DE2000424C3 - Verfahren zur Herstellung von 1,1,1 Tnchlorathan enthaltenden polychlorierten Athanen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 1,1,1 Tnchlorathan enthaltenden polychlorierten Athanen

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DE2000424C3
DE2000424C3 DE19702000424 DE2000424A DE2000424C3 DE 2000424 C3 DE2000424 C3 DE 2000424C3 DE 19702000424 DE19702000424 DE 19702000424 DE 2000424 A DE2000424 A DE 2000424A DE 2000424 C3 DE2000424 C3 DE 2000424C3
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Takeo Kawaguchi
Koichi Nakanishi
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C17/00Preparation of halogenated hydrocarbons
    • C07C17/093Preparation of halogenated hydrocarbons by replacement by halogens
    • C07C17/10Preparation of halogenated hydrocarbons by replacement by halogens of hydrogen atoms

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Description

Methylchloroform (1,1,1-Trichloräthan) wird gewöhnlich aus 1,1,2-Trichloräthan durch Dehydrochlorierung mit Alkalien, hauptsächlich mit Kalkmilch, zu Vinylidenchlorid und anschließender Hydrochlorierung dieser Verbindung hergestellt. Dieses Verfahren ist jedoch wegen der Verluste an Chlorwasserstoffsäure und Alkali auf der Dehydrochlorierungsstufe unwirtschaftlich.
Es ist weiterhin ein Verfahren bekannt, bei dem die Dehydrochlorierung thermisch durchgeführt wird, doch ist auch dieses Verfahren infolge der großen Menge des als Nebenprodukt anfallenden 1,2-Dichloräthylens, das gewerblich kaum verwertbar ist, unwirtschaftlich.
Ferner ist ein Verfahren zur Herstellung von 1,1,2-Trichloräthan aus 1,2-Dichloräthan und Chlor bekannt, die zusammen mit Äthylen in ein flüssiges Gemisch aus 1,1,2-Trichloräthan und 1,2-Dichloräthan eingeleitet werden. Dieses bekannte Verfahren führt jedoch nicht zur Bildung von 1,1,1-Trichloräthan.
Weiterhin ist ein Verfahren bekannt, bei dem Äthylchlorid oder 1,1-Dichloräthan chloriert werden, wodurch die vorstehend angegebenen Nachteile behoben werden. Bei diesem Verfahren findet jedoch eine photochemische Reaktion statt, deren Reaktionsgeschwindigkeit niedrig ist; weiterhin sind die Anlage- und Betriebskosten verhältnismäßig hoch.
Werden niedrige, normale, gesättigte aliphatische Kohlenwasserstoffe oder ihre chlorierten Derivate in flüssiger Phase nur mit Chlor umgesetzt, so verläuft die Umsetzung im allgemeinen für industrielle Zwecke zu langsam, was auch für Äthan, Äthylchloride und 1,1-Dichloräthan zutrifft. Zur Behebung dieses Nachteils wurde deshalb im allgemeinen eine photochemische Umsetzung angewendet.
Erfindungsgemäß soll jedoch ein Verfahren zur Herstellung von Methylchloroform enthaltenden Polychloräthanen ohne Verwendung einer Lichtquelle geschaffen werden.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren zur Herstellung von 1,1,1-Trichloräthan enthaltenden polychlorierten Äthanen durch Umsetzung von 1,1-Dichloräthan mit Chlor gelöst, das sich dadurch auszeichnet, daß man 1,1-Dichloräthan mit Chlor in Gegenwart von polychlorierten Äthanen als Lösungsmittel und von Äthylen als Katalysator (mindestens 0,02 Mol Äthylen je Mol 1,1-Dichloräthan) bei Normaldruck oder erhöhtem Druck bei einer Temperatur im Bereich von 20°C bis zur Siedetemperatur des verwendeten Lösungsmittels bei Betriebsdruck umsetzt.
Das Äthylen muß in einem Verhältnis von mindestens 0,02 Mol, vorzugsweise von mehr als 0,1 Mol, je Mol 1,1-Dichloräthan zugesetzt werden.
Das Äthylen, das zur Förderung der Umsetzung verwendet wird, nimmt selbst an einer Additionsreaktion mit Chlor unter Bildung von 1,2-Dichloräthan teil, das seinerseits wieder an einer Substitutionsreaktion unter Bildung von 1,1,2-Trichloräthan und Tetrachloräthan teilnimmt. Diese Polychloräthane sind jedoch dieselben Verbindungen, die als Nebenprodukte aus 1,1-Dichloräthan gebildet werden, und können in wirksamer Weise als Ausgangssubstanzen zur Herstellung von wertvollen Verbindungen, wie Vinylchlorid, Vinylidenchlorid und Trichloräthylen verwendet werden.
Die theoretische Menge an Chlor, die zur Herstellung eines Mols Methylchloroform aus 1 Mol 1,1-Dichloräthan benötigt wird, beträg 1 Mol. Dieser theoretische Wert dient als Standardmenge des im allgemeinen, jedoch nicht notwendigerweise verwendeten Chlors.
Der zu verwendende Chloranteil ist hauptsächlich durch wirtschaftliche Gesichtspunkte bestimmt.
Das Verfahren gemäß der Erfindung kann entweder kontinuierlich oder ansatzweise durchgeführt werden, wobei jedoch im allgemeinen ein kontinuierlicher Betrieb vorgezogen wird. Als Reaktoren können alle Arten, die in Gegenwart eines Reaktionslösungsmittels arbeiten, verwendet werden, z.B. Blasenkolonnen, Sprühtürme oder Türme mit benetzten Wänden. Das 1,1-Dichloräthan, das Äthylen und das Chlor können auf verschiedene Weise in den Reaktor eingeleitet werden. Um die besonderen Vorteile der Erfindung besser zur Geltung zu bringen, wird das Äthylen vorzugsweise im ganzen Reaktionssystem verteilt. Zu diesem Zweck wird das Äthylen am besten durch mehr als eine Zuleitung in unterteilten Strömen eingeleitet. Beispielsweise wird das Äthylen durch eine Reihe von Zuleitungen, die entlang der Achse eines Blasenreaktors angeordnet sind, eingeleitet. Wird das Chlor in einer verhältnismäßig kleinen Menge gegenüber dem Äthylen verwendet, so hat das Äthylen die Neigung, durch den Reaktor zu gehen, ohne vollständig mit dem Chlor zu reagieren. In einem solchen Fall wird das Chlor in der gleichen Weise wie das Äthylen an mehreren Stellen eingeleitet.
Die substituierende Chlorierung im Reaktionssystem gemäß der Erfindung wird offenbar durch Katalysatoren, die im allgemeinen für die additive Chlorierung von Olefinen verwendet werden, z.B. durch die Chloride des Eisens, Antimons, Selens, Wismuts und Aluminiums oder durch Sauerstoff unterdrückt. Deshalb werden diese Katalysatoren bei dem Verfahren gemäß der Erfindung im allgemeinen nicht verwendet. In gewissen Fällen aber, beispielsweise wenn das Chlor in einer verhältnismäßig kleinen Menge gegenüber dem Äthylen verwendet wird, überwiegt die Geschwindigkeit der substituierenden Chlorierung des 1,1-Dichloräthans gegenüber der additiven Chlorierung des Äthylens, weshalb nicht umgesetztes Äthylen in den aus dem Reaktor austretenden Gasen gefunden wird. In diesem Fall kann sowohl die Additionsreaktion als auch die Substitutionsreaktion durch Zusatz einer kleinen Menge der vorstehend angegebenen Katalysatoren gesteuert werden, wobei man von deren Aktivitäten Gebrauch macht.
Unterhalb 20°C nimmt die Reaktionsgeschwindigkeit ab. Bei Überdruck ist die Reaktionsgeschwindigkeit größer, und das Volumen des Reaktors kann verkleinert werden.
Auf ein Mol substituiertes Chlor wird ein Mol Chlorwasserstoff gebildet. Bei dem Verfahren gemäß der Erfindung erfolgt die substituierende Chlorierung so rasch, daß das Verfahren leicht derart durchgeführt werden kann, daß in dem als Nebenprodukt anfallenden Chlrowasserstoff kein nicht umgesetztes Chlor nachgewiesen werden kann. Deshalb kann der Chlorwasserstoff unmittelbar ohne Reinigung weiterverwendet werden.
Die Erfindung wird durch nachstehendes Beispiel noch näher erläutert.
Beispiel
Die Reaktionsflüssigkeit, die in einem früheren Versuch erhalten worden war und die in der nachstehenden Tabelle angegebene Zusammensetzung besaß, wurde in einen Reaktor mit einem Innendurchmesser von 70 mm und einer Höhe von 1 m eingefüllt.
In den Reaktor wurden 2210 g/Std. 1,1-Dichloräthan, 58 l/Std. Äthylen und 720 l/Std. Chlor bei 120°C und 6 atü eingeleitet (Molverhältnis Äthylen: 1,1-Dichloräthan == 0,116; Siedetemperatur der Reaktionsflüssigkeit 167°C bei 6 atü). Die Reaktionsflüssigkeit wurde fraktioniert, wobei 1330 g/Std. nicht umgesetztes 1,1-Dichloräthan und 3340 g/Std. Produkt erhaltenwurden, das aus verschiedenen Polychloräthanen bestand. Das nicht umgesetzte 1,1-Dichloräthan wurde vollständig in den Reaktor zurückgeleitet. Weiterhin wurden 655 l/Std. gasförmiger Chlorwasserstoff mit einem Äthylengehalt von 0,4 % und einem Chlorgehalt von 3,6 % erhalten.
Die Zusammensetzung des erhaltenen Produktes (3340 g/Std.) war wie folgt:
1,2-Dichloräthan 1,7
Methylchloroform 60,0
1,1,2-Trichloräthan 19,5
1,1,1,2-Tetrachloräthan 10,1
1,1,2,2-Tetrachloräthan 6,1
Pentachloräthan 2,5
Hexachloräthan 0,1

Claims (1)

  1. Verfahren zur Herstellung von 1,1,1-Trichloräthan enthaltenden polychlorierten Äthanen durch Umsetzung von 1,1-Dichloräthan mit Chlor, dadurch gekennzeichnet, daß man 1,1-Dichloräthan mit Chlor in Gegenwart von polychlorierten Äthanen als Lösungsmittel und von Äthylen als Katalysator (mindestens 0,02 Mol Äthylen je Mol 1,1-Dichloräthan) bei Normaldruck oder erhöhtem Druck bei einer Temperatur im Bereich von 20°C bis zur Siedetemperatur des verwendeten Lösungsmittels bei Betriebsdruck umsetzt.
DE19702000424 1969-01-09 1970-01-07 Verfahren zur Herstellung von 1,1,1 Tnchlorathan enthaltenden polychlorierten Athanen Expired DE2000424C3 (de)

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