DE1468047A1 - Verfahren zur Herstellung von AEthylenoxyd - Google Patents

Description

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ΡΑΤΓ ,'!TANWALFE MOfJ C HEN 23 UNGERERSiR. 25 - TEL 133036

Case 755

Halcon International, Inc. fc'ew York, N.Y., V.St. A.

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Verfahren zur Herstellung von Äthylenoxyd

Die Erfindung betrifft Verfahren zur Herstellung von Xthylen oxyd durch partielle Oxydation von Xthylen mittele gasförmigen Sauerstoff in Gegenwart eines silberhaltigen Katalysators; sie betrifft in besonderen ein Verfahren, bei dem drei Reaktionezonen hintereinander geeohaltet sind, wobei jede einen Reinigungssohritt und eine Rückführung in diese Zone umfaßt und die Bedingungen so eingestellt sind, daß wesentlich verbesserte Gesamtausbeuten erhalten werden, wobei die benötigten Katalysator und Reaktorvolumen gleichzeitig beträchtlich verringert werden« Die Erfindung befaßt sich im besonderen mit einem Verfahren, bei dem die

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Yoinaentonsentra-fcion on Äthylendichlorid Un Reaktionagemisoh von e'cviC' Ο,ΟΟ.πΜο etwa 100 ρ.ρ,π (Teile pro Million) ^jr ' " beträgt, bezogen auf daa gesamte Gasgemioch, mit welchem die Reaktionazone beschickt wird, wobei die Konzentration an Äthylen im Bereich von 1 bis 30 #, die Konzentration an Kohlendioxyd im Bereich von 0,1 bis 10 #, die Konzentration on Sauerstoff im Bereich von 1 bis 10 $ und die Konzentration an Methan oder Äthan im Bereich von 0,001 bis 40 /j liegt und die Reaktortemperatur im Bereich zwischen 150 und 400⁰C, der Druck zwisohen 3t 5 und 45»5. atii und die Strömungsgeschwindigkeit zwischen 1,4 und 42»5 nr (unter Normalbedingungen) pro Stunde und je Rohr liegen, bei einem Rohrdurohmesser von 1,25 cm bis 5 cm und einer Rohrlänge von je 1,5 m bis 12,20 m.

Die Darstellung von Äthylenoxyd duroh partielle Oxydation von Äthylen mittels gasförmigem Sauerstoff in Gegenwart silberhaltiger Katalysatoren ist allgemein bekannt, einschließ« Ilen der Verwendung zweier oder gar dreier Reaktoren hintereinander mit Rückführung In den ersten Reaktor und einer Ausgangekonzentration an Äthylen von 1 bis 6 i».

Auf diesem Gebiet der Technik besteht die Aufgabe, die Produktivität sowohl einer Betriebsanlage bestimmter Größe

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a^s auch, eines gegebenen Katalyeaiorvolumene «u erhöhen.

JCn solchen Äthylenüxyd-Verfahren gibt ca zwei Hauptgrunde für die Erniedrigung der Auebeute. Ee ist bekannt _v daß zwei grund).egende Reaktionen stattfinden, die eine ist die Reaktion von Äthylen mit molekularem Sauerstoff, die zum Äthylenoxyd führt, dem erwünschten Produkt, die andere ist die Reaktion von Äthylen mit molekularem Sauerstoff, die zu Kohlendloxyd und Wasser führt und die eine unerwünschte Nebenreaktion ist* Die Selektivität wird definiert ala das Verhältnis des Äthylens, das zu Äthylenoxyd reagiert, zum gesamten reagierenden Äthylen, das bedeutet, die Selektivität ist gleich der Äthylenoxydkonzentration am Reaktorauslaß minus der Äthylenoxydkonzentration am Einlaß geteilt durch die Differenz der Äthylenkonzentration vor und nach dem Reaktor» Ein Grund für die Erniedrigung der Ausbeute 1st also eine schlechte Selektivität bei der Äthylenoxydation, wobei hauptsächlich Kohlendioxyd und Wasser entsteht. In einem Kreisprozess muß man, abhängig von der Menge inerter Zusätze zu der Beschickung, verschiedene Mengen Inerter Stoffe abtrennen, um deren Konzentrierung zu verhindern·Bine bestimmte Menge des zugefUhrten Äthylens geht beim Abtrennen dieser Verunreinigungen ebenfalls verloren· Daher kann eine weitere Ursache für Einbußen in der Ausbeute die unvoll-

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V-

ständige Verwertung des Äthylens oder ein ungenügender Gesamtumsatz an C₀H,, sein«. Der Gesamtumsatz hängt vom Umsatz pro Reaktor Durchsatz und der Menge dee in den Kreisprozess zurückgeführten Materials ebenso, wie von der Xthylenkonzentration im zwecke Reinigung des Systems entnommenen Zweigstrom ab«

In jedem Fall, ob man nun Luft oder Sauerstoff als Oxydationsmittel benutzt, muß man zwecke Reinigung dee Systems einen Zweigstrom abziehen, um eine Anreicherung inerten Materials wie z.B. Argon, Stickstoff, OH^ oder C₂Hg im System zu verhindern. Man woA außerdem das Kohlendioxyd aus dem System entfernen, entweder durch Auswaschen aus dem zurückgeführten Gasstrom oder indem man einen genügend großen Zweigstrom abzieht, um seine Konzentration in einem annehmbaren Bereich zu halten, da Kohlendioxyd in dem System als ein Inhibitor wirkt und die Reaktion des Äthylens sowohl zu Xthylenoxyd als auch zu Kohlendioxyd unterbindet.

Erfindungsgemäß, gleichgültig ob man Luft, Sauerstoff oder ein Gemisch aus Luft und Sautretoff ale Oxydationsmittel verwendet, sind bestimmt· kritisch· Reaktionebtdingungen in Jed·» der drei Reaktor» erford«rlioh, abhängig davon.

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welohee Verfahren angewendet wird, das heißt, es gibt eine kritische Inhibltorkoneentration für gegebene Kon zentrationen an Kohlendioxyd, JCthan. Methan, Xthylen und Sauerstoff in dem System· Die kritischen Bedingungen sind auch eine Punktion der jeweiligen Reaktortemperatur, Druck, Kontaktzeit und Rohrdurohmeeser· Diese Einstellung der Konzentration an Inhibitor, Kohlendioxyd, Xthan oder Methan ergibt eine beträchtliche Verbesserung der Verfahrensausbeute und Produktivität des Reaktors bei Verringerung der benötigten Katalysatormenge· lach dieser Erfindung läßt man molekularen Sauerstoff verschiedener Herkunft mit Xthylen an einem Silberkatalysator reagieren, und die Erfindung kann ausgeführt werden, Indem man den Katalysator ent= weder in Kohlenstoffe tahl-Rohren, oder in korrosionsfesten Stahlrohren, z.B. solchen aus 304, 316, 405 oder 410 korrosionsfesten Stählen, verwendet· Die Baumaterialien haben keinen Einfluß auf die Ergebnisse. Bei der Ausführung dieser Erfindung muß man die Kohlendioxydkonzentration am Einlaß des Reaktors unter 10 1· halten, voreugewelee im Bereich zwischen 3 und 8 £; indem man entweder das Kohlendioxid aus den zurückgeführten Oasen auswäscht oder indem man ausreichend große Mengen eines Zweigstroms aus dem System entnimmt, um den Kohlendioxydgehalt in diesem Bereioh zu halten·

Das erfindungegemäfle Verfahren zur Herstellung von Xthylen-

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oxyd durch partielle Oxydation von Äthylen mittels gasförmigem Sauerstoff in Gegenwart eines silberhaltigen Katalysators ist dadurch gekennzeichnet, daß man mit drei Reaktorzonen in Reihe arbeitet, deren jede einen Reinigungs-Vorgang und eine Rückführung in diese Zone umfaßt und mit einer Sauerstoffkonzentration zwischen 1 und 10 $, einer Kohlendioxydkonzentration zwischen 0,1 und 10 $>* einer Konzentration an halogeniertem Inhibitor zwischen 0,0001 und 100 p.pom», einer Konzentration an niederen gesättigten Kohlenwasserstoffen zwischen 0,001 und 40 f>, einer Reaktortemperatur zwischen 150 und 400⁰C, einem Reaktordruck Bwisohen 3,5 und 45,5 atU, einer Durchflußgeschwindigkeit zwischen 1,4 und 42,5 m (Normalbedingungen) pro Stunde und langgestreckte Zone mit einem durchschnittlichen Durchmesser zwischen 1,25 und5 cm und einer Länge zwischen 1,5 und 12,2 m betrieben wird, wobei die besondere Kombination der Bedingungen so eingestellt wird, daß in der ersten Zone eine Konzentration an Äthylen zwischen 7 und 20 ^, «ine Selektivität zwischen 65 und 75 # und ein Umsatz zwischen 10 und 30 ^, in der zweiten Zone eine Äthylenkoneentration swieohen 2 und 5 £« eine Selektivität swieohen 60 und 70 t und «in Umsatz zwischen 25 und 50 jC und in der dritten Zone tin· Äthylenkonzentration swieohen 0,5 und 3 tt «in« 8elek~

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tivitüt zwischen 60 und 65 ?» und ein Umsata zwischen 50 und 90 # und im auetretenden Gas eine Äthylanoxyd konzentration zwischen 0,3 und 5*0 /' angewandt wird. Vorzugsweise wendet man eine an Äthylen 10 bis 12 i·- -ige Beschickung in der ersten Zone an, mit einer Selektivität von 70 i> und einem Umsatz von 20 $>« in der zweiten Zone eine 3 i* Äthylen enthaltende Beschickung bei einer Selektivität von 68 $> und einem Umsatz von 35 i^a und in der dritten Zone eine 1 $> Xthylen enthaltende Beschickung bei einer Selektivität von 65 $> und einem Umsatz von 75 #.

Die beigefügte Zeiohnung ist eine schematische Darstellung einer bevorzugten Aueführungsform der Erfindung.

Entsprechend der beigefügten Zeichnung wird Äthylen (mit Zusätzen) durch Leitung 11 In den Reaktor 12 geleitet, zusammen mit zurückgeführtem gewasohenen Gas von Leitung 13 und Luft oder einer anderen Saueretoffquelle von Leitung 14· Nach der Reaktion wird die Mischung durch leitung 15 in den Wäscher 16 geleitet« wo sie mit dem aus Leitung 17 sugeführten Wasser zusammen kommt. Gewaschene· Gas tritt durch Leitung 19 aus, ein Teil davon gelangt in den Reaktor 20 (und ein Teil davon wird durch Leitung 13 in den Kreisprozess zurückgeführt). Die wässrige Lösung, welche da« Äthylenoxyd enthält, wird durch Leitung 18 eur Äthylenoxyd-

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gewi nnung.geleitet„

Die Beschickung dee Reaktora 20 enthält Luft, die durch die Leitungen 14 und 21 und in den Kreislaufmaterial zurlickge · fUhrtee (gewaschenes Gas), das durch Leitung 22 zugeführt wird, un das bei der Reaktion entstehende Gemisch gelangt durch Leitung 23 in den Wäscher 24 wo es mit dem Wasser aus den Leitungen 17 und 25 zusammenkommt. Gewaschenes GaB wird durch Leitung 27 in den Reaktor 28 geleitet zusammen mit Luft aus den Leitungen H, 21 und 29 und in den Kreisprozess zurückgeführtes Material aus Leitung 34« Wässrige Äthylenoxydlöeung wird zur Gewinnung des Xthylenoxyds durch Leitungen 26 und 18 geleitet·

Das Gemisch wird nach der Reaktion aus dem Reaktor 28 Über Lei« tung 30 dem Wäscher 31 zugeführt wo ee mit Wasser aus den Leitungen 17, 25 und 32 zusammenkommt. Gewaschenes Gaa wird durch Leitung 33 verworfen, sum Teil wird et durch Leitung 34 in den Kreisprozess zurückgeführt. Wässrige Xthylenoxydlösung wird zur Gewinnung des Xthyltnoxyd« duroh Leitung 35 und 18 geleitet.

Das folgende Beispiel erläutert di· Erfindung ohne «i« su beschränken. Teil· und Prozentsätze beziehen eioh auf 6m

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Volumen, wenn nichts anderes angegeben ist« Beispiel

Teilchenförmigee Silberkatalysator-Jiaterial wird in senkrechte Stahlrohre (Kohlenstoffstahl oder korrosionsfester Stahl) von 2,5 cm Durchmesser bis zu eii:er .Betthöhe des Katalysators von 7,6 m in jedem von drei Reaktoren in Reihe eingebracht« Bin gasförmiges Reaktionsgemisch wird bereitet, das 12 ?' Äthylen, 6 # Sauerstoff, 0,1 9^ Äthan, 7 $> Kohlendioxyd, 0,05 p.p.m. Äthylendichlorid als Inhibitor und als Rest Stickstoff und andere inerte Gase enthält. Dieses gasförmige Reaktionsgemisch wird mit einer DurchfluQgeschwindigkeit von 18,4 m pro Stunde und pro Rohr durch das Katalysatorbett des ersten Reaktors bei 25O⁰C und 21 atü geleitet. Das Äthylen wird mit einer Selektivität von 70 $> und einem Umsatz von 15 £ zu Äthylenox,rd oxydiert. Die austretenden Gase enthalten etwa 1,3 ^ Xthylenoxyd.

Das bei dieser Reaktion entstandene Gemisch wird zur Abtrennung des gebildeten Äthylenoxyde mit Wasser gewaschen« Ein Teil des Gases wird abgeführt, um eine Anreicherung inerter Stoffe in dem System zu verhindern. Bin Teil der Gae· kann mit Kaliumkarbonatlösung gewaschen werden, um die Kohlendloxydkonzentratlon zu erniedrigen, und wird dann der

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ursprünglichen Reaktion wieder zugeführt» (Dieser Wäscher ist nicht dargestellt)« Es wird oo viel luft oder Sauerstoff, Äthylen, Äthan oder Methan und Äthylendichlorid zu dem in den Prozess zurückgeführten Gemisch zugefügt, daß eine Be schickungsmischung fUr die Reaktoren erhalten wird, wie sie oben beschrieben wurde« Es ist vorteilhaft, die Kohlendioxydkonzentration auf einem niedrigen Wert zu halten, vorzugsweise zwischen 0,1 und 10 #.

Das abgezweigte Gas von obiger Reaktion wird zur Herstellung eines gasförmigen Reaktionsgemische verwendet, das 5 1> Äthylen» 6# Sauerstoff, 0,1 £ Äthan, 7 £ Kohlendloxyd, 0,05 ρ»p.sio Äthylendichlorid als Inhibitor und als Rest Stickstoff und andere inerte Gase enthält. Dieses gasförmige Reaktionsgemiech wird mit einer Durchflußgesohwindigkeit von 18,4 ra pro Stunde und pro Rohr durch dae Katalysatorbett des zweiten Reaktors bei 25O⁰C und 21 attt geleitet. Das Äthylen wird mit einer Selektivität von 68 1> und einem Umsatz von 30 i» zu Äthylenoxyd oxydiert« Die austretenden Gase enthalten etwa 1 i> Äthylenoxyd.

Das bei dieser Reaktion entstandene Gemisch wird zur Ab trennung von gebildetem Äthylenoxyd mit Wasser gewaschen. Ein Teil des Gases wird abgesweigt, um eine Anreicherung

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inerter Stoffe in dem System zu verhindern. Ein Teil der Gase kann mit Kaliumkarbonatlösung gewaschen werden, um die Kohlendioxydkonzentration zu erniedrigen, und wird dann der ursprünglichen Reaktion (zweiter Reaktor) wieder zugeführt. E8 wird so viel Luft oder Sauerstoff, Äthylen, Äthan oder Methan und Athylendichlorid zu dem in den Prczeß zurückgeführten Gemisch zugefügt, daß die oben beschriebene Beschickungamiechung für die Reaktion erhalten wird.

Das abgezweigte Gas aus der zweiten Reaktion wird zur Herstellung eines gasförmigen Reaktionsgemische verwendet, das 2 fo Äthylen, 6 # Sauerstoff, 0,1 $> Äthan, 7 Ί» Kohlendioxyd, 0,05 p.p.m» Athylendichlorid als Inhibitor und als Rest Stickstoff und andere inerte Gase enthält» Dieses gasförmige Reaktionsgemisch wird mit einer DurohfluBgeechwindig· keit von 14,16 nr pro Stunde und pro Rohr bei 25O⁰C und 21 atü duroh das Katalysatorbett des dritten Reaktors geleitet. Bas Äthylen wird mit einer Selektivität von 65 i und einem Umsatz von 70 £ zu Äthylenoxyd oxydiert. Die austretenden Gase enthalten etwa 0»9 Ί» Äthylenoxyd.

Das bei dieser Reaktion entstandene Gemisch wird zur Abtrennung des gebildeten Äthylenoxyde mit Wasser gewaaohen.

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Ein Teil dee Gneee wird abgezweigt um eine Anreicherung inerter Stoffe im System zu verhindern. Ein Teil der Gase kann mit Kaliumkarbonatlösung gewaschen werden, um die Kohlendioxyd konzentration zu erniedrigen, und wird dann der Ursprungliehen Reaktion (dritter Reaktor) wieder zugeführt. Ea wird so viel luft oder Sauerstoff, Äthylen, Äthan oder Methan und Äthylendichlorid dem in den Prozeß zurückgeführten Gemisch zugefügt, daß die oben beschriebene Beschickungsmischung für die Reaktion erhalten wird.

FUr eine Produktion nach dem gleichen Muster benötigt das Dreistufensyetem 20 # weniger Reaktorvolumen und 20 $> weniger Katalysatorvolumen als ein Zweistufensystem· Gleichzeitig erhält man im Dreistufensystem eine Gesamtausbeute von 68 i» gegenüber 66 # in einem solchen Zweiatufensystem, waa einen bedeutenden technischen Portschritt darstellt«

Wenn man die Äthan- oder Methankonzentration in der Beschickung des Reaktor« von 0 i> auf 1 i» erhöht und gleich«, zeitig die Inhibitorkoneentration von 0,001 p.p.a. auf 0,010 p.p.m. erhöht» erhält nan ein· 30 jCigt Steigerung der Produktivität bei gleioher Selektivität. Andererseits kann »an bei gleioher Äthylenoxydproduktion die Selektivität von 65 $> auf 72 i» erhöhen, wenn man die Inhibitor- und dl·

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Xthankonzentration erhöht.. Se ist daher vorteilhaft, den Gehalt an Xthan In der Beschickung dee Systems einzustellen, entweder durch Zugabe ausreichender Xthsnmengen oder durch sorgfältige Einstellung bei der Xthylenhersteilung, um eine bestimmte Zusammensetzung des Xthylens zu erhalten. Xnderungen der Xthankonzentration am Reaktoreinlaß werden durah Änderung der Zulaufgeschwindigkeit des Inhibitors ausgeglichen.

Die Erfindung ermöglicht einen Betrieb mit gutem Wirkungsgrad (im Bereich von 60 1> bis 80 $> Selektivität) und hoher Produktivität (Im Bereich von 0,3 bis 5.0 $ Xthylenoxyd im austretenden Gas) in jeder Stufe.

Um einen guten Wirkungsgrad zu erhalten, muB man immer etwas Inhibitor zu dem System hinzufügen, gleichgültig ob Xthan oder Methan oder andere gesättigte Kohlenwasserstoffe anwesend sind oder nicht.

Sehr günstige Ergebnisse werden auoh mit verschiedenen Abwandlungen im Rahmen des erfindungsgemäfien Verfahrens erhalten. Der Katalysator, wie er in dem voranstellenden Beispiel verwendet wurde« hat sich als besonders wirksam und günstig erwieeen. Br behält seine Aktivität Über lange Zelt bei. Man kann Jedooh auoh andere silberhaltige Katalysatoren

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verwenden ρ vrie Bie auf diesem Gebiet allgemein bekannt sind.

Das Beschickungsgas kann jedes geeignete Reaktionsgemiech zur Herstellung des erwünschten Äthylenoxyde sein, vorzugsweise kann es etwa 1 bis etwa 30 $> Äthylen, 4 bis 10 # - · Sauerstoff„ bis etwa 10 i» Kohlendioxyd und als Rest Stickstoff, gesättigte niedere Kohlenwasserstoffe (Methan oder Xthan) und Argon enthalten. Luft oder relativ reiner Sauerstoff können zur Versorgung mit dem benötigten Sauerstoff dienenο Die Reaktion kann bei Temperaturen zwischen etwa 150° und 400⁰C vorzugsweise bei etwa 225° bis 500⁰C ausgeführt werden. Wenn es gewünscht wird» können die Reaktionen unter Druok z.B. bis zu etwa 45,5 atü oder mehr ausgeführt werden. Reaktionsgemisch, Temperatur, Katalysator und Kontaktzeit oder Strömungsgeschwindigkeit des Gasgemische sind voneinander abhängig.

Dae Verfahren kann so ausgeführt werden, da0 die Oase nach der Reaktion gewaschen werden, z.B. mit Wasser um das gebildete Äthylenoxyd zu entfernen · Danach werden die Gas· um die gewUnsohte Konzentration des Reaktionsgemische au erhalten zusammen mit zusätzlichem Xthylen, CgHg, CH., A, oder N₂ und Luft oder Sauerstoff und Xthylendiohlorid in den Reaktor zurUokgeleltet; ein Teil der gewaschenen Gas·

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aus jedem Reaktor wird abgessweigt_v um die erwUnochten Volumen-

« oder Druckverhältnisse im System zu erhalten«. Es sollte bei der Durchführung des Verfahrene darauf geaohtet werden, übermäßig große Mengen an Xthylendichlorid in der Reaktionszone zu vermeiden, um schädliche Einflüsse auf den Katalysator zu verhindern.

Im allgemeinen wird das Verfahren so ausgeführt, daß im ersten Reaktor die Selektivität der Reaktion eum Äthylenoxyd 65 £ bis 75 i» bei einem Umsatz von 10 bie 30 i» pro Dur cheat ζ beträgt, im zweiten Reaktor ist die Selektivität 60 bie 70 £ bei einem Umsatz von 25 bie 50 Jt und im dritten Reaktor ist die Selektivität 60 bis 65 ϊ bei einem Umsatz von 50 bis 90 +.

Obwohl Xthylendiohlorld als geeignetcrhalogenierterlnhibitor genannt wurde, können auoh Halogenide oder halogen~ haltige Stoffe mit ähnlichem Dampfdruck wit Xthylendiohlorld oder solche, die gasförmig oder nieder siedend sind oder einen Siedepunkt bis zu etwa 300° oder 35O⁰C haben, verwendet werden, besondere dort, wo nicht alle Vorteile dee Xthylendlchlorlds unbedingt erforderlich sind. Solche Stoffe sind beispielsweise Halogene, Halogenwasserstoff«, Ammonium- oder ähnliche Halogenide und halogenlerte Kohlenwasserstoffe.

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Claims (1)

1. Patentansprüche

   1. Verfahren zur Herstellung von Äthylenoxyd durch partielle Oxydation von Xthylen mittels gasförmigem Sauoretoff in Gegenwart einee silberhaltigen Katalysators dadurch gekennzeichnet, daß :»an Oi t drei Reaktipnszonen in Reihe arbeitet, deren jede einen Reinigungevorgang und eine Rückführung in diese Zone umfaßt und mit einer Sauerstoffkonzentration zwischen 1 und 10 i», einer Kohlendioxydkonzentration zwischen 0,1 und 10 $>, einer Konzentration an halogeniertem Inhibitor zwischen 0,0001und 100

   Po p.m. einer Konzentration an niederen gesättigten Kohlenwasserstoffen zwischen 0,001 und 40 #, einer Reaktortemperatur zwischen 150° und 400°0, einem Reaktordruok zwischen 3,5 und 45,5 atti, einer DurohflußgesohwinAigkeit zwischen 1,4 und 42,5 m (Normalbedingungen) pro,Stunde und langgestreckte Reaktionszone mit einem durchschnittlichen Durchmesser zwischen 1,25 und 5 om und einer Länge ■ zwischen 1,5 m und 12,2 m betrieben wird, wobei die besondere Kombination der Bedingungen so eingestellt wird, daß in der ersten Reaktionezone eint Xthylenkonsen» tration zwischen 7 t und 20 j(, eine Selektivität zwieohen 65 und 75 £ und tin Umsatz swisohen 10 und 30 ^, in der

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   zweiten Reaktionssone eine Xthylenkonzentration zwischen 2 und 5 $>, eine Selektivität zwischen 60 und 70 i> und ein Umsatz zwisohen 50 und 25 Υ·> und In der dritten Keaktionezone eine Äthylenkonzentration zwischen 0,5 und 3 i» eine Selektivität zwischen 60 und 65 1> und ein Umsatz zvriaohen 90 und 50 $> und Im austretenden Gas eine Xthylensxydkonaentration zwischen 0,3 und 5,0 $ angewandt wird.

   2- Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß In der ersten Reaktionszone eine 10 bis 12 £ Äthylen enthaltende Beschickung, bei einer Selektivität von 70 i» und einem Umsatz von 20 #, angewandt wird.

   3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der zweiten Reaktioneeone ein· 3 £ Äthylen enthaltende Beschickung, bei einer Selektivität von 68 i> und einem Umsatz von 35 £, angewandt wird.

   4. Verfahren nach Anspruoh 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der dritten Reaktionezone eine 1 ^ Äthylen enthaltend· Beschickung bei einer Selektivität von 65 £ und einen Umsatz von 75 £» angewandt wird.

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