DE1909191A1 - Leclanche-Zellen - Google Patents
Leclanche-ZellenInfo
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/04—Cells with aqueous electrolyte
- H01M6/06—Dry cells, i.e. cells wherein the electrolyte is rendered non-fluid
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Description
DR. ELISABETH JUNG, DR. VOLKER VOSSlUS1 DIPL.-ING. GERHARD COLDEWEY
8 MDNCHEN23 . S I E G E S S T R AS S E 26 · TE L EFO N 34S0 67 ■ T E LE G RAM M- AD RESS Et I NVENT/MONCHEN ■
24, Feb. I969 UoZ0: E 122 (]?i/Vo/fi/kä)
DF - 3042 H
HITACHI MAXELL9 LTD,,
Osaka, Japan
Osaka, Japan
" Leclanche-Zellen "
Priorität: 23o Februar 1968, Japan» Hr0 11633/1968
Pur die Entladungsreaktion in Leclanche-Zellen wird als Elektrolyt
eine wässrige Lösung verwendet» die hauptsächlich Ammonium-Chlorid enthalte Man nimmt an, dass HH,Cl zur stromerzeugenden
Reaktion beiträgt,, Doh«, in der Mangandioxyd- bzw0 Depolarisationskathode
läuft eine stromerzeugende Reaktion nach, folgender
Gleichung ab:
2 MhO2 t » HH^ + κ© * Mn2O3 (H2O) + η MH5 (I),
bei der BH^Cl verbraucht wird»
Im !Falle einer, raschen Entladung findet vorwiegend folgende Reaktion
statt:
2 MnO2 + H2O + 2 e * Mn2O5 + 2 OH" (2)„
Die dabei entstehenden Hydroxylionen machen die Kathode alkalisch und initiieren dadurch folgende Zersetzungereaktion:
^ + OH" >
H2O + NH5
Somit ist der Ammoniumchloridverbrauch grosser, als er sich aus
909837/1094
POSTSCHECKKONTO: MONGHEN 50178 ■ BANKKONTO: DEUTSCHE BANK A. G. MDNCHSM, LgOS3Oi-OSIa. 71. KTO. NH. 90/36784
der Gleichung -] erx-eclmat. An der Anode geht Zink, das als
denraaterial diont, in Lösung, wodurch folgende stromerzeugen-·
de Reaktion pin Gang koirnrfc: ; ...·.-.-■:
Zn ·{■ Cl"" -t>
2 H2O - 2 e ·—~«>
Zn(OH)2 -i- HCl (3). ;
Wie aus den vorstehenden Realr.tionßgleiehimgen ersichtlich ist,
wird bei der Erttladungsreaktion im ElektroIyton enthaltenas
JIj,Cl verbrauch;,;» Bsahalb iHÜyasn die Tvockenzellen eine ausroicheiid
große AKiHioniTimuhloridiaenge enthalten, und
setzt daher in äer Prcaxia überochüoaigcs Ammonip-raehlorid,
das nicht mehr in üor wäsfli?igen Elek-trplytlösuag gelööK ,werden kann, in: f ogter ]?or;n einer Dopolarisationsraasee aue ....,..,.
die ϊ:-. B„ eir.o Paste rait einem Gehalt an döpolarisierendesn. .
Bestandteilen^ wie- I-:aaa'a?ä'iiojr^dfund Kohlepul^ea?..1st. , . .
Dadurch kann mar» eine grofto i-Ieiige mit Karigandioxyd. reaktion?«
fHhigen, mn» vjenig beweglichen KH^ « Ionen dicht an- den,. Mangandioxydkörnchen
anordnen, wodurch die Entladungsreaktiqii?„
glatt verläuft. .. ;. ·- · . - · ... ·... ■ -.>: r _-..--_, ^^yr
Ammoni-umchlorid im Elektrolyten .unterstützt auch die Lösung;
von Verbindungen, wie ZnOIg.. 4Zn(OH)2-und Zn(QH)2^.die ._
sich beim Entladen bilden· Dieae Verbindungen.entstehen ;a,us
den bei der Entladung an der Anode gebildeten .Zinkioneii. ,. :
Mit- fortschreitender Entladungsreaktion nlmmt die Konsentration an diesen Produkten so lange zu-, bia sie sich abzuscheiden beginnen. Sie scheiden sich in der Nähe;des.Sphei-.
ders ab und behindern die glatte Wanderung der Elektrolyt-,
ionen. Weiterhin verureachen aie eine Zunahme des. Ιη
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Widerstandes der Trockenzelle* V/erden diese Abscheidungen
nicht aufgelöst und entfernt, so nimmt die Stromabgabe der Zelle rasch ab. Ammoniumehlorid reagiert mit diesen bei der
Entladung entstehenden, nahe dem Scheider sich abscheidenden Zinkverbindungen zu leichter löslichen Komplexverbindungen
und hilft somit dabei, eine Zunahme des Innenwiderstandes
au vermeiden. Es entsteht hierbei beispielsweise . .
)nGl2 (n>2) nach folgender Reaktion:
Dieser Komplex ist gut wasserlöslich und fällt daher bis zu hohen Konsentrationen nicht aus, so daß die Wanderung der
Ionen in der Zelle nicht durch Verengung der Ionenwege behindert wird» ■
Ammoniumchlörid im Elektrolyt hat jedoch nicht nur die vorstehend
beschriebenen günstigen Wirkungen, sondern wirkt sich in verschiedener Hinsicht auch nachteilig aus· So wirken die-
und ..
soziierte Araiaoniumionen/En-Ionen , die bei der Entladungs·* reaktion entstehen, zusammen und verursachen eine Solbildung infolge von Auflösung und Quellen v©» ©.1« träger für di«5& Elektrolyten dienender Stärke sowie sogar dem als Scheider dienenden Papier, wodufch diese Bauelemente der Zelle ihre Wirkung verliereile Weiterhin kann das dabei entstellende Sol su einer Zunahme des Innenwideretandes der Zelle führen, da es sich wie eine semipermeable Membran verhält' und die Diffusion der an der Zinkanode gebildeten Zinkverbindungen zur Kathode verhindert. Weiterhin absorbiert das Sol auf« d eines Unterschiedes im oemotiachen Druck Waeeer aus
soziierte Araiaoniumionen/En-Ionen , die bei der Entladungs·* reaktion entstehen, zusammen und verursachen eine Solbildung infolge von Auflösung und Quellen v©» ©.1« träger für di«5& Elektrolyten dienender Stärke sowie sogar dem als Scheider dienenden Papier, wodufch diese Bauelemente der Zelle ihre Wirkung verliereile Weiterhin kann das dabei entstellende Sol su einer Zunahme des Innenwideretandes der Zelle führen, da es sich wie eine semipermeable Membran verhält' und die Diffusion der an der Zinkanode gebildeten Zinkverbindungen zur Kathode verhindert. Weiterhin absorbiert das Sol auf« d eines Unterschiedes im oemotiachen Druck Waeeer aus
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BAD lM W^i
dein Depolarieationsgemiscli,, v/oduroh die Reaktionsprodukte verdünnt und nach oben in die zwischen dem Deckel der Zelle und der
Depolarisationsraasse vorhandene Luftkammer mitgenommen werden.
Diese Erscheinung, die unter Umständen zu einem Austreiben des Elektrolyten führt, ist ein bisher ungelöstes Problem bei der
Trockenzellenherstellungο
Srots dieser wichtigen Kaehteile hielt man die Verwendung von
Ammoniumchlorid als Elektrolytmaterial für unvermeidlich für die Entladungsreaktion bawo es war im Einblick auf die vorstehend
beschriebenen Vorzüge von Ammoniumchlorid bei der Herstellung von LeclanohS-Zellen üblich, hohe Ammoniumchloridmengen zu ver~
wenden. Unabhängig vom ,-jeweiligen Herstellungsverfahren 1st es
üblich, die Elektrolytlösung mit Ammoniumchlorid zu sättigen
und dem Depolarisationsgemisch festes Amraoniumchlorid einzuverleiben Beim sogo Heissanreibverfahren, bei dem zur Herstellung
einer Trockenzelle„ bei der zwischen der Kathode und der Anode
als Elektrolytträger eine Stärkepaste eingefüllt wirde Stärke
unter Wärmeeinwirkung gequollen wird, verwendet man ZoB0 einen
aus 23 Gew„-$ HH4Gl, 7 Gew<>-# ZnCl2 und 70 Gewo-j£ Wasser bestehenden
Elektrolyten und eine Depolarisationsmasse aus z.Bo
76 Gewo-jo MnO2P 10 Gewo-# Kohle und 14 Gew„~# festem Ammoniumchlorido
Auch beim sog. Kaltanreibverfahren, bei dem die Stärke bei Raumtemperatur gequollen wird, verwendet man einen Elektrolyten, der ZoBo aus 23 Gew.*4>
HH4Cl, 20 Gewo-# ZnCIg und 57
Gewo-5& Wasser besteht, sowie die gleiche Depolarisationsmasse
wie beim Heissanreioverfahreno
Auch bei Trockenzellen mit papierumwickelter Puppe p die hergestellt
werden,, indem man auf die Innenseite einer becherför-
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migen Zinkanode eine dünne Schicht Elektrolytpaste aufträgt, diese mit einem dicht anliegenden Papierscheider verkleidet und
dann den verbleibenden Hohlraum mit einer Depolarieationemasee
ausfüllt, die durch Verkneten eines Depolarisationegemiaches mit
erhalten
einem grossen Volumen eines Elektrolyten / ist» wird der Elektrolyt
mit Ammoniumchlorid gesättigt und die Depolarisationsmasse
zusätzlich mit festem Ammoniumchlorid versetzte
Bei Trockenzellen, die grosse Mengen Ammoniumchlorid enthalten, besteht stets die Gefahr, dass der Elektrolyt aufgrund des vorstehend
beschriebenen Phänomens des osmotischen Drucks ausgetrieben
wird. Überdies führen die Ablagerung von Zinkverbindungen und die Bildung eines sich wie eine semipermeable Membran
verhaltenden Films in der Trockenzelle zu einer Erhöhung des Innenwiderständeβ, durch die man keine brauchbare Entladungskapazität erhalten kann»
Es wurde nun gefunden, dass die Anwesenheit von Ammoniumchlorid
kein unabdingbares Erfordernis für die Entladungereaktion in einer leclanche-Zelle ist, und dass Ammoniumchlorid für die
Bildung einer wie eine semipermeable Membran wirkenden dünnen Schicht in der Nähe der Scheiderschicht verantwortlich ist« Weiterhin
wurde gefunden, dass sich bei einer Verringerung der M^Cl-Konzentration im Elektrolyten keine ähnlich wie eine
semipermeable Membran wirkende dünne Schicht bildet und die Gefahr einer Austreibung des Elektrolyten ausgeschlossen wird»
dass die Ionenwanderung erleichtert, die Diffusion von ZnGl2ο4Zn(OH)ρ und Zn(OH)2, die bei der Entladung entstehen,
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gefördert und somit der Innenwiderstand nicht erhöht wird·
Weiterhin wurde gefunden, daß das Verknoten dos Dspolarisations-'
gemisches mit einem Elektrolyten mit geringem Ammoniumciiloridgehalt
hinsichtlich der Verbesserung der Oberflächexibenetzbar—
keit von Pulvern» */ie Mangandioxid und Kohlepulver, sowie der
Vei'diehtbarkeit und VergieQbarkeit des BepolarisationegemischeB
wirksamer ist* als bei der Verwendung von Elektrolyten rait grosser em Ammoniumchloriageha.lt.
Auf diesen Erkenntnissen beruht di© Erfindung» der die Aufgabe
zugrunde liegt, eine ieclanchi-Zalle zur Verfugung zu stellen,
di© beaü'glich der Austreibung von Elektrolyt gesichert und hinsichtlich
der Entladungskapazität flea bekannten Zellen dieses
O?yps überlegen ist.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch Leclanchi-Zellen gelöst,
die dadurch gekennzeichnet sind, daß die Ammoniumehlorid~
konzentration im gesamten Elektrolyten höchstens 10 Gew.^ und
die Zinkdichloridkonzentration mindestens 17 Gew«r# beträgt·
Die stromerzeugende Eeaktion in den iProckenzellen der Erfindung
1st vermutlich die sog· Kreislaufreaktion der Cl"*-Ionens wobei die Reaktion an der Bepolarisationselektrode die gleiche
ist, wie bei der Schnellentladung einer herkömmlichen Brockenzelle,■d·
h. nach der Gleichung
2MnO2 * H2O * 2 e Mn2°3 + 2 0H*
verläuft, und die dabei erstehenden Hydrostylionen durch
Umsetzung mit dem an der Zinkelektrode entstehenden ZnOIp ( Zn++ + 2 Cl") nach folgender Reaktion verbraucht
werden:
ZnOl5 + 2 OH" -#>
Zn(OH)0 + 2 Cl~·
C.
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BAD ORIGINAL
Die Elektrolyten erfin&imgsgesiäßer Irockeiiaellen enthalten vor~
,!■ugswöise mindestens 20 Gew*$ Zinkdichlorid» Sie brauchen ^
eraichtliah iet^ überhaupt
kein Ammoriiuiaenlorid su enthalten» ialls sie Amraoniumohlo«
rid enthalten, so soll die M^Gl-Konzentration vorzugsweise
höchstens 7 Gex-r·^ betragen.
TiQjJ Amoniusnchlosdäzusats in den Elektrolyten ©rfindungsgemäßer
l'rockensellen verhindert eine unnötige Ausfällung von Zinkhydrojcydt
day sich durch Hydrolyse von Zinkchlorid bilden kann,
isst sur pH-Werteinstellung des Elektrolyten günstig und ver*
bessert die Ione:nle3.tfähigke±fc. Wie bereits erwähnt, ist aber
ein AmmoniumchloridEßsats nicht in federn Pail erforderlich«
Liegt der Ammoniuschloridgehalt höher als 10 Sew.% und ißt der
Zinkchloridgehalt geringer als 1? Gew»#j so verursachen die
Ammoniuinionen im Zusammenwirken, mit den Zinkionen eine SolbiHung
des Elektrolytträgers und des Scheiders, die ihrerseits zu einer Austreibung des Elektrolyten führen kann« Die
Solbildung-kann weiterhin die Wanderung der Ionen und die Oberflächenbenetzbarkeit des Mangandionjydß und anderer pulverförmiger Bestandteile der Zelle ungünstig beeinflussen, wie das
bei Herkömmlichen ffrockenzellen 'der Fall ist. Um eine gute
Außtr-eibungsfestigkeit und günstige Entladungseigenschaften
bei allen Arten erfindungsgemäßer (Prockenzellen zu ©rsielen,
ist es, wie bereits erwähnt, zweckmäßig, eine Ammoniumchloridkonzentration
von höchstens 7 und eine Zinkchloridkonzentration von mindestens 20 Gew.JÖ su wählen.
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Die Beispiele erläutern die Erfindung« Angaben in Seilen beziehen
sich auf das Gewicht.
Beispiel 1
Beispiel 1
Zur Herstellung eines Elektrolyten werden 20 Teile ZnOIg und
5 Seile Ammoniumehlox^id in 75 !eilen Wasser gelöst. 30 Teile
dieses Elektrolyten werden innig mit einem Pulvergemisch aus
60 Seilen Mangandioxid und 10 Teilen Acetylenruß gemischte Aus 4-0 g dieses Gemisches wird unter Anwendung eines Druckes
von JO kp/cm ein 40 mm hohes? Zylinder mit einem Durchmesser
von 29,5 iiüß gepreßt t den man als Depolarisationselektrode
in einen Zinkbecher einsetst« Hierauf mischt man 85 Teile
des flüssigen Elektrolyten mit 15 Teilen Weisenstärke. Die dabei erhaltene Elektrolytpast© (8 g) wird in den Zwischenraum zwischen der Zinkbecherinnenwand und der Depolarisationselektrode
gefüllt und erhitzt, wodurch sich eine Elektrolyt?» pastenschicht zwischen der Becherwand und der Depolarisationsinasse
ausbildet. Dann wird der Zinkbecher mit einem Polyäthylendeckel hermetisch verschlossen und in herkömmlicher Weise ummantelt,
wodurch man eine Trockenzelle erhält* Die Entladungskurve dieser Trockenzelle ist in den Zeichnungen
jeweils als Kurve A dargestellt, x^obei Figur 1 die Entladungs·*
kurven einiger srfindungsgeraäßer Trockenzellen im Vergleich
mit Eifiadungskurver) herkömmlicher Trockenzellen für eine kontinuierliche
Entladung mit einem Außenwiderstand von 4· J[h
ze igt j während in Figur 2 die Entladungskurven der gleichen
Trockenzellen bei intermittierender Entladung von Jeweils M- Std»
pro Tag und einem Entladimgsi/iderstand von 40 ^Ii wiedergegeben
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bad
Durch Lösen von 23 (Teilen Zinkchlorid in 77 Teilen Wasser wird
ein. Elektrolyt hergestellt. 80 Teile dieses Elektrolyten werden
mit 20 Teilen Maisstärke zu einer Elektrolytpaste vermischt. Unter Verwendung dieser Elektrolytpaste und des gleichen Depolarisationsgemisches
wie in Beispiel 1» wird eine Trockenzelle hergestellt
.
Die Entladungskurve dieser Trockenzelle ist als Kurve B in den
Zeichnungen wiedergegeben«
Beispiel 3t
Beispiel 3t
Zur Herstellung eines Elektrolyten löst man 20 Teile g
•und 5 Teile Aminoniurachlorid in 75 Teilen Wasser. 30 Teile
des Elektrolyten, 60 Teile MnO5, und 10 Teile Acetylenruß wer-»
den zu einer Depolarisationsmasse vermischt„ 48 g dieser Bepolarisationsmasse
werden' in einen Zinkbecher gefüllt, dessen Innenwand vorher mit einem dünnen Trennfilm als Elektrolyt*
träger, hergestellt aus einem Gemisch von Weizenstärke und
einer Polyvinylacetatemulsion mit niedrigem Polymerisations·
gradjbeschichtet und mit dicht an dieser Schicht anliegendem
Kraftpapier ausgekleidet worden ist. Dann wird ein Kohlestift aufrecht in die Depolarisationsmasse eingedrückt und die Depolarisationsmasse
nachgepreßt, so daß sie vollständig an dem Kraftpapier anliegt. Hierauf wird analog Beispiel 1 die Trokkenselle
fertiggestellt. Die Entladungskurven dieser Trockenzelle sind in den Zeichnungen als Kurve 0 aufgeführt.
7,uv Herstellung eines Elektrolyten löst man 22 Teile Zinkohlorid
in 78 Teilen Wasser. 28 Teile dieses Elektrolyten werden mit
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BAD
-· ίο -
60 Teilen Mangandioxid tmd 12 Seilen Acetylenruß zn einer Depolarißationsmaese
vermischt. Unter Verwendung dieser Masse stellt man dann analog Beispiel 3 eine !Trockenzelle her.
Die Entladungskurven dieser '.Trockenzelle sind in den Zeichnungen
als Kurve J) wiedergegeben·
Zum Vergleich sind in den Zeichnungen die Entladungseharakteri«-
stiken herkömmlicher 5?rockenzellen wiedergegeben (Kurven E und F).
Wie aus den Zeichnungen 2U ersehen ist, aeigen sich die vorteilhaften
Eigenschaften der Leclanch^-Zellen der Erfindung
am ausgeprägtesten bsi einer kontinuierlichen Entladung mit hoher Stromabgabe, d. h- kleinem Entladungswiderstand, wobei
die Entladungskapasität gegenüber Zollen herkömmlicher Art
etwa 1,1 bis 1$8 mal höher ist. Die Irockenzeilen der Erfindung
haben in jedem Entladungssustand stets höhere Entladungepannun·»
gen als herkömmliche Trockenzellen. Weiterhin ist aus den Zeichnungan
ersichtlic ; daß die erfindungs gemäßen iProekenzellen herkömmlichen
Trockensellen auch hinsichtlich der Eigenschaften
bei intermittierender Entladung mit geringer Stromabgabe überlegen
sind.
Zum Vergleich erfindungsgemäßer mit herkömmlichen Irockenzellen
bezüglich der Neigung zur Elektrolytaustreibung und der Hohe des Kurzschlußstromes werden folgende Versuche durchgeführt:
Jede der geprüften Zellen wird mit einem Entladungswiderstand von 1 Ohm 3 Tage entladen» Dann schließt man die Zelle kurz
und läßt sie 100 Tage stehen. Die Ergebnisse dieser Versuche
Bind in der nachstehenden tabelle aufgeführt, in der die
"Zahl der Austreibungen diejenige Ansahl von Trockenzellen angibt,
bei denen von jeweils 100 geprüften Zellen eine Auetrei-
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bung des Elektrolyten festsustellen ist«
!Tabelle
Zahl dor Austrsi«
8,5
12
10
100
70
Die $rockensellen A9 B, C bzw» D entsprechen den gemäß Beispiel
15 2« 3 liaw. 4 hergestellten erfindungsgemäßen iDrockenzellen»
Die i'rockenzellen E raid F eind herkömmliche Zellen.
Wie aus den Vierten der tabelle zu ersehen ist, sind erfindungsgomäBe
5?rocke3225e3.1en Srockenzellen naoh dem Stand der (Dechnik
insofern "überlegen, als bei ihaen kein Austreiben dee Elektroauftritt
und sie höhere EmzBchltxßBtröme abgeben.
Paü entäßsprüclie:
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Claims (2)
- PatentansprücheΏ LeelanehS-Zellen, dadurch gekennaelehnet* daß die Ammonium» Chloridkonzentration im gesamten Elektrolyten höchstens 10 Gew»$ und die Zinkdichloridkonzentration mindestens 17 Gew»^ beträgt.
- 2. LeclanchS-Sellen nach Anspruch 1{ dadurch gekennzeichnett daß die Aamoniumchloridkon25entration im Elektrolyten höchstens 7 und die Zinkdichloridkonzentration mindesten« m 10 Gew.# beträgt«,909837/ 1094
BAD ORfGINAt
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ID=11783330
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DE (1) | DE1909191B2 (de) |
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GB (1) | GB1217462A (de) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE2331106A1 (de) * | 1973-06-19 | 1975-01-16 | Hitachi Maxell | Trockenelement |
JPS50110034A (de) * | 1974-02-08 | 1975-08-29 |
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-
1969
- 1969-02-21 CH CH278169A patent/CH511517A/de not_active IP Right Cessation
- 1969-02-21 GB GB949469A patent/GB1217462A/en not_active Expired
- 1969-02-21 FR FR6904531A patent/FR2002517A1/fr not_active Withdrawn
- 1969-02-24 DE DE19691909191 patent/DE1909191B2/de active Pending
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE2331106A1 (de) * | 1973-06-19 | 1975-01-16 | Hitachi Maxell | Trockenelement |
JPS50110034A (de) * | 1974-02-08 | 1975-08-29 | ||
JPS5625749B2 (de) * | 1974-02-08 | 1981-06-15 |
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Publication number | Publication date |
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FR2002517A1 (de) | 1969-10-17 |
GB1217462A (en) | 1970-12-31 |
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