71/Dr.ü./hu
U.S. Serial No. 109315-6
Filed January 253 1971
THE ZITO COMPAHY3 IiJC3
Derry, Iiew Hampshire / V. St. A.
"Elektroleitfähige Zubereitung"
uiese Erfindung betrifft Sekundär-Batterien und Batterie-χίθΛροη-enten
und verbessertes leitende Kunst stoff-Substanzen mit Eigenschaften, wie sie in derartigen Batterien brauchbar
sind.
Ein Gegenstand der vorliegenden Erfindung besteht darin, verbesserte
Energie-Zellen für Sekundär-Batterien, wie z.B. für !■ietullhalogenid-, und insbesondere für Metallbromid-Batterien
zu schaffen, v/elche iie^enüber der Umgebung der Batterie wie
boiapielüv/eisG ;;;epäenüber Halogen und Elektrolyten - inort
riirifi un'i üie dennoch eine verbesserte Gefüge-Widerstandsieit,
Flfixibilitüt, LaoGrf.ihi^keit 3 boichtigkeit der
209839/1018 bad original
— ο —
fabrikatorischen Herstellung und ein ökonomisches Verhalten aufweisen.
Ein anderer Gegenstand besteht darin, elektroleitfähige,
Modifizierte Fluor-Kohlenstoff-Gefüge zu schaffen, welche extrudiert
(oder bei relativ niederer Kompression gepreßt) werden können, die für eine Anwendung in Energie-Zellen ausreichend
leitfähig sind und die dennoch im wesentlichen die cheiaische Widerstandsfähigkeit von Pluorkohlenstoffen besitzen.
Ein anderes Ziel der Erfindung besteht darin, langlebige üekundär-ßatterien von einfacher, ökonomischer Ausführung zu
schaffen, welche bei Umgebungstemperaturen und -drucken arbeiten,
zum Betreiben von Vorrichtungen mit mäßiger Leistung, wie z.B. von Rasenmähern und anderen Gartengerfiten, elektriacl
angetriebenen Werkzeugen, kleinen Elektrofahrzeugen (z.L·.
Golf-Cartd), und dergl. \
Ein anderer Gegenstand besteht in der Schaffung einer verbesserten
Zinkbromid-Sekundär-Batterie.
Die Erfindung besteht in einer e.Loktroleitenden Zubereitur;, _}
enthaltend elektroleit ende ^ohlensfcoff teilchen, und eineivi
l dafür, wobei das oindei'-iutel im we;;entlicl"ien ."->·..
209839/1016 6^ original
2203A41
zumindest etwa 92 Gew.-Si eines Polyfluor-Iiohlenstoffes mit
den wiederkehrenden Einheiten
«,2
1 bestellt j in welchen X und X Fluor, Chlor und/oder Wasserstoff,
und zumindest λ Chlor und/oder Viasserstoff ist, und der Rest üea Gewichtes eine wirksame Men^e eines Polyalkylen-Ueichiaacaers,
näiulich Polyäthylen und/oder Polypropylen ist.
In bevorzugten Aus fülirungsf ο men ist der Polyfluor-Kohlenstoff
entweder Polychlortrifluoräthylen, welches die wiederkehrende
reinheit
Cl
besitzt oaer PoIj-~(vinylidenfluorid) 5 welches.die wieder
kehrende -.,iriheit
Cl
-C-
Cl IV
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C'Kynar" beziehbar von Penwalt Co.) aufweist, und die eMctroleitenden
Kohlenstoff teilchen etwa 25 bis 75 Gew.-% (besonders
bevorzugt etwa 50 Gew.-^) der Zubereitung ausmachen.
Für Polychlortrifluoräthylen besteht ein bevorzugtes Bindemittel
im wesentlichen aus etwa 92 bis 98 Gew.-2 (vorzugsweise
aus etwa 95 Gew.-%) aus diesem Polyfluorkohlenstoff und dementsprechend aus etwa 8 bis 2 Gew.-#(vorzugsweise aus
etwa 5 Gew.-/O Polyäthylen. Für Poly-(vinylidenfluorid) besteht
das bevorzugte Bindemittel im wesentlichen aus etwa 95 bis 99 Gew.~% (vorzugsweise aus etwa 97 Gew.-JO aus diesem
Polyfluarkohlenstoff, und dementsprechend aus etwa 5 bis 1 Gew.-% (vorzugsweise aus etwa 3 Gew.-/0 Polyäthylen.
Es wurde gefunden, daß das Polyalkylen das Material extrudierfähiß
macht (wohin^e^en Fluorkohlenstoff-Graphitmischungen
nicht allgemein extrudierbar aind), und dennoch die, dem
Fluorkohlenstoff-Typ entsprechende, chemische Passivität des Materials nicht beeinträchtigt. Dementsprechend besitzen aus
dieser Zubereitung geformte Platten eine Gefüge-Widerstandsfähigkeit
und sie v/eisen eine ausreichende Elektroleitfühi^- keit für eine Verwendung in Ener^ie-Sellen, insbesondere in
Elektroden für wieder aufladbare üekundär-Batterien, xvelche
hoch-reaktive Elektrolyt-Hedien besitzen, auf. 2.13. können
derartige Platten im wesentlichen inert ^e^enüber Drom und
209839/1016
gegen wässerige Lösungen von Zinkbromid sein und sie können,
wenn sie in Dicken bis herab zu etwa 0,030" (0,762 nun) hergestellt
sind, ebenso für Brom und wässerige Zinkbromid-Lösungen undurchlässig sein. Zusätzlich besitzen derartige
Platten einen spezifischen Volumwiderstand p, derart, daß pd
2
nicht größer als etwa 0,1 Ohm-In ist, worin d die Dicke der
nicht größer als etwa 0,1 Ohm-In ist, worin d die Dicke der
Platte bedeutet.
Daher umfaßt die vorliegende Erfindung auch eine wieder aufladbare
iletallbromid-Batterie, in welcher ein Salz aus einem
c,;alvanisierfähi^en riet all und Brom in Lösung in einem wässerigen
Medium wünrend des Aufladungszyklus· elektrolysiert und während des Entladungszyklus zurück^ebildet wird, mit
einer Elektrode, enthaltend ein elektroleitendes, korrodierbares
Element und eine Sperrschicht, gebildet aus einer Platte dieser elektroleitenden Zubereitung angeordnet entlang
einer Seite dieae3 korrodierbaren Elementes,'um so die Korrosion desselben durch Brom oder eine wässerige Salzlösung
zu verhindern. Wenn diese Elektrode eine Kathode ist, kann sie eine ßrom-Auffangschient enthalten, angeStfaaht an
der Seite der Sperrschicht gegenüber dem korrodierbaren Element, welche Brorn-adsorbierende, Aktivkohle-Teilchen und ein
bindemittel umfaßt, welches im wesentlichen inert gegenüber ,JiOiJ1 in Konzentrationen, wie sie in der Batterie vorliegen,
L :s t -xiiQ aar.1. \..Le;jr- χ e-lic hen ·λ\\ einer üeaaiiitüciiicht verbindet.
209833/ 1 0 1 ^
Das Bindemittel besteht vorzugsweise aus den vorerwähnten Polyalkylerien und Polyfluorkohlenstoffen, sowie Mischungen
derselben.
Der Faehmann wird den 'nachstehenden, und keinesfalls als Beschränkung
aufzufassenden Beispielen der Zubereitung und der Batterien, welche diese Zubereitung verwenden, sowie den anliegenden
Zeichnungen derartiger Batterien eine Reihe weiterer Gegenstände, Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung
entnehmen können.
In einem Mischer wurden 45 g Polychlortrifluorüthylen iJPlaskon2300",
verfügbar über Allied Chemical Co.), 5 g Polyäthylen ("FN-51O", Pulver, verfügbar über U.S. Indus. Chem. Co.) und
50 g lioeh-elektroleitende Graphitteilchen (Dixon u"o. 1112)
innig vermischt . Die Mischung wurde in ein β" χ 9" x 1/8K (15,24
cm χ 22,86 cm χ 0,3175 cm) - Gesenk-^insatzfutter eingebracht
und bis zur Marke aufgespachtelt♦ Das Gesenk-Einsatzfutter
wurde in eine, aus zwei Platten gebildete Form, die auf 5000F (26O0C) vorgewärmt waren, ohne Druck während
einer Minute plaziert. Anschließend wurde ein Druck von 280 psi (19,7 kg/crn^) auf diese Platten aufgelegt, noch bei 500°
I·1 (26O0C), und die uischurig zwei weitere .'iinuten erhitzt.
2 o tun π /1 o 1 β
Das Gesenk-Einsatzfutter wurde dann zwischen zwei auf Raumtemperatur
gehaltene Platten gebracht und darin zwei weitere Ilinuten einem Druck von 280 psi (19,7 kg/cm ) ausgesetzt.
Die erhaltene Platte hatte einen spezifischen Volumwiderstand
von 0,222 Ohm-in, gemessen durch Durchleiten eines bekannten
Stromes über die Länge der Platte, und Messen des Spannungsabfalles über eine bekannte Distanz der Platte.
Die Lrom-Diffusion durch die Platte wurde gemessen, indem
man die Platte als Sperrschicht zwischen zwei Lösungen anordnet, von denen die eine eine 3-molare, wässerige Zinkbromidlösung,
die mit freiem Brom gesättigt ist, und die andere eine Brom-Indikatorlösung (Stärke) enthält. Nach über
1OÜ Tagerizeigte die Indikatorlösunr- kein Anzeichen von Bromoder
Broiaidion-Diffusion durch die Platte an.
Lis wurden die gleichen Verfahren Trie in Beispiel 1 durchgeführt,
j.iit der Ausnahme, daß ^7 g Poly-(vinylidenfluorid)
("Kynar") und 3 g Polyäthylen mit den 50 g Graphitteilchen
gemischt wurden. Die resultierende Platte hatte einen spezifischen
Volui.r.iiderstand von 0,150 Ohm-in. Nachdem die Platte
über 7 !3 J''A;j/- zv;i sehen den in \. ei »piol 1 beschriebenen LO-
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sunken plaziert worden war, zeigte sich kein Anzeichen einer
Brom- oder Bromidion-Diffusion durch die Platte.
Die anliegenden Zeichnungen erläutern eine einzelne Zelle
einer öekundur-Batterie bei Anwendung der vorliegenden Ivfindun^.
In diesen Zeichnungen bedeutet: Pijj.l eine Schnittansicht einer schematisehen Erläuterung
einer Batterie, welche die vorliegende Krfindunj
verkörpert j
Fi^. 2 eine Schnittansicht, teilweise oSÖffnet, der
Batterie von i-'iü.l entlang des Schnittes 2-2 derselben.
Fij. 1 zei^t eine Honozell-Batterie 10 mit einem Außenjehäuse
12 aus z.B. Polyäthylen, eine cathode Ik, elektrisch
verbunden mit der Xathodenklemmschraube 15, eine Anode Ic,
elektrisch verbunden mit der Anodenkleumschraube 20 und ein
flüssiges Elektrolyt-iiedium 23, enthaltend eine wässerige
Lösung von Zinkbromid und freieni Ji'Oia, wobei uie llenjen von
jedeiu im allgemeinen von dem Zustand der Ladung oder Iv,ntladun^
der Batterie abhängen.
In Fitj.2 umfaßt die kathode l'i eine Brora-Auf randschicht 2;t,
gebildet aus Bi'oiii-adsorbierendei· Aktivkohle und einem ^eeit,-neten
Dindei.dttel, mit einer auojedehnten überfläche 2? in
Kontakt mit einem Llektrolyt 2j, und ist entlang der ije^en-
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über liegenden Oberfläche mit der Sperrschicht 23 verbunden.
Die Schicht 23 wird aus der vorerwähnten elektroleitenden Platte e,eiüuß Beispiel 1 oder 2 hergestellt. Ein Metallgitter
32 ist zwischen der Sperrschicht 28 und einer Schutzschicht
34 eingeklemmt, welche mit der Sperrschicht 28 identisch sein
kann, wobei die beiden Schichten aneinander durch die öffnungen
in dem Gitter 32 gebunden sind.
Die Sperrschicht 28 vermag Elektrizität zwischen der Auffan^schicht
24 und dem Metall^itter 32 zu leiten. Exponierte
Teile der Sperrschicht 28 und des üitters 32 sind mit einem
Schutzfilm 35 bedeckt, der vorteilhafterweise aus einer der vorerwähnten Polyfluorkohlenstoffe besteht, so daß er im
wesentlichen inert und undurchlässig sowohl gegenüber Brom und den Llektrolytsn ist und der ebenso als elektrischer Isolator
dient.
Die Anode 18 hat ein Metallgitter 38, das zwischen einer
anodischen Sperrschicht 40 und einer anodischen Schutzschicht
42 einoekler,imt ist, wobei diese Schichten identische Eigenscnaften
entsprechend dem Kathodengitter 32, der Sperrschicht
2cJ und der Schutzschicht 34 aui'7/eisen. Die Anodensperrschicht
40 fiat ο ine aufgerauhte Oberflüche 44 (z.l;. sandgestrahlt)
in Kontakt mit dem Elektrolyt, wodurch eine Metall-galvanißierte
Oberfläche ermöglicht wird. Exponierte Teile des
- 10 -
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ίο -
Gitters 33 sind ebenso mit einem Schutzfilm 35 überzogen. Der
gesamte Grenzflächenwiderstand der kathode oder Anode pro
Quadratzoll der mit dem Elektrolyt in Berührung stehenden
Fläche ist nicht höher als etwa 0,05 Ohm.
Der Elektrolyt enthält ein wässeriges iledium mit einem gelösten
Salz von Brom und 'einem galvanisierfähigen Metall (z.i3.
Zink, Nickel, Cadmium, Zinn (zweiwertig), Blei und Kupfer (zweiwertig)), das während des Ladungszyklus der Batterie
elektrolysiert wird (d.h."durch Anlegen einer Spannungsquelle
zwischen den Anschlußschraubklemmen 15 und 2O)3 wobei das Hetall
an den anodischen Galvanisieroberflächen galvanisch abgeschieden
wird und das Jromid molekulares Brom bildet, das
im wesentlichen innerhalb der liroia-adaorbierenden schicht
aufgenommen wird.
Ein bevorzugter Elektrolyt ist Zinkbromid in einer wässerifen
Lösuno. Dieses CaIz hat ein ziemlich hohes Potential von 1,83
Volt, ist in Wasser unter Bildung eines Elektrolyts mit niederem Widerstand gut löslich und hat eine berechnete freie
Energie pro Pfund von et v/a 200 V.ratt-stunden. Die "!olarität
der Elektrolytlösung während des Ladens und Entladens beträft
vorzugsweise zwischen etwa 0,25 oia 9 (insbesondere nicht
j lehr als etwa 7). Uer Elektrolyt ist selbstverständlich bei
seiner niedrigsten .v;olariL;lit in seinem höchsten Lad
- 11 -
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22034A1
stand und in seiner höchsten Polarität voll entladen.
Wenn das bindemittel für die Aktivkohle-Teilchen selbst eines der in der Sperrschicht angewandten Polyalkylene oder Polyfluorkohlenstoffe,
oder eine Mischung derselben ist, kann eine besonders gute Haftung zwischen den Sperr- und Auffangschichten
bewirkt werden. Jedoch läßt sich die elektroleitende Zubereitung in der Sperrschiebt in höherem Maße als eine
bloße Fluorkohlenstoffgraphit-Mischung mit vielen geeigneten
Lindemitteln für die Auffarbschicht gut-haftend verbinden.
Unter derartigen Bindemitteln sind Poly-(vinylchlorid)-homopolymerisate
(weichgernacht oder nicht weichgemacht) (z.B. ■'Üeori 222", verfügbar über B. F1. Goodrich Co.), Poly-(vinylidenchlorid)-homopolymerisate'
und -copolymerisate (50$ oder
menr Vinylidenchlorid), wie beispielsweise Acrylnitril- und Vinylchlorid-Copolymerisate (verfügbar allgemein unter dein
nnndelsnamen nSaran" über Dow Chemical Co.) und Polymethacrylate
wie z.D. Poly-(methy!methacrylate) ^Plexiglas" ,
verfügbar von Rohm & liaas Co.) zu nennen. Zusätzlich erlaubt
die Gegenwart von Polyalkylen in den Sperr- oder Schutzschichten die Anwendung von billigen} leicht bearbeitbaren, PoIyalkylcnen
mit niederem Gewicht für die :Jatteriegehäuse-Kon~
fjtruktion3 wob'ii eine ausgezeichnete Adhäsion zwischen den
IJperr- oder Schutzschichten und den Gehäusematerialien möglich ist und so ein einheitlicher J..-ntterieaufbau sicherte-
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BAD 0RK3INAL
stellt ist.
Zur Herstellung einer typischen Elektrode wird ein Kupfergitter zwischen zwei elektrisch-leitende Platten, geformt in
einem Gesenk-Einsatzfutter aus Graphit, Polyäthylen und einem Polyfluorkohlenstoff wie vorstehend beschrieben, plaziert.
Die Platten und das Gitter werden in dem Gesenk-Einsatzfutter plaziert, -während einer Minute ohne Druck zwischen den Platten
einer Plattenpresse bei 500 P (260 C) erwärmt, weitere
zwei Minuten bei 5000P (26O°C) zwischen diesen Platten der
Plattenpresse unter einem Druck von 230 psi (19,7 kg/cm ) erwärmt und im Verlauf von zwei Minuten zwischen den Platten
einer Plattenpresse bei Raumtemperatur und 2 80 psi (19,7 kg/
era ) abkühlen gelassen. Zur Herstellung einer Anode kann die eine Seite des erhaltenen Laminates sandgestrahlt werden.
Zur Herstellung einer Kathode werden auf dieses Laminat 26,5g einer Mischung, die vorher lH Minuten lang in einer Kugelmühle
gemahlen wurde, aus 90 Gew.~/i Aktivkohle (Barneby
Cheney UU-Qualität) und 10 Gew.-JS des Polyfluorkohlenstoff es,
aufgespachtelt. Die Mischung wird zwischen den Platten einer
Plattenpresse bei 5000P (26O°C) ohne Druck in dem Gesenk-Einsatzfutter
eine Minute erhitzt, weitere zwei Minuten zwischen diesen Platten bei 5000P (2öO°C) unter 280 psi (19,7
kg/cm ) erhitzt und anschließend zwischen den Platten bei
Raumtemperatur und 280 psi (Ii.1,7 kg/cm ) zwei Minuten lang
- Ij "
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abgekühlt.
Die resultierenden Elektroden-erleiden, wenn sie als Elektroden
in einer Batterie wie oben gezeigt, eingebaut werden,
keinen Abbau durch Brom und sind nicht permeabel gegenüber Jrom und das T.tfässerige ülektrolyt-Hedium. Derartige Batterien
können wiederholt und reproduzierbar geladen und entladen werden und sie haben Kapazitäten im Bereich von 6 bis 3 Watt-·
Stunden (etwa 20 bis 27 Watt-Stunden/Pfund).
Zusätzlich kann zum Batterieaufbau, die elektrisch-leitende,
hier beschriebene Zubereitung, vermöge ihrer Extrudierfähigkeit und leichten Verpreßbarkeit zu einer Vielzahl von elektrisch-leitenden
Platten und anderen Artikeln geformt werden, welche in hoch reaktionsfähigen Umgebungen und dementsprechend
als Schutz- oder Behältermaterialien brauchbar sind.
Andere Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung sind für den Fachmann auch aus den 'nachfolgenden Ansprüchen zu erkennen.
Claims (13)
1.JSlektroleitfähiges Material, enthaltend elektroleitfähige
Kohlenstoff-Teilchen, die mit einem Bindemittel verbunden
sind, wobei das Bindemittel im wesentlichen aus zumindest
etwa 92'Gew.-% eines Polyfluorkohlenstoffes mit den wiederkehrenden Einheiten
sind, wobei das Bindemittel im wesentlichen aus zumindest
etwa 92'Gew.-% eines Polyfluorkohlenstoffes mit den wiederkehrenden Einheiten
.,1
X2
1 2
besteht, in welchen X und X Fluor, Chlor und /oder Wasserstoff, und zumindest X Chlor und/oder Wasserstoff ist, und der Rest des Gewichtes eine wirksame flenge eines Polyalkylen-Weichmachers, nämlich Polyäthylen und/oder Polypropylen ist.
besteht, in welchen X und X Fluor, Chlor und /oder Wasserstoff, und zumindest X Chlor und/oder Wasserstoff ist, und der Rest des Gewichtes eine wirksame flenge eines Polyalkylen-Weichmachers, nämlich Polyäthylen und/oder Polypropylen ist.
2. Material nach Anspruch 1, dadurch Gekennzeichnet, daß es etwa 25 bis 75 Gew.-% Kohlenstoff-Teilchen enthält.
3. Material nach Anspruch 1, dadurch cekennzeichnet, daß der
Polyfluorkohlenstoff Polychlortrifluoräthylen und/oder PoIy-(vinylidenfluorid)
ist.
4. Material nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß da3
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Bindemittel im wesentlichen aus etwa 92 bis 98 Gew.-% PoIychlortrifluoräthylen
und dementsprechend aus etwa 8 bis 2 Gew.-■% Polyäthylen besteht.
5. Material nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das
Bindemittel im wesentlichen aus etwa 95 Gew.-^ Pölychlortrifluoräthylen
und etwa 5 Gew.·-* Polyäthylen besteht.
6. Material nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß es
etwa 50 Gew.-^ Kohlenstoff-Teilchen enthält.
7. Material nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Bindemittel im wesentlichen aus etxia 95 bis 99 Gew.-/? Polyvinylidenfluorid)
und dementsprechend aus etxia 5 bis 1 Gew.-% Polyäthylen besteht.
C. Material nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das
Bindemittel im wesentlichen aus etwa 97 Gew.-% Poly-(vinylidenfluorid)
und etwa 3 Gew.-Ja Polyäthylen besteht.
9. Material nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß es
etwa 50 Gew.-$ Kohlenstoff-Teilchen enthält.
10. Material nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es
im wesentlichen gegenüber Brom und wässerigen Lösungen von
- 16 -
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- ie -
Zinkbroniid inert ist und daß ess falls es in Form einer
Platte vorliegt, je^enüber Erom und wässerigen Sinkbromid-Lösungen
in Plattenstärken von O3O3O" (0,762 mm) nicht periiieabel
"ist und einen spezifischen Volumwiderstand ρ der Art
besitzt, daß pd nicht größer ist als etwa O3I Ohrj-in , wobei
d die Dicke der Platte bedeutet.
11. Aufladbare iletallbromiü-Batterie, in welcher ein Salz
aus einen ^alvanisierfähijen Hetall und Brom aus wässeriger
Lösung während des Ladunoszyklii3 elektrolysiert und während
des jintladunoszyklus wieder^.ebildet wird,, mit einer Elektrode,
enthaltend ein elektroleitfähi^es, korrodierbares ^Ieiiient
und eine sperrschichtΛ gebildet aus claia Material nach
Anspi^uch 10 j angeordnet ent lan ^ einer Seite des korrodierbaren
Zleiiente;} sur Verhinderun_ einer ...korrosion desselben
durch /3rom3 iJalz oder ;;ässeri:.e Lösun_.
12. batterie- nach Anspruch 11; dadurch .^ükonnseichnot, J.ai^
der Polyfluorkühlenstoff Polychlortrifluor-ithylen und/odor
Poly-(vinylidenfluorid), daß Polyal'cylen Polyäthylen ist und
die elektroleitfähicen Kohlenstoff-Teilchen 2[3 bi£-·· 15 Gew.-v
der Sperrschicht ausi.iachon.
13. batterie nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, .la^
die elektrode eine ^athodc ist unu ciino ii'Oi.i-Auffan· sc^iciit
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enthält 3 verbunden ruit der Sperrschicht an der Oberfläche
der ^e^enüber liegenden üchichb des korrodierbaren Elementes,
iii. weseritliciien inert ^ϋ^η j>roia in Konzentrationen, wie sie
in der batterie vorlie0en5 und enthaltend Brom-adsorbierende
Aktivkohle—j-'eilaaen und ein bindeiuittel, das diese Teilchen
zu einer Ge3ai.itschicht verbindet 3 wobei aas Bindemittel aus
den oben genannten Polyalkylenen und/oder Polyfluorkohlenstoffen
besteht. ' ■
209839/1016
Lee rsei t e
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