DE2131507B2 - Verfahren und Vorrichtung zur Anreicherung von Edelgasspuren, insbesondere Krypton, aus einer Kohlendioxid als Bestandteil enthaltenden Gasmischung - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Anreicherung von Edelgasspuren, insbesondere Krypton, aus einer Kohlendioxid als Bestandteil enthaltenden Gasmischung

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Description

Die Erfindung bezieht sich au? ein Verfahren zur Abreicherung von Edelgasspuren, insbesondere von Krypton, aus einer Kohlendioxid als Bestandteil enthaltenden Gasmischung, insbesondere aus den Abgasen einer Aufarbeitungsanlage für graphithaltigen Kernbrennstoff sowie auf eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
Die möglichst weitgehende Beseitigung von Edelgasspurcn aus stark kohlendioxidhaltigen Gasen spielt bei der Aufarbeitung bestrahlter Brenn- und/oder Brutelemente von Kernreaktoren eine wichtige Rolle, bei denen der Brennstoff oder der Brutsloff in eine Graphitmatrix eingebettet oder in Umhüllungen aus Graphit enthalten ist. Solche Elemente werden zur Entfernung des Graphitballasts einer Verbrennung bei erhöhten Temperaturen in sauerstoffhaltigen Gasen unterworfen, bei der die in den Elementen enthaltenen radioaktiven Spaltgase in das Abgas gelangen, Dieses muß daher zunächst ausreichend dekontaminiert werden, bevor es in die Atmosphäre entlassen werden kann.
Es ist bekannt, daß Edelgas/Kohlendioxidmischungen durch Ab- beziehungsweise Adsorption von Kohlendioxid an Zeolithen bis zu einem gewissen Reinheitsgrade getrennt werden können (Vortrag anläßlich der GDCh-Hauptversammlung 1969 in Hamburg), jedoch verbleiben dabei noch beachtliche Mengen Krypton in der Kohleridioxidfraktion.
Nach einem anderen Verfahren wird Kohlendioxid mit wäßriger Äthanolaminlösung ausgewaschen (Chim. et Ind. 73 (1955) Seiten 69 bis 77), die allerdings auch Edelgasanteile aufnimmt, so daß keine ausreichende Dekontaminierung erzielt werden kann. Mit dem gleichen Nachteil ist die bekannte Kohlendioxidabtrennung durch Absorption in anderen Waschflüssigkeiten wie Wasser oder Laugen behaftet.
Die ebenfalls in Betracht gezogene Absorption der Edelgase in organischen Lösungsmitteln scheitert an der höheren Löslichkeit von Kohlendioxid in diesen Lösungsmitteln und die Trennung mittels permselekti ver Membranen (Report 65-C-03i, 1965) ist für die Behandlung größerer Gasmengen praktisch nicht geeignet
Unabhängig von der besonderen Aufgabenstellung werden Gasmischungen allgemein vielfach durch Wasch- und Rektifizierverfahren getrennt, wobei speziell Edelgase aus Luft durch Anreicherung in einer flüssigen Sauerstoff-Fraktion gewonnen werden, die nachfolgend rektifiziert wird. Das in der Luft enthaltene Kohlendioxid wird bei diesen Verfahren durch eine
Vorreinigung abgetrennt.
Aus der DE-AS 1190 965 ist schließlich ein für Reaktor-Kühlkreisläufe entwickeltes Verfahren zur Entfernung von Edelgasspuren aus Kohlendioxid bekannt, bei dem kontinuierlich Kühlmittelanteile verflüssigt und rektifiziert werden. Als Kopffraktion wird dabei eine edeigasreiche mischung der Verunreinigungen erhalten, während die Bodenfraktion in den Kreislauf zurückgeschickt wird und nicht restlos gereinigt zu werden braucht Bei diesem bekannten Verfahren wird also zum einen keine vollständige Dekontamination angestrebt und zum anderen eine vollständige Verflüssigung des der Reinigung unterworfenen Anteils vorgenommen. Insgesamt gesehen existiert also bislang kein
ίο technisch brauchbares Verfahren zur Edelgas-Dekontaminierung von stark kohlendioxidhaltigen Gasmischungen, wobei insbesondere alle bekannten Waschverfahren zur Edelgasanreicherung in Lösungsmitteln den Nachteil haben, daß das Kohlendioxid in den Waschmit teln besser löslich ist als das abzutrennende Edelgas.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, eine technisch realisierbare Abtrennung von Edelgasspuren aus COr reichen Gasen zu schaffen, mit der Spurenmengen von etwa bis zu 200 ppm Krypten auf v,irischaftliche Weise verläßlich abgetrennt werden können, so daß das gereinigte Gas in die Atmosphäre entlassen werden kann.
Das zur Lösung dieser Aufgabe entwickelte erfindungsgemäße Verfahren basiert auf der überraschenden Feststellung, daß Edelgasspuren, insbesondere Kryptonspuren, aus kohlendioxidreichen Gasen mit flüssigem Kohlendioxid erfolgreich ausgewaschen werden können, so daß die in einer Kernbrennstoff-Aufarbeitungsanlage vom Kopf einer entsprechenden Waschsäule
v> abgehende Gasfraktion so weit gereinigt ist, daß sie in die Atmosphäre entlassen werden kann. Die Edelgase sjmmeln sich dagegen in der flüssigen Fraktion der Waschstufe und können daraus durch Rektifikation abgetrennt werden. Als besonders günstig erweist es
r> sich dabei, daß der Löslichkeitskoeffizient von Stickstoff niedriger ist als der von Krypton, so daß durch die — mögliche — Anwesenheit von Stickstoff in der Ausgangsmischung keine wesentliche Störung zu befürchten ist.
W) Demgemäß ist die erfindungsgemäße Edelgasabreicherung der eingangs genannten Art dadurch gekennzeichnet, daß die Gasmischung bis zum Beginn der Verflüssigung des darin enthaltenen Kohlendioxids verdichtet und einem Waschprozeß mit flüssigem
Kohlendioxid als Waschmittel unterworfen wird.
Bei diesem Verfahren wird das die Verunreinigungen enthaltende Gas also zunächst bis zum Beginn der Verflüssigung des im Gas enthaltenen Kohlendioxids
verdichtet, was sich in einem Druck-Haltepunkt während des Verdichtens äußert (bei nur Spuren an Krypton enthaltendem Kohlendioxid liegt dieser Punkt auf der Dampfdruckkurve des reinen Kohlendioxids). Die so verdichtete Gasmischung wird in eine bekannte Wascheinrichtung, wie in flüssige Absorber, Desintegratoren, Sprühtürme, Waschkolonnen oder dergleichen im Gegenstrom zu flüssigem Kohlendioxid eingespeist und verläßt die Waschstufe mit einer von Dimensionierung und Betrieb der Wascheinrichtung abhängenden Reinheit Als Waschsäule dient insbesondere eine Füllkörperkolonne (mit erheblicher theoretischer Bödenzahl), die zweckmäßigerweise mehrstufig ist
Vorzugsweise wird der Waschprozeß mit einer Rektifikation des beladenen Waschmittels kombiniert das dabei gereinigt als Bodenfraktion der Rektifikation anfällt und im Kreislauf zum Waschprozeß zurückgeführt wird. Das heißt, die beladene Waschflüssigkeit insbesondere das kryptonhaltige flüssige Kohlendioxid, wird in an sich bekannter Weise in einer Rektifikationssäuie .'ektifiziert von deren oberem Ende die dabei gebildete kryptonreiche Fraktion abgezoger- wird. Bei Anwesenheit merklicher Stickstoffmengen kann zwischen die vorstehend beschriebene Waschstufe und Rektifikation eine weitere Rektifikation zum Absondern von Stickstoff zwischengeschaltet werden.
Mit steigender Temperatur erhöht sich auch der bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung anzuwendende Druck. Damit steigt auch die Löslichkeit der Edelgase in flüssigem Kohlendioxid an. Aus Sicherheitsgründen ist es bei Anlagen, in denen mit radioaktiven Stoffen gearbeitet wird, zweckmäßig, die Anlage mit einem Druck zu betreiben, der so niedrig wie möglich sein soll. Soll eine möglichst wirtschaftliche Betriebsweise erzielt werden, so wird eine im wesentlichen Kohlendioxid enthaltende Gasmischung bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung zweckmäßig bei etwa 25° C gewaschen. Unter Berücksichtigung beider Gesichtpunkte wird die Gasmischung zweckmäßig bei Temperaturen, die etwa zwischen —500C und +25"C liegen, gewaschen. Der Sättigungsdampfdruck des Kohlendioxids liegt in diesem Fall zwischen etwa 10 und 65 atm. Enthält die Gasmischung neben Kohlendioxid erhebliche Anteile anderer Gase, wie Kohlenmonoxid und Stickstoff, so ist es vorteilhaft, die Gasmischung bei Temperature1.! zwischen —40°C und —200C mit den diesen Temperaturen entsprechenden Drücken zu waschen.
Die Vorzüge des Verfahrens gemäß der Erfindung bestehen darin, daß keine zusätzlichen Lösungsmittel notwendig sind. Ein besonders großer Vorteil besteht darin, da,3 außer der abgetrennten edelgasreichen Fraktion kein radioaktiver Abfall entsteht und daß keine Radiolyseprodukte auftreten können. Vorteilhaft ist ferner, daß keine vollständige Verflüssigung der Gase erfolgt und erhebliche Durchsätze im Waschturm erzielt werden können, dessen Betrieb relativ einfach steuerbar ist.
Eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens umfaßt insbesondere einen Eingangsverdichter, eine damit verbundene Waschsäule und eine nachgeschaltete Rektifikationssäule mit einer Flüssigkeitsförderleitung vom Boden der Rektifikationssäule zum Kopf der Waschsäule sowie eine vom Boden der Waschsäule herkommende Rektifikationsspeiseleitung.
Der Ablauf des Verfahrens gemäß der Erfindung wird anhand einer zur Durchführung des Verfahrens geeigneten, in Fig. 1 schematisch wiedergegebenen Einrichtung näher erläutert
F i g. 2 zeigt eine Anlage mit zusätzlicher N^Absonderung.
Wie aus F i g. 1 hervorgeht wird die bei der Verbrennung von graphithaltigen Kernreaktor-Brenn- und/oder -Brutstoffen mit reinem Sauerstoff entstehende Gasmischung in dem Kompressor 1 verdichtet Von dort gelangt die Gasmischung in den Druckbehälter 2, Durch den Druckbehälter 2 wird mittels einer
ίο Zweipunktregelung 3 der Betrieb des Kompressors den jeweils gewünschten Betriebsbedingungen entsprechend geregelt Aus dem Druckbehälter 2 gelangt die Gasmischung über einen Strömungsregler 4, durch den der Durchsatz unabhängig von dem Vordruck konstant gehalten wird, in den Wärmetauscher 5. Beim Durchströmen des Wärmetauschers 5 wird die Gasmischung auf die beim Durchströmen der Waschsäule erforderliche Temperatur gebracht Beim Durchströmen der Waschsäule 6 von unten nach oben, bei dem der Gasmischung flüssiges Kohlendioxid von oben nach unten entgegenströmt wird die Gaiftüschung gereinigt Vom oberen Teil der Waschsäule 6 wild im Anschluß daran das gereinigte Abgas über ein Reduzierventil 7 in die Atmosphäre geleitet Dabei wird das der Gasmischung in der Waschsäule entgegenströmende flüssige Kohlendioxid durch eine Pumpe 8, die beispielsweise als Zahnradpumpe ausgebildet sein kann, in eine nachgeschaltete Rektifikationssäule 9 gepumpt Die Rektifikationssäule ist, wie in der Zeichnung nicht dargestellt, mit
jo Drahtwendeln, deren Durchmesser 4 mm beträgt, gefüllt Zur Steuerung des gewünschten Rücklaufverhältnisses ist im oberen Teil der Rektifikationssäule 9 ein Dreiwegeventil 10 vorgesehen. An das Dreiwegeventil 10 ist außerdem ein Behälter 11 zur Aufnahme der beim Ablauf des Verfahrens gemäß der Erfindung gebildeten edelgasreichen Fraktionen angeschlossen. Die edelgasarme Fraktion wird im unteren Teil der Rektifikationssäule 9 mittels einer vorzugsweise als Zahnradpumpe ausgebildeten Pumpe 12 abgezogen und
über einen Wärmetauscher 13 auf die für die Verwendung in der Waschsäule 6 erforderliche Temperatur gebracht.
Zur Abtrennung von Edelgasen aus neben Kohlendioxid beispielsweise Stickstoff enthaltenden Gasmischungen ist, wie aus Fig.2 hervorgeh", zweckmäßig zwischen Waschsäule 6 und Rektifikationssäule 9 eine weitere Rektifikationssäule 14 eingeschaltet. Die Rektifikationssäule 14 steht mit der Waschsäule 6 über die Zahnradpumpe 8 und mit der Rektifikationssäule 9 über
■-•ο eine Zahnradpumpe 15 und über einen Wärmetauscher 16 in Verbinduni,. Bei dieser Ausführungsform der Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung ist im oberen Ende der Rektifikationssäul*r 14 zur Erzielung eines Rücklaufes innerhalb der
-. - Rektifikationssäule 14 eine Kühleinrichtung 17 vorgesehen. Bei dieser Ausführungsform der Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung wird in der Rektifikationssäule 14 der in der Gasmischung entualtene Stickstoff vollständig von der
ho in die Rektifikationssäule 14 gelangenden Mischung abgetrennt, so daß im unteren Teil der Rekiifikationssäule 14 eine Krypton-Kohlendioxid-Mischung verbleibt, die frei von Stickstoff ist. Diese Mischung wird sodann über Zahnradpumpe 15 und den Wärmetauscher 16 der Rektifikatk/«säule 9 zugeführt. Der Stickstoff wird über das am oberen Ende der Rektifikationssäule 14 angeordnete Reduzierventil 18 in die Atmosphäre abgegeben.
1. Ausfuhrungsbeispiel
Es wurde ein beim Verbrennen von Graphit mit reinem Sauerstoff gebildetes Kohlendioxid enthaltendes Abgas, das zugleich 200 ppm Krypton enthielt, auf 75 atm verdichtet. Dabei betrug die Temperatur der Gasmischung etwa 35° C. Nach der Verdichtung wurde das Abgas mittels eines Wärmetauschers auf die in der nachgeschalteten Waschsäule erforderliche Betriebs temperatur von 25°C gebracht. Der Druck betrug dabei 63 atm. Die Höhe der dabei verwendeten Waschsäule betrug 2500 mm und sie wies einen Durchmesser von 45 mm auf. Sie war mit Maschendrahtringen mit Steg gefüllt, deren Durchmesser 5 mm betrug. Beim Durchströmen der Waschsäule wurde die Gasmischung durch entgegenströmendes flüssiges Kohlendioxid gereinigt. Dabei zeigte sich, daß der Gehalt des im oberen Teil der Säule abgelassenen Gases 0,0b ppm Krypton betrug. Der Durchsalz des dabei verwendeten flüssigen Kohlendioxids lag bei etwa 4,5 l/h. Der Gasdurchsatz lag bei 400 Nl/h. Die Höhe des Abtriebsteiles der verwendeten Rektifikationssäule betrug 600 mm. ihr Durchmesser 45 mm. Die Höhe des Verstärkungsteiles betrug 400 mm, ihr Durchmesser 21 mm. Die Säule war mit Drahtwendel gefüllt, deren Durchmesser 4 mm betrug. Das Verhältnis der Ablauf-Rücklaufzeiten beim Betrieb der Rektifikationssäulen betrug 1 :4000. Nach Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung wurden der Rektifikationssäule etwa 0,05 l/h der kryptonreichen Fraktion mit einem Gehalt von 10% Kr und etwa 4.5 l/h der kryptonarmen Fraktion mit einem Gehalt von 0.02 ppm Krypton entnommen.
2. Ausführungsbeispiel
Es wurde ein durch Verbrennung von Graphit mit Luft gebildetes Abgas, das aus etwa 2 Kohlendioxid, ■> 80% Stickstoff und 100 ppm Krypton bestand, nach dem Verfahren gemäß der Erfindung behandelt. Dabei erfolgte die Gaswäsche in gleicher Weise wie in Ausführungsbeispiel 1, Abweichend davon betrug die Temperatur in der Waschsäule -3O0C. Der Druck
ι» betrug 70 atm. Der unter Betriebsbedingungen gemessene Gasdurchsatz betrug 17 l/h. In dem nach der Durchführung der Gaswäsche ablaufenden Kohlendioxid waren neben 60 ppm Krypton noch etwa 1.9% Stickstoff gelöst. Zur Abtrennung des Stickstoffs wurde
ti die Mischung in eine bei — 30°C und 70 atm arbeitende Rcktifikationssäule gepumpt. Die Rektifikationssäule hatte eine Höhe von 800 mm und einen Durchmesser von 26 mm. Sie war nni Draniweriuein von 4 iniVi Durchmesser beschickt. Das Rücklaufverhältnis betrug
?<> 3:1. Der am ,Säulenkopf der Rektifikationssäule über ein Reduzierventil entweichende Stickstoff enthielt weniger als 0,01 ppm Krypton und Kohlendioxid. Die am Boden der Rektifikationssäule abgenommene Krypton-Kohli;ndioxid-Mischung war frei von Stick-
-'' stoff und wurde einer nachgeschalteten Rektifikationssäule zugeführt und in dieser in gleicher Weise behandi. ti wie bei Ausführungsbeispiel 1. Nach Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung wurden der Rektifikationssäu!1: etwa 0,05 l/h der kryptonreichen Fraktion mit einem Gehalt von 107ο Kr und etwa 4,5 l/h der kryptonarmen Fraktion mit einem Gehalt von 0.02 ppm Krypton entnommen.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (4)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Abreicherung von Edelgasspuren, insbesondere von Krypton, aus einer Kohlendioxid als Bestandteil enthaltenden Gasmischung, insbesondere aus den Abgasen einer Aufarbeitungsanlage für graphithaltigen Kernbrennstoff, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasmischung bis zum Beginn der Verflüssigung des darin enthaltenen Kohlendioxids verdichtet und einem Waschprozeß mit flüssigem Kohlendioxid als Waschmittel unterworfen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Waschmittel anschließend rektifiziert und im Kreislauf zum Waschprozeß zurückgeleitet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasmischung bei Temperaturen zwischen —500C und etwa +300C gewaschen wird.
4. Vorrichtung zur Durchfühnmg des Verfahrens nach Anspruch 2, gekennzeichnet durch einen Eingangsverdichter (i), eine damit verbundene Waschsäule (6) und eine nachgeschaltete Rektifikationssäule (9) mit einer Flüssigkeitsförderleitung vom Boden der Rektifikations-äule (9) zum Kopf der Waschsäule (6) sowie eine vom Boden der Waschsäule (6) herkommende Rektifikationsspeiseleitung.
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