DE1608157C - Korrosionsfester Verbundwerkstoff fur Konstruktionsteile und Brennelement hüllen in Kernreaktoren - Google Patents
Korrosionsfester Verbundwerkstoff fur Konstruktionsteile und Brennelement hüllen in KernreaktorenInfo
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Description
1 2
Die Erfindung betrifft einen korrosionsfesten, ins- einen korrosionsfester!, insbesondere durch Strangbesondere durch Strangpreßplattieren hergestellten preßplattieren hergestellten Verbundwerkstoff mit
Verbundwerkstoff mit einem Trägerwerkstoff guter einem Trägerwerkstoff guter mechanischer Festigkeit
mechanischer Festigkeit und einem gegen Reaktor- und einem gegen Reaktorkühlmittel korrosionsfesten
kühlmittel korrosionsfesten metallischen Außenwerk- 5 metallischen Außenwerkstoff für Konstruktionsteile
stoff für Konstruktionsteile und Brennelementhüllen und Brennelementhüllen vor. Der erfindungsgemäße
in Kernreaktoren. Der Trägerwerkstoff des erfin- Verbundwerkstoff ist gekennzeichnet durch einen
dungsgemäßen Verbundwerkstoffes besteht aus Vana- Trägerwerkstoff aus Vanadiumbasislegierung und
diumbasislegierungen, und der auf das jeweilige einen korrosionsfesten metallischen Außenwerkstoff
Reaktorkühlmittel abgestimmte Außenwerkstoff ent- ίο mit weniger als jeweils 0,01% Kohlenstoff, Stickstoff
hält weniger als jeweils 0,01% Kohlenstoff, Stick- und Sauerstoff oder bei 0,01% jeweils Überschreitenstoff
und Sauerstoff. . den Gehalten in unschädlicher Form vorliegendem
Zur Herstellung von doppelwandigen Rohren für Kohlenstoff, Stickstoff und'Sauerstoff, nach Maßgabe
Brennstäbe von Atomreaktoren ist es bekannt, den des jeweiligen Kühlmittels, aus Reineisen, Eisenlegie-Durchmesser
des äußeren zweier ineinandergesteck- 15 rungen oder Edelstahlen, vorzugsweise mit, bei Beter
Rohre durch Ziehstrecken des äußeren dünnwan- triebstemperatur kubisch raumzentriertem Kristalldigen
Rohres in plastischem Zustand herabzusetzen gitter, Nickel oder Legierungen des Nickels mit .bis
und dieses auf das innere Rohr aufzuschrumpfen. zu 30% wenigstens eines der Elemente Chrom, Eisen,
Nach dem vorbekannten Verfahren werden beispiels- Molybdän, Kobalt und bis zu 10% eines oder mehweise
doppelwandige Brennelemeiithüllen mit einem 20 rerer der Elemente Titan, Aluminium, Niob, Tantal,
Innenrohr aus Zircaloy und einem Atißenrohr aus zusammen jedoch nicht mehr als 50% oder Zirko-Stahl
hergestellt (deutsche Auslegeschrift 1 146 832). niumlegierungen mit wenigstens einem der Legie-Hochwarmfeste
Vanadiumlegierungen eignen sich rungselemente Kupfer, Vanadium, Molybdän, Chrom,
nicht für das vorbekannte Verfahren, da die Atmo- Eisen, Wolfram, wobei in dem Außenwerkstoff gesphäre
bei dem Prozeß nicht völlig auszuschließen 25 gebenenfalls der Kohlenstoffgehalt über 0,1% mit
ist, Verunreinigungen eingeschleppt werden und die der zehnfachen Menge Niob oder der fünffachen
metallische Bindung zwischen Innen- und Außen- Menge Titan als Karbid gebunden, der Stickstoffwerkstoff
ungenügend ist. Es ist ferner bekannt, gehalt über 0,01% durch die zehnfache Menge an
Vanadiumlegierungcn als Werkstoff zur Herstellung Niob oder die fünffache Menge an Titan als Nitrid
von Brennelementhüllrohren und Konstruktionsteilen 30 und der Sauerstoffgehalt über 0,01% durch jeweils
in Kernreaktoren einzusetzen (USA.-Patente gleiche Mengen an Aluminium als Aluminiumoxid
2 863 818 und 2 886 431). als feinverteilte Dispersion gebunden vorliegt.
Derartige Legierungen mit beispielsweise 2,5 bis Als Vanadiumbasislegierungen eignen sich für den
15% Titan, 0,5 bis 10% Niob, Rest Vanadium, wei- erfindungsgemäßen Verbundwerkstoff Legierungen
sen eine Reihe von Eigenschaften auf, die sie zum 35 des Vanadiums mit wenigstens einem der Legierungs-Einsatz
in schnellen Brutreaktoren befähigen. Unter elemente Titan, Niob, Zirkonium, Chrom, Molybdän,
diesen wertvollen Eigenschaften stehen im Vorder- Tantal, Wolfram, Aluminium, Kobalt, Nickel, Berylgrund
lium, Silicium, Eisen, Yttrium und seltene Erdmetalle.
Diese Elemente können dabei mit dem
„. . . . ,, ,. 40 Vanadium in folgenden Mengen legiert sein: 0,5.bis
1. der geringe Finfangquerschmtt von Vanadium 5()o/o Titan>
() bis 4()o/o ^ 05 B bis lQo/o Z[±Q_
fur schnelle Neutronen, niuni) 0 bis 2()o/o phroni| 0 bis 25% Molybdän, 0 bis
2. keine Versprödung unter Neutronenstrahlung 20% Tantal, 0 bis 20% Wolfram, 0 bis 15% Alubei
erhöhter Temperatur, minium, 0 bis 10% Nickel, 0 bis 1 % Beryllium,
45 0 bis 3% Silicium, 0 bis 10% Eisen, 0 bis 1 % Yttri-
3. hohe Kriechfestigkeit bei Temperaturen von 500 um 0CJer seltene Erdmetalle.
bis 900 C, , Geeignete Vanadiumbasislegierungen sind daher
4. gute Verträglichkeit mit oxidischen Kernbrenn- beispielsweise Vanadiumlegierungen mit bis zu 20%
stollen Chrom oder Molybdän; Vanadiumlegierungen mit
50 bis zu 25% Titan und bis 5% Niob; oder Vanadiumlegierungen
mit hohen Gehalten an Niob, wie 25 bis
Neben den vorgenannten günstigen Eigenschaften 40%) Niob, 3 bis 15% Titan, 15 bis 25% Molybdän,
eines derartigen HüllwcrkstolTes aus Vanadiumbasis- bis 5% Chrom, bis 3% Silicium, Rest Vanadium,
legierungen befriedigt jedoch dessen Korrosionsvcr- In besonders günstiger Weise eignen sich Vana-
hallcn noch nicht in allen Fällen. Insbesondere ist die 55 diumlegierungen mit 1 bis 20% Titan, 0 bis 20%
Korrosionsfestigkeit gegenüber den in der Reaktor- Niob, Rest Vanadium, beispielsweise 3% Titan, 15%
technik üblichen Kühlmitteln, wie Wasserdampf, Niob, Rest Vanadium. Derartige Legierungen bc-
Kohlcndioxid und flüssiges Natrium, bei Betriebs- sitzen eine hervorragende Kricchfestigkeit.
tempeniluren von 600 bis 800" C nicht genügend. Für die Auswahl der äußeren Werkstoffkompo-
liie lirlindiing hat zur Aufgabe, clic Korrosions- 60 nenle des Verbundwerkstoffes ist der beabsichtigte
festigkeit tier Werkstoffe auf Basis von Vanadium- Einsatzzweck des Verbundwerkstoffes maßgebend,
lefMcrunjicii, wie Koiistruktioiisleilc und Brunn- d. h., der aufzubringende Außcnwerkstoff wird unter
HeiMenlliiillrohrc, zu verbessern und }>e|>en die jewei- Berücksichtigung" des im Kernreaktor verwendeten
ligeii Kühlmittel Wasserdampf, Kohlendioxid oder Kühlmittels ausgewählt. Dabei muß. in jedem Falle
Natrium, optimal konosionsgeschützte Verbund- 65 ein bestimmter Wert für die Gehalte an Kohlenstoff,
werkstolle auf Vanadiumbasislegieruiigen bereit/u- Stickstoff und Sauerstoff eingehalten werden. Und
stellen. zwar müssen diese Elemente in Mengen von jeweils
Zur Lösung dieser Aufgabe sieht die Erfindung kleiner als 0,01 % vorliegen.
Wenn die Elemente in größeren Mengen als jeweils 0,01% in dem metallischen Überzugswerkstoff enthalten
sind, müssen sie in eine unschädliche Form übergeführt werden. Im Sinne der Erfindung ist unter
unschädlicher Form das Vorliegen von Kohlenstoff, Stickstoff und Sauerstoff in solchen Verbindungen
zu verstehen, die bei hohen Temperaturen (Verarbeitungstemperaturen) gegenüber der Vanadiumlegierung
beständig sind. Beispielsweise werden Gehalte über 0,01% Kohlenstoff in dem Außenwerkstoff
durch Zugabe der zehnfachen Menge Niob oder der fünffachen Menge Titan in eine unwirksame Carbidform
übergeführt. Gehalte über 0,01% Stickstoff werden durch Zusatz der zehnfachen Menge Niob
oder der fünffachen Menge Titan in eine unwirksame Nitridform übergeführt, während Gehalte über
0,01% Sauerstoff mit etwa gleicher Menge zugegebenem
Aluminium in eine unschädliche Form gebracht werden. Darüber hinaus wird auch durch
derartige fein verteilte Dispersionen, die sich bei den
Verarbeitungstemperaturen nicht in der Matrix lösen, das unerwünschte Kornwachstum in der Überzugsschicht verhindert. Beispielsweise^ in Nickellegierungen
durch Erzeugung und Einlagerung von Niobcarbid oder Aluminiumoxid, .wobei auch schädliche
Mengen von Kohlenstoff und Sauerstoff abgebunden sind. Demzufolge besteht der erfindungsgemäße Verbundwerkstoff
aus einem Trägerwerkstoff aus Vanadiumbasislegierung und einem nach Maßgabe des jeweiligen Kühlmittels korrosionsfesten Überzug aus
Reineisen, Eisenlegierungen und Edelstahlen, vorzugsweise mit bei Betriebstemperatur kubisch-raumzentrierten
Kristallgitter, Nickel und Legierungen des Nickels mit Chrom, Molybdän, Aluminium, Titan,
Kobalt, Eisen, Niob und/oder Tantal, oder Zirkoniumlegierungen mit wenigstens einem der Legierungsclemcnte
Kupfer, Chrom, Vanadium, Molybdän und Wolfram.
Die erfindungsgemäß zu verwendenden Überzugswerkstoffe erfüllen im allgemeinen nur eine oder
mehrere der zuvorgenannten und für einen Reaktorwerkstoff erwünschten und erforderlichen Eigenschaften,
besitzen jedoch andererseits eine sehr gute Korrosionsbeständigkeit in mindestens einem der
Kernreaktorkühlmittel wie Wasserdampf, Kohlendioxid oder Natrium.
Flüssiges Natrium wird in schnellen Brutreaktoren als Kühlmedium verwendet. Derartige Natriumschmelzen
enthalten technisch nicht vermcidbarc geringe Mengen an Sauerstoff, im allgemeinen etwa
0,001 % Na2O. Erfindungsgemäße Verbundwerkstoffe, insbesondere Konstruktionsteile und Hüllrohre
aus Vanadiumbasislegierung, die in natriumgckühlten schnellen Brutreaktoren eingesetzt werden,
besitzen Überzüge aus Reineisen. Gleichermaßen kann der äußere Überzug aber auch aus Eisenlegierungen
bestehen. Insbesondere kommen solche Eisenlegierungen in Frage, die bei den Betriebstemperaturen
des Reaktors kubisch-raumzentrierte Kristallgitter aufweisen. Derartige Eisenlegierungen setzen sich beispielsweise
zusammen aus 12 bis 25% Chorm, etwa 0,1 % Kohlenstoff und etwa 0,5 % Titan oder etwa 1 1Vd
Niob, Rest Eisen. Schließlich eignen sich für den eriindungsgemäßcn
Verbundwerkstoff, insbesondere Konstruktionsteile und Hüllrohre aus Vanadiumbasislegierung,
als metallischer Außenwerkstoff noch Überzüge aus Nickel oder Legierungen des Nickels
mit bis zu 30% wenigstens eines der Elemente Chrom, Eisen, Molybdän, Kobalt und bis zu 10 %
eines oder mehrerer der Elemente Titan, Aluminium, Niob, Tantal, zusammen jedoch nicht mehr als 50%.
Eine geeignete Nickellegierung besteht beispielsweise aus 21 bis 23% Chrom, 8 bis 10% Molybdän, 0,4%
Titan, 0,4% Aluminium, 3 bis 4% Niob, 0,1% Kohlenstoff, Rest Nickel.
In wasserdampfgeküHlten Kernreaktoren können solche erfindungsgemäßen Verbundwerkstoffe wie
ίο Hüllrohre, eingesetzt werden, deren Trägerwerkstoff aus Vanadiumbasislegierung einen äußeren Überzug
aus Nickellegierungen, wie 21 bis 23% Chrom, 8 bis 101Vu Molybdän, 0,4% Titan, 0,4% Aluminium, 3 bis
4% Niob, 0,1 % Kohlenstoff, Rest Nickel oder aus Edelstahlen aufweist. Geeignete Edelstahle, insbesondere
solche, die ein kubisch-raumzentriertes Kristallgitter bei Betriebstemperaturen aufweisen, haben die
Zusammensetzung 12 bis 25 % Chrom, bis 0,1 % Kohlenstoff,
Rest Eisen.
In gasgekühlten Kernreaktoren, die Kohlendioxid als Kühlmittel verwenden, eignen sich erfindungsgemäß
Verbundweckstoffe mit einem Trägerwerkstoff aus Vanadiumbasislegierung und einem äußeren
Überzug aus Edelstahlen. Bevorzugte aufgebrachte Edelstahle haben ein bei Betriebstemperatur kubischraumzentriertes
Kristallgitter und setzen sich beispielsweise zusammen aus 12 bis 25% Chrom, bis 0,1%
Kohlenstoff und etwa 0,5 % Titan oder etwa 11Vo Niob,
Rest Eisen. Schließlich kann für den gleichen Zweck der äußere Überzug des erfindungsgemäßen Verbundwerkstoffes
aus Vanadinbasislegierung aus Zirkoniumlegierungen bestehen. Geeignete Zirkoniumlegierungen
besitzen 0 bis 4% wenigstens eines der Elemente Kupfer, Vanadium, Molybdän, Wolfram, Chrom,
Eisen. Bei Verwendung derartiger Zirkoniumlegierungen ist es nicht in allen Fällen erforderlich, höhere
Gehalte als jeweils 0,01 % Kohlen-, Stick- oder Sauerstoff
in eine unschädliche Form überzuführen. In solchen Fällen können technische Zirkoniumlegierungen
mit Gehalten von 0,1 % Sauerstoff und 0,05% Kohlenstoff direkt eingesetzt werden. Die Herstellung des
erfindungsgemäßen Verbundwerkstoffes aus Vanadiumbasislegierung kann nach üblichen und an sich»
bekannten Verfahren erfolgen, d. h., es kommen die bekannten Verfahren des gemeinsamen Strangpressens
in Frage, wie auch Verfahren, die bei. Rohren, ausgehend von getrennt hergestellten Innen- und
Außenrohren, einen Verbundwerkstoff im Aufschrumpfverfahren herstellen. Für die Herstellung
von anderen erfindungsgemäß korrosionsgeschützten Konstruktionsteilen aus Vanadiumbasislegierungen
können ebenfalls an sich bekannte Verfahren herangezogen werden, z. B. für Stangen und andere
Profile das gemeinsame Strangpressen oder das Anschnimpfcn sowie für Bleche, Bänder und Platinen
das Walzplattieren oder das Explosionsplattieren.
Bei der Aufbringung des metallischen Außenweikstoffes
sind jedoch bestimmte und an sich bekannte Eigenschaften der Vanadiumlegicrungen zu beachten.
So dürfen die als Korrosionsschicht crfiiKluiigsgemaß
zu verwendenden Legierungen nur geringe und jeweils 0,01 "Zn betragende Mengen der Elemente Sauer-·
stoff. Kohlenstoff und Stickstoff enthalten, da diese Elemente, vor allem unter den beim gemeinsamen
Strangpressen angewendeten Bedingungen, mit der Vanadiumlegierung zusammen spröde Zwischenschichten
bilden, die die nachfolgende rißfreie Kalt-
verformung des Verbundwerkstoffes unter Umständen unmöglich machen. Lassen sich die genannten
Verunreinigungen im Ausgangsmaterial nicht vermeiden, so müssen sie durch Zusatz geeigneter Elemente
in solche Verbindungen übergeführt werden, die mit dem Vanadium unter den gegebenen Bedingungen nicht reagieren können. Beispielsweise kann
der in technischen Eisen- oder Nickellegierungen enthaltene Kohlenstoff durch stöchiometrische Zugaben
von Niob oder Titan in die unschädliche Form der Niob- oder Titancarbide übergeführt werden.
Es ist ferner bei der Verarbeitung der Vanadiumlegierungen zu dem erfindungsgemäßen Verbundwerkstoff
zu beachten, daß relativ hohe Temperaturen angewendet werden, z.B. > 1100° C beim Strangpressen,
> 1000° C für Rekristallisationsglühungen. Die erfindungsgemäß zu verwendenden Korrosionsschutzschichten neigen unter diesen Bedingungen zur
Kornvergröberung. Grobkörnige Werkstoffe lassen sich jedoch schlecht oder gar nicht spanlos verformen.
Das unerwünschte Kornwachstum kann durch feinverteilte stabile Dispersionen verhindert werden, die
bei den angewandten Temperaturen sich nicht in der Matrix lösen. In Nickellegierungen kann dieser Effekt
beispielsweise durch Niobcarbid oder Aluminiumoxid erreicht werden, in weichen Verbindungen auch
der unerwünschte Gehalt an Kohlenstoff und Sauerstoff in eine unschädliche Form übergeführt ist.
Auf diesem Wege kann ein Hüllrohr aus dem erfindungsgemäßen Verbundwerkstoff hergestellt werden,
das die günstigen Eigenschaften der Vanadiumlegierung, nämlich hohe Zeitstandfestigkeit, gute
Neutronenökonomie, keine Hochtemperaturversprödung unter Neutronenbestrahlung, gute Verträglichkeit
mit oxydischen, karbidischen und nitridischen Kernbrennstoffen,· mit dem günstigen Verhalten von
Reineisen in flüssigem Natrium verbindet und das
ίο deshalb mit großem Vorteil als Hüllrohr für Kernbrennstoffelemente
in natriumgekühlten schnellen Brutreaktoren eingesetzt werden kann.
Die Verbesserung hinsichtlich der Korrosionsbeständigkeit gegenüber einem unplatlierten Rohr
xs aus Vanadiumlegierungen wird durch folgende Zahlen demonstriert:
Werkstoff | Korrosionsverlust in strömendem Natrium bei 600° C |
Reineisen | |
VTi 3 Nb 15 | 3-10-r-mg/cm2-h |
Claims (6)
1. Korrosionsfester, insbesondere durch Strangpreßplattieren
hergestellter Verbundwerkstoff mit einem Trägerwerkstoff guter mechanischer Festigkeit
und einem gegen Reaktorkühlmittel korrosionsfesten metallischen Außenwerkstoff für Konstruktionsteile
und Brennelementliüllen in Kernreaktoren, gekennzeichnet durch einen
Trägerwerkstoff aus Vanadiumbasis-Legierung und einen korrosionsfesten metallischen Außenwerkstoff
mit weniger als jeweils 0,01% Kohlenstoff, Stickstoff und Sauerstoff oder bei 0,01 % jeweils
überschreitenden Gehalten in unschädlicher Form vorliegendem Kohlenstoff, Stickstoff und
Sauerstoff, nach Maßgabe des jeweiligen Kühlmittels, aus Reineisen, Eisenlegierungen oder
Edelstahlen, vorzugsweise mit bei Betriebstemperatur kubisch-raumzentriertem Kristallgitter,
Nickel oder Legierungen des Nickels mit bis zu 30% wenigstens eines der Elemente Chrom,
Eisen, Molybdän, Kobalt und bis zu 10% eines oder mehrerer der Elemente Titan, Aluminium,
Niob, Tantal, zusammen jedoch nicht mehr als 50%, oder Zirkoniumlegierungen mit wenigstens
einem der Legierungselemente Kupfer, Vanadium, Molybdän, Chrom, Eisen, Wolfram, wobei
in dem Außenwerkstoff gegebenenfalls der Kohlenstoffgehalt über 0,01 % mit der zehnfachen
Menge Niob oder der fünffachen Menge Titan als Karbid gebunden, der Stickstoffgehalt über
0,01 % durch die zehnfache Menge an Niob oder die fünffache Menge an Titan als Nitrid und der
Sauerstoffgehalt über 0,01 %i durch jeweils gleiche Mengen an Aluminium als Aluminiumoxid als
feinvertciltc Dispersion gebunden vorliegt.
2. Verbundwerkstoff nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen Trägerwerkstoff, bestehend
aus
0,5 bis 50% Titan,
0 bis 40% Niob,
0,5 bis 10% Zirkonium,
0 bis 20% Chrom,
0 bis 25% Molybdän, S
0 bis 20% Tantal,
0 bis 20% Wolfram,
0 bis 15% Aluminium,
0 bis 10% Nickel,
0 bis 1 % Beryllium, 0 bis ■ 3% Silicium, .
0 bis 10% Eisen,
0 bis 1 % Yttrium und/oder seltene
Erdmetalle,
Rest Vanadium.
Rest Vanadium.
3. Verbundwerkstoff nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch einen Trägerwerkstoff, bestehend
aus
1 bis 20% Titan, ao 0 bis 20% Niob,
Rest Vanadium.
4. Verwendung des Verbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der Außen- as
werkstoff aus Reineisen oder Eisenlegierungen, vorzugsweise mit bei Betriebstemperaturen kubisch-raumzentriertem
Kristallgitter, Nickel oder Nickellegierungen mit bis zu 30% wenigstens eines der Elemente Chrom, Eisen, Molybdän,
Kobalt und bis zu 10% eines oder mehrerer der Elemente Titan, Aluminium,- Niob, Tantal, zusammen
jedoch nicht mehr als 50%, besteht, als Werkstoff für Konstruktionsteile und Brennelementhüllen
in einem mit flüssigem Natrium gekühlten Kernreaktor.
5. Verwendung des Verbundwerkstoffes nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der Außenwerkstoff
aus Edelstahl, vorzugsweise Edelstahl mit bei Betriebstemperatur kubisch-raumzentriertem
Kristallgitter, Nickel oder Nickellegierungen mit bis zu 30% wenigstens eines der Elemente
Chrom, Eisen, Molybdän, Kobalt und bis zu 10% eines oder mehrerer der Elemente Titan, Aluminium,
Niob, Tantal, zusammen jedoch nicht mehr als 50%, besteht, als Werkstoff für Konstruktionsteile
und Brennelementhüllen in einem mit Wasserdampf gekühltem Kernreaktor.
6. Verwendung des Verbundwerkstoffes nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der Außenwerkstoff
aus Edelstahl, vorzugsweise Edelstahl mit bei Betriebstemperatur kubisch-raumzentrier-
' tem Kristallgitter oder Zirconiumlegierungen mit 0 bis 4% wenigstens eines der Legierungselemente Kupfer, Vanadium, Molybdän, Chrom,
Eisen, Wolfram, besteht, als Werkstoff für Konstruktionsteile und Brennelementhüllen in einem
mit Kohlendioxid gekühlten Kernreaktor.
209 633/194
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