DE1187697B - Verfahren und Einrichtung zum Betrieb elektrisch parallel geschalteter Gaselektroden mit inertgashaltigen Reaktionsgasen - Google Patents
Verfahren und Einrichtung zum Betrieb elektrisch parallel geschalteter Gaselektroden mit inertgashaltigen ReaktionsgasenInfo
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HOIm
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Aktenzeichen:
Anmeldetag:
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Deutsche KL: 21b-14/01
1187 697
A38069VIb/21b
5. August 1961
25. Februar 1965
A38069VIb/21b
5. August 1961
25. Februar 1965
Wie bereits früher erkannt wurde, wird in Gasdiffusionselektroden die elektrochemische Umsetzung
des jeweiligen Reaktionsgases erstickt, wenn es durch Abreicherung an Reaktionsgas zur Ausbildung von
Inertgaspolstern an den Elektroden kommt. Derartige Inertgaspolster sind erfahrungsgemäß Ansammlungen
von an sich meist harmlosen Gasverunreinigungen, durch die die Moleküle des Reaktionsgases hindurchdiffundieren
müssen, um zur Dreiphasengrenze Elektrode—Elektrolyt—Gas
als dem geometrischen Ort der Stromerzeugung zu gelangen. Diese Diffusion wird dann bestimmend für die Geschwindigkeit der
Elektrodenreaktion und begrenzt somit die Belastbarkeit der Elektrode, oft auch ihre Lebensdauer.
Man kann diese Nachteile beim Betrieb von Gasdiffusionselektroden mit inertgashaltigen Reaktionsgasen vermeiden, wenn man beim Nachlassen der
Zellenspannung die angesammelten Inertgaspolster ausbläst. Von diesen Erkenntnissen ausgehend ist bereits
eine Elektrode bekanntgeworden, die mit einem durch die Spannung oder den Strom des Einzelelementes
gesteuerten Ventil versehen ist, das beim Betrieb der Elektrode mit einem Gasgemisch geöffnet
wird und inaktive Gasbestandteile abbläst. Diese Kontrolle der Inertgaspolster bezieht sich jedoch nur
auf die Elektrode eines Einzelelementes bei konstanter Belastung. Bei beliebiger schwankender Belastung
genügt der Strom allein nicht zur eindeutigen Ausbildung des Zustandes einer Elektrode. Im praktischen
Betrieb muß man daher bei der bekannten Einrichtung beträchtliche Verluste an Reaktionsgas
erwarten.
Weiterhin ist ein Verfahren zum Betrieb von zwei- oder mehrzelligen Brennstoffelementen vorgeschlagen
worden, deren Zellen mit gleichartigen Gasdiffusionselektroden für das jeweils umzusetzende Gas ausgerüstet
sind. Die Elektroden sind sowohl elektrisch als auch für die Gasströmung in Reihe geschaltet. Es
wird also der ersten Elektrode reines Gas zugeführt, das dann der Reihe nach die weiteren Elektroden
durchströmt. In der letzten Elektrode der Reihe sammeln sich Inertgaspolster an, die man kontinuierlich
oder diskontinuierlich ins Freie spülen kann. Diese Maßnahme erwies sich als besonders wirkungsvoll,
wenn man die Kontrolle der Inertgaspolster durch Messung des Potentials der letzten Elektrode
der Reihenschaltung vornahm.
Die geschilderte Methode versagt jedoch, wenn die Elektroden elektrisch parallel geschaltet sind, was in
vielen Anwendungsfällen erforderlich oder vorteilhaft ist. Bei einer Vielzahl von parallel geschalteten Elektroden
trägt jede ihren Anteil zum Gesamtstrom bei.
Verfahren und Einrichtung zum Betrieb
elektrisch parallel geschalteter Gaselektroden
mit inertgashaltigen Reaktionsgasen
elektrisch parallel geschalteter Gaselektroden
mit inertgashaltigen Reaktionsgasen
Anmelder:
Siemens-Schuckertwerke Aktiengesellschaft,
Berlin und Erlangen;
Varta Aktiengesellschaft, Hagen (Westf.)
Als Erfinder benannt:
Dr. August Winsel, Braunschweig
Dieser Teilstrom wird von den einzelnen Elektroden bei gleichem elektrischem Potential geliefert, das
durch die Parallelschaltung aufgezwungen wird. Bei einer solchen Anordnung liefert die erwähnte Methode
ein Kriterium hierfür, ob sich in der letzten Elektrode ein Inertgaspolster ausgebildet hat.
Führt man dagegen jeder einzelnen Elektrode das inertgashaltige Reaktionsgas unmittelbar aus der Versorgungsleitung
zu, so kann man zwar bei gleicher geometrischer Form der Elektroden erwarten, daß
die Ausbildung der Inertgaspolster in allen Elektroden gleichartig erfolgt und über das Potential
einer der Elektroden kontrolliert werden kann, jedoch wird schon bei nicht genau gleichartiger Gasleitungsführung
die Strömung in den einzelnen Elektroden differieren. Dann ist die Kontrolle der Inertgaspolster
über das Potential so unsicher, daß man zur Gewährleistung eines sicheren Reaktionsablaufes jede der
Elektroden häufig und kräftig spülen muß. Dadurch geht eine große Menge des Reaktionsgases verloren.
Auch diese Methode erweist sich also als ungünstig.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein
Verfahren anzugeben, das bei mehreren elektrisch parallel geschalteten Gasdiffusionselektroden, die in
Reihe mit einem inertgashaltigen Reaktionsgas versorgt werden, eine sichere Kontrolle der Ausbildung
von Inertgaspolstern ermöglicht. Es wurde gefunden, daß bei einer solchen Anordnung der Elektroden der
Strom der letzten Elektrode ein brauchbares Kriterium für die Ausbildung eines Inertgaspolsters ist.
Bei der Reihenanordnung der Elektroden in bezug auf die Gasströmung muß das Gas, das durch elek-
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trische Belastung in einer bestimmten Elektrode elektrochemisch
verzehrt »wird, zunächst die Gasräume aller vorhergehenden Elektroden durchfließen, die
dabei von dem teilweise schon verbrauchten Gas durchspült werden. In der letzten Elektrode erreicht
die Inertgaskonzentration ihren Höchstwert, so daß der von der letzten Elektrode gelieferte Strom ein
Minimum ist. Der Strom nimmt außerdem im selben Sinne wie die Strömungsgeschwindigkeit des Gases
ab. Somit ist der Ström der letzten Elektrode eine eindeutige Funktion des Potentials, des Inertgasgehaltes
des zuströmenden Gases und der Strömungsgeschwindigkeit des abströmenden Gases.
Die Kontrolle der Inertgaspolster ermöglicht auch einen stationären Betrieb der Elektroden bei gewünschter
Ausnutzung des Reaktionsgases. Man kann mit Hilfe einer Steuereinrichtung, die die Strömungsgeschwindigkeit
des ausströmenden Gases beeinflußt, die gewünschten Betriebsverhältnisse einstellen.
Nimmt man übereinstimmendes Elektrodenpotential sämtlicher Elektroden an, so erhält man aus dem
Vergleich der Stromdichten der einzelnen Elektroden, die in der Reihenfolge der Gasströmung abnehmen,
ein Kriterium für die Ausbildung eines Konzentrationsgefälles innerhalb der Reihenanordnung elektrisch
parallel geschalteter Elektroden. Da die geometrischen Elektrodenflächen bekannt sind, kann
man von den Elektrodenströmen direkt auf die Stromdichten schließen.
Ausgehend von diesen Erkenntnissen ist das erfindungsgemäße
Verfahren zur Kontrolle der Inertgaspolster dadurch gekennzeichnet, daß der Teilstrom
der letzten Elektrode gemessen und mit einer den elektrischen Betriebszustand der Elektroden charakterisierenden
Größe verglichen wird.
Nach der Erfindung ist es nicht mehr erforderlich, die Erstickung jeder einzelnen Elektrode individuell
zu überwachen, sondern in einer Batterie von Brennstoffzellen wird nur der Teilstrom der letzten Elektrode
gemessen und mit einer den elektrischen Betriebszustand der Elektroden charakterisierenden
Größe verglichen.
Dieser Vergleich ist erforderlich, da der Strom allein noch nicht zur eindeutigen Abbildung des Zustandes
einer Elektrode genügt. Bei geringer Polarisation fließt beispielsweise stets nur ein kleiner Strom,
selbst wenn in der Elektrode völlig reines Reaktionsgas vorhanden ist. Bei großer Polarisation kann derselbe
Strom jedoch bereits einen hohen Erstickungsgrad anzeigen. Als charakterisierende Größe für den
elektrischen Betriebszustand kann man das Elektrodenpotential, die Elektrodenpolarisation oder den
Teilstrom einer der vorhergehenden, insbesondere der ersten Elektrode heranzuziehen.
Letztere Möglichkeit ist im praktischen Betrieb besonders vorteilhaft. Aus der Abweichung der
beiden Ströme kann man unmittelbar den Leistungsabfall ermitteln, der durch die zunehmende stufenweise
Erstickung von der ersten bis zur letzten Elektrode auftritt.
Hat man somit einen Meßwert für die Ausbildung von Inertgaspolstern gewonnen, so kann man ihn
zum kontinuierlichen oder diskontinuierlichen Ausstoß der Inertgaspolster heranziehen. Zu diesem
Zweck kann man in die Gasversorgung eine Steuereinrichtung legen, die unter dem Einfluß des Meßwertes
steht. Dabei kann es sich insbesondere um eine elektromechanische Steuereinrichtung handeln,
die auf ein Ventil in der Gasabführleitung einwirkt. Dieses Ventil kann beispielsweise als Differentialmagnetventil
ausgebildet sein.
Allgemein wird man den Abfluß des Gases aus der Reihenanordnung der Elektroden in Abhängigkeit
von einer Größe bringen, die eine Funktion des Stromes der letzten Elektrode und/oder des Stromes
der ersten Elektrode bzw. des Elektrodenpotentials ist.
Durch das erfindungsgemäße Verfahren spart man erhebliche Aufwendungen und Kosten für die Steuervorrichtungen
der übrigen Elektroden und benötigt für jede Batterieanordnung nur ein regelbares Ventil.
Ferner erzielt man auf diese Weise eine wesentlich stärkere Konzentrierung des Inertgases und elektrochemische
Ausnutzung des Reaktionsgases, dessen Konzentration von Elektrode zu Elektrode abgereichert
wird.
Nähere Einzelheiten der Erfindung seien im folgenden an Hand von Ausführungsbeispielen beschrieben,
die in der Zeichnung schematisch dargestellt sind.
Eine einfache Möglichkeit zur Kontrolle der Inertgaspolster besteht darin, in die Teilstrompfade der
ersten und letzten Elektrode elektrische Widerstände zu legen und die Differenz der Spannungsabfälle an
den beiden Widerständen als Meßwert heranzuziehen. Dies ist in F i g. 1 schematisch dargestellt. In einem
Gefäß G sind vier elektrisch parallel geschaltete Diffusionselektroden E1, K2, E3, E4 sowie Gegenelektroden
F1, F2 und F3 angeordnet. Die Elektroden
E1 bis E4 sind hinsichtlich der Gasströmung
in Reihe angeordnet, wobei das reine Gas bei 1 zugeführt und das verbrauchte Gas bei 2 abgeführt
wird. In die Teilstrompfade der ersten und letzten Elektrode sind Widerstände .R1 bzw. .R4 geschaltet,
deren Spannungsabfälle mit Hilfe eines Differentialrelais Re verglichen werden. Mit L1 und L2 sind die
Stromschienen bezeichnet, an die über einen Kontakt S des Relais Re die Erregerwicklungen M eines
Magnetventils V angeschlossen sind. Wenn die Elektrodenströme der ersten und letzten Elektrode so
stark voneinander abweichen, daß ein beträchtliches Inertgaspolster in der letzten Elektrode angezeigt
wird, so spricht das Differentialrelais an und betätigt das Magnetventil, so daß die Reihenanordnung der
Elektroden durchgeblasen und damit das Inertgaspolster entfernt wird.
Die Verwendung des Spannungsabfalles des Elektrodenstromes verursacht eine gewisse zusätzliche
Polarisation. Darüber hinaus reicht die Empfindlichkeit der in F i g. 1 dargestellten Einrichtung nur im
Bereich großer Ströme aus, bei denen man Widerstände geringen Wertes verwenden und dadurch die
Energieverluste klein halten kann. Eine vorteilhaftere Lösung kann in vielen Fällen darin bestehen, daß man
die von den Strömen erzeugten Magnetfelder miteinander vergleicht. Ein Beispiel hierfür ist in F i g. 2
dargestellt, in der übereinstimmende Bezugszeichen aus F i g. 1 entnommen wurden.
Wie F i g. 2 zeigt, sind in die Teilstrompfade der ersten und letzten Elektrode einander entgegenwirkende
Wicklungen W1 und W4 gelegt. Diese Wicklungen
können auf einem Eisenkern, beispielsweise einem Ringkern Rm, angeordnet sein. Die Flußdifferenz
stellt ein Maß für die Ausbildung von Inertgaspolstern dar.
Eine einfache Möglichkeit zur Bestimmung der Flußdifferenz ist durch magnetfeldabhängige Wider-
stände bzw. Hallgeneratoren gegegen. Im Ausführungsbeispiel ist im Luftspalt des Ringmagneten
Rm ein Hallgenerator H angeordnet, der mit einem konstanten Steuerstrom Is gespeist wird. Die Hallspannung
ist der Flußdifferenz proportional und kann einem Verstärker Ve zugeführt werden, an den ein
Servomotor Mo zur Betätigung des Magnetventils V angeschlossen ist. Die Wirkungsweise der Einrichtung
nach F i g. 2 entspricht grundsätzlich der bereits erläuterten.
Es ist vorteilhaft, wenn man die Empfindlichkeit dieser Regeleinrichtung an die Gesamtbelastung anpaßt.
Das kann beispielsweise derart geschehen, daß man den Steuerstrom des Hallgenerators in Abhängigkeit
vom Gesamtstrom oder vom Strom einer vorhergehenden Elektrode setzt, so daß er mit steigendem
Gesamtstrom verringert wird. In Brennstoffelementen läßt sich das dadurch erreichen, daß man
den Steuerstromkreis direkt an die Stromschienen L1 und L0 anschließt, deren Spannung mit steigendem
Strom kleiner wird.
Die Erfindung läßt sich, abweichend von den Ausführungsbeispielen,
auch noch auf verschiedene andere Weise realisieren. Beispielsweise kann man statt
eines Hallgenerators andere, auf Flußdifferenzen ansprechende elektrische Regelorgane verwenden. Dabei
wird man sich von Fall zu Fall an die jeweiligen Betriebsverhältnisse der Diffusionselektroden anpassen.
Claims (10)
1. Verfahren zur Kontrolle der Ausbildung von Inertgaspolstern bei zwei oder mehreren elektrisch
parallel geschalteten Gasdiffusionselektroden für Brennstoffelemente, die in Reihenanordnung
mit einem inertgashaltigen Reaktionsgas versorgt werden durch Messung der Stromstärke,
dadurch gekennzeichnet, daß der Teilstrom der letzten Elektrode gemessen und mit
einer den elektrischen Betriebszustand der Elektroden charakterisierenden Größe verglichen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Teilstrom der letzten Elektrode
mit dem Elektrodenpotential verglichen wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Teilstrom der letzten Elektrode
mit der Elektrodenpolarisation verglichen wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Teilstrom der letzten Elektrode
mit dem Teilstrom einer der vorhergehenden, insbesondere der ersten Elektrode verglichen
wird.
5. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet,
daß in den Teilstrompfaden der beiden Elektroden elektrische Widerstände angeordnet sind
und daß die Differenz der Spannungsabfälle an beiden Widerständen als Meßwert dient.
6. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet,
daß in die Teilstrompfade der beiden Elektroden einander entgegenwirkende, insbesondere
auf einem Eisenkern angeordnete Wicklungen geschaltet sind und daß die Flußdifferenz als Meßwert
dient.
7. Einrichtung nach Ansprach 6, gekennzeichnet durch einen magnetfeldabhängigen Widerstand
oder Hallgenerator zur Bestimmung der Flußdifferenz.
8. Einrichtung zum kontinuierlichen oder diskontinuierlichen Ausstoß von Inertgaspolstern in
den Elektroden unter Verwendung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine
Steuereinrichtung in der Gasversorgung, die unter dem Einfluß des gebildeten Meßwertes steht.
9. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Steuereinrichtung ein Ventil
enthält, das in der Gasabführleitung angeordnet ist.
10. Einrichtung nach den Ansprüchen 8 und 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Ventil als Differentialmagnetventil
ausgebildet ist.
In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Patentschrift Nr. 962 618.
Deutsche Patentschrift Nr. 962 618.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
509 510/164 2.65 © Bundesdruckerei Berlin
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