DE1151247B - Verfahren zum Zuenden und Verbrennen von Gasgemischen, die Sauerstoff und Methan enthalten - Google Patents

Verfahren zum Zuenden und Verbrennen von Gasgemischen, die Sauerstoff und Methan enthalten

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DE1151247B
DE1151247B DEE19598A DEE0019598A DE1151247B DE 1151247 B DE1151247 B DE 1151247B DE E19598 A DEE19598 A DE E19598A DE E0019598 A DEE0019598 A DE E0019598A DE 1151247 B DE1151247 B DE 1151247B
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Holger C Andersen
Johann G E Cohn
Alfred J Haley Jun
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Engelhard Industries Inc
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Engelhard Industries Inc
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    • Y02C20/20—Capture or disposal of greenhouse gases of methane

Description

ESTERNAT.KL. BOIj
DEUTSCHES
PATENTAMT
E19598 IVa/12 g
ANMELDETAG: 13. JULI 1960
BEKANNTMACHUNG DER ANMELDUNG UNDAUSGABE DER AUSLEGESCHRIFT: 11. JULI 1963
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Zünden und Verbrennen von Sauerstoff und Methan enthaltenden Gasgemischen mit Hilfe von Katalysatoren, die niedrige Zündungstemperaturen ermöglichen.
Die Oxydation von Methan bei Konzentrationen unterhalb der Werte, bei denen eine stetige Flamme möglich ist, hat für Wirtschaft und Technik eine beträchtliche Bedeutung, z. B. für die Entfernung von Sauerstoff bzw. von Methan aus Gasströmen und für die Wärmeerzeugung.
Die Erfindung stellt Katalysatoren und Verfahrensbedingungen zur Verfügung, mit denen diese Ergebnisse auf einem praktischen, wirksamen und wirtschaftlichen Wege erzielt werden.
Es ist bekannt, als Katalysator für die flammenlose Verbrennung von leichtflüchtigen Stoffen, wie Benzin, einen katalytisch wirksamen Stoff, wie eine dünne Platinschicht, auf Quarzfäden von einem Durchmesser von einigen tausendstel Millimeter als Täger zu verwenden. Methan läßt sich jedoch von allen Kohlenwasserstoffen am schwierigsten entzünden. Andererseits ist Methan als Hauptbestandteil des Erdgases auch oft der billigste Brennstoff für den technischen Verbraucher. Diese beiden Tatsachen machen es wirtschaftlich wichtig, ein Mittel zum »Zünden« oder zur Anregung der Methan-Sauerstoff-Reaktion bei der niedrigstmöglichen Temperatur zu finden.
Das erfindungsgemäße Verfahren zum Zünden und Verbrennen von Gasgemischen, die Sauerstoff und Methan enthalten, besteht darin, daß ein Gemisch aus einem im wesentlichen aus Methan bestehenden Gas und einem sauerstoffhaltigen Gas durch Überleiten über einen Rhodium oder ein Gemisch von Rhodium mit einem anderen Metall der Platingruppe enthaltenden Katalysator bei einer Temperatur im Bereich von etwa 271 bis 400° C entzündet wird. Die Zündungstemperatur ist zu einem gewissen Grade eine Funktion der Gaszusammensetzung und anderer Arbeitsbedingungen.
Wenn das katalytische Verfahren gemäß der Erfindung dazu verwendet wird, aus Gasströmen durch Oxydation von Methan Sauerstoff zu entfernen, erhält man gereinigte Ströme, die Sauerstoff nur in einer Menge von einigen wenigen ppm enthalten, und die Methankonzentration in Gasströmen kann unter Verwendung eines sehr geringen Sauerstoffüberschusses auf Werte ebenfalls in der Größenordnung von ppm gesenkt werden.
Die Katalysatoren, die bei dem Verfahren gemäß der Erfindung Verwendung finden können, sind Rho-Verfahren zum Zünden
und Verbrennen von Gasgemischen,
die Sauerstoff und Methan enthalten
Anmelder:
Engelhard Industries, Inc.,
Newark, N. J. (V. St. A.)
Vertreter: Dr.-Ing. W. Abitz, Patentanwalt,
München 27, Pienzenauer Str. 28
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 14. Juli 1959 (Nr. 826 934)
Johann G. E. Cohn, West Orange, N. J.,
Alfred J. Haley jun., Colonia, N. J.,
und Holger C. Andersen, Morristown, N. J.
(V. St. A.),
sind als Erfinder genannt worden
dium sowie Gemische aus Rhodium und Palladium, Platin, Ruthenium, Iridium und Osmium, vorzugsweise auf geeigneten Trägern. Die Trägerkatalysatoren können etwa 0,05 bis 5 Gewichtsprozent des katalytischen Metalls enthalten; ein Metallgehalt von etwa 0,5% wird im Hinblick auf die Wirtschaftlichkeit und Aktivität bevorzugt. Als Katalysatorträger kommen z. B. aktiviertes Aluminiumoxyd, Siliciumdioxyd, Siliciumdioxydgel, Diatomeenerde und andere ähnliche, an sich bekannte Katalysatorträger in Betracht; die Herstellung des Trägerkatalysators kann in beliebiger, an sich bekannter Weise
erfolgen, z. B. durch Tränken des Trägers mit der Lösung einer Verbindung des betreffenden Metalls und dann Reduktion der Metallverbindung zum Metall. Der Katalysatorträger kann die Form von Körnern, Kügelchen oder Pulver haben.
Die erfindungsgemäß verwendeten Katalysatoren zünden Methan-Sauerstoff-Gemische schon bei 271° C und könnten auch noch bei 900° C und darüber eingesetzt werden. Im allgemeinen ist die Lebensdauer des Katalysators um so kürzer und die anschließende Zündung nach Abkühlung des Katalysators um so schwieriger, je höher die Arbeitstemperatur ist.
309 620/216
Die Durchsatzmenge kann im Bereich von etwa 100 000 bis 200 000 Raumteilen Gas (gemessen bei Normalbedingungen) je Raumteil Katalysator und Stunde liegen, und eine Durchsatzmenge im Bereich von etwa 2000 bis 100 000 Raumteilen Gas je Raumteil und Stunde wird bevorzugt. Der Reaktionsdruck kann im Bereich von Atmosphärendruck bis etwa 35 atü oder höher liegen. Druckbeschränkungen ergeben sich nur aus den Festigkeitsgrenzen der Katalysatorbehälter.
Man kann eine praktisch quantitative Entfernung von Methan oder von Sauerstoff aus den verschiedensten Gasen erzielen. Die zu beseitigende Verbindungwird mit einem geringen Überschuß der anderen entfernt. Das Methan und der Sauerstoff können im Gemisch mit inerten Gasen, wie Stickstoff, Argon, Helium, Neon, Kohlendioxyd u. dgl., vorliegen; die Behandlungsströme können zu Anfang trocken oder mit Wasserdampf gesättigt sein.
Eine obere Grenze für den Sauerstoff oder das Methan, die sich in einem einzigen Durchgang durch den Katalysator entfernen lassen, ergibt sich aus der Mindest- und der Höchstemperatur, bei der der betreffende Katalysator arbeitet. Im allgemeinen ist die aus Gemischen mit Stickstoff je Durchgang entfernbare Menge an Sauerstoff auf etwa 4%, die Menge an Methan auf 2Vo. beschränkt. Für Verdünnungsgase, deren spezifische Wärme sich von derjenigen des Stickstoffs unterscheidet, gelten etwas andere Werte. Man kann diese Beschränkung jedoch überwinden, indem man z.B. das Gas so im Kreislauf führt, daß die Eingangszusammensetzung auf dem gewünschten Wert gehalten wird, oder indem man den gesamten Gasstrom unter Zwischenkühlung durch zwei oder mehr Katalysatorstufen führt. Auf diesem Wege lassen sich nach dem erfindungsgemäßen Verfahren Gase behandeln, die sehr hohe Konzentrationen an Methan und/oder Sauerstoff auf
weisen.
Beispiel
Ein Gasgemisch aus 1,5 Volumprozent Methan, 3 Volumprozent Sauerstoff und 95,5 Volumprozent Stickstoff wird in einer Menge von 283 l/Min, bei Atmosphärendruck durch eine Schicht geleitet, die 2,5 g Katalysatorkügelchen enthält. Die Temperatur wird allmählich erhöht, bis die Katalysatortemperatur auf Grund der Verbrennung einen plötzlichen Anstieg zeigt; die Temperatur, bei der der plötzliche Temperaturanstieg auftritt, wird als Zündungspunkt verzeichnet. In einer anderen Versuchsreihe wird bei sonst gleichen Bedingungen, jedoch mit einem Gas gearbeitet, das 21 Volumprozent Sauerstoff enthält. Es werden folgende Ergebnisse erhalten:
Katalysator
0,5% Pt auf aktiviertem Aluminiumoxyd
0,5 % Pd auf aktiviertem Aluminiumoxyd
0,5 % Ru auf aktiviertem Aluminiumoxyd
0,5% Rh auf aktiviertem Aluminiumoxyd
0,5 % Ir auf aktiviertem Aluminiumoxyd
0,5% Ag auf aktiviertem Aluminiumoxyd
0,25 % Pd + 0,25 % Rh auf aktiviertem Aluminiumoxyd 0,3% Pt + 0,2% Rh auf aktiviertem Aluminiumoxyd 0,4% Pt + 0,1 % Rh auf aktiviertemAluminiumoxyd
Zündungspunkt, 0C
3 «/0 O2 121 «/ο O2
530 415 510 365 500 615 400 375 410
630 375 540 390 600
Hieraus ist ersichtlich, daß Rhodiumkatalysatoren die niedrigsten Zündungstemperaturen ergeben.
Im Gegensatz zu diesen Ergebnissen bewirkt 0,5% Nickel auf Aluminiumoxyd als Träger bei Temperaturen bis zu 600° C noch keine Zündung.
Die obengenannten Temperaturen sind nur relativ. Bei dem kleinen Maßstab des Versuches treten erhebliche Wärmeverluste auf, wodurch die beobachteten Zündtemperaturen beträchtlich über dem Wert liegen, der für große Massen in Anlagen technischer Größe charakteristisch ist.

Claims (5)

PATENTANSPRÜCHE: 45 55
1. Verfahren zum Zünden und Verbrennen von Gasgemischen, die Sauerstoff und Methan enthalten, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gemisch aus einem im wesentlichen aus Methan bestehenden Gas und einem sauerstof£haltigen Gas durch Überleiten über einen Rhodium oder ein Gemisch von Rhodium und einem anderen Metall der Platingruppe enthaltenden Katalysator bei einer Temperatur im Bereich von etwa 271 bis 400° C entzündet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Methan enthaltendes Gas Erdgas verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Gasgemisch über einen Katalysator geleitet wird, der in feinzerteilter Form auf einem Träger aufgebracht ist und einen Gehalt an katalytischem Metall von etwa 0,05 bis 5,0%, bezogen auf das Katalysatorgesamtgewicht, hat.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das katalytische Metall auf aktiviertes Aluminiumoxyd als Träger aufgebracht wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Gasgemisch in einer Menge von etwa 100 000 bis 200000 Raumteilen Gas (gemessen bei Normalbedingungen) je Raumteil Katalysator und Stunde über den Katalysator geleitet wird.
In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 716 852.
© 309 620/216 7.63
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