DE2941878C2

DE2941878C2 - Brennelement für Materialtest- und Forschungsreaktoren

Info

Publication number: DE2941878C2
Application number: DE2941878A
Authority: DE
Inventors: Karl-Gerhard Dipl.-Chem. Dr. 6450 Hanau Hackstein; Milan Dipl.-Ing. Dr. 6458 Rodenbach Hrovat; Hans Dipl.-Chem. Dr. Huschka; Karl-Heinz Dipl.-Ing. 6450 Hanau Koch; Ottomar Dipl.-Ing. 6460 Gelnhausen Pfahls
Original assignee: Nukem GmbH
Current assignee: Cerca Pour L Etude Et La Realisatio Cie
Priority date: 1979-10-16
Filing date: 1979-10-16
Publication date: 1982-12-16
Also published as: GB2062343B; DE2941878A1; JPS5663293A; FR2468187B1; GB2062343A; FR2468187A1

Description

Die Erfindung betrifft ein Brennelement für Materialtest- und Forschungsreaktoren, bestehend aus Kernbrenn- und/oder Brutstoffe enthaltenden Brennstoffplatten und Halteelementen, wobei die einzelnen Brennstoffplatten aus einem Verbund von mehreren, den Brennstoff und/oder Brutstoff in dichter Umhüllung enthaltenden, flachen Kammern bestehen, die in einem Rahmen angeordet sind.

Das Brennelement des klassischen Material-Test-Reaktor (MTR)-Typs ist aus ebenen oder gebogenen Brennstoffplatten aufgebaut. Jede einzelne Brennstoffplatte stellt einen Schichtkörper dar, wobei der eigentliche Brennstoff, üblicherweise Aluminium-Uran-Legierungen bzw. in einer Aluminium-Matrix dispergierte Uran-Aluminide, allseitig stoff schlüssig mit Aluminium umhüllt ist. Der Zusammenbau der Brennstoffplatten zum Brennelement kann mittels Halteelementen in kasten- oder rohrförmiger Anordnung erfolgen. Die Standard-Brennelemente enthalten zwischen 12 und 23 Platten in parallelen und gleich großen Abständen zueinander, so daß zwischen ihnen Wasser zur Kühlung und Moderation hindurchströmen kann.

Die Brennstoffplatten haben im allgemeinen eine Dicke von 1,27 mm und eine Breite von ca. 72 mm. Die eigentliche Brennstoffzone — das »meat« — hat dabei eine Dicke von 0,51 mm und eine Breite von ca. 63 mm; die aktive Länge beträgt 600 mm.

Die MTR-Elemente dieses Aufbaues zeichnen sich durch eine erwünscht große wärmeübertragende Oberfläche aus.

b0 Die Herstellung der Brennstoffplatten erfolgt normalerweise durch Walzplattieren nach der sogenannten »Bilderrahmen-Technik«.

Die Verwendung von Uran mit hoher Anreicherung des Isotopes 235 U als Brennstoff hat sich für die MTR'Brennelemente als optimal erwiesen, weil hierbei das erforderliche hohe Spaltstoffinventar bei relativ niedriger Brennstoffdichte auf einfache Weise erzielt werden kann.

Uran hoher 235 U-Anreicherung stell; andererseits sensitives Material dar, dessen Verbreitung gut kontrollierbar sein und begrenzt werden sollte. Aus Gründen der Proliferation besteht deshalb die Forderung, für die MTR-Reaktoren auch Uran geringerer 235 U-Anreicherung (maximal 20 Gew.-%) einsetzen zu können.

Die Umstellung der MTR-Reaktoren auf niedrigere 235 U-Anreicherung bedingt, daß zum Ausgleich der erhöhten Neutronenverluste durch den höheren 238 U-Gehalt das Spaltstoffinventar erhöht werden muß. Dies und der Einsatz von Uran niedrigerer Anreicherung erfordert bei unveränderter Plattengeometrie um etwa den Faktor 5 höhere Brennstoffdichten. Damit werden für die derzeitigen MTR-Brennstoffe auf der Basis der U^ran-Akiminide die verarbeitungstechnisch noch beherrschbaren Grenzen überschritten.

Es ist daher vorgeschlagen worden, Brennstoffplatten einzusetzen, die als Brennstoff Urand-oxid in Form kleiner dünner Sinterplättchen, einge'.ascht in einer Zicaloy-Hülle, enthalten. Brennstoffplatten dieser Art sind prinzipiell für die Umstellung von MTR-Reaktoren von hoher auf niedrigere Anreicherung geeignet. Von Nachteil dabei ist aber, daß die UO₂-Plättchen verarbeitungstechnisch bedingt eine minimale Dicke von über 2,0 mm aufweisen müssen. Dies führt zu Brennstoffplatten, deren Verhältnis wärmeübertragende Oberfläche zu Brennstoffvolumen wesentlich ungünstiger als bisher ist. Dies bedingt erhebliche kühltechnische Nachteile. Außerdem führt die relativ große Plattendicke zu schlechterer Moderation und hoher Brennstofftemperatur.

Die Einhaltung von engen Abmessungstoleranzen bei den dünnen Plättchen führen außerdem zu sehr hohen Fertigungskosten.

Aus der GB-PS 20 01 469 sind Brennelemente für Leichtwasserreaktoren bekannt, bei denen in einem Metallrahmen Drahtgitter eingeschweißt sind, die den Rahmen horizontal und vertikal in mehrere Kammern unterteilen. In diesen Kammern ist der Brennstoff in Form von kleinen Plättchen aus gesinterten Pulvern eingebracht. Diese Brennstoffplatten für Leichtwasserreaktoren haben bei Anwendung in Materialtestreaktoren mit hohen Neutronenflüssen den Nachteil, daß die Wärmeabfuhr nicht optimal ist, mechanische Spannungen in den Plättchen auftreten und die Kammern nicht flach genug hergestellt werden können.

Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Brennelement für Materialtest- und Forschungsreaktoren zu konzipieren, bestehend aus Kernbrenn- und/oder Brutstoffe enthaltenden Brennstoffplatten und Halteelementen, wobei die einzelnen Brennstoffplatten aus einem Verbund von mehreren, den Brenn- und/oder Brutstoff in dichter Umhüllung enthaltenden, flachen Kammern bestehen, die in einen Rahmen angeordnet sind, das bei der Umstellung der Reaktoren von hoher auf niedrigere 235 U-Anreicherung keine Erschwerungen hinsichtlich des Betriebsverhaltens der Reaktoren mit sich bringt. Insbesondere war sicherzustellen, daß durch eine möglichst geringere Plattendicke ein

möglichst großes Verhältnis von wärmeübertragender Oberfläche zu Brennstoffvolumen gewährleistet ist, so daß auch keine mechanischen Spannungen, verbunden mit Bruchgefahr, auftreten können.

Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Kammern in einer Richtung zwischen zwei Rahmenteiien nicht unterteilt sind und den Brenn- und/oder Brutstoff in Form von diskreten sphärischen Teilchen mit einem Durchmesser von 0,2—0,7 mm enthalten. Die Kammern, deren lichte Höhe bzw. Spaltweite zwischen den Kammerwänden zur Auinahme des B;enn- und/oder Brutstoffs vorteilhafterweise weniger als 2 mm beträgt, werden insbesondere entweder nur längs oder nur quer zur Brennelementachse angeordnet. ι >

Vorzugsweise enthalten die Kammern Uran und/oder Thorium in Form von nichtmetallischen Verbindungen, jedoch können auch metallische Uran- und/oder Thoriumverbindungen eingesetzt werden. Ganz besonders vorteilhaft ist es. wenn die Dichte dieser Uran- -< > und/oder Thoriumverbindungen größer ais 4 g/cm³ ist.

Die Kammern enthalten den Brenn- und/oder Brutstoff in Form von diskreten sphärischen Teilchen. Dabei ist es vorteilhaft, bei quer zur Brennelementlängsachse angeordneten Kammern eine lose Schüttung der r> Teilchen zu verwenden, bei längs zur Brennelementlängsachse angeordneten Kammern die Teilchen in eine Matrix einzubetten.

Durch den Einsatz von Brennstoffteilchen mit einem Durchmesser von 0,2 bis 0,7 mm ist es möglich, die »■ Gesamtplattendicke gering zu halten. Damit ist gewährleistet, daß infolge des günstigen Verhältnisses Brennstoff-Oberflächen zu -Volumen die Brennstofftemperatur niedrig gehalten wird. Dies gilt insbesondere, wenn die Brennstoffteilchen vorteilhafterweise in r> eine gut wärmeleitende Matrix eingebettet sind. Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Brennelementes besteht darin, daß durch die kompakte Anordnung der dünnen Platten eine günstige Moderation, d. h. das Verhältnis der Wasserstoff- zu den 235 U-Atomen, -to gewährleistet ist.

Weiterhin besteht ein wesentlicher Vorteil des erfindungsgemäßen Brennelement-Konzeptes darin, daß die Brennstoffteilchen in einem weiten Bereich innerhalb enger Grenzen in genau definierter Größe *> wirtschaftlich hergestellt werden können, so daß hierdurch mit großer Flexibilität und auf einfache Weise der 235 U-Gehalt den Erfordernissen des einzelnen MTR-Reaktors genau angepaßt werden kann.

Hinzu kommt die Möglichkeit, das Uranisotop 238 w teilweise durch Thorium zu ersetzen und somit die Verbreitung von erbrütetem Plutonium werden der Bildung von Uran 233 weiter zu erschweren.

Die Abb. I —IV zeigen schematisch beispielhafte Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Brennstoffplatten.

A bb. I zeigt eine Brennstoffplatte (1), bestehend aus den einzelnen, quer zur Brennelementlängsachse angeordneten Kammern (2), die in zwei seitlichen Halteelementen (3) befestigt sind. «>

A b b. 11 zeigt eine entsprechende Seitenansicht. In

A b b. III sind zwei durch Schweißnähte (4) verbundene Kammern (2) dargestellt, die Brennstoffteilchen (5) in loser Schüttung enthalten, während in

Abb. IV die Teilchen (5) in einer Matrix (6) ' eingebettet sind. Anstatt durch Schweißnähte (4) aneinander befestigt, können die einzelnen Kammern (2) auch durch eine nut- und federartige Ausgestaltung der Kammern (2) miteinander verbunden sein oder nur lose aufeinander bzw. nebeneinander liegen.

Folgende Beispiele sollen das erfindungsgemäße Brennelement näher erläutern:

1. Zur Herstellung von Brennstoffplatten mit Plättchen aus Uransilizid als Brennstoff in den einzelnen Kammern diente als Ausgangspulver Uransilizidpulver mit 4 Gew.-% Silizium und 96 Gew.-% Uran. Das Pulver mit einer Körnung kleiner 125μηι wurde in einem Vierkantgesenk bei 5,5 Kbar Preßdruck zu Plättchen verpreßt und anschließend die Grünlinge gesintert Nach dem Sintern betrugen die Abmessungen der Plättchen:

Dicke 1,4 mm
Länge 14,8 mm
Breite 14,8 mm

Die geometrische Dichte der Plättchen betrug 12,5, was einer theoretischen Dichte von 80% entspricht. Brennstoffkammern mit einer Länge von 60 mm, einer Breite von 15 mm und einer Spaltweite von 1,5 mm wurden aus Aluminiumhüllrohren mit 0,3 mm Wanddicke durch Walzen hergestellt. Die Kammern wurden mit je 4 Plätfchen beladen, evakuiert, mit Helium gefüllt und schließlich zugeschweißt. Abschließend wurden die mit Brennstoff beladenen Kammern quer zur Brennelementlängsachse in zwei Seitenplatten eingeschoben und mittels eines Einwalzwerkzeuges fest eingeklemmt.

2. Zur Herstellung von Brennstoffplatten mit in einer Aluminium-Silizium-Matrix eingebetteten Teilchen aus Uranoxid und Urankarbid in den einzelnen Kammern wurden als Brennstoff sphärische Teilchen verwendet, bestehend aus UO2 und UC2 im Gewichtsverhältnis von 1:1. Die Teilchen mit einem Urangehalt von 91,45 Gew.-%, einem Sauerstoffgehalt von 6,7 Gew.-% und einem Kohlenstoffgehalt von 1,85 Gew.-% hatten einen mittleren Durchmesser von 300 μΐη. Die Dichte der Teilchen betrug 10,5 g/cm³, was einer theoretischen Dichte von 94% entspricht. Die Teilchen wurden nach einem bekannten Verfahren durch Vergießen von Uranyinitratlösung hergestellt. Zum Einbetten der Brennstoffteilchen wurde ein Aluminium-Silizium-Legierungspulver mit 12Gew.-%Si verwendet. Bei einer mittleren Korngröße von 50 μΐη betrug die Schüttdichte des Pulvers 1,1 g/cm³.

Zur Herstellung der Kammern für die Aufnahme des Brennstoffs wurden zunächst zwei 0,4 mm dicke Aluminiumplatten mit etwa 600 mm Länge und 70 mm Breite unten und seitlich so zusammengeschweißt, daß zwischen den Platten ein Spalt von 1 mm Weite aufrecht erhalten blieb. Der Spalt wurde dann mit einem homogenen Gemisch, bestehend aus 23,4 g Al-Si-Legierungs.pulver und 213,2 g Brennstoffteilchen, ausgefüllt. Die Methode zur Herstellung eines solchen homogenen Gemisches ist in der DE-OS 2 33 394 beschrieben.
Anschließend wurden die fertig beladenen Kammern evakuiert, am oberen Ende zugeschweißt und bei 590°C mit einem spezifischen Preßdruck von 1 Kbar zusammengepreßt. Dabei verringerte sich die nominelle Plattendicke von 1,8 auf etwa 1,6 mm. Die anschließenden metailographischen Untersuchungen ließen bei den gewählten Herstellungsbedingungen keine Reaktion zwischen den Brenn-

Stoffteilchen und dem Aluminiumlegierungspulver erkennen. Die etwa 0,8 mm dicke brennstoffhaltige Zone war gleichmäßig ausgebildet und mit der Aluminiumumhüllung spallfrei verbunden. Die einzelnen Kammern wurden dann mittels zweier > Platten an ihrer Schmalseite fixiert und längs zur Brennelementlängsachse in das Brennelement eingebaut.

3. Zur Herstellung von Brennstoffplatten mit losen Teilchen aus Uranoxid in den einzelnen Kammern m dienten als Brennstoff nach bekannten Verfahren hergestellte UO2-Teilchen mit einem mittleren Durchmesser von 300 μηι und einer Dichte von 10,7 g/cm³, was einer theoretischen Dichte von 98% entspricht, i "·

Zunächst wurden aus Zircaloyhüllrohren mit 0,5 mm Wanddicke durch Walzen flache Kammern mit einer Spaltweite von I mm und einer Breite von 15 mm hergestellt. Anschließend wurden je vier Kammern am unteren Ende zugeschweißt und -" seitlich durch Schweißen zu einer Platte miteinander verbunden. Nach dem Beladen der Kammern mit den Brennstoffteilchen wurden sie evakuiert, mit Helium gefüllt und zugeschweißt.
Die Packungsdicke der Teilchen betrug 50 Vol.-%, was einer Urandichte in den Brennstoffzonen von 4,7 g/cm³entspricht.

Zur Herstellung von Brennstoffplatten mit losen Teilchen aus Uran-Thorium-Oxid in den einzelnen Kammern wurden Brennstoffteilchen verwendet, die durch Fällung aus einer Uranyl-Thoriumnitratlösung erzeugt wurden. Die Teilchen setzen sich zu 80 Gew.-% aus UO₂ und zu 20 Gew.-% aus ThO₂ zusammen. Die Teilchen hatten eine Dichte von 10,4 g/cm³, was einer theoretischen Dichte von 97% entspricht. Der mittlere Durchmesser betrug 320 μιΐϊ. Die Packungsdicke der Brennsioffzone lag bei 45 Vol.-%, was einer Schwermetalldichte von 4,7 g/cm³ entspricht. Die weitere Verarbeitung erfolgte analog zu Beispiel 3.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Brennelement für Materialtest- und Forschungsreaktoren, bestehend aus Kernbrenn- und/ oder Brutstoffe enthaltenden Brennstoffplatten und ί Halteelementen, wobei die einzelnen Brennstoffplatten aus einem Verbund von mehreren, den Brenn- und/oder Brutstoff in dichter Umhüllung enthaltenden, flachen Kammern bestehen, die in einem Rahmen angeordnet sind, dadurch ge-io kennzeichnet, daß die Kammern (2) in einer Richtung zwischen zwei Rahmenteilen (3) nicht unterteilt sind und den Brenn- und/oder Brutstoff in Form von diskreten sphärischen Teilchen (5) mit einem Durchmesser von 0,2—0,7 mm enthalten.

2. Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kammern (2) entweder quer oder nur längs zur Brenne'ementlängsaehse angeordnet sind.

3. Brennelement nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die einzelnen Kammern (2) Uran und/oder Thorium in Form von nichtmetallischen Verbindungen enthalten.

4. Brennelement nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Dichte der Uran- und/oder Thoriumverbindungen größer als 4 g/cm³ ist.

5. Brennelement nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß bei Anordnung der Kammern (2) quer zur Brennelementlängsachse die Teilchen (5) als lose Schüttung vorliegen. ><>

6. Brennelement nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß bei Anordnung der Kammern (2) längs zur Brennelementlängsachse die Teilchen (5) in einer Matrix (6) eingebettet sind.