CN104599733B - 自卸料立式放射性碘‑131蒸馏装置 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种自卸料立式放射性碘‑131蒸馏装置，所述生产装置包括电机Ⅰ、滑槽、蒸馏炉、碘捕集器、控制器。所述的电机Ⅰ与滑槽固定连接，滑槽与蒸馏炉滑动连接，蒸馏炉与碘捕集器通过管路连接，控制器与电机Ⅰ、蒸馏炉、碘捕集器分别电连接。本发明的蒸馏装置具有自动卸出蒸馏残渣的功能，能够从活化的TeO₂中高效蒸馏出碘‑131，可将开盖的靶筒直接放入陶瓷坩埚蒸馏，显著提高了装置的单产能，减小了放射性污染风险和放射性固体废物产量。本发明的生产装置结构紧凑，适用于有效操作空间较小的屏蔽工作箱内的Na¹³¹I干馏生产，操作的稳定性、便利性和安全性好。

Description

自卸料立式放射性碘-131蒸馏装置

技术领域

本发明属于放射性同位素制备技术领域，具体涉及一种自卸料立式放射性碘-131蒸馏装置。

背景技术

放射性碘-131的主要生产方式为采用蒸馏的方法从反应堆辐照后的二氧化碲（TeO₂）和从²³⁵U的裂片混合物中提取。目前，核医学临床诊断与治疗使用的碘化钠（Na¹³¹I）药品主要来自于利用干馏方法从反应堆辐照的TeO₂中提取，而湿法蒸馏工艺（包括²³⁵U的裂片混合物中提取碘-131工艺）因蒸馏效率低和工艺复杂、成本高、废物量大、易污染等缺陷被淘汰。干馏法生产碘-131的流程大致是：将活化的TeO₂倒进石英玻璃容器内，直接放在蒸馏炉内高温（约750℃）蒸馏，放射性碘-131从熔融状态的二氧化碲中蒸发出来，被载气带出蒸馏炉，后被吸收瓶内的稀NaOH溶液吸收，即可获得Na ¹³¹I溶液产品。

我国从20世纪90年代中期开始采用干馏工艺生产碘-131并提供国内医疗机构使用。在国内，除本发明提供单位-中国工程物理研究院核物理与化学研究所，曾经分别采用干馏工艺和湿法蒸馏工艺生产放射性碘-131外，中国原子能科学研究院和中国核动力研究院均曾从事过碘-131干馏生产。目前，公开报道的干馏碘-131装置均是横卧式的，需要将TeO₂靶料从辐照靶筒中倒出，装在石英舟内，水平送入加热炉内的石英管中蒸馏。这种横卧式蒸馏装置需要占据厚壁工作箱内较多的有效操作空间（注：有效操作空间是指工作箱上的剑式机械手能够安全与方便操作的区域，一般小于机械手水平方向操作左右偏移45度、垂直方向操作上下偏移15度和纵深约0.5米的空间尺度）；由于受到机械手夹持和转移体积较大和较重的物品的操作安全限制，现有蒸馏装置使用石英舟的体积较小（TeO₂装量一般小于100克），而且加热炉内的石英管（直径约50mm）每次只容许放入一支石英舟，当需要连续生产时，必须停机冷却，需要较长时间将蒸馏炉腔内的温度降至200℃以下才能将石英舟取出（否则高温石英舟内的TeO₂靶料将会继续逸出少量的放射性碘-131，可能对工作箱、设备和环境造成污染），更换新的石英舟重新装填原料后才能投入下一次生产。现有放射性碘-131的蒸馏装置存在单产量小（放射性碘-131的产量一般小于5居里/次）、活化的TeO₂原料从辐照靶筒中倒入石英舟的过程中易洒落而污染工作场所、倾倒后靶筒内粘附的原料不能回收处理、石英舟重复利用率低（一般为一次性使用）导致产生的放射性固体废物量大，而且辐照靶筒切割打开之前必须用机械手加持靶筒掉摔多次，以防止在辐照过程中因靶料散热不均匀导致部分靶料板结而造成靶料不能顺利倒入石英舟等问题。目前，尚未见国内的科研机构和生产企业使用具有自动卸料功能的立式干馏装置生产放射性碘-131的实例报道。

由于现有的放射性碘-131蒸馏装置存在单产能小、放射性废物多、活化的TeO₂原料的利用率不够高、易造成工作场所放射性污染和工作效率较低等缺点，除了增加操作次数外，现有横卧式蒸馏装置难以通过改进工艺和装置结构显著提高单产能。而且，现实中迫切需要能够大批量（如单次产量超过50居里）生产放射性碘-131而且更节能环保、安全的干馏装置。

发明内容

为了克服现有技术中的放射性碘-131蒸馏装置存在单产能小、放射性废物多、活化的TeO₂原料的利用率不够高、易造成工作场所放射性污染和工作效率较低的不足，本发明提供一种自卸料立式放射性碘-131蒸馏装置。

本发明能够实现在有效操作空间较小的屏蔽工作箱内利用反应堆辐照活化的天然TeO₂原料高效率蒸馏出符合医用要求的放射性碘-131，并且达到大幅度提高单产能和工作效率、控制放射性污染风险和放射性固体废物量最小的目的，本发明的蒸馏装置能够从反应堆辐照的天然二氧化碲（TeO₂）中蒸馏出高核纯度的放射性碘-131，并能够自动卸出蒸馏残渣。

本发明的自卸料立式放射性碘-131蒸馏装置，其特点是，所述的蒸馏装置包括电机Ⅰ、滑槽、蒸馏炉、碘捕集器、控制器，其连接关系是，所述的电机Ⅰ与滑槽固定连接，滑槽与蒸馏炉滑动连接，蒸馏炉与碘捕集器通过管路连接，控制器与电机Ⅰ、蒸馏炉、碘捕集器分别电连接。

所述蒸馏炉包括加热器、加料台，加热器置于加料台的上方；所述的加热器为圆柱体形，包括由上到下依次连接的炉盖、加热炉Ⅰ、冷水套，在加热炉Ⅰ的两侧分别固定设置连接器、热电偶Ⅰ，在加热炉Ⅰ内设置有固定连接的石英管、石英玻璃罩。连接器与滑槽滑动连接，石英管与碘捕集器固定连接。所述的加热炉Ⅰ、热电偶Ⅰ分别与控制器电连接。

所述的加料台包括翻料斗、加热炉Ⅱ、隔热块、台架、废料瓶、弹簧垫、锥齿轮、传动轴、电机Ⅱ，其中，所述台架上设置有凹槽，其连接关系是，在台架上固定设置有加热炉Ⅱ，台架与加热炉Ⅱ之间设置有隔热块，加热炉Ⅱ内设置有石英漏斗，加热炉Ⅱ顶部固定设置有翻料斗，翻料斗内设置有陶瓷坩埚。石英漏斗的下端穿出台架与废料瓶、弹簧垫依次固定连接。所述翻料斗通过安装在加热炉Ⅱ壁上的横杆与锥齿轮、传动轴、电机Ⅱ依次连接，在翻料斗上设置有网盖、滑轨，翻料斗与滑轨固定连接，网盖与滑轨滑动连接。在石英漏斗下端设置的进气管与进气阀、过滤器连接。所述加热炉Ⅱ上设置有热电偶Ⅱ，加热炉Ⅱ、热电偶Ⅱ、电机Ⅱ分别与控制器电连接。所述台架上面的凹槽内设置有密封圈。所述的翻料斗、石英漏斗、废料瓶为同轴心设置。

本发明的放射性碘-131蒸馏装置利用了¹³⁰Te(n,γ)¹³¹Te (β^-)¹³¹I的核物理反应，和碘及其化合物与碲及其化合物的升华温度的较大差异，通过控制加热温度干馏的方法，实现了从反应堆辐照后的TeO₂中大批量生产放射性碘-131产品（其主要化学态为Na¹³¹I），其简要工作原理是：利用机械手将打开靶筒（靶筒的材质一般为铝和锆）内经过活化的TeO₂原料倒进陶瓷坩埚，甚至可将粘附有放射性TeO₂原料的靶筒(此靶筒的材质为锆合金等耐高温且中子活化率低的材料)和盖子一起放入陶瓷坩埚内，然后控制电机驱动蒸馏器下降至与底座紧密连接（此时原料处于加热炉腔内有效加热区域），在一定负压条件下加热蒸馏（蒸馏温度约750℃），升华温度较低的放射性碘-131从TeO₂的晶格中释出，随载气定向流经碘-131捕集器并被碱吸收瓶内的稀碱液（一般为0.1-0.5mol/L的NaOH溶液）捕集，尾气则经活性炭柱进一步净化处理后排放。取出碱吸收瓶内大量吸附碘-131的稀碱液，经过滤和酸碱度、碘-131浓度调节和/或灭菌等处理，可以获得医用级Na¹³¹I溶液产品。蒸馏流程(包含蒸馏器上下运行、控温加热、卸料、碘-131捕集器运行、循环水冷却装置运行等)采用PLC编程控制。

本发明利用大直径（可达300mm以上）石英玻璃罩的立式Na¹³¹I干馏装置，甚至可将数个切开的靶筒（如锆合金材质靶筒）连同切下的沾有放射性原料的盖子一起放在陶瓷坩埚内蒸馏，而且在蒸馏完成后能够自动卸出蒸馏残渣，避免了横卧式装置需要掉摔靶筒、靶筒中TeO₂原料转移、靶筒内粘附的原料不能充分利用、操作过程中TeO₂原料易洒落而污染工作场所和放射性固体废物产量相对较大且固体废物放射性活度较高等问题，显著提高了蒸馏装置的单产能和工作效率，以及蒸馏残渣收集与处理的便利性和安全性；将底座上陶瓷坩埚的位置设置于机械手最有效的操作位置，采用电动方式可将蒸馏炉提升到厚壁工作箱内机械手的有效操作高度之外，可以利用机械手非常方便和安全的实现陶瓷坩埚装料。

本发明不需要在辐照靶筒切割打开之前对靶筒进行多次掉摔处理，不须将TeO₂原料从辐照靶筒中倒出，而是可以连同靶筒（甚至粘附原料的靶筒盖）一起直接放入陶瓷坩埚内蒸馏，原料的利用率更高，完全避免了将活化的TeO₂靶料从辐照靶筒中倒入石英舟时易洒落而污染工作场所的风险，也降低了靶筒粘附的原料在废物转移和暂存期间进一步污染环境的风险；横卧式蒸馏装置的石英舟为一次性消耗物件，而本发明的陶瓷坩埚可多次重复使用，固体废物量明显减少，而且蒸馏残渣被收集在石英玻璃瓶或小口径金属容器内，更有利于放射性废物的安全贮存；本发明具有自动卸料功能，直立式结构的碘-131蒸馏装置可将加热炉升至机械手有效操作空间之外（即安装在工作箱顶部高于机械手垂直操作高度的位置），并可将加热炉的底座下降到机械手水平操作位以下位置，较大的节省了工作箱的有效操作空间，更方便于开盖靶筒（原料）的放入和蒸馏后废靶筒取出；立式蒸馏装置的陶瓷坩埚和与之配合的石英玻璃罩的尺寸可以做得更大，可以根据需要一次容纳数个靶筒（原料），单产能可远高于横卧式蒸馏装置；通过自动卸料，可以实现陶瓷坩埚可多次重复使用，固体废物量明显减少，而且蒸馏残渣可以方便的安全贮存。当使用铝质靶筒时，由于铝的熔点约为660℃，在蒸碘-131的温度下溶化，可以减少固体废物的体积，有利于放射性固体废物的收集和贮存。

本发明的自卸料立式放射性碘-131蒸馏装置可以实现从反应堆辐照的天然TeO₂中高效（蒸馏效率高于98%）蒸馏出放射性碘-131，克服了现有蒸馏装置单产能小、工作效率较低、放射性固体废物多且处理困难、原料利用率不够高、易污染和安全性不够高等不足，显著提高了单产能和生产效率，减轻了生产人员的劳动强度，降低了放射性污染风险和放射性固体废物处理难度。该蒸馏装置的结构紧凑，可适用于有效操作空间较小的屏蔽工作箱内的Na¹³¹I干馏生产,操作的稳定性和安全性好。

附图说明

图1为本发明的自卸料立式放射性碘-131蒸馏装置的总体结构框图；

图2为本发明中的加热器的结构示意图；

图3为本发明中的加料台的结构示意图；

图中：1电机 2.滑槽 3.蒸馏炉 4.碘捕集器 5.控制器 8.炉盖 9.加热炉Ⅰ10.冷水套 11.连接器 12.热电偶Ⅰ 13.石英管 14.石英玻璃罩 15.翻料斗 16.石英漏斗 17.加热炉Ⅱ 18.隔热块 19.台架 20.进气管 21.进气阀 22.过滤器 23.废料瓶 24.弹簧垫 25.陶瓷坩埚 26.网盖 27.滑轨 28.锥齿轮 29.传动轴 30.电机Ⅱ 31.密封圈 32.热电偶Ⅱ。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明进一步说明。

实施例1

图1是本发明的自卸料立式放射性碘-131蒸馏装置的总体结构框图，图2是本发明中的蒸馏器的结构示意图，图3是本发明中的底座的结构示意图。在图1～图3中，本发明的自卸料立式放射性碘-131蒸馏装置，包括电机Ⅰ1、滑槽2、蒸馏炉3、碘捕集器4、控制器5，其连接关系是，所述的电机Ⅰ1与滑槽2固定连接，滑槽2与蒸馏炉3滑动连接，蒸馏炉3与碘捕集器4通过管路连接，控制器5与电机Ⅰ1、蒸馏炉3、碘捕集器4分别电连接。如图1所示。

所述蒸馏炉3包括加热器、加料台，加热器置于加料台的上方；所述的加热器为圆柱体形，包括由上到下依次连接的炉盖8、加热炉Ⅰ9、冷水套10，在加热炉Ⅰ9的两侧分别固定设置有连接器11、热电偶Ⅰ12，在加热炉Ⅰ9内设置有固定连接的石英管13、石英玻璃罩14。连接器11与滑槽2滑动连接，石英管13与碘捕集器4固定连接。所述的加热炉Ⅰ9、热电偶Ⅰ12分别与控制器5电连接。如图2所示。

所述的加料台包括翻料斗15、加热炉Ⅱ17、隔热块18、台架19、废料瓶23、弹簧垫14、锥齿轮28、传动轴29、电机Ⅱ30，其中，所述台架19上设置有凹槽，其连接关系是，在台架19上固定设置有加热炉Ⅱ17，台架19与加热炉Ⅱ17之间设置有隔热块18，加热炉Ⅱ17内设置有石英漏斗16，加热炉Ⅱ17顶部固定设置有翻料斗15，翻料斗15内设置有陶瓷坩埚25；石英漏斗16的下端穿出台架19与废料瓶23、弹簧垫24依次固定连接。所述翻料斗15通过安装在加热炉Ⅱ17壁上的横杆与锥齿轮28、传动轴29、电机Ⅱ30依次连接，在翻料斗15上设置有网盖26、滑轨27，翻料斗15与滑轨27固定连接，网盖26与滑轨27滑动连接。在石英漏斗16下端设置有进气管20，进气管20与进气阀21、过滤器22连接。所述加热炉Ⅱ17上设置有热电偶Ⅱ32，加热炉Ⅱ17、热电偶Ⅱ32、电机Ⅱ30分别与控制器5电连接；所述台架19上面的凹槽内设置有密封圈31。所述的翻料斗15、石英漏斗16、废料瓶23为同轴心设置。如图3所示。

本实施例中，所述的碘捕集器4一般包括通过管路依次连接的碱吸收瓶Ⅰ、碱吸收瓶Ⅱ、活性炭吸附柱，其中，碱吸收瓶Ⅰ还与本实施例中蒸馏炉3的石英管13连接，活性炭吸附柱与本实施例中碘捕集器4中的真空泵连接。

本发明的工作流程如下，利用工作箱配置的机械手沿滑轨27推开翻料斗15的网盖26，将切开的靶筒内活化的TeO₂原料倒入或将原料与靶筒一并放入陶瓷坩埚25内，控制电机Ⅰ1运行，通过滑槽2内的丝杆旋转将加热器沿着滑槽2向下垂直运动，至加热器下端的水冷套10与台架19上凹槽内的环型密封圈31紧密连接，并通过水冷套10挤压密封圈31变形将加热器的内腔密封。此时陶瓷坩埚25置于加热炉Ⅰ9体中有效加热位置。

控制器5指令加热炉Ⅰ9按照控制程序加热，并通过热电偶Ⅰ12准确控制加热温度，使陶瓷坩埚25在750℃保持约90min，使放射性碘-131从TeO₂原料中全部蒸馏出来；在碘捕集器4中的真空泵作用下，载气（一般为空气）通过进气管20依次流经进气阀21、过滤器22、石英漏斗16、石英玻璃罩14、石英管13，将碘-131蒸气载入碘捕集器4，并被其中的稀碱液（如0.5mol/L的NaOH溶液）吸收。

当TeO₂原料中的放射性碘-131被蒸馏完毕时，控制器5立即启动加热炉Ⅱ17对石英漏斗16快速加热至800℃～900℃，通过热电偶Ⅱ32控制加热温度，同时控制电机Ⅱ30通过传动轴29和锥齿轮28驱动翻料斗15沿其水平轴线旋转180度，使陶瓷坩埚25内的熔融状态的残渣倒入石英漏斗16，并被转移至废料瓶23中。加热炉Ⅰ9和加热炉Ⅱ17在卸料过程中保持恒温30min，卸料完成后停止加热，并在热电偶Ⅰ12和热电偶Ⅱ32分别测得的加热炉Ⅰ9和加热炉Ⅱ17的炉腔温度均低于200℃后，控制电机Ⅱ30运行，将卸料斗的位置恢复至原始状态，再控制电机Ⅰ1运行，通过滑槽2内的丝杆旋转将加热器沿着滑槽2向上垂直运动，将翻料斗15退出加热炉Ⅰ9至方便机械手操作的位置，关闭碘捕集器4中的真空泵。最后，利用机械手将装有适量蒸馏残渣的蒸馏废料瓶23取出并盖上盖子，将翻料斗15内的废物如废弃的陶瓷坩埚25或靶筒取出(在把切开的靶筒直接放在陶瓷坩埚内蒸馏情况时)，再通过其它工具将其转移到指定地点作为固体废物处理。可将碘捕集器4内大量吸附碘-131的稀碱液取出，经过滤和酸碱度、碘-131浓度调节和/或灭菌等处理，可以获得医用级Na¹³¹I溶液产品。

Claims (4)

1.自卸料立式放射性碘-131蒸馏装置，其特征在于：所述的蒸馏装置包括电机Ⅰ(1)、滑槽(2)、蒸馏炉(3)、碘捕集器(4)、控制器(5)，其连接关系是，所述的电机Ⅰ(1)与滑槽(2)固定连接，滑槽(2)与蒸馏炉(3)滑动连接，蒸馏炉(3)与碘捕集器(4)通过管路连接，控制器(5)与电机Ⅰ(1)、蒸馏炉(3)、碘捕集器(4)分别电连接；

所述蒸馏炉(3)包括加热器、加料台，加热器置于加料台的上方；

所述的加热器为圆柱体形，包括由上到下依次连接的炉盖(8)、加热炉Ⅰ(9)、冷水套(10)，在加热炉Ⅰ(9)的两侧分别固定设置有连接器(11)、热电偶Ⅰ(12)，在加热炉Ⅰ(9)内设置有固定连接的石英管(13)、石英玻璃罩(14)；连接器(11)与滑槽(2)滑动连接，石英管(13)与碘捕集器(4)固定连接；

所述的加料台包括翻料斗(15)、加热炉Ⅱ(17)、隔热块(18)、台架(19)、废料瓶(23)、弹簧垫(24)、锥齿轮(28)、传动轴(29)、电机Ⅱ(30)；其连接关系是，在台架(19)上固定设置有加热炉Ⅱ(17)，台架(19)与加热炉Ⅱ(17)之间设置有隔热块(18)，加热炉Ⅱ(17)内设置有石英漏斗(16)，加热炉Ⅱ(17)顶部固定设置有翻料斗(15)，翻料斗(15)内设置有陶瓷坩埚(25)；石英漏斗(16)的下端穿出台架(19)与废料瓶(23)、弹簧垫(24)依次固定连接；所述翻料斗(15)通过安装在加热炉Ⅱ(17)壁上的横杆与锥齿轮(28)、传动轴(29)、电机Ⅱ(30)依次连接；在翻料斗(15)上设置有网盖(26)、滑轨(27)，翻料斗(15)与滑轨(27)固定连接，网盖(26) 与滑轨(27)滑动连接；在石英漏斗(16)下端设置有进气管(20)，进气管(20)与进气阀(21)、过滤器(22)连接；所述加热炉Ⅱ(17)上设置有热电偶Ⅱ(32)。

2.根据权利要求1所述的蒸馏装置，其特征在于：所述的加热炉Ⅰ(9)、热电偶Ⅰ(12)、加热炉Ⅱ(17)、热电偶Ⅱ(32)、电机Ⅱ(30)分别与控制器(5)电连接。

3.根据权利要求1所述的蒸馏装置，其特征在于：所述台架(19)上设置有凹槽，在凹槽内设置有密封圈(31)。

4.根据权利要求1所述的蒸馏装置，其特征在于：所述的翻料斗(15)、石英漏斗(16)、废料瓶(23)为同轴心设置。