CN100447905C - 放射性125i的制备方法及间歇循环回路装置 - Google Patents

Abstract

本发明属于放射性核素的制备领域，它公开了一种放射性碘的制备方法及该方法所用的间歇循环回路装置。该方法的特征是将放置在反应堆活性区的辐照瓶装内的Xe气辐照后转移到反应堆外衰变、分离、回收、纯化、分装等，同时，将循环辐照的Xe气充入反应堆活性区的辐照瓶内，辐照和衰变过程同时进行。该装置的特点是除辐照瓶放置在反应堆活性区外，其余所有的设备均安置在反应堆本体之外，通过主管道同辐照瓶相连。同时，所用的衰变瓶有2～7个，并且在辐照瓶和吸气器之间的主管道上连接带有冷阱的针形管。使用本发明提供的方法和装置制备¹²⁵I，对反应堆的要求大大降低，能充分利用反应堆中子资源，堆外设备的安置也很方便。

Description

放射性125I的制备方法及间歇循环回路装置

技术领域

本发明属于放射性核素的制备领域，具体涉及一种放射性碘的制备方法及该方法所用的间歇循环回路装置。

背景技术

¹²⁵I是一种半衰期较长的碘的放射性同位素(T_1/2＝59.7天)，它通过电子俘获释放低能γ射线(27KeV X射线)。由于¹²⁵I的半衰期较长，γ射线能量低，无β^-辐射、对人体造成的辐射剂量低，因此在核医学临床诊断、生物医学研究和肿瘤近距离植入治疗(X射线种子源)方面得到广泛的应用。1951年，I.Bergstro报导了用天然氙在反应堆热中子辐照下生产¹²⁵I的方法。从此以后，利用反应堆大规模生产¹²⁵I的方法不断得到发展。其核反应为：

利用Xe靶在反应堆中辐照生产¹²⁵I的方法基本上有3种类型，分别是批生产方法、连续循环法和间歇操作循环法。

批生产方法的特点是要制备高压Xe的气体靶，即设计、加工一种特殊结构的耐高压的铝筒或锆合金靶筒，这种方法制备的Xe靶，在常温下靶件内压往往有几个或几十个大气压，甚至达到上百个大气压。因此，必须对高压Xe靶进行严格的检漏试验，试检合格的Xe靶才能放入反应堆适当的孔道位置进行辐照。批生产方法的主要缺点是：¹²⁵Xe和¹²⁵I的热中子反应截面比¹²⁴Xe大很多，在长时间辐照下，次级核反应使得¹²⁵I的产额下降很多造成损失。其次，¹²⁵I(n，γ)¹²⁶I次级反应生成的¹²⁶I含量往往占¹²⁵I的百分之几到十几。¹²⁶I带有很强的β^-、β⁺和硬γ辐射，为了降低¹²⁵I对人体的辐射损伤以及对放免药物的辐射降解，需要通过较长时间的衰变使¹²⁶I在¹²⁵I产品中的含量降至1％以下，因此对¹²⁵I产品的产量也造成很大的损失。

连续循环法是在反应堆旁边设计建造一个密闭回路系统来生产¹²⁵I。在该回路内，Xe原料气保持在6～8个大气压下连续循环。当¹²⁴Xe在反应堆活性区受到热中子辐照产生¹²⁵Xe后，¹²⁵Xe连续不断地被转移到位于非活性区的衰变瓶内进行衰变产生¹²⁵I，而衰变瓶内的¹²⁴Xe(包括一部分¹²⁵Xe)同样连续返回活性区继续辐照。为了使¹²⁵Xe在非活性区停留足够长的时间让其衰变并减少衰变瓶的容积，设计了一种6～8个大气压下-80℃的装置使Xe保持在液体状态。Xe在环内的流动，主要依靠衰变瓶出口一端加热蒸发少量液态Xe产生的压差来实现。这种方法减少了¹²⁵Xe和¹²⁵I的次级核反应，克服¹²⁶I对生产¹²⁵I的不利影响，尽可能减少¹²⁵I的损失。但这种循环装置比较复杂，很多反应堆旁边也不便于建立这种装置来生产高纯度的¹²⁵I，因此连续循环法没有在生产实践中得到推广。

间歇操作循环法是一种密闭的常压回路系统，其生产原理介于批生产法和连续循环法之间。该回路系统内的Xe气不产生连续循环，而是让Xe原料气体在反应堆活性区辐照一定时间后，将Xe(包括¹²⁵Xe)气全部转移到反应堆活性区以外的衰变瓶内。待相当数量的¹²⁵Xe衰变生成¹²⁵I以后，冷却衰变瓶，¹²⁵I被吸附在瓶的内避上，¹²⁴Xe加以回收。然后取下衰变瓶送到生产车间的手套箱内进行¹²⁵I的回收，纯化和分装。

比如，加拿大的S.B.Hassal申请的美国专利5633900中介绍了一种每批5次间歇操作的方法和回路装置。该装置的¹²⁵Xe衰变瓶，液氮阱，控制阀门等均潜装在反应堆上部的水箱中，而真空泵、扩散泵、原料气瓶、尾气处理等设备安装在反应堆旁。这种设计的好处是利用反应堆水箱的防护作用可以减少一些辐射防护的麻烦。而且，由于衰变瓶离反应堆活性区较近，气体循环管道较短，便于实现Xe气的转移。该装置用5g¹²⁴Xe，每次照射15小时，每天循环一次，在5×10¹²n/sec cm²中子通量下，照射3-5天，可以生产约8居里的纯¹²⁵I。但是，该方法和装置存在两个问题，其一是¹²⁵Xe衰变瓶、液氮阱和一些控制阀门等均潜装在反应堆上部的水箱中，对反应堆的要求较苛刻，增加了反应堆的辅助设施，在一般的反应堆上无法实现。同时，每批次生产过程中需要不断地开启反应堆顶盖，对反应堆的正常操作造成一定影响。其二是该回路只有一个衰变瓶，¹²⁵Xe在衰变瓶内滞留过程中，辐照瓶为空瓶，浪费了反应堆中子资源，为了充分利用反应堆中子资源，就要尽量减少辐照后的¹²⁵Xe在衰变瓶内的衰变时间，导致一部分¹²⁵Xe并没有衰变成¹²⁵I。

发明内容

本发明的目的是提供一种间歇操作循环生产¹²⁵I的方法及该方法所用的间歇循环回路装置，该方法及装置能够更充分的利用反应堆中子资源，同时对反应堆没有特殊要求，具有通用性。

本发明的技术方案如下：一种放射性¹²⁵I的制备方法，包括Xe气在反应堆内辐照，衰变、回收、纯化、分装工艺，放置在反应堆活性区的辐照瓶内的Xe气辐照后转移到反应堆外衰变、回收、纯化、分装，同时，将另一瓶Xe气充入反应堆活性区的辐照瓶内，使辐照和衰变过程同时进行。

一种上述放射性¹²⁵I制备方法所用的间歇循环回路装置，包括辐照瓶，衰变瓶通过主管道与辐照瓶连接，在辐照瓶与衰变瓶之间的主管道上设有吸气器，主管道还通过U形管依次连接有储气瓶、Xe气钢瓶、Xe气吸附器，扩散泵分别与主管道和Xe气吸附器相连，机械泵与扩散泵连接，并通过活性碳过滤器与大气相通，衰变瓶、U形管、储气瓶、Xe气吸附器外均套有冷阱，除了辐照瓶放置在反应堆活性区，其余所有设备均安置在反应堆本体之外，辐照瓶与吸气器之间的主管道上设有带冷阱的针形管，衰变瓶的个数可以为2～7个，分别与主管道连接。

使用本发明提供的方法和装置制备¹²⁵I，只有¹²⁵Xe辐照瓶放置在反应堆的活性区，其余的设施全部安排在堆外，这样，对反应堆的要求大大降低。同时，多个衰变瓶与辐照瓶轮换转移Xe气，保证Xe气衰变期间，辐照瓶内继续有Xe气在辐照，能充分利用反应堆中子资源。还有，本装置对主管道的长短没有太多的要求，对堆外设备的安置很方便。

附图说明

图1为放射性¹²⁵I制备方法中辐照和衰变装置的结构示意图。

图中1.辐照瓶2.阀门3.吸气器4.主管道5、6、7、8、9.阀门10.压力测量仪11.U形管12.冷阱13、14.阀门15.真空计16.活性碳过滤器17.机械泵18.扩散泵19.Xe气吸附器20.冷阱21.Xe气钢瓶22.储气瓶23.冷阱24、26、29.衰变瓶25、27、28、30.冷阱31.针形管

具体实施方式

如图所示，一种放射性¹²⁵I制备所用的间歇循环回路装置，包括辐照瓶1，衰变瓶通过主管道4与辐照瓶1连接。衰变瓶的个数可以为2～7个，根据反应堆的特性和所需衰变的时间来确定，本实施例中使用3个衰变瓶24、26、29，分别与主管道4连接，每个衰变瓶具有一个或两个开口。在辐照瓶1与衰变瓶29之间的主管道4上设有吸气器3，吸气器3中所含的吸气剂能够吸附I₂、O₂、N₂、H₂等微量气体，用于防止¹²⁶I进入衰变瓶和减少Xe气在转移过程中受到微量杂质气体的不利影响。

主管道4还通过U形管11依次连接有储气瓶22、Xe气钢瓶21、Xe气吸附器19，U形管11外套冷阱12，用于捕集回收Xe气时可能存在的¹²⁵I。Xe气吸附器19既可用于回收Xe，也可用于回路系统抽真空时，捕集微量的¹²⁵Xe、¹³¹Xe、¹³³Xe等，防止其向周围环境扩散，为了增强Xe气的吸附效果，可以为1～3个串联的形式，本实施例中使用两个Xe气吸附器相串联。扩散泵18分别与主管道4和Xe气吸附器19相连。机械泵17与扩散泵18连接，并通过活性碳过滤器16与大气相通。

衰变瓶24、26、29、储气瓶22、Xe气吸附器19外均套有冷阱25、27、28、23、20。辐照瓶1与吸气器3之间的主管道4上设有带冷阱30的针形管31，辐照瓶1与衰变瓶24、26、29之间的气体转移依靠冷阱30、25、27、28的反复操作来实现。另外，该装置还设有压力测量仪10、真空计16等测量仪表。

为了实现¹²⁵Xe的有效转移，防止放射性气体泄漏造成辐射危害，该¹²⁵I生产回路必须具有很好的气密性和比较高的真空度，例如，回路出口处真空度为10^-6τ～10^-7τ。

具体生产方法是：

1.反应堆辐照

首先，在反应堆开堆之前，用扩散泵18将整个回路系统抽空，出口处的真空度达到5×10^-7τ后，关闭全部阀门。24小时后，逐段检查系统每一部分的真空度。当检查证明系统所有部分的气密性都达到要求后，重新启动扩散泵18，打开需要抽空部位的全部阀门，将系统抽空达到10^-6τ以上，关闭扩散泵18、总阀及14、9及5三个阀门。打开原料气阀门13，向辐照瓶1及24、26两个衰变瓶充入一个大气压丰度为10％的¹²⁴Xe原料气，关闭阀门2、6、8、13。

反应堆辐照24小时后，打开阀门2和5，向冷阱28中加液氮，将辐照瓶1中的Xe全部转入衰变瓶29中，关闭阀门5。打开阀门6，向冷阱30加液氮，将衰变瓶26中的Xe全部转入针形管31，关闭阀门6和2。用压缩空气将冷阱30中的液氮吹走，针形管31中的Xe不断蒸发充入辐照瓶1中。继续辐照24小时后，打开阀门2和6，向冷阱27中加液氮，将辐照瓶1中的Xe转入衰变瓶26，关闭阀门6。打开阀门8，向冷阱30加液氮，将衰变瓶24中的Xe转入针形管31中，关闭阀门8和2，用压缩空气将冷阱30中的液氮吹走，针形管31中的Xe充入辐照瓶1中。辐照24小时后，将Xe重新转移回到衰变瓶24中。接着按同样的操作步骤，依次将衰变瓶29、26、24中的Xe重新轮换辐照一天。每批辐照过程将要对生产回路操作3～9次，本实施例中操作了6次。停堆后，让衰变瓶中29、26、24的¹²⁵Xe衰变5-7天，并取出衰变瓶29、26、24送至¹²⁵I专用手套箱中进行回收，纯化和分装。

2.¹²⁵I的回收、纯化、分装

从衰变瓶29、26、24中回收¹²⁵I的操作是，向衰变瓶29、26、24内分别加入体积为10～20毫升的0.005～0.2mol/L的NaOH溶液，让溶液与器壁充分接触使¹²⁵I溶解回收。这种洗涤步骤须重复3至4次。

稳定的¹²⁶Xe在长时间辐照下会产生微量的¹³⁷Cs，从而影响¹²⁵I的纯度，通常可采用活性碳或离子交换柱色层方法对¹²⁵I进行纯化，该纯化工艺以及后续的分装工艺均属于公知领域的技术。

例如，假设某堆堆芯活性区提供一个热中子通量为2×10¹³n/cm²·sec的垂直辐照孔道，辐照瓶的体积为1升，辐照时充入1升丰度为10％的¹²⁴Xe气体，一批6次辐照循环，可生产¹²⁵I产品约6居里。

Claims (7)

1.一种放射性¹²⁵I的制备方法，包括Xe气在反应堆内辐照，衰变、回收、纯化、分装工艺，其特征在于：放置在反应堆活性区的辐照瓶内的的Xe气辐照后转移到反应堆外衰变、回收、纯化、分装，同时，将另一瓶Xe气充入反应堆活性区的辐照瓶内，使辐照和衰变过程同时进行。

2.根据权利要求1所述的放射性¹²⁵I的制备方法，其特征在于：回路系统出口处真空度为10^-6τ～10^-7τ。

3.根据权利要求1或2所述的放射性¹²⁵I的制备方法，其特征在于：¹²⁵I回收的方法是往衰变瓶内加入体积为10～20毫升的0.005～0.2mol/L的NaOH溶液，让溶液与器壁充分接触使¹²⁵I溶解回收。

4.一种权利要求1所述的放射性¹²⁵I制备方法所用的间歇循环回路装置，包括辐照瓶(1)，衰变瓶通过主管道(4)与辐照瓶(1)连接，在辐照瓶(1)与衰变瓶之间的主管道上设有吸气器(3)，主管道还通过U形管(11)依次连接有储气瓶(22)、Xe气钢瓶(21)、Xe气吸附器(19)，扩散泵(18)分别与主管道和Xe气吸附器(19)相连，机械泵(17)与扩散泵(18)连接，并通过活性碳过滤器(16)与大气相通，衰变瓶、U形管、储气瓶、Xe气吸附器外均套有冷阱，其特征在于：除了辐照瓶(1)放置在反应堆活性区，其余所有设备均安置在反应堆本体之外，辐照瓶(1)与吸气器(3)之间的主管道上设有带冷阱(30)的针形管(31)，衰变瓶的个数可以为2～7个，分别与主管道连接。

5.根据权利要求4所述的一种放射性¹²⁵I制备方法所用的间歇循环回路装置，其特征在于：同主管道(4)相连的衰变瓶(24、26、29)为3个。

6.根据权利要求4或5所述的一种放射性¹²⁵I制备方法所用的间歇循环回路装置，其特征在于：Xe气吸附器(19)是1～3个串联。

7.根据权利要求4或5所述的一种放射性¹²⁵I制备方法所用的间歇循环回路装置，其特征在于：同主管道(4)相连的衰变瓶(24、26、29)具有一个或两个开口。