DE2135101A1 - Pyroelektrische Vorrichtung - Google Patents
Pyroelektrische VorrichtungInfo
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Description
Western Electric Company Ashkin 39-2-2
Incorporated
New York
Pyroelektrische Vorrichtung
Die Erfindung bezieht sich auf pyroelektrische Vorrichtungen.
Wachsendes Interesse an den grundlegenden Eigenschaften und an der praktischen Ausnutzung elektromagnetischer Strahlung,
insbesondere kohärenter Strahlung, hat zur Untersuchung einer Anzahl von hierauf bezogenen Gebieten einschließlich Strahlungsdetektoren,
geführt.
Strahlungsdetektoren sind zur Grundlagenforschung und auch zu kommerziellen Zwecken erforderlich, bei denen generell
Vorrichtungen zum Bestimmen des Vorhandenseins von Strahlung bzw. von Abweichungen in der Art der Strahlung erforderlich
sind.
Neuere Entwicklungen haben das Interesse der Fachwelt auf eine Eigenschaft konzentriert, welche über viele Jahre als Laboratoriumskuriosität
betrachtet wurde. Diese Eigenschaft, Pyroelektrizität, läßt sich im weitesten Sinne als die Materialeigenschaft
definieren, welche zu einer Erzeugung einer Spannung während einer Temperaturänderungsperiode führt. In der Literatur
wird dieser Effekt häufig in zwei allgemeine Typen einge-
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teilt. Der erste kann in einem piezoelektrischen Material auftreten,
das unter statischen Bedingungen kein Dipolmoment hat. Dieser "Sekundäreffekt" wird mitunter "Falschp.iezoelektrizität"
genannt. Der zweite Typ erfordert zusätzlich ein Restinet)
dipolmoment unter statischen Bedingungen und kann daher nur bei einer begrenzteren Gruppe von Materialien auftreten.
Die zuletzt genannte Art bzw. der zuletzt genannte Typ kann ein stärkerer Effekt sein, und das gegenwärtige Interesse an
pyroelektrischen Vorrichtungen ist im wesentlichen auf die Verwendung von Materialien beschränkt, welche diese zuletzt
genannte Art der Pyroelektrizität aufweisen.
Das neuere Interesse an der Pyroelektrizität hat sich in weitem Umfang auf die Ausnutzung dieser Eigenschaft zur Strahlungsbestimmung
konzentriert. Es ist bereits seit einiger Zeit bekannt, daß der pyrelektrische Effekt über den gesamten
Absorptionsbereich des Materials benutzt werden kann. Es war bekannt, daß dieser Effekt über einen sehr ausgedehnten Bereich
von Infrarotwellenlängen sowie im sichtbaren Spektrum und sogar bei noch kürzeren Wellenlängen benutzt werden konnte.
Dieser !Anstand wurde als interessant angesehen, da die Empfindlichkeit
und/oder Ansprechzeit üblicher, im Infrarotbereich arbeitender Detektoren bekanntlich für viele Zwecke, zumal
mit zunehmender Wellenlänge unzureichend ist.
Bis vor kurzem war man jedoch der Ansicht, daß pyroelektrische
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Detektoren im Bezug auf die Modulationsfrequenz des infraroten oder anderen Trägers Frequenzbeschränkungen unterliegen
würden. Es wurde angenommen, daß diese Beschränkung aus einer mechanischen Resonanz aufgrund des piezoelektrischen Ansprechens
auf eine durch Temperaturänderung des Mediums hervorgerufene Volumenänderung resultierte.
In neuerer Zeit wurde jedoch festgestellt, daß die beiden Symptome bzw. Erscheinungen (bei "echten"pyroelektrischen
Materialien), (1) der pyroelektrische Effekt aufgrund einer Änderung des Moments der Dipole, welche ihren Ursprung in
der Symmetrie des Systems haben, und (2) das piezoelektrische "Klingeln" ("ringing") getrennt werden könnten. Die erste
Beobachtung erforderte die Verwendung eines besonderen Materials, eines Mischkristalls aus Bariumstrontiumniobat. Dieses
Material reagierte auf Modulationsfrequenzen, welche wenigstens eine Größenordnung höher als die niedrigste Grundresonanzfrequenz
des Kristalls waren. Untersuchungen zur Erforschung der Ursache dieses ungewöhnlichen Verhaltens führten
zu dem Ergebnis, daß diese Zusammensetzung genügend akustische Verluste hatte, um selbst eine Dämpfung des piezoelektrischen
Klingeleffekts herbeizuführen. Tatsächlich wurde diese Erklärung durch die Beobachtung bestätigt, daß andere verlustbehaftete
Materialien ebenfalls nicht auf einen Frequenzbereich unterhalb der mechanischen Resonanzfrequenzen beschränkt waren.
Vgl. Applied Physics Letters, Band 13, Seite 147 (1968).
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— Ί —
Die letzte Entwicklung erreichte genügende akustische Verluste durch "Anklammern", d.h. durch Kleben oder eine andere
Verbindung mit einem Körper ausreichender Masse. Gemäß dieser neuesten Entwicklung werden Materialien von im übrigen ausgezeichneten
pyroelektrischen Eigenschaften, die jedoch auch eine so hohe akustische Güte haben, daß sie durch Resonanz
gewöhnlich Beschränkungen unterworfen sind, für hohe Frequenzmodulation zugänglich gemacht. Ein beispielsweises Material,
anhand dessen bekannte Experimente durchgeführt wurden, ist Lithiumtantalat. Vgl. Journal of Applied Physics, Band 41,
Seite 4455 (1970),
Diese jüngsten Entwicklungen haben die Aufmerksamkeit der Fachwelt auf die Verwendung pyroelektrischer Vorrichtungen
als Detektoren (und zu anderen Zv/ecken, einschließlich Zwischenträgern und auf Träger im sichtbaren oder im nahen
sichtbaren Spektrum aufgedrückte Modulationen) konzentriert. Selbstverständlich ist die Herstellung durch die üblichen,
die Verwendung relativ großer Einkristallabschnitte hoher Perfektion begleitenden Probleme Kompliziert. Diese Probleme
sind von besonderer Bedeutung, wenn die Strahlung nicht genau fokussiert und die Intensität am Detektor relativ gering ist.
Derartigen Umständen, welche an sich die Verwendung großer Detektoren in der Größenordnung von Quadratzentimetern oder
größer erforderlich machen, kann nicht ohne weiteres genügt werden, soweit die zur Verfügung stehenden Methoden ein In-
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schexbenschneiden und Polieren umfassen. Dieser Umstand wird
noch durch andere Erwägungen kompliziert, welche Dimensionen in der Größenordnung von Tausendstel Zoll oder kleiner in der
Richtung der einfallenden Strahlung vorschreiben können· Es wurde gefunden, daß diese Schwierigkeiten verringert werden
können, wenn die pyroelektrischen Detektoren aus verschiedenen organisch polymeren Materialien gebildet sind. Solche Materialien
stehen zur Verfügung oder können in Abschnitten der erforderlichen Fläche und Dicke hergestellt werden.
Geeignete Materialien umfassen Bauteile, welche bereits als piezoelektrisch beschrieben wurden. In diesem Zusammenhang
wird auf Japanese Journal of Applied Physics, Band 8, Seite 975 (1969) hingewiesen.
Insbesondere müssen die polymeren Stoffe ein Rest-(net) dipolmoment haben. Demgemäß sieht die Erfindung eine pyroelektrische
Vorrichtung vor, die einen Körper aus polymerem Material mit einem Rest-Dipolmoment und eine Einrichtung zum
Messen der pyroelektrischen Empfindlichkeit bzw. des pyroelektrischen Übertragungsfaktors des Körpers auf einfallende
Strahlung aufweist. Da die Größe des pyroelektrischen Effekts von der Stärke des Dipolmoments abhängt, ist die Substituentgruppierung
unter solchen ausgewählt, welche ein hohes Moment hervorrufen. Die in Betracht kommenden Polymere sind in
erster Linie aus Kohlenstoffketten, wobei die Substituenten-
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anordnung so gewählt ist, daß sie eine von derjenigen von Kohlenstoff beträchtlich abweichende Elektronegativität hat,
so sind z.B. Kohlenoxid-Kohlenstoff-Stickstoff- und Kohlenstoff-Halogen-Gruppen besonders geeignet. Eine besonders
zweckmäßige Bindung ist die Kohlenstoff-Fluor-Bindung und eine bevorzugte Materialgruppe wird durch Polyvinyliden-Fluorid
dargestellt. Selbstverständlich legt das allgemeine Erfordernis bezüglich des Restmoments nahe, daß die dipolare
Bindung azentrisch ist, um eine Auflösung zu vermeiden, und demgemäß sind total fluorierte gerade Polymerenketten
nicht zweckmäßig.
Der pyroelektrische Effekt erfordert ein Fluchten der Dipolmomente.
Dies kann durch Anlegen eines elektrischen Feldes, in der Regel eines Gleichstromfeldes, geeigneter Stärke erreicht
werden. Bei einer bevorzugten Stoffgruppe wird eine solche Ausrichtung oder Polung "eingefroren", so daß das
Material remanente Polarisation zeigt und das Feld während des Betriebs nicht aufrechterhalten zu werden braucht. Andere
Materialien zeigen jedoch bei bestimmten Betriebstemperaturen keine remanente Polarisation, so daß es bei
diesen Materialien des Anlegens eines elektrischen Feldes bedarf·
Während bei einer Ausführungsform der Erfindung ein Detektor so gedämpft ist, daß er bei Frequenzen an den und oberhalb
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der mechanischen Resonanzfrequenzen ansprechen kann, können andere Ausführungsformen in anderer Weise arbeiten. Bei einem
Ausführungsbeispiel der Erfindung findet die Resonanzfrequenz Verwendung, um den Frequenzbereich bzw. das Ansprechen des
pyroelektrischen Elements auf den Resonanzfrequenzen entsprechende Modulationsfrequenzen zu erweitern. Derartige Einrichtungen
können so ausgelegt werden, daß sie den "Klingel-" effekt vergrößern (d.h. Dämpfung vermeiden).
Zwei Ausführungsformen der Erfindung werden im folgenden anhand der Zeichnung näher erläutert. In der Zeichnung zeigt:
Fig. 1 eine teilweise geschnittene perspektivische Ansicht auf eine Ausführungsform einer pyroelektrischen
Vorrichtung; und
Fig. 2 eine teilweise geschnittene perspektivische Ansicht einer anderen Ausführungsform der pyroelektrischen
Vorrichtung.
Die in Fig. 1 gezeigte Vorrichtung 10 besteht aus einer polymeren Filmschicht 11, welche mit jeweils über Leitungen 14 und
15 mit einer Ausgabeeinrichtung 16 verbundenen Elektroden 12 und 13 belegt ist. Auftreffende Strahlung 17 kann moduliert
sein und ferner irgendeine Wellenlänge besitzen, welche im Element 11 absorbiert werden kann. Die Absorption kann innerhalb
des natürlichen Absorptionsbereichs des Materials liegen oder kann - alternativ - das Ergebnis einer äußeren Einwir-
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kung, z.B. durch eine undurchlässige Außenschicht oder ein beigemischtes absorbierendes Material sein. Die Elektroden
12 und 13 sind in der Regel Flächenelektroden und können beispielsweise als Schichten aus einem haftfähigen Material
wie einer Silberpaste ausgebildet sein. Die Elektrode 13 kann zusätzlich die Funktion haben, die pyroelektrische
Schicht 11 neben einem Rahmen 18 zu verbinden, um vom piezoelektrischen Effekt abhängige mechanische Vibrationen zu minimalisieren.
Für die dargestellte Vorrichtung ist die Richtung des gesamten (Netto-)Dipolmoments durch die Richtung der Dickendimension
der Schicht 11 zwischen den Elektroden 12 und 13 definiert. Wenn die Schicht 11 remanente Polarisation bei der Betriebstemperatur
hat, wird dieses Netto-Moment durch Kurzzeitpolung
hervorgerufen, und eine Aufrechterhaltung des elektrischen Feldes während des Betriebs ist nicht erforderlich. Unter anderen
Umständen kann jedoch ein solches Feld zweckmäßig sein. Das Feld kann entweder ein Gleichstrom- oder ein Wechselstromfeld
sein (in dem zuletzt genannten Fall ist die Frequenz des Feldes von der in Betracht stehenden Modulations- oder Zwischenträgerfrequenz
getrennt) und kann an die der Signalmessung bzw. -bestimmung dienenden Elektroden 12 und 13 angelegt
werden. In diesem Fall kann die Ausgabe- bzw. Auslesevorrichtung 16 mit einer elektrischen Schaltung ausgestattet sein,
welche zwischen dem festen "Polarisations-"feld und dem Signal
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unterscheidet. Eine solche Diskriminatoreinrichtung kann als
Oszillatorschwingkreis oder, analog hierzu, als Quarzschwinger
ausgebildet sein.
Die Vorrichtung 10 gemäß Fig. 2 ist ähnlich derjenigen nach Fig. 1 ausgebildet und besteht ebenfalls aus einem Film aus
pyroelektrischem Material 21, dessen Oberflächen mit Elektroden 22 und 23 bildendem leitenden Material überzogen sind.
An die Elektroden 22 und 23 sind Leitungen 24 und 25 angeschlossen, welche die Elektroden mit der Ausleseeinrichtung
26 verbinden. In dem dargestellten Ausführungsbeispiel ist der Film 21 zwischen Rahmen 27 und 28 verspannt. Die Konstruktion
ist in diesem Falle so, daß aufgrund des piezoelektrischen Ansprechens auf Volumenvergrößerung oder -kontraktion
bei Empfang einlaufender Strahlung mechanische Resonanz verstärkt anstatt gedämpft wird.
Gewisse grundsätzliche Anforderungen an erfindungsgemäße verwendete
Materialien wurden oben bereits erläutert. Es wurde bereits oben erwähnt, daß die verwendeten Materialien ein
Rest- bzw. Netto-Dipolmoment besitzen müssen. Die Stärke des Dipolmoments ist von der Verteilung der Substituentenanordnungen
abhängig, welche von den Gliedern der polymeren Kette in Bezug auf die Elektronegativität getrennt sind. Die verwendeten
Materialien enthalten grundsätzlich Kohlenstoff, die
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Substxtuentenbindung ist generell an ein Kohlenstoffatom und die Elektronegativität wird daher relativ zum Kohlenstoff gemessen.
Wahrscheinlich ist die geeignetste Bindung die Bindung von Kohlenstoff an Fluor, obwohl andere Substituenten,
z.B. andere Halogene und (oder andere Substituenten, die über Sauerstoff an Kohlenstoff gebunden sind, z.B. Ester, Azide,
Enole, Ketone usw.) Hydroxyl-, Amid-, Imid- und Nitrat-Gruppen
ebenfalls geeignet sind. Die Notwendigkeit eines Rest- bzw. Netto-Dipolmoments setzt ihrerseits voraus, daß es keine völlige
Aufhebung gibt. Ein Material wie ein vollständig fluo-
ψ riertes Äthylenpolymer besitzt kein Netto-Dipolmoment, obwohl
es starke polare Bindungen enthält. Ein teilweise fluoriertes Polymer derselben Gruppe, z.B. das Trifluoräthylenpolymer,
hat dagegen ein Netto-Dipolmoment.
Die genaue Natur des Zusammenwirkens zwischen den dipolaren Bindungen ist nicht bekannt. Es kann z.B. sein, daß polymere
Stoffe der hier in Betracht stehenden Art keine spontane Polarisation in der Art von anorganischen kristallinen Materialien
fe zeigen. Es ist möglich, daß Stoffe, welche ein Netto-Dipolmoment
beibehalten, nicht von der reinen Energetik der Dipolzu-Dipol-Kopplung
sondern von der Stabilität des Molekularsystems abhängig sind. Unabhängig von der Natur des Ansprechmechanismus
wurde gefunden, daß die geeigneten Stoffe hochkristallin und durch die Raumgruppenbezeichnungen der neun
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Klassen geeignet klassifizierbar sind, welche den die Existenz der Ferroelektrizität zulassenden kristallinen Symmetrien entsprechen.
Demgemäß hat Polyvinylidenfluorid die Punktgruppenbezeichnung
Cp . Andere geeignete repräsentative Materialien umfassen Polyacrylnitril, Polyvinylfluorid, Poly-o-fluorstyren
und Polyvinylidenchlorid (die alle zu den polaren Punkt- bzw. Raumgruppen, d.h. C und C gehören, wobei
η = 1,2,3,4 oder 6).
Ein hoher Kristallformigkeitsgrad, wenigstens 10% auf der
üblichen Basis, wie in "X-ray Properties of Polymers" von Alexander, Wiley 1969 (Kapitel 3) beschrieben ist, ist gewiß
wünschenswert. Es wurde jedoch experimentell festgestellt, daß geeignete Proben eine gewisse dipolare Relaxation während
der Verwendung zeigen, so daß das Anlegen eines Feldes selbst an ein Material, welches remanente Polarisation zeigt, zu einer
Verstärkung bzw. Erhöhung der Empfindlichkeit bzw. des
Ansprechens führen kann. Dieses Verhalten ist für herkömmliche ferroelektrische Materialien nicht charakteristisch und
legt nahe, daß trotz bevorzugter Verwendung kristalliner Stoffe aus ferroelektrischen Raumgruppen ein geeignetes Verhalten
auch bei völligem Fehlen ferroelektrischer Kopplung erzielt werden kann. So können beispielsweise Stoffe verwendet werden,
welche ein "eingefrorenes" Dipolmoment haben, d.h. Stoffe, die gewöhnlich als Elektrete klassifiziert werden.
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Es bleibt jedoch Tatsache, daß bevorzugte Stoffe hochkristallin sind und Raumbezeichnungen haben, welche Ferroelektrizität
zulassen. Eine kristallographische Orientierung kann bei üblichen Filmabschnitten leicht durch biaxiales Spannen z.B.
durch Einblasen in eine Form erzielt werden. Entweder kurzzeitige oder ständige Polung erfordert das Anlegen eines relativ
hohen Feldes, das gewöhnlich eine Feldstärke in der Größenordnung von wenigstens 300 kV/cm haben muß. (Bei dem
üblichen Film, welcher eine Dicke von etwa 20 Mikrometer hat, kann ein Feld von 600 Volt ausreichen.) Wie bei herkömmlichen
™ ferroelektrischen Stoffen erlaubt eine Temperaturerhöhung eine Verringerung der polarisierenden Felder. Eine anfängliche
Polarisation bzw. Polung wird üblicherweise unter Erwärmung des Materials bis nahe an dessen Schmelzpunkt durchgeführt
(das Feld wird in der Regel aufrechterhalten, wenn die Temperatur gesenkt wird).
Obwohl kommerzielle Filme, die beispielsweise durch Überströmen hergestellt sind, für die Praxis der vorliegenden Erfindung
geeignet sind, können andere Methoden in gleicher Weise geeignet und vorteilhaft sein. Unter gewissen Umständen
können auf metallischen Oberflächen abgelagerte Polymere kristallographische Orientierung haben oder sogar als bereits
aufgebrachte Filme zur Erzielung einer derartigen Orientierung mechanisch bearbeitet werden. Auf diese Weise gebildete Filme
z.B. durch in situ-Polarisation, können selbstverständlich
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ORIGINAL INSPEGTgO
in derselben Weise wie selbsttragende FiMe gepolt bzw. polarisiert
werden. Gegenelektroden können in irgendeiner herkömmlichen Weise abgelagert und ggf. durch εtrahlungsabsorbierende
Schichten ergänzt werden.
Es ist einzusehen, daß diese Vorrichtungen als Lichtdetektoren und z.B. in Laser-Nachrichtenübermittlungssystemen verwendet
werden können.
Im folgenden wird ein Beispiel der beim Testen dipolarer Polymere verwendeten experimetellen Methoden beschrieben.
Ein Detektor wurde aus im Handel verfügbarem Polyvinylidenfluoridfilm
gebildet, welcher durch biaxiale Streckung vorbereitet worden war. Der Film war zu etwa 50% kristallin, was
über die Dichte und/oder durch Röntgenstrahlen festgestellt wurde, und seine Dichte betrug mehr als 19 Mikrometer. Elektroden
wurden aufeinander entgegengesetzten Flächen durch Aufdampfen von Aluminium abgelagert, und die Polung bzw. Polarisation
wurde durch Anlegen eines elektrischen Feldes von 1500 Volt durchgeführt, wobei das Feld vom Beginn der Behandlung
bei 1200C bis zur Abkühlung auf Zimmertemperatur aufrecht
erhalten blieb. Die Frontfläche des Detektors bestand aus einem
teildurchlässigen Aluminiumfilm. Der Detektor wurde unter
Verwendung eines Dauerstrich-CO.-Lasers bestrahlt, der bei einer
Wellenlänge von etwa 10,6 Mikrometer mit einer Leistung
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von wenigen Milliwatt emittiert. Die Laser-Ausgangsstrahlung
wurde auf ein Gebiet fokussiert, welches angenähert mit der zwei mal zwei Millimeterfläche des Detektors übereinstimmt.
Das Laser-Ausgangssignal wurde moduliert, um entweder Einzelimpulse oder Impulszüge mit Impulsfolgefrequenzen von 1 bis
1000 Hertz zu erzeugen. Die Spannungs-Ansprechempfindlichkeit auf einen Impulszug von etwa 100 Hz betrug ca. 17 Volt pro
Watt. Die Ansprechempfindlxchkeit sank als Reziprokwert der ersten Potenz der Frequenz. Es wurdegefunden, daß die auf einem
Schirm wiedergegebene Detektorantwort die Form eines Eingangsimpulses mit einer Anstiegszeit von etwa 50 Nanosekunden getreu
wiedergab.
Das oben beschriebene Experiment wurde mit einem Filmdetektor
durchgeführt, der weitgehend ähnlich der in Fig. 1 dargestellten
Vorrichtung an einer Unterlage befestigt (d.h. festgeklebt) war. Bei anderen Experimenten fanden frei abgestützte
gespannte Filme Verwendung, die entsprechend der Darstellung gemäß Fig. 2 angeordnet waren.
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Claims (8)
- Patentansprüche :ίl.yPyroelektrische Vorrichtung mit einer Einrichtung zum Messen eines pyroelektrischen Ansprechens eines Körpers auf einfallende Strahlung,dadurch gekennzeichnet, daß der Körper (11, 21) ein polymeres Material mit einem resultierenden bzw. Netto-Dipolmoment ist.
- 2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das polymere Material (11,21) wenigstens zu 10% kristallin ist.
- 3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, da durch gekennzeichnet, daß das resultierende- bzw. Netto-Dipolmoment durch ein angelegtes elektrisches Feld hervorgerufen ist·
- 4. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß das polymere Material eine Kohlenstoff atoinkette aufweist und das resultierende- bzw. Netto-Dipolmoment im wesentlichen durch eine Bindung zwischen Kohlenstoff und entweder Stickstoff, Sauerstoff oder einem Halogen hervorgerufen ist.
- 5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Bindung zwischen Kohlenstoff und einer209838/058SGruppe besteht, die aus Hydroxyl-, Amid-, Imid-, Nitrat-, Ester-, Azid-, Enol- und Ketongruppen ausgewählt ist.
- 6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch ge k e η η ζ e i c h η e t, daß das polymere Material Polyvinylidenfluorid oder Polyvinylidenchlorid oder Polyacrylonitr.it oder Polyvinylfluorid oder Poly-o-fluorostyren enthält.
- 7. Vorrichtung nach einem Ansprüche 1 bis 6, da durch ge k e η η ζ e i c h η e t, daß sie ein Lichtdetektor ist.
- 8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das zum Lichtdetektor gehörige polymere Material (11,21) zwischen zwei Elektroden (12,13;22,23), mit diesen in Kctfcakt stehend, eingesetzt ist, daß wenigstens eine Oberfläche einer Elektrode (13;22,23) an einem Rahmen (18;" 27,28) befestigt ist und daß eine Ausleseeinrichtung bzw. eine Meßanzeige (16,26) zwischen die beiden Elektroden (12,13; 22, 23) geschaltet ist.209838/0585
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