CN107086055A - 用于产生医用同位素的设备和方法 - Google Patents

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Abstract

一种用于产生医用同位素的设备和方法，其提供围绕中子发生器的环形裂变溶液容器。所述环形裂变溶液容器提供对所发射中子的良好捕获以及在水性反应堆中提供增强的稳定性的几何形状。中子倍增剂和/或中子减速剂可用于提高效率和控制所述环形裂变溶液容器中的反应临界点。

Description

用于产生医用同位素的设备和方法
本申请是名为“用于产生医用同位素的设备和方法”、申请号为201280067363.6的中国专利申请的分案申请，专利申请201280067363.6是根据专利合作条约于2012年11月21日提交的国际申请(PCT/US/2012/066214)进入中国国家阶段的国家申请。
关于联邦资助研究或开发的声明
本发明在美国能源部授予的DE-NA-00007520的政府支持下完成。政府享有本发明的某些权利。
相关申请的交叉引用
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技术领域
本发明涉及用于产生医用同位素的设备和方法。
背景技术
本发明涉及用于产生用于医用目的的同位素(例如Mo-99、I-131、Xe-133、Y-90、Cs-137、I-125等)的系统，特别地涉及采用环形裂变水溶液容器的系统。
将医用同位素用于核医学中，其中将其以定位于特定器官或细胞受体的形式施用于患者，在所述特定器官或细胞受体中医用同位素可用特定的设备成像。在这样定位之后，还可利用短程电离辐射的组织破坏力将医用同位素用于治疗疾病。
如今，用于核医学的大多数放射性同位素在采用高浓缩铀(HEU)的核反应堆中生产。美国用于生产Mo-99的反应堆在美国之外，其需要HEU的出口并且伴随着与这种国家外装运相关的核扩散风险。
已经提出了使用低浓铀(LEU)来产生医用同位素，所述低浓铀不能直接用于制造核武器。在题为“Device and Method for Producing Medical Isotopes”的美国专利申请2011/0096887和题为“High Energy Proton or Neutron Source”的美国专利申请2010/0284502中描述了用于该目的的系统，所述专利申请通过引用并入本文。
在这些系统中，引导离子经过容纳气体的靶区(target volume)以产生中子。中子可暴露于容纳在裂变溶液容器中的靶区附近的溶液中的母材。在一个实施方案中，靶区是环形的并且位于容纳母材溶液的圆柱形裂变溶液容器周围。将离子以螺旋形注入经过靶区产生向内朝向母材并且向外朝向反射器的中子。
在富中子母材(例如LEU铀)中接收的中子经历倍增，其中中子撞击所述母材产生另外的中子，所述另外的中子以链式反应撞击另外的富中子材料。在核反应堆中，在稳定的功率下，有效中子增值因数(keff)等于1。在亚临界系统中，keff小于1。
水性反应堆的一个问题是其很难保持稳定的功率水平。这是因为随着裂变溶液温度的上升以及随着空隙的产生(通过辐解作用将水分解为氢气和氧气所引起的气泡)在中子增值因数中存在强反馈机制。中子增值因数的快速降低导致功率降低，其引起中子增值因数再次提高。特别是，尝试在反应堆中保持恒定功率的控制系统可能不能足够快速地反应以充分地控制系统。结果是具有不稳定功率水平和潜在安全影响的系统。
发明内容
本发明提供了用于产生医用同位素的改进几何形状的裂变溶液容器。特别地，所述裂变溶液容器是容纳母材的水性悬浮液的有限厚度的环形物。通过控制环形物的纵横比，可获得相对于常规的圆柱形室而言改进的反应稳定性。此外，通过使用环形溶液容器的内壁上的冷却套可增强冷却。
然后，特别地，本发明的一个实施方案提供了具有环形溶液容器的核反应系统，所述环形溶液容器用于容纳核材料的水性悬浮液，其具有限定沿着轴延伸的中心开口的内壁。第一冷却套和第二冷却套与环形溶液容器的内壁和环形溶液容器的相反的外壁热连通。
因此，本发明的至少一个实施方案的目的是通过使用环形构造来增加对体积的传热面积从而向反应容器提供改进的稳定性。
所述环形反应容器可包含低浓铀。
因此，本发明的至少一个实施方案的特征是提供用于产生医用同位素而不伴随处理HEU的风险的设备。
所述环形溶液容器可包含水硝酸铀酰、硫酸铀酰、氟化铀酰或磷酸铀酰中的至少一种和水的混合物。
因此，本发明的至少一个实施方案的特征是提供可使用多种不同的裂变溶液的系统。
核反应系统可包括粒子源，该粒子源定位为将带电粒子导入邻近于环形溶液容器的靶材料中用于从靶材料产生中子以在环形反应容器中接收中子；并且可将靶材料容纳在其中心位于中心开口内并且沿轴接收粒子的靶室内。
因此，本发明的至少一个实施方案的特征是提供可整体容纳在裂变溶液容器中的靶并且其可由外部产生的离子激发之后容易地产生传递到环形裂变溶液容器中的中子。
医用同位素发生器可包括位于靶室与内壁之间的中子倍增剂和/或减速剂材料。
因此，本发明的至少一个实施方案的特征是将以离子碰撞机制得到的过量中子能量转化为另外的中子。本发明的至少一个实施方案的另一个特征是经过碰撞过程提供中子速度减速并且因此更好地控制环形室内的反应速率。
医用同位素发生器还可包括与环形溶液容器同中心的位于外侧的反射材料。
因此，本发明的至少一个实施方案的特征是容许将环形裂变溶液容器外侧的反射器布置在允许使用任意厚度的材料的位置处。
由环形溶液容器的垂直于轴的径向厚度与环形溶液容器的沿着轴的高度所定义的纵横比可基本上大于0.1或者为0.1至0.3或者为0.12至0.25。
因此，本发明的至少一个实施方案的特征是为相对于圆柱形室或其他纵横比的环形室实现改进的环形室而提供尺寸。
核材料可以是浓度为每升溶液10克低浓铀至每升溶液450克低浓铀的低浓铀。
因此，本发明的目的是提供可用低浓度的核材料工作的反应系统。
这些特定的目的和优点仅可应用于落入权利要求范围内的一些实施方案中并且因此不限定本发明的范围。
附图说明
图1是本发明的一个实施方案的部分剖面透视图，其示出了包括围绕中央圆柱形靶室的环形裂变溶液容器组件的同心室，所述中央圆柱形靶室沿着圆柱体和环状物的轴接收离子；
图2是环形裂变溶液容器组件的横截面视图，所述环形裂变溶液容器组件包括由环形裂变溶液容器围绕的内部中子倍增剂，所述环形裂变溶液容器两侧有水冷却套；
图3是本发明的替代实施方案的简化正视横截面图，其中环形反应组件包括覆盖靶室顶部和底部以及侧面的部分；
图4是对准另一个替代实施方案的俯视横截面的剖面透视图，所述实施方案采用六边形环状物和隔离的水性母材；以及
图5是本发明的替代实施方案的俯视横截面视图，所述实施方案使用分开的中子倍增剂和中子减速剂；
图6是图2的环形裂变溶液容器的反应性变化对纵横比的曲线图，其示出了环形裂变溶液容器相对于圆柱形裂变溶液容器的改进的稳定性的区域；以及
图7是环形裂变溶液容器和圆柱形裂变溶液容器的反应性变化对低浓铀浓度的曲线图。
具体实施方式
现在参照图1，本发明的医用同位素发生器10可提供一组嵌套的环形元件，所述环形元件包括围绕环形反应堆组件14并且与环形反应堆组件14同轴的外部环形反射器室12。圆柱形靶室16安装在环形反应堆组件14中以使得环形反射器室12、环形反应堆组件14和靶室16的所有这三个元件共有共同中心轴18。
外部环形反射器室12可比环形反应堆组件14更高从而提供沿垂直于中心轴18的方向围绕环形反应堆组件14以及沿着中心轴18方向在环形反应堆组件14之上和之下的基本上相等厚度的反射材料。在该实施方案中，环形反应堆组件14在高度上可基本上等于靶室16。
可将靶室16垂直地定向于沿着轴18延伸并且限定将要充满靶气体20(例如氚)的圆柱形体积的圆柱形壳上。靶室16的圆柱体积经过管道22连通，所述管道22经过外部环形反射器室12向上垂直延伸到位于靶室16上和外部环形反射器室12外侧的离子注入器24。
离子注入器24定位为将离子束26(例如氘(D+))沿着轴18经过管道22垂直地导入靶室16。调节靶室16的沿着轴18的高度和靶气体20的压力以确保在靶室16中离子与氚的基本上完全碰撞。在一个实施方案中，靶气体20可具有约10托的压力并且在靶室16内沿着轴18的高度为约1米。
离子注入器24与离子源28结合，在一个实施方案中，所述离子源28是经过阀30接收例如由微波发射、离子撞击电离或激光电离而离子化的氘气体的腔。产生的离子束26(例如以约50毫安培的速率)进入沿着轴18加速离子束的加速器32。例如，加速器可以是提供300千伏特离子加速的静电加速器。
然后，离子束26经过由差动泵34桥接的一组挡板室38。差动泵34运转以保持加速器32中的约50微托的低压同时允许靶室16中的较高的10托压力。在一个实施方案中，该系统采用三个泵36，所述三个泵36分别从较高的挡板室38(朝向加速器32)抽吸气体并且将其泵入较低的挡板室38(朝向靶室16)。挡板室38经过沿着轴18的相对小的开口(例如直径1厘米)连通以允许离子束26通过同时减少靶室16中氚的泄漏。
经过泵36的气流可由提供有冷却水的减速剂冷却(未示出)。例如，上部的泵可以是分别在小于5×10-5托、以及5毫托至10毫托下操作的涡轮泵，例如，可购自Varian，Inc.，其在美国马萨诸塞州的列克星敦市有办事处。下部的泵可以是例如购自Leybold VacuumProducts Inc.(其在美国宾夕法尼亚州的Export市有办事处)类型的罗茨鼓风机。冷阱、吸气阱(getter trap)和钯漏(palladium leak)可用于从泵气体移除大气和/或烃污染物。
离子束26撞击靶室16中的靶气体20以生成中子40，所述中子40从靶室16径向和轴向地向外传递，例如，其中氘(D+)撞击氚从而生成4He和14.1MeV中子。对于50毫安培的离子束26，预计该反应每秒产生约5×1013个中子。
可通过纯化系统42(例如由Savanna River National Laboratory(SRNL)开发的Thermal Cycling Absorption Process(TCAP)系统)来减少经由离子束26和氦的离子对于靶气体20的污染。
在一个替代实施方案中，离子可由电子代替并且靶室可容纳轫致辐射转换器和由其产生中子的光核材料(例如铀)。
现在参照图2，来自靶室16的中子束40可进入环形反应堆组件14。环形反应堆组件14包括初始1厘米厚(径向)的环形水套44，所述环形水套44接收由来自外部水冷却器、再循环器的一个或更多个管道51提供的循环冷却的轻水。环形水套44之后是同轴的环形中子倍增剂/减速剂46，在一个实施方案中，所述倍增剂/减速剂是铝包铍金属，其使从靶室16向外传递的快中子倍增并且通过“冷却”这些中子而使从环形裂变溶液容器50(将要描述的)向内侧传入的快中子减速，所述“冷却”这些中子为降低其速度以换取中子倍增剂/减速剂46的温度升高的过程。通过水套48和44移除中子倍增剂/减速剂46的过多热量，所述水套48和44允许控制中子倍增剂/减速剂46的温度以确保足够的中子从靶室16逃逸同时使由环形裂变溶液容器50接收的中子减速。或者，可由贫铀或其他类似材料构建中子倍增剂/减速剂46。中子倍增剂/减速剂46可提供1.5至3.0的增值因数，例如其可通过调节其厚度来调节。
从中子倍增剂/减速剂46出来的中子经过类似于水套44的第二个环形冷却水套48，然后进入环形裂变溶液容器50，在一个实施方案中，所述环形裂变溶液容器50具有含有锆合金-4的壁。环形裂变溶液容器50包括母材溶液52，例如在轻水溶液中的硝酸铀酰或硫酸铀酰。溶液52名义上包含19.75％的235U，因此其是低浓铀(LEU)。
通过溶液52中的235U的裂变产生期望的99Mo同位素，所述溶液52还产生另外的中子。
可通过一个或更多个管道54从环形裂变溶液容器50中提取溶液52，其中可从裂变溶液中化学地提取期望的同位素。可通过LEU改性的Cintichem方法来纯化这些同位素以提供期望的医用同位素源，特别是99Mo。可使用UREX方法来清洁裂变溶液以延长溶液的使用寿命。接入管道54也允许控制溶液52的高度用于控制反应以及初始的填充、后续的排泄和环形裂变溶液容器50的冲洗。接入管道54还允许引入和移除用于空间填充的氮气以及进行水、裂变溶液的进料补充和pH控制(当使用硝酸铀酰时)。
同中心地围绕环形裂变溶液容器50的是类似于其中具有冷却的轻水循环的水套48和44的另一个水套56。
环形反应堆组件14的外侧是环形反射器室12，例如，其为填充有反射材料60的铝壁室，在一个实施方案中，所述反射材料60可以是体积为例如1000升的重水。反射材料60通过将中子反射回到环形裂变溶液容器50中来提高生成效率，因此还可通过排泄环形反射器室12并且因此减少反射到环形裂变溶液容器50中的中子而允许反应控制。还可通过改变环形裂变溶液容器50中的溶液52的高度来控制反应速率。
现在参照图2和6，在操作期间，由裂变反应产生的热能导致溶液52的温度上升，例如，从20摄氏度升至60摄氏度，并且可促进由氢气或氧气的辐解作用或由其他气体(例如氨气和NOx(在使用硝酸铀酰的情况下))以及通过裂变产生的氪和氙所形成的空隙的生成。一般而言，这些气体可通过氮气填充来稀释并且将其抽出用于处理。
温度的升高和空隙的形成可显著地降低室50中的中子增值因数keff。然而，与类似体积的圆柱形室相比，通过环形裂变溶液容器50的环形形状来降低该效应。
如通常在图6中所示，作为环形室50的纵横比的函数的计算的反应性曲线70示出环形体积50的较低数量级的反应性变化(在图表中接近零的值)，接着是在纵横比大于约0.11处的圆柱形体积的可比较反应性曲线72。较低数量级的反应性变化等同于反应系统的期望的改进稳定性。
纵横比是用体积50的径向厚度除以体积50的高度。反应性变化是用中子增值因数k的变化(即，Δk)除以k。一般而言，因此可期望体积50的纵横比为0.1至0.3，或者0.12至0.25或者比0.15大得多。
现在参照图7，作为低浓铀浓度的函数的计算的反应性曲线示出，当与圆柱形室相比时在每升溶液102克低浓铀至每升溶液450克低浓铀范围内改进的稳定性，在该范围内发现可接受的操作浓度。认为可推断该数据指示了可接受的操作范围为每升溶液10克低浓铀至每升溶液450克低浓铀。
现在参照图3，靶室16的顶部和底部也可由中子倍增剂/减速剂46围绕并且环形室50的部分用于提高捕获中子40的效率。因此，将理解术语环形应被理解为包括具有上部和下部固体底部的环状物。
现在参照图4，还将理解环形室50不是必须为圆柱形环状物而是可具有其他环形形状，例如具有设置多边形横截面(例如六边形)的内围和外围的多边形环状物80。此外，环形裂变溶液容器50中的溶液52不需要均匀地分布，但是，例如，可容纳在例如以蛇形路径经过环形裂变溶液容器50的水浴的单独反应物柱84中。这种反应物柱还可提供降低的热阻并且缓和空隙效应。
现在参照图5，可将图2的中子倍增剂/减速剂46期望地分为两个组件，第一个主要是中子减速剂92，例如如上所述由铍构建，并且同轴地置于水套48内侧以及水套44外侧，两者均在之前描述过。在该实施方案中，可将分开的中子倍增剂90同轴地置于水套44内侧，例如，均通过其与同轴地围绕中子倍增剂90的水套44和同轴地在中子倍增剂90内侧并且围绕着靶室16的水套94的接触来构建和冷却。功能的分开允许中子减速剂92和中子倍增剂90的独立温度控制，以及构建不同材料的这些组件(如果期望的话)并且调节其厚度以使其发挥特别作用。
可通过温度探针96和98来监测水套44和94的温度，并且提供给分别控制水套44和94的入口阀102和104(出口阀未示出)的反馈控制系统100。阀102和104可控制水套44和94中的冷却水的循环由此控制中子减速剂92的温度以及其减速核反应的效应。反馈控制器100可基于通过其他方式监测一般反应速率将水套44和94的温度控制在预定值或者动态值。此外，反馈控制器100可管理其他控制变量，例如控制溶液52的高度以减速反应速率。
一般而言，还将根据标准做法用混凝土和水来屏蔽医用同位素发生器10。还可通过类似的结构生成其他同位素，例如131I、133Xe和111In。
在本文中使用的某些术语仅用于参照的目的，因此，并不旨在对其进行限制。例如，术语例如“上部”、“下部”“之上”和“之下”是指所参照的图中的方向。术语例如“前”、“背”“后部”“底部”和“侧”在一致但任意的参考框架中描述了组件的部分的方位，所述参考构架通过参照正文和描述所述组件的相关附图而清楚。这样的术语可包括上文特别提到的词、其派生词和类似含义的词。类似地，术语“第一”、“第二”和其他这样的涉及结构的数字术语不暗示次序或顺序，除非上下文清楚地指出。
当介绍本公开的要素或特征以及示例性实施方案时，冠词“一种”“一个”“该”和“所述”意指有一个或更多个这样的要素或特征。术语“包含”“包括”和“具有”意指是包括性的，并且是指可具有除特别指明的那些之外的另外的要素或特征。还应理解，本文描述的方法步骤、过程和操作不被解释为必须以所讨论的或说明的特定顺序来进行，除非具体地确定为进行的顺序。还应理解，可使用另外的或替代的步骤。
具体地旨在，本发明不限于本文包含的实施方案和说明并且权利要求应理解为包括这些实施方案的修改形式，所述实施方案包括实施方案的部分和不同实施方案的要素的组合，其同样地落入所附权利要求的范围内。因此，本文描述的所有出版物(包括专利和非专利出版物)均通过其整体引用并入本文。
本发明还提供以下技术方案：
附注1.一种核反应系统，其包括：
用于容纳核材料的水性悬浮液的环形溶液容器，所述环形溶液容器具有限定沿着轴延伸的中心开口的内壁；和
与所述环形溶液容器的所述内壁和所述环形溶液容器的相反的外壁热连通的第一冷却套和第二冷却套。
附注2.根据附注1所述的医用同位素发生器，其中所述环形溶液容器包含低浓铀。
附注3.根据附注2所述的医用同位素发生器，其中所述环形溶液容器包含硝酸铀酰、硫酸铀酰、氟化铀酰或磷酸铀酰中的至少一种和水的混合物。
附注4.根据附注1所述的核反应系统，其还包括粒子源，所述粒子源定位为将带电粒子导入邻近于所述环形溶液容器的靶材料中用于由所述靶材料产生中子以在所述环形反应容器中接收中子。
附注5.根据附注4所述的核反应系统，其中所述靶材料容纳在其中心位于所述中心开口内并且沿着所述轴接收粒子的靶室内。
附注6.根据附注5所述的医用同位素发生器，其还包括位于所述靶室与所述内壁之间的中子倍增剂材料。
附注7.根据附注6所述的医用同位素发生器，其中所述中子倍增剂材料选自铍、贫铀和天然铀。
附注8.根据附注7所述的医用同位素发生器，其中所述中子倍增剂材料提供基本上1.5至3.0的中子倍增。
附注9.根据附注8所述的医用同位素发生器，其还包括位于所述靶室和所述内壁之间而与所述中子倍增剂同轴分开的中子减速材料。
附注10.根据附注1所述的医用同位素发生器，其还包括与所述环形溶液容器同中心的位于外侧的反射材料。
附注11.一种医用同位素发生器，其包括：
用于容纳核材料的水性悬浮液的环形溶液容器，所述环形溶液容器具有限定沿着轴延伸的中心开口的内壁；
粒子源，所述粒子源定位为将带电粒子导入邻近于所述环形溶液容器的靶材料中，用于由所述靶材料产生中子以在所述环形反应容器中接收中子；以及
其中，由所述环形溶液容器的垂直于所述轴的径向厚度与所述环形溶液容器的沿着所述轴的高度之比定义的纵横比基本上大于0.1。
附注12.根据附注11所述的医用同位素发生器，其中所述纵横比为0.1至0.3。
附注13.根据附注12所述的医用同位素发生器，其中所述纵横比为0.12至0.25。
附注14.根据附注11所述的医用同位素发生器，其中所述环形溶液容器包含低浓铀。
附注15.根据附注11所述的核反应系统，其中所述靶材料容纳在其中心位于所述中心开口内并且沿着所述轴接收粒子的靶室内。
附注16.根据附注15所述的医用同位素发生器，其还包括位于所述靶室与所述内壁之间的中子倍增剂材料。
附注17.一种医用同位素发生器，其包括：
容纳核材料的水性悬浮液的环形溶液容器，所述环形溶液容器具有限定沿着轴延伸的中心开口的内壁；
其中所述核材料是浓度为每升溶液10克低浓铀至每升溶液450克低浓铀的低浓铀。
附注18.根据附注17所述的医用同位素发生器，其还包括粒子源，所述粒子源定位为将带电粒子导入邻近于所述环形溶液容器的靶材料中，用于由所述靶材料产生中子以在所述环形反应容器中接收中子；以及
其中，由所述环形溶液容器的垂直于所述轴的径向厚度与所述环形溶液容器的沿着所述轴的高度之比定义的纵横比基本上大于0.1。

Claims (1)

1.一种核反应系统，其包括：
用于容纳核材料的水性悬浮液的环形溶液容器，所述环形溶液容器具有限定沿着轴延伸的中心开口的内壁；和
与所述环形溶液容器的所述内壁和所述环形溶液容器的相反的外壁热连通的第一冷却套和第二冷却套。
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