CN113178276A - 一种基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种基于Th‑U自持循环的99Mo次临界生产装置，包括加速器系统、99Mo生产系统和分离纯化单元；加速器系统用于加速、运输离子束流，并产生中子；99Mo生产系统从内到外依次包括中子倍增层、232Th‑233U盐溶液、中子反射层和屏蔽层；中子倍增层用于产生高中子通量；232Th‑233U盐溶液用于233U(n,f)99Mo反应生产99Mo，同时，中子与232Th反应转化为233U，以达到Th‑U自持循环；分离纯化单元用于99Mo的分离提纯。本发明还提供了一种99Mo次临界生产方法。本发明结构工艺简单、成本低、99Mo产量高，且满足Th‑U自持循环，15年内无需额外添加燃料。
Description
技术领域
本发明涉及同位素生产技术领域，尤其涉及一种基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置及方法。
背景技术
99mTc为99Mo自然衰变的子核，是目前核医学临床应用最广的放射性同位素，全球每年有3000万～4000万次核医学显像诊断需要使用99mTc标记药物，其用量约占单光子发射计算机断层成像(SPECT)临床显像药物的70％以上。目前，99Mo主要通过反应堆辐照235U靶裂变制备。全球的99Mo供应主要由加拿大NRU实验反应堆、荷兰HFR高通量堆、比利时BR-2堆、波兰Maria堆以及捷克LWR-15反应堆等实验反应堆生产供应。但大部分实验堆设备老化，平均运行寿命近50年，面临退役问题且停堆事件频发。此外，国际原子能机构在报告(IAEATECDOC，2005)中指出，世界2002年铀需求总量66815吨，而产量仅36042吨，严重短缺。自此，全球99Mo/99mTc供应面临严重危机。
面对铀资源短缺，需寻找替代235U的燃料。目前存在可替代235U的三种核燃料238U、239Pu以及232Th。其中，238U只能在快中子作用下发生裂变；239Pu是由238U增殖的人工核素，应用潜力不高；而232Th，因其具有储量高、安全性好、裂变产物毒性低以及防核扩散能力强等优点，便成为替代235U燃料的最优选择。
为了减少医用同位素对235U的依赖，积极开发232Th生产99Mo的生产技术，出现了基于Th-U自持循环的多种新型生产技术，以应对铀资源短缺以及满足全球医疗程序对99Mo的巨大需求。然而，现有技术却仍存在一些不足之处，比如，生产工艺复杂，成本高，99Mo产量低。
据此，目前急需研究出一种工艺简单、成本低、产量高的新型99Mo生产技术，以满足未来99Mo的稳定供给。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于提供一种工艺简单、成本低、产量高的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置及方法。
本发明采用以下技术方案解决上述技术问题：
一种基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，包括加速器系统、99Mo生产系统和分离纯化单元；
所述加速器系统用于加速、运输离子束流，并产生中子；
所述99Mo生产系统从内到外依次包括中子倍增层、232Th-233U盐溶液、中子反射层和屏蔽层；所述中子倍增层与所述加速器系统相连，用于产生高中子通量，并与所述232Th-233U盐溶液反应；所述232Th-233U盐溶液置于裂变反应容器中，用于233U(n,f)99Mo反应生产99Mo，同时，中子与232Th反应转化为233U，以达到Th-U自持循环；
所述分离纯化单元与所述99Mo生产系统连接，用于99Mo的分离提纯。
作为本发明的优选方式之一，所述加速器系统沿离子束流传输方向依次包括离子源、准直器、加速器与靶腔；所述靶腔内设有靶，靶腔外周设有所述中子倍增层；其中，所述离子源产生离子，所述离子经过所述准直器、加速器，轰击在所述靶腔内的靶上，以产生中子。
作为本发明的优选方式之一，所述离子源为质子束或者氘离子束，所述靶为重核靶铅或汞或钨，或者所述靶为靶腔内的气态氘靶或者氚靶，通过发生重核裂变或者氘氘聚变或者氘氚聚变反应发射中子。
作为本发明的优选方式之一，所述中子倍增层用于对中子进行倍增与慢化，从而得到高中子通量；
所述232Th-233U盐溶液与中子倍增层、裂变反应容器分别连接，用于产生放射性同位素99Mo，同时，中子与232Th反应转化为233U；
所述裂变反应容器用于容纳所述232Th-233U盐溶液；
所述中子反射层位于所述裂变反应容器外周，并与所述屏蔽层连接，用于反射中子以减少中子损失以及慢化中子；
所述屏蔽层用于屏蔽中子及光子。
作为本发明的优选方式之一，所述加速器系统产生的快中子进入中子倍增层，经多次(n,2n)反应，能量降至倍增阈值，同时，部分中子被慢化至热中子区，此区间内233U有较大裂变截面。
作为本发明的优选方式之一，所述中子倍增层的材料为铍，或者铋，或者铅，或者铅铋合金；中子反射层的材料为石墨，或者重水，或者氢化锂，或者氢化锆，或者含硼聚乙烯，或者聚乙烯；屏蔽层的材料为铅，或者铜，或者铁，或者混凝土，或者上述材料中的一种或多种混合材料。
作为本发明的优选方式之一，所述232Th-233U盐溶液的溶质为硫酸铀酰和硫酸钍，或者硝酸铀酰和硝酸钍；所述232Th-233U盐溶液中，U-233浓度为5～25g/L，Th-232浓度为50～200g/L。
作为本发明的优选方式之一，所述裂变反应容器的材料为不锈钢，或者镍基耐蚀合金，或者铝合金。
作为本发明的优选方式之一，所述分离提纯单元包括支路管道、提纯组件和储液槽；
所述支路管道与所述裂变反应容器连接，用于将经过辐照反应后的232Th-233U盐溶液引出至所述提纯组件；
所述提纯组件与所述支路管道连接，用于99Mo的分离提纯；
所述储液槽与所述提纯组件连接，用于储存经分离提纯99Mo后的溶液并经过pH调节后回流至所述裂变反应容器中的232Th-233U盐溶液处。
本发明还公开了一种基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产方法，包括如下步骤：
(1)通过加速器系统对高能带电粒子的离子束流进行加速和输运后轰击靶，用于产生中子；
(2)通过99Mo生产系统引入中子流，通过233U(n,f)99Mo反应生产99Mo，99Mo裂变产额约为5.13％，同时，232Th俘获中子、并经过一系列衰变增殖获得233U；新生成的233U完全补充消耗的233U燃料，达到Th-U自持循环；
(3)通过分离纯化单元将反应后的溶液引出并进行99Mo的分离提纯，经过pH调节后再回流至99Mo生产系统，实现燃料循环利用。
本发明相比现有技术的优点在于：
(1)本发明装置结构简单、使用方便、成本低；并且，通过本发明装置进行99Mo生产，在中子源强5×1013n/s情况下，系统稳定运行24h可生成99Mo产量约180Ci；在2×1015n/(cm2·s)有效中子注量率情况下，系统稳定运行24h可生成99Mo产量为670Ci；
(2)本发明装置满足Th-U自持循环，232Th燃料转化为233U并逐渐烧掉，15年内无需额外添加燃料，只需要定期分离提纯出同位素99Mo，就能保证装置高效稳定生产同位素99Mo。
附图说明
图1是实施例1中基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置的整体结构示意图；
图2是实施例1中99Mo生产系统的俯视截面图。
具体实施方式
下面对本发明的实施例作详细说明，本实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护范围不限于下述的实施例。
实施例1
如图1～2所示，本实施例的一种基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，包括加速器系统1、99Mo生产系统2和分离纯化单元3。
加速器系统1用于加速、运输离子束流，并产生中子。
99Mo生产系统2与加速器系统S1连接，用于引入中子流，通过233U(n,f)99Mo反应生产99Mo，99Mo裂变产额约为5.13％；同时，232Th俘获中子并经过一系列衰变增殖获得233U，新生成的233U完全补充消耗的233U燃料，达到Th-U自持循环。
分离提纯单元3与99Mo生产系统2连接，用于将反应后的溶液引出并进行99Mo的分离提纯，经过pH调节后回流至99Mo生产系统2。
具体地，本实施例中，加速器系统1沿离子束流传输方向依次包括离子源11、准直器12、加速器13与靶腔14，靶腔14内设有靶15。其中，离子源11与准直器12连接，用于产生离子。准直器12与加速器13连接，用于对离子的束流进行准直调节。加速器13与靶腔14连接，用于对离子的束流进行加速。靶腔14与靶15连接，用于包裹靶15。靶15用于产生中子。
具体地，本实施例中，99Mo生产系统2从内到外依次包括中子倍增层21、232Th-233U盐溶液22、中子反射层24和屏蔽层25。其中，中子倍增层21与加速器系统1相连，用于对中子进行倍增与慢化，从而得到高中子通量。232Th-233U盐溶液置于裂变反应容器23中，与中子倍增层21、裂变反应容器23分别连接，用于233U(n,f)99Mo反应生产99Mo，同时，中子与232Th反应转化为233U，以达到Th-U自持循环。裂变反应容器23用于容纳232Th-233U盐溶液22。中子反射层24位于裂变反应容器23外周，并与屏蔽层25连接，用于反射中子以减少中子损失以及慢化中子。屏蔽层25用于屏蔽中子及光子。
本实施例中，加速器系统1产生的快中子进入中子倍增层21，经多次(n,2n)反应，能量降至倍增阈值，同时，部分中子被慢化至热中子区，此区间内233U有较大裂变截面。
具体地，本实施例中，分离提纯单元3包括支路管道31、提纯组件32和储液槽33。支路管道31与裂变反应容器23连接，用于将经过辐照反应后的232Th-233U盐溶液22引出至提纯组件32。提纯组件32与支路管道31连接，用于99Mo的分离提纯。储液槽33与提纯组件32连接，用于储存经分离提纯99Mo后的溶液并经过pH调节后回流至所述裂变反应容器23中的232Th-233U盐溶液22处。
实施例2
本实施例的一种基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产方法，采用实施例1装置；所述生产方法包括如下步骤：
(1)所述离子源11为氘离子束，靶15为靶腔14内的气态氚靶，通过发生氘氚聚变反应发射出14.1MeV中子。具体的，经准直器12准直、加速器13加速后的氘离子束轰击气态靶-氚靶，发生D-T聚变反应发射源中子；气态氚靶的尺寸为(
h＝80cm)，靶腔14材料为不锈钢，厚度为0.2cm。
(2)中子进入中子倍增层21，该层材料为铍。中子经多次(n,2n)反应，能量降至倍增阈值，同时部分中子被慢化至热中子区，此区间内233U有较大的裂变截面。中子倍增层21铍材料的厚度为12.5cm。
经过倍增的中子向外发射，进入裂变反应容器23内的232Th-233U盐溶液22中发生233U(n,f)裂变反应生成99Mo，同时，中子与232Th反应转化为233U以达到Th-U自持循环。232Th-233U盐溶液22置于裂变反应容器23中密封，溶质为硝酸铀酰以及硝酸钍，233U浓度为10g/L，232Th浓度为200g/L，体积为400L；燃料包壳材料为不锈钢，厚度为0.5cm。
穿过裂变反应容器23的中子部分被中子反射层材料24吸收，部分被重新散射回装置中心的232Th-233U盐溶液22，该层材料为石墨，其厚度为50cm。上述装置外部包裹有3cm的铁以及3cm混凝土混合屏蔽层25，用以屏蔽中子及光子。
(3)通过分离纯化单元3将反应后的溶液引出并进行99Mo的分离提纯，经过pH调节后再回流至99Mo生产系统2，实现燃料循环利用。
在具体实现中，性能验证结果显示，在中子源强5×1013n/s情况下，系统稳定运行24h可生成99Mo产量约180Ci。
同时，需要说明的是，本实施例中，分离纯化单元3可以根据需要进行选择，通过分离纯化单元3分离生产医用放射性同位素如：43Ci131I、20Ci89Sr、186Ci133Xe等。
实施例3
本实施例的一种基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产方法，采用实施例1装置；所述生产方法包括如下步骤：
(1)所述离子源11为质子束，束流强度为100μA，靶13为钨重核靶，通过发生重核裂变反应发射中子。具体的，经准直器12准直，20MeV直线加速器13后接500MeV快循环同步加速器13加速后的质子束轰击固态靶-钨靶，发生重核裂变(p,xn)反应发射源中子(含有15％快中子以及1％超快中子)；固态钨靶的尺寸为直径5cm，高10cm。
(2)所述加速器系统1产生的中子进入中子倍增层21，该层材料为铍。经多次(n,2n)反应，中子能量降至倍增阈值，同时部分中子被慢化至热中子区，此区间内233U有较大的裂变截面。中子倍增层21铍材料厚度为15.0cm。
经过倍增的中子向外发射，进入裂变反应容器23内的232Th-233U盐溶液22中发生233U(n,f)裂变反应生成99Mo，同时，中子与232Th反应转化为233U以达到Th-U自持循环。232Th-233U盐溶液22置于裂变反应容器23中密封，溶质为硫酸铀酰以及硫酸钍，233U浓度为1g/L，232Th浓度为10g/L，体积为400L；燃料包壳材料为镍基耐蚀合金，厚度为0.5cm。
穿过裂变反应容器23的中子部分被中子反射层材料24吸收，部分被重新散射回装置中心的232Th-233U盐溶液22，该层材料为聚乙烯，其厚度为60cm。上述装置外部包裹有2cm的铅以及3cm混凝土混合屏蔽层25，用以屏蔽中子及光子。本实施例的小型化的设计，便于实验装置的建造和维护，降低了系统运行成本，拓展了装置的应用范围。
(3)通过分离纯化单元3将反应后的溶液引出并进行99Mo的分离提纯，经过pH调节后再回流至99Mo生产系统2，实现燃料循环利用。
在具体实现中，性能验证结果显示，不考虑衰变，在2×1015n/(cm2·s)有效中子注量率情况下，系统稳定运行24h可生成99Mo产量为670Ci。
同时，需要说明的是，本实施例中，分离纯化单元可以根据需要进行选择，通过分离纯化单元分离生产医用放射性同位素如：160Ci131I、74Ci89Sr、692Ci133Xe等。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，其特征在于，包括加速器系统(1)、99Mo生产系统(2)和分离纯化单元(3)；
所述加速器系统(1)用于加速、运输离子束流，并产生中子；
所述99Mo生产系统(2)从内到外依次包括中子倍增层(21)、232Th-233U盐溶液(22)、中子反射层(24)和屏蔽层(25)；所述中子倍增层(21)与所述加速器系统(1)相连，用于产生高中子通量，并与所述232Th-233U盐溶液(22)反应；所述232Th-233U盐溶液置于裂变反应容器(23)中，用于233U(n,f)99Mo反应生产99Mo，同时，中子与232Th反应转化为233U，以达到Th-U自持循环；
所述分离纯化单元(3)与所述99Mo生产系统(2)连接，用于99Mo的分离提纯。
2.根据权利要求1所述的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，其特征在于，所述加速器系统(1)沿离子束流传输方向依次包括离子源(11)、准直器(12)、加速器(13)与靶腔(14)；所述靶腔(14)内设有靶(15)，靶腔外周设有所述中子倍增层(21)；其中，所述离子源(11)产生离子，所述离子经过所述准直器(12)、加速器(13)，轰击在所述靶腔(14)内的靶(15)上，以产生中子。
3.根据权利要求2所述的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，其特征在于，所述离子源(11)为质子束或者氘离子束，所述靶(15)为重核靶铅或汞或钨，或者所述靶(15)为靶腔(14)内的气态氘靶或者氚靶，通过发生重核裂变或者氘氘聚变或者氘氚聚变反应发射中子。
4.根据权利要求1所述的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，其特征在于，所述中子倍增层(21)用于对中子进行倍增与慢化，从而得到高中子通量；
所述232Th-233U盐溶液(22)与中子倍增层(21)、裂变反应容器(23)分别连接，用于产生放射性同位素99Mo，同时，中子与232Th反应转化为233U；
所述裂变反应容器(23)用于容纳所述232Th-233U盐溶液(22)；
所述中子反射层(24)位于所述裂变反应容器(23)外周，并与所述屏蔽层(25)连接，用于反射中子以减少中子损失以及慢化中子；
所述屏蔽层(25)用于屏蔽中子及光子。
5.根据权利要求1所述的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，其特征在于，所述加速器系统(1)产生的快中子进入中子倍增层(21)，经多次(n，2n)反应，能量降至倍增阈值，同时，部分中子被慢化至热中子区，此区间内233U有较大裂变截面。
6.根据权利要求1所述的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，其特征在于，所述中子倍增层(21)的材料为铍，或者铋，或者铅，或者铅铋合金；中子反射层(24)的材料为石墨，或者重水，或者氢化锂，或者氢化锆，或者含硼聚乙烯，或者聚乙烯；屏蔽层(25)的材料为铅，或者铜，或者铁，或者混凝土，或者上述材料中的一种或多种混合材料。
7.根据权利要求1所述的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，其特征在于，所述232Th-233U盐溶液(22)的溶质为硫酸铀酰和硫酸钍，或者硝酸铀酰和硝酸钍；所述232Th-233U盐溶液(22)中，U-233浓度为5～25g/L，Th-232浓度为50～200g/L。
8.根据权利要求1所述的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，其特征在于，所述裂变反应容器(23)的材料为不锈钢，或者镍基耐蚀合金，或者铝合金。
9.根据权利要求1所述的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置，其特征在于，所述分离提纯单元(3)包括支路管道(31)、提纯组件(32)和储液槽(33)；
所述支路管道(31)与所述裂变反应容器(23)连接，用于将经过辐照反应后的232Th-233U盐溶液(22)引出至所述提纯组件(32)；
所述提纯组件(32)与所述支路管道(31)连接，用于99Mo的分离提纯；
所述储液槽(33)与所述提纯组件(32)连接，用于储存经分离提纯99Mo后的溶液并经过pH调节后回流至所述裂变反应容器(23)中的232Th-233U盐溶液(22)处。
10.一种基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产方法，其特征在于，采用上述权利要求1～9任一所述的基于Th-U自持循环的99Mo次临界生产装置；所述生产方法包括如下步骤：
(1)通过加速器系统(1)对高能带电粒子的离子束流进行加速和输运后轰击靶，用于产生中子；
(2)通过99Mo生产系统(2)引入中子流，通过233U(n,f)99Mo反应生产99Mo，同时，232Th俘获中子、并经过衰变增殖获得233U；新生成的233U完全补充消耗的233U燃料，达到Th-U自持循环；
(3)通过分离纯化单元(3)将反应后的溶液引出并进行99Mo的分离提纯，经过pH调节后再回流至99Mo生产系统(2)，实现燃料循环利用。
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