DE112020000379T5

DE112020000379T5 - Festkörperbatterie

Info

Publication number: DE112020000379T5
Application number: DE112020000379.5T
Authority: DE
Inventors: Kazumasa Tanaka
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2019-01-10
Filing date: 2020-01-06
Publication date: 2021-09-30
Also published as: CN113273015B; CN113273015A; JPWO2020145226A1; WO2020145226A1; US20220077501A1

Abstract

Diese Festkörperbatterie enthält: ein Laminat; eine positive elektrodenseitige externe Elektrode und eine negative elektrodenseitige externe Elektrode, wobei das Laminat eine positive Elektrodenschicht, eine negative Elektrodenschicht und eine Festelektrolytschicht enthält. Die positive elektrodenseitige externe Elektrode ist mit der positiven Elektrodenschicht an einer positiven elektrodenseitigen Endfläche des Laminats verbunden. Die negative elektrodenseitige externe Elektrode ist mit der negativen Elektrodenschicht an einer negativen elektrodenseitigen Endfläche des Laminats verbunden. In einer Draufsicht aus einer Laminierungsrichtung des Laminats, enthält die positive Elektrodenschicht einen positiven Elektroden-Hauptabschnitt und einen positiven Elektroden-Hilfsabschnitt, der von dem positiven Elektroden-Hauptabschnitt entlang der positiven elektrodenseitigen Endfläche vorsteht und eine Seitenfläche erreicht. Die negative Elektrodenschicht enthält einen negativen Elektroden-Hauptabschnitt und einen negativen Elektroden-Hilfsabschnitt, der von dem negativen Elektroden-Hauptabschnitt entlang der negativen elektrodenseitigen Endfläche vorsteht und die Seitenfläche erreicht. Eine Länge L1des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche, eine Länge L2des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche und eine Länge L3der Seitenfläche erfüllen die Beziehung von 20 µm ≤ (L1+ L2) < L3(1).

Description

TECHNISCHES GEBIET
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Festkörperbatterie. Priorität wird beansprucht für die japanische Patentanmeldung Nr. 2019-002251 , eingereicht am 10. Januar 2019, deren Inhalt hier durch Bezugnahme aufgenommen ist.
STAND DER TECHNIK
In den letzten Jahren war die Entwicklung der Elektronik-Technologie bemerkenswert, und tragbare elektronische Geräte wurden kleiner, leichter, dünner und multifunktional gemacht. Dementsprechend gibt es eine starke Nachfrage nach Batterien als Stromquellen für elektronische Geräte, die kleiner, leichter, dünner und zuverlässiger sein müssen. Gegenwärtig werden in Lithium-Ionen-Sekundärbatterien, die weit verbreitet sind, Elektrolyte (elektrolytische Lösungen), wie z. B. organische Lösungsmittel, als Medium für die Übertragung von Ionen gemäß dem Stand der Technik verwendet. Batterien, die elektrolytische Lösungen enthalten, bergen jedoch Risiken wie z. B. das Auslaufen derselben. Da organische Lösungsmittel, die in Elektrolytlösungen verwendet werden, entflammbar sind, wurden Batterien mit einem höheren Sicherheitsgrad benötigt.
Als eine Maßnahme zur Verbesserung der Sicherheit von Batterien wurde vorgeschlagen, anstelle von Elektrolytlösungen Festelektrolyte als Elektrolyte zu verwenden. Es wurden Festkörperbatterien entwickelt, in denen Festelektrolyte als Elektrolyte verwendet werden und andere Komponenten ebenfalls Feststoffe sind.
Im Allgemeinen werden Festkörperbatterien in zwei Typen eingeteilt, einen Dünnschichttyp und einen Bulk-Typ. Dünnschichttypen werden durch Dünnschichttechnologie wie z. B. ein PVD-Verfahren oder ein Sol-Gel-Verfahren hergestellt. Bulk-Typen werden durch Pulverformung eines Aktivmaterials oder eines Sulfid-Feststoffelektrolyten mit geringem Korngrenzenwiderstand hergestellt. Dünnschichttypen haben das Problem, dass es schwierig ist, Aktivmaterialien dicker auszubilden oder einen hohen Laminierungsgrad zu haben, die Kapazität ist gering und die Produktionskosten sind hoch. Da in Bulk-Typen sulfidische Festelektrolyte verwendet werden, entsteht bei der Reaktion mit Wasser Schwefelwasserstoff. Da es schwierig ist, Bulk-Typen in Luftatmosphäre zu handhaben, ist es notwendig, dass Bulk-Typen in einer Handschuhbox hergestellt werden, in der die Feuchtigkeit eingestellt wird. Dementsprechend haben Bulk-Typen das Problem, dass die Sicherheit und die Produktionsumgebung eingeschränkt sind.
Darüber hinaus gibt es auch laminierte Festkörperbatterien, in denen oxidbasierte Festelektrolyte verwendet werden, die in Luftatmosphäre chemisch stabil sind. Patentliteratur 1 offenbart beispielsweise ein Verfahren zur Herstellung einer hochmultilagigen Lithium-Ionen-Sekundärbatterie des gebrannten Bulk-Typs, wobei das Verfahren (a) einen Schritt der Bildung eines Laminats, (b) einen Schritt des Pressens des gebildeten Laminats und (c) einen Schritt des Brennens des gepressten Laminats umfasst. In der in der Patentliteratur 1 offenbarten Festkörperbatterie sind mehrere negative Elektroden, die aus einem Aktivmaterial für die negative Elektrode und einem Stromkollektor für die negative Elektrode bestehen, positive Elektroden, die aus einem Aktivmaterial für die positive Elektrode und einem Stromkollektor für die positive Elektrode bestehen, und Festelektrolyten, die zwischen den negativen Elektroden und den positiven Elektroden angeordnet sind, laminiert.
Darüber hinaus ist an beiden Enden der Festkörperbatterie ein Paar externer Elektroden ausgebildet, die das Laminat umschließen, und das Paar externer Elektroden ist mit einer positiven Elektrode oder einer negativen Elektrode verbunden. In einigen Fällen lösen sich die Verbindungsflächen zwischen den externen Elektroden und einer positiven Elektrode oder einer negativen Elektrode aufgrund der Ausdehnung des Volumens eines Aktivmaterials ab, das durch eine Lade-Entlade-Reaktion erzeugt wird. Das Ablösen der Verbindungsflächen führt zu einer Verschlechterung der Zykluseigenschaften.
Referenzliste
Patentliteratur
[Patentdokument 1]
Ungeprüfte japanische Patentanmeldung, Erstveröffentlichung Nr. 2016-207540
ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
Technisches Problem
Die vorliegende Erfindung wurde gemacht, um die oben beschriebenen Probleme zu lösen, und ein Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, eine Festkörperbatterie mit hervorragenden Zykluseigenschaften bereitzustellen, indem die Bindungsfähigkeit zwischen externen Elektroden und einer positiven Elektrodenschicht oder einer negativen Elektrodenschicht verbessert wird.
Lösung des Problems
Eine Festkörperbatterie gemäß einem Aspekt der vorliegenden Erfindung umfasst ein Laminat, eine positive elektrodenseitige externe Elektrode und eine negative elektrodenseitige externe Elektrode, wobei das Laminat eine positive Elektrodenschicht, eine negative Elektrodenschicht und eine Festelektrolytschicht zwischen der positiven Elektrodenschicht und der negativen Elektrodenschicht aufweist. Die positive elektrodenseitige externe Elektrode ist mit der positiven Elektrodenschicht an einer positiven elektrodenseitigen Endfläche des Laminats verbunden. Die negative elektrodenseitige externe Elektrode ist mit der negativen Elektrodenschicht an einer negativen elektrodenseitigen Endfläche des Laminats verbunden. Die positive Elektrodenschicht umfasst einen positiven Elektroden-Hauptabschnitt, der sich von der positiven elektrodenseitigen Endfläche in Richtung der der negativen elektrodenseitigen Endfläche erstreckt, und einen positiven Elektroden-Hilfsabschnitt, der von dem positiven Elektroden-Hauptabschnitt entlang der positiven elektrodenseitigen Endfläche vorsteht und eine Seitenfläche erreicht, die die positive elektrodenseitige Endfläche in einer Draufsicht aus einer Laminierungsrichtung des Laminats schneidet. Die negative Elektrodenschicht umfasst einen negativen Elektroden-Hauptabschnitt, der sich von der negativen elektrodenseitigen Endfläche in Richtung der der positiven elektrodenseitigen Endfläche erstreckt, und einen negativen Elektroden-Hilfsabschnitt, der von dem negativen Elektroden-Hauptabschnitt entlang der negativen elektrodenseitigen Endfläche vorsteht und eine Seitenfläche erreicht, die die positive elektrodenseitige Endfläche in einer Draufsicht von einer Laminierungsrichtung des Laminats schneidet. In einer Draufsicht aus der Laminierungsrichtung betrachtet, erfüllen die Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche, die Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche und die Länge L₃ der Seitenfläche eine Beziehung von 20 µm ≤ (L₁ + L₂) < L₃ (1).
Gemäß einer solchen Konfiguration vergrößert sich eine Kontaktfläche zwischen einer externen Elektrode und einer Elektrodenschicht. Die Vergrößerung der Kontaktfläche zwischen einer externen Elektrode und einer Elektrodenschicht dämmt das Ablösen der externen Elektrode von einer positiven Elektrodenschicht oder einer negativen Elektrodenschicht aufgrund der Ausdehnung des Volumens der positiven Elektrodenschicht und der negativen Elektrodenschicht infolge einer Lade-Entlade-Reaktion ab. Als Ergebnis kann eine Festkörperbatterie mit hervorragenden Zykluseigenschaften erhalten werden. Wenn die Summe der Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts auf einer Seitenfläche und der Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche mit der Länge L₃ der Seitenfläche des Laminats übereinstimmt, werden die externen Elektroden kurzgeschlossen. Wenn andererseits die Summe der Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche und der Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche kürzer als 20 µm ist, ist die Haftfestigkeit zwischen einer der externen Elektroden und der Elektrodenschicht unzureichend, und daher ist es unwahrscheinlich, dass hervorragende Zykluseigenschaften erzielt werden.
In der Festkörperbatterie gemäß dem oben beschriebenen Aspekt kann, in einer Draufsicht aus der Laminierungsrichtung betrachtet, die Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche, die Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche und die Länge L₃ der Seitenfläche eine Beziehung von 60 µm ≤ (L₁ + L₂) < L₃ (2) erfüllen.
In der Festkörperbatterie gemäß dem oben beschriebenen Aspekt kann die Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts an der Seitenfläche gleich der Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts an der Seitenfläche sein.
Gemäß einer solchen Konfiguration kann die Ausdehnung des Volumens der positiven Elektrodenschicht und der negativen Elektrodenschicht aufgrund einer Lade-Entlade-Reaktion in geeigneter Weise unterdrückt werden.
In der Festkörperbatterie gemäß dem oben beschriebenen Aspekt kann die Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts an der Seitenfläche und die Länge L₃ der Seitenfläche (L₃ × 2%) ≤ L₁ ≤ (L₃ × 49%) (3) erfüllen. Zusätzlich kann in der Festkörperbatterie gemäß dem oben beschriebenen Aspekt die Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts an der Seitenfläche und die Länge L₃ der Seitenfläche (L₃ × 2%) ≤ L₂ ≤ (L₃ × 49%) (4) erfüllen.
Mit einer solchen Konfiguration lassen sich hervorragende Zykluseigenschaften erzielen.
Vorteilhafte Effekte der Erfindung
Gemäß der vorliegenden Erfindung ist es möglich, eine Festkörperbatterie mit hervorragenden Zykluseigenschaften bereitzustellen.
Figurenliste

1 zeigt eine Querschnittsansicht einer Festkörperbatterie einer ersten Ausführungsform in einer Laminierungsrichtung.
2 zeigt eine Querschnittsansicht entlang der Linie A-A von 1.
3 zeigt eine Querschnittsansicht entlang der Linie B-B von 1.
4 zeigt ein Laminat 20 aus dem Querschnitt von 2 im Detail.
5 zeigt ein Laminat 20 aus dem Querschnitt von 3 im Detail.
6 zeigt eine Querschnittsansicht eines Laminats einer Festkörperbatterie einer zweiten Ausführungsform.

BESCHREIBUNG DER AUSFÜHRUNGSFORMEN
Nachfolgend wird die Festkörperbatterie der vorliegenden Erfindung im Detail mit entsprechender Bezugnahme auf die Zeichnungen beschrieben. In den Zeichnungen, die in der folgenden Beschreibung verwendet werden, ist ein Teil, der ein Merkmal der vorliegenden Erfindung ist manchmal zur Anschaulichkeit vergrößert, damit das Merkmal leicht zu verstehen. Dementsprechend unterscheiden sich die in den Zeichnungen dargestellten Maßverhältnisse der einzelnen Bestandteile und dergleichen manchmal von den tatsächlichen. Die in der folgenden Beschreibung beispielhaft dargestellten Materialien, Abmessungen und dergleichen sind lediglich Beispiele, und die vorliegende Erfindung ist nicht darauf beschränkt und kann durch geeignete Modifikationen innerhalb des Bereichs, die das Wesentliche nicht verändern, angepasst werden.
[Erste Ausführungsform]
Zunächst wird eine Festkörperbatterie gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben. 1 ist eine Querschnittsansicht der Festkörperbatterie der ersten Ausführungsform, die entlang einer Laminierungsrichtung geschnitten ist. 2 ist eine Querschnittsansicht entlang der Linie A-A von 1. 2 ist eine Querschnittsansicht, die durch Schneiden der Festkörperbatterie entlang einer positiven Elektroden-Stromkollektorschicht 31 erhalten wird. 3 ist eine Querschnittsansicht, die entlang der Linie B-B von 1 aufgenommen wurde. 3 ist eine Querschnittsansicht, die durch Schneiden der Festkörperbatterie entlang einer negativen Elektroden-Stromkollektorschicht 41 erhalten wird.
Wie in 1 gezeigt, umfasst eine Festkörperbatterie 1 ein Laminat 20, in dem eine positive Elektrode 30, eine negative Elektrode 40 und eine Festelektrolytschicht 50 laminiert sind. Die Festelektrolytschicht 50 befindet sich zwischen der positiven Elektrode 30 und der negativen Elektrode 40 sowie zwischen der positiven Elektrode 30 oder der negativen Elektrode 40 und einer Außenfläche.
Die positive Elektrode 30 umfasst die positive Elektroden-Stromkollektorschicht 31 und eine positive Elektroden-Aktivmaterialschicht 32. Die positive Elektroden-Aktivmaterialschicht 32 kommt mit mindestens einer Oberfläche der positiven Elektroden-Stromkollektorschicht 31 in Kontakt. Die negative Elektrode 40 umfasst die negative Elektroden-Stromkollektorschicht 41 und eine negative Elektroden-Aktivmaterialschicht 42. Die negative Elektroden-Aktivmaterialschicht 42 kommt mit mindestens einer Oberfläche der negativen Elektroden-Stromkollektorschicht 41 in Kontakt. In denselben Ebenen, in denen sich die positive Elektrode 30 und die negative Elektrode 40 erstrecken, befinden sich Randschichten 80.
Das Laminat 20 ist ein Hexaeder. Die Außenfläche des Laminats besteht aus einer ersten Endfläche 21, einer zweiten Endfläche 22, einer ersten Seitenfläche 23, einer zweiten Seitenfläche 24, einer oberen Fläche 25 und einer unteren Fläche 26.
Die erste Endfläche 21 und die zweite Endfläche 22 sind Flächen, die sich in Laminierungsrichtung erstrecken und mit einer positiven elektrodenseitigen externen Elektrode 60 oder einer negativen elektrodenseitigen externen Elektrode 70 in Kontakt kommen, die weiter unten beschrieben werden. Von der ersten Endfläche 21 und der zweiten Endfläche 22 wird die Oberfläche, die mit der positiven elektrodenseitigen externen Elektrode 60 in Kontakt ist, als positive elektrodenseitige Endfläche bezeichnet, und die Oberfläche, die mit der negativen positiven elektrodenseitigen externen Elektrode 70 in Kontakt ist, wird als negative elektrodenseitige Endfläche bezeichnet.
Die erste Seitenfläche 23 und die zweite Seitenfläche 24 sind Flächen, die sich in der Laminierungsrichtung erstrecken und die erste Endfläche 21 und die zweite Endfläche 22 schneiden. Die obere Fläche 25 und die untere Fläche 26 sind Flächen orthogonal zur Laminierungsrichtung.
Die positive Elektroden-Stromkollektorschicht 31 liegt an der ersten Endfläche 21 frei, und die negative Elektroden-Stromkollektorschicht 41 liegt an der zweiten Endfläche 22 frei. Die erste Seitenfläche 23 ist eine Seitenfläche auf der rechten Seite, wenn man sie von der ersten Endfläche 21 aus betrachtet, wobei die obere Fläche 25 nach oben zeigt, und die zweite Seitenfläche 24 ist eine Seitenfläche auf der linken Seite, wenn man sie von der ersten Endfläche 21 aus betrachtet, wobei die obere Fläche 25 nach oben zeigt. Die erste Endfläche 21 und die zweite Endfläche 22 sind einander zugewandt, und die erste Seitenfläche 23 und die zweite Seitenfläche 24 sind einander zugewandt. Wie weiter unten beschrieben wird, liegt ein Teil der positiven Elektroden-Stromkollektorschicht 31 und der negativen Elektroden-Stromkollektorschicht 41 auch auf der ersten Seitenfläche 23 und der zweiten Seitenfläche 24 frei.
Die positive elektrodenseitige externe Elektrode 60 ist elektrisch mit der positiven Elektroden-Stromkollektorschicht 31 verbunden. Die positive elektrodenseitige externe Elektrode 60 bedeckt die erste Endfläche 21 des Laminats 20. Da die positive elektrodenseitige externe Elektrode 60 mit dem Teil der positiven Elektroden-Stromkollektorschicht 31 verbunden ist, welche auf der ersten Endfläche 21, der ersten Seitenfläche 23 und der zweiten Seitenfläche 24 freiliegt, ist die positive Elektroden-Stromkollektorschicht 31 elektrisch mit der positiven elektrodenseitigen externen Elektrode 60 verbunden.
Die negative elektrodenseitige externe Elektrode 70 ist elektrisch mit der negativen Elektroden-Stromkollektorschicht 41 verbunden. Die negative elektrodenseitige externe Elektrode 70 bedeckt die zweite Endfläche 22 des Laminats 20. Da die negative elektrodenseitige externe Elektrode 70 mit dem Teil der negativen Elektroden-Stromkollektorschicht 41 verbunden ist, welche auf der zweiten Endfläche 22, der ersten Seitenfläche 23 und die zweiten Seitenfläche 24 freiliegt, ist die negative Elektroden-Stromkollektorschicht 41 elektrisch mit der negativen elektrodenseitigen externen Elektrode 70 verbunden.
In der vorliegenden Spezifikation werden in einigen Fällen das Aktivmaterial der positiven Elektrode oder das Aktivmaterial der negativen Elektrode oder beide gemeinsam als Aktivmaterial bezeichnet, die positive Elektroden-Aktivmaterialschicht 32 oder die negative Elektroden-Aktivmaterialschicht 42 oder beide gemeinsam als Aktivmaterialschicht bezeichnet, die Stromkollektorschicht 31 der positiven Elektrode oder die Stromkollektorschicht 41 der negativen Elektrode oder beide gemeinsam als Stromkollektorschicht bezeichnet, eine oder beide der positiven Elektrode 30 und der negativen Elektrode 40 werden gemeinsam als eine Elektrodenschicht bezeichnet, die erste Endfläche 21 und die zweite Endfläche 22 werden gemeinsam als Endfläche bezeichnet, die erste Seitenfläche 23 und die zweite Seitenfläche 24 werden gemeinsam als Seitenfläche bezeichnet, und die positive elektrodenseitige externe Elektrode 60 und die negative elektrodenseitige externe Elektrode 70 werden gemeinsam als externe Elektrode bezeichnet.
4 ist eine Querschnittsansicht entlang der Linie A-A von 1 und ist eine Ansicht, in der nur das Laminat 20 herausgezogen ist. Die positive Elektrode 30 ist eine Schicht, die sich in einer Ebene erstreckt. Die positive Elektrode 30 umfasst einen positiven Elektroden-Hauptabschnitt 301 und einen positiven Elektroden-Hilfsabschnitt 302 in Draufsicht aus der Laminierungsrichtung.
Der positive Elektroden-Hauptabschnitt 301 ist ein Teil der positiven Elektrode 30, der sich von der ersten Endfläche 21 in Richtung der zweiten Endfläche 22 erstreckt. Der positive Elektroden-Hauptabschnitt 301 ist beispielsweise ein rechteckiger Bereich, der sich von der ersten Endfläche 21 in Richtung der zweiten Endfläche 22 erstreckt. Eine Seite (positiver Elektroden-Hauptendabschnitt) des positiven Elektroden-Hauptabschnitts 301 liegt an der ersten Endfläche 21 frei.
Der positive Elektroden-Hilfsabschnitt 302 ist ein Abschnitt der positiven Elektrode 30, der von dem positiven Elektroden-Hauptabschnitt 301 in Richtung der ersten Seitenfläche 23 oder der zweiten Seitenfläche 24 vorsteht. Der positive Elektroden-Hilfsabschnitt 302 ist ein rechteckiger Bereich, der sich von dem positiven Elektroden-Hauptabschnitt 301 in Richtung der ersten Seitenfläche 23 oder der zweiten Seitenfläche 24 erstreckt, und in 4 sind zwei rechteckige Bereiche zu sehen. Die positiven Elektroden-Hilfsabschnitte 302 liegen in einem Teil der ersten Endfläche 21, einem Teil der ersten Seitenfläche 23 oder einem Teil der zweiten Seitenfläche 24 frei. Eine Seite eines der beiden positiven Elektroden-Hilfsabschnitte 302 liegt in einem Teil der ersten Endfläche 21 und eine andere Seite davon an einem Teil der ersten Seitenfläche 23 frei. Darüber hinaus liegt eine Seite des anderen der beiden positiven Elektroden-Hilfsabschnitte 302 an einem Teil der ersten Endfläche 21 und eine andere Seite davon an einem Teil der zweiten Seitenfläche 24 frei. Die Abschnitte der positiven Elektroden-Hilfsabschnitte 302, die an den Endflächen und den Seitenflächen des Laminats freiliegen, werden als positive Elektroden-Hilfsendabschnitte definiert.
5 ist eine Querschnittsansicht entlang der Linie B-B von 1 und ist eine Ansicht, in der nur das Laminat 20 herausgezogen ist. Wie in 5 gezeigt, umfasst die negative Elektrode 40 ähnlich wie die positive Elektrode 30 ebenfalls einen negativen Elektroden-Hauptabschnitt 401 und einen negativen Elektroden-Hilfsabschnitt 402 in einer Draufsicht aus der Laminierungsrichtung.
Der negative Elektroden-Hauptabschnitt 401 ist ein Teil der negativen Elektrode 40, der sich von der zweiten Endfläche 22 in Richtung der ersten Endfläche 21 erstreckt. Der negative Elektroden-Hauptabschnitt 401 ist beispielsweise ein rechteckiger Bereich, der sich von der zweiten Endfläche 22 in Richtung der ersten Endfläche 21 erstreckt. Eine Seite (negativer Elektroden-Hauptendabschnitt) des negativen Elektroden-Hauptabschnitt 401 liegt an der zweiten Endfläche 22 frei.
Der negative Elektroden-Hilfsabschnitt 402 ist ein Abschnitt der positiven Elektrode 40, der vom negativen Elektroden-Hauptabschnitt 401 in Richtung der ersten Seitenfläche 23 oder der zweiten Seitenfläche 24 vorsteht. Der negative Elektroden-Hilfsabschnitt 402 ist ein rechteckiger Bereich, der sich von dem negativen Elektroden-Hauptabschnitt 401 in Richtung der ersten Seitenfläche 23 oder der zweiten Seitenfläche 24 erstreckt, und in 5 sind zwei rechteckige Bereiche zu sehen. Die negativen Elektroden-Hilfsabschnitte 402 liegen einem Teil der zweiten Endfläche 22, einem Teil der ersten Seitenfläche 23 oder einem Teil der zweiten Seitenfläche 24 frei. Eine Seite eines der beiden negativen Elektroden-Hilfsabschnitte 402 liegt an einem Teil der zweiten Endfläche 22 an und eine andere Seite davon liegt an einem Teil der ersten Seitenfläche 23 frei. Außerdem liegt eine Seite des anderen der beiden negativen Elektroden-Hilfsabschnitte 402 an einem Teil der zweiten Endfläche 22 und eine andere Seite davon an einem Teil der zweiten Seitenfläche 24 frei. Die Abschnitte der negativen Elektroden-Hilfsabschnitte 402, die an den Endflächen und den Seitenflächen des Laminats freiliegen, werden als negative Elektroden-Hilfsendabschnitte definiert.
Elektrodenschichten in Festkörperbatterien im verwandten Stand der Technik unterscheiden sich von den Elektrodenschichten der vorliegenden Ausführungsform dadurch, dass die Elektrodenschichten im verwandten Stand der Technik so konfiguriert sind, dass sie nur die Formen umfassen, die dem positiven Elektroden-Hauptabschnitt 301 und dem negativen Elektroden-Hauptabschnitt 401 der vorliegenden Ausführungsform entsprechen, während die Elektrodenschichten der vorliegenden Ausführungsform auch die positiven Elektroden-Hilfsabschnitte 302 und die negativen Elektroden-Hilfsabschnitte 402 umfassen. Durch die positiven Elektroden-Hilfsabschnitte 302 und die negativen Elektroden-Hilfsabschnitte 402 vergrößert sich die Fläche der Elektrodenschichten, die an den Endflächen und den Seitenflächen des Laminats 20 freiliegen. Nachdem die Fläche der Elektrodenschichten, die an den Endflächen und den Seitenflächen des Laminats 20 freiliegt im Vergleich zu den Festkörperbatterien im verwandten Stand der Technik um den Teil der oben beschriebenen positiven Elektroden-Hilfsendabschnitte und der negativen Elektroden-Hilfsendabschnitte vergrößert ist, wird die Kontaktfläche zwischen den externen Elektroden und den Elektrodenschichten vergrößert. Dadurch können die externen Elektroden daran gehindert werden, sich aufgrund der Volumenausdehnung der Elektrodenschichten infolge einer Lade-Entlade-Reaktion von den Elektroden abzulösen. Als Ergebnis kann eine Festkörperbatterie mit hervorragenden Zykluseigenschaften erhalten werden.
Wie in den 4 und 5 gezeigt, wird die Länge eines Abschnitts der positiven Elektroden-Hilfsabschnitte 302, der einer Seitenfläche (der ersten Seitenfläche 23 oder der zweiten Seitenfläche 24) ausgesetzt ist, als L₁ definiert, die Länge eines Abschnitts der negativen Elektroden-Hilfsabschnitte 402, der einer Seitenfläche (der ersten Seitenfläche 23 oder der zweiten Seitenfläche 24) ausgesetzt ist, als L₂ definiert und die Länge der ersten Seitenfläche 23 oder der zweiten Seitenfläche 24 als L₃ definiert, und diese werden so eingestellt, dass der nachstehende Ausdruck (1) erfüllt ist. Hier haben die Längen L₁ L₂ und L₃ eine Beziehung der Länge auf der gleichen Seitenfläche zwischen der ersten Seitenfläche 23 und der zweiten Seitenfläche 24. Darüber hinaus sind alle diese Längen jeweils Längen in einer Richtung (erste Richtung) parallel zur ersten Seitenfläche 23 in einer Ebene orthogonal zur Laminierungsrichtung. $20 μ m \leq (L_{1} + L_{2}) < L_{3}$
Wenn (L₁ + L₂) eine Länge von weniger als 20 µm hat, ist die Fläche der Elektrodenschichten, die dem Laminat 20 ausgesetzt sind, nicht ausreichend und die Kontaktfläche zwischen den externen Elektroden und den Elektrodenschichten kann nicht ausreichend gesichert werden. Daher ist es schwierig, die gewünschten Zykluseigenschaften zu erreichen.
Darüber hinaus ist es bevorzugt, dass L₁ und L₂ so eingestellt werden, dass sie den folgenden Ausdruck (2) erfüllen. $60 μ m \leq (L_{1} + L_{2}) < L_{3}$
Durch eine Einstellung von (L₁ + L₂) größer oder gleich 60 µm kann die Kontaktfläche im Vergleich zu einer Einstellung von (L₁ + L₂) in einem Bereich von 20 bis 59 µm deutlicher vergrößert werden und die gewünschten Zykluseigenschaften werden wahrscheinlich erreicht.
Außerdem ist es vorzuziehen, dass L₁ den nachstehenden Ausdruck (3) und L₂ den nachstehenden Ausdruck (4) erfüllt. Darüber hinaus ist es wünschenswert, dass L₁ und L₂ beide Ausdrücke (3) und (4) unten erfüllen. Wenn L₁ und L₂ die Ausdrücke (3) und (4) erfüllen, können die Zykluseigenschaften weiter verbessert werden. $(L_{3} \times 2 %) \leq L_{1} \leq (L_{3} \times 49 %)$
$(L_{3} \times 2 %) \leq L_{2} \leq (L_{3} \times 49 %)$
Darüber hinaus können L₁ und L₂ den folgenden Ausdruck (5) erfüllen. $(L_{3} \times 4 %) \leq L_{1} + L_{2} \leq (L_{3} \times 49 %)$
Wenn (L₁ + L₂) die gleiche Länge wie L₃ hat, besteht bei der Ausbildung der positiven elektrodenseitigen externen Elektrode 60 und der negativen elektrodenseitigen externen Elektrode 70 im Laminat 20 eine hohe Wahrscheinlichkeit, dass sie miteinander in Kontakt kommen. Wenn die positive elektrodenseitige externe Elektrode 60 und die negative elektrodenseitige externe Elektrode 70 miteinander in Kontakt kommen, werden sie kurzgeschlossen.
(Festelektrolyt)
Die Festelektrolytschicht 50 der Festkörperbatterie 1 der vorliegenden Ausführungsform enthält ein Festelektrolytmaterial mit niedriger Elektronenleitfähigkeit und hoher Lithiumionenleitfähigkeit. Zum Beispiel kann ein allgemeines Festelektrolytmaterial wie ein Lithiumionenleiter auf Oxidbasis mit einer Kristallstruktur vom NASICON-Typ, Granat-Typ oder Perowskit-Typ verwendet werden. Die Festelektrolytschicht 50 kann mindestens ein Material sein, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Lithiumaluminiumtitanphosphat (Li_1+xA1_xTi_2-x(PO₄)3 (0 ≤ × ≤ 0,6)), Li_3+x1Si_x1P_1-x1O₄ (0,4 ≤ x1 ≤ 0,6), Li₃,4V_0,4Ge_0,6O₄, Lithium-Germanium-Phosphat (LiGe₂(PO₄)₃), Li₂O-V₂O₅-SiO₂, Li₂O-P₂O₅-B₂O₃, Li₃PO₄, L_i0,₅La₀,₅T_iO₃, Li₁₄Zn(GeO₄)₄, und Li₇La₃Zr₂O₁₂.
Ein Lithium-Ionen-Leiter mit einer Kristallstruktur vom NASICON-Typ kann als Festelektrolytmaterial der vorliegenden Ausführungsform verwendet werden. Ein Lithium-Ionen-Leiter mit einer Kristallstruktur vom NASICON-Typ wird zum Beispiel durch LiTi₂(PO₄)₃ (im Folgenden als „LTP“ bezeichnet), LiZr₂(PO₄)₃ (im Folgenden als „LZP“ bezeichnet), Li_1+xA1_xTi_2-x(PO₄)₃ (0 < × ≤ 0,6, , im Folgenden als „LATP“ bezeichnet), Li_1+xA1_xGe_2-x(PO₄)₃ (0 < × ≤ 0,6, im Folgenden als „LAGP“ bezeichnet) und Li_1+xY_xZr_2-x(PO₄)₃ (0 < × ≤ 0,6, im Folgenden als „LYZP“ bezeichnet) repräsentiert.
Die Festelektrolytschicht 50 kann ein Aktivmaterial enthalten, das in der positiven Elektrode 30 und der negativen Elektrode 40 verwendet wird. Die Festelektrolytschicht 50 kann z. B. dasselbe Element enthalten, das ein Aktivmaterial darstellt. Wenn die Festelektrolytschicht 50 das gleiche Element wie das Aktivmaterial enthält, wird die Bindung an den Grenzflächen zwischen der positiven Elektroden-Aktivmaterialschicht 32, der negativen Elektroden-Aktivmaterialschicht 42 und der Festelektrolytschicht 50 stark.
Die positive Elektroden-Aktivmaterialschicht 32 und die negative Elektroden-Aktivmaterialschicht 42 enthalten ein positives Elektroden-Aktivmaterial bzw. ein negatives Elektroden-Aktivmaterial, das Lithium-Ionen bzw. Elektronen überträgt. Zusätzlich dazu können die positive Elektroden-Aktivmaterialschicht 32 und die negative Elektroden-Aktivmaterialschicht 42 einen Leitfähigkeitshilfsmittel, einen ionenleitendes Hilfsmittel oder ähnliches enthalten. Lithium-Ionen werden effizient in das positive Elektroden-Aktivmaterial und das negative Elektroden-Aktivmaterial eingelagert bzw. aus diesen abgegeben.
Es gibt keine klare Unterscheidung zwischen den Aktivmaterialien, die die positive Elektroden-Aktivmaterialschicht 32 oder die negative Elektroden-Aktivmaterialschicht 42 bilden. Durch den Vergleich der Potentiale von zwei Arten von Verbindungen kann eine Verbindung, die ein höheres Potential aufweist, als positives Elektroden-Aktivmaterial verwendet werden und eine Verbindung, die ein niedrigeres Potential aufweist, kann als negatives Elektroden-Aktivmaterial verwendet werden. Wenn eine Verbindung gleichzeitig zur Lithium-Ionen-Abgabe und zur Lithium-Ionen-Einlagerung fähig ist, kann außerdem eine identische Verbindung in der positiven Elektroden-Aktivmaterialschicht 32 und der negativen Elektroden-Aktivmaterialschicht 42 verwendet werden. Aus diesem Grund werden die Aktivmaterialien im Folgenden gemeinsam beschrieben.
In den Aktivmaterialien kann ein Übergangsmetalloxid, ein Übergangsmetallverbundoxid oder Ähnliches verwendet werden. Beispiele für Übergangsmetalloxide und Übergangsmetallverbundoxide umfassen Lithium-Mangan-Verbundoxide (Li₂Mn_aMa_1-aO₃ (0,8 ≤ a ≤ 1, Ma = Co, Ni)) , Lithium-Kobalt-Oxid (LiCoO₂), Lithium-Nickel-Oxid (LiNiO₂), Lithium-Mangan-Spinell (LiMn₂O₄), Verbundmetalloxide der allgemeinen LiNi_xCo_yMn_zO₂ (x + y + z = 1, 0 ≤ × ≤ 1, 0 ≤ y ≤ 1, 0 ≤ z ≤ 1), Lithium-Vanadium-Verbindungen (LiV₂O₅), olivinartiges LiMbPO₄ (wobei, Mb eine oder mehrere Arten von Elementen ist, die aus Co, Ni, Mn, Fe, Mg, Nb, Ti, Al und Zr ausgewählt sind), Vanadium-Lithium-Phosphat (Li₃V₂(PO₄)₃ oder LiVOPO₄), positive Lithiumüberschuss-Mischkristall-Elektroden, dargestellt durch Li₂MnO₃-LiMcO₂ (Mc = Mn, Co, Ni), Lithiumtitanat (Li₄Ti₅O₁₂) und Verbundmetalloxide, dargestellt durch Li_sNi_tCo_uAl_vO₂ (0,9 < s < 1,3, 0,9 < t + u + v < 1,1). Darüber hinaus können Metalle, Legierungen und Metalloxide wie Li-Metall, Li-Al-Legierung, Li-In-Legierung, Kohlenstoff, Silizium (Si), Siliziumoxid (SiOx) und Titanoxid (TiO₂) in Aktivmaterialien zusätzlich zu den oben beschriebenen zusammengesetzten Metalloxiden verwendet werden.
Als Aktivmaterialien der vorliegenden Ausführungsform ist vorzugsweise eine Phosphatverbindung als Hauptkomponente enthalten. Beispiele für Phosphatverbindungen können eines oder eine Vielzahl von Lithium-Vanadium-Phosphat (LiVOPO₄, Li₃V₂(PO₄)₃, Li₄(VO)(P0₄)₂), Lithium-Vanadium-Pyrophosphat (Li₂VOP₂0₇, Li₂VP₂O₇) und Li₉V₃(P₂O₇)₃(PO₄)₂ umfassen. Insbesondere sind eines oder beide von LiVOPO₄ und Li₃V₂(PO₄)₃ bevorzugt.
Eine Hauptkomponente bedeutet, dass der Anteil von Phosphatverbindungen zu allen Aktivmaterialien in einer Aktivmaterialschicht größer als 50 Masseteile ist, und der Anteil von Phosphatverbindungen ist vorzugsweise größer oder gleich 80 Masseteile.
Darüber hinaus kann in diesen Aktivmaterialien ein Teil jedes Elements durch ein anderes Element ersetzt werden oder von einer stöchiometrischen Zusammensetzung abweichen. Zum Beispiel haben LiVOPO₄ und Li₃V₂(PO₄)₃ vorzugsweise einen Lithiummangel, und Li_xVOPO₄ (0,94 ≤ × ≤ 0,98) oder Li_xV₂(PO₄)₃ (2,8 ≤ × ≤ 2,95) ist noch bevorzugter.
Beispiele für Leitfähigkeitshilfsmittel sind: Kohlenstoffmaterialien wie Ruß, Acetylenschwarz, Ketjenschwarz, Kohlenstoff-Nanoröhren, Graphit, Graphen und Aktivkohle; und metallische Materialien wie Gold, Silber, Palladium, Platin, Kupfer und Zinn.
Beispiele für ionenleitende Hilfsmittel sind ein Festelektrolyt. Als spezifisches Beispiel können die gleichen Materialien wie in der Festelektrolytschicht 50 als dieser Festelektrolyt verwendet werden.
In einem Fall, in dem ein Festelektrolyt als Ionenleithilfe verwendet wird, wird vorzugsweise ein identisches Material als Ionenleithilfe und Festelektrolyt in der Festelektrolytschicht 50 verwendet.
(positiver Elektroden-Stromkollektor und negativer Elektroden-Stromkollektor)
Hinsichtlich der Materialien, die die positive Elektroden-Stromkollektorschicht 31 und die negative Elektroden-Stromkollektorschicht 41 der Festkörperbatterie 1 der vorliegenden Ausführungsform bilden, werden vorzugsweise Materialien mit hoher Leitfähigkeit verwendet. Zum Beispiel werden Silber, Palladium, Gold, Platin, Aluminium, Kupfer und Nickel bevorzugt verwendet. Insbesondere Kupfer ist bevorzugt, da es unwahrscheinlich ist, dass Kupfer mit Lithium-Aluminium-Titan-Phosphat reagiert und die Wirkung hat, den Innenwiderstand einer Festkörperbatterie zu verringern. Die Materialien, aus denen die positive Elektroden-Stromkollektorschicht 31 und die negative Elektroden-Stromkollektorschicht 41 bestehen, können mit den Materialien der positiven Elektrode und der negativen Elektrode identisch oder von diesen verschieden sein.
Darüber hinaus können die positive Elektroden-Stromkollektorschicht 31 und die negative Elektroden-Stromkollektorschicht 41 der Festkörperbatterie 1 der vorliegenden Ausführungsform jeweils ein positives Elektroden-Aktivmaterial und ein negatives Elektroden-Aktivmaterial enthalten.
Wenn die positive Elektroden-Stromkollektorschicht 31 und die negative Elektroden-Stromkollektorschicht 41 jeweils ein positives Elektroden-Aktivmaterial und ein negatives Elektroden-Aktivmaterial enthalten, verbessert sich die Haftfähigkeit zwischen der positiven Elektroden-Stromkollektorschicht 31 und der positiven Elektroden-Aktivmaterialschicht 32 sowie zwischen der negativen Elektroden-Stromkollektorschicht 41 und der negativen Elektroden-Aktivmaterialschicht 42.
Der Anteil des positiven Elektroden-Aktivmaterials oder des negativen Elektroden-Aktivmaterials in der positiven Elektroden-Stromkollektorschicht 31 oder der negativen Elektroden-Stromkollektorschicht 41 ist nicht besonders begrenzt, solange die Kollektorschichten als Kollektoren fungieren können, aber das Volumenverhältnis des positiven Elektroden-Stromkollektors zu dem positiven Elektroden-Aktivmaterial oder des negativen Elektroden-Stromkollektors zu dem negativen Elektroden-Aktivmaterial liegt vorzugsweise in Bereichen von 90/10 bis 70/30.
(Randschicht)
Die Randschichten 80 der Festkörperbatterie 1 der vorliegenden Ausführungsform füllen z. B. andere Bereiche als die positive Elektrode 30 oder die negative Elektrode 40 in der Ebene, in der sich die positive Elektrode 30 oder die negative Elektrode 40 erstreckt. Die Randschichten 80 der Festkörperbatterie 1 der vorliegenden Ausführungsform sind vorgesehen, um die Stufe zwischen der Festelektrolytschicht 50 und der positiven Elektrode 30 und die Stufe zwischen der Festelektrolytschicht 50 und der negativen Elektrode 40 zu beseitigen. Die Randschichten 80 sind z. B. in den gleichen Ebenen der positiven Elektrode 30 und der negativen Elektrode 40 vorgesehen. Die Randschichten 80 eliminieren die Stufe zwischen der Festelektrolytschicht 50 und der positiven Elektrode 30 bzw. der negativen Elektrode 40. Dadurch wird die Dichte zwischen der Festelektrolytschicht 50 und den Elektrodenschichten erhöht, und ein Ablösen der Zwischenschichten (Delamination) oder ein Verzug aufgrund des Brennens in einem Produktionsprozess einer Festkörperbatterie ist unwahrscheinlich.
Die Randschichten 80 enthalten z. B. das gleiche Material wie das der Festelektrolytschicht 50. Die Randschichten 80 sind z. B. Lithium-Ionen-Leiter mit einer Kristallstruktur vom Typ NASICON, die z. B. LTP, LZP, LATP, LAGP oder LYZP ist.
(Verfahren zur Herstellung einer Festkörperbatterie)
Die Festkörperbatterie 1 der vorliegenden Ausführungsform kann nach dem folgenden Verfahren hergestellt werden. Jedes Material für die positive Elektroden-Stromkollektorschicht 31, die positive Elektroden-Aktivmaterialschicht 32, die Festelektrolytschicht 50, die negative Elektroden-Stromkollektorschicht 41, die negative Elektroden-Aktivmaterialschicht 42 und die Randschicht 80 wird zu einer Paste verarbeitet. Das Verfahren zur Herstellung jedes Materials zu einer Paste ist nicht besonders begrenzt, aber Beispiele dafür umfassen ein Verfahren zum Mischen von Pulver jedes der Materialien mit einem Träger, um eine Paste herzustellen. Ein Vehikel ist hier ein allgemeiner Begriff für ein Medium in einer flüssigen Phase und umfasst ein Lösungsmittel, ein Bindemittel und dergleichen. Ein Bindemittel, das in einer Paste zur Bildung einer Grünfolie oder einer bedruckten Schicht enthalten ist, ist nicht besonders beschränkt, aber Polyvinylacetalharz, Zelluloseharz, Acrylharze, Urethanharze, Vinylacetatharz, Polyvinylalkoholharz oder ähnliches können verwendet werden, und mindestens eine Art dieser Harze kann in einer Aufschlämmung enthalten sein.
Zusätzlich kann eine Paste einen Weichmacher enthalten. Die Art des Weichmachers ist nicht besonders eingeschränkt, es können jedoch Phthalatester wie Dioctylphthalat oder Diisononylphthalat verwendet werden.
Durch ein solches Verfahren werden eine Paste für eine positive Elektroden-Stromkollektorschicht, eine Paste für eine positive Elektroden-Aktivmaterialschicht, eine Paste für eine Festelektrolytschicht, eine Paste für eine negative Elektroden-Aktivmaterialschicht, eine Paste für eine negative Elektroden-Stromkollektorschicht und eine Paste für eine Randschicht hergestellt.
Die Paste für eine Festelektrolytschicht wird auf ein Basismaterial aus Polyethylenterephthalat (PET) oder dergleichen in einer gewünschten Dicke aufgetragen und nach Bedarf getrocknet, um eine Grünfolie für einen Festelektrolyten herzustellen. Das Verfahren zur Herstellung einer Grünfolie für einen Festelektrolyten ist nicht besonders eingeschränkt, und eine Grünfolie für einen Festelektrolyten kann durch ein bekanntes Verfahren wie ein Rakelverfahren (doctor blade method), eine Düsenbeschichtung (die coater), eine Walzenbeschichtung (comma coater) oder eine Tiefdruckbeschichtung (gravure coater) oder ähnlichem hergestellt werden. Anschließend werden die positive Elektroden-Aktivmaterialschicht 32, die positive Elektroden-Stromkollektorschicht 31 und positive Elektroden-Aktivmaterialschicht 32 in dieser Reihenfolge durch Siebdruck auf die Grünfolie für einen Festelektrolyten gedruckt und laminiert, um die positive Elektrode 30 zu bilden. Um den Zwischenraum zwischen der Grünfolie für einen Festelektrolyten und der positiven Elektrode 30 auszufüllen, wird außerdem die Randschicht 80 in einem anderen Bereich als der positiven Elektrodenschicht durch Siebdruck gebildet, um eine positive Elektrodenschichteinheit zu erzeugen.
Eine negative Elektrodenschichteinheit kann auch durch das gleiche Verfahren wie die positive Elektrodenschichteinheit hergestellt werden. Die negative Elektrode 40 und die Randschicht 80 werden auf einer Grünfolie für einen Festelektrolyten durch Siebdruck gebildet, um eine negative Elektrodenschichteinheit herzustellen.
Dann werden die positive Elektrodenschichteinheit und die negative Elektrodenschichteinheit abwechselnd so laminiert, dass ein Ende jeder Einheit so versetzt ist, dass es nicht mit dem anderen zusammenfällt. Darüber hinaus können Außenschichten (Deckschichten) je nach Bedarf auf beiden Hauptflächen des Laminats vorgesehen werden. Durch das Laminieren der Außenschichten wird ein laminiertes Substrat hergestellt, das eine Vielzahl von Elementen einer Festkörperbatterie enthält. Für die Außenschichten kann das gleiche Material wie das des Festelektrolyten verwendet werden.
Während das Herstellungsverfahren zur Herstellung einer Festkörperbatterie vom parallelen Typ dient, kann ein Verfahren zur Herstellung einer Festkörperbatterie vom seriellen Typ durchgeführt werden, um die positive Elektrodenschicht und die negative Elektrodenschicht so zu laminieren, dass die jeweiligen Enden beider miteinander übereinstimmen, während der Versatz nicht durchgeführt wird.
Weiterhin kann das hergestellte laminierte Substrat mit einer Gesenkpresse, einer warm-isostatischen Presse (WIP), einer kalt-isostatischen Presse (CIP), einer hydrostatischen Presse oder ähnlichem kollektiv verpresst werden, um die Klebefähigkeit zu verbessern. Die Verpressung erfolgt vorzugsweise unter Erwärmung und kann z. B. bei 40° C bis 95° C durchgeführt werden.
Das hergestellte laminierte Substrat wird mit einer Würfelvorrichtung geschnitten, um ein Laminat einer nicht gebrannten Festkörperbatterie zu erhalten.
Eine Festkörperbatterie wird durch Entbindern und Brennen des Laminats der Festkörperbatterie hergestellt. Das Entbindern und Brennen kann bei einer Temperatur von 600° C bis 1.000 °C in einer Stickstoffatmosphäre durchgeführt werden. Die Haltezeit für das Entbindern und das Brennen beträgt z. B. 0,1 bis 6 Stunden.
Darüber hinaus sind externe Elektroden vorgesehen, um Ströme effizient aus dem Laminat 20 der Festkörperbatterie 1 zu ziehen. Die positive Elektrode 30 und die negative Elektrode 40 sind abwechselnd mit den externen Elektroden parallel verbunden, und die externen Elektroden sind durch die erste Endfläche 21 und die zweite Endfläche 22 des Laminats 20, die einander zugewandt sind, und einen Teil der beiden einander zugewandten ersten Seitenfläche 23 und der zweiten Seitenfläche 24 miteinander verbunden. Dementsprechend wird ein Paar von externen Elektroden so ausgebildet, dass sie die Endflächen des Laminats 20 sandwichartig umschließen. Beispiele für das Verfahren zur Bildung externer Elektroden umfassen ein Sputterverfahren, ein Siebdruckverfahren oder ein Tauchbeschichtungsverfahren. Bei der Siebdruckmethode und der Tauchbeschichtungsmethode wird eine Paste für eine externe Elektrode, die ein Metallpulver, ein Harz und ein Lösungsmittel enthält, hergestellt und als externe Elektrode ausgebildet. Anschließend werden ein Einbrennschritt zum Entfernen eines Lösungsmittels und eine Plattierungsbehandlung durchgeführt, die zur Bildung einer Anschlusselektrode auf der Oberfläche einer externen Elektrode verwendet wird. Beim Sputter-Verfahren hingegen können eine externe Elektrode und eine Anschlusselektrode direkt gebildet werden, so dass der Einbrennschritt und der Plattierungsschritt nicht erforderlich sind.
Um die Feuchtigkeitsbeständigkeit und Schlagfestigkeit im Laminat der Festkörperbatterie 1 zu verbessern, kann das Laminat z. B. in einer Knopfzelle versiegelt werden. Die Versiegelungsmethode ist nicht besonders eingeschränkt, und ein gebranntes Laminat kann z. B. mit einem Harz versiegelt werden. Darüber hinaus kann die Umgebung des Laminats mit einer Isolierpaste aus Al₂O₃, die isolierende Eigenschaften hat, beschichtet oder tauchbeschichtet werden, und diese Isolierpaste kann zum Versiegeln einer Wärmebehandlung unterzogen werden.
[Zweite Ausführungsform]
Als nächstes wird eine laminierte Festkörpersekundärbatterie gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben. In der Beschreibung der zweiten Ausführungsform sind Konfigurationen, die sich mit denen der ersten Ausführungsform überschneiden, mit dem gleichen Bezugszeichen gekennzeichnet und die Beschreibung derselben entfällt.
6 ist eine Querschnittsansicht eines Laminats der Festkörperbatterie der zweiten Ausführungsform, die entlang einer negativen Elektrode 40 geschnitten ist. Der Aufbau auf einer Seite der positiven Elektrode 30 der Festkörperbatterie gemäß der zweiten Ausführungsform ist derselbe wie der der ersten Ausführungsform, aber die zweite Ausführungsform unterscheidet sich von der ersten Ausführungsform dadurch, dass die negative Elektrode 40 keinen negativen Elektroden-Hilfsabschnitt 402 aufweist, wie in 6 gezeigt. Auch bei einer solchen Konfiguration kann ein Ablösen zwischen einer externen Elektrode und einer Elektrodenschicht aufgrund von Volumenausdehnung ähnlich wie bei der ersten Ausführungsform unterdrückt werden. Infolgedessen ist es möglich, eine Festkörperbatterie mit hervorragenden Zykluseigenschaften bereitzustellen. Obwohl in der vorliegenden Ausführungsform eine Konfiguration beispielhaft dargestellt ist, in der die positive Elektrode 30 den positiven Elektroden-Hilfsabschnitt 302, aber die negative Elektrode 40 keinen negativen Elektroden-Hilfsabschnitt 402 hat, kann der gleiche Effekt auch mit einer Konfiguration erzielt werden, in der die negative Elektrode 40 den negativen Elektroden-Hilfsabschnitt 402, aber die positive Elektrode 30 keinen positiven Elektroden-Hilfsabschnitt 302 hat.
Obwohl die Ausführungsformen gemäß der vorliegenden Erfindung oben im Detail beschrieben wurden, ist die Erfindung nicht auf die Ausführungsformen beschränkt und es können verschiedene Modifikationen vorgenommen werden.
BEISPIELE
Im Folgenden wird die vorliegende Erfindung anhand von Beispielen und Vergleichsbeispielen zu den Ausführungsformen näher beschrieben, wobei die vorliegende Erfindung nicht auf diese Beispiele beschränkt ist. Sofern nicht anders angegeben, bedeutet die Angabe von „Teilen“ für die Menge eines bei der Herstellung einer Paste eingearbeiteten Materials „Massenanteile“.
(Beispiel 1)
(Herstellung des positiven Elektroden-Aktivmaterials und des negativen Elektroden-Aktivmaterials)
Li₃V₂(PO₄)₃, hergestellt durch das folgende Verfahren, wurde als positives Elektroden-Aktivmaterial und als negatives Elektroden-Aktivmaterial verwendet. Was das Herstellungsverfahren betrifft, so wurden Li₂CO₃, V₂O₅ und NH₄H₂PO₄ als Ausgangsmaterialien verwendet, 16 Stunden lang mit einer Kugelmühle nass miteinander vermischt und einer Dehydratisierung und Trocknung unterzogen. Danach wurde das Pulver in einem Stickstoff-Wasserstoff-Mischgas bei 850° C für 2 Stunden gebrannt. Das gebrannte Produkt wurde mit einer Kugelmühle nass-pulverisiert und anschließend einer Dehydratisierung und Trocknung unterzogen, um Pulver aus Aktivmaterial für positive Elektroden und Pulver aus Aktivmaterial für negative Elektroden zu erhalten. Es wurde bestätigt, dass die Zusammensetzung dieser hergestellten Pulver Li₃V₂(PO₄)₃ war, indem ein Röntgendiffraktometer verwendet wurde.
(Herstellung der Paste für die positive Elektroden-Aktivmaterialschicht und der Paste für die negative Elektroden-Aktivmaterialschicht)
Bezüglich einer Paste für eine positive Elektroden-Aktivmaterialschicht und einer Paste für eine negative Elektroden-Aktivmaterialschicht wurden 15 Teile Ethylcellulose als Bindemittel und 65 Teile Dihydroterpineol als Lösungsmittel zu 100 Teilen von Li₃V₂(PO₄)₃-Pulver hinzugefügt und die Mischung wurde miteinander vermischt und dispergiert, um sowohl eine Paste für eine positive Elektroden-Aktivmaterialschicht als auch eine Paste für eine negative Elektroden-Aktivmaterialschicht herzustellen.
(Herstellung der Paste für Festelektrolytschicht)
Als Festelektrolyt wurde das nach dem folgenden Verfahren hergestellte Li₁,₃Al₀,₃Ti₁,₇(PO₄)₃ verwendet. Hinsichtlich der Herstellungsmethode wurden Li₂CO₃, Al₂O₃, TiO₂, und NH₄H₂PO₄ als Ausgangsmaterialien verwendet, 16 Stunden lang mit einer Kugelmühle nass miteinander vermischt und dann einer Dehydratisierung und Trocknung unterzogen. Anschließend wurde das erhaltene Pulver in Luftatmosphäre bei 800° C für 2 Stunden gebrannt. Nach dem Brennen wurde das erhaltene Pulver 16 Stunden lang einer Dehydratisierung und Trocknung mit einer Kugelmühle unterzogen, um ein Festelektrolytpulver zu erhalten. Es wurde bestätigt, dass die Zusammensetzung des hergestellten Pulvers Li₁,₃Al₀,₃Ti₁,₇(PO₄)₃ war, indem ein Röntgendiffraktometer (XRD) verwendet wurde.
Anschließend wurden diesem Pulver 100 Teile Ethanol und 200 Teile Toluol als Lösungsmittel zugegeben, um eine Nassmischung mit einer Kugelmühle durchzuführen. Danach wurden 16 Teile Polyvinylbutyral-Bindemittel und 4,8 Teile Benzylbutylphthalat hinzugefügt und die Mischung wurde gemischt, um eine Paste für eine Festelektrolytschicht herzustellen.
(Herstellung der Folie für die Festelektrolytschicht)
Eine Folie wurde unter Verwendung einer PET-Folie als Basismaterial durch ein Rakelverfahren unter Verwendung einer Paste für eine Festelektrolytschicht gebildet, um eine Folie für eine Festelektrolytschicht mit einer Dicke von 15 µm zu erhalten.
(Herstellung der Paste für die positive Elektroden-Stromkollektorschicht und der Paste für die negative Elektroden-Stromkollektorschicht )
Cu und Li₃V₂(PO₄)₃ wurden als positiver Elektroden-Stromkollektor und negativer Elektroden-Stromkollektor miteinander gemischt, um ein Volumenverhältnis von 80/20 zu erhalten. Dann wurden 10 Teile Ethylcellulose als Bindemittel und 50 Teile Dihydroterpineol als Lösungsmittel hinzugefügt, und die Mischung wurde miteinander vermischt und dispergiert, um eine Paste für eine positive Elektroden-Stromkollektorschicht und eine Paste für eine negative Elektroden-Stromkollektorschicht herzustellen.
(Herstellung der Paste für die Randschicht)
Bezüglich einer Paste für eine Randschicht wurden 100 Teile Ethanol und 100 Teile Toluol als Lösungsmittel zu Li₁,₃Al₀,₃Ti₁,₇(PO₄)₃-Pulver hinzugefügt, die Mischung wurde mit einer Kugelmühle nass gemischt, 16 Teile eines Polyvinylbutyral-Bindemittels und 4,8 Teile Benzylbutylphthalat wurden dann weiter hinzugefügt, und die Mischung wurde miteinander vermischt, um eine Paste für eine Randschicht herzustellen.
(Herstellung von externer Elektrodenpaste)
Silberpulver, ein Epoxidharz und ein Lösungsmittel wurden miteinander vermischt und dispergiert, um eine duroplastische externe Elektrodenpaste herzustellen.
Mit diesen Pasten wurde eine Festkörperbatterie wie folgt hergestellt.
(Produktion der positiven Elektroden-Schichteinheit)
Eine positive Elektroden-Aktivmaterialschicht mit einer Dicke von 5 µm wurde auf einer Folie für eine Festelektrolytschicht unter Verwendung des Druckmusters von 4 durch Siebdruck gebildet und bei 80 °C 10 Minuten lang getrocknet. Als nächstes wurde darauf eine positive Elektroden-Stromkollektorschicht mit einer Dicke von 5 µm unter Verwendung desselben Druckmusters durch Siebdruck gebildet und bei 80 °C 10 Minuten lang getrocknet. Weiterhin wurde darauf eine positive Elektroden-Aktivmaterialschicht mit einer Dicke von 5 µm unter Verwendung desselben Druckmusters durch Siebdruck gebildet und bei 80° C für 10 Minuten getrocknet, um eine positive Elektrodenschicht auf dem Blatt für eine Festelektrolytschicht herzustellen. Anschließend wurde auf dem äußeren Umfang eines Endes der positiven Elektrodenschicht durch Siebdruck eine Randschicht gebildet, die anschließend die gleiche Höhe wie die der positiven Elektrodenschicht auf der Ebene hatte, und 10 Minuten lang bei 80° C getrocknet. Anschließend wurde die PET-Folie abgezogen, um eine positive Elektroden-Schichteinheitsfolie zu erhalten. Der Druck wurde durchgeführt, wobei die Längen einer Länge X (Länge L₃ auf der ersten Seitenfläche 23), einer Breite Y und eines Endes (Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts 302 auf der ersten Seitenfläche 23) der positiven Elektrodenschicht, die sich zur Seitenfläche im Druckmuster erstreckt, jeweils auf 5,000 µm, 3,500 µm und 10 µm nach dem jeweiligen Brennen eingestellt wurden.
(Produktion der Negativelektrodenschicht-Einheit)
Eine negative Elektroden-Aktivmaterialschicht mit einer Dicke von 5 µm wurde auf einer Folie für die Festelektrolytschicht unter Verwendung des Druckmusters von 5 durch Siebdruck gebildet und bei 80 °C für 10 Minuten getrocknet. Als nächstes wurde darauf eine negative Elektroden-Stromkollektorschicht mit einer Dicke von 5 µm unter Verwendung desselben Druckmusters durch Siebdruck gebildet und bei 80 °C 10 Minuten lang getrocknet. Weiterhin wurde darauf eine negative Elektroden-Aktivmaterialschicht mit einer Dicke von 5 µm unter Verwendung desselben Druckmusters durch Siebdruck gebildet und bei 80° C für 10 Minuten getrocknet, um eine negative Elektrodenschicht auf der Folie für die Festelektrolytschicht herzustellen. Anschließend wurde auf dem äußeren Umfang eines Endes der negativen Elektrodenschicht durch Siebdruck eine Randschicht gebildet, die anschließend die gleiche Höhe wie die der negativen Elektrodenschicht auf der Ebene hatte, und 10 Minuten bei 80 °C getrocknet. Anschließend wurde die PET-Folie abgezogen, um eine negative Elektroden-Schichteinheitsfolie zu erhalten. Der Druck wurde durchgeführt, wobei eine Länge X (Länge L₃ auf der ersten Seitenfläche 23), eine Breite Y und ein Ende (Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts 402 auf der ersten Seitenfläche 23) der negativen Elektrodenschicht, die sich zur Seitenfläche im Druckmuster erstreckt, jeweils auf 5,000 µm, 3,500 µm und 10 µm nach dem jeweiligen Brennen eingestellt wurden.
(Herstellung von Laminat)
Eine Vielzahl von positiven Elektrodenschichteinheiten und negativen Elektrodenschichteinheiten wurden laminiert, wobei die Einheiten so versetzt wurden, dass ein Ende jeder Einheit nicht übereinstimmt, um ein laminiertes Substrat herzustellen. Außerdem wurden mehrere Festelektrolytfolien als Außenschichten auf beide Hauptoberflächen des laminierten Substrats laminiert. Die Außenschichten wurden so eingestellt, dass sie nach dem Brennen des Laminats eine Dicke von 500 µm aufweisen. Anschließend wurde das Laminat mit einer Matrizenpresse thermokomprimiert und dann geschnitten, um ein ungebranntes Laminat einer Festkörperbatterie herzustellen. Anschließend wurde das Laminat entbindert und gebrannt, um ein Laminat einer Festkörperbatterie zu erhalten. Bezüglich des Brennens wurde die Temperatur auf eine Brenntemperatur von 850° C mit einer Temperaturanstiegsrate von 200 °C/Stunde in Stickstoff erhöht und für 2 Stunden auf der Temperatur gehalten, und das Laminat wurde nach natürlicher Abkühlung entnommen.
(Schritt des Herstellens der externen Elektrode)
Eine externe Elektrodenpaste wurde auf die an den jeweiligen beiden Seitenflächen und beiden Endflächen des Laminats der Festkörperbatterie freiliegende positive Elektrode und negative Elektrode aufgetragen, so dass die positive Elektrode und die negative Elektrode bedeckt waren, und wurde bei 150 °C 30 Minuten lang thermisch gehärtet, um ein Paar externer Elektroden zu bilden.
(Beispiele 2 bis 10)
Die Festkörperbatterien der Beispiele 2 bis 10 wurden in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die Längen von L₁ und L₂ bei der Herstellung einer positiven Elektrodenschichteinheit und einer negativen Elektrodenschichteinheit wie in Tabelle 1 gezeigt angepasst wurden.
(Beispiele 11 bis 13)
Die Festkörperbatterien der Beispiele 11 bis 13 wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die Längen von L₁ und L₂ wie in Tabelle 1 gezeigt angepasst wurden, so dass sich die Längen bei der Herstellung einer positiven Elektrodenschichteinheit und einer negativen Elektrodenschichteinheit voneinander unterscheiden. Die Festkörperbatterie gemäß Beispiel 12 hatte nur bei der Herstellung einer negativen Elektrodenschichteinheit die gleiche Struktur wie die im verwandten Stand der Technik, d.h. eine Struktur, die keinen negativen Elektroden-Hilfsabschnitt 402 enthält (Struktur entsprechend der zweiten Ausführungsform).
(Vergleichsbeispiele 1 und 2)
Eine Festkörperbatterie des Vergleichsbeispiels 1 wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die Längen von L₁ und L₂ wie in Tabelle 1 gezeigt angepasst wurden. Eine Festkörperbatterie des Vergleichsbeispiels 2 wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, außer dass bei der Herstellung einer positiven Elektrodenschichteinheit und einer negativen Elektrodenschichteinheit weder ein positiver Elektroden-Hilfsabschnitt 302 noch ein negativer Elektroden-Hilfsabschnitt 402 vorgesehen war. Die Elektrodenfläche, die zu einer gegenüberliegenden Lade-Entlade-Reaktion zwischen einer positiven Elektrode und einer negativen Elektrode beiträgt, war die gleiche wie bei den Festkörperbatterien gemäß anderen Beispielen, und die Lade-Entlade-Kapazität hat sich nicht geändert.
(Auswertung der Batterie)
Die in diesen Beispielen und Vergleichsbeispielen hergestellten Festkörperbatterien können hinsichtlich der folgenden Batterieeigenschaften bewertet werden.
[Lade-Entlade-Zyklustest]
Die in diesen Beispielen und Vergleichsbeispielen hergestellten Festkörperbatterien können auf ihre Lade-Entlade-Zykluseigenschaften hin untersucht werden, z. B. unter den unten dargestellten Lade-Entlade-Bedingungen. Im Folgenden wird C-Rate verwendet, um einen Lade-Entladestrom zu beschreiben. C-Rate wird als nC (µA) notiert (n ist ein numerischer Wert) und bedeutet einen Strom, mit dem die Nennkapazität (µAh) bei 1/n (h) geladen und entladen werden kann. Zum Beispiel bedeutet 1C einen Lade-Entladestrom, der in der Lage ist, die Nennkapazität in 1 h zu laden und 2C bedeutet einen Lade-Entladestrom, der in der Lage ist, die Nennkapazität in 0,5 h zu laden. Im Falle einer Festkörperbatterie mit einer Nennkapazität von 100µ Ah beträgt der Strom von 0,1C beispielsweise 10 µA (Berechnungsgleichung: 100 µA × 0,1 = 10 µA). Analog dazu beträgt der Strom von 0,2C 20 µA und der Strom von 1C 100 µA.
Was die Bedingungen des Lade-Entlade-Zyklustests betrifft, so wurde das Laden mit konstantem Strom (CC-Laden) in einer Umgebung von 25° C mit einem konstanten Strom von 0,2C-Rate durchgeführt, bis die Batteriespannung 1,6 V erreichte, und dann wurde das Entladen (CC-Entladen) mit einem konstanten Strom von 0,2C-Rate durchgeführt, bis die Batteriespannung 0 V erreichte. Das Laden und Entladen wurden als ein Zyklus betrachtet, und die Beibehaltungsrate der Entladekapazität nach Wiederholung dieses Zyklus bis zu 1.000 Mal wurde als Lade-Entlade-Zyklus-Eigenschaften bewertet. Die Lade-Entlade-Zyklus-Eigenschaften in der vorliegenden Ausführungsform wurden unter Verwendung der folgenden Berechnungsgleichung berechnet. $\begin{array}{l} Erhaltungsrate der Entladekapazit \ddot{a} t (%) nach 1.000 Zyklen = (Entladekapazit \ddot{a} t \\ nach 1.000 \div Entladekapazit \ddot{a} t nach 1 Zyklus) \times 100 \end{array}$
(Ergebnisse)
Die Ergebnisse der Zykluseigenschaften der Festkörperbatterien nach den Beispielen 1 bis 13 und den Vergleichsbeispielen 1 und 2 sind in Tabelle 1 dargestellt. Es zeigte sich, dass die Festkörperbatterien nach den Beispielen 2 bis 10 bessere Zykluseigenschaften hatten als die Festkörperbatterien nach den Vergleichsbeispielen. Dies liegt daran, dass mindestens eine von einer positiven Elektrode und einer negativen Elektrode einen positiven Elektroden-Hilfsabschnitt oder einen negativen Elektroden-Hilfsabschnitt hatte und die positive Elektrode und die negative Elektrode einschließlich dieser mit externen Elektroden verbunden waren. Wenn die Summe der Längen der Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts 302 und der Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts 402 auf der ersten Seitenfläche 23 weniger als 100 % und größer oder gleich 60 µm in Längsrichtung der Seitenfläche des Laminats war, waren die Zykluseigenschaften günstig. Wenn die Summe der Längen der Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts 302 und der Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts 402 in Bezug auf die Länge L₃ der ersten Seitenfläche 23 100% betrug (Vergleichsbeispiel 1), wurden die externen Elektroden dazwischen kurzgeschlossen.

[Tabelle 1]

	L₃ [µm]	L₁ [µm]	L₂ [µm]	L₁ + L₂ [µm]	L₁ / L₃ [%]	L₂ / L₃ [%]	(L₁ / L₃) + (L₂ / L₃) [%]	Zykluseigenschaften (1000cyc)	Kurzschlussrate [%]
Beispiel 1	5000	10	10	20	0,2	0,2	0,4	77	0
Beispiel 2	5000	30	30	60	0,6	0,6	1,2	85	0
Beispiel 3	5000	50	50	100	1	1	2	88	0
Beispiel 4	5000	100	100	200	2	2	4	90	0
Beispiel 5	5000	250	250	500	5	5	10	91	0
Beispiel 6	5000	500	500	1000	10	10	20	92	0
Beispiel 7	5000	1250	1250	2500	25	25	50	93	0
Beispiel 8	5000	2000	2000	4000	40	40	80	93	0
Beispiel 9	5000	2250	2250	4500	45	45	90	93	0
Beispiel 10	5000	2450	2450	4900	49	49	98	93	0
Beispiel 11	5000	400	100	500	8	2	10	88	0
Beispiel 12	5000	500	0	500	10	0	10	88	0
Beispiel 13	5000	4000	500	4500	80	10	90	86	0
Vergleichsbeispiel 1	5000	2500	2500	5000	50	50	100	0	100
Vergleichsbeispiel 2	5000	0	0	0	0	0	0	70	0

Obwohl die vorliegende Erfindung oben detailliert beschrieben wurde, sind die oben beschriebenen Ausführungsformen und die Beispiele lediglich Beispiele, und die hier offengelegte Erfindung umfasst diejenigen, die durch verschiedene Modifikationen und Änderungen der oben beschriebenen spezifischen Beispiele erhalten werden,
Bezugszeichenliste

1: Festkörperbatterie
20: Laminat
21: Erste Endfläche
22: Zweite Endfläche
23: Erste Seitenfläche
24: Zweite Seitenfläche
30: Positive Elektrode
31: Positive Elektroden-Stromkollektorschicht
32: Positive Elektroden-Aktivmaterialschicht
40: Negative Elektrode
41: Negative Elektroden-Stromkollektorschicht
42: Negative Elektroden-Aktivmaterialschicht
50: Festelektrolytschicht
60: Positive elektrodenseitige externe Elektrode
70: Negative elektrodenseitige externe Elektrode
80: Randschicht

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

JP 2019002251 [0001]
JP 2016207540 [0007]

Claims

Festkörperbatterie, aufweisend: ein Laminat; eine positive elektrodenseitige externe Elektrode; und eine negative elektrodenseitige externe Elektrode, wobei das Laminat eine positive Elektrodenschicht, eine negative Elektrodenschicht und eine Festelektrolytschicht zwischen der positiven Elektrodenschicht und der negativen Elektrodenschicht enthält, wobei die positive elektrodenseitige externe Elektrode mit der positiven Elektrodenschicht an einer positiven elektrodenseitigen Endfläche des Laminats verbunden ist, wobei die negative elektrodenseitige externe Elektrode mit der negativen Elektrodenschicht an einer negativen elektrodenseitigen Endfläche des Laminats verbunden ist, wobei die positive Elektrodenschicht einen positiven Elektroden-Hauptabschnitt, der sich von der positiven elektrodenseitigen Endfläche in Richtung der negativen elektrodenseitigen Endfläche erstreckt, und einen positiven Elektroden-Hilfsabschnitt enthält, der von dem positiven Elektroden-Hauptabschnitt entlang der positiven elektrodenseitigen Endfläche vorsteht und eine Seitenfläche erreicht, die die positive elektrodenseitige Endfläche in einer Draufsicht aus einer Laminierungsrichtung des Laminats schneidet, wobei die negative Elektrodenschicht einen negativen Elektroden-Hauptabschnitt, der sich von der negativen elektrodenseitigen Endfläche in Richtung der der positiven elektrodenseitigen Endfläche erstreckt, und einen negativen Elektroden-Hilfsabschnitt enthält, der von dem negativen Elektroden-Hauptabschnitt entlang der negativen elektrodenseitigen Endfläche vorsteht und eine Seitenfläche, die die positive elektrodenseitige Endfläche schneidet, von dem negativen Elektroden-Hauptabschnitt in einer Draufsicht aus einer Laminierungsrichtung des Laminats erreicht, und wobei, in einer Draufsicht aus der Laminierungsrichtung betrachtet, eine Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche, eine Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche und eine Länge L₃ der Seitenfläche die Beziehung unten erfüllen. $20 μ m \leq (L_{1} + L_{2}) < L_{3}$
Festkörperbatterie nach Anspruch 1,wobei, in einer Draufsicht aus der Laminierungsrichtung betrachtet, die Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche, die Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche und die Länge L₃ der Seitenfläche die Beziehung unten erfüllen. $60 μ m \leq (L_{1} + L_{2}) < L_{3}$
Festkörperbatterie nach einem der Ansprüche 1 bis 2, wobei die Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche gleich der Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche ist.
Festkörperbatterie nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Länge L₁ des positiven Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche und die Länge L₃ der Seitenfläche die Beziehung unten erfüllen. $(L_{3} \times 2 %) \leq L_{1} \leq (L_{3} \times 49 %)$
Festkörperbatterie nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die Länge L₂ des negativen Elektroden-Hilfsabschnitts auf der Seitenfläche und die Länge L₃ der Seitenfläche die Beziehung unten erfüllen. $(L_{3} \times 2 %) \leq L_{2} \leq (L_{3} \times 49 %)$