DE2139239A1 - Neue 4 Phenylcyclohexylamine - Google Patents

Neue 4 Phenylcyclohexylamine

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DE2139239A1
DE2139239A1 DE19712139239 DE2139239A DE2139239A1 DE 2139239 A1 DE2139239 A1 DE 2139239A1 DE 19712139239 DE19712139239 DE 19712139239 DE 2139239 A DE2139239 A DE 2139239A DE 2139239 A1 DE2139239 A1 DE 2139239A1
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cis
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cyclohexylamine
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DE19712139239
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Daniel Portage Mich Lednicer (V St A)
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Pharmacia and Upjohn Co
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Upjohn Co
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Description

2139233
RECHTSANWÄLTE
DR. JHR. DiPL-CHEM. WALTER Bf Il ALFRED HO2PPENER
DR. JUR. DIPL-CfiEM. R-A WOLM? DR. J UR. HANS CHi?. BEa J
623 FKANKFURTAM MAlN-JJQCHSf
.AßaONSIKASSfc»
-4, Aug. 1971
Unsere Ir. 17 27o
The Upjohn Company Kalamazoo, Mich., V.St.A.
Neue 4-Hienylcyclohexylamine
Die vorliegende Erfindung betrifft neue 4-Phenylcyclohexylamine der formel
209810/1968
in der <^\J das Vorliegen der eis- oder trans-iLonl'i'uration oder von Gemischen davon anzeigt, n einen Alkylrest rait 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Fluor, Chlor, Brom, !'ri fluorine thy I oder einen Alkoxyrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, ii Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffato-
men und R ' Wasserstoff, einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkanoylrest mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkylsulfonylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, Arylsulfonylrest mit 6 bis 1o Kohlenstoffatomen, Alkylcarbaraoylrest mit einem Alkylanteil mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Älkoxycarbonylrest mit einem Alkylanteil mit 1 bis 4 Kohlenstoff-"" atomen, einen am King monosubstituierten Arpylalkylrest, der durch die obigen Substituenten ιί substi ^uiert ist und dessen Arylanteil 6 bis 1o Kohlenstoffatome und dessen Alkylanteil 1 bis 6 Kohlenstoff atome aufweist, oder einen i>is-(ring-monosubstituierten)-Arylalkylrest darstellen, der öurch die obigen Substituenten R substituiei't ist, und densen Arylanteil 6 bis 1o Kohlenstoffatome und dessen Alkylanteil
1 2
1 bis 6 Kohlenstoff atome aufweist. R und R können auch zusammen mit dem -N -^" einen gesättigten heterocyclischen Aminorest in i'orm eines unsubstituierten oder monosubstituierten Pyrrolidino-, Piperidino-, hexamethylenimine-, i-orpholino- oder Piperazinorests darstellen, üie Erfindung "betrifft ferner die Säureadditionssalze der obigen Verbindungen. Bei systemischer Verabreichung an Menschen und 'i'iere beeinflussen diese Verbindungen das Zentralnervensystem, v/obei einige als Stimulantien, andere als lienressoren wirken.
Die neuen erfindungsgemäßen Verbindungen, ihre Herstellung und die dabei auftretenden Zwischenprodukte v/erden durch folgendes Reaktionsschema illustriert:
209Ö1Ü/1988
HO
nach, (a) und (c) Ms (i)
209810/1368
209810/1968
-S-
1 2 In den obigen ü'ormeln besitzen f\j , R, R und R die vorstehend angegebene Bedeutung. R bedeutet einen Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen oder einen Arylrest mit 6 bis 1o Kohlenstoffatomen.
Als Beispiele für Alkoxyreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen seien genannt: der Methoxy-, iithoxy-, Propoxy- und Butoxyrest und deren isomere formen. Beispiele für Alkylreste mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen sind der Methyl-, Äthyl-, Propyl- und Butylrest und deren isomere Formen. Beispiele für Alkanoylreste mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen sind der Formyl-, Acetyl- und Propanoylrest. Beispiele für Alkylsulfonylreste mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen sind der Methansulfonyl-, Xthansulfonyl- und Propansulfonylrest und deren isomere i'"ormen. Beispiele für Arylsulfonylreste mit 6 bis 1o Kohlenstoffatomen sind der Benzolsulfonyl-, Soluolsulfonyl- und Waphthalinsulfonylrest. Beispiele für Alkylcarbam^oylreste mit Alkylanteilen mit 1 bis .4 Kohlenstoffatomen sind der Kethylcarbamoyl-, Äthylcarbamoyl-, Propylcarbamoyl- und Butylcarbamoylrest und deren isomere Formen. Beispiele für Alkoxycarbonylreste mit einem Alkylanteil mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen' sind der Methoxycarbonyl-, Xthoxycarbonyl-, ProOOxycarbonyl- und Butoxycarbonylrest und deren isomere Formen. "Beispiele für am King monosubstituierte Aroylalkylreste mit Substituenten^onorm Wasserstoff, Alkylresten mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Fluor, Chlor, Brom, Trifluormethyl oder Alkoxyresten mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und Arylanteilen mit 6 bis 1o Kohlenstoffatomen und Alkylanteilen mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen sind der 4-0xo-4-(p-fluorphenyl)· butyl-, 4-0x0-4-(o-propoxy-o(-naphthyl)-butyl-, 2-üxo-2-(m-äthylo( -naphthyl) -äthyl-, 3-0xo-3- (p-tri fluorine thy !phenyl) ■ propyl-, 5-Uxo-5-(o-äthoxyphenyl)-pentylrest und isomere Formen davon. Beispiele für Bis-(ring-raonosubstituierte)-Arylalkylreste mit Substituenten in Form von Wasserstoff, Alkyl-
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resten mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Fluor, Chlor, Brom, Trifluormethyl und Alkoxyresten mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Arylanteilen mit 6 bis to Kohlenstoffatomen und Alkylanteilen mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen sind der 4,4-Bis-(p-fluorphenyl)· butyl-, 2,2-Bis-(m-äthoxy-oC-naphthyl)-äthyl-, 4,4-Bis-(ptοIyI)-butyl-, 3,3-Bis-(o-trifluormethylphenyl)-propy!rest und isomere Formen davon. Beispiele für unsubstituierte und monosubstituierte Pyrrolidino-, Piperidino-, Hexamethylenimine-, Morpholino- und Piperazinoreste sind der Pyrrolidino-, 2-Hethy!pyrrolidino-, 2-Äthyl-piperidino-, Hexamethylenimine-, 3-Hethoxyhexamethylenimino-, Lorpholino-, 2-Kethylmorpholino-, 2-Äthoxymorpholino-, 3-Athylmorpholino-, Piperazine»-, 2-Methylpiperazino- und 3-Isopropylpiperazinorest.
Die neuen 4-Phenylcyclohexylamine der xormel I liegen entweder in nicht-protonierter x'orm (als freie Base) oder in protonierter Form (Säureadditionssalz) vor, je nach dem pH-Wert des Milieus. Sie bilden bei der Neutralisation der freien Base mit geeigneten Säuren, z.B. Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefeisäure, Phosphorsäure, Salpetersäure, Essigsäure, Propionsäure, Palmitinsäure, Benzoesäure, Salicylsäure, Hexinsäure, Pheny!buttersäure, Naphthoesäure, Glycolsäure, Bernsteinsäure, Nicotinsäure, Weinsäure, Maleinsäure, Apfelsäure, Pamoesäure, Hethansulfonsäure, Cyclohexansulfonsäure, Picrinsäure, Milchsäuren und dgl. beständige Protonate, d.h. Säureadditionssalze.. Umgekehrt kann die freie Base aus einem Salz (z.B. dem Hydrochlorid oder Sulfat) durch Neutralisation mit einer Base wie iiatriumhydroxyd, Extraktion mit einem nicht-mischbaren Lösungsmittel, z.B. Chloroform, Trocknen des Extrakts, beispielsweise mit wasserfreiem Natriumsulfat, und Entfernen des Lösungsmittels, erhalten werden.
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Me Verbindungen der i'ormel I werden nach den Reaktionen des obigen Schemas hergestellt, wobei die nachstehend beschriebenen Methoden angewandt werden.
(1) In der ersten Stufe des Verfahrens zur Herstellung
-1 2 von Verbindungen I, in.welchen R und R Wasserstoff sind, wird ein gekühltes, substituiertes Phenylmagnesiumhalogenid-Grignard-Reagens (das in bekannter "V/eise zubereitet wurde) mit dem bekannten 4-Iiydroxyeyelohexanon umgesetzt unter Bildung der entsprechenden eis- und trans-substituierten Phenyl-1^-cyclohexandiole.
(2) In der nächsten Stufe werden die eis- und trans-Phenyl-
1,4-cyclohexandiole gemäß Stufe (1) in 1-Stellung des Gyclohexanrings oxydiert (z.B. mit einer säuerstοffhaltigen sechswertigen Chromverbindung wie Natrium- oder Kaliumchromat, oder mit Jones-.«ieagens, d.h. Chromtrioxyd-schwefelsäure), wobei man das entsprechende Mienyl-4-hydroxyeyclohexanon hält.
^ie Ausgangsmaterialien Phenylmagnesiumhalogenid und 4-Hydroxycyclohexanon können auch direkt in das Phenyl-4-hydroxycyclohexanon, ohne Isolierung des Diols gemäß Stufe (1), tiberführt werden.
(3) Das substituierte I-henyl-4-hydroxycyclohexanon, welches gemäß Stufe (2) erhalten wird, ergibt beim Vermischen mit einer starken Säure (z.B. Trifluoressigsäure) bei mäßigen Temperaturen, z."ß» Raumtemperatur, das entsprechende 4-Fhenyl-3-cyelohexen-1-on.
(4) In dieser Stufe wird das gemäß Stufe (3) erhaltene Keton in 1-Stellung des Cyclohexanrings reduziert (z.B. mit Natriumborhydrid in einem Alkanol wie Äthanol bei Raumtemperatur),
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wobei man das entsprechend substituierte 4-Hienyl-3-cyclohexen-1-ol erhält.
(5)Der gemäß (4) erhaltene Alkohol wird in 3-Stellung des Cyclohexanrings reduziert (s.B. mit Wasserstoff in Gegenwart eines Katalysator^ wie Palladium auf Kohle) wobei man die entsprechenden eis- und trans-4-Hienylcyclohexanole erhält, die chromatographisch getrennt v/erden können.
(6) Ein gemäß Stufe (5) erhaltenes eis- oder trans-4-Phenylcyclohexanol wird durch Behandlung mit einem Alkyl- oder Arylsulfonylhalogenid in Gegenwart einer Aminbase wie Pyri-
" din, vorzugsweise bei niedriger Temperatur, in das entsprechende eis- oder trans-4-Fnenylcyclohexanol-alkyl- oder -arylsulfonat überführt.
(7) In dieser Stufe wird das in Stufe (6) erhaltene cis- oder trans-4-Phenyl-cyclohexanol-alkyl (oder -aryl)-sulfonat in einem Lösungsmittel wie Dimethylformamid unter Zugabe von Natriumazid mit anschließendem Erwärmen zum entsprechenden trans- oder cis-4-I>henyl-cyclohexan-1-ylazid umgesetzt. · Es tritt eine Inversion der Stereokonfiguration ein, so daß das cis-Sulfonat zum trans-Azid umgesetzt wird, und umgekehrt .
(8) In der letzten Stufe wird die Azid-J?unktion reduziert, z.B. (1) indem man das Azid mit Lithiumaluminiumhydrid in
. . einem Lösungsmittel wie Tetrahydrofuran erhitzt, oder (2) die Verbindung mit Wasserstoff und einem Katalysator wie Palladium auf Kohle in einem Lösungsmittel wie Athylacetat schüttelt, wobei man das entsprechende trans- oder cis-4-Phenyl-cyclohexylamin I in Form der freien Base erhält. (Diese Reaktion erfolgt ohne Veränderung der otereokonfiguration). Behandelt man einen Atherextrakt der so erhaltenen
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Verbindung mit einem schwachen Überschuß sh einer geeigneten Säure, so wird das Säureadditionssalz erhalten.
Die freie Base oder ein Säureadditionssalz dieser trans- oder cis-4-Phenyl-cyclohexylamine, die gemäß Stufe (8) erhalten v/erden, können als Ausgangsmaterialien zur Herstellung zahlreicher Derivate gemäß den Methoden (a) bis (i) verwendet werden:
(a) Beim Erhitzen (z.B. unter Rückfluß) eines trans- oder cis-4-Phenylcyclohexylamins I mit einem Dihalogenalkan erhält man das entsprechende N-heteröcyclische Derivat. Erhitzt man "beispielsweise ein trans- oder cis-4-I'henylcyclohexylamin mit 1,5-Dijodpentan, 1,4-Dibrombutan oder 1,ö-Dijodhexan, so erhält man die Verbindungen trans- oder cis-1-(4-3?henyl-cyclohexyl)-piperidin, trans- oder cis-1-(4-Phenyl-cyclohexyl)-pyrrolidin oder trans- oder cis-1-(4-Phenyl-cyclohexyl)-hexamethylenimin. Löst man eine so gebildete Verbindung in Äther und behandelt dann mit einer ätherischen Lösung einer geeigneten Säure, so wird das entsprechende Säureadditionssalz gebildet.
(b) Beim Vermischen eines trans- oder cis-4-Phenylcyelohexylamins in #orm der freien Base mit einem Alkyleyanat (z.B. I-iethylisocyanat, Üthylisocyanat,. Butylisocyanat oder dgl.) bei Raumtemperatur erhält man den entsprechenden trans- oder cis-1-(4-I'henylcyclohexyl)-3-alkylharnstoff.
(c) Vermischt man das Cyclohexylamin I in Form der freien Base in einem Lösungsmittel wie Tetrahydrofuran bei tiaumtemperatur mit einem Alkyl (oder Aryl) -sulfonylhalogenid (z.B. Hethansulfonylchlorid oder Ü)oluolsulfonylbromid) in Gegenwart einer tertiären Aminbase (z.B. Triäthylamin), so erhält man das entsprechende trans- oder cis-N-(4-Hienylcyclohexyl)-
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- 1ο -
alkyl (od. aryl)-sulfonamid.
(d) Beim Erhitzen eines Cyclohexylamine I mit Ameisensäureäthylester (z.B. unter Kochen am Rückfluß) erhält man das entsprechende trans- oder cis-N-(4-Phenylcyclohexyl)-formamid
(e) Lurch Reduktion des gemäß (d) hergestellten üOrmamids, beispielsweise unter Erhitzen in einem Lösungsmittel wie Tetrahydrofuran (z.B. am Rückfluß) mit Lithiumaluminiumhydrid erhält man das entsprechende trans- oder cis-N-Kethyl-(4-Phenyleyclohexyl)-amin. Löst man diese Verbindung in Äther und behandelt mit einer ätherischen Lösung einer geeigneten
" Säure, so wird das entsprechende Säureadditionssalz erhalten,
(f) Mischt man eine kalte Lösung eines gemäß (e) erhaltenen trans- oder cis-N-Methyl-(4-Phenylcyclohexyl)-amins in i'orm der freien Base in der Kälte mit einer tertiären Aminbase (z.B. Sriäthylamin) und einem Halogenameisensäureallylester (z.B. dem Methyl-, Äthyl-t Propyl- oder ßutylester der Chlorameisensäure), so erhält man den entsprechenden trans- oder cis-N-Methyl-4-phenyl-cyclohexan-i-carbaminsäure-alkylester.
(g) Reduziert man einen gemäß Stufe (f) erhaltenen Carbaminsäureester, beispielsweise unter Erhitzen in einem Lösungsmittel wie Tetrahydrofuran (z.B. unter Rückfluß) mit Lithiumaluminiumhydrid, so erhält man das entsprechende trans- oder cis-N,iI-I)imethyl-4-IJhenylcyclohexylamin. Mne solche Verbindung kann durch Lösen in einer ätherischen Lösung einer geeigneten Säure in das Säureadditionssalz überführt werden.
(h) .bine Verbindung der folgenden Formel
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in welcher •>*-» , K und κ die obige Bedeutung "besitzen können und R einen am Ring monosubstituierten Aroylalkylrest darstellt, der durch Substituenten H substituiert ist und dessen Arylanteil 6 bis 1o Kohlenstoffatome und dessen Alkylanteil 1 bis 6 Kohlenstoffatome aufweist, kann aus einem entsprechenden trans- oder cis-4-Phenyl-cyclohe:jtylamin wie folgt erhalten werden: Die freien Basen sowie Säureadditionssalze der Basen der formel
<GH2>n°
in der rw das Vorliegen von eis- oder trans-Konfiguration oder Gemischen davon anzeigt und K einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Fluor, Chlor, Brom, Trifluorinethyl oder einen Alkoxyx'est mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, R Wasserstoff
209810/1968
oder einen Älkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und η eine ganze Zahl von 1 Ms 6 darstellen, werden hergestellt, indem man eine Verbindung der formel
1 2
in der r+-* , 'ti und Ii die obige Bedeutung "besitzen und R" Wasserstoff ist, in Form der freien Base oder eines Säureadditionssalzes mit einer entsprechenden Verbindung der Formel
Cl(CH2) C
in der R und η die obige Bedeutung besitzen, umsetzt,
(i) Verbindungen der Formel
209810/1968
in der r>*r ,R τωή. R die oMge Bedeutung !besitzen können und R einen Bis—(ring-mono sTibstituierten)-arylalkylrest darstellt, der durch Substituenten R gemäß oMger Bedeutung substituiert ist und einen Arylanteil mit 6 Ms 1o Kohlenstoffatomen und einen Alkylanteil mit 1 Ms 6 Kohlenstoffatomen aufweist, können wie folgt erhalten werden:
Zur Herstellxm^ solcher Derivate der -Formel
in der
die eis- oder trans^-Konfiduration oder Gemische
davon bezeichnet, R Wasserstoff, einen Alkyl}jest mit 1 "bis Kohlenstoffatomen, Pluor, Chlor, Brom, Trifluormethyl oder einen Alkoxyrest mit 1 Ms 4 Kohlenstoffatomen, R Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 Ms 4 Kohlenstoffatomen
und η eine ganze Zahl von 1 "bis 6 bedeuten, wird die freie Base oder ein Säureadditionssalz einer Base der Formel
209810/196Ö
1 2
in der ^/ , ίί und K die obige Bedeutung besitzen und R
Wasserstoff ist, mit einer entsprechenden Verbindunr der Formel
Cl(CH2)nC
umgesetzt.
Sämtliche, von Formel I umfaßten Verbindungen können aus den jeweiligen Reaktionsgemischen in konventioneller v/eise isoliert werden, beispielsweise bei Verwendung eines mit Wasser mischbaren Lösungsmittels, indem man das iteaktionsgemisch in Wasser eingießt und den resultierenden Niederschlag abfiltriert, oder durch Extraktion mit mit "wasser nicht mischbaren Lösungsmitteln, üine weitere Reinigung der Produkte kann in konventioneller Weise erfolgen, z.B. durch üluierungs-Chromatographie unter Verwendung einer adsorbierenden Säule und eines geeigneten Lösungsmittels wie Aceton, ilthylacetat, Äther, Kethylenchlorid und Skellysolve B (Hexane) sowie von Gemischen dieser Losungsmittel. Ferner kann die Reinigung durch stufenweise Eluierungschromatographie unter Verwendung einer adsorbierenden Säule und eines entsprechenden Lösungsmittelgemischs erfolgen, z.B. unter Verwendung von nethylenchlorid-Skellysolve B, Aceton-Skellysolve B oder dgl.
209810/1068
Bestimmte neue Verbindungen der formel 1 sind in l'Orm der freien Basen wie auch der Säureadditionssalze brauchbar als -Denressoren des Zentralnervensystems. Sie besitzen sedieren— de, muskelentspannende und krampflösende "irkung und sind daher zur "Beseitigung von Angst zustand en und Schizophrenie beim Menschen brauchbar. '.Die Verbindungen können ferner we':en ihrer beruhigenden wirkung auch an Tiere verabreicht werden, um An,;st und aggressives Verhalten zu vermindern, -»ie represser-»irkunp: der Verbindungen wurde anhand des Ver— lunts des V/iederaufi-ichte-Keflexes, über den Fortbewejungs-, Kamin-, Schalen- und Podest-Test (siehe Boissier et al., keüicina i-xperimentealis 4, (1961), 145) nachgewiesen. Lie neuen Verbindungen der xormel I wirken als Depressoren des Zentralnervensystems, indem sie die Konzentration an Oatecholarain in iierz und nirn senken, jjaraus resultiert eine i-jT-nioöi-irun:* des »lutnrucks, so daß die Verbindungen auch als hypotonr-iva für ι .mischen und Tiere brauchbai· sind.
Bestimmte Verbindungen der Formel I in Form der freien Basen und SäureadditionssalEe sind fei^nei- als Stimulatoren des i'entralnervensystems bei Tieren und Kenschen verv/endbar. Als Grunri dieser eigenschaften sind sie wertvoll als Antagonisten reren Trümpfe, und sie verhindern den Tod durch Verabreichung von ">.ieotin.
■'Jie Verbindunfen der Formel I können in verschiedenen oralen und parenteralen Dosierungsformen, einzeln oder im Gemisch mit anderen, damit zusammenwirkenden Vei-binoungen, hergestellt und verabreicht werden, uie :-osen liegen bei etwa o,1 bis etwa 1oo mg pro kg, je nach der Schwere des zu behandelnden Krankheitszustands und der Reaktion des Patienten. Die Verabreichung kann zusammen mit einem festen oder flüssigen Träger, in welchem der "wirkstoff gelöst, disOergiert oder suspendiert ist, erfolgen. Feste Formulierungen können die
2 0 9 810/1968 BAD
Form von Tabletten, Pulvern, Kapseln·, Pillen oder dgl. "besitzen, vorzugsweise in Dosierungseinheiten zur Vereinfachung von Verabreichung und Dosierung. Flüssige Formulierungen können die Form von Lösungen, Emulsionen, Suspensionen, Sirups oder Elixieren haben.
Beispiel 1
eis- und trans-1-(p-I'iethoxyphenyl)-1 ,4-cyclohexandiol
w Zu einer eisgekühlten Lösung von p-iiethoxyphenylmagnesiumbromid (hergestellt aus 13,5 g p-Bromanisol und 1,75 g Magnesium in 1oo ml Tetrahydrofuran) werden 2,75 g 4-Hydroxycyclohexan (Herstellung siehe J. Chem. Soc. 1o (194o) ) in 3o ml Tetrahydrofuran zugesetzt. Nach 17-stündigem Stehen bei "Raumtemperatur werden 5o ml Ammoniumchloridlösung zugesetzt. Die organische Schicht wird mit Wasser und Kochsalzlösung gewaschen und zur Trockene eingeengt. Der Rückstand wird in 5o ml ^kellysolve B suspendiert und der Feststoff wird auf einem Filter gesammelt. Nach zweimaligem Umkristallisieren aus Äthylacetat erhält man 1,14 g 1-(p-Methoxyphenyl)-1,4-cyclohexandiol vom Schmelzpunkt 155 bis 158°C. Anal. Ber. für C15H18U5: C: 7o,24; H: 8,16;
Gef.: C: 7o,o5; H: 7,95.
Die Mutterlaugen werden vereinigt, zur Trockene eingedampft und der Rückstand wird an 400 ml Florisil (synthetisches Magnesiumsilicat) unter KLuieren nut 1o;J Aceton in Skellysolve B chromatographiert. Die Mstallinen Fraktionen v/erden vereinigt und aus Skellysolve B umkristallisiert, wobei man 0,46 g des isomeren 1-(p-Methoxyphenyl)-1,4-cyclohexandiols vom Schmelzpunkt 1o8,5 bis 1100C erhält.
20 9 810/1968
Anal. Ber. für C.^ii.QO„: C: 7o,24; H: 8,16;
Gef.: C: 7o,3o; H: 8,92.
Beispiel 2
eis- und trans-1-(p-Fluorphenyl)-1 ^-cyclohexandiol
~i'j±ne Lösung von 5,7 g 4-Hydroxycyclohexanon in 6o ml Tetrahydrofuran wird zu o,1 MoI p-Fluorphenylmagnesiumbromid in 17o ml Tetrahydrofuran zugesetzt. Nach 17-stündigem Stehen hei Raumtemperatur werden 5o ml Ammoniumchloridlösung zugesetzt. Die organische Schicht wird mit Wasser und Salzlösung gewaschen und zur Trockene eingedampft. Der Rückstand v/ird an 5oo ml Florisil chromatographiert. Beim Eluieren mit 5°ß> Aceton in Skellysolve B erhält man o,65 g des dehydratisierten Produkts vom Schmelzpunkt 62 his 7o°C. Beim üluieren mit 2o:;o Aceton in Skellysolve B -werden mehrere kristalline Fraktionen erhalten, die aufgrund des Dünnschichtenchromatogramms vereinigt werden zu zwei Fraktionen. Die erste Fraktion wird aus Aceton/Benzol umkristallisiert und ergibt o,94 g 1-(p-Fluorphenyl)-1,4-cyclohexandiol vom Schmelzpunkt 113 Ms
Anal. Ber. für G12H1^FU3: C: 68,55; H: 7,19;
Gef.: C: 68,58; H: 7,38.
!.■as stärker polare Material v/ird aus iithylacetat umkristallisiert, wobei 1,5 g des isomeren 1-(p-Fluorphenyl)-1,4-cyclohexandiols vom Schmelzpunkt 175-177°C erhalten werden. Anal. Ber. für G12H15FO2: C: 68,55; H: 7,19;
Gef.: G: 68,o4; H: 7,68.
BAD ORIGINAL
209810/1988
Beispiel 3
4- (p-Fluorphenyl)-4-hydroxycyclohexanon
Lie gemäß Beispiel 2 erhaltenen eis- und trans-1-(p-Fluorphenyl)-1^-cyclohexandiole v/erden zusammen in Aceton gelöst und in einem iisbad gekühlt. Im Verlauf von etwa 5 Ms 1o Minuten v/erden 17 ml Jones-Reagens (Ohromtrioxyd-Schwefelsäure, Herstellung sieheJ. Ghem. Soc. 39 (1946) ) zugesetzt. Das Lösungsmittel wird im Vakuum entfernt und der mickstand wird in Wasser und Äther gelöst. Die organische Schicht wird mit Wasser und Salzlösung gewaschen und zur l'rockene ψ eingedampft, Ler Rückstand wird an 5oo ml Plorisil chromatographiert, die Eluierung erfolgt mit 2 1 5h Aceton in °kellysolve B, 1 1 1oia Aceton in Skellysolve B und dann mit 2οϊί Aceton in Skellysolve B, wobei man das 4-(p-Fluorphenyl)-4-hydroxyoyclohexanon vom Schmelzpunkt 115-117 C erhält. Anal. Ber. für C^H^POgj C: 69,21; H: 6,29;
Gef.: C: 69,5o; H: 6,76.
Beispiel 4
4-(p-Hethylphenyl)-4-hydroxycyclohexanon
Wiederholt man das Verfiüiren von Beispiel 3, jedoch unter Verwendung von eis- xind trans-1-(p-Methylphenyl)-1,4-cyclohexandiol als Ausgangsmaterial, so erhält man die I1It elver bindung, die nach dem Umkristallisieren aus Cyclohexan einen Schmelzpunkt von 109-111 G aufweist.
Anal. Ber. für G15H16U2: C: 76,44; H: 7,9o;
Gef.: C: 77,o4; H: 8,16.
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.- 19 -
Beispiel 5
4-(p-Ghlorphenyl)-4-hydroxycyelohexanon
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 3, jedoch unter Verwendung von eis- und trans-1-(p-Chlorphenyl)-1,4-cyclohexandiol als Ausgangsraaterial, so erhält man die Titelver-Mndung, die nach dem Umkristallisieren aus Aeeton/Cyclohexan einen Schmelzpunkt von 137,5 "bis 139 C auf v/eist. Anal. Ber. für G12Ii15GlU2: C: 64,14j H: 5,83;
Gef.: C: 64,13; H: 6,o2.
Beispiel 6
4-(p-l'rifluoCTiethy!phenyl)-4-hydroxycyclohexanon
"..iederholt man das Verfahren von Beispiel 3, jedoch unter Verwendung von eis- und trans-i-(p-'Drifluormethylphenyl)-1,4-cyclohexandiol als Ausgangsmaterial, so erhält man die TitelverMndung, die nach dem Umkristallisieren aus Cyclohexan bei 156-162°C schmilzt.
Anal. Ber. für C15Ii15F5O: C: 60,63; H: 5,76j
Gef.: C: 6o,46j H: 5,o7.
Beispiel 7
4- (p-Fluorphenyl) -3-cyclo;iexen-1 -on
Zu 17 ml 2rifluoressigsäure werden unter gutem Rühren 0,16 g 4-(p-51luorphen7/l)-4-hydroxycyclohexanon (Herstellung siehe
2 0 9 810/19
- 2ο -
Beispiel 3) zugesetzt. Wach etwa 5 Hinuten wird das Gemisch in überschüssige wässrige Natriumbicarbonatlösung eingegossen, Der sich bildende Feststoff wird abfiltriert und aus Petroläther umkristallisiert, wobei man in 96$iger Ausbeute das 4-(p-iTuorphenyl)-3-cyclohexen-1-on vom Schmelzpunkt 44,5 bis 46,5°C erhält.
Beispiel 8
4-(P-Methy!phenyl)-3-cyclohexen-1-on
. Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 7, jedoch unter Verwendung von 4-(p-Methylphenyl)-4-hydroxycyclohexanon als Ausgangsmaterial (Herstellung siehe Beispiel 4), so erhält man in 8o/iiger Ausbeute die Tit elver bindung, die nach dem Umkristallisieren aus Petroläther bei 72 bis 74 C schmilzt.
Beispiel 9
4-(p-Chlorphenyl)-3-cyclohexen-1-on
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 7» jedoch unter Ersatz des Ausgangsmaterials durch 4-(p-Chlorphenyl)-4-hydroxy-' cyclohexanon (Herstellung siehe Beispiel 5), so erhält man in 96?iiger Ausbeute die Titelverbindung, die nach dem Umkristallisieren aus Petroläther bei 59 bis 620C schmilzt.
Beispiel 1o
4-(p-Trifluormethylphenyl)-3-cyclohexen-1-on
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 7, jedoch unter Er-
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satz des Ausgangsmaterials durch 4-(p-Trifluormeth.ylplienyl)-4-hydroxycyclohexanon (Herstellung siehe Beispiel 6)., so erhält man in Sooger Ausbeute das 4-(p-tErifluormethylphenyl)-3-cyclohexen-1-on in Form eines Öls,
Beispiel 11
, 4-(p-Pluorphenyl)-3-cyclohexen-1-ol
Eine Lösung von 0,065 Mol 4-(p-Fluorphenyl)-3-cyclohexen-1-on (verstellung siehe Beispiel 7) und 6 g Natriumborhydrid in 13o ml Äthanol wird "bei Raumtemperatur etwa 5 Stunden lang gerührt. Die Hauptmenge des Lösungsmittels wird dann auf einem Rotationsverdampfer entfernt und der Rückstand wird mit Wasser verdünnt. Der ausgefällte Peststoff wird auf einem Filter gesammelt und aus Skellysolve ^ umkristallisiert, wobei man in 96fjiger Ausbeute das 4-(p-i1luorphenyl)-3-cyclohexen-1-ol mit einem Schmelzpunkt von 73-74,5 C erhält. Anal. Ber. für C12H13IO: C: 74,98; H: 6,82;
Gef.: G: 75,o5; H:· 7,o2.
Beispiel 12
4-(p-HethylOhenyl)-5-cyclohexen-1-ol
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 11, jedoch unter Verwendung von 4-(p-Methyl"nhenyl)-3-cyclohexen-1-on als Ausgangsmaterial (Herstellung siehe Beispiel 8), so erhält man in 72£ager Ausbeute die Titelverbindung, die nach dem Umkristallisieren aus Skellysolve B bei 96,5 bis 97,5°G schmilzt.
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Anal. Ber. für C15H16O: C: 82,93; E: 8,57;
Gef.: C: 82,97; H: 8,44.
Beispiel 13
4-(p-Chlorphenyl)-3-cyclohexen-i-öl
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 11, jedoch unter Verwendung von 4-(p-Chlorphenyl)-3-cyclohexen-1-on (Herstellung siehe Beispiel 9) als Ausgangsmaterial, so erhält man in fc 62;"Siger Ausbeute die Titelverbindung, die nach dem Umkristallisieren aus Skellysolve B bei 108Ms 111,50C schmilzt.
Anal. Ber. für C12H13ClO: C: 69,06; E: 6,28;
Gef.: C: 68,80; H: 6,66.
Beispiel 14
4-(p-Trifluormethy!phenyl)-5-eyclohexen-1-öl
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 11, jedoch unter Ersatz des Ausgangsmaterials durch 4-(p-Trifluormethylphenyl)· 3-cyclohexen-1-on (Herstellung siehe Beispiel 1o), so erhält man in 58^iger Ausbeute die 'xitelverbindung, die nach dem Umkristallisieren aus Skellysolve B bei 1o3,5 bis 1o5,5 C schmilzt.
Anal. Ber. für C15H15E5O: C: 64,46; H: 5,41;
Gef.: C: 64,32; H: 5,73.
Beispiel 15
eis- und trans-4-(p-ffluorphenyl)-cyclohexanol
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Ein Gemisch aus 11,42 g 4-(p-Fluorphenyl)-3-cyclohexen-1-ol (Herstellung siehe Beispiel 11) und o,1 g 1of°igem Palladium/ Kohle in 2oo ml Äthylacetat wird unter Wasserstoff geschüttelt, Ms 1 Äquivalent Wasserstoff aufgenommen ist. Dazu werden etwa 1o Minuten benötigt. Der Katalysator wird auf einem Filter gesammelt und das Filtrat wird zur 'i'rockene eingedampft. Der zurückbleibende ölige Feststoff wird an 1 1 Florisil chromatographiert und mit 8 1 eines Gemischs aus 4$ Aceton und Skellysolve B und 6 1 eines Gemischs aus 1o?£ Aceton und Skellysolve B eluiert. Die kristallinen Fraktionen werden auf der Basis des Dünnschichtenchromatögramms vereinigt, wobei man zunächst die rohe eis-Verbindung und dann die transVerbindung erhält, j^rstere wird aus Petroläther (unter Abkühlen im Gefrierschrank) umkristallisiert, wobei man 5»52 g cis-4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexanol vom Schmelzpunkt 4o bis 430C erhält. Anal. Ber. für G12H15FO: C: 74,19; H: 7,79;
Gef.: C: 74,7o; H: 8,08.
Die trans-Verbindung wird aus Äther und Skellysolve B umkristallisiert und in einer Kenge von 3,5 g, Schmelzpunkt 12o,5 bis 123,5°0, erhalten.
Anal. Ber. für C12H15Fu: C: 74,19; H: 7,79;
Gef.: C: 74,18; H: 7,88.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 15, jedoch unter Er satz des Ausgangsmaterials durch
(1) 4-(p-Methylphenyl)-3-cyclohexen-1 -öl,
(2) 4-(p-Chlorphenyl)-3-cyclohexen-1-öl,
(3) 4-(p-Trifluormethylphenyl)-3-cyclohexen-1-öl,
(4) 4-(o-Äthylphenyl)-3-cyclohexen-1-öl,
(5) 4-(m-Brompjihenyl)-3-cyclohexen-1 -öl,
(6) 4-(p-Propoxyphenyl)-3-cyclohexen-1-ol oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) eis- und trans-4-(p-Hethylphenyl)-cyclohexanol,
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(2) eis- und trans-4-(p-Chlorphenyl^cyclohexanol,
(3) eis- und trans-4-(p-l1rifluormethylphenyl)-cyclohexanol,
(4) eis- und trans-4-(o-Athylphenyl)-cyclohexanol,
(5) eis- und trans-4-(m-Bromphenyl)-cyclohexanol,
(6) eis- und trans-4-(p-Propoxyphenyl)-cyclohexanol und dgl,
Beispiel 16
eis-4-(p-ffluorphenyl)-cyclohexanolethansulfonat
Zu einer eisgekühlten lösung von 5,52 g cis-4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexanol (Herstellung siehe Beispiel 15) in 4ο ml Pyridin werden 5 ml I-xethansulfonylchlorid zugesetzt. Nach etwa 6-stündigem Stehen in der Kälte wird das Gemisch in Wasser gegossen. Der ausgefällte Feststoff wird auf einem Filter gesammelt und dann 2x aus wässrigem Methanol umkristallisiert, wobei man 6,65 g der ^'itelverbindung vom Schmelzpunkt 98 Ms 1oo°C erhält.
Anal. Ber. für C15H17FO5S: C: 57,33; H: 6,29;
Gef.: C: 56,79; H: 6,57.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 16, jedoch unter Ersatz des Kethansulfonylchlorids durch andere Alkyl- oder Arylsulfonylhalogenide wie z.B. Methansulfonylbromid, Kethansulfonylfluorid, Äthansulfonylchlorid, Äthansulfonylfluorid, Propansulfonylchlorid, Benzolsulfonylhromid, Benzolsulfonylchlorid, Benzolsulfonylfluorid, Benzolsulfonyljodid, -D-'i'oluolsulfonylchlorid, p-Toluolsulfonylbromid, p-Toluolsulfonyljodid, O( -Haphthalinsulfonylchlorid, (X -Naphthalinsulfonylfluorid, Oi-ETaphthalinlDromid und dgl., so erhält man die entsprechenden cis-4-(p-Elluorphenyl)-cyclohexanol-al]:37-l (oder aryl)-sulfonate.
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7,'iederholt man ferner das Verfahren von Beispiel 16 unter Verwendung der folgenden Ausgangsmaterialien
(1) cis-4-(o-Propylphenyl)-cyclohexanol,
(2) cis-4-(m-Bromphenyl)-cyclohexanol,
(3) cis-4-(p-Butoxyphenyl)-cyclohexanol,
(4) cis-4-(p-Trifluormethylphenyl)-cyclohexanol oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) cis-4-(o-Propylphenyl)-cyclohexanol-methansulfonat,
(2) cis-4-(m-Bromphenyl)-cyclohexanol-methanstilfonat,
(3) cis-4-(p-Butoxyphenyl)-cyclohexanol-methansulfonat,
(4) eis-4-(p-Trifluormethyl)-cyclohexanol-methansulfonat und dgl.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 16 und der folgenden Abscnnitte, jedoch tenter Verwendung anderer Ausgangsmaterialien und anderer Sulfonylhalogenide v/ie
(1) cis-4-(o-Butylphenyl)-cyclohexanol und Äthansulfonylchlorid,
(2) eis-4-(m-ChlorOhenyl)-cyclohexanol und Benzolsulfonylbromid,
(3) eis-4-(p-Äthoxyphenyl)-cyclohexanol und loluolsulfonyl-.. Chlorid,
(4) cis-4-(o-Trifluormethylphenyl)-cyclohexanol und 1^-Haphthalinsulfonyljodid oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) cis-4-(o-Butylphenyl)-cyclohexanol-äthansulfonat,
(2) cis-4-(m-Chiorphenyl)-cyclohexanol-benzolsulfonat,
(3) cis-4-(p-ilthoxyphenyl)-cyclohexanol-toluolsulfonat,
(4) cis-4-(o-Trifluormethylphenyl)-cyclohexanol-oC-naphthalinsulfonat und dgl.
Beispiel 17
trans-4- (p-I''luo rphenyl)- cyclohe xanol-methansulfonat
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Zu einer eisgekühlten Lösung von 3,5 g trans-4-(p-iTuorphenyl)-cyclohexanol (Herstellung siehe Beispiel 15) in 3o ml Pyridin werden 3,5 ml Methansulfoiiylchlorid zugegeben. Hach etwa 6-stündigem Stehen in der Kälte wird das Gemisch in Wasser gerossen. Der sich abscheidende Feststoff wird 2x aus wässrigem Methanol umkristallisiert, wobei man 4,22 g trans-4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexanol-methansulfonat vom Schmelzpunkt 9o bis 92,5°C erhält. Der lüisch-üchmelzpunkt mit der cis-Verbindung liegt bei 72 bis 9o°C. Anal. Ber. für G15H17FO5S: C: 57,33; fi: 6,29;
Gef.: G: 57,o3; H: 6,48;
Y/iederholt man das Verfahren von Beispiel 17, jedoch unter Verwendung anderer Cyclohexanole und anderer Sulfonylhalogenide wie z.B.
(1) trans-4-(o-Chlorphenyl)-cyclohexanol und Propansulfonylbromid,
(2) trans-4-(m-Äthoxyphenyl)-cyclohexanol und p-Toluolsulfonylchlorid,
(3) trans-4-(p-Butylphenyl)-cyclohexanol und ß-Naphthalinsulfonylfluorid oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) trans-4-(o-Chlorphenyl)-cyclohexanol-propansulfonat,
(2) trans-4-(m-Äthoxyphenyl)-cyclohexanol-p-toluolsulfonat,
(3) trans-4-(p-Butylphenyl^cyclohexanoi-ß-naphthalinsulfonat und dgl.
Beispiel 18
trans-4- ( p-I'luorphen.yl)-cyclohexan-1 -ylazid
Ein Gemisch aus 6,65 g cis-4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexanolmethansulfonat (Herstellung siehe Beispiel 16) und eine gleiche
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Gewiclitsmenge Katriumazid in 65 ml Dimethylformamid wird in einem Ölbad bei etwa 9o Ms 95°C ca. 12 Stunden lang gerührt. Das Gemisch wird dann auf einem Rotationsverdampfer "bei 2mmHg zur Trockene eingedampft und der Rückstand wird in Wasser und Benzol gelöst. Die organische 'Schicht wird mit Wasser und Kochsalzlösung gewaschen und ergibt 4,84 g trans-4-(p-3?luorphenyl) -cyclohexah-1 -ylazid.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 18, jedoch unter Verwendung anderer cis-^-Ehenyl-cyclohexanol-sulfonate wie z.B.
(1) cis-4-(o-Brompjihenyl)-cyclohexanol-äthansulfonat,
(2) cis-4-(m-Propoxyphenyl)-cyclohexanol-benzolsulfonat,
(3) eis-4-(p-Trifluormethylphenyl)- ot-naphthalinsulfonat oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) trans-4-(o-Bromphenyl)-cyclohexan-1-ylazid,
(2) trans-4-(m-Propoxyphenyl)-cyclohexan-i-ylazid,
(3) trans-4-(p-Trifluormethylphenyl)-cyclohexan-1-ylazid und dgl.
Beispiel 19
cis-4- (p-3?luor phenyl )-cyclohexan-1 -ylazid
Ein Gemisch aus 4,22 g trans-4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexanolmethansulfonat (Herstellung siehe Beispiel 17) und eine gleiche Gewichtsnenge Katriumazid in 45 ml Dimethylformamid werden etwa 12 Stunden lang auf ca. 95°C erwärmt. Dann wird das Gemisch auf einem Rotationsverdampfer zur Trockene eingedampft, der ilückstano wird in Wasser und Benzol gelöst. Die organische Schicht viird mit Wasser und Kochsalzlösung gewaschen und ergibt das cis-4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexan-iylazid.
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Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 19, jedoch unter Verwendung anderer Cyclohexanolsulfonate wie
(1) trans-4-(o-Ghlorphenyl)-cyclohexanol-projjansulfonat,
(2) trans-4-(m-Butylphenyl)-cyclohexanol-toluolBulfonat,
(3) trans-4r(p-Athoxyphenyl)-cyclohexanol-i3-naphthalinsulfonat oder dgl., so -erhält man die Verbindungen
(1) cis-4-(o-Ghlorphenyl)-cyclohexan-1-ylazid,
(2) cis-4-(m-Butylphenyl)-cyclohexan-1-ylazid,
(3) cis-4-(p-Äthoxyphenyl)-cyclohexan-1-y'lazid und dgl.
Beispiel 2o
trane-4-(p-Plttorphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid (I)
Eine Lösung des in Beispiel 18 erhaltenen trans-4-(p-Fluorphenyr)-cyclohexan-1-ylazids in 25 ml Tetrahydrofuran wird unter kräftigem Rühren zu einer Suspension von 2,4 g Lithiumaluminiumhydrid in 25 ml Tetrahydrofuran zugesetzt. Nach etwa 1-stündigem Kühren bei Raumtemperatur und etwa 2-stündigem Kochen am Kückfluß wird das Gemisch in L'is gekühlt. Dann werden nacheinander 2,4 ml Wasser, 2,4 ml 157^i£e wässrige Natriumhydroxydlösung und 6 ml V/asser zugegeben. Der ausgefällte Peststoff wird auf einem Filter gesammelt, das Piltrat wird zur Trockene eingedampft. Der zurückbleibende Feststoff wird in Äther gelöst und mit 3,6n-ätherischer Salzsäure behandelt. Der Feststoff wird 2x aus I-iethanol/Athylacetat umkristallisiert, wobei 3,o5 g trans-4-(p-Fluorphenyl)-eyclohexylamin-hydrochlorid, das oberhalb 33o°G schmilzt, erhalten werden.
Anal. Ber. für G12H17ClFN: C: 62,73; H: 7,46; Cl: 15,44.
Gef.: C: 62,7o;"il: 7,76; Cl: 15,64.
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Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 2o, jedoch unter Verwendung anderer trans-Cyclohexan-i-ylazide wie (1) trans-4-(o-Bromphenyl)-cyclohexan-i-ylazid, ( 2) trans-4-(m-Butylphenyl)-eyclohexan-1-ylazid, (3) trans-4-(p-Äthoxyphenyl)-cyclohexan-i-ylazid oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) trans-4-(o-Bromphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid,
(2) trans-4-(m-Butylphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid 9
(3) trans-4-(p-Äthoxyphenyl)-cyclohexylamin~hydrochlorid und dgl.
Beispiel 21
cis-4-(p-gluorphenyl)-cyclohexylamin-hfydroohlorid (i)
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 2o, jedoch unter Verwendung des gemäß Beispiel 19" hergestellten cis-4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexan-1-ylazids als Ausgangsmaterial, so erhält man das cis-4-(p-#luorphenyl)-eyclohexylainin-hydrochlorid vom Schmelzpunkt 237-238,50O.
Anal. Ber. für C12H17ClPN: C: 62,73? Hj 7,46; CL: 15,44?
Gef.: C: 62,38; H: 7,56; Cl: 15,43.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 21, jedoch unter Verwendung anderer cis-Cyclohexan-1-ylazide wie
(1) eis-4-(o-Chlorphenyl)-cyolohexan-1-ylazid,
(2) cis-4-(m-Trifluorniethylphenyl)-oyclohexan-1-ylazid oder dgl., so erhält man die Verbindungen (1) cis-4-(o-Chlorphenyl)- und
(2) cis-4-(m-Irifluormethylphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid und dgl.
Wiederholt man die Verfahren der Beispiele 2o und 21, jedoch
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unter Ersatz der Salzsäure durch eine andere Säure wie Bromwasserstoff säure, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Salpetersäure, Benzoesäure, Naphthoesäure, Salicylsäure, Weinsäure, Nicotinsäure , Gyclohexansulfaminsäure, Hexinsäure, Milchsäure, Palmitinsäure, Glutarsäure, Essigsäure, Propionsäure, Phenyl-"buttersäure oder dgl., so erhält man die entsprechenden Säureadditionssalse eines eis- oder trans-4-Phenyl-cyclohexylainins (I), z.B. cis-4-(o-Bromphenyl)-cyclohexylamin-hydro'bromid, trans-4-Cm-fcthoxyphenyl)-cyclohexylamin-nitrat, cis-4-(p- |)ropylphenyl)-cyclohexyiaiEin-benzoat, cis-4-(o-Chlorphenyl)- W cyclohexylamin-salicylat, trans-4-(m- Srifluormethylphenyl)-cyclohexylamin-lactat, cis-4-(p-Butoxyghenyl)-cyclOhexylaminacetat und dgl.
Beispiel 22
trans-1 -/"4- (p-Fluorphenyl )-cyclohexyl7-piperidin (I)
Zu einer Lösung von 2 g trans-4-(p-ITuorphenyl)-cyclohexylaminhydrochlorid (Herstellung siehe Beispiel 2o) in 55 ml Äthanol werden 2,2 ml 4,18-normales methanolisches Natriumraethylat zugesetzt. Nach etwa 1-stündigem Rühren werden 2,78 g 1,5-Dijodpentan und 2,1 g Kaliumcarbonat zugesetzt. Dann wird das Gemisch etwa 16 Stunden lang am Rückfluß gekocht. Die Hauptmenge des Lösungsmittels wird im Vakuum entfernt und der Rückstand wird in Äther und Wasser gelöst. Die organische Schicht wird mit V/asser und Kochsalzlösung gewaschen und zur Trockene eingeengt. Der zurückbleibende Feststoff wird aus wässrigem Methanol umkristallisiert, wobei man 1,6 g trans-1-i/~4_(p-.Fluorphenyl)-cyclohexyl7-piperidin vom Schmelzpunkt 76 bis 790C erhält.
Anal. Ber. für C17H24FN: C: 78,12; H: 9,26;
Gef.: Oj 77,95; H: 9,64.
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Die so erhaltene freie Base ergibt beim Lösen in Äther und Behandeln mit Jf6n-ätherisehern Chlorwasserstoff einen festen Niederschlag, der nach dem Umkristallisieren (z»B. aus Kethanol/Xthylacetat) das entsprechende Hydrochlorid liefert.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 2, jedoch unter Verwendung von Ausgangsmaterialien wie
(1) trans-4-(o-Bromphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid, (2 ) trans-4-(m-Butoxyphenyl)-cyelohexylamin-hydrochlorid, (3) trans-4-(p-Propylphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid oder dpi., so erhält man die Verbindungen (1) trans-1-£~4-(o-Bromphenyl)-cyelohexylj-piperidin, (2 ) trans-1-/"4-(m-Butoxyphenyl)-eyelohexyl7-piperidin, (3) trans-1-^"4-(p-Propylphenyl)-cyelohexyl7-piperidin und dgl. oder deren Hydrochloride.
Beispiel 23
cis-1-/~4*-(p-iTuorphenyl) -cyclohexyl/- piperidin-hydrochlorid
Zu einer Lösung von 2 g cis<=4=(p-Fluorphenyl)-cyclohexylaminhydrochlorid (Herstellung siehe Beispiel 2o) in 35 ml Äthanol werden 2,2 ml 4,18-normales iäethanolisches Watriummethylat zugesetzt. Das Gemisch wird etwa 1 Stunde lang gerührt, dann werden 2,78 g 1 S5-Di;jodpentan und 2,1 g Kaliumcarbonat zugesetzt. Dann wird etwa 16 Stunden lang am Rückfluß gekocht. Die .'iauptnienge des Lösungsmittels wird im Vakuum entfernt und der Küelcstand wird in Äther und Wasser gelöst. Die organische Schicht wird mit Wasser und Kochsalzlösung gewaschen und zur Trockene eingedampfto Der Rückstand wird in Äther gelöst und mit 3,6n-ätherischem Chlorwasserstoff behandelt. Der ausgefällte Feststoff wird 2x aus Hethanol/Äthylacetat
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umkristallisiert, wobei man 1,62 g cis-1-/~4-(p-5luorphenyl)-■cyclohexyl^-piperidin-hydrochlorid vom Schmelzpunkt 229-231°C erhält.
Anal. Ber. für C17H25ClI)N: C: 68,55; H: 8,96;
Gef.: C: 68,17; E: 8,52.
\iiederholt man das Verfahren von Beispiel 23, jedoch unter Verwendung anderer Ausgangsmaterialien wie
(1) cis-4-(o-Chlorphenyl)-cyelohexylamin-hydrochlorid,
(2) cis-4-(m-Propoxyphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) cis-1-/~4-(o-Chlorphenyl)-cyclohexyl7-piperidin-hydrochlorid
(2) cis-1-/"~4-(m-Propoxyphenyl)-cyclohexyl)-piperidin-hydrochlorid und dgl.
Beispiel 24
trans-1 -/""4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexy3.7-py:rrolidin (I)
Zu einer Suspension von 2 g trans-4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexylamin-hydr0chlorid (Herstellung siehe Beispiel 2o) in 35 ml Methanol werden 2,15 ml 4,18-normales methanolisches Natriummethylat zugesetzt. Nach etwa 1-stündigem Rühren werden 2,5 g Kaliumcarbonat und 1,95 g 1,4-Dibrombutan zugesetzt. Das Gemisch wird etwa 17 Stunden lang am Rückfluß gekocht und dann zur Trockene eingedampft. Der !rückstand wird in Äther und Wasser gelöst. Die organische Schicht wird mit Wasser und Kochsalzlösung gewaschen und dann zur Trockene eingeengt. Der zurückbleibende Peststoff wird 2x aus Petroläther unter Abkühlen im Gefrierschrank umkristallisiert, v/obei man das trans-1-/~4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexyl/-pyrrolidin erhält.
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Löst man diese Verbindung in Äther und "behandelt mit 3,6nätherischem Chlorwasserstoff, so wird das entsprechende Hydrochlorid gebildet.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 24, jedoch unter Verwendung anderer Ausgangsmaterialien wie
(1) trans-4-(o-Bromphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid,
(2) trans-4-(m-Kethoxyphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) trans-1-</~4-(o-Bromphenyl)-cyclohexyl7-pyrrolidin,
(2) trans-1-/~4-(m-Kethoxyphenyl)-cyclohexylj-pyrrolidin und dgl.
Beispiel 25
cis-1-/""4-(p-Slluorphenyl)-cyclohexyl7-pyrrolidin (i)
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 24, jedoch unter Verwendung anderer Ausgangsmaterialien wie
(1) cis-4-(p--i?luorphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid,
(2) cis-4-(o-Butoxyphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid,
(3) cis-4-(m-Propylphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) cis-1-i^f"4-(p-Illuorphenyl)-cyclohexyl7-pyrrolidin,
(2) cis-1-£Ά-(o-Butoxyphenyl)-cyclohexyl/-pyrrolidin,
(3) eis-1-/""4-(m-Propylphenyl)-cyclohexyl/-pyrrolidin und dgl.
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Beispiel 26
cis-1-/ 4-(p-ffluorphenyl)-cyclohexyl7-hexamethylenimin-hydro-· chlorid (I)
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 23, jedoch unter Verwendung von 1,6-Dijodhexan anstelle des 1,5-üioodpentans, so erhält man das cis-1-^~~4-(p-£Tuorphenyl)-cyclohexyl7-hexamethylenimin-hydroehlorid·
Analog erhält man "bei Vervrendung anderer liihalogenalkane unter entsprechender Modifizierung der I-Iethoden der Beispiele 22 "bis 26 entsprechend substituierte cis-1-(4--Phenylcyelohexyl)-piperidine, -pyrrolidine, -hexamethylenimine, -morpholine und -piperazine, wie z.B. cis-1-/~4-(o-2thylphenyl)-cyelohexyl7-3-äthylpiperidin-hydrochlorid, cis-1-£Ά-(m-Chlorphenyl)-cyclohexylZ-S-propylpyrrolidin-hydrochlorid, cis-1-/~4-(p-Butoxyphenyl)-cyclohexyl7-3-äthoxyhexamethylenimin-hydroehlorid, cis-1-^f"4-(o-Trifluormethylphenyl)-cyclohexyl7-morpholinhydroChlorid, cis-1 -/~4-(ο-?luorphenyl)-cyclohexyl.7-2-methylmorpholin-hydrochlorid, cis-1-/~4-(m-Butylphenyl)_cyclohexyl-7-piperazin-hydrochlorid und dgl.
Beispiel 27
trans-1 - /""4- ( p-ffluorphenyl) -cy clohexyl7-hexame thyleniminhydrοchlorid (I)
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 22, jedoch unter satz des 1,5-Dijodpentans durch 1,6-Iiijodhexan, so erhält man das trans-1 -/"~4- (p-Fluorphenyl)-cyclohexyl7-hexamethyleniminhydroehlorid.
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Analog den Angaben von Beispiel 26 können repräsentative trans-1-(4-Phenyl-cyclohexyl)-piperidine, -pyrrolidine, -hexamethylenimine, -morpholine und -piperazine wie z.B. trans-1-/"4-(o-Butylphenyl)-cyclohexyl7-3-äthylpiperidinhydrochlorid, trans-1-£~4-(m-Propoxyphenyl)-cyclohexyiy-^- butoxyhexamethylenimin—hydrochloride trans-1-/"~4-(p-Chlorphenyl)-cyclohexyiy^-äthylmorpholin-hydrochlorid, trans-1- ^~4--(o-Propylphenyl)-cyclohexyl7-piperazin-hydrochlorid und erhalten werden.
Beispiel 28
trans-1-/~4-(p-yiuorphenyl)-cyclohexyl7-3-methylharnstoff (I)
Eine Suspension von 1 g trans-4-(p-Pliiorphenyl)-cyclohexylaminhydrochlorid (Herstellung siehe Beispiel 2o) in Äther und 1n-lTatriumhyäroxydlösung wird gerührt, bis kein Feststoff zurückbleibt. Die organische Schicht wird abgetrennt und zur Trockene eingedampft. Zu einer Lösung der so erhaltenen freien Base in 2o ml Tetrahydrofuran wird 1 ml Methylisocäynat zugegeben. Nach etwa 3 Stunden wird die resultierende Suspension zur Trockene eingeengt. Der Rückstand wird 2x aus Acetonitril umkristallisiert, wobei/'die Titelverbindung erhält.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 28, jedoch unter Ersatz des I'Iethylisocyanats durch
(1) Äthylisocyanat,
(2) Isobutylisocyanat oder dgl., so erhält man
(1) trans-1-/"4-(p-Elluorphenyl)-cyclohexyl7-3-äthylharnstoff,
(2) trans-1-/"4-(p-Fluorphenyl)-cyclohexyl7-3-isobutylharnstoff und dgl.
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Ferner erhält man nach der Arbeitsweise von Beispiel 28 unter. Verwendung anderer Ausgangsmaterialien wie
(1) trans-4-(o-kthylphenyl )-cyclohexylamin-hydrochlorid und Isopropylisocyanat,
(2) trans-4r(ra-Trifluormethylphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid und Butyli-socyanat oder dpi., die Verbindungen
(1) trans-1-/""4-(o-Äthylphenyl)-cyclohexyl7-5-isopropylharnstoff,
(2) trans^lT/^-Cm-Trifluormethyl'Dhenyl! )-cyclohexyl7-3-butylharnstoff und dgl.
ψ Beispiel 29
cis-1-/~'4-(p-'il'luorphenyl)-cyclohexyl7'-3-methylharnstoff (i)
l/iederholt man da.s Verfahren von Beispiel 28, jedoch unter Verwendung von cis-4-(p-iluorphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid (Herstellung siehe Beispiel 21) als Ausgangsmaterial, so erhält man die i'i t elver bindung .p'/ieä erholt man das Verfahren von Beispiel 29 unter einsatz der im Anschluß an Beispiel 28 aufgeführten Verbindungen, so erhält man rroöukte wie cis-1-g/~"4-(o-Chlorphenyl)-c3'-clohexyl7-3-äthylharnstoff, cis-1-i/~4-(m-AthoxyOhenyl)-cyclohexy].7-3-propylharnstoff und dgl.
Beispiel
trans-K-/~~4-"("D-PIuorphenyl)-cyclohexyl7-met^ansulfonamid (I)
iine Suspension von 1 g trans-4-(p-^'luorphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid (herstellung siehe Beispiel 2o) in Äther
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und In-Natriunüiydroxydlösung wird gerührt, Ms, kein. Feststoff zurückbleibt. ,i)ie organische Schicht wird abgetrennt und zur Trockene eingeengt. Zu einer Lösung der so erhaltenen freien Base und 0,65 ml Triäthylamin in 25 ml Tetrahydrofuran werden 0,55 ml Eethansulfonylchlorid zugesetzt. Nach etwa ?i/2 Std. wird das Gemisch mit Xther verdünnt und nacheinander mit Wasser, 2,5n-Salzsäure, Wasser und Hatriumbicarbonatlösung gewaschen. Die organische Schicht wird zur Trockene eingedampft und der zurückbleibende i'eststoff wird aus Aceton/Skellysolve B umkristallisiert, wobei /das trans-il-/~4-(p-51luorphenyl)-cyclohexyl7-methansulfonamid erhält.
Viiederholt man das Verfahren von Beispiel 3o, jedoch unter Verwendung anderer trans-Cyclohexylamin-hydrochloride und SuIfonylhalogenide v/ie
(1) trans-4-(o-Propylphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid und Ithansulfonylchlorid,
(2) trans-4-(ni-Butoxyphenyl)?-cyclohexylamin-hydrochlorid und p-Toluolsulfonylbromid oder dgl., so erhält man die Verbindun-
(1) trans-iw/~"4- (o-jr-ropylphenyl) -cyclohexyl^-äthansulfonamid,
(2) trans-I\T-/"~4-(p-i'luorphenyl)-cyclohexyl7-p-toluolsulfonamid und dgl.
Beispiel 31
- (p-Flu 01-phenyl) -cyclohexy^-me thansulf onamid
Wiederholt man das Verfahren von "Beispiel 30, jedoch unter Verwendung von cis-4-(p-I"luqrphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid (Herstellung siehe Beispiel 21) als Ausgangsmaterial, so erhält man· die Titelverbindung.-
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'lief \ Ci" :···■■ ■;
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 31 unter Verwendung von im Anschluß an Beispiel 3o aufgeführten Verbindungen, so erhält man Produkte wie cis-I>_/~'4-(o-Bi'omplienjl}-cjclohex<7l7-propansulfonamid, cis-i:-/""4-(m-Butoxypnenyl)-Gyeloiiexyl7-ßnaphthalinsulfonamid und dl.
Beispiel 32
trans-H-/"*4-(p-u'ltiorphenyl)-cyclohexyl^— formaiEid. (I)
Gemisch aus 2,21 g der freien Base trans^-Cp-i'luorphenyl)-cyclohexylamin (hergestellt durch lulhren einer ätherischen Lösung von 2,86 g des IrydroChlorids (siehe Beispiel 2o) mit 2,35 ml Triäthylamin) und 27 ^l Ameisensäureätiiylester wird etwa 4o Stunden lan.p; am riüclcfluß gekocht. Die resanltierenöe Lösung wird zur Trockene eingeengt und der xoiekstaiid wird aus Benzol umkristallisiert, wotei man das trans-H-/~4-{p-Fluorphenyl)-cyclohexyl7-fo-3ia-Biid vom Schmelzpunkt 139,5 Ms 142,5 C erhält.
Anal. Ber. für C15H16FNO: G: 7o,56; Ii: 7,29;
Gef.: C: 7o,8oj E: 7,63.
'wiederholt man das Vex^fahren von Beispiel 32, jedoch unter Verwendung anderer Ausgangsmaterialien wie
(1) trans-4-(ο-Methoxyphenyl)-cyclohexylamin,
(2) trans-4-(m-Prοpy!phenyl)-cyclohexylamin oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) trans-N-^"~4- ( o-Kethoxyphenyl) -cyclohexylj-formamid,
(2) trans-lT-/~4-(m-Propylphenyl)-cyclohexyl7-forEainid und dgl.
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Beispiel 33
eis-ΐ\-£~Α-(p-Fluorpiienyl)-cyclonexyl7-formamid (I) ;
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 32, jedoch unter Verwendung von cis-4-(p-51luorphenyl)-cyclohexylamin (erhalten durch Verrühren einer ätherischen Lösung ties Hydrochloride mit T'riäthylamin) als AuR?ranr:sraaterial, so erhält man das cis-ii-/~4-(p->Iluorphenyl)-cyclohexyl7-j'orraamid vom Schmelzpunkt 121-124°C. . . -■ Anal. Eer. für G17H16KTO: C: 7o,56; II: 7,29;
Gex.: C: 71,o3; 7I: 7,49.
Unter Anwendung des Verfahrens von Beispiel 33 werden ferner Verbindungen wie cis-li-Z^-io-Bromphenyl^cyclohexy}^-formamid, cis-ll-/~4-(m-Butj'-lT)henyl)-cyclohexyl7-formamid und dgle erhalten.
Beisniel 34
trans-N-Kethyl-/~"4- ( p-f luorphenyl) -cyclohexy^-amin-hydr ochlorid
Eine Lösung von 2,26 g trans-K-/"4-(p-it'luorphenyl)-cyclohexyl7-formamid (Herstellung siehe Beispiel 32) in 67 ml Tetrahydrofuran wird unter kräftigem ivühren zu einer Suspension von o,56 .ς Lithiumaluminiumhydrid in 11 ml Tetrahydrofuran zugesetzt. Räch etwa 4-stündigem Kochen am -dickfluß wird das Gemisch in üis gelcühlt. Dann werden nacheinander noch ö,56 ml Wasser, o,56 ml 15;äige Hatriumhydroxydlösung und 1,6 ml V/asser 2urreFe"ben. Der sich abscheidende Feststoff wird abfiltrjerl und das Filtrat v/ird zur "Trockene eingeengt. Der Rückstand
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wird in Äther gelöst und mit einem kleinen Überschuß von 3,6nätherischem Chlorwasserstoff behandelt. Der sich abscheidende Feststoff wird aus Kethylenchlorid/Äthylacetat umkristallisiert, wobei man das trans-N-Kethyl-/~~4-( p-f luorphenyl )-cyclohexyl7-amin-hydrochlorid vom Schmelzpunkt 213-215°C erhält.
Anal. Ber. für C15H19ClPN: C: 64,o5; H: 7,86; Cl: 14,55;
Gef.: C: 64,79; H: 8,15; Cl: 14,51.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 34, jedoch untez· Verwendung anderer Ausgangsmaterialien wie (1) trans-N-/~"4-(o-Propoxyphenyl)-cyclohexyl7-forir.amid, W (2) tram-N-/~4-(m-Trifluormethylphen3'-l)-cyclohexyl7-formamid oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) trans-IT-Methyl/~"4- (o-propoxyphenyl)-cyclohexy^-aminhydrochlorid,
(2) trans-N-Methyl-/~~4-(m-trifluormethylphenyl)-cyclohexyl.7-amin-hydrochlorid und dgl.
Beispiel 35
eis-N-Methyl-/~4-(p-fluorphenyl)-cyclohexyj^-amin-hydrochlorid
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 34, jedoch unter Verwendung von cis-N-/~4-(p-I1luorphenyl)-cyclohexyl7-formamid als Ausgangsmaterial, so erhält man das cis-N-Methyl-/~4-(p-fluorphenyl)-cyclohexyl7-amin-hydrοchlorid vom Schmelzpunkt 239,5-24O,5°C.
Anal. Ber. für C15H13ClFN: C: 64,o5; H: 7,86; Cl: 14,55;
Gef.: C: 64,79; H: 7,98; Cl: 14,85.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 34, so werden ferner Verbindungen wie cis-N-I<iethyl-/~'4-(o-chlorphenyl)-cyclohexyl7-
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amin-hydrochlorid, cis-N-Methyl-/"4-(m-propoxyphenyl)-cycloh.exy^-an'in-hyd.rochlorid, cis-N-Metliyl-/~4-(p-trifluormethyl· phenyl J-cyclohexylZ^min-hydrochlorid und dgl. erhalten.
Beispiel 36
trans-IT-Me thyl-4- (p-fluorphenyl) -cyclohexyl-1 -caffiminsäure- ^äthylester (I)
Zu einer eisgekühlten Lösung von 3 g der freien Base trans-N-Methyl-/~4-( p-f luorphenyl )-cyclohexyl7-ainin (hergestellt durch Rühren einer ätherischen Lösung des Hydrochloride (siehe Beispiel 34) mit In-Natriumhydroxydlösung) und 2,15 ml Triäthylamin in 3o ml Äther werden 1,6 ml Chlorameisensäureäthylester zugetropft. Nach etwa 5-stündigem Stehen in der Kälte wird das Gemisch mit Äther und V/asser verdünnt. Die organische Schicht wird abgetrennt, mit Wasser und Kochsalzlösung gewaschen und zur Trockene eingeengt. Oer zurückbleibende Feststoff wird aus wenig Petroläther (unter Kühlen in einem Gefrierschrank) umkristallisiert, wobei man die i'itelverbindung erhält.
Wiederholt man das' Verfahren von Beispiel 36, jedoch unter Verwendung anderer Ausgangsmaterialien wie
(1) trans-N-Methyl-/"~4-(o-trifluormethylphenyl)-cyclohexyl/-amin und Methyl-bromformiat,
(2) trans-N-Methyl-/~4-(m-butoxyphenyl)-cyclohexyl7-amin und Propyl-chlorformiat oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) trans-N-Methyl-4-{o-trifluormethylphenyl)-cyclohexyl-1-carbaminsäuren^ thylester,
(2) trans-N-Hethyl-4-(m-butoxyphenyl)-cyclohexyl-1-carbaminsäurepropylester und dgl.
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Beispiel 38
trans-N. m-Dime thyl-4-(p-fluorphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid (I)
Eine Lösung von 2,5 g trans-N-IIethyl-4-(p-flTiorphenyl)-cyclo· hexyl-i-carbaminsäureäthylester (Herstellung siehe Beispiel 56) in 6o ml Tetrahydrofuran wird unter kräftigem Rühren zu einer Suspension von 1 g Lithiumaluminiumhydrid in 1o ml Tetrahydrofuran zugesetzt. Nach etwa 4-stündigem Kochen am xlückfluß wird das Gemisch in Eis gekühlt und nacheinander mit 1 ml Wasser, 1 ml 15^iger Natriumhydroxydlösung und 3 ml Wasser behandelt. Der Feststoff wird abfiltriert und das I'iltrat wird zur Trockene eingedampft. Das ölige Amin wird mit 3,6n-ätherischem Chlorwasserstoff in das Hydrochloride überführt. Der Feststoff wird 2x aus Methylenchlorid/Athylacetat umkristallisiert, wobei man dann das trans-N,N-Dimethyl-4-(p-fluorphenyl)-cyclohexylamin-liydrochlorid erhält.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 38, jedoch unter Verwendung anderer Ausgangsmaterialien wie
(1) trans-N-Methyl-4-(o-brompehnyl)-cyclohexyl-1-carbaminsäure äthylester,
(2) trans-U-Hethyl-4-{m-äthoxyphenyl)-cyclohexyl-1-carbaminsäureäthylester oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) trans-Ιϊ,N-Dimethyl-4- ( o-bromphenyl)«-cyclohexylaminhydroChlorid,
(2) trans-N,N-Dimethyl-4- (m-äthoxyphenyl)-eyclohexylaminhydrοchlorid und dgl.
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Beispiel 39
eis -Έ, N-Pime thyl-4- ( p-f luorphenyl) -cyclohexylamin-hydrο chlorid I
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 38, jedoch unter Verwendung von cis-N-Methyl-4—(p-fluorphenyl)-cyclohexyl-1-carbaminsäureäthylester als Ausgangsmaterial, so erhält man die '-J-'itelverbindung.
Ferner werden nach der Arbeitsweise von Beispiel 39 Verbindungen wie cis-N,N-I)imethyl-4-(m-chlorphenyl)-cyclohexylaminhydrochlorid, cis-li,N-Diinethy 1-4-(p-butylphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid und dgl. erhalten.
Beispiel 4o
trans-4f-Fluor-4- x/~4-(P-fluorphenyl)-cyclohexylZ-amino j -butyrophenon-hydroehlorxd (I)
Zu einer Suspension von 2 g trans-4-(p-iIluorphenyl)-cyclohexylamin-hydrοchlorid (verstellung siehe Beispiel 2o) in 3o ml Dimethylformamid werden o,36 g 56^iges Natriumhydrid in Mineralöl zugesetzt. Kach etwa 25-minütigem Bohren v/erden nacheinander 2,42 g Kaliumcarbonat, 1,49 g Kaliumiodid und 2,18 g 2,2-Mmethyl-1,3-propandiol-ketal des 4-Chlor-4'-fluor-butyrophenons zugegeben. Das Gemisch wird in einem Ölbad bei 9o°C etv/a 18 Stunden lans gerührt, dann läßt man abkühlen und löst in Benzol und Nasser. Die organische Schicht wird sorgfältig mit Wasser und Kochsalzlösung gewaschen und dann zur Trockene eingedampft. Oer Rückstand wird in 8o ml Methanol gelöst, dann werden 4o ml 2,5n-Salzsäure zugesetzt und das Gemisch wird etwa 1 Stunde lang gerührt und dann im
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Vakuum eingeengt. "Der ausgefällte i'eatstoff wird auf einem Filter gesammelt, !lach zweimaligem Umkristallisieren aus Nethanol/2,5n-Salzsäure erhält man das reine trans-4'-i'luor-4-T/~4-(p-fluorphenyl)-cyclohexyl7-aminolr -"butyrophenonhydrochlorid vom Schmelzpunkt 193 bis 197 C. Anal. Ber. für C22-E26ClF2WO: C: 67,08; Ii: 6,65;
gef.: C: 67,25; H: 6,5o.
"wiederholt man das Verfahren von Beispiel 4o, jedoch unter Verwendung eines Säureadditionssalzes eines anderen trans-Cyclohexylamins und des 2,2-Dimethyl-i,3-propandiolketals eines anderen tU-nalogen-alkanarylketons wie
(1) trans-4-(o-Clilorphenyl)-cyclohexylamJn-hydrochlorid und das 2,2-j;imetryl-1,3-Oropandiol-ketal des 4'-I;rorn-4-chlorhutyrophenons,
(2) trans-4-(m-Propoxypnenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid und das 2,2-Limethy1-1,3-propandiol-ketal des 4'-ßutoxy-4-chlor-butyrophenons,
(3) trans-4-(p-ii.thylOlienyl)-cyclohexylamin-h3'"dro'bromid und das 2,2-I3imethyl-1,3-propandiol-ketal des 4-Chlor-4l-äfiioxy-'butyrophenons,
(4) trans-4-(o-'Hrifluormethylphenyl)-cyclohexylarnin-nitrat und das 2,2-l>imethyl-1,3-Oropandiol-ketal des 4-Chlor-2'-methyl-butyrophenons,
(5) trans-4-(m-Butylphenyl)-cyclohexylamin-cyclohexansulfamat und das 2,2-Oimethyl-1,3-propandiol-ketal des 3',4-Dichlorbutyrophenons,
(6) trans-4- (p-"bromphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid und das 2,2-l)imethyl-1,3-propandiol-ketal des 2, 2'-JJiohlor-acetophenons,
(7) trans-4-(o-Kethoxyphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid und das 2,2-I)imethyl-1,5-nropandiol-ketal des 3-Chlor-4'-methyl-propiophenons,
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(8) trans-4-(r-i'rif liiormethyl phenyl )-cyclohexylamin und das 2,2-Dimethyl-1,3-propandiol-ketal des 5-Chlor-4'-methylvalerophenons,
(9) trans-4- (p-I'.ethoxyphenyl) -cjrclohexylamin-hydrochlorid und daß 2,2-".jimetnyl-1,3-propandiol-ketal des 4-Chlor-4f-iTu.orbutyro-0< -naphthons oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) trans-4'-Brom-4- £/~4-(o-chlorphenyl)-cyclohexyl7-aminoJ butyr op'nenon- hydro chlorid,
(2) trans-4' -Butoxy-4- [_/~4- (m-propoxyphenyl)-cyclohexyl?- arnino τ -'butyrophenon-hydiOchlorid,
(5) trans-4'-Xthoxy-4- {/~4-(p-äthylphenyl)-cyclohexylj-aminoj butyr ophenon-hjrdrobr oinid,
(4) trans-2'-L^ethjl-A- ^/~4-(o-trifluormethylphenyl)-cyclohexyl7-amino j -"butirroplienon-nitrat,
(5) traiis-3t-Chlor-4- {/~'4-(m-butylphenyl)-cyclohexyl7-amino I ■butyrophenon-cyclohexansulf amat,
(6) trans-2'-Chlor-2- ^/"4-(p-"bromphenyl)-cyclohexyl7-amino J acetophenon-hydrochlorid,
(7) trans-4'-Äthoxy-3- |i/~4-(o-methoxyphenyl)-cyclohexyl7-^ amino-- propiopnenon-hydrochlorid,
(8) trans-4' -Hethjrl-5- -£^~4-(m-trifluormethylphenyl)-cyclohexy].7-araino j· -valerophenon^-hydrochlorid,
(9) trans-4'-Fluor-4- ■{/"4-(p-methoxyphenj!rl)-cyclohexyl7-araino J-butyro-oC-napnthon-hydrochlorid und dgl.
Bei SOiel 41
cis-4'-i'luor-4- -{/"4-(p-i'luorpliRnyl)-cyclohexyl7-amino j -
butyrophenon-nydi'ochlorid (I)
w'iederholt man das Vorfahren von Beispiel 4o, jedoch unter Verwenehm."; von c:i.E-4-(p-j-1luorphenyl)-cyclohexylamin-h7/ rdro-
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Chlorid (Herstellung: siehe Beispiel 21) als Ausgangsmaterial, so erhält man die Sit elver "bindung vom Schmelzpunkt 192 bis 1940C
Anal. Ber. für C22H26ClP2ITO: C: 67,08; "J: 6,65; Cl: 9,oo;
Gef.: C: 66,86; ?7: 6,57; Cl: 8,96.
wiederholt man das Verfahren von Beispiel 41 mit anderen Ausgangsmaterialien, so v/erden Verbindungen wie cis-4'-*Broni-4- ^/~4-(o-bromphenyl)-cyclohexyl7-aiaino j -butyrophenonhydrochlorid, cis-2'-Kethyl-4- W~4-(m-trifluorriieXiiylphenyl) cyclohexyll^-amino j- butyrophenon-hyörobromid, cis-2'-Chlor-. 3- \[_ 4-(p-propoxyphenyl)-cyciohex7/l7—amino- -propiophenon-
* hydrochlorid, cis-4' -5*luor-4- ·Γ/~4-(o-but7/-lpaenyl)-cyclohexyl_7-
amino v-butyro-iS-napnthon-hydrochlorid und. drl. erhalten.
Beispiel 42
trans-4'-fluor-4- τ/""4-(p-fltiorpiienylj-cyclohexy^-methylamino ^-butyrophenon-hydrοchlorid (I)
Zu einer Suspension von 1,98 g trans-i7-IIeth3rl-/~"4-(p-fluorphenyl^-cyclohexy^-amin-hydrochlorid (herstellung siehe Beispiel 34) in 27 ml Limethylformainid v/erden o,35 E iNatr hydrid (56^ in Mineralöl) zxigesetzt. Hac?i etv/a 1/2-stündigem führen v/erden nacheinander 2,54 g 1-a.liuiacax'bonat, 1,54 g Kaliumjodid und 2,23 g 2,2-7Jimethyl-1,3-propandiol-ketal des 4-Chlor-4'-fluor-t)utyroOhenons suresetzt, j-as G-emisch wird bei etwa 9o C ca, 1S Stunden lang Fex'ührt, dacn läiJt man abkühlen und verdünnt mit Benzol und "i/asser. 'vde organische Schicht v/ird mit Wasser und Kochsaliilösun'· ^ev/aschen tind znv trockene eingeengt. ?.ine jjosunr des iJüokstands in 64 ml Kethänol und 32 ml 2, pn-üalzsäure \-:ivä -r^tv/a 2 Stunden lan:·: bei
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ivsumteiriperatur gerührt. Dann wird das Methanol unter "Vakuum entfernt und der vückstand v/ird mit Kethylcnchlorid extrahiert. ";;ie organische Schicht v/ird einmal mit 2,5n-Salssäure £'ev/aschen und" dann zur Trockene eingeengt. Der zurückbleibende Feststoff v/ird 2x aus iMethylenchlorid/iithylaeetat umkristallisiert, wobei man die -Titel-rerbindunp: vom Schmelzpunkt 2o6-2o7,5°fi erhält.
Anal. Der. für C^r^gCl^NU: C: 67,72; .: 6,92; Cl: 8,69;
C-ef.: C: 67,91; r<: 7,29; Cl: 8,78.
"..iedei'holt man das Verfahren von Beispiel 42, jedoch unter Verwendung aes Säureadditionssalzes eines anderen trans-l·;- !■ietJ"i;rl-4-Ohe]iyl-cyclohexylairins und des 2,2-T.)imethyl-1,3-propandiol-ketals eines·anderen lU-Halogenalkanarylketons, wie
(1) trans-K-Leth3rl/ 4-(o-"oropylphen3rl)-cyclohexylamin-hydroehlorid und das 2,2—Dimethyl-1,3-piODandiol-ketal des 4-Chlor-2'-methylbutyrophenons,
(2) trans-I'-I-iethyl-/^- (m-tr i fluorine thy lphenyl)-cyclohexylaminhydrochlorid νω.6 das 2,2-Vjimethyl-1,3-propandiol-ketal des 4-Chlor-4' -methoxy-butyroplienons,
(3) trans-I-.-i-.ethyl-^"4-(-n-butoxyphenyl)-cyclohexylamin-nitrat und das 2,2-!imethyl-1,3-propandiol-ketal des 2,2'-jJichloracetoOhemis,
(4) traiii?-K-Kethyl-/~"4-(o-chlorphenyl)-cyclohexylamin-h3*drochlori^ nnd das 2,2-Oimethyl-1,3-propandiol-ketal des 5-Cnlor-4'-methylvalerophenons oder dgl., so erhält man die Verbindungen
(1) tra.ns-2'-kethyl-4- •[i/~4-(o-propylphenyl)-cyclohexyl7-methylamino j-butyrophenon-hydrochloriä,
(2) trans-4'-Hethoxy-4- ^~4-(m-trifluormethylphenyl)-cyclohexyl7-methylamino j -but7yrrophenon-hydrochlorid,
(3) trans-2'-Chlor-2- £/~4-(p-butoxyphenyl)-cyclohexylj-methylamino j-acetophenon-nitrat,
209810/1968
(4) trans-41-Methyl-5- -[^f~4-(o-chlorphenyl)-cyclohexyl7-methylamino "V-valeroiVhenon-hydroc^lorif1 und d^l.
Beispiel 43
cis-4'-i"luor-4~ {/~4-(p-i'luorphenyl)-cyclohexyl2-inethylamino j butyrophenon-hydrochlorid (I)
"wiederholt man das Verfahren von Beispiel 42, jedoch unter Ver-Wendung von ei 8-is-,-.etiiyl-/~4-(p-fluorphenyl )-cyclohexyl7-™ arain-hydroc^lorid (^erstellunr: siehe Beisr>iel 35) ?'~ls Aus-
ganFsmaterial, so erhält man die '.rite!verbindung vom bchmelspunkt 191,5-193,5°C.
Anal. Ber. für G^Ai^CT/^üi 0: 67,72; .: 6,ο?; οι: 8,69;
Gef.: 0: 67,97; H: 6,ö7; Gl: S,68.
Wiederholt man das Verfahren von Beispiel 43, so v/erden ferner Verbindungen vri_e cis-4'-Ket-.oxy-4- ■[/"<-(o-t::-ifluorr.-ethylphenyl)-cyclohexyl.7-niethylainino γ --Dropiophenon-hydrochlorid und df\l. erhalten.
Beispiel 44
trans-H-_/~4,4-Bi s- (p-f luoi-ohenyl} -buty1,7-4- ( p- f luornh '-nyl) -
id (1)
Zu 1 g trans-4- ( ^--.-luoroacn;1!) -cyclohexyl -j.nin-h.yd ro cn Io :;."id (--erstellunr siehe 7>eispiel 2o) in 15 rd ■.■irnethylforr-araid vreräen o,19 T eine"1 56 4.-:en I is-nereior! von ";atviumhydrd π in
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.„.-, .-- . ; '.. BAD QRIQhMAL
T-'inoralöl sxi--eaetzt, Kach fitwa 15-niinüti;'-em führen v/erden 1,5 ίξ iCaliumca.rr»onat, ο,9 ff "aliumjodid und 1,57 Γ 1,1-3is-(piTuoi^henyl)-4-ehlorbi:ttan (Herstellung siehe "Seispiel 158 der U.S. Patentschrift 3 23ö 216, dortige Bezeichnung 1-0hlor-4,4-diJ-(4-fliiorr.hen7/l)-Tyutan) ku-eyeben. Tiacli etwa 1c--stündirem Erhitzen auf etwa 95°C wird nan Gemisch !"t w'asser und "Benzol ;'-elöst. "Die organische Schicht wird mit Wasser und Kochsalzlösung gev;aschen und zur Trockene eingeengt. Oer Uückstand V'ivö an 15o inl Sililcagel (Kieselsäure) unter Elixieren mit durch Ammoniak r;esiitti;:;tem l.etlrylenchlorid chromatographiert. Die aufgrund des X'vnnschichtenchromato-rarans gleichen Fraktionen vnirden vereinigt. Eine Lösung des Prorlukts in kethylen-Ciilorid wird mit 2,5n-Salss;.iure gewaschen und zur Trockene eingedampft, 'oas L'ydrochlorid wird durch u-efrierti"ocknung aus Pensjol f^ev/onnen. Kan erhält auf diese './eise das trans-"..-/"4,4-Ms-(p-fluorp"ienyl)-butyl7-4-(p-fluorphenyl)-cyclo-
'..iederholt man das Verfahren von Beispiel 44-, jedoch unter Verwendung eines SäureadaitionosalEes eines anderen trans-4-ä.'henyl-cyclohexylamins und eines anderen 1,1-Diphenyl-OJ -ha-loi-enalkans, wie z.B.
(1) trans-4-(o-Chlorphenyl)-cyclohexylanin-hydvocnlorid
und 1 - (p-'üTuorphenyl) -1 - (p-tri f luorme thylphenyl) -4-chi or but an,
(2) trans-4- (m-Äthoxyphenyl)-cyclohexylamin-hydro'bromid und 1,1-ßis-("D-tolyl)-4-chlor"butan,
(3) trans-4-(p-3utylphenyl)-cyclohexylamin-hydrοChlorid und 1 - (p-i'Tuorphenyl) -1 -•oüenyl-4-chlor'butan,
(4) trans-4-(o-TrifluormethylTohenyl)-cyclohexylamin-hydrochloriü und 1,1 -Bi s- (r>-äthoxyphenyl) -2-chloräthan, (5 ) trans-4-(m-I'>romphen7/l)-cyclohe.xy] amin-hydrochlorid und 1,1-tiir.-('o-fluorphenyl)-2-chloräthan öder d^l., so erhält r.ia.n die Verbindungen
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S0
lDutyl-4-(o--chlor-chen7/l)-cyclonex7/lair.in-l]7ärochlo:r'id, (2 ) trans-;-:-/~4,4-rfis- (p-tolyl)-butyl7-4-( ..i-ät-ioxyrvienyl )-cyclohexylamin-hydrobroraidr
(5) trans-χ1-/"~4-(p-^luorp-^enyl)-4-"o]->enyl7-t>ntyl-4-(n-nutylphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlo"ricl,
(4) trans-ii-/ 2, 2-Lis- (p-äthoxypiienyl) -äfhyl7-4- (o-trifliiormethylphenyl)-c.yclohexylaniin-iiyäroc}n οτΊα, ( 5) trans-K-/'""2,2-Eis- (p-iluorphenyi)-ät"cyl7-4- (ra-brora"nhenyl)· cyclo'iPxylamin-hyarochlorid uri'l d; r;l.
Beisniel 45
cis-Vi-/ 4,4-Bis-(p-fltio —η- >~nyl)-huty].7-4-(Tj-i:>liiorphemyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid (I)
T.7iederh.olt man das Verfahren von BeiR-pxel 44, ,jedoch unter Verwendung: von cis-4-Cp- ^luorphenyl)-cyclohexylaniin-hydrochlorid (Herstellung siehe Beicriel 21) als Ausrangsraaterial, so erhält inan die Jitelveroindunr.
Nach der Arbeitsweise von "Beispiel 45 v/erden ferner aun den entsprechenden Ausgangsmaterialien Verbindungen wie cia-λ- £"2,2-Bis- (ni-cäthoxyphenyl)-äth7/3;7-4- (o-äthylphe^yl) -cyclohexylamin-hydrochloric!, eis-J.;-/~2, ?-~.is- (m-e.thoxyn)ienyl)-ä chyl.7-4_(o-äthylphen3rl)-cyclohexylaiain-hydrochlori d , eic-·.-/ 4-(O-Vluorphenyl )-4- (n-tolyl) -butyl-4- ( p-bro^-ol· onyl) -cyclon exylamin-cyclohexansuli'anat, cis-K-/ 4-(n-''luorpi!en.yl)-A-nnenyl/-butyl-4-(o-ti'ifluormethylphenyl)-cyclohox;/lamin-aydrochlox'id, cis-N-/~4,4-Bis-(p-t olyl )-butyl7-4--(m-propoxypaenyl)-cycloheocylarain-hydrochlorid und df:l, erhalten.
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Claims (19)

  1. Patentansprüche
    , \jl Ver üi
    bindung der ior^el
    in der /\s das Vorliegen der eis- oder trans-konfi.-ruration
    «v/i
    oder/Gemischen davon anzeigt, .u einen Alkylrest mit 1 bis 4
    "Kohlenstoffatomen, Fluor, Chlor, Brom, Tri fluorine thy I oder einen A.l>oryrest i;:it 1 bir 4 Kohlenstoffatomen, κ Wasserstoff
    2 oder einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, und Λ Wasserstoff, einen Alkylrest mit 1 bis 4 kohlenstoffatomen, Alkanoylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, Alkylsulfonylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoff atomen, Ax'ylsulfonylrest mit 6 bis 1o irohlensto3"fatomen, Allcylcarbamo7/lrest mit einem Alkylanteil aus 1 bis 4 ivo;i'.enstoffatonen, einen am ":iing monosubstituierten Arojrialkjrlrest, dessen Substituente» die Bedeutung von obigem λ hatre«., dessen Arylanteil 6 bis 1o Kohlenstoff atome und dessen Alkylanteil 1 bis 6 Kohlenstoffatome aufweist, oder einen Bis-(ring-mono substituiex't en )-Ar3?"lalkylre st darstellen, dessen Substituent die Bedeutunr von obigem ^ hat, dessen Arylrest 6 bis 1o Kohlenstotfatome und dessen Alkylrest 1 bis 6 Korlen-
    /darstellen, -ι ο stoff atome aufweist, und in der Λ und :-." ferner zusammen mit dem Stickstoffatom einen gesättigten heterocyclischen Aminorest in l'oriii eines unsubstituierten oder monosnbstituierten pyrrolidin·-, -ipex-idini»·, Hexamethylenimino-, ;-.orOrolino-
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    oder Piperazinorest bilden können, und Säureadditionssalze davon.
  2. 2. ois-4-(p-51luorp3ienyl J-cycloliexylamin-hydrochlorid.
  3. 3. trans-4-(p-I'luorphenyl)-cyclohexylamin-hydrochloriä,
  4. 4· eis-1 -/""4-(p-i'luorphenyl)-cyclohexyiy'-pT peritiin-hydrochlorid,
  5. 5. trans-1-/" 4-(p--fl'luorphenyl)-cyclohexyl7-'oiperidin.
  6. 6. trans-4'-I1luor-4- £/~4-(p-iluorphen3KL)-cyclohexyl/-amino ^ "butyrophenon-hydr ο chlorid.
  7. 7. trans-4' -i"'luor-4- \/""4-(p-fluorphenyl)-cyclohexylZ-methylamino 5-butyrophenon-hydrochlorid.
  8. 8. cis-4'-Fluor-4- ■j/~4-(p-fluorphenyl)-cyclohexyl7-aniino j butyrophenon-hydrο chlorid.
  9. 9. cis-41 -Fluor-4- ■£/~4-(p-i'luorphenyl)-cyclohexyl7-methylamino 3-butyroOhenon-hydrochlorid.
  10. 10. cis-E-/~4,4-Bis-(p-fluorphenyl)-butyl7-4-(p-fluorphenylV cyclohexylamin-hydrοchlorid.
  11. 11. trans-K-i/~4t4-Bis-(p-flt!or'phenyl)-butyl7-4-(p-fluor-Dhi· nyl)-cyclohexylamin-hydrochloxud.
  12. 12. Ve3°binrlun;" der
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    in welcher s^ das Vorliegen der eis- oder trans-IConfiguration oder von G-emi sehen davon anzeigt, .i Wasserstoff, eine Kethyl- oder /.thyl/rruppe, J11IuOr, Chlor, 3rom, Trifluormethyl oder einen Alkoxyrest mit 1 his 4 Kohlenstoffatomen und R5 einen Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen oder einen Arylrest mit 6 his 1o Kohlenstoffatomen darstellen.
  13. 13. eis-4-(p-ii'luorOhenyl)-cyclohexanol-methansulfonat.
  14. 14. trans-4- (p-ä'luorphenyl) -cyclohexanol-me thansulf onat,
  15. 15« "Verfahren zur Herstellung von freien Basen und Säureadditionssalzen von Basen der i'ormel
    in der r^j das Vorliegen der eis- oder trans-Konfiguration oder von Gemischen davon anzeigt, Ii Wasserstoff, einen Alkylrest mit 1 Ms 4 Kohlenstoffatomen, ?luor, Chlor, Brom, Trifluormethyl oder einen Alkoxyrest mit 1 "bis 4 Kohlenstoffatomen, Λ Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoff atomen und η eine ganze Zahl von 1 bis 6 darstellen, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Base oder ein Säureaö'iitionnsalz einer "Base der* l'ormel
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    in der <w , it und R die obige Bedeutung besitzen, mit einer Verbindung der Formel
    in der i. und η die obige Bedeutung besitzen, umsetzt und das dabei erhaltene Produkt hydrolysiert.
  16. 16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß man durch Umsetzung von trans-4-(p-l'''luorphenyl)-cyclohexylamin-hydrοchlorid mit dem 2,2-J)imethyl-1,3-propandiol-ketal des 4-Ghlor-4'-'fluor-butyroOhenons und anschließende Hydx'olyse des so erhaltenen Produkts das trrns-4'-i''luor-4- f/~'1—(pfluorphenyl)-cyclohexyl7-amino j-butyroOhenon-hydvochlorid
    horsteilt.
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  17. 17« Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß man durch Umsetzung von tr&ns-N-Kethyl-/~4-(p-fluorphenyl)-cyclo; hexylainin-hydroChlorid mit dem 2,2-I)imethyl-1 ,3-propandiol-ketal des 4-Chlor-4l-fluor-'butyrophenons und anschließende Hydrolyse des so erhaltenen Produkts das trans-4'-i'luor-4- £Z~4-(pfluorplienyl)-cyclohexyl7-niethylamino j- -butyrophenon-hydrochlorid herstellt»
  18. 18. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß man durch Umsetzung van cis-4-(p-?luorphenyl)-cyclohexylaminhydrochlorid mit dem 2r2-IJimethyl-1,3-propandiol-ketal des 4-Chlor-A'-fluos-butyrophenons und anschließende Hydrolyse des so erhaltenen Produkts das οΐΞ-4'-ϊΛ1υοΓ-4- ^/~4-(p-fluorpheny])-cyclohexyl7-amino j -'butyrophenon-hydrochlorid herstellt.
  19. 19. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß man durch Umsetzung von cis-H-Methyl-./"~4-(p-fluorphenyl)-cyclohexylamin-hydrochlorid mit dem 2,2-TJimethyl-1,3-propandiolketal des 4-Chlor-4t-fluor-tiutyrophenons und anschließende Hydrolyse des so erhaltenen Produkts das cis-4'-?luor-4- ^/~4-(p-fluorphenyl);-cyclohexyl7-methylamino j -butyrophenonhydrochlorid herotellt.
    Pur: The Upjohn Company
    Kalemazoo, Mich., V.St.A.
    (Re el·11 sanwalt)
    209810/1968
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