DE1171544B

DE1171544B - Kernreaktor-Brennstoffelement und Verfahren zu dessen Herstellung

Info

Publication number: DE1171544B
Application number: DEN19144A
Authority: DE
Inventors: Walter Blomeyer; Dr Guenther Schneider
Original assignee: Nukem GmbH
Current assignee: Nukem GmbH
Priority date: 1960-11-04
Filing date: 1960-11-04
Publication date: 1964-06-04

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND DEUTSCHES ^HP PATENTAMT Internat. Kl.: G 21

AUSLEGESCHRIFT

Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:

Deutsche Kl.: 21g-21/20

N 19144 VIII c/21g
4. November 1960
4. Juni 1964

Die Erfindung bezieht sich auf ein Kernreaktor-Brennstoffelement, bei dem die metallische Umhüllung durch eine Nickel-Lot-Schicht mit dem metallischen Brennstoff verbunden ist, und auf ein Verfahren zu dessen Herstellung.

Bei Brennstoffelementen für Reaktoren mit organischem Kühlmittel wird vorzugsweise die Aluminiumumhüllung wärmeschlüssig mit dem Brennstoff (metallisches Uran) mittels einer Nickellötung verbunden. Es ist bekannt, die galvanisch auf dem Uran abgeschiedene Nickelschicht durch eine Lötung unter Druck mit der Umhüllung zu verbinden, d. h. unter einem Gasdruck von über 500 atü die Umhüllung an das vernickelte Uran zu pressen, wobei bei einer Temperatur von 540° C das Aluminium einerseits mit dem Nickel und das Nickel andererseits mit dem Uran eine metallische Bindung eingeht. Dieses an sich einfache Verfahren birgt jedoch eine Reihe von Nachteilen in sich. So tritt beim späteren Reaktorbetrieb, je nach thermischer Belastung, eine weitere Al -<->- Ni-Diffusion ein (weitere Umsetzung von Nickel zu NiAl₃ über Ni₃Al, NiAl und Ni₂Al₃). Wenn die gesamte Nickelschicht sich mit dem Aluminium legiert hat, wird von den Ni-Al-Verbindungen Aluminium an das Uran abgegeben, da die Bildungsenthalpie von der U-Al-Verbindung größer als die der Ni-Al-Verbindung ist. Um mit einiger Sicherheit die unerwünschten U-Al-Verbindungen zu verhindern, muß zwischen den Lötzonen Al-Ni und Ni-U noch eine genügend dicke reine Nickelschicht vorliegen. Dies setzt voraus, daß die Lötbedingungen wie Druck, Temperatur und Temperaturverteilung sowie die gleichmäßige galvanische Nickelschicht genau eingehalten werden. Oberhalb 500° C geht jedoch die Bildung der Ni-Al-Verbindung so rasch vonstatten, daß selbst durch eine relativ dicke Nickelschicht die Bildung der U-Al-Verbindungen nicht zu verhindern ist. Ein weiterer, nicht zu unterschätzender Nachteil des bekannten Lötverfahrens liegt im apparativen Aufwand. Es werden sehr kostspielige Autoklaven und Ofenanlagen benötigt.

Es ist bereits bekannt, die Bildung von intermetallischen Verbindungen zwischen dem Brennmaterial und dem Hüllmaterial des Brennelementes dadurch zu verhindern, daß eine Niobschicht auf die Nickelschicht aufgebracht wird. Diese Ausführung besitzt den Nachteil, daß es außerordentlich schwierig ist, eine metallische Bindung zwischen dem Niob und der Aluminiumhülle herzustellen, insbesondere sind hierfür sehr hohe Temperaturen notwendig.

Es ist weiter bekannt, bei Brennstoffelementen zwischen dem Brennstoff und der Hülle eine oder Kernreaktor-Brennstoffelement und Verfahren
zu dessen Herstellung

Anmelder:

NUKEM Nuklear-Chemie und -Metallurgie

Gesellschaft m. b. H., Wolfgang bei Hanau

Als Erfinder benannt:

Walter Blomeyer, Hanau,

Dr. Günther Schneider, Steinheim

mehrere Schutzschichten aus Carbiden bzw. Suiziden vorzusehen, wobei diesen Verbindungen gegebenenfalls noch metallische Bindemittel, z. B. Chrom oder Nickel, zugesetzt sein können. Diese Metalle dienen hierbei nicht als diffusionshemmende Zwischenschicht, vielmehr sind sie in der Schutzschicht verteilt und können, da sie keine geschlossene Metallschicht bilden, eine Diffusion nicht verhindern.

Zur Vermeidung dieser Nachteile ist gemäß der Erfindung die auf dem metallischen Brennstoff aufgebrachte dünne Nickelschicht mit einer dünnen Chromschicht belegt, auf der wiederum eine Nickelschicht vorgesehen ist.

Als besonders geeignet hat sich eine etwa 5 μ dicke Chromschicht erwiesen.

Durch die Chromzwischenschicht, die das Weiterdiffundieren des Aluminiums im Nickel sperrt, ist es möglich, die Löttemperatur bis auf 600° C zu erhöhen, wobei nur noch ein Druck von 80 atü erforderlich ist. Die Sperrwirkung des Chroms beruht auf der festen Bindung der Aluminiumatome im Ni-Al-Gitter. Die Diffusionsgeschwindigkeit Ni -<-» Cr ist bei den in Frage kommenden Temperaturen, da keine intermetallischen Verbindungen auftreten, so gering, daß mit der dünnen Chromschicht ein genügender Schutz gegeben ist; diese Chromschicht ist jedoch ausreichend, um eine feste Bindung der Lotschichten zu gewährleisten.

Als eine günstige Lotschichtkombination haben sich als galvanische Niederschläge auf dem Uran eine 3 bis 5 μ dicke Nickelschicht, eine 4 bis 6 μ dicke Chromschicht und auf diese eine 7 bis 10 μ dicke Nickelschicht ergeben. Zur Verbesserung der Dauerfestigkeit kann auf die äußere Nickelschicht noch eine 2 bis 4 μ dicke Kupferschicht aufgebracht werden.

Nach dem Aufziehen des Aluminiumhüllrohres und einer Temperaturbehandlung bei 600° C unter einem Druck von 80 atü über eine Zeit von 30 Minuten, er-

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hält man eine gute metallische Bindung zwischen dem Uran und dem Hüllrohr. Auch nach einer Langzeittemperaturbehandlung bei 500° C tritt noch keine Bildung der unerwünschten U-Al-Verbindung ein.

Claims

Patentansprüche:

1. Kernreaktor-Brennstoffelement, bei dem die metallische Umhüllung durch eine Nickel-Lot-Schicht mit dem metallischen Brennstoff verbunden ist, dadurch gekennzeichnet, daß die auf dem metallischen Brennstoff aufgebrachte dünne Nickelschicht mit einer dünnen Chromschicht belegt ist, auf der wiederum eine Nickelschicht vorgesehen ist.

2. Brennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Nickelschicht 3 bis 5 μ, die Chromschicht 4 bis 6 μ und die zweite Nickelschicht 7 bis 10 μ dick ist.

3. Brennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß auf die äußere Nickelschicht eine vorzugsweise 2 bis 4 μ dicke Kupferschicht aufgebracht ist.

4. Verfahren zur Herstellung von Brennelementen nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem Aufziehen des Hüllrohres auf den beschichteten BrennstofEkörper die Temperaturbehandlung des Brennelementes zur Herstellung der wärmeschlüssigen Bindung bei Temperaturen von ungefähr 600° C und einem Druck von 80 atü vorgenommen wird.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 055 704;
französische Patentschrift Nr. 1 215 673;
britische Patentschriften Nr. 809 671, 853 302;
USA.-Patentschrift Nr. 2 934483.

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