DE112019005979T5 - Festkörperbatterie - Google Patents

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Abstract

Es wird eine Festkörperbatterie bereitgestellt, mit der das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens von Galvanisierungslösung weiter reduziert werden kann und eine Rate fehlerfreier Stücke erhöht werden kann. Eine Festkörperbatterie (1) enthält einen Schichtkörper (2), in dem Elektrodenschichten (10) (Elektrodenschichten (10a, 10b)), in denen eine Stromabnehmerschicht (11) (Stromabnehmerschichten (11a, 11b)) und Aktivmaterialschichten (12) (Aktivmaterialschichten (12a, 12b)) laminiert sind, mit Festelektrolytschichten (20) laminiert sind, die einen Festelektrolyten enthalten. Die Elektrodenschicht (10a) enthält die Stromabnehmerschicht (11a) und die Aktivmaterialschichten (12a, 12a). Die Stromabnehmerschicht (11a) umfasst einen Hauptkörperabschnitt (11a-1), der innerhalb des Schichtkörpers (2) ausgebildet ist, und einen Verlängerungsabschnitt (11a-2), der sich von einer Endfläche (13a) des Hauptkörperabschnitts (11a-1) zu einer Endfläche (2a) des Schichtkörpers (2) erstreckt. Dann ist die Dicke (te) des Verlängerungsabschnitts (11a-2) an der Endfläche (2a) des Schichtkörpers (2) kleiner als die Dicke (tb) des Hauptkörperabschnitts (11a-1).

Description

  • [Technischer Bereich]
  • Die vorliegende Offenbarung betrifft eine Festkörperbatterie, z.B. eine Festkörper-Lithium-Ionen-Sekundärbatterie.
  • Die Priorität der japanischen Patentanmeldung Nr. 2018-225307 wird beansprucht, die am 30. November 2018 eingereicht wurde und deren Inhalt hier durch Bezugnahme aufgenommen ist.
  • [Technischer Hintergrund]
  • Lithium-Ionen-Sekundärbatterien werden häufig als Stromquellen für kleine tragbare Geräte verwendet, z.B. für Mobiltelefone, Laptop-PCs und PDAs. Es besteht ein Bedarf an Lithium-Ionen-Sekundärbatterien für solche kleinen tragbaren Geräte, die kleiner, dünner und zuverlässiger sein müssen.
  • Als Lithium-Ionen-Sekundärbatterien sind solche mit einer organischen Elektrolytlösung und solche mit einem Festelektrolyten bekannt. Im Vergleich zu einer Lithium-Ionen-Sekundärbatterie, die eine organische Elektrolytlösung als Elektrolyt verwendet, hat eine Lithium-Ionen-Sekundärbatterie, die einen Festelektrolyten als Elektrolyt verwendet, den Vorteil, dass sie einen höheren Freiheitsgrad bei der Gestaltung der Batterieform hat, die Größe und Dicke der Batterie leicht reduziert werden können und die Zuverlässigkeit hoch ist, weil kein Auslaufen der Elektrolytlösung auftreten kann..
  • Da eine Festkörper-Lithium-Ionen-Sekundärbatterie wie andere elektronische Komponenten nicht brennbar ist, hat sie außerdem den Vorteil, dass sie durch Reflow-Löten auf einer Platine montiert werden kann.
  • Wenn hier, wie bei einem laminierten Keramikkondensator, beim Reflow-Löten eine äußere Elektrode in einer mehrschichtigen Struktur durch Auftragen von Kupferpaste, Einbrennen und einen Galvanisierungsprozess gebildet wird, tritt beim Galvanisierungsprozess das Problem auf, dass eine Galvanisierungslösung in das Innere des Schichtkörpers der Batterie eindringen und Fehler verursachen kann. Um ein solches Problem des Eindringens von Galvanisierungslösung zu verhindern, ist ein sogenanntes Lochmusterdesign bekannt, bei dem die Breite der Endfläche an der Extraktionselektrode verengt ist (Patentliteratur 1).
  • [Zitierliste]
  • [Patentliteratur]
  • [Patentliteratur 1] Ungeprüfte japanische Patentanmeldung, Erstveröffentlichung Nr. H5-326317
  • [Zusammenfassung der Offenlegung]
  • [Technisches Problem]
  • Im Allgemeinen besteht jedoch bei der Herstellung einer Festkörperbatterie, da die Einbrenntemperatur einer Kupferpaste niedriger ist als bei einem Kondensator, um die Verflüchtigung von Lithium zu verhindern, und Hohlräume in der Kupferschicht wahrscheinlich sind, selbst wenn ein sogenanntes Lochmuster für die Elektroden verwendet wird, das Problem, dass viele Fehler aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung auftreten.
  • Die vorliegende Offenbarung wurde in Anbetracht der obigen Umstände gemacht, und ein Ziel der vorliegenden Offenbarung ist es, eine Festkörperbatterie bereitzustellen, mit der das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens von Galvanisierungslösung weiter reduziert werden kann und ein Anteil an fehlerfreien Teilen verbessert werden kann.
  • [Lösung des Problems]
  • Um den oben genannten Zweck zu erreichen, bietet die vorliegende Offenbarung die folgenden Aspekte.
    [1] Eine Festkörperbatterie mit einem Schichtkörper, in dem Elektrodenschichten, in denen eine Stromabnehmerschicht und Aktivmaterialschichten laminiert sind, mit Festelektrolytschichten laminiert sind, die einen Festelektrolyten enthalten,
    wobei die Stromabnehmerschicht einen Hauptkörperabschnitt, der innerhalb des Schichtkörpers ausgebildet ist, und einen Verlängerungsabschnitt, der sich von einer Endfläche des Hauptkörperabschnitts zu einer Endfläche des Schichtkörpers erstreckt, umfasst, und
    wobei die Dicke des Verlängerungsabschnitts an der Endfläche des Schichtkörpers kleiner ist als die Dicke des Hauptkörperabschnitts.
    [2] Die Festkörperbatterie gemäß [1], wobei das Verhältnis der Dicke des Verlängerungsabschnitts zur Dicke des Hauptkörperabschnitts 20 % oder mehr und 50 % oder weniger beträgt.
    [3] Die Festkörperbatterie nach [2], wobei die Dicke des Verlängerungsabschnitts 0,3 µm oder mehr und 3 µm oder weniger beträgt.
    [4] Die Festkörperbatterie nach einem der Punkte [1] bis [3], wobei das Verhältnis der Länge des Verlängerungsabschnitts in Verlängerungsrichtung zur Länge des Hauptkörperabschnitts 0,2 % oder mehr und 20 % oder weniger beträgt.
    [5] Die Festkörperbatterie nach [4], wobei die Länge des Verlängerungsabschnitts in der Verlängerungsrichtung 10 µm oder mehr und 1.000 µm oder weniger beträgt.
    [6] Die Festkörperbatterie nach einem der Punkte [1] bis [5],
    wobei der Schichtkörper eine Vielzahl von Elektrodenschichten aufweist, und eine erste Elektrodenschicht, die an einem Ende des Schichtkörpers in Laminierungsrichtung positioniert ist, eine erste Stromabnehmerschicht und eine erste Aktivmaterialschicht umfasst,
    wobei die erste Stromabnehmerschicht einen ersten Hauptkörperabschnitt, der innerhalb des Schichtkörpers ausgebildet ist, und einen ersten Verlängerungsabschnitt, der sich von einer Endfläche des ersten Hauptkörperabschnitts zu einer Endfläche des Schichtkörpers erstreckt, umfasst, und
    wobei der erste Verlängerungsabschnitt von einer mittleren Position des ersten Hauptkörperabschnitts in der Dickenrichtung in Richtung des mittleren Teils des Schichtkörpers in Bezug auf die Laminierungsrichtung des Schichtkörpers verschoben ist.
    [7] Die Festkörperbatterie nach [6],
    wobei eine zweite Elektrodenschicht, die am anderen Ende des Schichtkörpers in der Laminierungsrichtung positioniert ist, eine zweite Stromabnehmerschicht und eine zweite Aktivmaterialschicht enthält,
    wobei die zweite Stromabnehmerschicht einen zweiten Hauptkörperabschnitt, der innerhalb des Schichtkörpers ausgebildet ist, und einen zweiten Verlängerungsabschnitt, der sich von einer Endfläche des zweiten Hauptkörperabschnitts zu einer Endfläche des Schichtkörpers erstreckt, umfasst, und
    wobei der zweite Verlängerungsabschnitt von einer mittleren Position des zweiten Hauptkörperabschnitts in der Dickenrichtung in Richtung des mittleren Teils des Schichtkörpers in Bezug auf die Laminierungsrichtung des Schichtkörpers verschoben ist.
    [8] Die Festkörperbatterie gemäß [7], wobei eine der ersten Elektrodenschicht und der zweiten Elektrodenschicht eine positive Elektrode bildet und die andere der ersten Elektrodenschicht und der zweiten Elektrodenschicht eine negative Elektrode bildet.
    [9] Die Festkörperbatterie gemäß [7], wobei sowohl die erste Elektrodenschicht als auch die zweite Elektrodenschicht entweder eine positive Elektrode oder eine negative Elektrode bilden.
  • [Vorteilhafte Auswirkungen der Erfindung]
  • Gemäß der vorliegenden Offenbarung ist es möglich, das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens von Galvanisierungslösung weiter zu reduzieren und eine fehlerfreie Stückzahl zu erhöhen.
  • Figurenliste
    • 1(a) ist eine Seitenansicht einer Festkörperbatterie gemäß der vorliegenden Ausführungsform und 1(b) ist eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht an einer Position A in 1(a).
    • 2 ist eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht an einer Position B in 1(a).
    • 3 ist eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht, die ein modifiziertes Beispiel einer Stromabnehmerschicht auf der Seite einer positiven Elektrode in 1 zeigt.
    • 4 ist eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht, die ein modifiziertes Beispiel der Stromabnehmerschicht auf der Seite einer negativen Elektrode in 1 zeigt.
    • 5(a) ist eine Draufsicht auf die Festkörperbatterie in 1 und 4(b) ist eine Draufsicht auf ein modifiziertes Beispiel von 4(a).
  • [Beschreibung der Ausführungsformen]
  • Nachfolgend werden Ausführungsformen der vorliegenden Offenbarung unter Bezugnahme auf die Zeichnungen im Detail beschrieben.
  • [Konfiguration der Festkörperbatterie]
  • 1(a) ist eine Seitenansicht einer Festkörperbatterie gemäß der vorliegenden Ausführungsform und 1(b) ist eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht von 1(a).
  • Wie in 1(a) und 1(b) gezeigt, umfasst eine Festkörperbatterie 1 einen Schichtkörper 2, in dem Elektrodenschichten 10 (Elektrodenschichten 10a und 10b), in denen eine Stromabnehmerschicht 11 (Stromabnehmerschichten 11a und 11b) und Aktivmaterialschichten 12 (Aktivmaterialschichten 12a und 12b) laminiert sind, mit Festelektrolytschichten 20 laminiert sind, die einen Festelektrolyten enthalten. Die Festkörperbatterie 1 ist nicht besonders eingeschränkt. So kann die Batterie eine Festkörper-Sekundärbatterie oder eine Festkörper-Lithium-Ionen-Sekundärbatterie sein.
  • Die Festkörperbatterie 1 enthält die Elektrodenschichten 10, die aus einer Elektrodenschichtgruppe l0A und einer Elektrodenschichtgruppe 10B bestehen, wobei die Elektrodenschichtgruppe 10A die Elektrodenschichten 10a, 10a, ... und die Elektrodenschichtgruppe 10B eine Vielzahl von Elektrodenschichten 10b, 10b, ... enthält. Die Polarität jeder Elektrodenschicht kann geändert werden, je nachdem, welche Polarität mit einem externen Anschluss verbunden ist, der weiter unten beschrieben wird. Beispielsweise fungiert die Elektrodenschicht 10a als positive Elektrode, und die Elektrodenschicht 10b fungiert als negative Elektrode.
  • Die Elektrodenschichten 10a sind mit einer Außenelektrode 3 und die Elektrodenschichten 10b sind mit einer Außenelektrode 4 verbunden. Die Außenelektrode 3 und die Außenelektrode 4 bilden einen elektrischen Kontakt nach außen.
  • Im Schichtkörper 2 sind die Elektrodenschichten 10a und die Elektrodenschichten 10b mit den dazwischen liegenden Festelektrolytschichten 20 abwechselnd laminiert. Das Laden und Entladen der Festkörperbatterie 1 erfolgt durch den Transfer von Lithiumionen zwischen den Elektrodenschichten 10a und den Elektrodenschichten 10b über einen Festelektrolyten.
  • (Elektrodenschicht)
  • Die Elektrodenschicht 10a enthält die Stromabnehmerschicht 11a und die Aktivmaterialschichten 12a und 12a mit einer Aktivmaterialschicht. Außerdem umfasst die Elektrodenschicht 10b die Stromabnehmerschicht 11b und die Aktivmaterialschichten 12b und 12b mit einer Aktivmaterialschicht.
  • Wie in 1(b) gezeigt, umfasst die Stromabnehmerschicht 11a beispielsweise einen Hauptkörperabschnitt 11a-1, der innerhalb des Schichtkörpers 2 vorgesehen ist, und einen Verlängerungsabschnitt 11a-2, der sich von einer Endfläche 13a des Hauptkörperabschnitts 11a-1 zu einer Endfläche 2a des Schichtkörpers 2 erstreckt. Ferner ist die Dicke te des Verlängerungsabschnitts 11a-2 an der Endfläche 2a des Schichtkörpers 2 kleiner als die Dicke tb des Hauptkörperabschnitts 11a-1 (te <tb). In diesem Fall, wenn die äußere Elektrode 3 gebildet wird, dringt zwar eine gewisse Menge der Galvanisierungslösung in Hohlräume in einer Metallschicht (z.B. einer Kupferschicht) ein, die die äußere Elektrode 3 bildet, aber es ist unwahrscheinlich, dass die Galvanisierungslösung den Verlängerungsabschnitt 11a-2 erreicht, da der Bereich des Verlängerungsabschnitts 11a-2 auf der Endfläche 13a des Verlängerungsabschnitts 11a-2 klein ist. Daher kann verhindert werden, dass die Galvanisierungslösung durch die Grenzfläche zwischen dem Verlängerungsabschnitt 11a-2 und der Festelektrolytschicht 20 in das Innere des Schichtkörpers 2 eindringt.
  • Das Verhältnis der Dicke te des Verlängerungsabschnitts 11a-2 zur Dicke tb des Hauptkörperabschnitts 11a-1 kann 20 % oder mehr und 50 % oder weniger betragen. Wenn das Verhältnis (te/tb) weniger als 20 % beträgt, ist der elektrische Widerstand zwischen dem Verlängerungsabschnitt 11a-2 und der Außenelektrode 3 hoch und die Batteriekapazität ist gering. Wenn das Verhältnis 50 % überschreitet, ist es andererseits schwierig, das Eindringen der Galvanisierungslösung ausreichend zu minimieren. Daher wird das Verhältnis der Dicke te des Verlängerungsabschnitts 11a-2 zur Dicke tb des Hauptkörperabschnitts 11a-1 auf einen Wert innerhalb des obigen Bereichs eingestellt.
  • Die Dicke tb des Hauptkörperabschnitts 11a-1 ist nicht besonders begrenzt und beträgt z.B. 0,6 µm oder mehr und 15 µm oder weniger. Darüber hinaus ist die Dicke te des Verlängerungsabschnitts 11a-2 nicht besonders begrenzt und beträgt z.B. 0,3 µm oder mehr und 3 µm oder weniger.
  • Außerdem kann das Verhältnis der Länge des Verlängerungsabschnitts 11a-2 in Verlängerungsrichtung zur Länge des Hauptkörperabschnitts 11a-1 z.B. 0,2 % oder mehr und 20 % oder weniger betragen. Außerdem ist die Länge des Verlängerungsabschnitts 11a-2 in Verlängerungsrichtung nicht besonders begrenzt und beträgt z.B. 10 µm oder mehr und 1.000 µm oder weniger. Wenn die Länge des Verlängerungsabschnitts 11a-2 in Verlängerungsrichtung weniger als 10 µm beträgt, ist es schwierig, das Eindringen der Galvanisierungslösung ausreichend zu minimieren, und wenn die Länge 1.000 µm übersteigt, ist der elektrische Widerstand in dem Verlängerungsabschnitt 11a-2 hoch, die Batteriekapazität ist niedrig, und ein Effekt der Minimierung des Eindringens der Galvanisierungslösung wird im Vergleich zur Länge von 1.000 µm nicht verbessert.
  • Darüber hinaus kann die Stromabnehmerschicht 11b, wie in 2 gezeigt, wie die Stromabnehmerschicht 11a einen Hauptkörperabschnitt 11b-1, der innerhalb des Schichtkörpers 2 ausgebildet ist, und einen Verlängerungsabschnitt 11b-2, der sich von einer Endfläche 13b des Hauptkörperabschnitts 11b-1 zu der Endfläche 2a des Schichtkörpers 2 erstreckt, umfassen. In diesem Fall ist es bevorzugt, dass die Dicke des Verlängerungsabschnitts 11b-2 an der Endfläche 2a des Schichtkörpers 2 kleiner ist als die Dicke des Hauptkörperabschnitts 11b-1. Außerdem beträgt das Verhältnis der Dicke des Verlängerungsabschnitts 11b-2 zur Dicke des Hauptkörperabschnitts 11b-1 vorzugsweise 20 % oder mehr und 50 % oder weniger.
  • Darüber hinaus kann in der Stromabnehmerschicht 11b das Verhältnis der Länge des Verlängerungsabschnitts 11b-2 in Verlängerungsrichtung zur Länge des Hauptkörperabschnitts 11b-1 wie bei der Stromabnehmerschicht 11a 0,2 % oder mehr und 20 % oder weniger betragen. Außerdem kann die Länge des Verlängerungsabschnitts 11b-2 in Verlängerungsrichtung wie bei der Stromabnehmerschicht 11a beispielsweise 10 µm oder mehr und 1.000 µm oder weniger betragen.
  • Die Stromabnehmerschicht 11a und die Stromabnehmerschicht 11b können eine hohe Leitfähigkeit aufweisen. Daher können für die Stromabnehmerschicht 11a und die Stromabnehmerschicht 11b Silber, Palladium, Gold, Platin, Aluminium, Kupfer, Nickel oder Ähnliches verwendet werden. Unter diesen Substanzen ist es sehr wenig wahrscheinlich, dass Kupfer mit einem Aktivmaterial der positiven Elektrode, einem Aktivmaterial der negativen Elektrode und einem Festelektrolyten reagiert. Wenn Kupfer für die Stromabnehmerschicht 11a und die Stromabnehmerschicht 11b verwendet wird, ist es daher möglich, den Innenwiderstand der Festkörperbatterie 1 zu verringern. Hier können die Substanzen, die die Stromabnehmerschicht 11a und die Stromabnehmerschicht 11b bilden, gleich oder unterschiedlich sein.
  • Die Aktivmaterialschicht 12a ist auf beiden Oberflächen der Stromabnehmerschicht 11a ausgebildet. Wenn jedoch beispielsweise von der Elektrodenschicht 10a und der Elektrodenschicht 10b die Elektrodenschicht 10a als untere Schicht des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung ausgebildet ist, gibt es keine gegenüberliegende Elektrodenschicht 10b unter der als untere Schicht positionierten Elektrodenschicht 10a. Daher kann in der Elektrodenschicht 10a, die als untere Schicht positioniert ist, die Aktivmaterialschicht 12a nur auf einer Oberfläche auf der Oberseite in der Laminierungsrichtung ausgebildet sein.
  • Wie die Aktivmaterialschicht 12a ist auch die Aktivmaterialschicht 12b auf beiden Oberflächen der Stromabnehmerschicht 11b ausgebildet. Wenn jedoch von der Elektrodenschicht 10a und der Elektrodenschicht 10b die Elektrodenschicht 10b als oberste Schicht des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung ausgebildet ist, kann die Aktivmaterialschicht 12b nur auf einer Oberfläche auf der unteren Seite in der Laminierungsrichtung ausgebildet sein.
  • Die Aktivmaterialschicht 12a enthält eines von einem positiven Elektroden-Aktivmaterial und einem negativen Elektroden-Aktivmaterial, die Elektronen übertragen, und die Aktivmaterialschicht 12b enthält das andere von dem positiven Elektroden-Aktivmaterial und dem negativen Elektroden-Aktivmaterial. Das positive Elektroden-Aktivmaterial und das negative Elektroden-Aktivmaterial können eine effiziente Einbringung und Entnahme von Lithium-Ionen ermöglichen. Darüber hinaus können die Aktivmaterialschicht 12a und die Aktivmaterialschicht 12b zusätzlich zu dem oben genannten Aktivmaterial der positiven Elektrode und dem Aktivmaterial der negativen Elektrode ein Leitfähigkeitsregulator, ein Ionenleitmittel, ein Bindemittel und dergleichen enthalten.
  • Für das Aktivmaterial der positiven Elektrode und das Aktivmaterial der negativen Elektrode kann z.B. ein Übergangsmetalloxid oder ein Übergangsmetallverbundoxid verwendet werden. Insbesondere kann Lithium-Mangan-Verbundoxid Li2MnaMa1-aO3 (0,8 ≤a≤ 1, Ma=Co, Ni), Lithium-Kobalt-Oxid (LiCoO2), Lithium-Nickelat (LiNiO2), Lithium-Mangan-Spinell (LiMn2O4), ein Verbundmetalloxid, dargestellt durch eine allgemeine Formel: LiNixCoyMnzO2 (x+y+z=1, 0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤z≤1), eine Lithium-Vanadium-Verbindung (LiV2O5), LiMbPO4 vom Olivin-Typ (wobei Mb mindestens ein Element ist, ausgewählt aus Co, Ni, Mn, Fe, Mg, Nb, Ti, Al und Zr) Lithium-Vanadium-Phosphat (Li3V2(PO4)3 oder LiVOPO4), eine feste Lösung mit Li-Überschuss, dargestellt durch Li2MnO3-LiMcO2 (Mc=Mn, Co, Ni), Lithiumtitanat (Li4Ti5O12), ein zusammengesetztes Metalloxid, dargestellt durch LisNitCouAlvO2 (0,9<s<1,3; 0,9<t+u+v<1,1), und dergleichen verwendet werden.
  • Das Aktivmaterial der negativen Elektrode und das Aktivmaterial der positiven Elektrode können entsprechend einem Festelektrolyten ausgewählt werden, der weiter unten beschrieben wird.
    Wenn beispielsweise Li1+nAlnTi2-n(PO4)3(0≤ n≤ 0,6) als Festelektrolyt verwendet wird, ist es vorteilhaft, eines oder beide von LiVOPO4 und Li3V2(PO4)3 als Aktivmaterial für die positive Elektrode und als Aktivmaterial für die negative Elektrode zu verwenden. In diesem Fall wird die Bindung an der Grenzfläche zwischen der Aktivmaterialschicht 12a und der Aktivmaterialschicht 12b und der Festelektrolytschicht 20 stark. Darüber hinaus kann die Kontaktfläche an der Grenzfläche zwischen der Aktivmaterialschicht 12a und der Aktivmaterialschicht 12b und der Festelektrolytschicht 20 vergrößert werden.
  • Es gibt keine klare Unterscheidung zwischen Aktivmaterialien, die die Aktivmaterialschicht 12a und die Aktivmaterialschicht 12b bilden. Vergleicht man die Potenziale zweier Verbindungen, so kann eine Verbindung mit einem höheren Potenzial als Aktivmaterial der positiven Elektrode und eine Verbindung mit einem niedrigeren Potenzial als Aktivmaterial der negativen Elektrode verwendet werden.
  • Darüber hinaus kann als Aktivmaterial für die negative Elektrode und die positive Elektrode beispielsweise ein Aktivmaterial verwendet werden, in dem ein Teil von V in Li3V2(PO4)3 durch ein anderes Element M ersetzt ist. Insbesondere kann als das Aktivmaterial für die negative Elektrode und das Aktivmaterial für die positive Elektrode ein Aktivmaterial verwendet werden, das durch eine chemische Formel Li3V2-xMx(PO4)3 (0< x ≤1,4) dargestellt wird und in dem M ein Element ist, das in einer Kristallstruktur zu einem zweiwertigen oder vierwertigen Kation wird.
  • Ein solches Aktivmaterial kann eine höhere Elektronenleitfähigkeit erreichen als ein Aktivmaterial Li3V2(PO4)3, bei dem kein Ersatz durch ein Element erfolgt. Wenn es einen Ersatz durch ein Element gibt, das ein zweiwertiges Kation werden kann, ist es wahrscheinlicher, dass Sauerstoffmangel im Kristallgitter auftritt, und freie Elektronen werden aufgrund des Auftretens von Sauerstoffmangel erzeugt. Außerdem ist es bei einem Ersatz durch ein Element, das zu einem vierwertigen Kation werden kann, wahrscheinlicher, dass sich im Kristallgitter Löcher bilden, und es werden Löcher erzeugt. Auf diese Weise kann, wenn ein Teil von V durch ein zweiwertiges oder vierwertiges Element im Kristallgitter ersetzt wird, die Elektronenleitfähigkeit des Aktivmaterials verbessert und der Innenwiderstand der Festkörper-Sekundärbatterie reduziert werden.
  • Der Einfachheit halber wird das Aktivmaterial so beschrieben, wie es für eine Festkörper-Sekundärbatterie verwendet wird, aber die vorliegende Offenbarung ist nicht darauf beschränkt, und das Aktivmaterial kann auch für andere Batterien wie eine Primärbatterie und eine Brennstoffzelle verwendet werden.
  • In der chemischen Formel Li3V2–XMx(PO4)3 kann ein durch M dargestelltes Element ein Element sein, das in der Kristallstruktur ein zweiwertiges oder vierwertiges Kation wird. In der chemischen Formel Li3V2-,M,(PO4)3 kann ein durch M dargestelltes Element mindestens ein Element sein, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Mg, Ca, Ti, Zr, Sr, Ba, Nb, Ta, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Ru, Rh und W besteht. Besonders bevorzugt kann in der chemischen Formel Li3V2-xMx(PO4)3 ein durch M dargestelltes Element mindestens ein Element sein, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Mg, Ca, Ti und Zr besteht. Am meisten bevorzugt kann in der chemischen Formel Li3V2-xMx(PO4)3 ein durch M dargestelltes Element Ti sein.
  • Zum Beispiel hat Ti einen Ionenradius nahe dem Ionenradius eines (hexakoordinierten) dreiwertigen V-Kations. Es wird angenommen, dass ein Element mit einem Ionenradius nahe dem Ionenradius eines (hexakoordinierten) dreiwertigen V-Kations V leicht ersetzt. Ein Element mit einem Ionenradius, der größer ist als der Ionenradius eines (hexakoordinierten) dreiwertigen V-Kations, neigt dazu, die Bindung zwischen dem Element und O im Li3V2(PO4)3-Kristall zu schwächen, wenn V durch das Element ersetzt wird. Daher wird der Sauerstoff leicht durch eine Wärmebehandlung in einer reduzierenden Atmosphäre oder dergleichen desorbiert.
  • Beispiele für Leitfähigkeitsregulatoren sind Kohlenstoffmaterialien wie Ruß, Acetylenschwarz, Ketjenschwarz, Kohlenstoff-Nanotubes, Graphit, Graphen und Aktivkohle sowie Metallmaterialien wie Gold, Silber, Palladium, Platin, Kupfer und Zinn.
  • Beispiele für Ionenleitmittel sind ein Festelektrolyt. Als Festelektrolyt kann z.B. dasselbe Material verwendet werden, das auch für eine Festelektrolytschicht 50 verwendet wird.
  • Wenn ein Festelektrolyt als Ionenleitmittel verwendet wird, kann das gleiche Material für das Ionenleitmittel und den Festelektrolyten für die Festelektrolytschicht 50 verwendet werden.
  • (Festelektrolyt)
  • Der Festelektrolyt, der die Festelektrolytschicht 20 bildet, kann ein Festelektrolyt auf Phosphatbasis sein. Als Festelektrolyt wird vorzugsweise ein Material mit niedriger Elektronenleitfähigkeit und hoher Lithiumionenleitfähigkeit verwendet.
  • Insbesondere ist zum Beispiel mindestens eine Verbindung wünschenswert, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Verbindungen vom Perowskit-Typ wie La0,5Li0,5TiO3, Verbindungen vom LISICON-Typ wie Li14Zn(GeO4)4, Verbindungen vom Granat-Typ wie Li7La3Zr2O12, Verbindungen vom NASICON-Typ wie Li1,3Al0,3Ti1,7(PO4)3 und Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3, Verbindungen vom Thio-LISICON-Typ wie Li3.25Ge0.25P0.75S4 und Li3PS4, Glasverbindungen wie Li2S-P2S5 und Li2O-V2O5-SiO2 und Phosphorsäureverbindungen wie Li3PO4, Li3.5Si0,5P0,5O4 und Li2,9PO3,3N0,46 besteht.
  • Der Festelektrolyt kann ein Festelektrolyt auf Oxidbasis sein, der ein durch M dargestelltes Element in der chemischen Formel Li3V2-xMx(PO4)3 enthält. Ein solcher Festelektrolyt wird in der Festkörper-Sekundärbatterie verwendet.
  • Als Festelektrolyt der vorliegenden Ausführungsform kann ein Lithium-Ionen-Leiter mit einer Kristallstruktur vom NASICON-Typ verwendet werden, zum Beispiel ein Festelektrolytmaterial, das durch LiZr2(PO4)3, Li1,3Al0,3Ti1,7(PO4)3, oder Li1,5Al0,5Ge1,5(PO4)3 dargestellt wird.
  • Wenn LiZr2(PO4)3 als Festelektrolyt verwendet wird, können solche verwendet werden, die durch Ca oder Y ersetzt werden. Zum Beispiel können Li1,4Ca0,2Zr1,8(PO4)3 für den Ersatz mit Ca und Li1,15Y0,15Zr1,85(PO4)3 für den Ersatz mit Y beispielhaft verwendet werden.
  • Wenn der Festelektrolyt ein Element M enthält, wird die Änderung der Konzentration des Elements M an der Bindungsgrenzfläche zwischen der Aktivmaterialschicht 12a und/oder der Aktivmaterialschicht 12b, die das Element M enthält, moderat. Daher schrumpft die Aktivierungsenergie der Li-Ionen an der Bindungsgrenzfläche zwischen der Aktivmaterialschicht 12a und der Festelektrolytschicht 20 sowie der Bindungsgrenzfläche zwischen der Aktivmaterialschicht 12b und der Festelektrolytschicht 20. Hier ist die Aktivierungsenergie die Energie, die erforderlich ist, damit die Li-Ionen durch die Bindungsgrenzfläche zwischen der Aktivmaterialschicht 12a und der Festelektrolytschicht 20 und die Bindungsgrenzfläche zwischen der Aktivmaterialschicht 12b und der Festelektrolytschicht 20 gelangen. Daher können sich die Li-Ionen leicht an der Bindungsgrenzfläche zwischen der Aktivmaterialschicht 12b und der Festelektrolytschicht 20 und der Bindungsgrenzfläche zwischen der Aktivmaterialschicht 12b und der Festelektrolytschicht bewegen, und die Li-Ionenleitfähigkeit an der Bindungsgrenzfläche wird verbessert. Daher wird der Innenwiderstand der Festkörper-Sekundärbatterie reduziert.
  • (Äußere Elektrode)
  • Die äußeren Elektroden 3 und 4 sind in Kontakt mit der Seitenfläche (freiliegende Oberflächen der Endflächen der Elektrodenschicht 10a und der Elektrodenschicht 10b) des Schichtkörpers 2 ausgebildet. Die äußeren Elektroden 3 und 4 sind mit einem externen Anschluss (nicht dargestellt) verbunden und übertragen Elektronen auf den Schichtkörper 2.
  • Für die äußeren Elektroden 3 und 4 wird vorzugsweise ein Material mit hoher Leitfähigkeit verwendet. Zum Beispiel können Silber, Gold, Platin, Aluminium, Kupfer, Zinn, Nickel, Gallium, Indium und deren Legierungen verwendet werden. Darüber hinaus können die Außenelektroden 3 und 4 in einer Mehrschichtstruktur ausgebildet sein und z.B. eine laminierte Struktur aufweisen, bei der eine Metallschicht und eine Galvanisierungsschicht laminiert sind. In diesem Fall ist die Galvanisierungsschicht über einem Teil oder über der gesamten Metallschicht ausgebildet.
  • [Verfahren zur Herstellung einer Festkörperbatterie]
  • Als nächstes wird ein Verfahren zur Herstellung einer Festkörperbatterie beschrieben. Zur Vereinfachung der Erklärung wird ein Verfahren zur Herstellung einer Festkörperbatterie mit dem Schichtkörper 2 beschrieben, bei dem die Elektrodenschicht 10a als positive Elektrode und die Elektrodenschicht 10b als negative Elektrode fungiert.
  • (Bildung eines Schichtkörpers)
  • Als Verfahren zur Bildung des Schichtkörpers 2 kann ein Simultanbrennverfahren oder ein sequentielles Brennverfahren verwendet werden.
  • Das Simultanbrennverfahren ist ein Verfahren, bei dem die Materialien, die jede Schicht bilden, laminiert und dann zusammen gebrannt werden, um einen Schichtkörper zu erzeugen. Das sequentielle Brennverfahren ist ein Verfahren, bei dem die Schichten der Reihe nach hergestellt werden und bei dem jeweils nach der Herstellung einer Schicht ein Brennvorgang durchgeführt wird. Wenn das Simultanbrennverfahren verwendet wird, kann der Schichtkörper 2 mit einer geringeren Anzahl von Arbeitsschritten hergestellt werden als beim sequentiellen Brennverfahren. Außerdem wird der zu erhaltende Schichtkörper 2 bei Verwendung des Simultanbrennverfahrens dichter als bei Verwendung des sequentiellen Brennverfahrens. Nachfolgend wird ein Fall beschrieben, in dem der Schichtkörper 2 mit dem Simultanbrennverfahren hergestellt wird.
  • Das Simultanbrennverfahren umfasst einen Prozess der Herstellung einer Paste aus Materialien, die den Schichtkörper 2 bilden, einen Prozess des Auftragens und Trocknens der Paste, um eine grüne Folie zu erzeugen, und einen Prozess des Laminierens von grünen Folien, um eine laminierte Folie zu bilden, und des gleichzeitigen Brennens derselben.
    Zunächst werden die Materialien der Stromabnehmerschicht 11a, der Aktivmaterialschicht 12a, der Festelektrolytschicht 20, der Aktivmaterialschicht 12b und der Stromabnehmerschicht 11b, die den Schichtkörper 2 bilden, zu einer Paste geformt.
  • Ein Verfahren zum Formen von Materialien zu einer Paste ist nicht besonders eingeschränkt. Zum Beispiel werden pulverförmige Materialien mit einem Träger gemischt, um eine Paste zu erhalten. Das Träger ist hier ein allgemeiner Begriff für ein Medium in einer flüssigen Phase. Das Träger enthält ein Lösungsmittel und ein Bindemittel.
  • Gemäß einem solchen Verfahren werden eine Paste für die Stromabnehmerschicht 11a, eine Paste für die Aktivmaterialschicht 12a, eine Paste für die Festelektrolytschicht 20, eine Paste für die Aktivmaterialschicht 12b und eine Paste für die Stromabnehmerschicht 11b hergestellt.
  • Anschließend wird eine laminierte Folie hergestellt. Die laminierte Folie kann z.B. mit dem folgenden Verfahren hergestellt werden, bei dem eine positive Elektroden-Aktivmaterial-Schichteinheit und eine negative Elektroden-Aktivmaterial-Schichteinheit hergestellt und laminiert werden.
  • Zunächst wird die Paste für die Festelektrolytschicht 20 durch ein Rakelverfahren auf ein Substrat wie z.B. eine PET-Folie aufgetragen und getrocknet, um die folienartige Festelektrolytschicht 20 zu bilden. Anschließend wird die Paste für die Aktivmaterialschicht 12a durch Siebdruck auf die Festelektrolytschicht 20 gedruckt und getrocknet, um die Aktivmaterialschicht 12a zu bilden.
  • Als nächstes wird die Paste für die Stromabnehmerschicht 11a durch Siebdruck auf die Aktivmaterialschicht 12a gedruckt und getrocknet, um die Stromabnehmerschicht 11a zu bilden. In diesem Fall wird der Siebdruck in mehreren Prozessen durchgeführt (drei Prozesse für die Konfiguration von 1(b)), und ein erster Prozess, bei dem die Paste für die Stromabnehmerschicht 11a nicht bis zur Endfläche gedruckt wird, ein zweiter Prozess, bei dem eine Kupferpaste bis zur Endfläche gedruckt wird, und ein dritter Prozess, bei dem eine Kupferpaste nicht bis zur Endfläche gedruckt wird, werden in dieser Reihenfolge durchgeführt. Dadurch wird der Verlängerungsabschnitt 11a-2 auf der Stromabnehmerschicht 11a gebildet.
  • Wenn der Verlängerungsabschnitt 11a-2 an einem Ende (der gleichen Oberfläche wie eine Hauptoberfläche) des Hauptkörperabschnitts 11a-1 in Dickenrichtung der Stromabnehmerschicht 11a gebildet wird, kann der zweite Prozess, bei dem die Paste für die Stromabnehmerschicht 11a bis zur Endfläche gedruckt wird, und der dritte Prozess, bei dem die Kupferpaste nicht bis zur Endfläche gedruckt wird, ohne Durchführung des ersten Prozesses durchgeführt werden.
  • Weiterhin wird die Paste für die Aktivmaterialschicht 12a durch Siebdruck auf die Stromabnehmerschicht 11a gedruckt und getrocknet, um die Aktivmaterialschicht 12a zu bilden.
  • Dann wird die PET-Folie abgezogen, um eine Aktivmaterial-Schichteinheit für die positive Elektrode zu erhalten. Die Aktivmaterial-Schichteinheit der positiven Elektrode ist eine laminierte Folie, in der die Festelektrolytschicht 20/die Aktivmaterialschicht 12a/die Stromabnehmerschicht 11a/die Aktivmaterialschicht 12a in dieser Reihenfolge laminiert sind.
  • Gemäß dem gleichen Verfahren wird eine Aktivmaterial-Schichteinheit für die negative Elektrode hergestellt. Die Aktivmaterial-Schichteinheit ist eine laminierte Folie, in dem die Festelektrolytschicht 20/die Aktivmaterialschicht 12b/die Stromabnehmerschicht 11b/die Aktivmaterialschicht 12b in dieser Reihenfolge laminiert sind.
  • Anschließend werden eine Aktivmaterial-Schichteinheit als positive Elektrode und eine Aktivmaterial-Schichteinheit als negative Elektrode laminiert.
  • In diesem Fall werden die Aktivmaterialschicht 12a der Aktivmaterial-Schichteinheit der positiven Elektrode und die Festelektrolytschicht 20 der Aktivmaterial-Schichteinheit der negativen Elektrode so laminiert, dass sie miteinander in Kontakt stehen, oder die Festelektrolytschicht 20 der Aktivmaterial-Schichteinheit der positiven Elektrode und die Aktivmaterialschicht 12b der Aktivmaterial-Schichteinheit der negativen Elektrode werden so laminiert, dass sie miteinander in Kontakt stehen. Dadurch wird eine laminierte Folie erhalten, in dem die Aktivmaterialschicht 12a/die Stromabnehmerschicht 11a/die Aktivmaterialschicht 12a/die Festelektrolytschicht 20/die Aktivmaterialschicht 12b/die Stromabnehmerschicht 11b/die Aktivmaterialschicht 12b/die Festelektrolytschicht 20 in dieser Reihenfolge laminiert sind.
  • Wenn die Aktivmaterial-Schichteinheit der positiven Elektrode und die Aktivmaterial-Schichteinheit der negativen Elektrode laminiert werden, werden die Einheiten außerdem so verschoben und laminiert, dass der Verlängerungsabschnitt 11a-2 der Stromabnehmerschicht 11a innerhalb der Aktivmaterial-Schichteinheit der positiven Elektrode sich nur zu einer Endfläche erstreckt und der Verlängerungsabschnitt der Stromabnehmerschicht 11b innerhalb der Aktivmaterial-Schichteinheit der negativen Elektrode sich nur zu der anderen Endfläche erstreckt. Dann wird eine Folie für einen Festelektrolyten 20 mit einer vorbestimmten Dicke zusätzlich auf die obere Schicht und die untere Schicht des Schichtkörpers laminiert, in dem die Aktivmaterialschichteinheiten laminiert sind, um eine laminierte Folie herzustellen.
  • Anschließend werden die hergestellten laminierten Folien zusammengepresst. Das Pressen wird vorzugsweise unter Erwärmung durchgeführt. Die Heiztemperatur beim Pressen beträgt z.B. 40 °C bis 95 °C.
  • Als nächstes wird die gepresste laminierte Folie (Grünfolienlaminat) z.B. unter einer Stickstoff-, Wasserstoff- und Wasserdampfatmosphäre bei 500 °C bis 750 °C erhitzt, um das Bindemittel zu entfernen. Dann wird die Folie unter einer Stickstoff-, Wasserstoff- und Wasserdampfatmosphäre bei 600 °C bis 1.000 °C erhitzt und gebrannt, um ein gesintertes Produkt zu erhalten. Die Brenndauer beträgt z.B. 0,1 bis 3 Stunden.
  • Das erhaltene Sinterprodukt (der Schichtkörper 2) kann zusammen mit einem Poliermaterial, wie z.B. Aluminiumoxid, in einen zylindrischen Behälter gegeben und einem Trommelpoliervorgang unterzogen werden. Dabei können die Ecken des Schichtkörpers 2 abgeschrägt werden. Als weitere Methode kann der Schichtkörper 2 durch Sandstrahlen poliert werden. Dieses Verfahren ist vorteilhaft, da nur ein bestimmter Teil abgeschnitten werden kann. Nach dem obigen Verfahren wird der Schichtkörper 2 erhalten.
  • Wenn dann die Außenelektroden 3 und 4 am Ende des nach dem obigen Verfahren hergestellten Schichtkörpers 2 gebildet werden, kann eine Lithium-Ionen-Sekundärbatterie in Festkörperbauweise hergestellt werden. Die Außenelektroden 3 und 4 sind beispielsweise aus einer mehrschichtigen Struktur gebildet, die in einem Kupferpasten-Auftragungsprozess, einem Einbrennprozess und einem Galvanisierungsprozess in dieser Reihenfolge erhalten wird. Dadurch wird die Festkörperbatterie 1 mit dem Schichtkörper 2 hergestellt.
  • Wie oben beschrieben, ist es gemäß der vorliegenden Ausführungsform, da die Dicke te des Verlängerungsabschnitts 11a-2 an der Endfläche des Schichtkörpers 2 kleiner ist als die Dicke tb des Hauptkörperabschnitts 11a-1, unwahrscheinlich, dass die Galvanisierungslösung eindringt während die äußere Elektrode 4 geformt wird und es ist möglich, das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens von Galvanisierungslösung weiter zu reduzieren und den Anteil an fehlerfreien Teilen zu verbessern.
  • 3 ist eine Darstellung, das ein modifiziertes Beispiel der Stromabnehmerschicht 11a in 1 zeigt.
  • In 3 weist der Schichtkörper 2 eine Vielzahl von Elektrodenschichten auf, und eine erste Elektrodenschicht 30a, die an einem Ende des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung positioniert ist, umfasst eine erste Stromabnehmerschicht 31a und eine erste Aktivmaterialschicht 32a. Insbesondere umfasst die erste Elektrodenschicht 30a, die am unteren Ende des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung positioniert ist, die erste Stromabnehmerschicht 31a und die ersten Aktivmaterialschichten 32a und 32a. Darüber hinaus umfasst die erste Stromabnehmerschicht 31a einen ersten Hauptkörperabschnitt 31a-1, der innerhalb des Schichtkörpers 2 ausgebildet ist, und einen ersten Verlängerungsabschnitt 31a-2, der sich von einer Endfläche 33a des ersten Hauptkörperabschnitts 31a-1 zu der Endfläche 2a des Schichtkörpers 2 erstreckt.
  • In dieser Konfiguration ist der erste Verlängerungsabschnitt 31a-2 in Bezug auf die Laminierrichtung des Schichtkörpers 2 so vorgesehen, dass er von der mittleren Position des ersten Hauptkörperabschnitts 31a-1 in der Dickenrichtung in Richtung des mittleren Teils des Schichtkörpers 2 verschoben wird. In der vorliegenden Ausführungsform ist der erste Verlängerungsabschnitt 31a-2 so ausgebildet, dass er von der mittleren Position des ersten Hauptkörperabschnitts 31a-1 in der Dickenrichtung zur Oberseite (Pfeilrichtung in der Zeichnung) verschoben wird. Darüber hinaus kann der erste Verlängerungsabschnitt 31a-2 am oberen Ende des ersten Hauptkörperabschnitts 31a-1 in Dickenrichtung an der Endfläche 33a des ersten Hauptkörperabschnitts 31a-1 vorgesehen sein. In der Nähe einer unteren Ecke 2b des Schichtkörpers 2 ist die Metallschicht (z.B. eine Kupferschicht), die die äußere Elektrode 3 bildet, wahrscheinlich dünner und das Eindringen der Galvanisierungslösung ist wahrscheinlicher. Daher kann, wenn der erste Verlängerungsabschnitt 31a-2 von der mittleren Position des ersten Hauptkörperabschnitts 31a-1 in der Dickenrichtung in Richtung des mittleren Teils des Schichtkörpers 2 verschoben ist, die Endfläche des ersten Verlängerungsabschnitts 31a-2 dort positioniert werden, wo die Metallschicht relativ dick ausgebildet ist, und es ist möglich, das Eindringen der Galvanisierungslösung weiter zu reduzieren.
  • Die erste Aktivmaterialschicht 32a ist auf beiden Oberflächen der ersten Stromabnehmerschicht 31a ausgebildet, aber die vorliegende Offenbarung ist darauf nicht beschränkt. Die erste Aktivmaterialschicht 32a kann auch nur auf einer Oberfläche auf der Oberseite des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung ausgebildet sein.
  • 4 ist eine Darstellung, die ein modifiziertes Beispiel für die Stromabnehmerschicht 11b in 1 zeigt.
  • In 4 weist der Schichtkörper 2 eine Vielzahl von Elektrodenschichten auf, und eine zweite Elektrodenschicht 30b, die am anderen Ende des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung positioniert ist, umfasst eine zweite Stromabnehmerschicht 31b und zweite Aktivmaterialschichten 32b und 32b. Insbesondere umfasst die zweite Elektrodenschicht 30b, die am oberen Ende des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung positioniert ist, die zweite Stromabnehmerschicht 31b und die zweiten Aktivmaterialschichten 32b und 32b. Dann umfasst die zweite Stromabnehmerschicht 31b einen zweiten Hauptkörperabschnitt 31b-1, der innerhalb des Schichtkörpers 2 ausgebildet ist, und einen zweiten Verlängerungsabschnitt 31b-2, der sich von einer Endfläche 33b des zweiten Hauptkörperabschnitts 31b-1 zu der Endfläche 2a des Schichtkörpers 2 erstreckt.
  • In dieser Konfiguration kann der zweite Verlängerungsabschnitt 31b-2 in Bezug auf die Laminierungsrichtung des Schichtkörpers 2 so vorgesehen sein, dass es von der mittleren Position des zweiten Hauptkörperabschnitts 31b-1 in der Dickenrichtung in Richtung des mittleren Teils des Schichtkörpers 2 verschoben wird. In der vorliegenden Ausführungsform ist der zweite Verlängerungsabschnitt 31b-2 so vorgesehen, dass er von der mittleren Position des zweiten Hauptkörperabschnitts 31b-1 in der Dickenrichtung zur unteren Seite (Pfeilrichtung in der Zeichnung) verschoben wird. Darüber hinaus kann das zweite Verlängerungsabschnitt 31b-2 am unteren Ende des zweiten Hauptkörperabschnitts 31b-1 in Dickenrichtung an der Endfläche 33b des zweiten Hauptkörperabschnitts 31b-1 vorgesehen sein. In der Nähe einer oberen Ecke 2c des Schichtkörpers 2, wie in der Nähe der unteren Ecke 2b, ist die Metallschicht, die die äußere Elektrode 4 bildet, wahrscheinlich dünner und das Eindringen der Galvanisierungslösung ist wahrscheinlicher. Daher kann, wenn der zweite Verlängerungsabschnitt 31b-2 von der mittleren Position des zweiten Hauptkörperabschnitts 31b-1 in der Dickenrichtung in Richtung des mittleren Teils des Schichtkörpers 2 verschoben ist, die Endfläche des zweiten Verlängerungsabschnitts 31b-2 dort positioniert werden, wo die Metallschicht relativ dick ausgebildet ist, und es ist möglich, das Eindringen der Galvanisierungslösung weiter zu reduzieren.
  • Die zweite Aktivmaterialschicht 32b ist auf beiden Oberflächen der zweiten Stromabnehmerschicht 31b ausgebildet, aber die vorliegende Offenbarung ist darauf nicht beschränkt, und die zweite Aktivmaterialschicht 32b kann auch nur auf einer Oberfläche auf der unteren Seite des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung ausgebildet sein.
  • 5(a) ist eine Draufsicht auf eine Festkörperbatterie in 1, und 5(b) ist ein modifiziertes Beispiel von 4(a).
  • In der Festkörperbatterie 1 in 1, wie in 5(a) gezeigt, ist die Breite des Verlängerungsabschnitts 11a-2 (die Größe in der Richtung orthogonal zur Verlängerungsrichtung) die gleiche wie die Breite des Hauptkörperabschnitts 11a-1 und die Breite des Verlängerungsabschnitts 11b-2 (die Größe in der Richtung orthogonal zur Verlängerungsrichtung) ist die gleiche wie die Breite des Hauptkörperabschnitts 11b-1, aber die vorliegende Offenbarung ist darauf nicht beschränkt. Wie in 5(b) gezeigt, kann in einem Zustand, in dem in einer Stromabnehmerschicht 41a der elektrische Widerstand zwischen dem Verlängerungsabschnitt 11a-2 und der Außenelektrode 4 nicht wesentlich zunimmt, die Breite eines Verlängerungsabschnitts 41a-2 kleiner als die Breite eines Hauptkörperabschnitts 41a-1 sein. Darüber hinaus kann in einer Stromabnehmerschicht 41b die Breite eines Verlängerungsabschnitts 41b-2 kleiner sein als die Breite eines Hauptkörperabschnitts 41b-1.
  • Darüber hinaus kann in der ersten Stromabnehmerschicht 31a in 3 die Breite des ersten Verlängerungsabschnitts 31a-2 kleiner sein als die Breite des ersten Hauptkörperabschnitts 31a-1. Darüber hinaus kann in der zweiten Stromabnehmerschicht 31b in 4 die Breite des zweiten Verlängerungsabschnitts 31b-2 kleiner sein als die Breite des zweiten Hauptkörperabschnitts 31b-1.
  • Während die Ausführungsformen der vorliegenden Offenbarung oben im Detail beschrieben wurden, ist die vorliegende Offenbarung nicht auf die obigen Ausführungsformen beschränkt, und es können verschiedene Modifikationen und Abwandlungen in einem Bereich innerhalb der Idee und des Umfangs der vorliegenden Offenbarung vorgenommen werden, der im Rahmen der Ansprüche beschrieben ist.
  • Beispielsweise ist die erste Elektrodenschicht 30a am unteren Ende des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung positioniert (3), aber die vorliegende Offenbarung ist darauf nicht beschränkt, und die erste Elektrodenschicht kann am oberen Ende des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung positioniert sein. Außerdem ist die zweite Elektrodenschicht 30b am oberen Ende des Schichtkörpers 2 in Laminierrichtung angeordnet (4), aber die vorliegende Offenbarung ist darauf nicht beschränkt, und die zweite Elektrodenschicht kann am unteren Ende des Schichtkörpers 2 in Laminierrichtung angeordnet sein.
  • Außerdem kann eine der ersten Elektrodenschicht und der zweiten Elektrodenschicht die positive Elektrode bilden und die andere der ersten Elektrodenschicht und der zweiten Elektrodenschicht kann die negative Elektrode bilden.
  • Darüber hinaus kann der Schichtkörper 2 eine Vielzahl von Elektrodenschichten 10a aufweisen, die als positive Elektrode fungieren, und eine erste Elektrodenschicht aufweisen, die am unteren Ende des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung positioniert ist, und eine zweite Elektrodenschicht, die am oberen Ende des Schichtkörpers 2 in der Laminierungsrichtung positioniert ist. In ähnlicher Weise kann der Schichtkörper 2 eine Vielzahl von Elektrodenschichten 10b aufweisen, die als negative Elektrode fungieren und eine erste Elektrodenschicht aufweisen können, die am unteren Ende des Schichtkörpers 2 in Laminierungsrichtung positioniert ist, und eine zweite Elektrodenschicht, die am oberen Ende des Schichtkörpers 2 in Laminierungsrichtung positioniert ist. Auf diese Weise können sowohl die erste Elektrodenschicht als auch die zweite Elektrodenschicht entweder eine positive Elektrode oder eine negative Elektrode bilden.
  • [Beispiele]
  • Nachfolgend werden Beispiele der vorliegenden Offenbarung beschrieben. Die vorliegende Offenbarung ist nicht auf die folgenden Beispiele beschränkt.
  • (Beispiel 1)
  • Ein Festkörperbatterieelement mit einer Größe von 3,2 mm × 2,5 mm × 1,0 mm wurde unter Verwendung von Kupfer für eine positive Elektroden-Stromabnehmerschicht, Li3V2(PO4)3 für eine positive Elektroden-Aktivmaterialschicht, Kupfer für eine negative Elektroden-Stromabnehmerschicht, Li3V2(PO4)3 für eine negative Elektroden-Aktivmaterialschicht und Li1,3Al0,3Ti1,7(PO4)3 für eine Festelektrolytschicht gemäß dem obigen Herstellungsverfahren hergestellt. Die positive Elektroden-Stromabnehmerschicht und die negative Elektroden-Stromabnehmerschicht wurden durch ein Siebdruckverfahren gebildet. Die Elektrodenlänge eines Hauptkörperabschnitts der Stromabnehmerschicht betrug 2,8 mm und die Elektrodenlänge eines Verlängerungsabschnitts betrug 0,2 mm. Die äußere Elektrode wurde durch einen Kupferpasten-Auftragungsprozess, einen Einbrennprozess und einen Nickel- und Zinn-Galvanisierungsprozess in dieser Reihenfolge gebildet. In Beispiel 1 wurde eine Festkörperbatterie hergestellt, bei der die Dicke des Hauptkörperabschnitts der Stromabnehmerschicht 6 µm betrug und das Verhältnis (te/tb) der Dicke des Verlängerungsabschnitts zur Dicke des Hauptkörperabschnitts der Stromabnehmerschicht 60 % betrug.
  • (Beispiel 2)
  • Eine Festkörperbatterie wurde auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass das Verhältnis (te/tb) 50 % betrug.
  • (Beispiel 3)
  • Eine Festkörperbatterie wurde auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass das Verhältnis (te/tb) 40 % betrug.
  • (Beispiel 4)
  • Eine Festkörperbatterie wurde auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass das Verhältnis (te/tb) 30 % betrug.
  • (Beispiel 5)
  • Eine Festkörperbatterie wurde auf die gleiche Weise wie in den Beispielen 1 bis 4 hergestellt, mit der Ausnahme, dass das Verhältnis (te/tb) 20 % betrug.
  • (Vergleichsbeispiel 1)
  • Eine Festkörperbatterie wurde auf die gleiche Weise wie in den Beispielen 1 bis 4 hergestellt, mit der Ausnahme, dass das Verhältnis (te/tb) 100 % betrug.
  • Als nächstes wurden die in den obigen Beispielen und Vergleichsbeispielen erhaltenen Festkörperbatterien mit den folgenden Methoden gemessen und bewertet.
  • [Messung des Verhältnisses (te/tb) der Dicke des Verlängerungsabschnitts zur Dicke des Hauptkörperabschnitts der Stromabnehmerschicht]
  • Unter Verwendung eines Rasterelektronenmikroskops (Produktname „S-4800“, im Handel erhältlich bei Hitachi High-Technologies Corporation) wurden im Querschnitt der hergestellten Festkörperbatterie die jeweiligen Abschnitte des Stromabnehmers betrachtet, die Dicke gemessen und das Dickenverhältnis (te/tb) des Stromabnehmers gemessen. Als Ergebnis wurde bestätigt, dass das Verhältnis (te/tb) in den Beispielen und Vergleichsbeispielen die in Tabelle 1 gezeigten Werte annahm.
  • [Messung der Fehlerrate durch das Eindringen der Galvanisierungslösung]
  • Eine Lade- und Entladeprüfmaschine (Produktname „ACD-01‟, im Handel erhältlich bei Aska Electronic Co., Ltd.) wurde zum Laden verwendet, und eine anfängliche Fehlerrate aufgrund von Ladungsanomalien zu diesem Zeitpunkt wurde berechnet. Dann wurde bei N=500, wenn die Fehlerrate aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung 1,0 % oder weniger betrug, diese als günstig „A“ bestimmt, wenn die Fehlerrate 1,0 oder mehr und weniger als 2,0 betrug, wurde sie als beinahe günstig „B“ bestimmt, und wenn die Fehlerrate 2 % oder mehr betrug, wurde sie als mangelhaft „C“ bestimmt.
  • [Tabelle 1]
    Verhältnis (te/tb) der Dicke des Verlängerungsabschnitts zur Dicke des Hauptkörperabschnitts Fehlerrate durch das Eindringen von Galvanisierungslösung Auswertung
    Beispiel 1 60% 1,6% Beinahe günstig
    Beispiel 2 50% 1,0 % Günstig
    Beispiel 3 40% 1,0 % Günstig
    Beispiel 4 30% 0,8% Günstig
    Beispiel 5 20% 0,8% Günstig
    Vergleichsbeispiel 1 100% 6,0% Mangelhaft
    Hinweis: Die kursive und fettgedruckte Zahl zeigt an, dass sie außerhalb des Geltungsbereichs der vorliegenden Offenbarung liegt.
  • Basierend auf den Ergebnissen in Tabelle 1 wurde festgestellt, dass in Beispiel 1, wenn das Verhältnis (te/tb) der Dicke des Verlängerungsabschnitts zur Dicke des Hauptkörperabschnitts der Stromabnehmerschicht 60 % betrug, die Fehlerrate aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung mit 1,6 % beinahe günstig war und es möglich war, das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung zu reduzieren.
  • In Beispiel 2 wurde festgestellt, dass bei einem Verhältnis (te/tb) von 40 % die Fehlerrate aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung mit 1,0 % günstig war, und es war möglich, das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung weiter zu reduzieren.
  • In Beispiel 3 wurde festgestellt, dass bei einem Verhältnis (te/tb) von 30 % die Fehlerrate aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung günstig bei 1,0 % lag und es möglich war, das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung weiter zu reduzieren.
  • In Beispiel 4 wurde festgestellt, dass bei einem Verhältnis (te/tb) von 20 % die Fehlerrate aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung mit 0,8 % günstig war und es möglich war, das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung weiter zu reduzieren.
  • In Beispiel 5 wurde festgestellt, dass bei einem Verhältnis (te/tb) von 20 % die Fehlerrate aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung mit 0,8 % günstig war und es möglich war, das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung weiter zu reduzieren.
  • Andererseits war im Vergleichsbeispiel 1, als das Verhältnis (te/tb) 100 % betrug, die Fehlerrate aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung mit 6,0 % hoch, und es war nicht möglich, das Auftreten von Fehlern aufgrund des Eindringens der Galvanisierungslösung ausreichend zu reduzieren.
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Festkörperbatterie
    2
    Schichtkörper
    2a
    Endfläche
    2b
    Untere Ecke
    2c
    Obere Ecke
    3
    Äußere Elektrode
    4
    Äußere Elektrode
    10
    Elektrodenschichten
    10A
    Elektrodenschichtgruppe
    10a
    Elektrodenschicht
    10B
    Elektrodenschichtgruppe
    10b
    Elektrodenschicht
    11
    Stromabnehmerschichten
    11a
    Stromabnehmerschicht
    11b
    Stromabnehmerschicht
    11a-1
    Hauptkörperabschnitt
    11a-2
    Verlängerungsabschnitt
    11b-1
    Hauptkörperabschnitt
    11b-2
    Verlängerungsabschnitt
    12
    Aktivmaterialschichten
    12a
    Aktivmaterialschicht
    12b
    Aktivmaterialschicht
    13a
    Endfläche
    13b
    Endfläche
    20
    Festelektrolytschicht
    30a
    Erste Elektrodenschicht
    30b
    Zweite Elektrodenschicht
    31a
    Erste Stromabnehmerschicht
    31a-1
    Erstes Hauptgehäuseteil
    31a-2
    Erster Verlängerungsabschnitt
    31b
    Zweite Stromabnehmerschicht
    31b-1
    Zweiter Hauptkörperabschnitt
    31b-2
    Zweiter Verlängerungsabschnitt
    32a
    Erste Aktivmaterialschicht
    32b
    Zweite Aktivmaterialschicht
    33a
    Endfläche
    33b
    Endfläche
    41a
    Stromabnehmerschicht
    41a-1
    Hauptkörperabschnitt
    41a-2
    Verlängerungsabschnitt
    41b
    Stromabnehmerschicht
    41b-1
    Hauptkörperabschnitt
    41b-2
    Verlängerungsabschnitt
    tb
    Dicke
    te
    Dicke
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • JP 2018225307 [0002]
    • JP H5326317 [0007]

Claims (9)

  1. Festkörperbatterie, die einen Schichtkörper umfasst, in dem Elektrodenschichten, in denen eine Stromabnehmerschicht und Aktivmaterialschichten laminiert sind, mit Festelektrolytschichten laminiert sind, die einen Festelektrolyten enthalten, wobei die Stromabnehmerschicht einen Hauptkörperabschnitt, der innerhalb des Schichtkörpers ausgebildet ist, und einen Verlängerungsabschnitt, der sich von einer Endfläche des Hauptkörperabschnitts zu einer Endfläche des Schichtkörpers erstreckt, umfasst, und wobei die Dicke des Verlängerungsabschnitts an der Endfläche des Schichtkörpers kleiner ist als die Dicke des Hauptkörperabschnitts.
  2. Festkörperbatterie nach Anspruch 1, wobei das Verhältnis der Dicke des Verlängerungsabschnitts zur Dicke des Hauptkörperabschnitts 20 % oder mehr und 50 % oder weniger beträgt.
  3. Festkörperbatterie nach Anspruch 2, wobei die Dicke des Verlängerungsabschnitts 0,3 µmoder mehr und 3 µm oder weniger beträgt.
  4. Festkörperbatterie nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Verhältnis der Länge des Verlängerungsabschnitts in Verlängerungsrichtung zur Länge des Hauptkörperabschnitts 0,2 % oder mehr und 20 % oder weniger beträgt.
  5. Festkörperbatterie nach Anspruch 4, wobei die Länge des Verlängerungsabschnitts in Verlängerungsrichtung 10 µm oder mehr und 1.000 µm oder weniger beträgt.
  6. Festkörperbatterie nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei der Schichtkörper eine Vielzahl von Elektrodenschichten aufweist, und eine erste Elektrodenschicht, die an einem Ende des Schichtkörpers in der Laminierungsrichtung positioniert ist, eine erste Stromabnehmerschicht und eine erste Aktivmaterialschicht umfasst, wobei die erste Stromabnehmerschicht einen ersten Hauptkörperabschnitt, der innerhalb des Schichtkörpers ausgebildet ist, und einen ersten Verlängerungsabschnitt, der sich von einer Endfläche des ersten Hauptkörperabschnitts zu einer Endfläche des Schichtkörpers erstreckt, umfasst, und wobei der erste Verlängerungsabschnitt von der mittleren Position des ersten Hauptkörperabschnitts in der Dickenrichtung in Richtung des mittleren Teils des Schichtkörpers in Bezug auf die Laminierungsrichtung des Schichtkörpers verschoben ist.
  7. Festkörperbatterie nach Anspruch 6, wobei eine zweite Elektrodenschicht, die am anderen Ende des Schichtkörpers in der Laminierungsrichtung positioniert ist, eine zweite Stromabnehmerschicht und eine zweite Aktivmaterialschicht enthält, wobei die zweite Stromabnehmerschicht einen zweiten Hauptkörperabschnitt, der innerhalb des Schichtkörpers ausgebildet ist, und einen zweiten Verlängerungsabschnitt, der sich von einer Endfläche des zweiten Hauptkörperabschnitts zu einer Endfläche des Schichtkörpers erstreckt, umfasst, und wobei der zweite Verlängerungsabschnitt von der mittleren Position des zweiten Hauptkörperabschnitts in der Dickenrichtung in Richtung des mittleren Teils des Schichtkörpers in Bezug auf die Laminierungsrichtung des Schichtkörpers verschoben ist.
  8. Festkörperbatterie nach Anspruch 7, wobei eine der ersten Elektrodenschicht und der zweiten Elektrodenschicht eine positive Elektrode bildet und die andere der ersten Elektrodenschicht und der zweiten Elektrodenschicht eine negative Elektrode bildet.
  9. Festkörperbatterie nach Anspruch 7, wobei sowohl die erste Elektrodenschicht als auch die zweite Elektrodenschicht entweder eine positive Elektrode oder eine negative Elektrode bilden.
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