DE1514216B2 - Verfahren zur herstellung von umkleideten x kernbrennstoff elementen - Google Patents
Verfahren zur herstellung von umkleideten x kernbrennstoff elementenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von umkleideten Kernbrennstoffelementen, bei
dem aus einem Gemisch aus kernbrennstoffhaltigem Metallpulver, organischem Bindemittel und einem
Lösungsmittel für das Bindemittel flache Rohzwischenkörper
vorbestimmter Größe gebildet werden, bei dem ferner aus einem weiteren ähnlichen Gemisch,
jedoch ohne Kernbrennstoffzusatz, ebensolche flachen Rohzwischenkörper, jedoch mit größerem Durchmesser
als die ersten, gebildet werden, bei dem dann der erste kernbrennstoffhaltige Rohzwischenkörper
zwischen zwei kernbrennstofffreien Rohzwischenkörpern angeordnet, das Schichtgebildet durch Abdampfen
des Lösungsmittels getrocknet und schließlich zu einem zusammenhängenden Körper gesintert wird.
Es ist bekannt, zum Schutz von Reaktorbrennstoffelementen diese mit Metallmänteln oder -hüllen zu
umgeben, was bei Anwendung mäßiger Temperaturen erfolgreich war. Derartige umhüllte bzw. ummantelte
Brennstoffelemente sind jedoch bisher auf verhältnismäßig einfache Formen und Größen beschränkt
gewesen, wie Zylinder oder Stäbe.
Ummantelte Platten stellte man her, indem Metallbleche unter starkem Druck zusammengewalzt wurden,
die zwischen sich eine Schicht spaltbaren Materials hatten. Bei diesem Verfahren werden jedoch die
Brennstoffteilchen zerbrochen oder verlieren ihre ursprüngliche Form.
In der Schrift 4. Plansee Seminar »DE RE METALLICA«, Pulvermetallurgie in der Atomtechnik,
1962, S. 483 bis 506, wird über übliche Preßtechniken zur Herstellung einer Matrix berichtet, wonach
die Herstellung eines homogenen Kerns bzw. einer Matrix erreicht wird. Dieser Kern muß mit Metall
ummantelt werden, um die Schaltprodukte zu schützen. Eine derartige Ummantelung ist aber mit dem
Auftreten einer Naht- oder Verbindungsstelle zwischen Ummantelung und Matrix verbunden. Bei der
beschriebenen Preßtechnik wird das Metallpulver zunächst zu einem formbeständigen Gebilde gepreßt,
welches im allgemeinen sehr leicht zerbrechlich ist. Überdies haben Verfahren unter Anwendung hoher
Drucke zur Verdichtung des Pulvermetalls den schwerwiegenden Nachteil, daß die Teilchen aus
spaltbarem Material zerbrochen bzw. zerkleinert werden. Dadurch wird Porosität und eine Änderung der
Verteilung des Brennstoffes im Element hervorgerufen. Zudem muß neben dem Sintern noch heiß verpreßt
werden, so daß dieser bekannten Lehre mehrere Nachteile anhaften.
In der USA.-Patentschrift 2 9S6 504 wird eine Abwandlung der üblichen »Sandwich-Technik« zur Herstellung
von Brennstoffelementen beschrieben. Auch hierbei treten Naht- und Verbindungsstellen auf. Die
Ummantelung ist nicht ein kontinuierlicher Teil der Matrix, sondern liegt lediglich auf dieser Matrix bzw.
auf dem Kern. Außerdem wird nach diesem bekannten Verfahren in üblicher Verfahrensweise gewalzt,
gestanzt usw., was jedoch zu einer Zerkleinerung der Brennstoffteilchen und möglicherweise zu Streifenbildung
führt, wodurch Leerstellen entstehen.
In der USA.-Patentschrift 3 006 832 wird ein Verfahren zur Herstellung von Brennstoffelementkernen
beschrieben, an die Metallstücke für Dichtungszwecke angebracht werden. Um die Brennstoffelemente
herzustellen, müssen die nach dieser Lehre erhaltenen Kerne noch mit Metall ummantelt werden.
Diese ummantelten Kerne stellen jedoch keine einheitlichen und nahtlosen Elemente dar, wie sie erfindungsgemäß
vorgeschlagen werden.
In der französischen Patentschrift 1 206 858 wird die Herstellung keramischer Brennstoffelemente beschrieben,
wobei vorgepreßte Scheiben aus keramischem Material, z. B. Aluminium-, Zirkoniumoxid
und ähnlichem, das mit Oxiden des Urans vermischt ist, zunächst durch Verpressen hergestellt werden,
dann ein Gehäuse über diese Scheiben gesetzt wird,
ίο wobei man ein Gemisch aus Keramikpulver und
einem Bindemittel verwendet. Letzteres erfolgt wiederum unter Verpressen in einer Gußform mit verhältnismäßig
hohem Druck. Diese Stücke werden dann gebrannt.
Aufgabe der Erfindung war es, ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffelementen zu entwickeln,
die mit einem Umkleidungsmetall in vorgegebener Dicke umkleidet sind und in welchen der
dispergierte Kernbrennstoff selbst innerhalb eines vorgegebenen Volumens im Kernbrennstoffelement
enthalten ist und in im wesentlichen homogener oder gleichmäßiger Dispergierung vorliegt. Hierbei war es
wichtig, daß das Kernbrennstoffelement in im wesentlichen unbearbeitetem Zustand geformt wurde, d. h.
daß es von im wesentlichen theoretischer Dichte ist, diese Dichte jedoch nur durch Sintern und nicht
durch Walzen unter mechanischer Bearbeitung bei Verwendung hoher Drücke und/oder hoher Temperaturen
erreicht wird. Auf diese Weise sollten im wesentlichen spannungsfreie Strukturgebilde erhalten
werden, so daß diese beim Erhitzen gegenüber Aufwerfungen beständig sind und eine gleichmäßige
Festigkeit besitzen.
Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren zur Herstellung von umkleideten Kernbrennstoffelementen,
bei dem aus einem Gemisch aus kernbrennstoffhaltigem Metallpulver, organischem Bindemittel und
einem Lösungsmittel für das Bindemittel flache Roh- | zwischenkörper vorbestimmter Größe gebildet wer- ;
den, bei dem femer aus einem weiteren ähnlichen '. Gemisch, jedoch ohne Kernbrennstoffzusatz, ebensolche
flachen Rohzwischenkörper, jedoch mit größerem Durchmesser als die ersten gebildet werden, bei
dem dann der erste kernbrennstoffhaltige Rohzwischenkörper zwischen zwei kernbrennstofffreien Rohzwischenkörpem
angeordnet, das Schichtgebilde durch Abdampfen des Lösungsmittels getrocknet und [
schließlich zu einem zusammenhängenden Körper ge- j sintert wird, erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß i
das erste Gemisch im wesentlichen aus einem fein- I verteilten Pulver eines schwer schmelzenden Metalls,
das gleichmäßig dispergierte Teilchen eines Kernbrennstoffes enthält, und das zweite Gemisch aus Pulver
des gleichen schwer schmelzenden Metalls, jedoch ohne Kernbrennstoffzusatz hergestellt wird, aus
diesen Gemischen die Rohzwischenkörper in Form von flexiblen Filmen oder Blättern gebildet werden, j
diese Rohzwischenkörper in feuchtem Zustand bei nur geringer Druckanwendung aufeinandergeschich- ;
tet werden, und daß das so entstandene Rohschichtgebilde gepreßt und seine Dicke gleichmäßig, jedoch
um nicht mehr als 10% seiner ursprünglichen Dicke verringert und anschließend der Sinterbehandlung
unterworfen wird.
Durch das Verfahren gelingt es, den Kernbrennstoff in einer Zone vorbestimmter Größe innerhalb
des sandwichartigen Rohkörpers unterzubringen. Nach Eliminieren der Lösungsmittel und Weichmacher und
Sintern der Metallteilchen des Rohkörpers erhält schließlich das metallische Brennstoffelement über
seiner gesamten Oberfläche eine gleichmäßige Umkleidung von bestimmter Größe, wobei sich die Kernbrennstoffteilchen
in einem bekannten Teil des Brennstoffelements verteilt befinden. Gleichzeitig wird das
ganze Gebilde zu einem im wesentlichen nahtlosen Zustand verschweißt, ohne daß eine mechanische Bearbeitung
notwendig wäre. Das erfindungsgemäße Verfahren erlaubt somit die Herstellung eines Kernbrennstoffelements
von ausgezeichneter Beständigkeit gegenüber thermischer Schock- und mechanischer
Beanspruchung. Das Brennstoffelement weist eine gleichmäßige Umkleidung und eine gleichmäßige Dispergierung
des Kernbrennstoffs auf, so daß keine heißen Stellen entwickelt werden können, die zur Zerstörung
des Brennstoffelementes während seines Einsatzes führen könnten.
Erfindungsgemäß lassen sich verhältnismäßig einfache, hochtemperaturbeständige Brennstoffelemente
herstellen, die zu komplizierten Formen ausgebildet sein können, z. B. mit gewellten Mänteln, Röhren
u. dgl. für Isolier- und Kühlöffnungen usf.
Die durch das Verfahren herstellbaren Brennstoffelemente bedeuten einen großen technischen Fortschritt
insofern, als sie im wesentlichen einheitlich, nahtlos und nichtporös sind, als der Kernbrennstoff
im fertigen Element nicht zerstückelt oder zerkleinert ist, sondern in vorbestimmtem Abstand und in vorherbestimmter
Lage gehalten wird. Sie sind so beschaffen, daß praktisch ein aus homogenem Metall
bestehendes Brennstoffelement aus schwerschmelzbarem Metall vorliegt und sich die äußere Zone,
welche frei von Brennstoffteilchen ist, nicht von dem die spaltbaren Teilchen enthaltenden Material unterscheiden
läßt; dies bedeutet einen beträchtlichen Vorteil hinsichtlich der Temperaturbeständigkeit des fertigen
Gebildes, wenn man mit der geringen Temperaturbeständigkeit vergleicht, die durch Hartverlöten
von Metallteilchen zu dünnwandigen Metallbehältern u. dgl. erzielt wird. Es können Brennstoffelemente in
j Form zusammengesetzter Kurven und dünner Mäntel hergestellt werden, die flache Blätter oder Platten verbinden,
so daß ein außerordentlich wirksamer Wärmeaustausch mit dem Kühlgas oder der Kühlflüssigkeit
möglich ist. Die zur Herstellung der Kembrennstoffelemente verwendeten Metalle können Niob, Wolfram,
Molybdän, Tantal, rostfreier Stahl oder andere schwerschmelzbare Metalle sein; daher sind sie sehr
beständig bei außerordentlich hohen Temperaturen und gegenüber Erosion durch die heißen Kühlgase,
die sich mit beträchtlicher Geschwindigkeit bewegen.
Das Kernbrennstoffelement kann die spaltbaren Materialien in Teilchenform in vorherbestimmter
Lage innerhalb verhältnismäßig dünner Blätter oder Platten aus Metall enthalten, wobei das spaltbare
Material vollständig von dem Metall umgeben ist, so daß es gegen Korrosion, Wärme- und Gaserosion geschützt
ist.
Kernbrennstoffelemente sollen viele Durchlässe haben, in denen die Schichten und anderen Teile des
Gebildes einen dünnen Querschnitt haben; das erfindungsgemäße Element ist für die Herstellung metallischer
Kernbrennstoffelemente mit außerordentlich unregelmäßiger Form geeignet.
Die sich im Verlauf des erfindungsgemäßen Verfahrens ergebenden selbsttragenden, ungebrannten
Platten, die teilchenförmiges spaltbares Material und Metallpulver mit einem Bindemittel für dasselbe enthalten,
sind wertvolle Zwischenprodukte und zur Verarbeitung zu komplizierten Gebilden geeignet, die
zu Hochtemperatur-Kernbrennstoffelementen gesintert werden können.
Die Herstellung derartiger Gebilde, wie sie in den Zeichnungen angegeben sind, sowie von ähnlichen
Gebilden, erfolgt im einzelnen nach dem folgenden Verfahren: Ein weichgemachtes Rohgemisch, das feinteilige
Metallteilchen (Metallpulver), weichmachende und bindende Bestandteile, z. B. organische polymere
Harze, und flüchtige Mittel zur Einstellung der Viskosität enthält, wird nach einem geeigneten Verfahren
zu einem dünnen Film oder Blatt verformt, z. B.
durch Beschichten, Besprühen, Auspressen, Gießen, Walzen u. dgl.
Derartige Filme lassen sich beliebig dünn, z. B. etwa 0,025 mm stark, herstellen, solange der Film
eine ausreichende Konsistenz hat, um nach Entfernung der die Viskosität beeinflussenden Flüssigkeiten
seinen Zusammenhalt bei der Verarbeitung zu erhalten. Grenzen sind dadurch gegeben, daß sehr dünne
Filme so empfindlich sind, daß sie sich schwierig verarbeiten und handhaben lassen, während Filme von
mehr als 3 mm Stärke für die hier beschriebene Verarbeitung zu stark werden.
Es werden zwei Arten von Filmen hergestellt, ein erster Film oder ein Blatt, aus einem Material, das
neben dem Metallpulver und dem organischen Bindemittel winzige Teilchen eines spaltbaren Materials in
einer chemischen Form gleichmäßig verteilt enthält, in der es nicht mit dem Metall reagiert oder sich in
diesem löst. Hierfür werden die Oxyde der Actiniden bevorzugt, doch können auch andere schwerschmelzbare
Actinidenverbindungen, z. B. Carbide, Nitride u. dgl. verwendet werden, auch die Metalle selbst sind
in manchen Fällen geeignet.
Wenn auch die Form der verwendeten Teilchen gewöhnlich nicht wesentlich ist, werden diese spaltbaren
Actinidenverbindungen bevorzugt in Form sehr kleiner Kugeln oder kugelartiger Gebilde verwendet, weil
sie in dieser Form fester sind als unregelmäßig geformte Teilchen.
Das so erhaltene Rohblatt wird dann auf seiner gesamten Oberfläche mit Blättern gleicher oder anderer
Stärke aus einem Material der zweiten Art überzogen, das das gleiche Metallpulver, Bindemittel
und die gleichen die Viskosität senkenden Medien, aber keine Kernbrennstoffteilchen enthält. Die Blätter
werden miteinander mittels eines Kittes verklebt, der Metallteilchen und Bindemittel in Form einer Aufschlämmung
oder Paste enthält. Nach einem anderen Verfahren können die Blätter miteinander vereinigt
werden, indem ihre aufeinanderliegenden Oberflächen mit einem Lösungsmittel, wie es zur Herstellung der
Blätter verwendet wurde, befeuchtet werden und das vereinigte Schichtgebilde mit Walzen zur Vereinigung
und zur Entfernung von Luft zusammengepreßt wird.
Die für diese Art der Herstellung und Vereinigung der Schichtgebilde angewendeten Mittel erhalten mindestens
in erheblichem Maße die ursprüngliche isotrope Natur der Blätter. Eine übermäßige Dehnung
beim Walzen muß also vermieden werden. Einfaches Pressen und andere für diesen Zweck geeignete mechanische
Maßnahmen sind bekannt.
Das so erhaltene zusammengesetzte Schichtgebilde ist ein rohes (ungebranntes) Gebilde, das zur weiteren
Verformung oder Vereinigung mit anderen Blättern
oder Gebilden zu einem komplizierteren Produkt geeignet ist. das aber auch allein als Blatt weiterbehandelt
werden kann. In jedem Falle läßt sich das Rohprodukt leicht zu jeder erforderlichen Form, z. B. zu
gewellten Blättern u. dgl., verformen, die wie hier beschrieben weiter verarbeitet werden können.
Wenn die Rücken der Wellen an einer Seite eines gewellten Filmes mit einer ebenen Platte verschweißt
werden sollen, kann das Rohmaterial, aus dem der zu sinternde Film bzw. das Blatt hergestellt wird, mit
organischen Lösungsmitteln verdünnt, als Klebmedium zur Befestigung der Teile aneinander über die Wellenrücken
gestrichen werden. Noch einfacher können die zu vereinigenden aneinanderstoßenden Teile mit
einem Lösungsmittel für das Bindemittel befeuchtet und dann zusammengepreßt werden, worauf die rohen
Blätter aneinander haften. Wenn das Gebilde, z. B. durch Verdampfen des Lösungsmittels, trocknet, wird
eine vorläufige, aber feste Bindung zwischen den Teilen des Gebildes hergestellt, die nach dem Brennen
eine feste und starre Verschweißung wird. Die vorläufige Verbindung kann auch auf andere Weise,
z. B. durch Warmverschweißen hergestellt werden.
Wenn bei der Verbindung ein Lösungsmittel verwendet wird, wird der fertiggeformte Gegenstand so
lange trocknen gelassen, bis praktisch alle flüchtigen Lösungsmittel oder organischen Flüssigkeiten aus den
Verbindungsstellen entwichen sind. Die erhaltenen Rohgebilde sind für die Handhabung fest genug und
können sogar zurechtgeschnitten, geglättet oder anderweitig bearbeitet werden. Dann werden die Gebilde
in der Wärme vereinigt, indem sie Temperaturen unterworfen werden, die zum Sintern der sinterfähigen
Bestandteile in bekannter Weise ausreichen.
Bei der Herstellung der Gebilde werden Maßnahmen, bei denen sich die Teilchen auf irgendeine
Weise absondern, z. B. durch Ausrichtung der Achsen oder Verschiebung der gleichmäßigen Verteilung,
vermieden oder durch entsprechende Maßnahmen zur Erhaltung der Gleichmäßigkeit kompensiert. Die
rohen ungebrannten Gebilde sind also im wesentlichen isotrop. Sie schrumpfen daher beim Brennen
in allen Richtungen praktisch gleichmäßig und ergeben ein Gebilde, das praktisch keine Verwerfungen
und inneren Spannungen enthält.
Das erhaltene fertige Metallgebilde ist im wesentlichen ein zusammenhängendes Metallblatt oder eine
Anzahl von Metallblättern, die in einer inneren Zone Teilchen aus einem spaltbaren Material gleichmäßig
verteilt in vorherbestimmter Lage gehalten, wobei die Teilchen von einer äußeren Zone umgeben sind, die
von Brennstoffteilchen frei ist und einen zusammenhängenden Mantel darstellt; der Metallanteil des
Blatts ist ferner dadurch gekennzeichnet, daß er sich homogen aus Metallkörnern zusammensetzt und mechanisch
nicht bearbeitet ist. Die spaltbaren Teilchen behalten ihre ursprüngliche Größe und Form, weil
die zur Herstellung der Rohrprodukte angewendeten Verfahren, auch bei kompliziertester Form, die Teilchen
nicht zerstören oder verändern.
Diese Merkmale sind sehr wertvoll. Die Gebilde sind außerordentlich beständig gegen Verziehen in
der Wärme. Die Kernbrennstoffteilchen sind in den Blättern an bekannten und gewählten Stellen und in
der gewünschten Verteilung angeordnet. Sie sind durch einen zusammenhängenden Mantel überzogen,
der sie vor ihrer Umgebung schützt und die bestmögliche Wärmeübertragung erlaubt. Sie sind fest.
und kein Teil des Gebildes ist durch eine Verbindung, weder geschweißt noch gelötet, aus einem anderen
Material oder mit unterschiedlicher Kornstruktur des Metalls geschwächt.
Erfindungsgemäß können Kernbrennstoffelemente aus sinterfähigen, schwerschmelzbaren, verhältnismäßig
hochschmelzenden Metallen, wie Wolfram, Molybdän, Chrom, Titan, Zirkonium, Vanadium,
Niob, Tantal, Eisen, Nickel und Legierungen derartiger Metalle, die für Kernreaktoren geeignete
Eigenschaften aufweisen, hergestellt werden. Rostfreier Stahl ist z. B. eine sehr brauchbare Legierung,
wenn mäßig hohe Temperaturen angewendet werden. Mit der Bezeichnung »schwerschmelzbar« sollen
hier die angegebenen Metalle und Legierungen und gleichwertige Materialien gemeint sein. Diese Metalle
schmelzen oberhalb 1300° C.
Eine Vielzahl organischer Bindemittel kann bei der erfindungsgemäßen Herstellung der biegsamen (plastischen)
rohen sinterfähigen Filme und Blätter verwendet werden. In der Wärme härtbare oder thermoplastische
hochmolekulare Kunststoffe oder Elastomere können verwendet werden, z. B. Polyvinylharze,
wie Polyvinylchlorid, Polystyrol, Polyvinylacetat, Polymethylmethacrylat, Polyvinyläthyläther, PoIyvinyloctyläther
u. dgl., Polyester, wie Poly-diäthylenglykoladipat, Polyäthylenglykolterephthalat, Poly-1,4-butylenglykolsebacat,
Poly-2,2-dimethyl-l,3,-propandioladipat u. dgl.y'mit Diisocyanaten vernetzte PoIyester,
Phenol-Formaldehyd-Harze, Melaminharze, Harnstoff-Formaldehyd-Harze, Polyäthylen, fluorierte
Alkylacrylatharze, wie Poly-1,1-dihydroperfluorbutylacrylat
u. dgl.; Polyvinylidenfluorid, Mischpolymerisate aus den Monomeren der genannten und anderer
Harze, Elastomere, wie Polystyrol-Butadien, Nitrilkautschuke. Butylkautschuke u. dgl.; wasserlösliche
Bindemittel, wie Methylcellulose, Polyvinylalkohole u. dgl.
In manchen Fällen ist es zweckmäßig, einen Weichmacher
für bestimmte Harzgemische zu verwenden, um die Biegsamkeit und Verarbeitbarkeit des lösungsmittelfreien
Films zu verbessern. Bei anderen Harzen ist gewöhnlich kein Weichmacher erforderlich, manche
Polymerisate werden als innerlich weichgemacht bezeichnet (z. B. Polyacrylsäureester von langkettigen
Alkoholen).
Netzmittel können in kleinen Mengen verwendet werden, um die Dispersion der Metallteilchen in dem
Bindemittel zu fördern. Die Lösungsmittel, die verwendet werden, um dem Gemisch von Bindemittel
und Metallpulver eine so kleine Viskosität zu verleihen, daß man daraus Blätter und andere Gebilde
herstellen kann, können natürlich organische Lösungsmittel oder Wasser oder wäßrige Lösungsmittel
sein. Die verschiedenen Bestandteile des Bindemittelsystems werden so gewählt, daß sie miteinander verträglich
sind.
Die Menge des polymeren Bindemittels kann verhältnismäßig klein sein. Mengen von etwa 1 bis
10 Gewichtsprozent, bevorzugt 1 bis 5 Gewichtsprozent, organisches Bindemittel, auf das Gewicht des
Metalls bezogen, werden verwendet. Zum Brennen der rohen Gegenstände werden die Blätter oder anderen
Gebilde, die durch Entfernung eines größeren Teils des Lösungsmittels stabilisiert worden sind, zunächst
erwärmt, um sie vollständig von Lösungsmittel zu befreien, und dann bei einer Temperatur
gebrannt, bei der das Bindemittel verdampft oder sich
zersetzt, worauf sie in einer inerten oder Wasserstoffatmosphäre gebrannt werden, um eine Oxydation des
Metalls zu verhindern und alle restlichen Spuren von Bindemittel oder dessen Zersetzungsprodukten
zu entfernen. Wenn die Metalle in feuchtem oder trockenem Wasserstoff ohne Bildung von Hydriden
gebrannt werden können, die eine unerwünschte Versprödung bewirken, können entweder flüchtige (verdampfbare,
nicht verkohlende) oder in der Wärme zersetzbare Bindemittel verwendet werden. Wenn die
Metalle unter den Bedingungen des Brennens in Wasserstoff Hydride bilden, werden flüchtige Bindemittel
verwendet, und es wird im Vakuum oder in inerten Gasen gebrannt.
Weitere Merkmale der gesinterten Kernbrennstoffelemente, die nach dem Verfahren gemäß vorliegender
Erfindung hergestellt wurden, werden nun an Hand der Zeichnungen erläutert.
Fig. 1 ist eine auseinandergezogene Ansicht eines
aus rohen Blättern zusammengesetzten Gebildes;
F i g. 2 ist ein Querschnitt durch ein aufeinandergeschichtetes
Gebilde nach Fig. 1 und zeigt, daß in den Rohblättern die Kernbrennstoff enthaltenden
Teile vollständig von Teilen ohne Kernbrennstoffe umgeben sind;
F i g. 3 ist ein Querschnitt durch den Stapel von F i g. 2 nach dem Brennen;
F i g. 4 ist eine perspektivische Ansicht eines zusammengesetzten gesinterten Schichtgebildes aus gewellten
Blättern zwischen dünnen ebenen Blättern, das eine Einheit für ein Brennstoffelement darstellt,
das mittels Gas gekühlt werden kann;
F i g. 5 ist eine Vergrößerung des mit einem Kreis bezeichneten Teils von F i g. 4.
F i g. 1 zeigt einen dünnen Film 10, der die Unterlage darstellt, einen ähnlichen dünnen Film 12 mit
kleinerer Fläche, in dem das teilchenförmige spaltbare Material verteilt ist, ein Blatt 13 mit einer Aussparung,
die dem Brennstoffblatt 12 entspricht, und sonst mit der gleichen Fläche und aus dem gleichen
Material wie Blatt 10; Blatt 14 ist wieder genau wie Blatt 10 aufgebaut und bildet die Deckschicht für das
Ganze. Durch Aufeinanderschichten mit einem Leimmedium zwischen den Blättern und den Rändern von
Blatt 12 und der Aussparung in Blatt 13 aus dem Rohmaterial, aus dem die Blätter 10 und 14 hergestellt
worden sind, verdünnt mit organischen Lösungsmitteln oder Flüssigkeiten zur Verringerung der
Viskosität zu der eines dünnen Kitts, wird das Ganze vorläufig zu einer Einheit verschweißt.
In F i g. 2 wird eine derartige vorläufig verbundene Einheit, wie sie aus den in F i g. 1 gezeigten
Teilen erhalten wird, im Querschnitt gezeigt. Die Stärke der Blätter ist zur besseren Erkennbarkeit vergrößert.
Die Verbindungen zwischen den Teilen sind normalerweise unsichtbar, nachdem das Lösungsmittel
verdampft ist, sie sind hier nur angegeben, um die ursprüngliche Lage der Teile zu zeigen.
F i g. 3 zeigt einen Querschnitt durch das Schichtgebildet von F i g. 1 nach dem Brennen. Auch hier
sind die Abmessungen vergrößert. Die Brennstoffteilchen sind als kleine Kugeln angegeben, obwohl, wie
erwähnt, auch unregelmäßig geformte Teilchen verwendet werden können. Die gesamte Einheit ist zu
einer zusammenhängenden homogenen Metallmasse gesintert, in der die Brennstoffteilchen 16 in ihrer
ursprünglichen Lage verteilt sind.
Die Fig. 4 und 5 sind Beispiele für ein Brennstoffelement unter Verwendung gewellter Filme. Die gewellten
Filme 20 des Gebildes sind voneinander durch dünne ebene Blätter 21 getrennt, mit denen sie durch
Sintern verschweißt sind. Die Schweißzone 22 ist in Fig. 5 angegeben (brennstofffreies Mantelmaterial
mit Abstand von den Enden der Blätter). Die Zone ist unauffällig und zeigt praktisch keine Grenz- oder
Verbindungslinie zwischen den gewellten Filmen 20 und den ebenen Blättern 21, die gewellten und ebenen
ίο Filme sind also gut miteinander verschmolzen, und
das Metallkorn in dem Gebilde ist praktisch homogen. Wenn hier von »Verschweißen« und »Sinterschweißen«
die Rede ist, ist damit eine gegenseitige Verbindung durch thermische Erstarrung bzw. Verfestigung
gemeint, wobei sich berührende Teile der Filme oder Blätter zusammensintern und nur Materialien
verwendet werden, die die gleichen Bestandteile wie die Filme selbst enthalten. Bevorzugt wird die Schweißstelle
zwischen den Wellenrücken und den ebenen Blättern oder zwischen den sich berührenden Teilen
anderer Gebilde durch thermische Vereinigung der vorläufigen Verbindungen, die mit den Bestandteilen
der zu verbindenden Blätter (oder der Oberflächenschicht der zu verbindenden Blätter, die Kernbrennstoffteilchen
enthalten) gebildet werden, wie es die Beispiele zeigen, so daß die fertigen gebrannten Gegenstände
einen nahtlosen Aufbau erhalten, bei dem man das Metall der Verbindungen (vgl. F i g. 5) nicht
von dem Material der sich berührenden Oberflächen der Blätter unterscheiden kann. Die Verbindungen
in diesen Gegenständen haben die gleiche thermische Beständigkeit wie die verbundenen Blätter.
F i g. 5 zeigt eine Stelle mit einem gewissen Abstand von den Enden der Blätter, um das schichtartig
in den gewellten und ebenen Blättern verteilte spaltbare Material zu zeigen. Die gestrichelten Bereiche
23 zeigen die Brennstoffteilchen.
Die Erfindung wird weiter durch die folgenden Beispiele erläutert, in denen alle Mengenangaben, wenn
nicht anders angegeben, Gewichtsteile bedeuten.
Ein plastisches Rohgemisch wird aus 48,5 Teilen Molybdänpulver (durch ein Sieb mit 0,044 mm lichter
Maschenweite passiert), 5 Teilen eines Tetrapolymerisats und etwa 20 Teilen eines Lösungsmittelgemisches
aus 22,1% Äthylacetat, 38,9 % Cellosolveacetat und 38,95% Nitroäthan hergestellt. Das Tetrapolymerisat
besteht aus etwa 30 Gewichtsprozent Octadecylacrylat, 30% Acrylsäurenitril, 35% Cyclohexylacrylat
und 5% Acrylsäure, die in Äthylacetat mischpolymerisiert wurden. Es hat die Form eines
Organosols, und es wird eine ausreichende Menge Cellosolveacetat und Nitroäthan zugesetzt, um das
oben angegebene Lösungsmittelgemisch zu bilden.
Die Aufschlämmung wird dann etwa 18 Stunden in einer rotierenden Mühle zu einem gleichmäßigen homogenen
Gemisch vermählen. Die homogene Aufschlämmung wird mit einer Stärke von etwa 0,625 mm
auf eine wenig haftende Oberfläche, d. h. mit Polyäthylen überzogenes Papier, aufgebracht und der
Überzug teilweise trocknen gelassen (d. h. bis nur noch etwa 20% des Lösungsmittels zurückgeblieben
sind). Die erhaltene Stärke beträgt etwa 0,25 mm.
Eine zweite 0,25 mm starke Schicht, die aus dem gleichen Rohmaterial wie die erste Schicht besteht, aber
außerdem ungefähr 5 Teile angereichertes Uranoxyd enthält (im wesentlichen von U235), wird dann mit
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dem Rakel auf die teilweise getrocknete erste Schicht meiden. Wenn Präzisionsteile hergestellt werden solaufgebracht
und auch teilweise trocknen gelassen len, werden die rohen Blätter bevorzugt zwischen be-(d.
h. bis zu 20% Restlösungsmittelgehalt). Schließ- schwerten polierten Metallplatten getrocknet. Bevorlich
wird eine dritte Schicht auf die zweite Schicht zugt wird im Vakuum getrocknet. Das getrocknete
mit dem Rakel aufgebracht, die auch nach dem 5 Blatt wird in Wasserstoff bei 550° C vorgebrannt, um
Trocknen 0,25 mm stark ist und nur aus dem glei- das Bindemittel zu vertreiben. Das Blatt wird dann
chen Rohgemisch wie die erste Schicht besteht. Das im Vakuum (10~4 Torr) in der folgenden Weise gesingesamte
Schichtgebilde wird an der Luft bei Raum- tert: 25 Minuten bei 7000C; lOMinuten bei 16000C;
temperatur getrocknet, wonach die Stärke etwa 0,63 10 Minuten bei 2125° C; anschließend Abkühlen. Die
bis 0,76 mm beträgt. io mikroskopische Untersuchung des Blatts nach dem
Das getrocknete Schichtgebilde wird von dem mit Sintern zeigt ein wohlkristallisiertes dichtes Blatt.
Polyäthylen überzogenen Papier abgelöst und etwa Zur vorherbestimmten Anordnung der Brennstoffdie Hälfte des Streifens auf eine 0,25 mm starke Alu- zone in dem Blatt werden Rohblätter hergestellt, die miniumfolie gelegt. Die Aluminiumfolie und das etwa 95 Teile Wolframpulver der gleichen Korngröße Schichtgebilde werden zusammen durch eine Well- 15 wie oben, das 2 Molprozent Nickel als Sinterhilfsvorrichtung geschickt, deren Walzen eine Temperatur mittel enthält, und 5 Teile Methylcellulosepulver von etwa 130° C haben, und mit etwa 8 Wellen von (4000 CPS) enthalten. Diese Bestandteile werden 1,3 mm Höhe je 2,54 cm versehen. gründlich gemischt und dann mit ausreichend Wasser
Polyäthylen überzogenen Papier abgelöst und etwa Zur vorherbestimmten Anordnung der Brennstoffdie Hälfte des Streifens auf eine 0,25 mm starke Alu- zone in dem Blatt werden Rohblätter hergestellt, die miniumfolie gelegt. Die Aluminiumfolie und das etwa 95 Teile Wolframpulver der gleichen Korngröße Schichtgebilde werden zusammen durch eine Well- 15 wie oben, das 2 Molprozent Nickel als Sinterhilfsvorrichtung geschickt, deren Walzen eine Temperatur mittel enthält, und 5 Teile Methylcellulosepulver von etwa 130° C haben, und mit etwa 8 Wellen von (4000 CPS) enthalten. Diese Bestandteile werden 1,3 mm Höhe je 2,54 cm versehen. gründlich gemischt und dann mit ausreichend Wasser
Der Teil des Schichtgebildes, der nicht gewellt (V2 Teil oder mehr) und etwa 1 Teil Glycerin als
wurde, wird auf der einen Seite mit einem dünnen 20 Weichmacher versetzt, um nach gründlichem Mischen
Überzug aus einer Aufschlämmung bestrichen oder ein Blatt zu erhalten. Das Blatt wird noch feucht zu
besprüht, die aus dem gleichen Rohmaterial wie die etwa 0,25 mm Stärke ausgewalzt und zu Stücken von
äußeren Schichten besteht, und dann mit der über- ungefähr 5 · 7,5 cm Größe zerschnitten. In einige diezogenen
Seite gegen die oberen Rücken der Wellen serBlätterwird in der Mitte eine Aussparung 2,5 · 5 cm
des gewellten Films gelegt. Das Lösungsmittel aus der 25 geschnitten. Die Blätter werden noch feucht aufeinaufgebrachten
Aufschlämmung dringt etwas in die andergelegt, wobei ein Blatt mit Aussparung auf ein
Oberflächenteile der anliegenden Wellenrücken ein volles Blatt gelegt und in die Aussparung ein rohes,
und verdampft dann bei Raumtemperatur. Quadrate feuchtes 0,25 mm starkes Blatt, das in die Aussparung
werden aus dem erhaltenen zusammengesetzten Blatt paßt und 10% UCySchrot enthält, wie es oben heraus
gewelltem Film und ebenem Blatt geschnitten 30 gestellt wurde, gelegt wird; oben auf die gesamte An-
und zu dem in F i g. 4 angegebenen Gegenstand auf- Ordnung wird dann noch ein durchgehendes eineinandergestapelt,
wobei die äußere Fläche des ebenen faches Blatt gelegt. Das Ganze wird zwischen Walzen
Blattes jeweils mit einem dünnen Überzug aus dem unter solchem Druck hindurchgeschickt, daß die ge-Rohgemisch
dieses Beispiels überzogen wird, so daß samte Stärke um etwa 5 bis 10% vermindert wird,
das zusammengesetzte Gebilde an den Berührungs- 35 Das erhaltene ummantelte rohe Blatt wird sorgfältig
stellen zwischen den Wellenrücken und den ebenen zur Entfernung der Feuchtigkeit getrocknet, wobei
Blättern verleimt wird. Die Ränder des Schichtgebil- ein Verziehen des Gebildes vermieden wird. Es wurde
des werden dick mit dem Rohgemisch überzogen, um dann etwa 30 Minuten auf 500° C erwärmt und dann
das spaltbare Material abzuschließen. Der erhaltene etwa 10 Minuten bei 1750° C in einem Ofen unter
zusammengesetzte Gegenstand wird dann bei Raum- 4° feuchtem Wasserstoff gebrannt,
temperatur trocknen gelassen und in einer inerten . . .
Atmosphäre (z.B. in Wasserstoff) 161A Stunden bei Beispiel J
einer maximalen Temperatur von etwa 1750° C, die Ein Gemisch von 400 Teilen Wolfram (passiert etwa V« Stunde lang in der Mitte der Brennzeit ein- Siebmaschen mit ungefähr 0,035 mm lichter Weite), gehalten wurde, gebrannt. Das erhaltene zusammen- 45 60 Teilen Methylcellulose (60 HG 4000 CPS), die gesetzte gesinterte Metallgebilde kann als ummantel- gründlich trocken vermischt wurden, wird mit 20 Teites Brennstoffelement für Atomreaktoren dienen. len Wasser und 7 Teilen Glycerin zusammen mit einer
temperatur trocknen gelassen und in einer inerten . . .
Atmosphäre (z.B. in Wasserstoff) 161A Stunden bei Beispiel J
einer maximalen Temperatur von etwa 1750° C, die Ein Gemisch von 400 Teilen Wolfram (passiert etwa V« Stunde lang in der Mitte der Brennzeit ein- Siebmaschen mit ungefähr 0,035 mm lichter Weite), gehalten wurde, gebrannt. Das erhaltene zusammen- 45 60 Teilen Methylcellulose (60 HG 4000 CPS), die gesetzte gesinterte Metallgebilde kann als ummantel- gründlich trocken vermischt wurden, wird mit 20 Teites Brennstoffelement für Atomreaktoren dienen. len Wasser und 7 Teilen Glycerin zusammen mit einer
Eine erhöhte Festigkeit bei größerer Dichte des kleinen Menge Netzmittel (z. B. einem Alkyläther von
Metalls wird erzielt, wenn man die Menge des Binde- Polyäthylenglykol) vermischt. Nach gründlichem
mittels auf etwa 2 bis 3 Teile je 100 Teile Molybdän 50 Mischen wird das feuchte Gemisch auf einer Kauherabsetzt,
tschukmühle mit 0,05 mm Walzenabstand ausgewalzt. . -19 Das erhaltene Blatt wird quer gewalzt, d. h. es wird
Beispiel 2 nacj1 ^61. Herstellung noch einmal in einer Richtung
Ein Gemisch von 20 Teilen Uranoxyd, keramische von 90° zur ursprünglichen Walzrichtung gewalzt.
Form, in Form von Schrot von etwa 50 bis 75 u 55 Das erhaltene sehr dünne Blatt, etwa 0,22 mm stark,
Durchmesser, und 151,2 Teilen Wolframpulver (zwi- wird feucht gehalten. Ein zuvor hergestelltes Rohblatt
sehen Siebgrößen von 0,044 und 0,037 mm lichter der gleichen Zusammensetzung und Stärke, das aber
Maschenweite) wird in trockener Form gründlich mit 30 Molprozent Uranoxydschrot, das zwischen lichten
etwa 8 Teilen gepulverter Methylcellulose (4000 CPS) Siebmaschenweiten von 0,149 und 0,105 mm liegt,
in einem Schüttelmischer gemischt. Dem Gemisch 60 enthält, wird zu einer kleineren Größe als die Hälfte
v/erden 17 ecm Wasser und 8 Tropfen Glycerin zu- des brennstofffreien Wolframblatts geschnitten. Unter
gesetzt und das feuchte Gemisch wird etwa 20Minu- Feuchthalten aller Blätter wird das Brennstoff enthalten
durchgemischt. Die erhaltene feuchte plastische tende Blatt auf das brennstofffreie Blatt gelegt, das
Masse wird zu Blättern von etwa 0,6 mm Stärke aus- dann über dem Brennstoff enthaltenden Blatt derart
gewalzt. Das erhaltene gewalzte Blatt wird getrock- 65 zusammengelegt wird, daß dieses von einem Mantel
net, ζ. B. zwischen beschwerten Platten mit glatter umgeben ist. Das Rohprodukt wird sorgfältig zum
Oberfläche, deren Oberfläche mit einem Ablösungs- Vertreiben von Luftblasen zusammengepreßt, und
mittel besprüht worden ist, um ein Festkleben zu ver- die Ränder werden durch leichten Druck miteinander
verbunden. Das zusammengesetzte Blatt wird dann unter Druck durch Kalanderwalzen geschickt, um
den Mantel mit dem Brennstoffblatt zu verbinden. Um isotrope Eigenschaften zu behalten, werden die
Blätter quergewalzt, d. h. in einem Winkel von 90° zur ersten Walzrichtung, wobei mit einem Walzenabstand
von 0,3 mm eine Endstärke von etwa 0,5 mm erhalten wird. Bevorzugt wird die Stärke um etwa
5 bis 10% vermindert. Erforderlichenfalls werden zu große überschüssige Ränder des brennstofffreien Mantels
abgeschnitten.
Das erhaltene zusammengesetzte Blatt kann wie in Beispiel 1 gewellt werden, und eine Anzahl derartiger
Blätter, z. B. abwechselnd eben und gewellt, kann zu einem Gebilde mit zahlreichen parallelen Durchlässen
vereinigt werden. Ein aus Wolframpulver, Methylcellulose und Wasser bestehender Kitt wird zur Verbindung
der Blätter an der Berührungsstelle verwendet. Die trockenen lederartigen rohen Blätter können
aber auch lediglich mit Wasser an den Stellen befeuchtet werden, an denen sie verbunden werden sollen.
Wenn die Blätter unter leichtem Druck aufeinandergelegt werden, haften sie aneinander und werden
beim Trocknen fest verbunden.
Diese Gebilde werden sorgfältig getrocknet, dann in Wasserstoff auf etwa 500° C erwärmt und in feuchtem
Wasserstoff bei etwa 1750° C gebrannt.
Nach dem Verfahren der Beispiele 2 und 3 können sowohl Brennstoff enthaltende als auch Mantelblätter
unter Verwendung von Molybdän, Niob, Tantal, Zirkonium u. dgl. hergestellt werden. Ebenso können
Legierungen, wie rostfreier Stahl, verwendet werden. In jedem Falle wird Metallpulver verwendet, das ein
Sieb mit etwa 0,044 mm lichter Maschenweite passiert. Wenn gepulverter rotsfreier Stahl verwendet
wird, werden die getrockneten Blätter bei etwa 1350° C in einem Wasserstoffofen gebrannt, nachdem
sie etwa 30 Minuten auf 500° C vorgewärmt worden sind.
Wenn Metalle verwendet werden, die beim Brennen in Wasserstoff Hydride bilden, z. B. Titan, Zirkonium,
Tantal usw., wird ein flüchtiges Bindemittel verwendet, und sie werden in einer inerten Atmosphäre
gebrannt. So wird z. B. feingepulvertes (kleiner als 0,044 mm lichte Maschenweite) Tantal mit
3°/o gepulvertem Methylmethacrylat und einem organischen Lösungsmittel für das Polymerisat vermischt.
Brennstoff enthaltende und brennstofffreie Blätter werden wie oben beschrieben hergestellt und
in der gleichen Weise mit dem verwendeten Lösungsmittel verbunden. Bei etwa 20 Minuten Brennen bei
etwa 2100° C in einer Argonatmosphäre werden nach 30 Minuten Vorerhitzen im Vakuum (ΙΟ"4 Torr)
auf etwa 300° C unbearbeitete isotrope Blätter aus Tantal erhalten, die UO„-Brennstoffteilchen enthalten.
Claims (8)
1. Verfahren zur Herstellung von umkleideten Kernbrennstoffelementen, bei dem aus einem Gemisch
aus kernbrennstoffhaltigem Metallpulver, organischem Bindemittel und einem Lösungsmittel
für das Bindemittel flache Rohzwischenkörper vorbestimmter Größe gebildet werden, bei
dem ferner aus einem weiteren ähnlichen Gemisch, jedoch ohne Kernbrennstoffzusatz, ebensolche
flachen Rohzwischenkörper, jedoch mit größerem Durchmesser als die ersten gebildet
werden, bei dem dann der erste kernbrennstoffhaltige Rohzwischenkörper zwischen zwei kernbrennstofffreien
Rohzwischenkörpern angeordnet, das Schichtgebilde durch Abdampfen des Lösungsmittels
getrocknet und schließlich zu einem zusammenhängenden Körper gesintert wird, dadurch gekennzeichnet, daß das ersteGemisch
im wesentlichen aus einem feinverteilten Pulver eines schwer schmelzenden Metalls, das
gleichmäßig dispergierte Teilchen eines Kernbrennstoffs enthält, und das zweite Gemisch aus
Pulver des gleichen schwer schmelzenden Metalls, jedoch ohne Kernbrennstoffzusatz, hergestellt
wird, aus diesen Gemischen die Rohzwischenkörper in Form von flexiblen Filmen oder Blättern
gebildet werden, diese Rohzwischenkörper in feuchtem Zustand bei-nur geringer Druckanwendung
aufeinandergeschichtet werden, und daß das so entstandene Rohschichtgebilde gepreßt und
seine Dicke gleichmäßig, jedoch um nicht mehr als 10% seiner ursprünglichen Dicke verringert
und anschließend der Sinterbehandlung unterworfen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das schwer schmelzende Metall
Wolfram ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das schwer schmelzende Metall
Tantal ist.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das schwer schmelzende Metall
rostfreier Stahl ist.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das schwer schmelzende Metall
Molybdän ist.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das schwer schmelzende Metall
Niob ist.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff feinverteiltes
Uranoxid ist.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der Kernbrennstoff in feinverteilter, sphärischer Form vorliegt.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
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Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DE2850069C2 (de) * | 1978-11-18 | 1983-01-05 | Kernforschungsanlage Jülich GmbH, 5170 Jülich | Target für Spallationsneutronenquellen |
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US9101505B2 (en) * | 2006-04-27 | 2015-08-11 | Brs Holdings, Llc | Composite stent |
US20100330389A1 (en) * | 2009-06-25 | 2010-12-30 | Ford Motor Company | Skin pass for cladding thin metal sheets |
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US3088892A (en) * | 1960-05-05 | 1963-05-07 | Jr Francis M Cain | Dispersion element consisting of chromium coated uo2 particles uniformly distributedin a zircaloy matrix |
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- 1965-06-30 GB GB27729/65A patent/GB1115452A/en not_active Expired
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1966
- 1966-09-22 US US596032A patent/US3436307A/en not_active Expired - Lifetime
Also Published As
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