CN103366834A - 利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统及增殖方法 - Google Patents

Abstract

一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统，包含一环状多单元增殖堆，由交叉排列的众多扇形的堆芯与增殖层构成；一装有核燃料的堆芯，在其上、下、内三面设有石墨反射层，其外面是含钍熔盐的增殖层，中央则为高温载热剂流道；该熔盐增殖层与临近的另一扇型含钍熔盐增殖层相通；在增殖层的外侧设置Bi-Li萃取器，该Bi-Li萃取器将熔盐内的Pa-233萃取后送入堆外的储存衰变罐，然后将其中生成的U-233氟化分离，送入核燃料制造室，造成新燃料球，一部分输送返回球床堆芯单元，补充其中的燃耗；剩余部分可留待建造新的增殖堆作为初装料。本发明的增殖系统的核燃料实际产出率很高，核燃料倍增期显著缩短，可替代目前快中子铀-钚增殖堆体系，使世界提前进入采用较为清洁的利用钍生产核能。

Description

利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统及增殖方法

技术领域

一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统及增殖方法，该系统利用其中核燃料的高比功率，提高增殖U-233产额，缩短燃料倍增期。该系统的核心为一环状多单元热中子增殖堆，由交叉排列的众多扇形的堆芯与增殖层构成。其堆芯为熔盐冷却的U-233石墨球床，可在高比功率下运行，生产高额剩余中子；其增殖层为含钍液态熔盐，可吸收堆芯产生的剩余中子生产高额U-233。这种热中子增殖堆，虽然其本身增殖比较低，但核燃料的实际产出率很高，核燃料倍增期显著缩短，可替代目前快中子铀-钚增殖堆体系，使世界提前进入采用较为清洁的利用钍生产核能、开辟第二核纪元新时代。

背景技术

中国钍的可采储量丰富，特别是在稀土矿藏开采时，其矿渣中含有大量带放射性的钍元素，目前基本上没有获得大规模的工业用途，长期积压，堆积如山，造成严重环境污染，特别是地下水污染后，更可能威胁黄河下游，引起国人忧虑，迫切期望加以利用，变害为宝。

钍元素本身虽然没有裂变性能，但它吸收中子后，可以生成人造可裂变核素U-233，具有优于天然裂变核素U-235的若干性能，例如其热中子裂变产生的次级中子数目为2.3，高于U-235的2.05，因而可能在比较廉价易行的热中子增殖堆内实现核燃料增殖；又如，钍俘获中子所产生的非裂变重同位素如U-234等，不会最终变成放射性很强的长寿期锕系元素核废料，从而大大减轻了核废物的长期环境污染。因此，利用钍生产核能被认为是比铀基核能更安全的无碳清洁能源。

世界核能发展史上曾掀起过一阵“钍的利用”热潮：美国1950年代先后建成实现了采用液态熔盐燃料的钍增殖试验堆MSRE，和采用棒状燃料的Shippingport钍增殖压水堆；西德也于1990年代建成THTR钍增殖高温石墨球床堆。这些外国经验自然也引起国人高度关注。2011年1月，作为中国科学院首批启动的战略性先导科技专项之一，“未来先进核裂变能-利用钍生产熔盐堆核能系统”项目正式启动。其科学目标是用20年左右时间，研发出新一代核能系统，所有技术均达到中试水平并拥有全部知识产权。在中美双方政府间的紧密合作下，中国钍的利用项目进展顺利。2012年7月在中美专家会议上，确定了首先建造小型熔盐冷却的固体燃料球床实验堆，并期望在此基础上再进一步发展液态燃料熔盐增殖试验堆，走先引进然后本土化的道路。这条道路是后起国家发展成熟核电站时行之有效的一条技术路线，我国的核电工业发展当然也不例外。

然而，钍的利用在世界各国还处于探索阶段，并不像大型核电站那样已经具备了可供商业化引进的成熟技术。而且还存在若干难于突破的技术关键，目前尚无解决的途径。因此，目前世界上并不存在一条由熔盐冷却的固体燃料球床动力堆直接通向液态燃料钍增殖堆的现成道路。

液态燃料钍增殖堆的最主要的技术难关有二：首先是使用液态熔盐燃料必然导致堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严重污染，造成运行、维修和厂址清理等巨大困难与高昂成本。为了绕开这一困难，参加GEN-IV复兴熔盐堆方案研究的ORNL专家Forsberg等，首先提出的是熔盐冷却的块状固体燃料高温动力，而不是名副其实的液态燃料熔盐钍增殖堆。近年来，Forsberg还和Berkeley的PB-AHTR团队合作进行工程问题与设计研究，其近期目标也只限于高温熔盐冷却的动力堆，并没有包括将来如何由此发展为MSBR的明确技术前景。

第二个更加致命的技术难关是作为液态燃料熔盐热中子增殖堆，其实际增殖比很小，大约在1.06-1.07左右。单流体的大型(1GWe)MSBR核燃料燃料比功率约为1.5MWt/kgU-233，依此推算其线性燃料倍增期约20年左右。由此可以估计：由第一座大型商业化MSBR开始运行时算起，由于还需要不断由消费铀-235的转化堆长期提供扩大增殖堆规模的新的铀-233核燃料，恐怕至少需要一世纪以上的漫长时间，才有希望减少对U-235转化堆的依赖性，完全依靠钍增殖堆本身增殖的核燃料U-233来扩大核电规模。这样一来，发展热中子钍增殖堆新技术，无论从技术开发周期、资金投入、和天然铀资源消耗等方面，恐怕都无法与已有相当基础的快中子铀-钚增殖堆在商业上相竞争，从而无法替换铀-钚循环。

除上述(1)堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严重污染，和(2)核燃料增殖比很小而倍增期过长这两个技术难关外，在中国发展钍增殖堆还需要考虑如何尽快在国内解决人造核素U-233的生产问题。U-233属于禁止扩散的武器级军用物资，绝不可能由国外进口，必须自行由本国已运行的压水堆核电站或正在引进中的商业钠冷铀-钚快中子核电站生产U-233，这决不可能一蹴而就。所以即使我国想比照核电站的经验，走先引进外国成熟技术，然后逐渐本土化道路，也不可能通过国际合作单位的关系从国外引进U-233的供应渠道，短期内开工兴建第一座中国的U-233小型实验堆。

这样看来，要想开辟一条我国所期望的钍的利用新技术道路，不能不主要立足于国内过去长期探索所积淀的自己的经验，寻找上述两个技术难关的突破口，并同时解决国内自行生产U-233的问题，然后才能以此为根基，充分汲取外国对我有用的一切先进技术，走出一条符合中国国情的道路。

清华大学核能技术研究所在1969年进行“820”工程项目的基础上，于2003年就就紧追国际新动向，开始探索熔盐冷却石墨球床动力堆的问题；2007年又开始进一步研究能否跨越国际GEN-IV的第四代的传统发展路线，直接跳到发展天然安全的第五代反应堆，其中包括热中子钍增殖堆。经过不懈努力，发明人于2010年4月提出具备天然安全性能的“大功率自运行固有安全生产高温核能的方法”的专利申请，并于2012年8月获得我国知识产权局正式授权(ZL201010145086.9)。此前不久，2011年发明人还获得另一发明专利“快速增殖与转化核燃料的方法与装置”的授权(#ZL200810105349.6)，其中指明了如何通过提高核燃料比功率大大缩短各类中子增殖堆的燃料倍增时间的技术改进方向。2013年1月，发明人又提出一项“全能铀-钍转化-增殖堆装置及生产核燃料铀-233的方法”的新发明，解决了前述(1)堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严重污染，和(2)核燃料增殖比很小而倍增期过长这两大技术难关。该专利申请号为01310011868.7，业于2013年5月8日公布，进入实审阶段。基于上述国内已有的技术基础，发明人进一步提出如下利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统的新发明。

发明内容

本发明的目的在于提供一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统及增殖方法，其中利用核燃料的高比功率，可以提高钍盐增殖U-233的产额以缩短核燃料的倍增期。

本发明的另一目的在于提供一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统及增殖方法，其性能优越，可替代目前快中子铀-钚增殖堆体系，使世界提前进入采用较为清洁的利用钍生产核能、开辟第二核纪元新时代。

本发明提供一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统，包含：

一环状多单元增殖堆，由交叉排列的众多扇形的堆芯与增殖层构成；

一装有核燃料的堆芯，在其上、下、内三面设有石墨反射层，其外面是含钍熔盐的增殖层，中央则为高温载热剂流道；该熔盐增殖层与临近的另一扇型含钍熔盐增殖层相通；在增殖层的外侧设置Bi-Li萃取器，该Bi-Li萃取器将熔盐内的Pa-233萃取后送入堆外的储存衰变罐，然后将其中生成的U-233氟化分离，送入核燃料制造室，造成新燃料球，一部分输送返回球床堆芯单元，补充其中的燃耗；剩余部分可留待建造新的增殖堆作为初装料。

本发明还提供一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖的方法，其是所述的增殖系统，包括如下步骤；

步骤1：在一个含铀-233作为核燃料的堆芯内，使之在高于3MWt/kgU-233的比功率下运行，生产高额剩余中子；

步骤2：在一个含钍熔盐增殖层内，吸收高额剩余中子生产Pa-233；

步骤3：在一个Pa-233Bi-Li萃取器内，将其中的Pa-233连续萃取到Bi-Li萃取剂中，并送到堆外储存；

步骤4：在一个堆外的储存衰变罐内，使Pa-233衰变为U-233，并将其氟化与提纯；

步骤5：在一个核燃料制造室内，将提纯后的U-233制成增殖堆核燃料。

附图说明

本发明的上述与其它特征与优点，将参照以下各附图及实施方式进行说明，其中：

图1是本发明利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统示意图。

图2是本发明一实施例的环状多单元热中子高速增殖堆的本体横剖面示意图

图3是本发明一实施例的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖堆及其裂变热量输出系统主要设备的结构示意图。

图4是本发明的高速增殖方法的系统流程图。

具体实施方式

请参阅图1所示，本发明提供一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统，其堆芯包含交替的扇形的堆芯和增殖层。

一熔盐冷却的U-233核燃料的堆芯11，呈扇型，其上、下、内三面设有石墨反射层12，其外面是含钍熔盐增殖层13，中央则为高温载热剂流道14。该熔盐增殖层与临近的另一扇型的含钍熔盐增殖层15相通。这种只含U-233核燃料的堆芯可以大幅度降低堆芯核燃料装载量，从而容许大幅度提高燃料比功率到大于3MWt/kg的水平。

根据燃料倍增期与其比功率的关系式估算：设燃料比功率为p0，燃料增益为G＝CR-1，且不考虑易裂变核素的损失以及电站负荷因子，则理论上的倍增时间T＝1/(p0*B*G)年。B为产生单位能量所消耗的易裂变核素质量，B≈0.39kg/MW*a。对于固体燃料增殖堆，应扣除裂片俘获的中子损失，故暂设CR-1≈0.056。表1内列出p0由3-20MWt/kg范围内的燃料倍增时间估算值。

表1.U-233核燃料的理论倍增时间与燃料比功率的关系

(燃料增益CR-1≈0.056)

燃料比功率，MW/kg

3

5

7

10

15

20

实际增益，p0*G-1	0.168	0.28	0.392	0.56	0.84	1.12
							燃料倍增时间，年	15.26	9.16	6.54	4.58	3.05	2.29

由上表可见，当燃料比功率大于3MW/kg时，热中子增殖堆的燃料倍增时间迅速下降，优于快中子增殖堆的增殖能力。

作为参考，美国Berkeley国家实验室已发表的熔盐冷却石墨球床动力堆堆，当采用3cm直径的燃料球时，其燃料比功率已到达≈10MW/kg的水平，可见在技术上这样高的燃料比功率是目前已经可能达到的。如果已追求高增殖比为目标，经过参数优化，其燃料比功率还有可能达到≈20MW/kg的更高水平。

一含钍熔盐构成的增殖层15，它亦为扇形，其中含钍增殖盐俘获中子所产生的Pa-233，蜕变成为U-233的半衰期颇长，为27小时，故在增殖层的外侧设置Bi-Li萃取器16，将熔盐内的Pa-233萃取后送入堆外的储存衰变罐17，然后将其中生成的U-233氟化分离，送入核燃料制造室18，造成新燃料球，一部分输送返回球床堆芯单元11，补充其中的燃耗；剩余部分可留待建造新的增殖堆作为初装料。

实施例

请参阅图2及图3.

图2是本发明一实施例的热中子高速增殖堆的本体横剖面示意图。

该增殖堆由多个相互交叉的扇型堆芯21(对应图1中的11)和含钍熔盐增殖层22(对应图1中的15)组合而成。含核燃料的堆芯用FLiBe熔盐作为载热剂，由外圈中的低温载热剂流道23沿水平方向横向流过燃料球床，吸收裂变热，温度上升，再经过多孔石墨反射层25，流入高温载热剂流道24(对应图1中的14)，然后向上流出该增殖堆。

含钍熔盐增殖层由增殖堆的外壁延伸到中央的高温载热剂流道24(对应图1中的14)的外壁，但用耐热材料的薄板与堆芯完全隔离，不能与FLiBe熔盐载热剂互相接触或交流。在增殖层的最外缘，设有Bi-Li萃取器26(对应图1中的16)，将含钍熔盐内的Pa-233萃出，送至堆外储存衰变。

图3是本发明的一实施例的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖堆及其裂变热量输出系统主要设备的结构示意图。

该利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统采用满功率自然循环的天然安全一体化结构，整个堆芯和一次换热器全部安装在一个密封并隔热的容器301/321内，其中装满熔盐载热剂，在载热剂液面上用略低于大气压力的惰性气体302保护。容器的底部也装有隔热层，如322所示。

反应堆的堆芯311(对应图1中的11与图2中的21)安装在密封容器的下方，其上下及内侧石被墨反射层312(对应图1中的12与图2中的25)围绕。堆芯的外部有含钍熔盐层321(对应图1中的13)，吸收由堆芯泄漏的中子。

两个板翅式一次侧换热器安装在密封容器的上方，高温载热剂303由换热器上方进入一组两端开口自上而下的低阻力流道304，将热量传递给二回路载热剂。二回路载热剂由下端入口管306进入折流段309，流过翅板段308载出热量，然后经过上端折流段307，再由二回路载热剂出口管305流出换热器。

经换热器冷却后的一回路低温熔盐载热剂进入下联箱310，受重力作用流经下降管313，再分配到堆芯周围的所有的低温载热剂流道314(对应图2内的23)内，按箭头横向流过球床燃料堆芯，升温后由高温载热剂流道315(对应图1中的14与图2中的24)向上流动，穿过扩散段316进入上升流道317，创造自然循环的驱动力。

在图3左侧画出含钍熔盐增殖层的剖面318(对应图1中的15与图2中的22)。在其外缘设有Bi-Li萃取器319(对应图1中的16与图2中的26)。被萃取的Pa-233随Bi-Li萃取液由输送管320送入堆外的储存一衰变罐(对应图1中的17)，如图1所示。

图4是本发明的高速增殖方法的系统流程图。

高速增殖方法的系统流程包括如下步骤；

步骤41：在一个含铀-233作为核燃料的增殖堆堆芯内，使之在高于3MWt/kgU-233的比功率下运行，生产高额剩余中子；

步骤42：在一个含钍熔盐的的反应堆增殖层内，吸收高额剩余中子生产Pa-233；

步骤43：在一个Bi-Li萃取器内，将其中的Pa-233连续萃取到Bi-Li萃取剂中，并送到堆外储存；

步骤44：在一个Pa-233储存衰变分离器内，使Pa-233衰变为U-233，并将其氟化与提纯；

步骤45：在一个核燃料制造室内，将提纯后的U-233制成新的增殖堆核燃料。其产品大部分送回堆芯替代燃耗已深的乏燃料，剩余的增产部分，可供建造新的增殖堆之用。

综上所述，本发明提供一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统，利用其中核燃料的高比功率，提高增殖U-233产额，缩短燃料倍增期。该系统的核心为一环状多单元热中子增殖堆，由交叉排列的众多扇形的堆芯与增殖层构成。其堆芯为熔盐冷却的U-233石墨球床，可在高比功率下运行，生产高额剩余中子；其增殖层为含钍液态熔盐，可吸收燃料单元产生的剩余中子生产高额U-233。这种热中子增殖堆，虽然其本身增殖比较低，但核燃料的实际产出率很高，核燃料倍增期显著缩短，可替代目前快中子铀-钚增殖堆体系，使世界提前进入采用较为清洁的利用钍生产核能、开辟第二核纪元新时代。

还必须指出，除以上所说明的本发明的方法与装置的系统图及作为示例的装置与设备的基本特征之外，根据本发明权利要求书中所述的原则与基本特征，利用普通的工程技术，还可以设计出各种不同的方法，装置与设备，进行各种改进，与设计出各种代用品。

以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统，包含：

一环状多单元增殖堆，由交叉排列的众多扇形的堆芯与增殖层构成；

一装有核燃料的堆芯，在其上、下、内三面设有石墨反射层，其外面是含钍熔盐的增殖层，中央则为高温载热剂流道；该熔盐增殖层与临近的另一扇型含钍熔盐增殖层相通；在增殖层的外侧设置Bi-Li萃取器，该Bi-Li萃取器将熔盐内的Pa-233萃取后送入堆外的储存衰变罐，然后将其中生成的U-233氟化分离，送入核燃料制造室，造成新燃料球，一部分输送返回球床堆芯单元，补充其中的燃耗；剩余部分可留待建造新的增殖堆作为初装料。

2.如权利要求1所述的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统，其中堆芯为由熔盐冷却的含U-233核燃料的石墨球床。

3.如权利要求2所述的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统，其中含U-233核燃料的石墨球床，在高于3MWt/kgU-233的比功率下运行。

4.如权利要求1所述的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统，其中增殖层内装满含钍增殖熔盐。

5.如权利要求4所述的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖系统，其中装满含钍增殖熔盐的增殖层，利用一个循环到堆外的Bi-Li液态金属由萃取Pa-233的冷却回路，散出增殖熔盐在堆内产生的热量。

6.一种利用钍生产核燃料的热中子高速增殖的方法，其是利用如权利要求1所述的增殖系统，包括如下步骤；

步骤1：在一个含铀-233作为核燃料的堆芯内，使之在高于3MWt/kgU-233的比功率下运行，生产高额剩余中子；

步骤2：在一个含钍熔盐增殖层内，吸收高额剩余中子生产Pa-233；

步骤3：在一个Pa-233Bi-Li萃取器内，将其中的Pa-233连续萃取到Bi-Li萃取剂中，并送到堆外储存；

步骤4：在一个堆外的储存衰变罐内，使Pa-233衰变为U-233，并将其氟化与提纯；

步骤5：在一个核燃料制造室内，将提纯后的U-233制成增殖堆核燃料。

7.如权利要求6所述的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖的方法，其中堆芯为由熔盐冷却的含U-233核燃料的石墨球床。

8.如权利要求7所述的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖的方法，其中含U-233核燃料的石墨球床，在高于3MWt/kgU-233的比功率下运行。

9.如权利要求6所述的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖的方法，其中增殖层内装满含钍增殖熔盐。

10.如权利要求9所述的利用钍生产核燃料的热中子高速增殖的方法，其中装满含钍增殖熔盐的增殖层，利用一个循环到堆外的Bi-Li液态金属萃取Pa233的回路进行冷却，散出增殖熔盐在堆内产生的热量。

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