DE112018001758T5 - Piezoelektrische Zusammensetzung und piezoelektrisches Element - Google Patents

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Abstract

Bereitgestellt wird eine piezoelektrische Zusammensetzung, aufweisend Kupfer sowie ein komplexes Oxid mit einer Perowskitstruktur, repräsentiert durch eine allgemeine Formel ABO, bei der ein A-Stellen-Element in ABOKalium, oder Kalium und Natrium ist, ein B-Stellen-Element in ABONiob, oder Niob und Tantal ist, das Kupfer mit n Molprozent im Hinblick auf ein Kupferelement in Bezug auf 1 Mol eines komplexen Oxids enthalten ist, und n 0,100 ≤ n ≤ 1,000 erfüllt.

Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine piezoelektrische Zusammensetzung sowie ein piezoelektrisches Element, welches diese Zusammensetzung aufweist.
  • Die piezoelektrische Zusammensetzung besitzt basierend auf einer spontanen Polarisierung aufgrund einer Vorspannung einer elektrischen Ladung in Kristallen einen Effekt (direkter piezoelektrischer Effekt) zur Erzeugung einer elektrischen Ladung an der Oberfläche aufgrund der Aufnahme einer externen Belastung, sowie einen Effekt (einen inversen piezoelektrischen Effekt) zur Erzeugung einer Verformung aufgrund der Anlegung eines externen elektrischen Felds.
  • Piezoelektrische Elemente, für die solche piezoelektrischen Zusammensetzungen, die in der Lage sind, eine mechanische Verlagerung und eine elektrische Verlagerung gegenseitig umzuwandeln, eingesetzt werden, werden in verschiedenen Bereichen weitverbreitet eingesetzt. Beispielsweise kann ein Aktuator als das piezoelektrische Element, das den inversen piezoelektrischen Effekt ausnutzt, in Bezug auf eine angelegte Spannung eine geringfügige Verlagerung mit hoher Präzision bereitstellen und besitzt eine schnelle Ansprechgeschwindigkeit. Deshalb kann der Aktuator beispielsweise zur Ansteuerung einer Komponente eines optischen Systems, eines HDD-Kopfes, eines Tintenstrahldruckerkopfes, und eines Kraftstoffeinspritzventils verwendet werden.
  • Er wird auch als Sensor zum Auslesen einer geringfügigen Kraft oder Deformationsmenge vermittels des piezoelektrischen Effekts verwendet. Weil die piezoelektrische Zusammensetzung ein ausgezeichnetes Ansprechverhalten aufweist, kann ferner auch eine Resonanz bewirkt werden, indem die piezoelektrische Zusammensetzung selbst oder ein verformbarer Körper, der mit der piezoelektrischen Zusammensetzung verbunden ist, durch Anlegen eines elektrischen Wechselstromfelds angeregt wird. Deshalb wird sie auch als piezoelektrischer Transformator, Ultraschallmotor, etc., verwendet.
  • Allgemein ist die piezoelektrische Zusammensetzung aus einer polykristallinen Substanz gebildet und wird erhalten, indem die gebrannte ferroelektrische Zusammensetzung einer Verarbeitung des Polens unterzogen wird. Bei der ferroelektrischen Zusammensetzung nach dem Brennen ist die Richtung einer spontanen Polarisierung in jedem Kristall statistisch. Und die ferroelektrische Zusammensetzung als Ganzes besitzt keine Vorspannung der elektrischen Ladung und zeigt weder den direkten piezoelektrischen Effekt noch den inversen piezoelektrischen Effekt. Deshalb erfolgt durch Anlegen eines elektrischen Gleichstromfelds, das stärker ist als das elektrische Koerzivitätsfeld der gebrannten piezoelektrischen Zusammensetzung, ein Vorgang, der als Polungsverarbeitung bezeichnet wird, während dem die Richtung der spontanen Polarisierung in einer bestimmten Richtung ausgerichtet wird. Die ferroelektrische Zusammensetzung nach der Polungsverarbeitung kann Eigenschaften wie die piezoelektrische Zusammensetzung zeigen.
  • Als piezoelektrische Zusammensetzung wird häufig eine Blei-basierte piezoelektrische Zusammensetzung verwendet, die aus Bleizirkonat (PbZrO3) und Bleititanat (PbTiO3) gebildet ist. Jedoch enthält die Blei-basierte piezoelektrische Zusammensetzung etwa 60 bis 70 Gewichtsprozent an Bleioxid (PbO) mit einem niedrigen Schmelzpunkt, und Bleioxid verflüchtigt sich leicht während des Brennens. Deshalb ist vor dem Hintergrund einer Belastung für die Umwelt die Entwicklung einer bleifreien piezoelektrischen Zusammensetzung eine besonders wichtige Aufgabe.
  • Ferroelektrische Elemente, die Wismut-Schichten enthalten, und dergleichen sind als bleifreie piezoelektrische Zusammensetzung aus dem Stand der Technik bekannt. Es ist jedoch erforderlich, die spontane Polarisierung durch Ausnutzung der Scherbelastung, die durch das Warmumformverfahren aufgebracht wird, aufgrund der großen Kristallanisotropie des piezoelektrischen Elements mit Wismut-Schichten auszurichten, und hierbei besteht ein Problem im Hinblick auf die Produktivität.
  • Auf der anderen Seite hat eine Forschung an einer Verbindung auf Alkalimetall-Niobat-Basis in jüngster Zeit als neue umweltfreundliche piezoelektrische Zusammensetzung Fortschritte erzielt. Beispielsweise offenbart das folgende Patentdokument 1 eine piezoelektrische Zusammensetzung, bei der Kupferoxid der Verbindung aus der Verbindung auf Alkalimetall-Niobat-Basis hinzugegeben wird.
  • Patentdokument 1: Japanisches Patent Nr. 4398635
  • KURZDARSTELLUNG DER ERFINDUNG
  • Um eine hohe Leistung sowie eine Miniaturisierung einer Vorrichtung zu verwirklichen, in der das piezoelektrische Element verbaut ist, welches die piezoelektrische Zusammensetzung aufweist, ist es erforderlich, die Größe des piezoelektrischen Elements zu verringern, während die Leistungsfähigkeit des piezoelektrischen Elements beibehalten wird. In diesem Falls ist es ebenfalls notwendig, die Größe der piezoelektrischen Zusammensetzung zu verringern, jedoch nimmt die mechanische Festigkeit der piezoelektrischen Zusammensetzung ab, wenn sich die Größe der piezoelektrischen Zusammensetzung verringert. Falls die mechanische Festigkeit abnimmt, können fehlerbehaftete Produkte während der Weiterverarbeitung der piezoelektrischen Zusammensetzung erzeugt werden. Daher ist es erforderlich, dass die piezoelektrische Zusammensetzung eine bevorzugte mechanische Festigkeit aufweist.
  • Gemäß der Verbindung auf Alkalimetall-Niobat-Basis, die in dem obigen Patentdokument 1 offenbart wird, bestanden jedoch Probleme dahingehend, dass sich die Alkalimetallelemente während des Brennen verflüchtigten, und Fehlstellen, Defekte, und dergleichen mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit im Innern der piezoelektrischen Zusammensetzung nach dem Brennen entstanden, und die mechanische Festigkeit gering ist. Jedoch wird die mechanische Festigkeit in Patentdokument 1 nicht bewertet.
  • Die Erfindung erfolgte im Hinblick auf derartige Umstände, und es ist eine Aufgabe der Erfindung, eine piezoelektrische Zusammensetzung mit einer bevorzugten mechanischen Festigkeit sowie ein piezoelektrisches Element anzugeben, welches die piezoelektrische Zusammensetzung aufweist.
  • KURZDARSTELLUNG DER ERFINDUNG
  • Um die obige Aufgabe zu lösen, ist eine piezoelektrische Zusammensetzung der Erfindung
    • [1] eine piezoelektrische Zusammensetzung, aufweisend Kupfer sowie ein komplexes Oxid mit einer Perowskitstruktur, repräsentiert durch eine allgemeine Formel ABO3, bei der ein A-Stellen-Element in ABO3 Kalium, oder Kalium und Natrium ist, ein B-Stellen-Element in ABO3 Niob, oder Niob und Tantal ist, das Kupfer mit n Molprozent im Hinblick auf ein Kupferelement in Bezug auf 1 Mol des komplexen Oxids enthalten ist, und n 0,100 ≤ n ≤ 1,000 erfüllt.
    • [2] Piezoelektrische Zusammensetzung gemäß [1], bei der m 0,970 ≤ m ≤ 0,999 erfüllt, wenn m die Gesamtanzahl von Atomen der A-Stellen-Elemente in Bezug auf die Gesamtanzahl des B-Stellen-Elements in ABO3 ist.
    • [3] Piezoelektrische Zusammensetzung gemäß [1] oder [2], bei der ABO3 durch eine Zusammensetzungsformel (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 repräsentiert wird, und y in der Zusammensetzungsformel 0 < y ≤ 0,300 erfüllt.
    • [4] Piezoelektrische Zusammensetzung gemäß [2] oder [3], bei der m in der Zusammensetzungsformel 0,991 ≤ m ≤ 0,999 erfüllt.
    • [5] Piezoelektrische Zusammensetzung gemäß [1] bis [4], bei der ABO3 durch eine Zusammensetzungsformel (KxNa1-x)mNbO3 dargestellt wird, und x in der Zusammensetzungsformel 0,400 ≤ x ≤ 1,000 erfüllt.
    • [6] Piezoelektrische Zusammensetzung gemäß [1] bis [5], bei der das Mangan mit z Molprozent in Bezug auf ein Manganelement in Bezug auf 1 Mol des komplexen Oxids enthalten ist, und z 0,000 ≤ z ≤ 1,500 erfüllt.
    • [7] Piezoelektrisches Element, welches die piezoelektrische Zusammensetzung nach einem der Punkte [1] bis [6] enthält.
  • Es ist möglich, eine piezoelektrische Zusammensetzung mit einer bevorzugten mechanischen Festigkeit sowie ein piezoelektrisches Element, das die piezoelektrische Zusammensetzung aufweist, bereitzustellen, weil die erfindungsgemäße piezoelektrische Zusammensetzung die obigen Eigenschaften besitzt.
  • Figurenliste
    • 1 ist eine schematische perspektivische Ansicht eines Beispiels eines piezoelektrischen Elements gemäß der Ausführungsform.
    • 2 ist eine schematische Querschnittsansicht eines anderen Beispiels des piezoelektrischen Elements gemäß der Ausführungsform.
    • 3 ist ein Schaubild, das die Beziehungen zwischen „y“ und Qm, und „y“ und der Dielektrizitätskonstante ε gemäß Proben des Beispiels zeigt.
  • Nachfolgend wird die Erfindung ausführlich auf Grundlage von konkreten Ausführungsformen in der folgenden Reihenfolge beschrieben.
    1. 1. Piezoelektrisches Element
      • 1.1 Piezoelektrische Zusammensetzung
    2. 2. Verfahren zur Herstellung des piezoelektrischen Elements
    3. 3. Wirkungen in der Ausführungsform
    4. 4. Modifizierte Ausführungsformen
  • (Piezoelektrisches Element)
  • Zunächst wird ein piezoelektrisches Element beschrieben, auf das die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform angewendet wird. Das piezoelektrische Element ist nicht konkret beschränkt, sofern es ein Element ist, auf das die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform angewendet werden kann. In der Ausführungsform sind beispielhaft ein piezoelektrischer Transformator, ein Dünnfilmsensor, und ein piezoelektrischer Ultraschallmotor, etc. dargestellt.
  • Das in 1 dargestellte piezoelektrische Element 5 wiest einen plattenförmigen piezoelektrischen Teil 1 und ein Paar von Elektroden 2 und 3 auf, die an einem Paar von gegenüberliegenden Flächen 1a und 1b ausgebildet sind, bei denen es sich um Hauptflächen des piezoelektrischen Teils 1 handelt. Das piezoelektrische Teil 1 weist die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform auf. Einzelheiten der piezoelektrischen Zusammensetzung werden später beschrieben. Das leitfähige Material, das in den Elektroden 2, 3 enthalten ist, ist nicht spezifisch beschränkt, und kann beliebig gemäß der gewünschten Eigenschaften, Verwendungen etc. festgelegt werden, in der Ausführungsform werden beispielhaft Gold (Au), Silber (Ag), Palladium (Pd), etc. dargestellt.
  • Obgleich das piezoelektrische Teil 1 in 1 eine rechteckige Parallelepiped-Form besitzt, ist die Form des piezoelektrischen Teils 1 nicht konkret beschränkt und kann beliebig gemäß den gewünschten Eigenschaften, Verwendung, etc., festgelegt werden. Zudem ist die Größe des piezoelektrischen Teils 1 nicht konkret beschränkt und kann beliebig entsprechend gewünschten Eigenschaften, Verwendung, etc. festgelegt werden.
  • Das piezoelektrische Teil 1 ist in einer vorgegebenen Richtung gepolt. Beispielsweise ist es bei dem in 1 dargestellten piezoelektrischen Element 5 in der Dickenrichtung des piezoelektrischen Teils 1 polarisiert, also in der Richtung polarisiert, in der die Elektroden 2 und 3 einander entgegengesetzt sind. Zum Beispiel ist eine elektrische Stromversorgung (nicht dargestellt) elektrisch mit den Elektroden 2, 3 über Drähte oder dergleichen (nicht dargestellt) verbunden, und eine vorgegebene Spannung wird über die Elektroden 2, 3 an dem piezoelektrischen Teil 1 angelegt. Wenn eine Spannung angelegt wird, wird eine elektrische Verlagerung durch den inversen piezoelektrischen Effekt in dem piezoelektrischen Teil 1 in eine mechanische Verlagerung umgewandelt, und das piezoelektrische Teil 1 kann in einer Längsrichtung längs vibrieren und in einer Seitenrichtung seitlich vibrieren.
  • Piezoelektrische Zusammensetzung
  • Die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform weist das komplexe Oxid mit einer Perowskitstruktur, die durch eine allgemeine Formel ABO3 dargestellt wird, als Hauptbestandteil auf. Gemäß der Ausführungsform beträgt der Hauptbestandteil 90 Molprozent oder mehr in Bezug auf 100 Molprozent der piezoelektrischen Zusammensetzung.
  • Bei der Perowskitstruktur neigen Elemente mit einem großen Ionenradius wie Alkalimetallelemente, Alkalierdmetallelemente dazu, eine A-Stelle von ABO3 zu belegen, während Elemente mit einem kleinen Ionenradius, wie Übergangsmetallelemente, dazu neigen, eine B-Stelle von ABO3 zu belegen. Dann stellen die BO6 Sauerstoffoktaeder mit dem B-Stellen-Element und Sauerstoff ein dreidimensionales Netz dar, in dem die Scheitelpunkte des BO6 Sauerstoff-Oktaeders geteilt werden, und die Perowskitstruktur wird durch Füllen des A-Stellen-Elements in die Zwischengitterstelle des Netzes gebildet.
  • In der Ausführungsform kann die allgemeine Formel ABO3 durch eine Zusammensetzungsformel (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 dargestellt werden. Mit anderen Worten ist das A-Stellen-Element Kalium (K) und Natrium (Na), und das B-Stellen-Element ist Niob (Nb) und Tantal (Ta).
  • In der obigen Zusammensetzungsformel meint „x“ ein Existenzverhältnis von K an der A-Stelle und erfüllt 0 < x ≤ 1000. In der Ausführungsform erfüllt es bevorzugt 0,400 ≤ x ≤ 1,000 und erfüllt besonders bevorzugt 0,810 ≤ x ≤ 1,000. Das A-Stellen-Element ist nur K, wenn „x“ gleich 1,000 ist.
  • In der Ausführungsform kann Qm erhöht werden, während eine bevorzugte mechanische Festigkeit durch Erhöhen des Verhältnisses von K an der A-Stelle beibehalten wird.
  • In der obigen Zusammensetzungsformel meint „y“ ein Existenzverhältnis von Ta an der B-Stelle und 0 ≤ y ≤ 1,000. In der Ausführungsform erfüllt es bevorzugt 0 < y ≤ 0,300, und erfüllt besonders bevorzugt 0,030 ≤ y ≤ 0,100. Das B-Stellen-Element ist nur Nb, wenn „y“ gleich 1,000 ist.
  • In der Ausführungsform können eine bevorzugte mechanische Festigkeit und Qm erhalten werden, selbst wenn das B-Stellen-Element nur Nb ist, jedoch kann Qm weiter erhöht werden und die Dielektrizitätskonstante ε kann ebenfalls verbessert werden, während durch Substitution eines Teils Nb durch Ta innerhalb des oben genannten Bereichs eine bevorzugte mechanische Festigkeit ebenfalls verbessert werden kann.
  • In der obigen Zusammensetzungsformel deutet „m“ ein Verhältnis der Gesamtanzahl des A-Stellen-Elements in Bezug zu jenem des B-Stellen-Elements an, das so-genannte A/B Verhältnis. Mit anderen Worten handelt es sich um ein Verhältnis einer Summe aus der Anzahl von K-Atomen und der Anzahl von Na-Atomen in Bezug auf eine Summe aus der Anzahl von Ta-Atomen und der Anzahl von Nb-Atomen. In der Ausführungsform ist „m“ bevorzugt 0,970 ≤ m ≤ 0,999. Ferner ist „m“ besonders bevorzugt 0,991 ≤ m ≤ 0,999.
  • In der Ausführungsform ist es insbesondere möglich, eine bevorzugte mechanische Festigkeit zu erhalten, wenn das B-Stellen-Element (Ta, Nb) in höherer Menge als das A-Stellen-Element (K, Na) vorhanden ist. Zudem zeigt die erhaltene piezoelektrische Zusammensetzung eine hohe Deliqueszenz, wenn „m“ größer als der obige Bereich ist. Dadurch neigt die Festigkeit dazu, bemerkenswert gering zu sein, und die piezoelektrische Zusammensetzung kann der Weiterverarbeitung nicht standhalten. Wenn „m“ hingehen kleiner als der oben genannte Bereich ist, neigt die Dichte der erhaltenen piezoelektrischen Zusammensetzung dazu, gering zu sein, und die mechanische Festigkeit neigt dazu, gering zu sein.
  • Ferner kann durch geeignetes Einstellen des Bereichs von „m“ Qm weiter verbessert werden, während die gute mechanische Festigkeit beibehalten wird.
  • Die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform weist Kupfer (Cu) auf. Wenn ein Cu-Gehalt im Hinblick auf das Cu-Element in Bezug auf 1 Mol (100 Molprozent) des obigen komplexen Oxids n Molprozent ist, gilt bevorzugt 0,100 ≤ n ≤ 1,000, besonders bevorzugt 0,200 ≤ n ≤ 1,000, und ganz besonders bevorzugt 0,600 ≤ n ≤ 1,000.
  • Sofern Cu innerhalb des oben genannten Bereichs enthalten ist, bestehen keine Beschränkungen hinsichtlich der Form des Vorhandenseins. Cu kann in den Kristallkörnern gelöst sein, die das komplexe Oxid darstellen, Cu kann jedoch auch in den Korngrenzen vorhanden sein. Es kann eine Verbindung mit einem anderen Element bilden, wenn dieses in der Korngrenze vorhanden ist. Es ist jedoch bevorzugt, dass es viele Kristallkörner mit einer Kristallphase gibt, die (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 und eine Korngrenze aufweisen, und es ist nicht bevorzugt, dass Cu als Sekundärphase der obigen vorliegt.
  • Durch das Vorhandensein von Cu in den Körnern und/oder Korngrenzen wird die Bindefestigkeit zwischen den Kristallkörnern groß, und die mechanische Festigkeit der piezoelektrischen Zusammensetzung kann verbessert werden. Zudem betrifft der Cu-Gehalt das oben beschriebene „m“. Cu kann in dem Mischkristall gelöst sein, oder in der Korngrenze verbleiben, indem der Cu-Gehalt und der Bereich von „m“ innerhalb der oben beschriebenen Bereiche eingestellt werden und daher eine Sekundärphase, die Cu enthält, wahrscheinlich nicht entsteht. Im Ergebnis kann die Bindefestigkeit zwischen Kristallkörnern weiter verbessert werden. Ferner ist es möglich, eine Deliqueszenz der dielektrischen Zusammensetzung zu unterbinden.
  • Zudem kann ein mechanischer Qualitätsfaktor Qm durch das Einbeziehen von Cu verbessert werden. Wenn der Cu-Gehalt jedoch zu hoch ist, kann ein Kriechstrom aufgrund des Anlegens einer Spannung zum Zeitpunkt der Polungsverarbeitung der piezoelektrischen Zusammensetzung auftreten, und es möglich, dass eine ausreichende Polung nicht erfolgen kann. In diesem Fall ist die Polung ungenügend, und die piezoelektrischen Eigenschaften, die sich durch das Ausrichten der Richtung der spontanen Polarisierung in einer vorgegebenen Richtung gezeigt werden, verschlechtern sich. Deshalb ist es in der Ausführungsform durch Einstellen von Cu und „m“ innerhalb der obigen Bereiche möglich, die Erzeugung einer Sekundärphase zu unterbinden, bei der es sich um eine der Hauptursachen für das Auftreten des Kriechstroms handelt. Im Ergebnis kann eine ausreichende Polungsverarbeitung durchgeführt werden. Deshalb kann die Wirkung der Qm-Verbesserung erhalten werden, und daher kann Qm verbessert werden.
  • Ferner kann die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform Mangan (Mn) aufweisen. Wenn der Mn-Gehalt im Hinblick auf das Mn-Element in Bezug auf 1 Mol (100 Molprozent) des obigen komplexen Oxids z Molprozent ist, gilt bevorzugt 0,000 ≤ z ≤ 1,500, und besonders bevorzugt 0,000 ≤ z ≤ 0,300.
  • Sofern Mn innerhalb des oben genannten Bereichs enthalten ist, bestehen ähnlich dem Cu keine Beschränkungen hinsichtlich der Form des Vorhandenseins. Mn kann in den Kristallkörnern gelöst sein, die das komplexe Oxid bilden, oder kann in den Korngrenzen vorhanden sein. Die Bindung zwischen den Kristallkörnern wird durch die Gegenwart von Mn in den Körnern und/oder Korngrenzen gefestigt. Deshalb kann die mechanische Festigkeit der piezoelektrischen Zusammensetzung verbessert sein.
  • Die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform kann die anderen Komponenten neben den oben beschriebenen Komponenten beinhalten. Zum Beispiel kann zumindest ein Metallelement der Übergangsmetallelemente (Elemente der Gruppen 3 bis 11 des Periodensystems), das nicht eines der oben beschriebenen Nb, Cu und Mn ist, der Alkalierdmetallelemente, der Gruppe-12-Elemente des Periodensystems, und der Gruppe-13-Elemente des Periodensystems enthalten sein. Dies ist darauf zurückzuführen, weil es möglich ist, die anderen piezoelektrischen Eigenschaften neben Qm zu verbessern, insbesondere den elektromechanischen Kopplungskoeffizienten (k).
  • Konkret handelt es sich bei den Übergangsmetallelementen, unter Ausschluss von Seltenerdelementen, um Chrom (Cr), Eisen (Fe), Kobalt (Co), Nickel (Ni), Wolfram (W), und Molybdän (Mo) etc. beispielhaft genannt. Als Seltenerdelement werden Yttrium (Y), Lanthan (La), Cer (Ce), Praseodym (Pr), Neodym (Nd), Samarium (Sm), Europium (Eu), Gadolinium (Gd), Terbium (Tb), Dysprosium (Dy), Holmium (Ho), Erbium (Er), Thulium (Tm), und Ytterbium (Yb), etc. beispielhaft genannt.
  • Als Alkalierdmetalle werden beispielhaft Magnesium (Mg) und Strontium (Sr), etc. genannt. Als Gruppe-12-Elemente wird beispielhaft Zink (Zn) genannt. Als Gruppe-13-Metallelemente werden beispielhaft Aluminium (Al), Gallium (Ga), und Indium (In) genannt.
  • Ferner, obgleich die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform Blei (Pb) als Verunreinigung enthalten kann, ist der Gehalt hiervon bevorzugt 1 Gewichtsprozent oder weniger, und Pb ist bevorzugt gar nicht enthalten. Vor dem Hintergrund einer geringen Verschmutzung, eines Umweltwiderstands und einer Ökologie ist es möglich, eine Verflüchtigung von Pb zum Zeitpunkt des Brennens zu minimieren, oder es ist möglich, die Freisetzung von Pb in die Umgebung zu minimieren, nachdem eine elektronische Vorrichtung, in der das piezoelektrische Element verbaut ist, welche die piezoelektrische Zusammensetzung der Ausführungsform beinhaltet, vermarktet und zur Verfügung gestellt wurde.
  • Die durchschnittliche Korngröße der Kristallkörner, die die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform darstellen, kann vor dem Hintergrund der Erzielung von piezoelektrischen Eigenschaften und mechanischer Festigkeit gesteuert werden. In der Ausführungsform ist es bevorzugt, dass die durchschnittliche Kristallkorngröße 0,5 µm bis 20 µm beträgt.
  • (Herstellungsverfahren eines piezoelektrischen Elements)
  • Als nächstes wird ein Beispiel eines Herstellungsverfahrens des piezoelektrischen Elements nachfolgend beschrieben.
  • Zunächst wird ein Ausgangsmaterial für die piezoelektrische Zusammensetzung hergestellt. Als Ausgangsmaterial für das komplexe Oxid können Verbindungen, die K enthalten, und Verbindungen, die Nb enthalten, verwendet werden, und bei Bedarf können die Verbindungen, die Na enthalten, und die Verbindungen, die Ta enthalten, verwendet werden. Beispiele der Verbindungen, die K enthalten, und der Verbindungen, die Na enthalten, sind Karbonate, Wasserstoffkarbonatverbindungen, etc. Als Verbindungen, die Nb enthalten, und Verbindungen, die Ta enthalten, werden beispielhaft solche Oxide genannt.
  • Ein Ausgangsmaterial für das Kupfer kann Kupfer allein oder eine Kupfer-haltige Verbindung sein. Ein Oxid, das Kupfer beinhaltet, wird in dieser Ausführungsform bevorzugt. Wenn Mangan in der piezoelektrischen Zusammensetzung enthalten ist, kann ein Ausgangsmaterial von Mangan hergestellt werden. Als Ausgangsmaterial von Mangan kann ähnlich dem Kupfer Mangan allein verwendet werden, oder eine Verbindung, die Mangan beinhaltet, kann verwendet werden. In der Ausführungsform ist ein Oxid bevorzugt, das Mangan beinhaltet.
  • Nach dem Einwiegen der hergestellten Ausgangsmaterialien des komplexen Oxids mit einem vorgegebenen Verhältnis erfolgt ein Mischen für 5 bis 20 Stunden beispielsweise unter Verwendung einer Kugelmühle. Nassmischen oder Trockenmischen kann für das Mischverfahren verwendet werden. In dem Fall des Nassmischens wird das Pulvergemisch getrocknet. Im Anschluss wird das Pulvergemisch bzw. der erhaltene Grünkörper durch Pressen des Pulvergemischs einer Wärmebehandlung (Kalzinierung) in der Luft bei 750 bis 1050 °C für 1 bis 20 Stunden unterzogen, um ein kalziniertes Pulver des komplexen Oxids zu erhalten.
  • Das komplexe Oxid, welches das erhaltene kalzinierte Pulver darstellt, weist eine Perowskitstruktur auf, die durch die allgemeine Formel KNbO3 oder (K, Na)(Ta, Nb)O3 dargestellt wird.
  • Wenn das erhaltene kalzinierte Pulver aggregiert wird, ist es bevorzugt, das kalzinierte Pulver für einen vorgegebenen Zeitraum beispielsweise unter Verwendung einer Kugelmühle zu mahlen, um ein gemahlenes Pulver zu erhalten. Das Ausgangsmaterial aus Kupfer oder die Ausgangsmaterialien aus Kupfer und Mangan, diese mit einem vorgegebenen Verhältnis eingewogen, werden dem kalzinierten Pulver oder dem gemahlenen Pulver zugegeben, es folgt ein Mischen hiervon für 5 bis 20 Stunden vermittels einer Kugelmühle etc., und das Pulvergemisch der piezoelektrischen Zusammensetzung wird erhalten. Das Mischungsverfahren kann ein Nassmischen oder ein Trockenmischen sein. In dem Fall des Nassmischens wird das Pulvergemisch getrocknet, um ein Pulvergemisch der piezoelektrischen Zusammensetzung zu erhalten.
  • Das Verfahren zur Verpressung des Pulvergemischs der piezoelektrischen Zusammensetzung ist nicht konkret beschränkt, und kann zweckmäßig gemäß einer gewünschten Form, Größe, etc. gewählt werden. Bei der Durchführung des Verpressens werden ein vorgegebenen Bindemittel und bei Bedarf Additive dem Pulvergemisch der piezoelektrischen Zusammensetzung zugegeben, und die Mischung wird in eine vorgegebene Form geformt, um einen Grünkörper zu erhalten. Ferner kann der Grünkörper erhalten werden, indem ein granuliertes Pulver verwendet wird, das erhalten wird, indem ein vorgegebenes Bindemittel dem Pulvergemisch der piezoelektrischen Zusammensetzung hinzugefügt wird und diese granuliert wird. Bei Bedarf kann der erhaltene Grünkörper einer weiteren Druckbehandlung im Sinne eines kontinuierlichen Verbesserungsprozesses unterzogen werden.
  • Eine Behandlung zur Entfernung des Bindemittels wird an dem erhaltenen Grünkörper angewendet. Als Bedingung für die Entfernung des Bindemittels beträgt die Haltetemperatur bevorzugt 400 °C bis 800 °C, und die Temperaturhaltezeit beträgt bevorzugt 2 Stunden bis 8 Stunden.
  • Im Anschluss wird der Grünkörper nach der Behandlung zur Entfernung des Bindemittels gebrannt. Als Brennbedingungen ist die Haltetemperatur bevorzugt 950 °C bis 1060 °C, die Temperaturhaltezeit ist bevorzugt 2 Stunden bis 4 Stunden, die Temperaturanstiegs- und Abkühlungsgeschwindigkeit beträgt etwa 50 °C pro Stunde bis 300 °C pro Stunde, und die Atmosphäre ist bevorzugt eine sauerstoffhaltige Atmosphäre.
  • Bei Bedarf wird die erhaltene piezoelektrische Zusammensetzung als Sinterkörper poliert, eine Elektrodenpaste wird aufgebracht und eingebrannt, um eine Elektrode zu bilden. Das Verfahren zur Bildung der Elektroden ist nicht konkret beschränkt und Elektroden können durch Gasphasenabscheidung, Sputtern, etc. gebildet werden.
  • An dem Sinterkörper, an dem die Elektrode gebildet wird, wird für etwa 5 Minuten bis 1 Stunde ein elektrisches Feld mit 2 kV/mm bis 5 kV/mm in Öl bei einer vorgegebenen Temperatur angelegt, um den Sinterkörper zu polen. Nach der Verarbeitung des Polens wird eine piezoelektrische Zusammensetzung erhalten, bei der die spontane Polarisation in einer vorgegebenen Richtung ausgerichtet ist.
  • Die piezoelektrische Zusammensetzung nach der Verarbeitung des Polens wird in eine vorgegebene benötigte Größe verarbeitet, um ein plattenförmiges piezoelektrisches Teil 1 zu bilden. Als nächstes werden die Elektroden 2 und 3 an dem piezoelektrischen Teil 1 beispielsweise durch Dampfphasenabscheidung gebildet, wodurch das in 1 dargestellte piezoelektrische Element erhalten wird.
  • (Wirkungen in der Ausführungsform)
  • In der Ausführungsform wird eine Verbindung auf Alkalimetall-Niobat-Basis mit der Perowskit-Struktur als ein komplexes Oxid eingesetzt, die als Hauptbestandteil in der piezoelektrischen Zusammensetzung enthalten ist, und ferner ist Kupfer (Cu) in der piezoelektrischen Zusammensetzung innerhalb des obigen Bereichs enthalten. Weil Cu, das innerhalb des obigen Bereichs enthalten ist, in Bezug auf das komplexe Oxid nicht im Überschuss enthalten ist, ist es unwahrscheinlich, dass sich die Sekundärphase, die sich von den Kristallkörnern unterscheidet, die das komplexe Oxid bilden, entsteht. Mit anderen Worten liegt Cu in einer festen Lösung in den Kristallkörnern, die das komplexe Oxid bilden, vorhanden, oder ist in den Korngrenzen vorhanden, die zwischen den Kristallkörnern gebildet sind. Indem Cu auf diese Weise vorliegt, wird die Bindefestigkeit zwischen Kristallkörnern stark, was zu einer Verbesserung der mechanischen Festigkeit der piezoelektrischen Zusammensetzung führt.
  • Die gebrannte piezoelektrische Zusammensetzung wird manchmal beispielsweise zum Zeitpunkt der Verarbeitung des Polens verarbeitet, wodurch ein piezoelektrisches Element etc. entsteht. Falls die piezoelektrische Zusammensetzung eine bevorzugte mechanische Festigkeit nicht aufweist, entstehen Probleme wie Versprödung und Rissbildung aufgrund einer unzureichenden Festigkeit der piezoelektrischen Zusammensetzung während der Verarbeitung, was zu fehlerbehafteten Produkten führt. Wenn solche fehlerbehafteten Produkte gefertigt werden, nimmt die Ausbeute ab, und eine hohe Produktivität kann nicht verwirklicht werden. Weil zudem die piezoelektrischen Zusammensetzung wiederholt einer mechanischen Verlagerung sowie einer elektrischen Verlagerung unterliegt, muss sie eine Festigkeit aufweisen, die in der Lage ist, diesen Verlagerungen zu widerstehen. Weil die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform eine bevorzugte mechanische Festigkeit aufweist, weist sie eine bevorzugte Verarbeitbarkeit auf, und kann die Ausbeute verbessern und die Produktionseffizienz des piezoelektrischen Elements verbessern. Ferner weist die piezoelektrische Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform eine ausreiche Festigkeit auf, um einer wiederholt aufgebrachten mechanischen Verlagerung sowie einer wiederholt aufgebrachten elektrischen Verlagerung zu widerstehen.
  • Ferner weist Cu die Wirkung zur Verbesserung des mechanischen Qualitätsfaktors Qm auf. Wenn hingegen der Cu-Gehalt erhöht ist, besteht ein Problem dahingehend, dass der Streustrom zum Zeitpunkt der Verarbeitung des Polens für die piezoelektrische Zusammensetzung zunimmt, und die Verarbeitung des Polens unzureichend wird, und Qm daher abnimmt. Deshalb kann in der Ausführungsform durch das Steuern von „m“ des komplexen Oxids zusammen mit dem Cu-Gehalt die Erzeugung der Sekundärphasen unterbunden werden, und der Bereich des Cu-Gehalts, der in der Lage ist, eine ausreichende Verarbeitung des Polens durchzuführen, kann erweitert werden, und es kann ein hohes Qm verwirklicht werden.
  • Ferner wird, während das „m“ in dem spezifischen Bereich eingestellt wird, Nb in dem Verbundoxid teilweise durch Ta in einem vorgegebenen Verhältnis ersetzt. Dadurch wird, während eine bevorzugte mechanische Festigkeit beibehalten wird, Qm weiter verbessert und die Dielektrizitätskonstante ε kann ebenfalls verbessert werden.
  • Ferner kann durch Eingliederung von Mangan (Mn) zusätzlich zu Cu als Teilbestandteil des komplexen Oxids die mechanische Festigkeit der piezoelektrischen Zusammensetzung weiter verbessert werden, und die Ausbeute zum Zeitpunkt der Verarbeitung des Polens kann verbessert werden.
  • (Modifizierte Ausführungsformen)
  • In der oben beschriebenen Ausführungsform wurde das piezoelektrische Element beschrieben, bei dem das piezoelektrische Teil eine einzelne Schicht ist, aber ein piezoelektrisches Element mit einer Struktur, bei der piezoelektrische Teile geschichtet werden, kann verwendet werden. Ferner kann ein piezoelektrisches Element mit einer Kombination aus diesen verwendet werden.
  • Als piezoelektrisches Element mit einer Struktur, bei der piezoelektrische Teile geschichtet sind, wird beispielhaft das in 2 dargestellte piezoelektrische Element 50 genannt. Dieses piezoelektrische Element 50 weist einen Schichtstoff 10 auf, bei dem mehrere piezoelektrische Schichten 11 aus der piezoelektrischen Zusammensetzung gemäß der Ausführungsform und mehrere interne Elektroden 12 abwechselnd geschichtet sind. Ein Paar von Anschlusselektroden 21 und 22 sind an beiden Endteilen des Schichtstoffs 10 gebildet, um mit den inneren Elektrodenschichten 12, die abwechselnd innerhalb des Schichtstoffs 10 angeordnet sind, elektrisch verbunden zu sein.
  • Die Dicke pro Schicht (Zwischenschichtdicke) der piezoelektrischen Schichten 11 ist nicht spezifisch beschränkt, und kann beliebig entsprechend den gewünschten Eigenschaften, Verwendung, etc., festgelegt werden. Normalerweise beträgt die Zwischenschichtdicke bevorzugt 1 µm bis 100 µm. Die Anzahl der Schichten der piezoelektrischen Schicht 11 ist nicht spezifisch eingeschränkt und kann beliebig entsprechend den gewünschten Eigenschaften, Verwendung, etc. festgelegt werden.
  • Als Verfahren zur Herstellung des in 2 dargestellten piezoelektrischen Elements 50 kann ein bekanntes Verfahren verwendet werden. Beispielsweise wird ein Green Chip, welcher der in 2 dargestellte Schichtstoff 10 sein soll, vorbereitet und gebrannt, um einen Schichtstoff 10 zu erhalten. Dann werden die Anschlusselektroden bedruckt oder auf den Schichtstoff 10 verbracht und dort gebrannt. Ein allgemeines Druckverfahren und ein Folienverfahren, die jeweils eine Paste verwenden, sind als Verfahren zur Herstellung des Green Chips beispielhaft dargestellt. Bei dem Druckverfahren und dem Folienverfahren, wird ein Green Chip unter Verwendung einer Paste gebildet, die durch Mischen eines Rohmaterialpulvers der oben beschriebenen piezoelektrischen Zusammensetzung und eines Vehikels, in dem ein Bindemittel in einem Lösungsmittel gelöst ist, und durch Bilden eines Lacks gebildet.
  • Obgleich die Ausführungsform der Erfindung oben beschrieben wurde, ist die Erfindung nicht auf die obigen Ausführungsformen beschränkt und es können Modifikationen in verschiedenen Aspekten innerhalb des Schutzumfangs der Erfindung erfolgen.
  • BEISPIEL
  • Nachfolgend wird die Erfindung ausführlicher anhand von Beispielen und Vergleichsbeispielen beschrieben. Die Erfindung ist jedoch nicht auf die folgenden Beispiele beschränkt.
  • (Versuchsbeispiel 1)
  • Zunächst wird ein Kalium-Wasserstoff-Karbonat (KHCO3) -Pulver, ein Pulver aus Natrium-Wasserstoff-Karbonat (NaHCO3), Ein Pulver aus Taltaloxid (Ta2O5) und ein Pulver aus Niob-Oxid (Nb2O5) als Ausgangsmaterialen für das komplexe Oxid ((KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3), das der Hauptbestandeil ist, vorbereitet. Es wurden ebenfalls ein Pulver aus Kupferoxid CuO) sowie ein Pulver aus Manganoxid (MnO2) als Ausgangsmaterialien für Kupfer (Cu) und Mangan (Mn) hergestellt, die in der piezoelektrischen Zusammensetzung enthalten sind.
  • Die hergestellten Ausgangsmaterialien wurden derart eingewogen, dass die piezoelektrische Zusammensetzung nach dem Brennen (Sinterkörper) die Zusammensetzung hatte, die in Tabelle 1 dargestellt ist. Jedes eingewogene Pulver aus KHCO3, NaHCO3 und Nb2O5 wurde durch eine Kugelmühle für 16 Stunden gemischt, anschließend bei 120 °C getrocknet, und das Pulvergemisch wurde erhalten. Das erhaltene Pulvergemisch wurde gepresst, um das Pulvergemisch zu komprimieren, bei 1000 °C für 4 Stunden kalziniert, und es wurde ein kalzinierter Körper des komplexen Oxids erhalten. Im Anschluss wurde der kalzinierte Körper durch eine Kugelmühle für 16 Stunden feingemahlen, und es wurde ein feingemahlenes Pulver erhalten.
  • Jedes eingewogene Pulver aus CuO und MnO2 wurde dem erhaltenen fein-gemahlenen Pulver hinzugefügt, durch eine Kugelmühle für 16 Stunden gemahlen, und im Anschluss bei 120 °C getrocknet, und es wurde ein Rohmaterialpulver der piezoelektrischen Zusammensetzung erhalten. PVA als Bindemittel wurde dem erhaltenen Rohmaterialpulver der piezoelektrischen Zusammensetzung hinzugefügt und durch ein bekanntes Verfahren granuliert. Als nächstes wurde das erhaltene Granulatpulver durch eine Pressmaschine bei einer Last von 196 MPa gepresst, und ein plattenförmiger Grünkörper wurde erhalten.
  • Der so erhaltene plattenförmigen Grünkörper wurde einer Behandlung zur Entfernung des Bindemittels bei 550 °C für 2 Stunden unterzogen. Der Grünkörper nach der Behandlung zur Entfernung des Bindemittels wurde unter Luft bei 1050 °C für 2 Stunden gebrannt, und es wurde eine piezoelektrische Zusammensetzung (ein Sinterkörper) erhalten.
  • Der erhaltene Sinterkörper wurde poliert, um eine parallele Plattenform mit einer Dicke von 1,0 mm zu erhalten, es wurde eine Silberpaste auf beide Seiten des parallelen plattenförmigen Sinterkörpers aufgedruckt, bei 800 °C eingebrannt, und Silberelektroden zugewandt bereitgestellt. Schließlich wurde ein elektrisches Feld von 3 kV/mm an der Probe in Silikonöl bei 150 °C für 5 Minuten aufgebracht, um die piezoelektrische Zusammensetzung zu polen, und die Proben der piezoelektrischen Zusammensetzung (Proben Nr. 1 bis 24) wurden erhalten.
  • Die mechanische Festigkeit wurde für die erhaltenen Proben auf die folgenden Weise gemessen.
  • Die piezoelektrische Zusammensetzung (Sinterkörper) wurde in eine Länge von 7,2 mm, eine Breite von 2,5 mm, und eine Dicke von 0,32 mm mittels einer doppelseitigen Läppmaschine und einer Vereinzelungssäge verarbeitet, um eine Probe zum Messen der mechanischen Festigkeit zu erhalten. Die maximale Belastung (N), wenn die Probe zur Messung der mechanischen Festigkeit durch ein dreidimensionales Biegen mit einem Abstand zwischen den Stützpunkten von 5 mm brach, wurde mittels einer 5543, hergestellt von INSTRON bei 20 Proben gemessen. Die mechanische Festigkeit wurde dann berechnet. In dem Beispiel wurde vor dem Hintergrund einer praktischen Verarbeitung bevorzugt bestimmt, wenn eine Probe eine mechanische Festigkeit von 70 MPa oder mehr aufweist. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt. [Tabelle 1]
    Probe Nr. (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 Bestandteil Eigenschaft
    Cu Mn Mechanische Festigkeit (MPa)
    m x y n (Mol-%) z (Mol.-%)
    1 0,999 1,000 0,000 0,100 0,000 75
    2 0,998 1,000 0,000 0,200 0,000 115
    3 0,996 1,000 0,000 0,400 0,000 114
    4 0,995 1,000 0,000 0,600 0,000 116
    5 0,994 1,000 0,000 0,800 0,000 116
    6 0,994 1,000 0,000 0,900 0,000 114
    7 0,994 1,000 0,000 1,000 0,000 115
    8 0,991 1,000 0,000 1,000 0,000 116
    9 0,983 1,000 0,000 1,000 0,000 118
    10 0,983 1,000 0,000 0,900 0,000 117
    11 0,970 1,000 0,000 1,000 0,000 78
    12 0,970 1,000 0,000 0,900 0,000 76
    13 0,994 0,810 0,000 1,000 0,000 124
    14 0,994 0,400 0,000 1,000 0,000 124
    15 0,994 1,000 0,000 1,000 0,300 122
    16 0,994 1,000 0,000 0,900 0,300 123
    17 0,994 1,000 0,000 0,800 0,300 122
    18 0,994 1,000 0,000 1,000 1,000 124
    19 0,994 1,000 0,000 1,000 1,500 123
    20 1,001 1,000 0,000 1,000 0,000 90
    21 0,969 1,000 0,000 1,000 0,000 92
    22 0,994 0,300 0,000 1,000 0,000 88
    23* 0,994 1,000 0,000 0,000 0,000 65
    24* 0,994 1,000 0,000 1,100 0,000 60
    „*“ in der Tabelle meint eine Probe, die nicht vom Schutzumfang der Erfindung umfasst ist.
  • Aus Tabelle 1 kann bestätigt werden, dass eine bevorzugte mechanische Festigkeit durch Festlegen des Kupfergehalts in Bezug auf eine Verbindung auf Niobat-Alkalimetall-Basis innerhalb des Bereichs erhalten werden kann.
  • Dann wurde der mechanische Qualitätsfaktor Qm in der folgenden Weise für die erhaltenen Proben gemessen.
  • Qm wurde durch 4194A IMPEDANCE / GAIN-PHASE ANALYZER (hergestellt durch Hewlett Packard) gemessen. In diesem Beispiel wurde festgestellt, dass die Probe mit einem Qm von 1500 oder mehr bevorzugt war. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 dargestellt.
  • Es wird angemerkt, dass „-“ in der Spalte des mechanischen Qualitätsfaktors Qm in Tabelle 2 zeigt, dass die vorgegebenen piezoelektrischen Eigenschaften nicht erhalten werden konnten und Qm aufgrund einer ungenügenden Verarbeitung des Polens der piezoelektrischen Zusammensetzung oder der Erzeugung eines dielektrischen Durchbruchs während der Verarbeitung des Polens nicht gemessen werden konnte. [Tabelle 2]
    Probe Nr. (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 Bestandteil Eigenschaften
    m x y Cu Mn Mechanische Festigkeit (Mpa) Mechanischer Qualitätsfaktor Qm
    n (Mol.-%) z (Mol.-%)
    1 0,999 1,000 0,000 0,100 0,000 75 350
    2 0,998 1,000 0,000 0,200 0,000 115 680
    3 0,996 1,000 0,000 0,400 0,000 114 1200
    4 0,995 1,000 0,000 0,600 0,000 116 1650
    5 0,994 1,000 0,000 0,800 0,000 116 1780
    6 0,994 1,000 0,000 0,900 0,000 114 1850
    7 0,991 1,000 0,000 1,000 0,000 115 1930
    8 0,983 1,000 0,000 1,000 0,000 116 860
    9 0,983 1,000 0,000 1,000 0,000 118 410
    10 0,970 1,000 0,000 0,900 0,000 117 380
    11 0,970 1,000 0,000 1,000 0,000 78 220
    12 0,994 1,000 0,000 0,900 0,000 76 210
    13 0,994 0,810 0,000 1,000 0,000 124 1600
    14 0,994 0,400 0,000 1,000 0,000 124 1200
    15 0,994 1,000 0,000 1,000 0,300 122 1750
    16 0,994 1,000 0,000 0,900 0,300 123 1680
    17 0,994 1,000 0,000 0,800 0,300 122 1550
    18 0,994 1,000 0,000 1,000 1,000 124 1470
    19 0,994 1,000 0,000 1,000 1,500 123 1320
    23* 0,994 1,000 0,000 0,000 0,000 65 265
    24* 0,994 1,000 0,000 1,100 0,000 60 -
    „*“ gibt in der Tabelle eine Probe an, die nicht vom Schutzumfang der Erfindung umfasst ist
  • Aus Tabelle 2 wurde bestätigt, dass Qm weiter verbessert werden konnte, während eine bevorzugte mechanische Festigkeit durch Festlegen von „m“ und „x“ in der Zusammensetzungsformel (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 innerhalb der obigen Bereiche beibehalten wird.
  • (Versuchsbeispiel 2)
  • Ausgangsmaterialien wurden eingewogen, so dass die piezoelektrische Zusammensetzung nach dem Brennen (Sinterkörper) die in Tabelle 3 gezeigte Zusammensetzung aufwies. Dann wurde auf die gleiche Weise wie bei Versuchsbeispiel 1 ein Sinterkörper hergestellt und es wurden Proben piezoelektrischer Zusammensetzungen (Proben Nr. 25 bis 39) erhalten.
  • Die mechanische Festigkeit und der mechanische Qualitätsfaktor Qm der erhaltenen Proben wurden auf die gleiche Weise wie in Versuchsbeispiel 1 gemessen, und die Dielektrizitätskonstante ε dieser wurde wie folgt gemessen.
  • Zunächst wurde die Kapazität durch Eingeben eines Signals mit einer Frequenz von 1 kHz und einem Eingangssignalpegel (Messspannung) von 1 Vrms durch ein digitales LCR-Messgerät (4284A, hergestellt von YHP) bei Raumtemperatur (20°C) gemessen. Dann wurde die Dielektrizitätskonstante ε auf Grundlage der Dicke der piezoelektrischen Zusammensetzung, des Elektrodenflächeninhalts, und der durch die Messung erhaltenen Kapazität berechnet. Die Dielektrizitätskonstante ε wurde auch für die Proben Nr. 1 und 7 gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 dargestellt. Ferner sind die Beziehungen zwischen „y“ und Qm, und „y“ und der Dielektrizitätskonstante ε in 3 für die Proben Nr. 7, 25 bis 28, 31, 32 und 39 gezeigt.
  • [Tabelle 3]
    Probe Nr. (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 Bestandteil Eigenschaften
    m x y Cu Mn Mechanische Festigkeit (MPa) Mechanischer Qualitätsfaktor Qm Dielektrische Konstante ε
    n (Mol-%) z (Mol-%)
    25 0,994 1,000 0,30 1,000 0,000 108 2065 227
    26 0,994 1,000 0,60 1,000 0,000 112 2082 268
    27 0,994 1,000 0,100 1,000 0,000 119 2001 315
    28 0,994 1,000 0,150 1,000 0,000 121 9187 354
    29 0,996 0,400 0,100 1,000 0,000 126 1427 403
    30 0,999 1,000 0,100 0,100 0,000 78 421 467
    31 0,994 1,000 0,200 1,000 0,000 123 1962 432
    32 0,994 1,000 0,300 1,000 0,000 127 1950 536
    33 0,991 1,000 0,200 1,000 0,000 118 1321 455
    34 0,970 1,000 0,200 1,000 0,000 80 398 408
    35 0,994 1,000 0,060 1,000 0,300 126 2078 283
    36 0,994 1,000 0,060 1,000 1,500 125 1731 410
    37* 0,994 1,000 0,100 0,000 0,000 66 265 430
    38* 0,994 1,000 0,100 1,100 0,000 62 - -
    7 0,994 1,000 0,000 1,000 0,000 115 1930 228
    39 0,994 1,000 0,400 1,000 0,000 128 1320 607
    1 0,999 1,000 0,000 0,100 0,000 75 350 432
    „*“ in der Tabelle bezeichnet eine Probe, die nicht vom Schutzumfang der Erfindung umfasst ist.
  • Aus Tabelle 3 und 3 wurde bestätigt, dass Qm und die Dielektrizitätskonstante ε weiter verbessert werden konnten, während eine bevorzugte mechanische Festigkeit beibehalten wurde, indem „y“ in der Zusammensetzungsformel (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 innerhalb der obigen Bereiche eingestellt wurde.
  • Weil die erfindungsgemäße piezoelektrische Zusammensetzung eine hohe mechanische Festigkeit aufweist, kann sie in verschiedenen Bereichen zweckmäßig für piezoelektrische Elemente verwendet werden.
  • Bezugszeichenliste
    • 5
    piezoelektrisches Element
    1
    piezoelektrisches Teil
    2, 3
    Elektroden
    50
    Piezoelektrisches Element
    10
    Mehrschichtkörper
    11
    piezoelektrische Sicht
    12
    innere Elektrodenschicht
    21, 22
    Anschlusselektroden

Claims (7)

  1. Piezoelektrische Zusammensetzung, aufweisend Kupfer sowie ein komplexes Oxid mit einer Perowskitstruktur, repräsentiert durch eine allgemeine Formel ABO3, wobei ein A-Stellen-Element in ABO3 Kalium, oder Kalium und Natrium ist, ein B-Stellen-Element in ABO3 Niob, oder Niob und Tantal ist, das Kupfer mit n Molprozent im Hinblick auf ein Kupferelement in Bezug auf 1 Mol des komplexen Oxids enthalten ist, und n 0,100 ≤ n ≤ 1,000 erfüllt.
  2. Piezoelektrische Zusammensetzung nach Anspruch 1, wobei m 0,970 ≤ m ≤ 0,999 erfüllt, wenn m die Gesamtanzahl von Atomen der A-Stellen-Elemente in Bezug auf die Gesamtanzahl von Atomen des B-Stellen-Elements in ABO3 ist.
  3. Piezoelektrische Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, wobei ABO3 durch eine Zusammensetzungsformel (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 repräsentiert wird, und y in der Zusammensetzungsformel 0 < y ≤ 0,300 erfüllt.
  4. Piezoelektrische Zusammensetzung nach Anspruch 2 oder 3, wobei m in der Zusammensetzungsformel 0,991 ≤ m ≤ 0,999 erfüllt.
  5. Piezoelektrische Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei ABO3 durch eine Zusammensetzungsformel (KxNa1-x)m(TayNb1-y)O3 repräsentiert wird, und x in der Zusammensetzungsformel 0,400 ≤ x ≤ 1,000 erfüllt.
  6. Piezoelektrische Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, aufweisend Mangan, wobei das Mangan mit z Molprozent bezüglich eines Manganelements in Bezug auf 1 Mol des komplexen Oxids enthalten ist, und z 0,000 ≤ z ≤ 1,500 erfüllt.
  7. Piezoelektrisches Element, welches die piezoelektrische Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 6 enthält.
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