DE1279023B

DE1279023B - Verfahren zur Herstellung von reinem Melamin

Info

Publication number: DE1279023B
Application number: DEM66128A
Authority: DE
Inventors: Tadashi Tsukamoto; Tetsuya Suzuki; Kiyoshi Nishitani
Original assignee: Mitsubishi Kasei Corp
Current assignee: Mitsubishi Kasei Corp
Priority date: 1965-07-27
Filing date: 1965-07-27
Publication date: 1968-10-03

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. Cl.:

C07d

Deutsche KL: 12 ρ -10/05

Nummer: 1279 023

Aktenzeichen: P 12 79 023.7-44 (M 66128)

Anmeldetag: 27. Juli 1965

Auslegetag: 3. Oktober 1968

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von reinem Melamin aus einem bei der Herstellung von Melamin aus Harnstoff oder seinen Derivaten, gegebenenfalls in Gegenwart von Ammoniak erhaltenen Gemisch, bestehend aus flüssigem Melamin, einem Gasgemisch aus Ammoniak und Kohlendioxyd sowie nichtumgesetztem Harnstoff, bei Temperatur- und Druckverhältnissen aus dem durch A (345°C, 150 kg/cm²), B (450⁰C, 350 kg/cm²), C 45O⁰C, 100 kg/cm²) und D (345°C, 100 kg/cm²) begrenzten Zustandsgebiet unter Abscheidung in eine Gas- und Flüssigkeitsphase und einer anschließenden Ausscheidung von festem Melamin aus der Flüssigkeitsphase bei Atmosphärendruck, wobei die Abscheidung des Gemisches in die Gas- und Flüssigkeitsphase in einem zwischen dem Reaktionsgefaß zur Bildung des Melamins und dem Gefäß zur· Ausscheidung des festen Melamins befindlichen Gefäß erfolgt.

Die Umsetzung des Harnstoffs oder seiner Derivate zu Melamin, gegebenenfalls in Gegenwart von Ammoniak, bei einer höheren Temperatur als 300⁰C und unter einem Druck von mindestens 100 atm erfolgt bekanntlich nach der folgenden Formel, wobei 6 Mol Ammoniak und 3 Mol Kohlendioxyd auf 1 Mol Melamin gebildet werden:

H₂N-C C-NH₂ 6NH₂CONH₂-* Il I +6NH₃ + 3CO₂

NN

NH₂

Bei der technischen Herstellung des Melamins aus Harnstoff oder seinen Derivaten wurde bisher meist das flüssige Melamin zusammen mit den gasförmigen Produkten direkt aus dem unter hohem Druck befindlichen Reaktionsgefäß in solche von Atmosphärendruck gebracht, wobei das feste Melamin von dem Ammoniak- und Kohlendioxydgas abgetrennt wurde.

Dabei ist es schwierig, die Verunreinigungen, insbesondere den nicht umgesetzten Harnstoff in dem erzeugten Melamin zu beseitigen. Nach einem bekannten Verfahren wird das gewonnene Rohmelamin rekristallisiert, mit Wasser gewaschen oder diese beiden Verfahren kombiniert, um Verunreinigungen, insbesondere den nicht umgesetzten Harnstoffaus dem Melamin zu beseitigen. Hierbei werden aber Nachbehandlungen, wie Filtrieren und Trocknen, erforderlich.

Verfahren zur Herstellung von reinem Melamin

Anmelder:

Mitsubishi Chemical Industries Limited, Tokio

Vertreter:

Dr.-Ing. A. Vogt, Patentanwalt,

7570 Baden-Baden, Beuttenmüllerstr. 8

Als Erfinder benannt:

Tadashi Tsukamoto,

Tetsuya Suzuki,

Kiyoshi Nishitani, Kitakyushu-shi (Japan)

Ein weiteres Problem bei der Herstellung des Melamins bilden die dabei anfallenden großen Mengen Gase, von deren Verwendung die Wirtschaftlichkeit der Melaminsynthese abhängig ist.

Es ist bekannt, zur Herstellung von Melamin geschmolzenen Harnstoff und Ammoniak sowie flüssiges Melamin in ein Reaktionsgefäß einzuführen, das dabei bei über 400⁰C und über 140 kg/cm² gebildete flüssige Melamin in einem Abscheider von den gasförmigen Produkten abzutrennen und einen Teil des flüssigen Melamins bei Atmosphärendruck abzuscheiden, während der andere Teil des flüssigen Melamins im Kreislauf in das Reaktionsgefäß geleitet wird (USA.-Patentschrift 2 776 284). In einem solchen System sind große und unhandliche Apparaturen erforderlich, weil Harnstoff und große Mengen von flüssigem Melamin in das Reaktionsgefäß eingeleitet werden müssen. Auch ist die Ausbeute des Produkts pro Zeiteinheit gering, da ein Teil des Melamins im Kreislauf in das Reaktionsgefäß zurückgeleitet wird. In einem solchen parallel zum Reaktionsgefäß geschalteten Trenngefäß ist es auch nicht möglich, dessen Temperatur- und Druckbedingungen unabhängig von denen des Reaktionsgefäßes zu wählen.

Es ist ferner bekannt, flüssigen Harnstoff in flüssiges Melamin unter Bildung einer Suspension von Harnstoff in dem flüssigen Melamin einzuleiten und einen Teil des gebildeten Melamins abzuziehen. Das Melamin wird dann in einem Wärmeaustauscher erhitzt und verdampft, worauf es bei Atmosphärendruck kondensiert wird (USA.-Patentschrift 2 776 285). Eine Abscheidung in eine Gas- und

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Flüssigkeitsphase findet dabei nicht statt. Es ist daher nicht möglich, nach diesem Verfahren ein sehr reines Melamin herzustellen, selbst wenn das flüssige, aus dem Reaktionsgefäß abgezogene Melamin direkt dem Atmosphärendruck ausgesetzt werden sollte.

Es sind auch Verfahren bzw. Vorrichtungen zur Herstellung von Melamin beschrieben, bei denen die zur Umsetzung des Harnstoffs zu Melamin erforderliche Wärmezufuhr auf elektrischem Wege erfolgt (deutsche Auslegeschrift 1 162 844 und 1193 058). Bei diesem Verfahren bzw. dieser Vorrichtung sind jedoch keine gesonderten Abscheider zur Abscheidung des umgesetzten Gemisches aus der Melaminsynthese in eine Gas- und Flüssigkeitsphase vorgesehen. Ein Melamin hoher Reinheit kann daher nach dem bekannten Verfahren bzw. mit der bekannten Vorrichtung nicht hergestellt werden.

Es ist auch nicht mehr neu, die Herstellung von Melamin aus Harnstoff bei erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur in zwei Stufen durchzuführen, wobei das rohe, aus der ersten Stufe stammende Produkt nach Abtrennung von den gasförmigen Produkten in der zweiten Stufe unter Zusatz von Ammoniak nachbehandelt wird (deutsche Auslegeschrift 1167 847). Die Nachbehandlung des flüssigen Melamins mit Ammoniak in der zweiten Stufe ist nicht nur zeitraubend, sondern auch insofern unvorteilhaft, als hierfür zusätzliche Apparaturteile erforderlich sind.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Melamin hoher Reinheit unter Vermeidung aufwendiger und komplizierter Vorrichtungen auf einfache und daher auf wirtschaftliche Weise herzustellen, wobei die großen Mengen der anfallenden Gase verwendet werden können.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das nach dem Erreichen des Gleichgewichts erhaltene umgesetzte Gemisch aus der Melaminsynthese in einem gesonderten, mit dem Reaktionsgefaß zur Bildung des Melamins in Reihenschaltung verbundenen Zwischengefaß in die Gas- und Flüssigkeitsphase getrennt wird, aus dem die gesamte Flüssigkeitsphase in das Abscheidungsgefäß für das feste Melamin abgezogen wird.

Die Erfindung beruht auf dem neugefundenen Verhalten von Melamin und nicht umgesetztem Harnstoff, die mit Ammoniak und Kohlendioxydgas bei hohen Temperaturen und hohen Drucken koexistieren.

Es wurde nämlich gefunden, daß der in dem umgesetzten Gemisch aus der Melaminsynthese enthaltene Harnstoff und das Melamin bei hohen Temperaturen und hohen Drucken, bei denen das Ammoniak- und Kohlendioxydgas gleichzeitig existieren, außergewöhnliche Dampfdrucke zeigen, die weit von ihren unter dem Atmosphärendruck berechneten Dampfdrucken abweichen. Es wurde ferner gefunden, daß der nicht umgesetzte, in Melamin enthaltene Harnstoff in dem umgesetzten Gemisch sich zu einem beträchtlichen Teil zur Cyansäure zersetzt, die in die Gasphase wandert, wobei der Harnstoff in dem Melamin abnimmt.

Wird ein solches umgesetztes Gemisch nach dem bekannten Verfahren direkt dem Atmosphärendruck ausgesetzt, so verschiebt sich das chemische Gleichgewicht zwischen dem Harnstoff und dem Ammoniak- und Kohlendioxydgasgemisch rasch zu Gunsten der Bildung von Harnstoff, so daß eine beträchtliche Menge Harnstoff in dem Melamin hinterbleibt.

Wird aber das umgesetzte Gemisch bestimmten Temperatur- und Druckbedingungen unterworfen, so scheidet sich das flüssige Melamin aus dem Gasgemisch ab, und wird dieses Melamin dann dem Atmosphärendruck ausgesetzt, so hinterbleibt fast kein Harnstoff in dem Melamin.

Die hierbei von dem flüssigen Melamin unter den angegebenen Bedingungen abgetrennte Gasphase enthält nur eine geringe Menge Melamin, ist stabil und scheidet keine flüssige oder feste Phase ab. Sie kann daher z. B. für die Herstellung von Harnstoff verwendet werden.

Als Ausgangsstoff für das erfindungsgemäße Verfahren können außer Harnstoff oder seinen Derivaten Ammoniumcyanat oder Guanylharnstoff verwendet werden. Die Melaminsynthese kann nach bekannten Verfahren bei hohen Temperaturen z. B. über 300⁰C und hohen Drucken wie mindestens 100 kg/cm² durchgeführt werden. Am Ende dieser Reaktion ' wird ein aus einer Gas- und Flüssigkeitsphase bestehendes Gemisch erhalten, wobei die flüssige Phase hauptsächlich aus geschmolzenem flüssigem Melamin und die gasförmige Phase hauptsächlich aus Ammoniak und Kohlendioxyd besteht.

Dieses Gemisch wird in die gasförmige und flüssige Phase getrennt. Dadurch, daß die Trennung des umgesetzten Gemisches in die Gas- und Flüssigkeitsphase in einem gesonderten, mit dem Reaktionsgefaß zur Bildung des Melamins in Reihenschaltung verbundenen Zwischengefaß erfolgt, ist ein rascher Materialdurchsatz und damit eine gute Ausbeute pro Zeiteinheit gewährleistet.

Bei der Durchführung dieser Trennung sind die Bedingungen besonders der Temperatur und des Drucks, unter denen die Reaktion an deren Ende stattfindet, sehr bedeutsam. Es herrscht nämlich ein Gleichgewicht in der Reaktion, bei der Harnstoff oder seine Derivate zu Melamin umgesetzt werden, die nur von der Temperatur und dem Druck abhängt Im allgemeinen wird diese Umsetzung durch eine höhere Temperatur und einen niedrigen Druck begünstigt. Um z. B. eine Umsetzung von 98 bis 99% zu erhalten, ist es zweckmäßig, am Ende der Reaktion folgende Reaktionsbedingungen einzuhalten: etwa 500⁰C bei 500 atm, etwa 450⁰C bei 350 atm, 350 bis 45O⁰C bei 200 atm und 300 bis 35O⁰C bei 150 atm. Die Trennung der Gas- und Flüssigkeitsphase erfolgt erfindungsgemäß bei solchen Temperaturen und Drucken, bei denen das Gleichgewicht in dem Reaktionsgemisch erreicht ist.

Verschiedene Begrenzungen sind jedoch erforderlich, um die Trennung der Gasphase und der Flüssigkeitsphase mit Vorteil durchzuführen. Praktisch muß eine Temperatur von 345 bis 450⁰C und ein Druck über 100 atm bei der Trennung angewandt werden. Obgleich eine höhere Temperatur für die Umsetzung des Harnstoffs günstig ist, ist eine höhere Temperatur als 45O⁰C wegen der Korosion und der notwendigen Stärke der Reaktionsgefaße nicht zweckmäßig. Bei einer Temperatur unter 345°C beginnt dagegen das Melamin zu erstarren, so daß es schwierig ist, dieses in dem geschmolzenen flüssigen Zustand zu halten und die Gasphase von der Flüssigkeitsphase abzutrennen. Ein Druck unter 100 atm ist zwar für die Darstellung des Melamins zweckmäßig. Bei einem solches Druck neigt aber

das Melamin dazu, sich zu ungünstigen Nebenprodukten, wie Melam und Meiern, umzuwandeln, so daß der Gehalt an diesen Verunreinigungen erheblich steigt.

Zur Erzielung optimaler Verhältnisse ist es zweckmäßig, solche Bedingungen für die Trennung der gasförmigen Phase und der flüssigen Phase zu wählen, bei denen die wirksame Entfernung des nicht, umgesetzten Harnstoffs aus dem Melamin erfolgt. Wird die Gas-Flüssigkeits-Trennung nach dem erfindungsgemäßen Verfahren durchgeführt, so wird der Gehalt an Harnstoff in dem gewonnenen Melamin bedeutend herabgesetzt. Die bloße Herabsetzung des Harnstoffgehalts ist aber für den Erfolg des Verfahrens nicht ausreichend. Selbst wenn der Harnstoffgehalt in dem Melamin nach dem erfindungsgemäßen Verfahren z. B. auf 4,7% im Vergleich zu 13% bei den bekannten Verfahren herabgesetzt wird, so kann ein solches Resultat von technischem Standpunkt aus nicht als befriedigend angesehen werden; der Harnstoffgehalt ist mit anderen Worten bei der bevorzugten Ausführungsform der Erfindung stets sehr klein und beträgt vorzugsweise etwas mehr oder weniger als 1%.

Im folgenden wird die Erfindung unter Bezugnahme auf die Zeichnungen näher erläutert.

F i g. 1 zeigt bevorzugte Temperatur- und Druckbereiche, unter denen das bei der Behandlung von Harnstoff oder seiner Derivate bei hohen Temperaturen und Drucken erhaltene Reaktionsgemisch in eine flüssige, aus Melamin bestehende Phase und eine hauptsächlich aus Ammoniak und Kohlendioxyd bestehende Gasphase getrennt wird, und

F i g. 2 stellt ein Schema dar, nach dem eine als Beispiel dienende Ausführungsform der Erfindung durchgeführt wird.

Wie aus F i g. 1 ersichtlich, werden die Temperaturen und Drucke, unter denen die Gas-Flüssigkeits-Trennung vor sich geht, aus dem mit A, B, C und D bezeichneten Gebiet bevorzugt, d. h., der Druck liegt unter der Kurve a, aber über 100 atm, während die Temperatur im Bereich von 345 bis 450⁰C ist. Die Kurve α zeigt die Druckgrenzen an, die unter Berücksichtigung der Entfernung des Harnstoffs im Sinne der obigen Erörterungen gesetzt sind

In F i g. 2 stellt 1 ein kontinuierliches Reaktionsgefäß, z. B. ein röhrenförmiges Reaktionsgefäß dar. Die Umwandlung, des Harnstoffs oder eines seiner Derivate mit oder ohne Zugabe von Ammoniak findet in dem Reaktionsgefäß 1 bei einer hohen Temperatur und einem hohen Druck statt. Darauf wird das erhaltene aus einer gemischten Gas-Flüssigkeits-Phase bestehende Reaktionsgemisch in den Gas-Flüssigkeits-Abscheider 2 beliebiger Art übergeführt, der ein einfaches Gefäß oder ein mit einem Zyklon versehenes Gefäß sein kann, um die Abscheidung zu begünstigen. Die Temperatur und der Druck in dem'Abscheider werden so eingestellt, daß die festgelegten Temperaturen und Drucke aufrechterhalten werden können. Die Gasphase wird kontinuierlich aus dem Abscheider abgezogen, während der festgelegte Druck mittels des Druckregulierventils 3 aufrechterhalten wird. Die Flüssekeitsphase (Melamin) wird andererseits mittels der Düsen 6 in das Melaminsammelgefäß 7 gesnrühi, das durch Ventil 5 auf Atmosphärendruck gehalten wird. Hieraus wird das Melamin mittels der Schraubenaustragimg 8 abgezogen.

Im vorstehenden wurde die Erfindung in bezug

auf ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Melamin beschrieben. Das Verfahren kann aber auch absatzweise zur Herstellung von Melamin durchgeführt werden.

Die folgende Tabelle zeigt einen Vergleich zwischen einem bekannten Verfahren und dem Verfahren der Erfindung in bezug auf die Entfernung des Harnstoffs.

Die Zahlen in den Spalten A und B der Tabelle geben den Harnstoffgehalt in Gewichtsprozent 8es hergestellten Melamins an, der mit der Temperatur und dem Druck schwankt, unter den die Trennung eines" Reaktionsgemisches durchgeführt wird. A bedeutet hierbei, daß das Reaktionsgemisch nach bekannten Verfahren in die Zone atmosphärischen Drucks gebracht wird. B stellt dagegen den Fall dar, bei dem das Reaktionsgemisch der Gas-Flüssigkeits-Trennung im Bereich der in F i g. 1 gezeigten Temperaturen und Drucke unterworfen und dann die flüssige Phase nach dem Verfahren der Erfindung allein in die Zone des Atmosphärendrucks' übergeführt wird.

25	Druck	A	345	B	Temperatur" C	A	B	450	A	B
atm	3,5		0,6	380	2,7	0,3		2,0	0,1
	5,0		1,2		4,0	0,6	3,1	0,2
100	9,0		2,3	6,2	1,2	4,5	0,5
3° 150	10,5		4,0	8,4	2,5	5,3	0,7
250	20,8		15,8	12,6	8,0	7,5	2,0
300
500

Aus der obigen Tabelle ist ersichtlich, daß das Verfahren der Erfindung zu ausgezeichneten Ergebnissen hinsichtlich der Entfernung des Harnstoffs führt. Genau genommen schwanken die Ergebnisse der Entfernung des Harnstoffs mehr oder weniger je nach dem Gewichtsverhältnis des Ammoniaks zu Harnstoff, die als Ausgangsmaterial bei dem Verfahren zur Herstellung von Melamin verwandt werden. In der obigen Tabelle sind die Ergebnisse dargestellt, bei denen das Gewichtsverhältnis von NH3 zu Harnstoff 0,5 war. Aber ähnliche Ergebnisse wurden bei einem Verhältnis NH3 zu Harnstoff in der Nähe von 1 erhalten und noch bessere Ergebnisse wurden bei einem Verhältnis über 1 erzielt.

Die mit der Erfindung erzielten Vorteile bestehen insbesondere darin, daß ein sehr reines Melamin in guter Ausbeute auf einfache Weise ohne die Verwendung aufwendiger und komplizierter Vorrichtungen hergestellt werden kann.

Das dabei anfallende, hauptsächlich aus Ammoniak und Kohlendioxyd bestehende, vom flüssigen Melamin abgetrennte Gasgemisch ist unter den angeführten Bedingungen hoher Temperatur und hohen Drucks stabil, ohne eine flüssige oder feste Phase aus der Gasphase auszuscheiden. Solche Gasgemische können daher η .it Vorteil als Ammoniak und Kohlendioxyd enthaltende Gasgemische "'. B. für die Herstellung von Harnstoff vawendet werden.

^6f Beispiel 1

Dieser Versuch wurde in der in F i g. 2 schematisch dargestellten Vorrichtung durchgeführt.

10,2 kg Harnstoff und 10,5 kg Ammoniak wurden kontinuierlich während einer Stunde in das Reaktionsgefäß 1 zur Umwandlung von Harnstoff in Melamin bei 150 atm und 430⁰C zugeführt, bis das Gleichgewicht erreicht war. Das Reaktionsgemisch wurde dann in den Gas-Flüssigkeits-Abscheider 2 geleitet, um die Gasphase und die flüssige Phase bei 150 atm und 430° C kontinuierlich voneinander zu trennen. Hierbei wurde die flüssige Phase auf einem bestimmten Niveau gehalten und die flüssige Phase, nämlich das geschmolzene, gasfreie Melamin, mittels der Düsen 6 in das Gefäß 7 gesprüht, das auf Atmosphärendruck gehalten wurde. Auf diese Weise' wurde O,15°/o Harnstoff enthaltendes pulverförmiges Melamin in einer Reinheit von 98,9% und in einer Menge von 3,05 kg/Std. erhalten.

Wurde dagegen nach einem bekannten Verfahren das Reaktionsgemisch aus dem Reaktionsgefäß 1 direkt in die Zone atmosphärischen Drucks ohne die Gas-Flüssigkeits-Abscheidungsstufe unter den angegebenen Bedingungen hoher Temperatur und hohen Drucks übergeführt, so wurde Melamin in einer Reinheit von nur 94,7% mit einem Gehalt von 4,1% Harnstoff erhalten.

Beispiel 2

Die gleiche Vorrichtung wie im Beispiel 1 wurde verwendet. 5,2 kg Harnstoff und 15,3 kg Ammoniak wurden kontinuierlich während einer Stunde dem Reaktionsgefaß 1 zwecks Umwandlung von Harnstoff in Melamin bei 200 atm und 420⁰C zugeführt, bis das Gleichgewicht erreicht war. Das Reaktionsgemisch wurde dann kontinuierlich in den Gas-Flüssigkeits-Abscheider 2 eingeleitet und die Gas-Flüssigkeits-Trennung wie im Beispiel 1 bei 200 atm und 410⁰C durchgeführt. Hierbei wurde -die Flüssigkeit auf einem bestimmten Niveau gehalten und das flüssige Melamin mittels der Düsen 6 in das Gefäß 7 zur Erstarrung unter Atmosphärendruck gesprüht. Auf diese Weise wurde ein 0,1% Harnstoff enthaltendes pulverförmiges Melamin in einer Reinheit von 98,6% und einer Menge von 1,45 kg/Std. erhalten.

Beispiel 3

Die gleiche Vorrichtung wie im Beispiel 1 wurde verwendet. 15,3 kg Harnstoff und 8,1 kg Ammoniak wurden kontinuierlich während einer Stunde dem

Reaktionsgefaß 1 zwecks Umwandlung von Harnstoff in Melamin bei 250 atm und 390°C zugeführt, bis das Gleichgewicht erreicht war. Das Reaktionsgemisch wurde dann kontinuierlich in den Gas- Flüssigkeits-Abscheider 2 übergeführt. Hierbei wurde die Gas-Flüssigkeits-Trennung wie im Beispiel 1 bei 250 atm und 385°C durchgeführt und das geschmolzene Melamin mittels der Düsen 6 in das Gefäß 7 gesprüht. Auf diese Weise wurde ein 1,2% Harnstoff enthaltendes pulverförmiges Melamin in einer Reinheit von 97,3% und in einer Menge von 4,82 kg/Std. erhalten.

Claims

Patentanspruch:

Verfahren zur Herstellung von reinem Melamin aus einem bei der Herstellung von Melamin aus Harnstoff oder seinen Derivaten, gegebenenfalls in Gegenwart von Ammoniak erhaltenen Gemisch, bestehend aus flüssigem Melamin, einem Gasgemisch aus Ammoniak und Kohlendioxyd sowie nicht umgesetztem Harnstoff, bei Temperatur- und Druckverhältnissen aus dem durch A (345⁰C, 150 kg/cm²), B (450° C, 350 kg/cm²), C (45O⁰C, 100 kg/cm²) und D (345⁰C, 100 kg/cm²) begrenzten Zustandsgebiet unter Abscheidung in eine Gas- und Flüssigkeitsphase und einer anschließenden Ausscheidung von festem Melamin aus der Flüssigkeitsphase bei Atmosphärendruck, wobei die Abscheidung des Gemisches in die Gas- und Flüssigkeitsphase in einem zwischen dem Reaktionsgefäß zur Bildung des Melamins und dem Gefäß zur Ausscheidung des festen Melamins befindlichen Gefäß erfolgt, dadurch gekennzeichnet, daß das nach dem Erreichen des Gleichgewichts erhaltene umgesetzte Gemisch in einem gesonderten, mit dem Reaktionsgefaß zur Bildung des Melamins in Reihenschaltung verbundenen Zwischengefaß in die Gas- und Flüssigkeitsphase getrennt wird, aus dem die gesamte Flüssigkeitsphase in das Abscheidungsgefaß für das feste Melamin abgezogen wird.

In Betracht gezogene Druckschriften:

Deutsche Auslegeschriften Nr. 1162 844,1167 847, 193 058;
USA.-Patentschriften Nr. 2 776 284, 2 776 285.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen