DE1242767B - Verfahren zur Herstellung eines mit einem Metallmantel bekleideten nuklearen Brennstoffkoerpers - Google Patents
Verfahren zur Herstellung eines mit einem Metallmantel bekleideten nuklearen BrennstoffkoerpersInfo
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Description
DEUTSCHES #n PATENTAMT
DeutscheKl.: 21g-21/20
Nummer: 1242767
Aktenzeichen: G 37016 VIII c/21 g
1 242 767 Anmeldetag: 8.Februar 1963
Auslegetag: 22. Juni 1967
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung eines mit einem Metallmantel
bekleideten nuklearen Brennstoffkörpers, der spaltbaren Brennstoff und ein MetalIhydrid enthält,
gemäß dem ein fester Brennstoffkörper aus einer Mischung eines nuklearen Brennstoffs und eines hydridbildenden
Metalls geformt wird, das Metall des Brennstoffkörpers bei einer Temperatur zwischen
700 und 900° C dann in Metallhydrid übergeführt wird, indem der Brennstoffkörper mit Wasserstoff in
Kontakt gebracht wird, der von die Geschwindigkeit der Hydridbildung mindernden Verunreinigungen gereinigt
ist, der Wasserstoffdruck so eingestellt wird, daß eine übermäßige Rißbildung im Brennstoffkörper
verhütet wird, und der Wasserstoff so lange mit dem Brennstoffkörper in Kontakt gehalten wird, bis ein
gewünschter Hydridisierungsgrad erreicht ist, und anschließend der Brennstoffkörper auf Umgebungstemperatur
abgekühlt wird.
Bisher wurden Brennstoffelemente aus einem hydridisierten Brennstoffkörper mit einem Metallmantel
in einem dreistufigen Verfahren hergestellt. Zunächst wurde der Brennstoffkörper bis zu dem gewünschten
Grad hydridisiert. Dann wurde der Brennstoffkörper rundum mechanisch bearbeitet, um ihm exakte Abmessungen
innerhalb enger Toleranzen zu geben. Schließlich wurde der so bearbeitete Brennstoffkörper
in einen Metallmantel eingesetzt, der sich seinen Außenabmessungen dicht anpaßte. Der genaue Paßsitz
über die Länge des Brennstoffkörpers ist von außerordentlicher Bedeutung, um einen guten und
wohldefinierten Wärmeübergang aus dem Brennstoffkörper durch den Mantel zu dem Kühlmittel zu erhalten.
Aus diesem Grund wurde auch in der Regel der Metallmantel auf den Brennstoffkörper aufgeschmiedet
(aufgehämmert oder gesenkgeschmiedet). Die bekannten Verfahren zur Herstellung solcher von
einem Metallmantel umkleideter Brennstoffkörper waren um so unbefriedigender, als hydrisierte Brennstoffkörper
nur sehr schwierig mechanisch exakt auf enge Toleranzen zu bearbeiten sind und weil die mechanische
Bearbeitung hydridisierter Brennstoffkörper gefährlich ist und zu einem beträchtlichen Abfall
des teuren hydridisierten Brennstoffmaterials führt.
Bei der Herstellung dieser Art von Brennstoffelementen ergaben sich gewisse Schwierigkeiten. Häufig
ist die Kernbrennstoff-Hydrid-Mischung, die etwa in legierter Form vorliegt, schwierig zu bearbeiten. Es
müssen sehr sorgfältige Endbearbeitungen erfolgen, um so kleine Toleranzen zu erreichen, daß der
Brennstoffkörper dicht im Mantel sitzt. Ein besonders vorteilhaftes Hydrid zur Verwendung im Brenn-
Verfahren zur Herstellung eines
mit einem Metallmantel bekleideten
nuklearen Brennstoffkörpers
mit einem Metallmantel bekleideten
nuklearen Brennstoffkörpers
Anmelder:
General Dynamics Corporation,
New York, N. Y. (V. St. A.)
New York, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter:
Dipl.-Ing. F. Weickmann,
Dr.-Ing. A. Weickmann,
Dipl.-Ing. H. Weickmann und Dr. K. Fincke,
Patentanwälte, München 27, Möhlstr. 22
Als Erfinder benannt:
Massoud T. Simnad, Wellesley, Mass. (V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v.Amerika vom 8. Februar 1962 (171962)
Stoffelement ist Zirkonhydrid. Gerade dieses Hydrid ist jedoch entweder allein oder zusammen mit Kernbrennstoff,
wie etwa Uran, schwer zu bearbeiten. Die Bearbeitung ruft häufig Brandgefahr in den Filtern
und anderen Hilfseinrichtungen der Bearbeitungseinrichtung hervor. Die Bearbeitung der Legierung oder
der sonstigen Kombination des Kernbrennstoffes und des Zirkonhydrids führt überdies normalerweise zum
Verlust gewisser Mengen der relativ teuren Brennstoff-Hydrid-Mischung. Nichtsdestoweniger sind,
wenn auch unter Aufwand relativ großer Kosten, aber doch zufriedenstellend Brennstoffkörper auf
diese Weise bearbeitet worden, und es entstanden zufriedenstellend arbeitende Brennstoffelemente genannter
Art. Da es in der Regel schwierig ist, einem relativ dichten Sitz zwischen der Mantelwandung und
dem bearbeiteten Brennstoffkörper zu erhalten, ist in der Regel ein zusätzlicher Verfahrensschritt erforderlieh,
bei dem der ummantelte Brennstoffkörper durch Ziehapparate gezogen wird, die den Mantel dicht um
den Brennstoff legen. Dieser gesonderte Verfahrensschritt erhöht die Herstellungszeit und die Herstellungskosten
der ummantelten Brennstoffkörper beträchtlich.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein verbessertes und einfacheres Verfahren zur Herstellung
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eines mit einem Metallmantel bekleideten nuklearen Brennstoffkörpers, der einen von einem dichtsitzenden
Metallmantel umhüllten Metallhydrid-Kompaktkörper aufweist, zu schaffen, bei dem sich die mechanische
Bearbeitung des hydridisierten Brennstoffkörpers und außerdem das Überziehen des Metallmantels
über den Brennstoffkörper nach dem Hydridisieren erübrigt, so daß eine beträchtliche Ersparnis an
Herstellungszeit und Herstellungskosten erreicht wird schung vorliegen, beispielsweise zwischen 10 und
95 Gewichtsprozent, je nach den Erfordernissen des jeweiligen Kernreaktors, in dem das Brennstoffelement
benutzt werden soll.
Die Herstellung der Mischung aus dem hydridbildenden Metall und dem Kernbrennstoff und die Verformung
dieser Mischung zu einem Brennstoffkörper erfolgt vorzugsweise durch Legierungs- oder Gießverfahren.
Beispielsweise kann eine aus 92% Zirkon
bei gleichzeitiger Verbesserung des dichten und io und 8 % Uran 238 (zu 20 Gewichtsprozent mit Uran
gleichmäßigen Sitzes zwischen Brennstoff und Man tel, sowie Erhöhung des Wärmeübergangs-Wirkungsgrades
aus dem Brennstoffkörper durch den Metallmantel zum Reaktorkühlmittel.
Zur Lösung obiger Aufgabe ist gemäß der Erfindung vorgesehen, daß vor der Hydridbildung wenigstens
eine Oberfläche des Brennstoffkörpers mit einem Blech aus einem Metall umschlossen wird, das
bei der Temperatur zwischen 700 und 900° C strukturell stabil und bei dieser Temperatur für Wasserstoff
durchlässig ist, und daß auch dieses Blech bei dem Hydridbildungsvorgang mit dem Wasserstoff in
Kontakt gebracht werden kann.
Das fertige Brennstoffelement kann sowohl in 235 angereichert) gebildete Mischung in geeigneter
Weise zu einem Brennstoffkörper für ein Brennstoffelement nach der Erfindung geformt werden, indem
zunächst Zirkon und Uran in Pulverform gemischt und auf Legierungstemperatur erhitzt werden und
dann in eine geeignete Gußform gegossen werden.
Das verfestigte Produkt kann irgendeine geeignete Form, beispielsweise die Form einer kompakten oder
hohlen Stange oder eines Zylinders haben. Falls gewünscht, kann die Mischung aus Zirkon und Uran
durch Druck verfestigt und dann zur Bildung des Brennstoffkörpers gesintert werden. Zur Erleichterung
der nachfolgenden Hydridisierungsschritte erwies es sich als wünschenswert, daß die Brennstoff-
Kernreaktoren des Typs TRIGA als auch in anderen 25 körper, die auf die genannte Weise erzeugt wurden,
Kernreaktoren benutzt werden.
Weitere Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung von Ausführungsbeispielen
unter Hinweis auf die Figuren.
F i g. 1 zeigt in einer graphischen Darstellung die Wasserstoffkonzentration in Abhängigkeit von der
Temperatur in einem Wasserstoff-Zirkon-System.
F i g. 2 zeigt in einer graphischen Darstellung die Wasserstoffkonzentration in Abhängigkeit von dem
Wasserstoffdruck in dem System nach der Fig. 1.
Verfahrensmäßig wird zunächst ein Kernbrennstoffkörper in irgendeiner geeigneten Weise aus einer
Mischung von Kernbrennstoff und eines Hydrid bildenden Metalls oder aus einer solchen Metallegiekeine
größere Wanddicke als etwa 9,5 mm besaßen. Ist der Gesamtdurchmesser des Brennstoffkörpers
größer als 9,5 mm, so kann der Brennstoffkörper mit einem hohlen Mittelraum versehen werden, um seine
Wanddicke auf die angegebenen 9,5 mm maximal zu begrenzen. Es wurde festgestellt, daß die Hydridisierung
beim Verfahren nach der Erfindung rascher, wirksamer und mit weniger Rißbildungsgefahr im
Brennstoffkörper durchzuführen ist, wenn sie an relativ dünnwandigen Stücken ausgeführt wird, die beispielsweise
keine 9,5 mm übersteigende Dicke haben. Jedoch ist die Erfindung nicht auf die Herstellung
von Brennstoffkörpern beschränkt, die irgendeine bestimmte Wanddicke haben. Die Hydrierung kann,
rung bzw. aus einem gesinterten Kompaktkörper ge- 40 wenn sie sorgfältig durchgeführt wird, auch erfolgformt.
Nach der Formung wird die Mischung in einen
Mantel, etwa in Form einer Büchse oder eines Zylinders, aus hochtemperaturbeständigem Metall eingebracht und wenigstens teilweise damit umschlossen.
Je nach der jeweils angewendeten Technik wird das 45
Mantelmaterial gesenkgeschmiedet oder nicht. Danach wird das hydrierbildende Metall einer Hydridisierung unterworfen. Das Metall des Mantels oder
der Umkleidung ist derart, daß es bei der Hydridisierungstemperatur gegenüber Wasserstoffgas durch- 50 ist; hierbei handelt es sich um diejenigen Temperalässig ist. Die Hydridisierung kann also in situ inner- türen, denen die Brennstoffelemente ausgesetzt sind, halb des Mantels erfolgen, ohne daß der Metallman- Es ist ferner wichtig, für das Hüll- oder Ummantetel geschädigt wird. Iungsmaterial ein Metall auszuwählen, dessen
Mantel, etwa in Form einer Büchse oder eines Zylinders, aus hochtemperaturbeständigem Metall eingebracht und wenigstens teilweise damit umschlossen.
Je nach der jeweils angewendeten Technik wird das 45
Mantelmaterial gesenkgeschmiedet oder nicht. Danach wird das hydrierbildende Metall einer Hydridisierung unterworfen. Das Metall des Mantels oder
der Umkleidung ist derart, daß es bei der Hydridisierungstemperatur gegenüber Wasserstoffgas durch- 50 ist; hierbei handelt es sich um diejenigen Temperalässig ist. Die Hydridisierung kann also in situ inner- türen, denen die Brennstoffelemente ausgesetzt sind, halb des Mantels erfolgen, ohne daß der Metallman- Es ist ferner wichtig, für das Hüll- oder Ummantetel geschädigt wird. Iungsmaterial ein Metall auszuwählen, dessen
Der Kernbrennstoff kann auch aus einer Mischung Schmelz- oder Erweichungspunkt um einiges Oberaus beispielsweise Thorium 232 oder Uran 238, nicht 55 halb der in Aussicht genommenen Hydridisierungsangereichert
oder in geeigneter Weise mit Uran 235 temperatur liegt. Besonders zweckmäßig erwies sich
in diesem Zusammenhang nichtrostender Stahl, Chromstahl oder ein ähnliches Metall oder eine Metallegierung,
die hinreichend strukturell stabil ist und einen Schmelzpunkt hat, der wesentlich über der
Hydridisierungstemperatur im Bereich von etwa 700 bis 900° C liegt.
Wie aus dem Folgenden noch näher hervorgeht, kann die Hydridisierungstemperatur sehr verschieden
Hochtemperatur-Moderatoren verwendet werden 65 sein je nach der speziell angewandten Hydridisierungskönnen,
zur Verarbeitung als Kernbrennstoffmantel technik. Die Hydridisierungstechniken sind z. B. in
geeignet. Das jeweils verwendete Metall kann in der USA.-Patentschrift 3 070 526 beschrieben. Die
irgendeiner geeigneten Konzentration in der Mi- üblichen Hydridisierungstemperaturen liegen jedoch
reich bei Stücken angewendet werden, die dicker als 9,5 mm sind. Für die meisten Zwecke reicht es jedoch
aus, wenn die Brennstoffkörperwanddicken von nicht mehr als 9,5 bis etwa 12,7 mm haben.
Es ist wichtig, als Mantel oder Hüllmaterial für das Brennstoffelement ein Metall auszuwählen, das einen
hinreichend hohen Schmelzpunkt hat und das bei den in Aussicht genommenen Arbeitstemperaturen des
Reaktors hinreichend strukturell stabil und dauerhaft
angereichert, beispielsweise 7 bis 20 Gewichtsprozent Uran 235, bestehen.
Das hydridbildende Metall der Mischung kann Zirkon sein, das nach Hydridisierung einen ausgezeichneten
Moderator bildet. Zirkon legiert leicht mit dem Kernbrennstoff und bildet mit diesem feste
Brennstoffkörper. Jedoch sind auch andere hydridbildende Metalle, die in hydridisiertem Zustand als
in dem angegebenen Bereich zwischen 700 und 900° C
Chromstahl und nichtrostende Stähle verschiedenster Zusammensetzung erwiesen sich insbesondere
zweckmäßig als Ummantelungsmaterial in Anbetracht ihrer hohen Schmelzpunkte und ihrer hohen
Festigkeiten. Überdies sind alle diese Stähle gegenüber Wasserstoff im Bereich von etwa 700 bis 900° C
durchlässig, so daß die Hydridisierung eines Brennstoffkörpers, der von einem Mantel eines solchen
Hüllmaterials umschlossen ist, wirksam durchgeführt werden kann.
Beispielsweise kann der Mantel in Form einer Hohlbuchse hergestellt werden, die eine Wanddicke
von 0,5 mm hat. Als Material kann austenitischer nichtrostender Stahl verwendet werden, der etwa
18% Chrom und 8% Nickel enthält. Der Brennstoffkörper kann in diese Buchse aus nichtrostendem
Stahl zunächst eingesteckt werden. Der ummantelte Brennstoffkörper kann dann bei offenen Enden des
Mantels hydridisiert v/erden; der Mantel kann auch mit einer oberen und einer unteren Endkappe des
gleichen Umhüllungsmaterials versehen werden, die angeschweißt werden. Der ummantelte Brennstoffkörper
kann vor dem Hydridisieren zunächst durch eine Ziehform gezogen werden. Jedenfalls hat die
Buchse in bezug zum Brennstoffkörper zunächst einen solchen Durchmesser, daß ein geringes Spiel
zwischen dem Brennstoffkörper und der Wand der Buchse vor der Hydridisierung vorliegt.
Die Hydridisierung führt in Anbetracht der Absorption von Wasserstoff zu einer gewissen Ausdehnung
des Brennstoffkörpers, wodurch ein dichter gegenseitiger Sitz zwischen dem Brennstoffkörper und
der Buchse bewirkt wird. Das zulässige anfängliche Spiel zwischen dem Brenstoffkörper und der Buchse
hängt von dem auszuführenden Hydridisierungsgrad und von anderen Faktoren ab. Für die meisten
Zwecke ist ein Spiel von 0,125 bis 0,25 mm zwischen dem Brennstoffkörper und dem Behälter vor der Hydridisierung
bevorzugt. Dieses Spiel ist hinreichend klein, so daß, wenn der Brennstoffkörper in situ
innerhalb der Buchse hydridisiert ist, ein gegenseitiger Paßsitz zwischen dem hydridisierten Brennstoffkörper
und der Buchse eintritt.
Nach der Ummantelung, sei es, daß der nichthydridisierte Brennstoffkörper mit dem Metallmantel
durch eine Ziehform gezogen ist oder nicht, erfolgt die Hydridisierung entsprechend den im vorliegenden
angegebenen Ausführungsbeispielen.
Welche spezielle Technik im Rahmen des Verfahrens nach der Erfindung auch angewandt wird, stets
wird der Brennstoffkörper, der Zirkometall und metallische Kernbrennstoffe, z. B. Uran, Thorium in
Mischung als Legierung, enthält, wenn er nicht bereits frei oder im wesentlichen frei von Verunreinigungen
ist, welche die Diffusion des Wasserstoffes in das Zirkon, z. B. in das Zirkonoxyd, hindern, gereinigt.
Die Reinigung kann mit irgendeinem geeigneten Mittel erfolgen, beispielsweise mit einer wäßrigen
Lösung einer Mischung aus Salpetersäure und Fluorwasserstoffsäure.
Nachdem die Oberfläche des Brennstoffkörpers gereinigt ist, kann diese Oberfläche von dem Reinigungsmittel
durch Waschen befreit und getrocknet < werden. Anschließend wird der Brennstoffkörper,
wie oben beschrieben, ummantelt.
Eine Technik zur Durchführung des Verfahrens
nach der Erfindung besteht darin, den gereinigten Brennstoffkörper völlig mit dem Mantelmaterial, wie
oben beschrieben, zu umhüllen. Die Endkappen werden an Ort und Stelle rings am Mantel befestigt, bevor
die Hydridisierung ausgeführt wird. Die Hydridisierung erfolgt vorzugsweise entsprechend dem weiter
unten angegebenen Verfahren. Der ummantelte Brennstoffkörper wird in einen Bereich oder in einer
Umgebung bekannter und steuerbarer Temperatur in .o einen Heizofen gebracht. Die Umgebung des Brennstoffkörpers
steht vorzugsweise unter relativ hohem Vakuum von beispielsweise nicht mehr als 1 mm Hg.
Die Umgebungsatmosphäre soll so frei wie nur möglich von den angegebenen Verunreinigungen sein.
Die Temperatur des ummantelten Brennstoffkörpers wird zunächst auf eine vorbestimmte Hydridisierungstemperatur
zwischen etwa 700 und 900° C gesteigert. Dann wird gereinigter Wasserstoff in den
Hydridisierungsapparat eingeführt, so daß in ihm ein ίο Wasserstoffdruck vorgegebener Höhe herrscht. Der
Wasserstoffdruck wird so ausgewählt, daß die Hydridisierungsrate des gesamten eingeschlossenen Brennstoffkörpers
nicht die Hydridisierungsrate eines nichtummantelten, von Verunreinigungen freien, Zirkon
enthaltenden Brennstoffkörpers übersteigt, die durch einen Wasserstoff druck bei einer Hydridisierungstemperatur
hervorgerufen würde, der gleich dem Dissoziationsdruck des beta-gesättigten Wasserstoff-Zirkon-Systems
ist. Das bedeutet, daß der Wasserstoffo druck so eingestellt wird, daß er nicht einen Druck
übersteigt, der dem Dissoziationsdruck des gesättigten Beta-Wasserstoff-Zirkon-Phasensystems bei der
Hydridisierungstemperatur äquivalent ist. Ein derartiger Wasserstoffdruck kann ohne weiteres aus den
Fig. 1 und 2 ermittelt werden. Die Wasserstoffatomkonzentration des beta-gesättigten Wasserstoff-Zirkon-Systems
kann für jede Hydridisierungstemperatur aus der F i g. 1 abgelesen werden. Aus der F i g. 2
kann der erforderliche Wasserstoffdruck ermittelt ο werden, sofern die Wasserstoffatomprozentkonzentration
und die Hydridisierungstemperatur bekannt sind. Beispielsweise ist bei der Hydridisierungstemperatur
von 800°C die Wasserstoffatomkonzentration des beta-gesättigten Wasserstoff-Zirkon-Systems etwa
51 %. Aus der F i g. 2 ist ersichtlich, daß bei einer Wasserstoffatomkonzentration von 51% und einer
Hydridisierungstemperatur von SOO0C ein Wasserstoffdruck von ungefähr 145 mm Hg erforderlich ist.
Um eine übermäßige Rißbildung des Brennstoffkörpers zu verhüten, soll der Wasserstoffdruck nicht
145 mm überschreiten, wenn die Hydridisierung bei einer Temperatur von 800° C ausgeführt wird. Dies
gilt selbstverständlich unter der Annahme, daß ein vollständig von Verunreinigungen freies System vor;
liegt und daß keine metallische Buchse den Zirkon enthaltenden Brennstoffkörper umgibt. Liegen Verunreinigungen
vor und/oder wird eine Metallbüchse verwendet, so wird der Wasserstoffdruck entsprechend
eingestellt. Es wurde festgestellt, daß gereinig) ter Wasserstoff, d. h. Wasserstoff, der durch Überspülen
eines geeigneten Getters ζ. Β. aus Zr-Pulver gereinigt wurde, wichtig ist, um eine hinreichend
rasche Hydridisierungsrate zu ermöglichen und um die Hydridisierung auf ein hohes Atomverhältnis von
; Wasserstoff zu Zirkon zu erleichtern.
Der gereinigte Wasserstoff fließt durch die Mantelwandung bei der Hydridisierungstemperatur und bewirkt
die Hydridisierung des Zirkons. Die Hydridisie-
rungsrate ist durch den Widerstand des Mantels und des Brennstoffkörpers gegenüber dem Durchlaß von
Wasserstoff begrenzt. Diese Grenze ist jeweils etwas verschieden je nach der Dicke und der Art des Mantels,
dem Oxydfilm auf dem Mantel und dem Brennstoffkörper. In der Regel ist es zweckmäßig, den
Wasserstoff in dem System außerhalb des Mantels auf Atmosphärendruck zu halten. Die angegebenen
Faktoren begrenzen dann die Hydridisierungsrate auf einen sicheren Pegel, so daß eine beträchtliche Bildung
von Zirkonhydrid in einer höheren Phase als in der Beta-Phase oder in der Gamma-Phase oder der
Gamma-plus-Beta-Phase nicht eintritt. Bevor die Hydridisierung in der Beta-Phase im wesentlichen beendet
ist, erfolgt die Hydridisierung des Zirkons in dem Brennstoffkörper in beträchtlichem Ausmaß in der
Gamma-plus-Beta-Phase oder in der Gamma-Phase, bevor die Hydridisierung des Zirkons in der Beta-Phase
im wesentlichen beendet ist. So stellt sich in dem Zirkon ein Wasserstoffgradient ein, der zu einer
beträchtlich verschiedenen Expansion des Zirkons von Bereich zu Bereich führt. Das liegt dann an der
Anwesenheit von zwei oder mehr Phasen in dem Zirkon. Diese große unterschiedliche Expansion kann
in beträchtlichem Maß eine Rißbildung im Brennstoffkörper hervorrufen, was zu vermeiden ist.
Werden ummantelte Brennstoff körper verwendet, so wird die Rate des Wasserstoffstromes in das Zirkon
des Brennstoffkörpers während der Hydridisierung derart gesteuert, daß eine Hydridisierungsrate entsprechend
den oben angegebenen Bedingungen eintritt. Da normalerweise in dem System einige Verunreinigungen
sind, die die Hydridisierungsrate herabzusetzen neigen, ist es üblich, das Zirkon in dem
Brennstoffkörper mit einem Wasserstoffdruck zu beaufschlagen, der etwas höher ist als der Dissoziationsdruck der festen Beta-Lösung des Zirkons in einem
von Verunreinigungen freien System bei der Hydridisierung des Zirkons in der Beta-Phase. Der Wasserstoffdruck,
der in Kontakt mit dem Zirkondruck kommt, kann daher in der Regel den genannten Dissoziationsdruck
um etwa 100 mm Hg übersteigen.
Es ist wünschenswert, die Hydridisierung des Zirkons in dem ummantelten Brennstoffkörper fortzusetzen,
bis ein relativ hohes Wasserstoff-Zirkon-Verhältnis erreicht ist. Nachdem die gewünschte Menge
an Wasserstoff von dem ummantelten Brennstoffkörper in den Beta-und dann in den Beta-plus-Gamma-
und Gamma-Bereichen absorbiert ist, darf sich das System abkühlen. Der Druck des Wasserstoffs, der in
der Hydridisierungskammer verbleibt und in Kontakt mit dem Hydrid des Brennstoffkörpers kommt, überschreitet
nicht den Gleichgewichts-Dissoziationsdruck für die gewünschte Zusammensetzung bei der
Temperatur, die zu jeder Zeit in dem ummantelten Brennstoffkörper während der Abkühlung herrscht.
Die Hydridisierung von mit nichtrostendem Stahl ummantelten, Uran-Zirkon enthaltenden Brennstoffkörpern
wurde auf diese Weise mit großem Erfolg durchgeführt.
Die Hydridisierung nach der eben beschriebenen Technik erfolgt in der Regel relativ langsam, da die
üblichen Dicken und Arten des Ummantelungsmaterials und die Anwesenheit von Oxydfilmen auf ihnen
und auf den Brennstoffkörpern dem Eintritt von Wasserstoff in die Brennstoffkörper Widerstand bieten.
Dementsprechend erfordert die beschriebene Hydridisierungstechnik eine relativ lange Hydridisie-
rungszeit, z. B. 4 Tage oder mehr, da das Zirkon in dem Brennstoffkörper so weit hydridisiert werden
kann, daß man ein Wasserstoff-Zirkon-Atomverhältnis von beispielsweise 1,7 : 1,0 erhält. Die beschriebene
Technik hat jedoch den Vorteil, daß die Zugangsrate von Wasserstoff zum Brennstoffkörper in
der Regel hinreichend niedrig liegt, so daß keine Probleme entstehen, wie sie bei einer übermäßig
raschen Hydridisierung in der Regel auftreten. Das
xo System ist also in einem gewissen Sinn selbstregulierend. Der Wasserstoff kann in allen Hydridisierungsstufen
in der Regel auf Atmosphärendruck rund um den ummantelten Brennstoffkörper in der Hydridisierungskammer
gehalten werden.
In Anbetracht der relativ langen Behandlungsdauer, die erforderlich ist, um das Zirkon durch die
beschriebene Technik wesentlich zu hydridisieren, sind in gewissen Fällen, insbesondere dann, wenn ein
relativ hohes Wasserstoff-Zirkon-Atomverhältnis in einer relativ kurzen Zeit erreicht werden soll, andere
Techniken zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung angezeigt.
Es kann hierzu die oben beschriebene Technik in ihren Grundzügen beibehalten werden, jedoch wird
die Hydridisierungsrate bei den gleichen Materialien, also auch bei dem gleichen Manteltyp mit der auf
ihm befindlichen Oxydschicht, beträchtlich unter Anwendung einer im folgenden zu beschreibenden zweiten
Technik erhöht.
Der Brennstoffkörper wird, bevor die Hydridisierung erfolgt und nachdem er gereinigt wurde, in die
Mantelbuchse eingesetzt. Mantel und Brennstoffkörper sind so bemessen, daß sie einen relativ größeren
Anfangsdurchmesser haben als der gewünschte Enddurchmesser. Ferner sind sie beide etwas kürzer. Das
Spiel zwischen der Buchse und der Seitenwandung des Brennstoffkörpers kann aber das gleiche sein wie
oben beschrieben. Wie bei der erstbeschriebenen Technik wird der Brennstoffkörper völlig mit dem
Mantel umschlossen; Stirnkappen für den Mantel werden z.B. mittels Schweißen an Ort und Stelle
sicher befestigt. Dann wird nach der zweiten Technik der ganze ummantelte Brennstoffkörper einem Ziehprozeß
unterworfen. Es werden also Mantel und Brennstoffkörper verlängert. Dieses Verlängern kann
mittels eines üblichen Ziehprozesses (Ziehform) erfolgen. Im Ergebnis wird der Durchmesser des
Brennstoffkörpers und des Behälters kleiner, und Brenstoffkörper und Behälter werden verlängert. Das
Spiel zwischen Brennstoffkörper und Mantel wird dadurch in der Regel auf beispielsweise etwa 0,127 mm
verringert. Der Ziehvorgang bewirkt, daß die kontinuierliche Oxydschicht auf Mantel und Brennstoffkörper
aufbricht. Es entstehen daher im Mantel und im Brennstoffkörper Stellen, durch die Wasserstoff
rasch bei der folgenden Hydridisierung dringen kann. Es wurde gefunden, daß beispielsweise für die
meisten Zwecke eine Verlängerung von Brennstoffkörper und Mantel um etwa 10 % hinreichend ist, um
in zufriedenstellender Weise den Oxydfilm auf dem Brennstoffkörper selbst und auf den Mantelflächen
aufzubrechen. Die Hydridisierung geht dann viel rascher vor sich, als bei den gleichen Materialien
nach der erstbeschriebenen Technik.
Entsprechend der zweiten Technik erfolgt dann die Hydridisierung, und zwar vorzugsweise im wesentlichen
ebenso wie bei der ersten Technik. Bei Anwendung der zweiten Technik wurde festgestellt, daß
beispielsweise eine Hydridisierung auf ein Wasserstoff-Zirkon-Atomverhältnis von 1,0:1,0 in 1 oder
2 Tagen erreicht werden kann, beispielsweise bei einer Temperatur von etwa 800° C, und daß eine Hydridisierung
ein Wasserstoff-Zirkon-Atomverhältnis von 1,7:1,0 bei 760° C nach nicht mehr als etwa
3 Tagen erreicht wird. Dies steht im Gegensatz zu der viel länger währenden erstgenannten Hydridisierungstechnik.
Die Hydridisierungsrate bleibt nach wie vor durch die diskontinuierlichen Oxydfilme und das a
Mantelmaterial begrenzt. Bei Anwendung üblicher Ummantelungsmaterialien und Brennstoffkörper ist
demgemäß auch ein solches System noch selbstregulierend wie bei der erstgenannten Technik. Es kann
also von Verunreinigungen befreiter gereinigter Was- ι serstoff (z. B. Wasserstoff, der Zirkon überströmt hat)
in der Hydridisierungskammer außerhalb des gegengezogenen Mantels unter etwa Atmosphärendruck
während der ganzen Hydridisierung und der nachfolgenden Abkühlung aufrechterhalten werden. Der ge- s
zogene Mantel und der BrennstofEkörper widerstehen noch dem Eintritt von Wasserstoff in dem Brennstoflkörper
in hinreichendem Maß, um eine rasche Hydridisierung des Zirkons zu hindern und dementsprechend
auch Rißbildung im Brennstoffkörper.
Unter gewissen Umständen ist es jedoch wünschenswert, eine dritte Technik anzuwenden, die
etwas von den beiden beschriebenen Techniken abweicht. Bei der dritten Technik wird der Brennstoffkörper
in die Mantelbuchse wie bei der erstbeschriebenen Technik eingesetzt. Es erfolgt dann aber kein
Ziehprozeß. Die Endkappen werden aber nicht auf der Buchse befestigt, bevor die Hydridisierung beendet
ist. Vielmehr erfolgt die Hydridisierung des Brennstoffkörpers in der Buchse, wobei die Enden
des Brennstoffkörpers an den Enden der Buchse freiliegen. Während der Hydridisierung tritt Wasserstoff
in den Brennstoffkörper von dessen freiliegenden Enden aus ein und strömt um die Seitenwand des
Brennstoffkörpers in den Spalt zwischen der Seitenwand des Brennstoffkörpers und der Seitenwand der
Buchse, um so mit allen Oberflächenteilen des Brennstoffkörpers in Kontakt zu kommen. Ein gewisser
Anteil des Wasserstoffes dringt auch durch die Mantelbuchse und kommt auf diese Weise in Kontakt
mit dem Brennstoff körper. Wenn der Hydridisierungsprozeß fortschreitet und dadurch der Brennstoffkörper
auf Grund der Bildung von Zirkonhydrid aufquillt, wird der Abstand oder der Spalt zwischen der
Buchsenwand und dem Brennstoffkörper kleiner und kleiner und verringert sich schließlich bis auf Null.
Die Hydridisierung setzt sich dann nur so fort, daß Wasserstoff in den Brennstoffkörper von dessen freiliegenden
Enden her und durch die Buchsenwandung einströmt. 5;
Ist die Hydridisierung beendet, so werden die Stirnkappen sicher an Ort und Stelle mit dem Mantel
verschweißt.
Das Verfahren nach der Erfindung gestattet, die Einführung des Wasserstoffes derart zu steuern, daß 6<
der Zirkon enthaltende Brennstoffkörper im wesentlichen in jeder Phase des Wasserstoff-Zirkon-Systems
vollständig über seinen gesamten Querschnitt hydridisiert ist, bevor der Wasserstoifdruck so gesteigert
wird, daß das Zirkon in der nächstfolgenden Phase 6; hydridisiert wird. Bei einer vorgegebenen Hydridisierungstemperatur
wird also der Zirkon enthaltende Brennstoffkörper im wesentlichen in der Alpha-Phase
hydridisiert, bevor eine Hydridisierung in der Alphaplus-Beta-Phase erfolgt. Die Hydridisierung erfolgt
dann im wesentlichen vollständig über den ganzen Querschnitt des Brennstoffkörpers in der Alpha-plus-Beta-Phase,
bevor eine beachtliche Hydridisierung in der Beta-Phase vor sich geht. Es wurde festgestellt,
daß Zirkon enthaltende Brennstoffkörper auf ein hohes Wasserstoff-Zirkon-Atomverhältnis hydridisiert
werden können, ohne daß eine übermäßige Rißbildung in den Brennstoffkörpern eintritt, wenn die
Hydridisierung nach der genannten Prozedur erfolgt. Ferner wurde festgestellt, daß, wenn der Wasserstoff
in Kontakt mit dem Zirkon enthaltenden Brennstoffkörper in zeitlich kleinen Abständen folgenden vielen
Teilvolumen gebracht wird, die Neigung der Brennstoffkörper zu reißen oder sonstwie beschädigt zu
werden weiterhin verringert wird. Die Hydridisierung wird überdies schließlich bei der Hydridisierungstemperatur
beendet, die der Gamma-Zirkon-Phase
ο entspricht, nachdem die Hydridisierung sorgfältig in der Beta- und der Beta-plus-Gamma-Phase erfolgt ist.
Ist die Hydridisierung in der Gamma-Phase beendet, erfolgt eine zusätzliche Hydridisierung des
Zirkons in der Gamma-Phase, indem Wasserstoff in
S kleinen Volumen mit dem teilweise ummantelten Brennstoffkörper in Kontakt gebracht wird, während
dieser teilweise ummantelte Brennstoffkörper in Stufen von je 30° C abgekühlt wird. Da die Maximalkonzentration
an Wasserstoff im Zirkon in der
□ Gamma-Zirkon-Phase größer bei niedrigen Temperaturen ist, kann auf diese Weise die Hydridisierung
des Zirkons während der Abkühlungsstufen erhöht werden.
Nachdem die Hydridisierung in der Gamma-Zirkon-Phase während eines Teiles des Abkühlungsvorganges beendet ist und bevor eine hinreichende
Menge an Wasserstoff zur Bildung von Zirkonhydrid mit einem Wasserstoff-Zirkon-Verhältnis von 2:1
eingeführt worden ist, wird die Hydridisierung jedoch durch Evakuieren der Reaktionszone bendet, und
danach wird der teilweise ummantelte Brennstoffkörper auf Zimmertemperatur abgekühlt. Wenn
jedoch die Hydridisierung bis zu dem angegegebenen 2:1-Wasserstoff-Zirkon-Atomverhältnis fortgesetzt
wurde, traten leicht Risse im Zirkonhydrid auf. Das Zirkonhydrid, das auf diese Weise gebildet wurde,
konnte sogar zu einem Pulver aufbrechen. Rißfreie, unzerbrochene Stücke aus Zirkon-Uran-Legierung in
der Mantelbuchse ergaben sich jedoch dann, wenn
) das Zirkonhydrid ein Brennstoff-Zirkon-Atomverhältnis von etwa 1,85:1 hatte.
Bei Durchführung der genannten dritten Technik mittels der beschriebenen schrittweisen Hydridisierung
kann das Zirkon im Brennstoffkörper auf ein
ι Wasserstoff-Zirkon-Atomverhältnis bis zu 1,8:1 in der geringen Zeit von 3 Tagen hydridisiert werden.
Obwohl es bevorzugt ist, die beschriebene dritte Technik in oben angegebener Weise durchzuführen,
so kann jedoch die oben beschriebene Hydridisierungsprozedur mittels der beschriebenen drei Techniken
zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung ausgeführt werden, um ummantelte Brennstoffkörper
zu gewinnen, die eine rißfreie Kernbrennstoff-Metallhydrid-Mischung enthalten, in denen das
Hydrid ein hohes Wasserstoff-Metall-Atomverhältnis hat. Wird die Hydridisierungsprozedur unter Anwendung
der genannten dritten Technik ausgeführt, so muß jedoch die Hydridisierungsrate sorgfältig ge-
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steuert werden, um Rißbildung zu verhüten, um so mehr, als die Enden des Brennstoffkörpers und auch
seine Seitenwände direkt dem Wasserstoff ausgesetzt sind.
Bei Durchführung der Hydridisierung gemäß dem Verfahren nach der Erfindung ergeben sich keine
Beulen oder Abmessungsänderungen der ummantelten oder teilweise ummantelten Brennstoffkörper. Der
Brennstoffkörper nimmt auf Grund der Absorption von Wasserstoff an Umfang und Volumen zu. Die
anfängliche Volumenzunahme kann ohne weiteres vorher ermittelt werden, und dementsprechend kann
das Anfangsspiel zwischen dem Brennstoffkörper und der Mantelwandung derart eingestellt werden, daß ein
dichter gegenseitiger Sitz zwischen dem Brennstoffkörper und dem Mantel durch die Hydridisierung eintritt,
ohne daß der Brennstoffkörper oder der Mantel beschädigt wird. Ein solcher gegenseitiger Paßsitz
verbessert den Wärmeübergang von dem Brennstoffkörper durch den Mantel zum Kühlmittel, wenn das
Brennstoffelement in das Herz eines Kernreaktors eingesetzt wird.
Ist die beschriebene Hydridisierungsprozedur beendet, braucht der ummantelte Brennstoffkörper
nicht weiterverarbeitet oder bearbeitet zu werden, es sei denn, daß bei Anwendung der oben beschriebenen
dritten Technik noch die Stirnkappen an Ort und Stelle an den Mantel z. B. mittels Schweißen befestigt
werden.
Ein Brennstoffkörper aus einer Zirkon-Uran-Legierung, der als zylindrische Stange von etwa
355 mm Länge und etwa 38 mm Durchmesser ausgebildet war und ein Loch von etwa 13 mm Durchmesser
aufweist, das sich in Längsrichtung durch die Mitte des Stabes erstreckte, wurde aus einer gekörnten
Mischung von etwa 92 Gewichtsprozent Zirkon und etwa 8 Gewichtsprozent Uran hergestellt. Die
Mischung wurde zur Bildung einer Legierung zusammengeschmolzen. Der Stab wurde durch Eintauchen
in Trichloräthylen gereinigt. Im eingetauchten Zustand wurde die Oberfläche des Stabes mit Stahlwolle
abgeputzt. Der Stab wurde weiterhin durch Ätzen in einer wäßrigen Lösung gereinigt, die etwa 49 Volumprozent
Salpetersäure und 1 Volumprozent Fluorwasserstoffsäure enthielt. Dann wurde der Stab mit
Alkohol abgespült und in Luft getrocknet.
Der Stab wurde dann in eine gut passende Buchse aus nichtrostendem Stahl von 0,5 mm Stärke eingesetzt,
wobei ein Spiel von 0,25 mm zwischen der Staboberfläche und der Innenoberfläche der Buchse
verblieb. Endkappen aus dem Buchsenmaterial wurden dann oben und unten an die Buchse angeschweißt,
so daß schließlich der Stab völlig von einem Metallbehälter umschlossen war.
Der derart ummantelte Stab wurde dann in ein Molybdänschiff gelegt. Dieses Molybdänschiff bestand
aus gereinigtem Molybdänblech, das auf Größe geschnitten und durch Rollen gebogen war. Schiff und
Stab wurden dann in ein Mullitrohr gesteckt, das an seinem einen Ende geschlossen war und mit einem
Pyrexglas-Adapter zugeschmolzen wurde. Das Mullitrohr hatte an seinem gegenüberliegenden Ende eine
Verjüngung, an der eine Pyrex-Endkappe und eine Ventilöffnung für einen Vakuum- und einen Wasserstoffanschluß
angebracht war. Vor den Stab wurde
eine keramische Abschirmung eingesetzt, bevor die Reaktionskammer geschlossen und gedichtet wurde.
Die Reaktionskammer, bestehend aus dem geschlossenen Mullitrohr mit dem an ihm befindlichen
Stab, wurde dann abgedichtet und in einen elektrischen Ofen eingebracht. Eine Vakuum-Wasserstoff-Leitung
wurde mit dem Vakuum-Wasserstoff-Anschluß des Rohres verbunden. Die Reaktionskammer
wurde dann mit einer Vakuumpumpe evakuiert, die
ίο in die genannte Leitung eingesetzt war. Die Evakuierung wurde bis auf etwa IO-6 mm Hg fortgesetzt.
Der ummantelte Brennstoff körper in der Reaktionskammer wurde dann auf etwa 760° C erhitzt. Diese
Erhitzung erfolgte etwa 1 Stunde lang. Nach Erreichen der angegebenen Temperatur wurde das
Vakuumsystem abgesperrt, und es wurde Wasserstoff, der durch Uberströmen von Zirkon gereinigt war, in
die Reaktionskammer unter Atmosphärendruck eingeführt. Während der Hydridisierung blieb der umso
mantelte Brennstoffkörper in Wasserstoff unter Atmosphärendruck. Die Hydridisierungsrate wurde
allein durch den Oxydfilm auf der Oberfläche des Brennstoffkörpers den Oxydfilmen auf den Oberflächen
des Mantels und durch die Dicke und die
as Natur des Mantelmaterials gesteuert. Die Hydridisierung erfolgte etwa 4 Tage lang.
Da die Eintrittsrate des Wasserstoffes in den Brennstoffkörper durch den Mantel niedrig war, waren
keine besonderen Vorkehrungen nötig, als die Temperatur des ummantelten Brennstoffkörpers von der
Hydridisierungstemperatur auf Zimmertemperatur vermindert wurde. Die Abkühlung erfolgte innerhalb
etwa 12 Stunden. Diese Abkühlung war langsam genug, um thermische Spannungen im ummantelten
Brennstoffkörper zu verhüten, andererseits aber hinreichend rasch genug, um eine beträchtliche Hydridisierung
bei niedrigeren Temperaturen als den angegebenen 760° C zu verhüten, also bei der Hydridisierungstemperatur,
die während des Hauptteiles der Hydridisierungstemperatur angewandt wurde. Nachdem
der Brennstoffkörper auf Umgebungstemperatur abgekühlt war, wurde er aus der Reaktionskammer
herausgenommen und untersucht.
Der auf diese Weise behandelte ummantelte Stab erwies sich als rißfrei. Er hatte eine gleichmäßige
Abmessung und Form und saß dicht in dem Mantelmaterial. Der Mantel zeigte keine Abmessungsänderungen, also keine Beulen, Biegungen und keine Risse
oder Brüche. Bei metallographischer Untersuchung des Stabes zeigte sich, daß der Wasserstoff in ihm
gleichmäßig verteilt war und ein Wasserstoff-Zirkon-Atomverhältnis von etwa 1,7:1 vorlag. Der hydridi"
sierte ummantelte Brennstoffkörper hatte also im Endzustand die gewünschten genauen Abmessungen
und erforderte keine weitere Verarbeitung. Er mußte also nicht mehr beispielsweise gezogen oder mechanisch
bearbeitet werden, bevor er in einen Kernreaktor eingesetzt werden konnte.
Ein Brennstoffstab aus einer Zirkon-Uran-Legierung gleicher Zusammensetzung wie im Beispiel I,
der jedoch eine Länge von etwa 320 mm und einen Durchmesser von etwa 17,5 mm und kein Mittelloch
besaß, wurde nach Reinigung entsprechend dem Beispiel I in einen Mantel aus nichtrostendem Stahl von
0,5 mm Stärke eingesetzt, wobei ein Spiel von
Claims (1)
1. Verfahren zur Herstellung eines mit einem Metallmantel bekleideten nuklearen Brennstoffkörpers,
der spaltbaren Brennstoff und ein Metallhydrid enthält, gemäß dem ein fester Brennstoffkörper
aus einer Mischung eines nuklearen Brennstoffs und eines hydridbildenden Metalls geformt
wird, das Metall des Brennstoffkörpers bei einer Temperatur zwischen 700 und 900° C dann in
MetalIhydrid übergeführt wird, indem der Brennstoffkörper mit Wasserstoff in Kontakt gebracht
wird, der von die Geschwindigkeit der Hydridbildung mindernden Verunreinigungen gereinigt
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