CN104524957B - 一种放射性碘-131蒸气捕集装置 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种放射性碘‑131蒸气捕集装置，所述的捕集装置包括冷阱、溢流槽、碱液瓶、加热器、氮气瓶、冷冻液贮罐、产品瓶、真空泵。所述的冷阱与溢流槽、碱液瓶、加热器、冷冻液贮罐、产品瓶、真空泵通过管路分别连接；碱液瓶、加热器、冷冻液贮罐分别与氮气瓶连接，产品瓶与真空泵连接。本发明的装置能够高效捕集碘‑131蒸气并将其转化成浓度可大于10Ci/mL的医用级Na¹³¹I溶液，更有利于高比活度的放射性药品生产。本发明的装置紧凑小巧，操作方便。

Description

一种放射性碘-131蒸气捕集装置

技术领域

本发明属于放射性同位素制备技术领域，具体涉及一种放射性碘-131蒸气捕集装置。

背景技术

由放射性碘-131制成的放射性药品广泛应用于现代核医学临床诊断与治疗，放射性碘-131原料的主要生产方式为采用蒸馏的方法从反应堆辐照后的二氧化碲中蒸馏提取和从²³⁵U的裂片混合液中蒸馏提取。上述的生产方法均是通过加热将放射性碘-131蒸馏出来，采用稀碱液（一般为浓度小于0.5mol/L的NaOH溶液）吸收，获得用于生产放射性药品的原料。目前，主要采用干馏法从反应堆辐照后的二氧化碲中蒸馏提取放射性碘-131。

文献表明，本发明提供单位-中国工程物理研究院核物理与化学研究所，及国内的中国原子能科学研究院和中国核动力研究院，均曾经在放射性碘-131生产工艺中采用碱吸收的方法处理蒸馏出来的放射性碘-131蒸气，以获得医用Na¹³¹I溶液产品。传统的方法是，将从活化的二氧化碲中蒸馏出来的放射性碘-131蒸气（一般用空气作为载气）通入装有稀碱液的吸收瓶底部，载气中的碘-131通过鼓泡的方式被吸收瓶内的稀碱液吸收转化成为Na¹³¹I。该生产方式需要将载气控制在较小的流速下，而且气泡在稀碱液中的行程较长，才能够保证获得大于95%以上的吸碘-131效率。由于国内反应堆的辐照能力限制和采用现有蒸馏生产装置的单产能限制，和现有放射性碘-131蒸气处理技术需要加入的稀碱液的体积较大（一般大于10mL），因此所获得的Na¹³¹I溶液的浓度往往低于0.2Ci/mL，若要获得浓度不低于1Ci/mL的Na¹³¹I溶液，则需要采用同一份稀碱液吸收从多批活化二氧化碲中蒸馏出来的放射性碘-131蒸气，或对低浓度的Na¹³¹I溶液进行浓缩处理，才能获得浓度达到或超过1Ci/mL的Na¹³¹I溶液产品。但是，稀碱液重复吸收碘-131蒸气的方法存在载气中大量氧气和二氧化碲原料中酸性挥发性杂质对稀碱液中的还原剂（如Na₂SO₃）和NaOH的消耗，有造成Na¹³¹I的化学纯度降低和碘-131蒸气吸收效率降低的风险，而对低浓度的Na¹³¹I溶液进行浓缩处理存在产品中NaOH浓度超标或Na⁺浓度过高，以及在蒸馏过程中损失Na¹³¹I的风险。

其实，现有生产装置中加入的稀碱液的量远远多于溶解所捕集的放射性碘-131的总量。理论计算表明，即使碘-131蒸馏装置的单产能达到100Ci（理论计算其碘的质量约为7.8*10^-4g），全部溶解所捕集的放射性碘-131所需0.5 mol/L的NaOH溶液的量仅需约1.2*10^-2mL。由于现有的放射性碘-131蒸馏装置能够装入的活化TeO₂的量较小，特别是在反应堆热中子注量率低于1*10¹⁴ n/cm²·s的情况下，放射性碘-131的产额较低，而现有的碘-131蒸气捕集装置加入的碱吸收液体积往往大于10mL，导致最终获得的Na¹³¹I溶液产品浓度较低。目前，尚未有国内的科研机构和生产企业使用这种放射性碘-131捕集装置进行高浓度Na¹³¹I溶液生产的实例报道，而现实中迫切需要结构紧凑、操作安全便利的一种生产高浓度Na¹³¹I溶液的放射性碘-131蒸气捕集装置。

发明内容

为了能够实现高效生产高浓度的医用Na¹³¹I溶液，并且达到控制放射性污染风险和尾气达标排放的目的，本发明提供一种放射性碘-131蒸气捕集装置。

本发明能够高效捕集从反应堆活化的二氧化碲原料中蒸馏出来的放射性碘-131蒸气，并将其中约98%的碘-131转化成为浓度大于10Ci/mL的医用级Na¹³¹I溶液，其余的放射性碘-131蒸气将被净化至环境排放达标。

实现本发明的技术方案如下：

本发明的一种放射性碘-131蒸气捕集装置，其特点是，所述的捕集装置包括冷阱、溢流槽、碱液瓶、加热器、氮气瓶、冷冻液贮罐、产品瓶、真空泵，其连接关系是，所述的冷阱与溢流槽、碱液瓶、加热器、冷冻液贮罐、产品瓶、真空泵通过管路分别连接。所述的碱液瓶、加热器、冷冻液贮罐分别与氮气瓶连接，产品瓶与真空泵连接。

所述的冷阱包括U形管、冷冻槽、活性炭吸附柱，其连接关系是，所述的U形管的一上端与活性炭吸附柱的上端连接，U形管、活性炭吸附柱的上端置于冷冻槽外，下端置于冷冻槽内并分别与冷冻槽通过焊接连接，U形管的底部设置有三通阀Ⅰ，三通阀Ⅰ与碱液瓶、产品瓶分别连接。所述的U形管的另一上端外接碘-131蒸馏炉。所述的活性炭吸附柱设置有三通阀Ⅱ，三通阀Ⅱ与真空泵连接。

所述冷阱的冷冻槽的一侧面设置有溢流管，溢流管与溢流槽连接，冷冻槽通过底部设置的两通阀Ⅰ、两通阀Ⅱ分别与冷冻液贮罐、加热器连接。

所述的U形管、冷冻槽、活性炭吸附柱及相连的管道均采用不锈钢制作。

本发明的一种放射性碘-131蒸气捕集装置利用了¹³¹I₂极易被冷却吸附（单质I的升华温度约为185℃）和与NaOH的反应生成水溶性较大的Na¹³¹I等化合物，将气态的¹³¹I₂转变为液态的¹³¹I^-溶液（其主要化学态为Na¹³¹I），实现了高浓度Na¹³¹I溶液的高效、安全生产，其简要工作原理是：在真空泵提供的动力下，经过干燥的载气（空气）将蒸馏炉中的放射性碘-131蒸气载带，依次缓慢经过涂敷稀碱液冷冻层的U形管、活性炭柱，其中的大部分碘-131蒸气被冷冻层沉积吸附，残余的极小部分碘-131蒸气被活性炭柱吸附净化处理。被沉积吸附在稀碱液冷冻层上的碘-131在冻层融化过程中被转化成高浓度的Na¹³¹I溶液。

本发明采用冷冻方法先在较小内径的U形不锈钢管（如Ф_内5*100mm）内壁上敷上一层厚度约为0.1mm-0.5mm的浓度为0.5mol/L甚至更稀的碱液，此时冷冻层的碱液的总体积约为0.15mL-0.7mL，冷冻层中所含NaOH的量超过全部溶解100Ci放射性碘-131所需量的10倍以上。在保持冷冻条件下让经过纯化处理的约200℃的放射性碘-131蒸气在该碱液冷冻层上冷却沉积，当蒸馏完成后，将冷冻槽内的冷却剂排空，通入加热的氮气或自然升温让碱液冷冻层缓慢融化，沉积在碱液冷冻层上的碘-131在此融化过程中被全部转化成Na¹³¹I溶液，收集在U形管底部的产品瓶中，在单产能不低于2Ci的生产装置上可获得浓度高于10Ci/mL的Na¹³¹I溶液产品。

本发明采用冷冻涂敷的方法将少量（总量可低于1mL）的用于吸收转化碘-131蒸气的稀碱液冷冻在小体积的U形不锈钢管的内表面上，并通过在稀碱液冷冻层融化过程中将吸附的碘-131转化为Na¹³¹I溶液，而不是采用碘蒸气在大量的稀碱液中鼓泡吸收的方法，大幅度减少了实际用于吸收转化碘-131蒸气的稀碱液体积，显著提高了获得Na¹³¹I溶液产品的浓度，也不需要采用同一份稀碱液吸收从多批活化二氧化碲中蒸馏出来的放射性碘-131蒸气，或对低浓度的Na¹³¹I溶液进行浓缩处理，实现了传统方法难以企及的高浓度Na¹³¹I溶液产品的高效生产。而且，本发明的捕集装置的结构紧凑、小巧，操作方便，安全性和可靠性好。

附图说明

图1是本发明的放射性碘-131蒸气捕集装置的总体结构框图；

图2是本发明中的冷阱的结构示意图；

图中： 1.冷阱 2.溢流槽 3.碱液瓶 4.加热器 5.氮气瓶 6.冷冻液贮罐7.产品瓶 8.真空泵 9.U形管 10.冷冻槽 11.活性炭吸附柱 12.溢流管 13.两通阀Ⅰ 14.三通阀Ⅰ 15.两通阀Ⅱ 16.三通阀Ⅱ。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明进一步说明。

实施例1

图1是本发明的放射性碘-131蒸气捕集装置的总体结构框图，图2是本发明中的冷阱的结构示意图。在图1、图2中，本发明的放射性碘-131蒸气捕集装置，包括冷阱1、溢流槽2、碱液瓶3、加热器4、氮气瓶5、冷冻液贮罐6、产品瓶7、真空泵8，其连接关系是，所述的冷阱1与溢流槽2、碱液瓶3、加热器4、冷冻液贮罐6、产品瓶7、真空泵8通过管路分别连接。所述的碱液瓶3、加热器4、冷冻液贮罐6分别与氮气瓶5连接，产品瓶7与真空泵8连接。如图1所示。

所述的冷阱1包括U形管9、冷冻槽10、活性炭吸附柱11，其连接关系是，所述的U形管9的一上端与活性炭吸附柱11的上端连接，U形管9、活性炭吸附柱11的上端置于冷冻槽10外，下端置于冷冻槽10内并分别与冷冻槽10通过焊接连接，U形管9的底部设置有三通阀Ⅰ14，三通阀Ⅰ14与碱液瓶3、产品瓶7分别连接。所述的U形管9的另一上端外接碘-131蒸馏炉。所述的活性炭吸附柱11设置有三通阀Ⅱ16，三通阀Ⅱ16与真空泵8连接。如图2所示。

所述冷阱1的冷冻槽10的一侧面设置有溢流管12，溢流管12与溢流槽2连接，冷冻槽10通过底部设置的两通阀Ⅰ13与冷冻液贮罐6连接，两通阀Ⅱ15与加热器4连接。如图2所示。

所述的U形管9、冷冻槽10、活性炭吸附柱11及相连的管道均采用不锈钢制作。

本发明的工作流程如下，在冷冻液贮罐6中加入冷冻剂（用于冷却U形管9的冷冻液为预先冷却至-10℃~-15℃的浓度为23%的NaCl溶液，该溶液的冰点为-20.68℃），打开两通阀Ⅰ13和氮气瓶5上的减压阀，将冷冻液注入冷冻槽10至少量冷冻液从溢流管12排入溢流槽2内，再关闭两通阀Ⅰ13和减压阀，对U形管9和活性炭吸附柱11进行冷却。在碱液瓶3中加入适量的稀碱液（0.5mol/L的NaOH溶液，其中含有少量Na₂SO₃），关闭三通阀Ⅱ16与真空泵8的接通，打开三通阀Ⅰ14和氮气瓶5上的减压阀，将稀碱液快速注入U形管9至刻度线后立即关闭减压阀，再让U形管9 内的稀碱液流回碱液瓶3中并关闭三通阀Ⅰ14，可将少量的稀碱液冷冻涂敷在U形管9内壁上，形成小于0.5mm的冷冻层。根据生产的实际需要，可由稀碱液在U形管9内停留时间和稀碱液浓度控制该冷冻层的厚度和冷冻层中NaOH的浓度。

打开三通阀Ⅱ16与真空泵8的接通，从蒸馏炉出来的约250℃的碘-131蒸气在干燥空气的载带下流经U形管9，载气中高于98%的碘-131被快速冷却沉积在稀碱液冷冻层的表面上，残余的碘-131再经活性炭柱11吸附处理，净化后的尾气被真空泵8吸出并排放在工作箱内或被专用废气罐收集。当完成碘-131蒸气的捕集后，关闭三通阀Ⅱ16与真空泵8的接通，打开两通阀Ⅰ13，让冷冻槽10内的冷冻液流回冷冻液贮罐6中，再关闭两通阀Ⅰ13。打开加热器4和氮气瓶5的减压阀，让加热至50℃~80℃的氮气进入排空冷冻液的冷冻槽10内，对U形管9缓慢加热，U形管9内壁上吸附有大量碘-131的冷冻层受热逐渐融化，在融化过程中碘-131与NaOH和Na₂SO₃反应生产溶解性好的Na¹³¹I，冷冻层融化后成为含有高浓度Na¹³¹I的碱性溶液收集在U形管9的底部，打开三通阀Ⅰ14与产品瓶7接通，通过与产品瓶7接通的真空泵8将高浓度Na¹³¹I的碱性溶液转入产品瓶7内。

再将产品瓶7取出，经过Na¹³¹I浓度调节、酸碱度调节和过滤、灭菌等处理后，即得到高浓度的医用级Na¹³¹I溶液产品。

Claims (3)

1.一种放射性碘-131蒸气捕集装置，其特征在于：所述的捕集装置包括冷阱（1）、溢流槽（2）、碱液瓶（3）、加热器（4）、氮气瓶（5）、冷冻液贮罐（6）、产品瓶（7）、真空泵（8），其连接关系是，所述的冷阱（1）与溢流槽（2）、碱液瓶（3）、加热器（4）、冷冻液贮罐（6）、产品瓶（7）、真空泵（8）通过管路分别连接；所述的碱液瓶（3）、加热器（4）、冷冻液贮罐（6）分别与氮气瓶（5）连接；产品瓶（7）与真空泵（8）连接；

所述的冷阱（1）包括U形管（9）、冷冻槽（10）、活性炭吸附柱（11），其连接关系是，所述的U形管（9）的一上端与活性炭吸附柱（11）的上端连接，U形管（9）、活性炭吸附柱（11）的上端置于冷冻槽（10）外，下端置于冷冻槽（10）内并分别与冷冻槽（10）通过焊接连接；U形管（9）的底部设置有三通阀Ⅰ（14），三通阀Ⅰ（14）与碱液瓶（3）、产品瓶（7）分别连接；所述的U形管（9）的另一上端外接碘-131蒸馏炉；所述的活性炭吸附柱（11）设置有三通阀Ⅱ（16），三通阀Ⅱ（16）与真空泵（8）连接。

2.根据权利要求1所述的放射性碘-131蒸气捕集装置，其特征在于：所述冷阱（1）的冷冻槽（10）的一侧面设置有溢流管（12），溢流管（12）与溢流槽（2）连接；冷冻槽（10）通过底部设置的两通阀Ⅰ（13）、两通阀Ⅱ（15）分别与冷冻液贮罐（6）、加热器（4）连接。

3.根据权利要求1所述的放射性碘-131蒸气捕集装置，其特征在于：所述的U形管（9）、冷冻槽（10）、活性炭吸附柱（11）及相连的管道均采用不锈钢制作。