DE1927648U

DE1927648U - Ofen zur erzeugung von radioaktivem jod.

Info

Publication number: DE1927648U
Application number: DE1965C0013533
Authority: DE
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1964-10-02
Filing date: 1965-09-16
Publication date: 1965-11-25
Also published as: LU49494A1; FR1423740A; FR88671E; BE669725A; CH444978A; GB1050690A

Description

SA. 488 432-16.9.65

DIpI.-Ing. R. B®Qtz u.

Dipl.-Ing. Lampr©cht

München 22, Sielnsdorfsir. 10

410-10.876G . ,.-. 16.9,1965

Commissariat a I¹ Energie Atomique, Paris (Frankreich.) Ofen zur Erzeugung von radioaktivem Jod

Die Erfindung "bezieht sich auf einen Ofen zur Erhitzung von Toe strahlt em Tellur zur Freisetzung von radioaktivem Jod 131» das durch ein Edelgas, wie Argon, abgeführt wird.

Es kommt hierbei darauf an, in der ganzen Uutzzone des Ofens eine in Längsrichtung gleichförmige Temperaturverteilung zu erzielen, da der Temperaturbereich, der einen maximalen Wirkungsgrad ermöglicht, häufig sehr eng ist.

Es ist bei der Erzeugung von Jod 131 ferner wichtig, die aus dem Ofen abströmenden Gase und Dämpfe auf einer hinreichend hohen Temperatur zu halten, um jegliche Kondensation zu vermeiden.

Die Arbeitsgänge müssen ferner im allgemeinen in einem abgedichteten Gehäuse durchgeführt und ferngesteuert werden, da die fraglichen Produkte radioaktive Stoffe sind bzw. gefährliche Elemente enthalten.

410-;B-1741~3-TWo (7)

Die. Erfindung gent demgemäß aus von einem Ofen zur
Erzeugung toil radioaktivem Jod durch Erhitzung von bestrahltem Tellur und Abführung des verdampften Jod durch ein Edelgas, wie Argon, mit einer rohrförmigen beheizbaren Muffel, einer Zuführleitung für das Edelgas an einem Ende der Muffel, einer beheizten Gas-Bvakuierleitung am anderen Inde sowie mit einer Öffnung zum Einführen des bestrahlten Tellur.

Bei einem derartigen Ofen besteht die Erfindung darin, daß eine Einrichtung zur Verschiebung eines Yerschlußstopfens der Öffnung parallel zur Muffelachse sowie eine Einrichtung zum Herausschwenken dieses Stopfens aus dem axialen Bereich der Muffel vorgesehen ist.

Die Einrichtungen zur Verschiebung und Schwenkung des
Stopfens können beispielsweise durch zwei pneumatische
Zylinder-Kolbenanordnungen gebildet werden, die von einer
außerhalb eines dichten Gehäuses liegenden Stelle gesteuert werden, wobei sich der Ofen in diesem Gehäuse befindet. Die Einführung des zu behandelnden Gutes, insbesondere des
bestrahlten Tellur, kann mit Hilfe von lernmanipulatoren
erfolgen.

Die Beheizung der Muffel geschieht vorzugsweise über mehrere gesondert gespeiste elektrische Wicklungen, Diese Anordnung ermöglicht bei der Temperaturregelung eine größere Genauigkeit und gewährleistet damit eine homogene Beheizung des behandelten Gutes. Es ist selbstverständlich günstig, den Ofen mit einer automatischen Temperaturregeleinrichtung zu versehen.

Eine zweckmäßige Ausgestaltung der Erfindung, die insbesondere für öfen geeignet ist, die aus nichtrostendem Stahl oder aus einem anderen Stoff hergestellt sind, der dazu neigt, das freigesetzte Jod zu absorbieren, besteht erfindungsgemäß darin, daß im Innern der rohrförmigen Muffel eine lösbare innere Muffel aus einem Jod nicht absorbierenden Material, wie Aluminium, vorgesehen ist.

Gemäß einer anderen Ausgestaltung der Erfindung enthält die rohrförmige Muffel eine Auskleidung, die Jod nicht absorbiert und insbesondere durch Oxydation der Innenfläche der Muffel unter Anwesenheit von Sauerstoff bei einer Temperatur von etwa 400⁰G hergestellt ist.

Die Erzeugung einer derartigen, wirksamen Schutzhaut erfordert im allgemeinen eine Sauerstoffumwälzströmung bei

4-00 G während einiger Stunden. Wird eine derartige" Oberflächenbehandlung durchgeführt, so ist es zweckmäßig, vor dieser Behandlung das gesamte Tellur zu entfernen, das sich eventuell an den Wänden der Muffel abgesetzt hat; zu diesem Zweck wird die Muffel auf eine Temperatur vom etwa 700⁰C erhitzt und die verdampften Stoffe werden durch einen Argonstrom abgeführt. Bs ist günstig, diese Oberflächenbehandlung von Zeit zu Zeit zu wiederholen.

Anhand der l?ig. 1 bis 3 werden im folgenden zwei Ausführungsbeispiele der Erfindung erläutert. Zugleich wird hierbei die Wirlnxngsweise des Ofens für die Erzeugung von radiaktivem Jod 1'31 durch Erhitzmn von bestrahltem Tellur erläutert. In der Zeichnung zeigen:

lig. 1 einen Längsschnitt durch ein erstes Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Ofens|

lig. 2 eine schematische Teilansicht, die das Öffnen der Muffel und die Einführung des bestrahlten Tellurs veranschaulicht;

Fig. 3 einen Längsschnitt durch ein zweites Ausführungsbeispiel der Erfindung.

Der erfindungsgemäße Ofen ermöglicht die Erzeugung von radiaktivem Jod 131 nach einem klassischen Verfahren, das darin "besteht, eine bestimmte Menge Tellur zu "bestrahlen, dann dieses "bestrahlte Tellur in dünnen Schichten zu verteilen, und es auf eine Temperatur in der Größenordnung von 400⁰G zu erhitzen. Das "bei der Bestrahlung gebildete Jod verdampft "bei dieser Temperatur und wird vom Tellur freigesetzt. Ein über das beheizte Tellur streichender Argonstrom führt das freigesetzte Jod in eine chemische Behandlungseinrichtung, in der das Jod 131 aufgelöst und vom Tellur getrennt wird.

Da Jod 131 ein starker_</^/"^Stränier ist, wird der Behandlungs ofen in einem belüfteten "Handschuhkasten" angeordnet und als Strahlungsschutz eine Bleiumhüllung vorgesehen.

Gemäß dem Ausführungsbeispiel gemäß Mg. 1 enthält der Ofen eine Muffel 1 aus nichtrostendem Stahl, die zylindrisch ausgebildet und horizontal angeordnet ist. Diese Muffel wird durch einen lösbaren Stopfen 2 abgeschlossen. Durch ihren Boden 3 ist ein Rohr 4 hindurchgeführt, das zur Zuführung von Argon dient. Eine Gas-Evakuierleitung 5> die die freigesetzten Gase zu der chemischen Behandlungseinrichtung führt, ist am anderen Bnde der Muffel 1 in der Iahe des lintrittsflansehes angeschlossen. Sine horizontale Schiene 8 führt einen Wagen

der Hapfe mit bestrahltem Tellur trägt.

Die Beheizung der Seitenwand der zylindrischen Muffel 1 erfolgt über drei elektrische Heizelemente 10,11 und 12, die eine genaue Regelung der Temperaturverteilung längs der Wand ermöglichen. Der Boden 3 der Muffel wird durch ein gesondertes Heizelement 13 und die Gas-Evakuierleitung 5 durch ein weiteres Heizelement 14 beheizt. Der Stopfen 2 ist gleichfalls mit einem Heiselement 15 ausgerüstet, das nahe der Vorderseite 16 vorgesehe: ist, die in der Schließlage des Stopfens 2 in den Innenraum der Muffel 1 hineinragt. Jedes der genannten Heizelemente 10 bis ist mit einem Thermoelement zur Temperaturermittlung versehen. Wenigstens die Heizelemente 10,11 und 12 sind mit einer automatik sehen Temperaturregeleinrichtung verbunden.

Der Ofen ist in seinem äußeren Bereich mit einer die Heizelemente umschließenden Wärmeisolation 17 versehen. Um ferner ein Absirömen der Wärme in die Atmosphäre des "Hand— sohuhkastens" zu verhindern, können alle Außenflächen durch drei von Kühlwasser durchströmte Mantel gekühlt werden: zu diesem Zweck ist ein zylindrischer Mantel 18 vorgesehen, ein Mantel 19 zur Kühlung des Bodens 3 und ein Mantel 20 zur Kühlung des Eintrittsflansches 7.

Der Stopfen 2 ist gleichfalls mit einer Wärmeisolation 21 versehen, weist jedoch beim dargestellten Aus führung slo ei spiel im Bereich seiner Außenwand 22 keine gesonderte Kühlung auf? die Kühlung dieser Außenwand 22 erfolgt vielmehr durch Wärmeleitung zum Eintrittsflansch 7 hin, wenn der Stopfen 2 in den Ofen eingesetzt ist.

Der Eintrittsflansch 7 enthält eine Ringnut mit trapezförmigem Querschnitt, in der eine Dichtung 23 vorgesehen ist, die im angedrückten Zustand die Abdichtung des abgeschlossenen Ofens gewährleistet. Der Stopfen 2 enthält ferner in seinem beheizten Teil kreisförmige Stahlsegmente 24, die dazu dienen, ein Abwandern des sublimierten Tellur in kältere Zonen, wo es kondensieren könnte, zu verhindern.

Ein=pneumatische Zylinder-Kolbenanordnung 25 dient zur Verschiebung des Stopfens 2 parallel zu seiner Achse. Die Zylinder-Kolbenanordnung 25 vaiä der Stopfen 2 werden von Armen 26 (fig. 2) getragen, die eine senkrechte Verlängerung der Schenkel eines den Ofen übergreifenden Bügels 28 bilden. Dieser Bügel ist um fest mit dem Ofen verbundene, auf beiden Seiten angeordnete Achsen schwenkbar und ermöglicht auf diese Wi?ese, die Zylinder-Kolbenanordnung 25 und den Stopfen 2 aus dem Achsbereich der Muffel 1 herauszuschwenken. Die Bewegung des Bügels 28 wird durch eine Zylinder-Kolbenanordnung 29 gesteuert, die fest auf der Oberseite des Ofens angeordnet ist und deren Kolbenstange mit einer vom Bügel 28 getragenen

Kappe 30 verbunden ist.

Das zu behandelnde Tellur "befindet sich in Näpfen 3I · Es ist hier in ]?orm von dünnen Schichten mit einer Stärke von 3 bis 5 mm ausgebreitet. Me Näpfe 31 sind in mehreren Etagen auf dem Wagen 9 angeordnet, der eine Grifföse 32 aufweist, die mit einem von der Vorderseite 16 des Stopfens 2 getragenen Haken 33 zusammenwirkt. Wird der Stopfen 2 nach außen gezogen, so nimmt er demgemäß den Wagen 9 bis zur Eintrittsöffnung des Ofens mit.

Wie insbesondere aus Iig. 2 hervorgeht, werden die auf den Wagen 9 aufgesetzten Näpfe 31 mit bestrahltem Tellur über einen Aufzug 35 bis auf das Niveau der Achse der Muffel 1 gehoben. Der Stopfen 2 ist hierbei herausgezogen. Über einen fernbetätigbaren Greifer wird der Wagen 9 in die Muffel 1 auf die zu diesem Zwecke vorgesehene Schiene 8 gesetzt. Diese Führungsschiene 8 verhindert jede Neigung des Wagens 9 und gewährleistet auf diese Weise die Aufrechterhaltung einer konstanten Stärke der dünnen Tellurschichten.

Durch Betätigung der Zylinder-Kolbenanordnung 29 wird anschließend der Stopfen 2 vor die Mündung der Muffel 1 geschwenkt. Durch horizontale Verschiebung mittels der Zylinder-

IColbenanordnung 25 wird der Stopfen 2 daraufhin in die Muffel 1 eingeschoben und diese damit abgeschlossen. Dabei wird gleichzeitig die Dichtung 23 zwischen der Außenwand des Stopfens und dem Eintrittsflansch 7 zusammengedrückt.

Die Heizelemente 10,11 und 12 werden so gespeist, daß über die ganze Länge der lutzzone der Muffel eine gleichförmige Temperatur von 400 G aufrechterhalten wird und die Abweichungen weniger als 2⁰C betragen. Auf diese Weise wird das gesamte Tellur homogen aufgeheizt und das Jod unter optimalen Bedingungen freigesetzt. Die Festlegung der Temperatur auf 400°ö erfolgt zum Zweck, eine rasche Freisetzung des Jods zu ermöglichen, hierbei jedoch ein erhebliches Sublimieren des Tellurs zu verhindern.

Die Temperatur des Bodos 3 der Muffel im Bereich um das zur Zuführung von Argon dienende Rohr 4 wird durch das Heizelement 13 auf 470⁰G eingeregelt. Das Argon wird auf diese Weise vor seinem Eintritt in die Mutzzone des Ofens vollständig aufgeheizt und es kann sich keine G-egenstrom-Zirkulation ergeben. Die Temperatur der Gas-Evakuierleitung 5 wird mittels des Heizelementes 14 auf etwa 38O⁰C eingeregelt5 diese Temperatur genügt, um jede Kondensation auszuschließen.

Mach einer Beheizung -während einer Zeitdauer von etwa 7 Stunden ist das Jod 1-31 quantitativ aus dem Tellur freigesetzt. Bs wird zum größten Teil durch die Gas-Evakuierleitung 5 abgeführt und am Eingang der chemischen Behandlungseinrichtung in geeigneter Weise aufgefangen.

Man öffnet dann den Ofen, indem der Stopfen 2 durch Betätigung der Zylinder-Kolbenanordnung 25 nach außen bewegt wird. Der Stopfen 2, dessen Haken 33 in die Grifföse 32 eingsift, nimmt hierbei den Wagen 9 mit, der die Tellurnäpfe 31 trägt. Mit Hilfe des Telemanipulators wird der Stopfen 2 dann vom Wagen 9 gelöst, woraufhin die Zylinder-Kolbenanordnung 29 den Bügel 28 schwenkt und die von. der Zylinder-Korbenanordnung 25 und dem Stopfen 2 gebildete Anordnung aus dem Achsbereich der Muffel 1 nach oben herausschwenkt. Alsdann wird der Aufzug 35 vor die Mündungsöffnung . der Muffel bewegt und der Wagen 9 mittels des Telemanipulators auf den Aufzug gesetzt.

Der vorstehend beschriebene Ofen ermöglicht eine beträchtliche Verringerung der Jodverluste während der Überführung der Gase in die chemische Behandlungseinrichtung. Andererseits ist es möglich, die Heizelemente der Muffel selbst auszuwechseln, ohne hierfür einen stark radioaktiven Raum betreten zu müssen.

Lediglich der Stopfen muß vollständig ausgewechselt werden, wenn sein Heizelement einer Überholung bedarf.

Um einen sehr hohen Wirkungsgrad bei der Freisetzung des Jods zu erzielen, ist es jedoch notwendig, den nicht vernachläss: baren Teil (im allgemeinen in der Größenordnung von 45$) des vom Tellur freigesetzten Jods, der sich an der aus nichtrostendem Stahl bestehenden Muffel 1 absetzt, zurückzugewinnen.

Dies kann beispielsweise nach dem Herausziehen der das bestrahlte Tellur enthaltenden Näpfe durch Erhitzung auf etwa 700⁰G während 2 bis 3 Stunden erfolgen,wobei das freigesetzte Jod wiederum in einem Argonstrom abgekühlt wird. Dieselbe Jod-Bekuperation kann durch Erhitzung des Ofens auf 400 0 in Gegenwart eines Sauerstoffstromes erfolgen. Diese Art der Freisetzung erfolgt rascher als im erstgenannten Falle und verlangt nur etwa 1 Stunde.

Die Freisetzung des Jod;., das sich während der Erhitzung des Tellurs an den Wänden des Ofens abgesetzt hat, er- möglicht eine Gesamtausbeute an Jod 131 in der Größenordnung von 80 bis 85$. Hierbei ist allerdings der lachteil zu verzeichnen, daß sich die gesamte Zeit für die Herstellung des

Jods 131 merklich verlängert und daß der Produktionsvorgang etwas komplizierter ist, da die Freisetzung des im Tellur enthaltenen Jod/ praktisch in zwei Stufen erfolgt.

Bin zweites Ausführungs"beispiel der erfindungs gemäß en Ofens, das in Fig. 3 "veranschaulicht ist, ermöglicht die Termeidung dieses Nachteiles, indem ein Eontakt zwischen dem Jod und der aus nichtrostendem Stahl "bestehenden Muffelwand verhindert wird.

Der Ofen gemäß I¹Ig. 3 enthält eine aus nichtrostendem Stahl bestehende Muffel 51 mit einem lösbaren Stopfen 52, der über Zylinder-Kolbenanordnungen 53 und 54 bewegt werden kann. Weiterhin sind Heizwiderstände 55 vorgesehen. Die Anordnung der G-aszu- und -ableitungen ist jedoch anders als beim Ausführungsbeispiel gemäß Pig. 1.

Die von ihrem Heizwiderstand 59 umschlossene Evakuierleitung 58 ist axial vorgesehen und ragt durch den Boden 60 des Ofens hindurch. Diese Leitung 58 führt das Gas über eine gleichfalls behei#zte, aus Glas bestehende Leitung 61 zu der chemischen Behandlungseinrichtung.

~ 13 -

Die zur Zuführung des Edelgases dienende leitung 62 ist flexibel ausgebildet und durchsetzt den Stopfen 63 in axialer Sichtung. Sie endet im Innern des Ofens gegenüber den das bestrahlte [Dellur enthaltenden Bapfen 63 über einen Yerteilerkonus 64j dessen perforierte Grundplatte 65 Tertikai angeordnet ist und etwa den gesamten Querschnitt der Futzzone des Ofens einnimmt. Der ?erteilerkonus 64 besteht beispielsweise a,us "Pyrex"--Glas. Stattdessen kann man den Yerteilerkonus 64 beispielsweise jedoch auch aus nichtrostendem Stahl oder Silizium herstellen. Es sei hervorgehoben, daß der Terteilerkonus 64 mit dem Jod nicht in Berührung kommt, da dieses durch das Edelgas nach dem anderen Ende des Ofens hin abgeführt wird.

Eine zweite Muffel 66 ist im Innern der Muffel 51 angeordnet. Diese innere Muffel 66, die eine Wandstärke von etwa 5 mm aufweist, ragt in die Evakuierleitung 58 bis an die Stelle hinein, an der die Leitung 61 anschließt. Man vermeidet auf diese Weise jeden Kontakt zwischen den erzeugten Gasen und dem nichtrostendem Stahl der Evakuierleitung Die innere !Muffel 66 enthält auf der Seite des lösbaren Stopfens 52 keinen Boden. Ein solcher Boden erscheint im Hinblick auf das Torhandensein des Terteilerkonus 64 sowie mit Rücksicht auf den !Temperaturgradienten, der sich im Betrieb durch den Heizwiderstand 55 einstellt, überflüssig.

Bei dem Ausführungsbeispiel gemäß Fig. 3 besteht die innere Muffel 66 aus Aluminium; stattdessen kann man sie jedoch auch aus Quarz, Silizium oder Pyrex-Glas herstellen.

Wenn man die gleichen Betriebsbedingungen wie beim ersten Ausführungsbeispiel annimmt, ermöglicht der Ofen gemäß Pig.3 in einer einzigen Stufe eine Ausbeute an Jod 131 von etwa 80$. Die Ausbeute läßt sich noch bis auf 96$ bis 99$ steigern, wenn man eine anschließende Entgasung der inneren Muffel 66

in durch eine 30-minutige Erhitzung auf 700 C/Argonatmosphäre

oder auf 400 G in Sauerstoffatmosphäre vornimmt.

Unter den Vorteilen des Ofens gemäß fig. 3 sei besonders hervorgehoben, daß sich die innere Muffel 66 aus Aluminium leicht austauschen läßt. Die für die Zu- und Ableitung 62,58 gewählte Anordnung sowie das Vorhandensein des Yerteilerkonus 64 schließt ferner jede Gasturbulenz aus. Man erreicht auf. diese Weise eine gleichmäßige Argonströmung, die das Freisetzen des Jod·: begünstigt und einem Niderschlagen auf den Ofenwänden entgegenwirkt.

Claims

PA488 432*16.9.65 f - 15 - Schutzansprüche

1. Ofen zur Erzeugung von radioaktivem Jod durch Erhitzung von be strahlt ent» Tellur und Abführung des verdampften Jod durch ein Edelgas, wie Argon, mit einer rohrförmigen beheizbaren Muffel, einer Zuführleitung für das Edelgas an einem Ende der Muffel, einer beheizten G-as-Evakuierleitung am anderen Ende sowie mit einer Öffnung zum Einführen des bestrahlten Tellur, dadurch gekennzeichnet, daß der Ofen mit einer Einrichtung (25) zur Verschiebung eines Yerschlußstopfens (2) der Öffnung parallel zur Muffelachse sowie einer Einrichtung (29) zum Herausschwenken dieses Stopfens aus dem axialen Bereich der Muffel versehen ist.

2. Ofen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtungen zur Parallelverschiebung und zur Schwenkbewegung des Stopfens ans pneumatischen Zylinder-Kolbenanordnungen bestehen.

3. Ofen nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die rohrförmige Muffel (1) eine innere Auskleidung enthält, die Jod nicht absorbiert beispielsweise durch Oberflächenoxydation hergestellte.

4. Ofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß im Innern der rohrförmigen Muffel (51) eine lösbare innere Muffel (66) aus einem Jod nicht absorbierenden Material, wie Aluminium, vorgesehen ist.