DE1175669B - Verfahren zur Herstellung von 16(17)-Dehydro-20-oxo-steroiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 16(17)-Dehydro-20-oxo-steroiden

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DE1175669B
DE1175669B DEG28769A DEG0028769A DE1175669B DE 1175669 B DE1175669 B DE 1175669B DE G28769 A DEG28769 A DE G28769A DE G0028769 A DEG0028769 A DE G0028769A DE 1175669 B DE1175669 B DE 1175669B
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hydroxy
oxo
hydrogen
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DEG28769A
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Alan Gibson Long
Stephen Eardley
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von 16(17)-Dehydro-20-oxo-steroiden Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 16(17)-Dehydro-20-oxo-steroiden durch Dehydratisierung von 17-Hydroxy-20-oxo-steroiden.
  • 16(17)-Dehydro-20-oxo-steroide sind wertvolle Zwischenprodukte bei der Herstellung entzündungshemmender Hormone, z. B. der 16-Methyl- oder 16-Hydroxyderivate von Cortison und Prednison.
  • Das Verfahren der Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß man ein 17a-Hydroxy-20-oxo-steroid der allgemeinen Formel worin R, Wasserstoff oder eine Acylgruppe, R- Wasserstoff oder eine Alkylgruppe, R3 Wasserstoff, eine Alkylgruppe oder ein Halogenatom, R4 Wasserstoff oder ein Halogenatom, X Wasserstoff oder ein ketonisches Sauerstoffatom oder eine Hydroxygruppe und Y ein ketonisches Sauerstoffatom bzw. eine Ketalgruppe oder eine Hydroxy-bzw. Acyloxygruppe bedeutet, oder ein entsprechendes A4-, A1,4- oder _15-Derivat, gegebenenfalls nachdem eine in 3-Stellung vorhandene Oxogruppe in bekannter Weise, insbesondere durch Ketalisierung, geschützt worden ist, unter vorübergehender Alkoximierung der 20-ständigen Oxogruppe dehydratisiert und bei der Hydrolyse freigesetzte Hydroxygruppen des erhaltenen 16(17)-Dehydro-20-oxo-steroids gegebenenfalls in bekannter Weise reacyliert.
  • Die 20-ständige Oxogruppe wird vorzugsweise durch Umsetzung mit einem Alkoxyamin, das 1 bis 4 Kohlenstoffatome enthält, insbesondere Methoxyamin, geschützt. Die Bildung der 20-Alkoxyiminoverbindung wird vorzugsweise durch Anwendung des in der britischen Patentschrift 811632 beschriebenen Verfahrens bewirkt, d. h. durch Umsetzung eines 17a-Hydroxy-20-oxo-steroids mit einem Salz einer Verbindung der Formel H2NOR, worin R eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, in Gegenwart eines tertiären Amins mit einem pKa-Wert von höchstens 7,6. Die Reaktion wird vorzugsweise in einer homogenen, flüssigen Phase ausgeführt, und als tertiäres Amin wird zweckmäßig ein mit Wasser mischbares tertiäres Amin, insbesondere Pyridin, verwendet.
  • Wenn die Steroidausgangsverbindung noch andere reaktionsfähige Oxogruppen enthält, können solche weitere Oxogruppen ebenfalls geschützt werden; doch kann es in diesem Fall vorteilhaft sein, solche Oxogruppen nicht in Alkoxyiminogruppen, sondern vor der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens in andere leichter hydrolysierbare Gruppen umzuwandeln. So bildet man insbesondere ein 3-Ketalderivat unter Bedingungen, die die Bildung einer 3-Ketalgruppe vor einer Ketalisierung der 29-Ketogruppe begünstigen, z. B. im Fall einer 3,20-Dioxo-21-acetoxy-verbindung durch Umsetzung mit Äthylenglykol in Gegenwart eines sauren Katalysators mit azeotroper Entfernung von Wasser. Dann wird, dem Verfahren der Erfindung entsprechend, die 20-Alkoxyiminogruppe gebildet.
  • Der Schutz von anderen reaktionsfähigen Oxogruppen als der 20-ständigen Oxogruppe braucht jedoch nicht erforderlich zu sein und kann sogar unerwünscht sein.
  • Bei der Herstellung von 21-Acetoxy-5a-pregn-16-en-3,11,20-trion wird das erfindungsgemäße Verfahren am besten unter Verwendung von 21-Acetoxy-3,3 - äthylendioxy - 17a - hydroxy - 5a - pregnan-11,20-dion als Ausgangsverbindung ausgeführt.
  • Bei der Herstellung von Verbindungen mit einer Hydroxygruppe in 3-, 11- und/oder 21-Stellung sollten diese im allgemeinen vor der verfahrensgemäßen Umsetzung durch Acylierung, z. B. Acetylierung, geschützt werden, wenn eine weitere Wasserabspaltung nicht gewünscht wird. Wenn bei dem erfindungsgemäßen Verfahren jedoch gleichzeitig eine weitere Doppelbindung eingeführt werden soll, kann eine derartige zusätzliche Dehydratisierung diesem Zwecke dienen. So können z. B..19( i 1).IS-Verbindungen erhalten werden, indem eine 11 ü-Hydroxygruppe ungeschützt bleibt; sie dienen als Zwischenprodukte zur Herstellung von sowohl in 9- als auch in 16-Stellung substituierten Verbindungen.
  • Die Dehydratisierung des erhaltenen 17u-Hydroxy-20-alkoxyimino-steroids wird vorzugsweise durch Umsetzung mit Thionylehlorid in Gegenwart einer tertiären organischen Base ausgeführt. Als tertiäre organische Base wird vorzugsweise Pyridin, Collidin oder ein N-disubstituiertes Amid verwendet.
  • Die optimalen Dehydratisierungsbedingungen schwanken je nach der Art des als Ausgangsprodukt verwendeten Steroids und des verwendeten Dehydratisierungsmittels, und optimale Bedingungen können jeweils durch geeignete vorherige Versuche leicht bestimmt werden. Bei diesen Versuchen hilft das Auftreten eines Maximums im Ultraviolettspektrum des Reaktionsprodukts infolge der Einführung der ungesättigten Bindung beim Erkennen des gewünschten Produkts; so zeigt z. B. ein Maximum im Bereich von 245 m#L die Anwesenheit einer A'6-20-Alkoxyiminverbindung an. A16-Verbindungen sind auch weniger polar als 17-Hydroxyverbindungen und können daher von letzteren leicht durch Papierchromatographie unterschieden werden. Die Dehydratisierung wird im allgemeinen bei niedrigen Temperaturen, d. h. bei Temperaturen unter 4°C, geeignet ausgeführt, wobei die Temperatur eines Bades aus Trockeneis-Aceton im allgemeinen zufriedenstellend ist.
  • Die anschließende Hydrolyse der 20-Alkoxyiminogruppe zur Rückbildung der 20-ständigen Oxogruppe wird vorzugsweise unter milden Bedingungen, insbesondere unter Verwendung einer verdünnten Säure, ausgeführt. Es besteht jedoch die Möglichkeit, daß das durch Hydrolyse gebildete Alkoxyamin mit anderen reaktionsfähigen Oxogruppen, insbesondere der 3-ständigen Oxogruppe, weiterreagiert, aus denen es nicht leicht durch Hydrolyse entfernt werden kann. Um dem Auftreten dieser Reaktion vorzubeugen, wird die Hydrolyse unter solchen Bedingungen, vorzugsweise in Gegenwart einer Carbonylverbindung durchgeführt, die leichter mit dem Alkoxyamin reagiert als z. B. eine 3-ständige Oxogruppe. Ein Beispiel für eine solche Verbindung ist Aceton, aber auch andere Ketone, wie Methyläthylketon, können verwendet werden. Die Hydrolysestufe wird im allgmeinen auch Acylgruppen spalten; aber derartige Acylgruppen können durch Reacylierung wieder eingeführt werden. Wenn z. B. ein 21-Acetat hergestellt werden soll, wie dies oft der Fall ist, ist im allgmeinen als letzte Stufe eine Acetylierung erforderlich.
  • Die 16(17)-Dehydro-20-oxo-verbindungen werden verfahrensgemäß in guter Ausbeute erhalten. Das erfindungsgemäße Verfahren, das die Herstellung einer 16(17)-Dehydro-20-oxo-verbindung aus dem entsprechenden 17-Hydroxy-20-oxo-steroid unter vorübergehender Bildung eines 20-Alkoxyimins, insbesondere eines 20-Methoxyimins, zum Schutz der 20-ständigen Oxogruppe betrifft, bietet wesentliche Vorteile. Da 20-Alkoxyimine nicht leicht Anhydride bilden, unterliegen sie mit geringerer Wahrscheinlichkeit einer Beckmann-Umlagerung als 20-Oxime; 20-Alkoxyimine können gut aus 21-Acyloxy-17a-hydroxy-20-ketonen hergestellt werden; 20-Alkoxyimine sind gegen Alkali stabil, werden aber in guter Ausbeute durch verdünnte Säure hydrolysiert. 20-Alkoxyimine bieten daher beinahe alle Vorteile von 20-Semicarbazonen und 20-Ketalen, ohne deren Nachteile aufzuweisen. - Bei dem im J. of Org. Chem., Bd. 22, S. 498 bis 500 (1957), beschriebenen Verfahren wird die 20-ständige Oxogruppe der zu dehydratisierenden Steroide durch Semicarbazonbildung geschützt. Gegenüber diesem bekannten Verfahren, bei dessen Nacharbeitung nur sehr geringe Ausbeuten erhalten wurden, sind die Ausbeuten des erfindungsgemäßen Verfahrens wesentlich höher.-Eine direkte 16,17-Dehydratisierung von 20-Oxosteroiden ohne vorübergehenden Schutz der 20-ständigen Oxogruppe liefert, selbst in Abwesenheit einer 21-Acyloxygruppe, nur schlechte Ausbeuten (vgl. dazu auch S z p i 1 f o g e 1 und G e r r i s , Rec. trav. chim., Bd. 74 [1955], S. 1462). Die Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens gegenüber den 20-Ketalen sind besonders wichtig; sie bestehen darin, daß die Notwendigkeit der vorherigen Hydrolyse der 21-Acyloxygruppe und die nicht ausreichende Ketalisierung der dabei erhaltenen 20-Oxo-17a,21-diole vermieden wird.
  • Die folgenden Beispiele erläutern das Verfahren der Erfindung. Wenn nichts anderes gesagt ist, wurden die IR- und UV-spektroskopischen Daten und optischen Drehwerte in Bromoform-, Athanol-bzw. Chloroformlösung gemessen. Beispiel 1 a) 21-Acetoxy-3,3-äthylendioxy-17a-hydroxy-20-methoxyimino-5a-pregnan-11-on 4,5 a-Dihydrocortisonacetat-3-äthylenketal (9,5g) in Pyridin (94m1) wurde mit der filtrierten Lösung von Methoxyaminhydrochlorid (9,5g) in trockenem Pyridin (94 ml) behandelt. Das Ganze wurde 6 Tage bei Zimmertemperatur stehengelassen. Bei der Zugabe von Wasser, um die Masse auf 1 1 aufzufüllen, trennten sich Prismen des Ketalmethoxyimins ab (9,55 g, 94°/i), F. = 204 bis 205°C, [a] ö° _ +42° (c = 0,41 in CHC13). Eine analytische, durch Umkristallisieren aus Aceton hergestellte Probe hatte die gleichen Eigenschaften. Analyse: C2eH3907N (477.6). Berechnet ... C 65,4, H 8,2, N 3,20/0; gefunden ... C 65,6, H 8,2, N 3,2"/c,. b) 21-Acetoxy-3,3-äthylendioxy-20-methoxyimino-5a-pregn-16-en-11-on 4,5 a - Dihydrocortisonacetat - 3 - äthylenketal-20-methoxyimin (5,0g) wurde unter Rühren in trockenem Pyridin (50 ml) aufgelöst und die Lösung in einer Stickstoffatmosphäre auf -40°C abgekühlt. Dazu wurde eine Lösung von frisch destilliertem Thionylchlorid (2 ml) in Pyridin (50 ml), die ebenfalls bei -40°C unter Stickstoff hergestellt worden war, zugegeben. Die Mischung wurde 1 Stunde gerührt; sie wurde hellbraun, blieb aber frei von fester Substanz. Beim Gießen auf Eis fiel eine weiße, feste Substanz aus (4,7 g), F. = 125 bis 130°C, Amax 247,5 m#L (e 12.200). Umkristallisieren aus wäßrigem Pyridin ergab Prismen (4,02 g, F. 135 bis 140°C, )Max 247,5 mu. (e 14.400) und Umkristallisieren aus Äther ergab drei Ausbeuten an Methoxyimin (3,9 g, 81%), F. = 149 bis 150°C (Kristallwechsel 136,5°C), [a]ö = +49° (c = 0,24 in CHCl3) Rmaz 246 m@. (e l4.500). Analyse: C2sH3706N. Berechnet ... C 68,0, H 8, 1, N 3,1% ; gefunden ... C 68,2, H 8, 1, N 3,4%.
  • e) 21-Acetoxy-5a-pregn-16-en-3,11,20-trion 21- Acetoxy - 3,3 - äthylendioxy - 20 - methoxyimino-5a-pregn-16-en-11-on (4,3 g) wurde in Aceton (215 ml) aufgelöst; 2 n-Salzsäure (215 ml) wurde zugegeben und die Mischung 3 Tage bei Zimmertemperatur stehengelassen. Das Steroid wurde in Chloroform (fünfmal 30 ml) hineinextrahiert und der Extrakt mit einer Lösung von gesättigtem Natriumhydrogencarbonat (50 ml) und dann mit Wasser (50 ml) gewaschen. Der Extrakt wurde dann getrocknet und das Lösungsmittel im Vakuum entfernt, wobei eine gelbliche, feste Substanz zurückblieb (3,28 g). Diese wurde über Nacht mit Pyridin (20 ml) und Essigsäureanhydrid (15m1) acetyliert.Gießen derMischung auf Eis fällte 21-Acetoxy-5a-pregn-16-en-3,11,20-trion (3,43 g) aus. Dieses wurde aus Athylacetat umkristallisiert und in Form schwertförmiger Kristalle (2,57 g, 71%), F. 197 bis 199°C, [a]ö° = +85° (c = 0,55 in CHCI3), Arnax 235,5 mEi. (e 9.100) erhalten. Analyse: C23H3o05 (386,5). Berechnet ... C 71,5, H 7,8%; gefunden ... C 70,9, H 7,7%. Eine weitere Ausbeute (0,278 g) brachte die Ausbeute auf 79%.
  • Zur Herstellung des als Ausgangsmaterial dienenden 21-Acetoxy-3,3-äthylendioxy-17a-hydroxy-5a-pregnan-11,20-dions wurde 4,5a-Dihydrocortisonacetat (10g) in einer Mischung aus Benzol (360m1) und Äthylenglykol (80m1), das p-Toluolsulfonsäure (50m1) enthielt, suspendiert und das Ganze 51/2 Stunden unter Rückfluß erhitzt und gerührt. Das Reaktionswasser wurde azeotrop mittels einer »Dean-und-Stark-Vorrichtung« (vgl. Practical Org. Chem., 3. Auflage, S. 429) abgetrennt. Die Art der festen Substanz wechselte von feinem Pulver bis zu Blättchen. Eine gesättigte Lösung von Natriumhydrogencarbonat (100 ml) wurde zu der abgekühlten Mischung zugegeben, die dann 1 Stunde im Kühlschrank stehengelassen und filtriert wurde (9,96 g): F. = 268 bis 271°C. Die feste Substanz wurde aus 50%igem, wäßrigem Pyridin (250 ml) umkristallisiert; das 3-Ketal wurde erhalten (9,60g, 87%), F. = 275 bis 278°C, [a]" = +84° (c = 0,27 in CHCl3).
  • Das Filtrat der ersten Filtration wurde zur Trockne eingedampft, wobei eine gelbliche, feste Substanz erhalten wurde (1,09 g). Sie wurde aus wäßrigem Pyridin umkristallisiert (rutenartige Form, 0,42 g), F. = 278,5 bis 279°C, so daß die Ausbeute auf 950% gebracht wurde. Eine zweite Ausbeute wurde aus der ersten Umkristallisation erhalten (0,05 g) F. = 271 bis 275°C.
  • Für die Herstellung der verfahrensgemäß eingesetzten Ausgangsstoffe wird im Rahmen der vorliegenden Erfindung Schutz nicht begehrt.
  • Beispiel 2 a) 3ß,21-Diacetoxy-17a-hydroxy-20-methoxyimino-5a-pregnan-11-on 3ß,21 - Diacetoxy - 17a - hydroxy - 5a - pregnan-11,20-dion (18,36 g) in Pyridin (220 ml) wurde mit Methoxyaminhydrochlorid (18,0 g) in Pyridin(120mi) vermischt. Der Verlauf der Reaktion wurde polarimetrisch und durch gelegentliche Proben mit 2,5-Diphenyl - 3 - (4 - styrylphenyl) - tetrazoliumchlorid verfolgt; daraus ergab sich, daß die Reaktion etwa 48 Stunden dauerte ([a], betrug dann etwa +19°); nach 64 Stunden wurde mit Wasser versetzt, um das 20-Methoxim in zwei Ausbeuten (22,47 bzw. 2,37 g) auszufällen; die erste Ausbeute hatte einen doppelten Schmelzpunkt F. = 137 bis 140°C und 158 bis 162°C, die zweite hatte den F. 137 bis 140°C. Kristallisation eines Teils der ersten Ausbeute aus Benzol-Hexan und aus reinem Benzol ergab doppelbrechende Nadeln vom F. = 162 bis 162,5°C, die ihre Doppelbrechung bei etwa 100°C verloren; [a]D = +35° (CHCl3). Analyse: C2sH3sO7N. Berechnet ... C 65,4, H 8,2, N 2,9%; gefunden ... C 65,5, H 8,3, N 3,0%. Der Rest der beiden Ausbeuten wurde vor der weiteren Verwendung aus Benzol-Hexan umkrista)lisiert und als Nadeln vom F. = 160 bis 162°C erhalten. b) 3ß,21-Diacetoxy-20-methoxyimino-5a-pregn-16-en-11-on 3ß,21-Diacetoxy-17a-hydroxy-20-methoxyimino-5a-pregnan-ll-on (1,0g) in Pyridin (10 ml) wurde bei -40°C unter Stickstoff gerührt. Thionylchlorid (0,4m1) und Pyridin (10m1) wurden bei -40°C unter Stickstoff vermischt und" zugegeben. Die ganze Mischung wurde orangefarben und trübe. Das Rühren und Kühlen wurde unter Stickstoffatmosphäre 1 Stunde fortgesetzt und die Mischung dann in Eis und Wasser gegossen. Es wurde ein teerartiger Niederschlag erhalten, dieser aber durch Behandlung mit Athanol in bröcklige Form übergeführt. Dieses Produkt (0,72g), .l.,n.ax 246 m#t (Ei m 256), wurde abfiltriert und viermal aus Athanol umkristallisiert, wobei 0,325 g vorn F. = 145,5 bis 147°C, [a]D = +36° (CHC13) und A.. 246,5 mp. (e 14.400) erhalten wurden. Analyse: C2sHa706N. Berechnet ... C67,95, H8,1, N 3,05%; gefunden ... C67,8, H8,1, N 3,3%. c) 3ß,21-Dihydroxy-5a-pregn-16-en-11,20-dion 3 ß, 21- Diacetoxy - 20 - methoxyimino - 5 a - pregn-16-en-1l-on (0,43 g) wurde in warmem Aceton (42m1) aufgelöst, gekühlt und mit 2n-Salzsäure (22m1) versetzt. Einige Kristalle schieden sich zunächst ab, lösten sich mit der Zeit aber auf. Die Reaktionsmischung wurde 3 Tage bei Zimmertemperatur stehengelassen und dann mit wäßrigem Natriumhydrogencarbonat versetzt, wobei ein feines, weißes Pulver (0,35g) ausfiel. Es wurde mit Essigsäureäthylester isoliert. Die Papierchromatographie und Ultraviolettspektroskopie zeigten, daß noch Substanz mit der 20-Methoxyiminogruppe anwesend war, und das Produkt wurde daher wiederum zur Hydrolyse den vorerwähnten Bedingungen unterworfen. Isolierung auf ähnliche Art ergab das Diol als Rohprodukt von 2."x 237 m#t (E;°;" 193). Die Abwesenheit der 20-Methoxyiminoverbindung wurde papierchromatographisch festgestellt. d) 3/3,21-Diacetoxy-5a-pregn-16-en-11,20-dion 3ü,21 - Dihydroxy - 5a - pregn -16 - en - 11,20 - dion wurde über Nacht bei Zimmertemperatur mit Essigsäureanhydrid (5m1) und Pyridin (5 ml) acetyliert; Verdampfen lieferte ein gummiartiges Produkt (0,42g), das der Chromatographie an Magnesiumtrisilikat unterworfen wurde. Benzol und Essigsäureäthylester (im Verhältnis 3 : 1) eluierten eine Substanz (0,38g), die aus Benzol-Hexan als doppelbrechende Kristalle vom F. = 65 und 118°C kristallisierte. Die Umkristallisation ergab dann reines 313,21-Diacetoxy-5u-pregn-16-en-11,20-dion (0,10g) mit dem gleichen F.; [a]ö = +46`; Imax 235m[, (t 8.600). Analyse: CzSH34Os. Berechnet ... C 69,7, H 8,0%; gefunden ... C 70,2, H 8,5, 70,0, 8,3%, Beispiel 3 313,21-Diacetoxy-5a-pregn-16-en-I 1,20-dion 3i3.21-Diacetoxy-17a-hydroxy-20-methoxyimino-5,x-pregnan-1 I-on (0,2g, hergestellt wie im Beispiel 2.a) beschrieben) in Dimethylacetamid (2m1) wurde unter Stickstoff bei -30°C gerührt. Thionylchlorid (0,08 ml) und Dimethylacetamid (2 ml) wurden bei -20°C vermischt und zugegeben. Die Mischung, die sich bei -30°C verfestigt hatte, wurde 1 Stunde gerührt, während die Temperatur auf --20-C stieg. Bei dieser Temperatur schmolz die Mischung, und die erhaltene schwachgelbe Lösung wurde weitere 40 Minuten gerührt, wobei man die Temperatur auf -5°C steigen ließ. Gießen in Eis und Wasser fällte eine weiße, feste Substanz (0,168g) vom F. = 134 bis 137°C aus. Das Ultraviolettabsorptionsspektrum (2mux 247m@, Ei, 261) und Papierchromatogramm zeigten, daß das ungesättigte 3@i,21-Diacetoxy-20-methoximino-5(c-pregn-16-en-11-on erhalten wurde, das frei von der 17a-Hydroxyverbindung war. Letzteres wurde anschließend, wie im Beispiel 2. c) und d) beschrieben, zu 3ü,21-Diacetoxy-5a-pregn-16-en-11,20-dion hydrolysiert und reacetyliert.
  • Beispiel 4 3f@,21-Diacetoxy-20-methoxyimino-5a-pregn-16-en-11,20-dion 3ü,21-Diacetoxy-17a-hydroxy-20-methoxyimino-5(z-pregnan-l l-on (0,2g, hergestellt wie im Beispiel 2, a) beschrieben) in Collidin (2 ml) wurde unter Stickstoff bei -30°C gerührt. Thionylchlorid (0,08 ml) und Collidin (2m1) wurden bei -30°C vermischt und zugegeben. Die gelbe Suspension wurde unter Stickstoff 1,5 Stunden gerührt, wobei die Temperatur allmählich auf -5'C anstieg. Gießen auf Eis und Salzsäure fällte eine weiße, klebrige, feste Substanz aus, die in Essigsäureäthylester (zweimal 25 ml) hineinextrahiert wurde. Die Extrakte wurden vereinigt und nacheinander mit 2 n-Salzsäure (zweimal 15 ml), gesättigter Natriumhydrogencarbonatlösung (zweimal 15 ml) und Wasser (zweimal 10 ml) gewaschen und getrocknet. Die Entfernung des Lösungsmittels im Vakuum hinterließ ein farbloses, gummiartiges Produkt, das bei der Behandlung mit Äthanol kristallisierte. Das Entfernen des Äthanols hinterließ eine weiße, kristalline, feste Substanz, die etwas gummiartiges Produkt enthielt (0,2 g). Das Ultraviolettabsorptionsspektrum (7."@"x 247 m#t, E' ,m 263) und Papierchromatogramm zeigten, daß im wesentlichen 3ü,21-Diacetoxy-20-methoxyimino-5(,t-pregn-16-en-Il-on erhalten wurde, das anschließend, wie im Beispiel 2, c) und 2. d) beschrieben, zu 3f,21-Diacetoxy-5a-pregn-16-en-11,20-dion hydrolysiert und reacetyliert wurde.

Claims (12)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von 16(17)-Dehydro-20-oxosteroiden durch Dehydratisierung von 17-Hydroxy-20-oxo-steroiden, dadurch gekennzeichnet, daß man ein 17a-Hydroxy-20-oxosteroid der allgemeinen Formel worin R, Wasserstoff oder eine Acylgruppe, R2 Wasserstoff oder eine Alkylgruppe, R:; Wasserstoff eine Alkylgruppe oder ein Halogenatom, RA Wasserstoff oder ein Halogenatom, X Wasserstoff oder ein ketonisches Sauerstoffatom oder eine Hydroxygruppe und Y ein ketonisches Sauerstoffatom bzw. eine Ketalgruppe oder eine Hydroxy- bzw. Acylgruppe bedeutet. oder ein entsprechendes 11--1- oder 15-Derivat, gegebenenfalls nachdem eine in 3-Stellung vorhandene Oxogruppe in bekannter Weise. insbesondere durch Ketalisierung, geschützt worden ist, unter vorübergehender Alkoximierung der 20-ständigen Oxogruppe dehydratisiert und bei der Hydrolyse freigesetzte Hydroxygruppen des erhaltenen 16(I7)-Dehydro-20-oxosteroids gegebenenfalls in bekannter Weise reacyliert.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß man als 17«-Hydroxy-20-oxosteroid 3ü.17«,21 - Trihydroxy - 5a - pregnan - 11,20 - dion-3ü,21-diacetat oder 17a,21-Dihydroxy-5(x-pregnan-3,11,20-trion-21-acetat verwendet.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die 20-ständige Oxogruppe durch Umsetzung mit einem Alkoxyamin, das 1 bis 4 Kohlenstoffatome enthält, insbesondere Methoxyamin, geschützt wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die 20-ständige Oxogruppe durch Umsetzung des 17a-Hydroxy-20-oxosteroids mit einem Salz einer Verbindung der Formel H2NOR, wobei R eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, in Gegenwart eines tertiären Amins mit einem pKa- Wert von höchstens 7,6 geschützt wird.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktion in einer homogenen, flüssigen Phase ausführt.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 4 und 5, dadurch gekennzeichnet, daß man als tertiäres Amin ein mit Wasser mischbares tertiäres Amin, insbesondere Pyridin, verwendet.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß man die Dehydratisierung des erhaltenen 17a-Hydroxy-20-alkoxyiminosteroids durch Umsetzung mit Thionylchlorid in Gegenwart einer tertiären organischen Base ausführt.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß man als tertiäre organische Base Pyridin, Collidin oder ein N-disubstituiertes Amid verwendet.
  9. 9. Verfahren nach Anspruch 7 und 8, dadurch gekennzeichnet, daß man die Dehydratisierung bei einer Temperatur unter 4°C ausführt.
  10. 10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Hydrolyse zur Rückbildung der 20-ständigen Oxogruppe unter milden Bedingungen, . insbesondere unter Verwendung einer verdünnten Säure, ausführt.
  11. 11. Verfahren nach Anspruch 1 und 10, dadurch gekennzeichnet, daß man die Hydrolyse in Gegenwart einer Carbonylverbindung ausführt.
  12. 12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß man als Carbonylverbindung Aceton oder Methyläthylketon verwendet. Bei der Bekanntmachung der Anmeldung ist ein Prioritätsbeleg ausgelegt worden.
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