DE1137561B

DE1137561B - Verfahren zur Herstellung eines aus Uran und Urancarbid bestehenden Sinterkoerpers

Info

Publication number: DE1137561B
Application number: DEU4666A
Authority: DE
Inventors: Jack Williams
Original assignee: UK Atomic Energy Authority
Current assignee: UK Atomic Energy Authority
Priority date: 1956-07-25
Filing date: 1957-07-23
Publication date: 1962-10-04
Also published as: ES236719A1; BE559518A; US2965480A; FR1179757A; GB821287A

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Sinterkörpern aus Uran und Uranmonocarbid.

Es sind bereits Legierungen oder Verbindungen von Uran mit Kohlenstoff bekannt, und es ist ebenfalls bekannt, daß Uran ein Carbid U₂ C₃ und ein DicarbidUC₂ bildet, wenn das Metall mit Kohlenstoff auf Temperaturen erhitzt wird, welche über dem Schmelzpunkt von Uran (etwa 1125° C) liegen. Durch die USA.-Patentschrift 2 569 225 ist bekanntgeworden, daß sich durch Reaktion im festen Zustand ein MonocarbidUC bildet, wenn pulverisiertes Uran mit pulverisiertem Kohlenstoff erhitzt wird, und zwar im stöchiometrischen Verhältnis für die Bildung des Monocarbids (4,8 Gewichtsprozent Kohlenstoff) bei Temperaturen, die unterhalb des Schmelzpunktes des Urans liegen, aber hoch genug sind, um die Reaktion zu bewirken, d. h. zwischen 900 und 1100° C.

Durch die vorliegende Erfindung wird ein Verfahren zum Herstellen eines aus 20 bis 93,6 Gewichtsprozent Uranmonocarbid und 80 bis 6,4 Gewichtsprozent Uran bestehenden Sinterkörpers geschaffen, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß zwecks Erhalt eines Verbundkörpers aus einem zusammenhängenden Gerüst von Uranmonocarbid und eingelagertem Uran, ein inniges Gemisch aus 1 bis 4,5 Gewichtsprozent pulverisiertem Kohlenstoff und 99 bis 95,5 Gewichtsprozent pulverisiertem Uran warmgepreßt und in einer inerten Atmosphäre bei einer Temperatur gesintert wird, die unterhalb des Schmelzpunktes des Urans liegt, aber hoch genug ist, um die Reaktion zwischen Uran und Kohlenstoff zu bewirken.

Es wurde nun gefunden, daß man Sinterstoffe mit besonders günstigen mechanischen und thermischen Eigenschaften erhält, die diese als Werkstoff für Kernreaktorbrennelemente für Betriebstemperaturen nahe dem Uranschmelzpunkt geeignet machen, wenn neben Uranmonocarbid noch metallisches Uran im Sinterkörper vorhanden ist.

Man erhält solche Sinterkörper dann, wenn pulverisiertes Uran mit pulverisiertem Kohlenstoff in einem wesentlich geringeren Anteil als in der für die Bildung von Uranmonocarbid erforderlichen stöchiometrischen Menge vorliegt und bei einer Temperatur, die unterhalb des Schmelzpunktes von Uran liegt, aber hoch genug ist, um die Reaktion zu bewirken, gesintert wird, wobei das Uranmetall zwischen einem Skelett bzw. Gerüst aus Uranmonocarbid eingebettet ist.

Erfindungsgemäß erhält man demzufolge einen Verfahren zur Herstellung

eines aus Uran und Urancarbid bestehenden

Sinterkörpers

Anmelder:

United Kingdom Atomic Energy Authority, London

Vertreter: Dipl.-Ing. E. Schubert, Patentanwalt, Siegen, Oranienstr. 14

Beanspruchte Priorität:
Großbritannien vom 25. Juli 1956 (Nr. 23 071)

Jack Williams, London,
ist als Erfinder genannt worden

Sinterstoff aus einem zusammenhängenden Skelett aus Uranmonocarbid, welches in sich feine Teilchen oder ein Verkettungsnetzwerk aus Uranmetall enthält.

Uranmonocarbid enthält 4,8 °/o C. Demgegenüber werden zur Herstellung der erfindungsgemäßen Sinterkörper 1 bis 4,5 °/o Kohlenstoff benötigt, um Sinterstoffe zu erzeugen, welche 20 bis 93,6 °/o Uranmonocarbid und dementsprechend 80 bis 6,4% Uranmetall enthalten.

Vorzugsweise wird die Verfestigung bei einem Druck von 1,5 bis 2,3 t/cm² und bei einer Temperatur von 650 bis 750° C und das Sintern bei 1000 bis 1100° C ausgeführt.

Die Erfindung soll nunmehr an Hand der nachfolgenden Beispiele näher erläutert werden.

Beispiel 1

Uranpulver wurde mit grobem Graphitpulver in Mengen von 3 und 4 Gewichtsprozent gemischt und bei 750° C und 2,3 t/cm² verfestigt. Sodann wurde das Gemisch bei 1100° C im Vakuum gesintert. Die

209 659/247

Dichte und die Porosität der verfestigten Gemische und des Enderzeugnisses sind aus der folgenden Tabelle zu entnehmen:

	Kohlenstoffgehalt (Gewichtsprozent) 3 I 4	14,14 13,00 14,33 9,3 83,2
Dichte des verfestigten Materials des Sinterstoffes Theoretische Dichte des Sinter stoffes	15,00 14,20 15,27 7,0 62,4
Porosität (%>) des Enderzeug nisses
UC-Gehalt des Sinterstoffes (Ge wichtsprozent)

weite gesiebtem Graphit hergestellt, wobei die folgenden Resultate erzielt wurden:

Dichte

des verfestigten Materials
des Sinterstoffes

Theoretische Dichte des
Sinterstoffes

UC-Gehalt des Sinterstoffes
(Gewichtsprozent)

Kohlenstoffgehalt (Gewichtsprozent)

16,75 16,30

17,57 20,8

16,26 I 15,30 14,80 I 14,30

16,34

15,27

41,6 62,4

Beispiel 2

Ähnliche Sinterstoffe, welche 1, 2 und 3% Graphit enthielten, wurden unter Verwendung von mit einem Sieb mit Sieböffnung von 0,053 mm lichter Maschen-

Beispiel 3

Ruß feinster Korngröße wurde mit Uranpulver mit Lösungsmittel-Wachs-Zusatz gemischt, und das getrocknete Gemisch wurde kalt in Tablettenform gebracht und dann bei 680° C und unter 2,3 t/cm² verfestigt. Das Sintern wurde durch Erhitzen auf 1000° C in einer Argonatmosphäre ausgeführt. Die jeweilige Dichte und Porosität sind in der nachfolgenden Tabelle angegeben.

Dichte

des verfestigten Materials

des Sinterstoffes

Theoretische Dichte des Sinterstoffes

Porosität (%)

UC-Gehalt des Sinterstoffes (Gewichtsprozent)

Die metallographische Untersuchung der gemäß den obigen Beispielen hergestellten Sinterstoffverbundkörper zeigte, daß sie aus einem kontinuierlichen Skelett aus Urancarbid bestanden, welches Uranmetallteilchen oder ein Uranmetall-Verkettungsnetzwerk umgab. Wenn der Kohlenstoffgehalt über 2 Gewichtsprozent betrug, umschließt das Carbid die Metallteilchen. Beträgt der Kohlenstoffgehalt unter 2 Gewichtsprozent, werden die Metallteilchen nicht mehr ganz umschlossen und bilden ein zusammenhängendes Netzwerk.

Kriechversuche, sowohl in bezug auf Druck als auch auf Zugspannung, haben gezeigt, daß die Festigkeit und der Fließwiderstand der erfindungsgemäß hergestellten Sinterstoffverbundkörper größer als bei solchen aus reinem Uranmetall sind, und zwar bei Temperaturen bis zu 17° C unterhalb des Schmelzpunktes des Urans. Diese Eigenschaften machen die Sinterkörper vorteilhaft für die Anwendung als Konstruktionsmaterial von Brennelementen für Kernreaktoren, welche bei hohen Betriebstemperaturen, z. B. bis zu 1100° C, arbeiten.

	Kohlenstoffgehalt	3
	(Gewichtsprozent)	13,36
1	2	13,42
16,36	14,69	15,27
16,76	15,12	12,1
17,57	16,34	62,4
4,6	7,5
20,8	41,6

12,20

12,27

14,33

14,3

83,2

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Herstellen eines aus 20 bis 93,6 Gewichtsprozent Uranmonocarbid, Rest Uran bestehenden Sinterkörpers, dadurch gekenn zeichnet, daß zwecks Erhalt eines Verbundkörpers aus einem zusammenhängenden Gerüst von Uranmonocarbid und eingelagertem Uran ein inniges Gemisch aus 1 bis 4,5 Gewichtsprozent pulverisiertem Kohlenstoff, Rest pulverisiertes Uran, warmgepreßt und in einer inerten Atmosphäre bei einer Temperatur gesintert wird, die unterhalb des Schmelzpunktes des Urans liegt, aber hoch genug ist, um die Reaktion zwischen Uran und Kohlenstoff zu bewirken.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Warmpressen bei 650 bis 750° C ausgeführt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Sintern bei 1000 bis 1100° C ausgeführt wird.

In Betracht gezogene Druckschriften:

USA.-Patentschriften Nr. 2 526 805, 2 569 225;

R. Kieffer und P. Schwarzkopf, Hartstoffe und Hartmetalle, 1953, S. 123 bis 130;

Zeitschrift für anorganische Chemie, Bd. 257 (1948), S. 257, 259, 260;

Journal of the American Ceramic Society, Bd. 35 (1952), S. 123 bis 130.

1 209 659/247 9.62