DE1206153B - Formmassen aus Polypropylen und einem praktisch linearen 1, 4-Polybutadien - Google Patents
Formmassen aus Polypropylen und einem praktisch linearen 1, 4-PolybutadienInfo
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Description
BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. α.:
C08f
Deutsche Kl.: 39 b-22/06
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
D41583IVc/39b
17. Mai 1963
2. Dezember 1965
17. Mai 1963
2. Dezember 1965
Das Hauptpatent 1181906 betrifft Formmassen,
die aus einem überwiegenden Gewichtsanteil von Polypropylen sowie einem Elastomeren bestehen und
als Elastomeres 10 bis 40 Gewichtsprozent, bezogen auf die Polymerenmischung, eines praktisch linearen
1,4-Polybutadiens mit einem Gehalt an cis-l,4-Struktureinheiten
von 30 bis 60 Gewichtsprozent enthalten.
Die Polymerenmasse nach dem Hauptpatent besitzt gegenüber Polypropylen verbesserte Eigenschaften
und insbesondere eine erhöhte Schlagzähigkeit bei niederen Temperaturen.
Die Erfindung stellt nun eine Verbesserung und Weiterentwicklung der Formmassen gemäß Hauptpatent
insofern dar, als sie als Elastomeres an Stelle des Polybutadiene 0,5 bis 50 Gewichtsprozent, bezogen
auf die Polymerenmischung, eines Mischpolymerisates aus Butadien und einer alkenylaromatischen,
in der Alkenylgruppe und der aromatischen Gruppe insgesamt 8 bis 20 Kohlenstoffatome enthaltende
Verbindung mit einem Gehalt an cis-l,4-Struktureinheiten in dem Butadienanteil von mindestens 23 %
enthalten.
Die erfindungsgemäßen Polymerenmassen unterscheiden sich dadurch vorteilhaft von denjenigen
gemäß Hauptpatent, als zur Erzielung der gleichen Verbesserungswirkung ein geringerer Anteil an Elastomeren
erforderlich ist. Dazu kommt, daß das elastomere Verstärkungsmittel gemäß der Erfindung erheblich
wirtschaftlicher ist als das 1,4-Polybutadien und sich zudem leichter mit dem Polypropylen vermischen
läßt.
Das Butadienelastomere kann von 50 bis 95 Gewichtsprozent Butadienbindungen und von 50 bis
5 Gewichtsprozent an alkenylaromatischen Bindungen aufweisen. Der Anteil der cis-l,4-Butadienbindungen
ist in erheblichem Maße abhängig von dem Anteil der alkenylaromatischen Bindungen in dem Mischpolymeren.
Es ist jedoch wünschenswert, daß 30 bis 97 Gewichtsprozent der Butadienbindungen die cis-1,4-Konfiguration
aufweisen, wenn das Mischpolymere von 40 bis 60 Gewichtsprozent Butadien enthält.
Bevorzugte Butadienelastomere gemäß der Erfindung sind stereospezifische Mischpolymere des Styrols und
Butadiens.
Ein geeignetes Polypropylen für die Verwendung in der Polymerenmasse der Erfindung ist ein normalerweise
festes, plastisches Material, welches Molekulargewichte von 5000 bis 500000 aufweist, vorzugsweise
von 100000 bis 300000. Handelsübliche, verfügbare Stoffe, welche im wesentlichen isotaktisch sind und
.für das Formen, das Extrudieren und das Überziehen geeignet sind, können zur Anwendung kommen.
Formmassen aus Polypropylen und einem
praktisch linearen 1,4-Polybutadien
praktisch linearen 1,4-Polybutadien
Zusatz zum Patent: 1181 906
Anmelder:
The Dow Chemical Company,
Midland, Mich. (V. St. A.)
Vertreter:
Dipl.-Ing. F. Weickmann,
Dr.-Ing. A. Weickmann,
Dipl.-Ing. H. Weickmann
und Dipl.-Phys. Dr. K. Fincke, Patentanwälte,
München 27, Möhlstr. 22
Als Erfinder benannt:
Joseph Wilbur Norton jun., Midland, Mich.;
Cleown Alva Leatherman,
Shephard, Mich. (V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 18. Mai 1962 (195 954)
Die Mischpolymeren in der erfindungsgemäßen Polymerenmasse sind lineare, stereoreguläre, gelfreie,
lösungspolymerisierte Mischpolymere einer alkenylaromatischen Verbindung und Butadien. Solche
Mischpolymeren unterscheiden sich von den konventionellen alkenylaromatischen Butadienmischpolymeren,
welche durch Emulsionspolymerisation hergestellte, vernetzte, regellose Mischpolymere sind und
Gele enthalten.
In dem linearen, stereoregulären Mischpolymeren gemäß der Erfindung sind mindestens 23°/0 der ungesättigten
Bindungen, in den Butadieneinheiten des Mischpolymeren solche des cis-l^-Additionstyps.
Es können auch alle diese ungesättigten Bindungen solche des cis-l,4-Additionstyps sein. Alle anderen
vorliegenden ungesättigten Bindungen in den Mischpolymeren, soweit sie 77% sämtlicher ungesättigter
Bindungen nicht übersteigen, können solche des trans-l,4-Additionstyps oder des Vinyltyps sein,
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3 4
welche sich durch 1,2-Addition der Butadienmonomer- Pigmente, Antioxydanten, Stabilisatoren, Schmiereinheiten
in dem Polymeren bilden. mittel und Weichmacher enthalten und können zu
Nach einer bevorzugten Ausführungsform der Er- Gegenständen beliebiger Art verformt werden, wie
findung liegt die cis-l,4-Konfiguration in einem Aus- z. B. Filmen, Blättern, Stangen, Verpackungsmaterial,
maß von etwa 30 bis 97% der Bindungen der Butadien- 5 Gartenstühlen, Behältern, Spielzeug, Eiswürfelschalen,
komponente des Mischpolymeren vor. Die Misch- Fliegenpatschen oder Gemüsefrischhaltebehältern. Die
polymeren aus Alkenylaromaten und Butadien, Verformung kann nach üblicher Technik erfolgen,
welche in den Formmassen der Erfindung enthalten z· B. durch Spritzen, Pressen, Kalandern oder Ex-
sind, können Mooneyviskositäten von etwa 15 bis tradieren.
etwa 100, vorzugsweise von etwa 30 bis etwa 50, noch i° Beispiel I
besser von etwa 40 aufweisen.
besser von etwa 40 aufweisen.
Unter der Bezeichnung »alkenylaromatische Ver- 97 Teile von Polypropylen und 3 Teile eines kaubindung«
wird eine solche verstanden, welche sowohl tschukartigen Polymeren aus 25 % Styrol und 75 %
eine Alkenylgruppe als auch eine aromatische Gruppe Butadien werden in einem Doppelkonusmischer geaufweist
und insgesamt 8 bis 20 Kohlenstoffatome 15 mischt. Das Polypropylen ist ein isotaktisches PoIybesitzt.
Bemerkenswerte Vertreter solcher Verbin- meres mit einer Dichte von 0,904 g pro Kubikzentidungen
sind z. B. Styrol, a-Methylstyrol, die Vinyl- meter, einem Schmelzindex (5 kg Gewicht bei 1900C)
naphthaline, die Vinylanthracene, l-Vinyl-2,4,6-tri- von 5,5, einem Elastizitätsmodul von 1,2 · 104 kg/cm2
methylbenzol und die Vinyltoluole. und einer Streckgrenze von 385 kg/cm2. Das Styrol-
Mischungen gemäß der Erfindung enthalten 50 20 Butadien-Mischpolymere ist ein stereoreguläres PoIy-
bis 99,5 Gewichtsprozent Polypropylen und 0,5 bis merisat, welches, wie oben beschrieben, 40% Bin-
50 Gewichtsprozent der oben beschriebenen kau- düngen mit cis-l,4-Konfiguration, 10% Bindungen
tschukartigen alkenylaromatischen Butadien-Misch- mit Vinylstruktur und im übrigen Bindungen mit
polymeren. Vorzugsweise enthalten die Mischungen trans-l,4-Konfiguration, d. h. zu 50 %>
besitzt. Dieser
jedoch 3 bis 25 Gewichtsprozent des Butadien-Alkenyl- 25 Kautschuk besitzt eine ML4-Mooneyviskosität von
aromat-Mischpolymeren. 45, gemessen bei 100° C.
Die Mischungen aus Polypropylen und dem Misch- Sämtliche Prozentangaben, wenn nicht anders an-
polymeren können z. B. durch Mischen, Kneten oder gegeben, verstehen sich in Gewichtsprozent.
Mahlen auf herkömmlichem Wege hergestellt werden. Die trockene Mischung wird einem Einschrauben-
Es können zur Verwendung kommen Mischer, wie 30 extruder zugeführt, welcher einen Innendurchmesser
z. B. Mischextruder und Sigmatypmischer oder auch von 3,81 cm aufweist und mit einem Mischkopf und
andere Mischertypen, wie z. B. offene Walzenmischer. einer strangformenden Düse ausgerüstet ist. Das
Es kommt allein darauf an, daß homogene Mischungen Extruderrohr wird mit heißem Öl auf einer Tempe-
hergestellt werden. Die Mischungen können auch ratur von etwa 200° C gehalten, während die Tempe-
dadurch hergestellt werden, daß man sie aus einem 35 ratur der Düse einige Grad höher ist. Die Schnecke
gemeinsamen Lösungsmittel, wie z. B. Hexan oder wird mit einer Geschwindigkeit von 100 Umdrehungen
Xylol, gemeinsam ausfällt. pro Minute gedreht. Das extrudierte Material wird
Die Mischpolymerisate, welche in den Formmassen dann in körnige Form gebracht,
nach der Erfindung enthalten sind, werden in bekannter Das Material wird durch Spritzguß zu 25 Versuchs-Weise durch Lösungspolymerisation unter Verwendung 40 scheiben von 15,2 cm Durchmesser und 1,6 mm Stärke eines stereospezifischen Katalysatorsystems hergestellt. geformt, und zwar bei einer Zylindertemperatur von Solche Systeme sind Mischungen von niedrigen Halo- 232° C. Nach Prüfung gemäß Henno Keskkula geniden (z. B. Chloriden) gewisser Metalle, z. B. des und Joseph W. N ο r t ο n, jr., in »Journal of Applied Titans, des Chroms und des Kobalts, mit einer Tri- Polymer Science«, Vol. 2, Nr. 6, S. 289 bis 296 (1959), alkylaluminiumverbindung, z. B. Triäthylaluminium. 45 besitzt das Material eine durchschnittliche Pfeilfall-Das Produkt ist durch eine verhältnismäßig enge Schlagzähigkeit von 32,2 kg/cm bei — 80C und Molekulargewichtsverteilung gekennzeichnet und 123,0 kg/cm bei 23° C.
nach der Erfindung enthalten sind, werden in bekannter Das Material wird durch Spritzguß zu 25 Versuchs-Weise durch Lösungspolymerisation unter Verwendung 40 scheiben von 15,2 cm Durchmesser und 1,6 mm Stärke eines stereospezifischen Katalysatorsystems hergestellt. geformt, und zwar bei einer Zylindertemperatur von Solche Systeme sind Mischungen von niedrigen Halo- 232° C. Nach Prüfung gemäß Henno Keskkula geniden (z. B. Chloriden) gewisser Metalle, z. B. des und Joseph W. N ο r t ο n, jr., in »Journal of Applied Titans, des Chroms und des Kobalts, mit einer Tri- Polymer Science«, Vol. 2, Nr. 6, S. 289 bis 296 (1959), alkylaluminiumverbindung, z. B. Triäthylaluminium. 45 besitzt das Material eine durchschnittliche Pfeilfall-Das Produkt ist durch eine verhältnismäßig enge Schlagzähigkeit von 32,2 kg/cm bei — 80C und Molekulargewichtsverteilung gekennzeichnet und 123,0 kg/cm bei 23° C.
scheint vorwiegend ein Blockmischpolymeres zu sein Zum Zwecke des Vergleichs werden Proben aus-
mit Blöcken, die vorwiegend aus Styrol bestehen und schließlich aus Polypropylen, wie nach Beispiel I,
Blöcken, die vorwiegend aus Butadien bestehen. Jeder 50 hergestellt. Die Proben werden in der gleichen Weise
Butadienblock scheint vorherrschend der eis- oder untersucht. Es ergibt sich eine Pfeilfallschlagzähigkeit
trans-Konfiguration anzugehören. Auch enthält der bei-80C und bei 23°C von 0,6 kg/cm.
Kautschuk keine Gelteile, nicht einmal bei Vorliegen _, . . , TT , TTr
von höheren Molekulargewichten. B e 1 s ρ 1 e 1 e II und III
Ein besonderer Vorteil der erfindungsgemäßen 55 Der Versuch nach Beispiel I wird wiederholt, und
Formmassen liegt in der Verarbeitung. Bisher mußte zwar unter Verwendung der gleichen Materialien und
der Kautschuk vor seiner Mischung mit dem Verfahrensschritte mit der Abweichung, daß die
Polypropylen zu feinen Körnern gemahlen werden, Zylindertemperatur während der Herstellung des
und konventionelle Styrol-Butadien-Mischpolymerisate Spritzgusses auf 260° C nach Beispiel II und auf 288° C
mußten während des Mahlens zerstäubt werden, um 60 nach Beispiel III abgeändert wird. Die Schlagzähig-
die Zusammenballung zu verhindern. Eine solche keiten dieser Scheiben werden ermittelt und sind in
Behandlungsstufe ist jedoch nicht erforderlich, wenn der Tabelle aufgeführt,
die Butadienmischpolymeren gemäß der Erfindung .
gemahlen werden, denn eine Zusammenballung tritt B e 1 s ρ 1 e 1 e IV bis XIi
hier nicht ein, und zwar selbst dann nicht, wenn ein 65 Polypropylen und ein Styrol-Butadien-Mischpoly-
Vermahlen bei Zimmertemperatur erfolgt. meres, beide Polymerisate mit den Materialeigen-
Die Mischungen gemäß der Erfindung können zu- schäften nach Beispiel I5 werden gemäß Beispiel I,
sätzlich noch die gebräuchlichen Füllstoffe, Farbstoffe, II und III gemischt, um ein Material zu erzeugen,
das nach Verformung im Spritzguß die in der Tabelle aufgeführten Schlagzähigkeitswerte aufwies.
Poly | Stereo | Schlagzähigkeit | 230C | |
propylen | reguläres Styrol- |
kg /cm bei | 123 | |
Probe | Butadien- | 123 | ||
7o | JVLiscn- polymeres |
-18° C | 123 | |
97 | 7o | 32,2 | 221 | |
I | 97 | 3 | 30 | 205 |
π | 97 | 3 | 35 | 205 |
III | 93 | 3 | 134 | 301 |
IV | 93 | 7 | 147 | 284 |
V | 93 | 7 | 130 | 224 |
VI | 85 | 7 | 240 | 308 |
VII | 85 | 15 | 230 | 317 |
VIII | 85 | 15 | 166 | 296 |
IX | 75 | 15 | 295 | |
X | 75 | 25 | 295 | |
XI | 75 | 25 | 216 | |
XII | 25 | |||
IO
25
Während die Formmassen gemäß der Erfindung nach den Beispielen VII, VIII und IX bei 230C Pfeilfallschlagzähigkeiten
von 301, 284 und 224 kg/cm aufweisen, ergab sich für vergleichsweise herabgestellte
Massen aus 85% Polypropylen und 15% eines handelsüblichen Mischpolymeren aus etwa 76,5
Gewichtsprozent Butadien und 23 Gewichtsprozent Styrol nur eine Schlagzähigkeit von 40 kg/cm und
für Formmassen aus 85% Polypropylen und 15% Butylkautschuk (Mischpolymerisat aus Isobutylen
und Isopren, enthaltend 1,5 bis 1,9 Molprozent Isopren, bezogen auf die Gesamtheit der Monomeren)
nur eine Schlagzähigkeit von 14 kg/cm.
Die Formmassen der Beispiele X, XI und XII besitzen Schlagzähigkeiten von 308, 317 und 296 kg/cm,
während demgegenüber zum Vergleich hergestellte Formmassen aus 75% Polypropylen und 25% des
obenerwähnten handelsüblichen Butadien-Styrol-Kautschuks nur eine Schlagzähigkeit von 140 kg/cm und
Massen aus 75% Polypropylen und 25% Butylkautschuk nur eine Schlagzähigkeit von 119 kg/cm
aufweisen.
Claims (1)
- Patentanspruch:Formmassen aus Polypropylen und einem praktisch linearenl,4-PolybutadiennachPatentl 181906, dadurch gekennzeichnet, daß sie an Stelle des Polybutadiene 0,5 bis 50 Gewichtsprozent, bezogen auf die Polymerenmischung, eines Mischpolymerisats aus Butadien und einer alkenylaromatischen, in der Alkenylgruppe und der aromatischen Gruppe insgesamt 8 bis 20 Kohlenstoffatome enthaltenden Verbindung, mit einem Gehalt an cis-l,4-Struktureinheiten in dem Butadienanteil von mindestens 23 %, enthalten.In Betracht gezogene Druckschriften:
Französische Patentschrift Nr. 1224 531.509 740/445 11.65 © Bundesdruckerei Berlin
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US19595462A | 1962-05-18 | 1962-05-18 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE1206153B true DE1206153B (de) | 1965-12-02 |
Family
ID=22723513
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DED41583A Pending DE1206153B (de) | 1962-05-18 | 1963-05-17 | Formmassen aus Polypropylen und einem praktisch linearen 1, 4-Polybutadien |
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DE (1) | DE1206153B (de) |
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GB (1) | GB974460A (de) |
NL (1) | NL292846A (de) |
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DE3001636C2 (de) * | 1980-01-17 | 1983-10-20 | Alkor GmbH Kunststoffverkauf, 8000 München | Polyolefinfolie mit verbesserter Haftung, deren Herstellung und Verwendung |
GB2215892B (en) * | 1988-03-25 | 1992-05-06 | Pico Electronics Ltd | Analogue counter |
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FR1224531A (fr) * | 1958-05-20 | 1960-06-24 | Montedison Spa | Matières thermoplastiques à base de hauts polymères de propylène présentant des caractéristiques améliorées, procédé pour les préparer et articles tirés de ces matières |
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- NL NL292846D patent/NL292846A/xx unknown
-
1963
- 1963-05-14 GB GB19028/63A patent/GB974460A/en not_active Expired
- 1963-05-16 ES ES288076A patent/ES288076A2/es not_active Expired
- 1963-05-17 DE DED41583A patent/DE1206153B/de active Pending
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FR1224531A (fr) * | 1958-05-20 | 1960-06-24 | Montedison Spa | Matières thermoplastiques à base de hauts polymères de propylène présentant des caractéristiques améliorées, procédé pour les préparer et articles tirés de ces matières |
Also Published As
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