DE112017003479T5

DE112017003479T5 - Substrat für ein akustisches oberflächenwellenelement und herstellungsverfahren dafür

Info

Publication number: DE112017003479T5
Application number: DE112017003479.5T
Authority: DE
Inventors: Ietaka Sahashi; Takeji Sasamata; Hideki Ohashi; Masato Kurachi; Toru Yagi; Hiroyuki Azuma; Naofumi Kajitani
Original assignee: Yamaju Ceram Co Ltd; Yamaju Ceramics Co Ltd
Current assignee: Yamaju Ceram Co Ltd; Yamaju Ceramics Co Ltd
Priority date: 2016-07-11
Filing date: 2017-06-27
Publication date: 2019-04-04
Also published as: CN107925399B; US20200232118A1; JP2018011095A; KR102069456B1; WO2018012279A1; JP6169759B1; SG11201801849YA; KR20180034512A; CN107925399A

Abstract

Es ist eine zu lösende Aufgabe, ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement bereitzustellen, wobei das Substrat eine hohe Wärmeleitfähigkeit vorweist.Ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement der vorliegenden Erfindung beinhaltet: ein Magnesium/Lithium-Niobateinkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685 erfüllt, und dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist; oder ein Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9685 erfüllt, und dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist.

Description

Technisches Gebiet
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement, wobei das Substrat für eine akustische Oberflächenwellenvorrichtung oder dergleichen verwendet wird; und auf ein Herstellungsverfahren dafür.
Stand der Technik
Ein Lithium-Tantalat-(LiTaO₃)-Einkristall (wie geeignet als „LT-Einkristall“ abgekürzt), und ein Lithium-Niobat-(LiNbO₃)-Einkristall (wie geeignet als „LN-Einkristall“ abgekürzt) waren jeweils als ein piezoelektrisches Oxideinkristall bekannt. Sie wurden für das piezoelektrische Substrat eines akustischen Oberflächenwellen-(hiernach wie geeignet als „AOW“ abgekürzt)-Elements und dergleichen angewandt. Das AOW-Element umfasst ein piezoelektrisches Substrat und feine kammförmige Elektroden, die auf einer Oberfläche des piezoelektrischen Substrats angeordnet sind. Zum Beispiel wird das AOW-Element für AOW-Filter, AOW-Duplexer, AOW-Triplexer, AOW-Sensoren usw. herangezogen.
Das AOW-Element wird wie folgt hergestellt: ein Elektrodendünnfilm, der Aluminium umfasst, wird auf der Oberfläche eines piezoelektrischen Substrats gebildet; und dann wird der Elektrodendünnfilm in eine Elektrode mit einer bestimmten Konfiguration durch Photolithographie hergestellt. Konkret wird zunächst ein Elektrodendünnfilm auf der Oberfläche eines piezoelektrischen Substrats durch ein Sputterverfahren oder dergleichen gebildet. Anschließend wird ein organisches Harz, nämlich ein Photoresist, auf den Elektrodendünnfilm aufgebracht, und wird dann unter hoher Temperatur vorgebacken. Darauffolgend wird ein Stepper oder dergleichen verwendet, um den Photoresist zu belichten, um eine Musterung des Elektrodendünnfilms auszuführen. Dann wird der Elektrodendünnfilm unter hoher Temperatur nachgebacken und wird danach einer Entwicklung unterworfen, um den Photoresist aufzulösen. Schließlich wird der Elektrodendünnfilm einem Nass- oder Trockenätzen unterworfen, um eine Elektrode mit einer bestimmten Konfiguration zu bilden.
Zum Beispiel wurde das AOW-Element weithin als der Bandpassfilter in Kommunikationsinstrumenten, wie etwa einem Mobiltelefon usw., angewandt. In den letzten Jahren schritten das Verkleinern des Filters oder die Reduzierung der Höhe (oder das niedrige Profilieren) voran, weil das Mobiltelefon hochfunktionalisiert wird oder die Anzahl an Frequenzbändern zunimmt. Überdies schritt aufgrund des Bedarfs des Verbesserns von Sensoren in der Detektionssensitivität das Verkleinern der Sensoren und das Umwandeln davon in dünne Platten in ähnlicher Weise voran. Damit begleitend wurde es strikt benötigt, ein Einkristallsubstrat, welches für ein piezoelektrisches Substrat in dem AOW-Element angewandt wird, in eine dünne Platte umzuwandeln.
Allerdings leidet ein LT-Einkristallsubstrat oder LN-Einkristallsubstrat unter der schlechten Verarbeitbarkeit. Das heißt, Spaltungsrisse, welche Einkristallen zueigen sind, treten leicht auf, sodass die Einkristallsubstrate den Nachteil aufweisen, dass das gesamte Substrat durch eine geringe Schlagbeanspruchung reißt. Überdies weist ein LT-Einkristall oder ein LN-Einkristall solch eine Charakteristik auf, dass sich der thermische Ausdehnungskoeffizient in Abhängigkeit von den Orientierungen bemerkenswert unterscheidet. Demgemäß, wenn die Einkristalle Umgebungen ausgesetzt sind, wo sich die Temperatur groß verändert, treten Spannungsverformungen im Inneren auf. Konsequenterweise können die Einkristalle unmittelbar reißen.
Überdies wurden die Geräte gegenwärtig verkleinert. Zusätzlich wurde es begleitend zum Hochfunktionalisieren vorangebracht, eine Mehrzahl der AOW-Elemente hochdicht zu laminieren. Entsprechende Komponenten innerhalb der Vorrichtungen können manchmal Wärme erzeugen, wenn die Geräte verwendet werden. Die AOW-Elemente, welche innerhalb der verkleinerten Vorrichtungen hochdicht laminiert sind, lassen innerhalb der Geräte erzeugte Hitze weniger wahrscheinlich abführen oder abstrahlen.
Da es in den letzten Jahren weiter vorangebracht wurde, die AOW-Elemente hochdicht zu laminieren, ist es ein dringliches Problem mit der Hitze zurecht zu kommen. Es war in den letzten Jahren eine Aufgabe dieses Problem zu lösen, nämlich ein piezoelektrisches Substrat und dergleichen zu entwickeln, welches die Hitze ableitet oder abstrahlt.
Zusammenfassung der Erfindung
Problem, das durch die Erfindung zu lösen ist
Die vorliegende Erfindung wurde unter solchen Umständen getätigt, und es ist eine Aufgabe, ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement bereitzustellen, ein Substrat, welches Hitze ableitet oder abstrahlt, nämlich eines, dessen Wärmeleitfähigkeit hoch ist.
Mittel zum Lösen des Problems
Daher studierten die vorliegenden Erfinder ernsthaft und mit vollem Herzen, um das Problem zu lösen. Als Konsequenz von wiederholtem Versuch und Irrtum haben sie entdeckt, dass es möglich ist, ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement herzustellen, ein Substrat, dessen Wärmeleitfähigkeit hoch ist, durch die Verwendung eines Magnesium/Lithium-Niobateinkristalls, welches Mg in einem bestimmten Verhältnis enthält, oder eines Magnesium/Lithium-Tantalateinkristalls, welches Mg in einem bestimmten Verhältnis enthält. Dadurch erlangten sie die Vervollständigung der vorliegenden Erfindung.
Das heißt, ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst:

ein Magnesium/Lithium-Niobateinkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685 erfüllt, und dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist; oder
ein Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9685 erfüllt, und dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist.

Überdies umfasst ein Herstellungsverfahren für ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement gemäß der vorliegenden Erfindung:

einen Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt des Anfertigens einer Rohmaterialmischung durch miteinander Mischen von Lithiumcarbonat (Li₂CO₃), das eine Lithiumquelle ausmacht, Niobpentoxid (Nb₂O₅), das eine Niobquelle ausmacht, und Magnesiumoxid (MgO), das eine Magnesiumquelle ausmacht, um die folgenden Bedingungen (1) und (2) zu erfüllen;
1. (1) ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb: 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685; und
2. (2) ein MgO-Molverhältnis bezüglich einer Summe von LiNbO₃ und MgO, unter der Annahme, dass LiNbO₃ von Li₂CO₃ und Nb₂O₅ erzeugt wird: 0,01 ≤ {MgO/(MgO + LiNbO₃)} ≤ 0,09; oder
einen anderen Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt des Anfertigens einer Rohmaterialmischung durch miteinander Mischen von Lithiumcarbonat (Li₂CO₃), das eine Lithiumquelle ausmacht, Tantalpentoxid (Ta₂O₅), das eine Tantalquelle ausmacht, und Magnesiumoxid (MgO), das eine Magnesiumquelle ausmacht, um die folgenden Bedingungen (3) und (4) zu erfüllen;
- (3) ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta: 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9685; und
- (4) ein MgO-Molverhältnis bezüglich einer Summe von LiTaO₃ und MgO, unter der Annahme, dass LiTaO₃ von Li₂CO₃ und Ta₂O₅ erzeugt wird: 0,01 ≤ {MgO/(MgO + LiTaO₃)} ≤ 0,09;
einen Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt des Schmelzens einer Rohmaterialmischung durch Schmelzen der Rohmaterialmischung;
einen Einkristall-Wachstumsschritt des Wachsens eines Magnesium/Lithium-Niobateinkristalls oder eines Magnesium/LithiumTantalateinkristalls durch Eintauchen eines Impfkristalls in die Rohmaterialmischungsschmelze und dann Herausziehen davon; und
einen Substrat-Anfertigungsschritt des Anfertigens eines Substrats vom Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall, der bei dem Einkristall-Wachstumsschritt erhalten wird. Vorteilhafte Effekte der Erfindung

Das Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement gemäß der vorliegenden Erfindung weist eine hohe Wärmeleitfähigkeit auf. Akustische Oberflächenwellenelemente, deren Wärmeableitungs- oder -abstrahlungseigenschaft hoch ist, werden durch die Verwendung des vorliegenden Substrats hergestellt.
Figurenliste

1 ist ein Graph zum Vergleichen der Wärmeleitfähigkeiten mit einem Substrat gemäß Beispiel Nr. 1 und einem anderen Substrat gemäß Vergleichsbeispiel Nr. 1, die sich bei verschiedenen Temperaturen zeigten. Art zum Ausführen der Erfindung

(Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement)
Ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst:

Hierbei ist zu bemerken, dass das „Mg-Gehaltsverhältnis“ ein Gehaltsverhältnis von Mg-Atomen bedeutet, wenn alle Atome, die den Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder den Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall konstituieren, als 100 Mol-% genommen werden.
Der Magnesium/Lithium-Niobateinkristall und der Magnesium/ Lithium-Tantalateinkristall sind einheitliche und homogene Kristalle und weisen hohe Wärmeleitfähigkeiten vor.
Es wird gegenwärtig angenommen, dass ein LN-Einkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685 erfüllt, und ein LT-Einkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,968 erfüllt, eine defekte Struktur aufweisen, in welcher Leerstellen bei den jeweiligen Lithiumstellen vorhanden sind.
Da Wärme zwischen Kristallgittern während der Vibration übertragen wird, verringert sich die Wärmeleitfähigkeit, wenn die Gitter Leerstellen aufweisen. Wenn Mg zu einem LN-Einkristall oder LT-Einkristall zugegeben wird, kann gesagt werden, dass das Mg in eine Leerstelle in der Lithiumstelle eindringt. Daher wird angenommen, dass die Wärmeleitfähigkeit erhöht wird, indem die Leerstellen in den Gittern verringert werden.
Allerdings, wenn Mg exzessiv oder überflüssig zu einem LN-Einkristall oder LT-Einkristall zugegeben wird, ist es wahrscheinlich, dass die Segregation von Mg auftritt. Überdies, wenn überschüssiges Mg bei den Lithiumstellen durch Ersetzen der Lithiumatome angeordnet wird oder wenn überschüssiges Mg bei den Niob- oder Tantalstellen angeordnet wird, wird angenommen, dass die Kristallstruktur instabil wird. Überdies, wenn Mg segregiert, um den Einkristall in der Einheitlichkeit oder Homogenität zu beeinträchtigen oder wenn überschüssiges Mg in den Einkristall eindringt, um die Kristallstruktur instabil zu machen, wird spekuliert, dass sich die Wärmeleitfähigkeit verschlechtert. Daher ist es, um die Wärmeleitfähigkeit zu verbessern, notwendig, die Kristallstruktur einheitlich und stabil zu machen.
Um die Kristallstruktur einheitlich und stabil zu machen, wird angenommen, dass es wichtig ist, wie das Gehaltsverhältnis von Mg-Atomen zu dem von jedem der anderen Atome in Beziehung steht.
In einem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall, der in der vorliegenden Erfindung verwendet wird, erfüllt ein Atomverhältnis zwischen dem Li und Nb 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685, und ein Gehaltsverhältnis des Mg ist von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger. Alternativ erfüllt in einem anderen Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall, der in der vorliegenden Erfindung verwendet wird, ein Atomverhältnis zwischen dem Li und Ta 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9685, und ein Gehaltsverhältnis des Mg ist von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger.
Wenn der „Li/Nb“-Wert 0,9048 ≤ (Li/Nb) ist, alternativ, wenn der „Li/Ta“-Wert 0,9048 ≤ (Li/Ta) ist, fluktuiert die Kristallzusammensetzung weniger. Je weniger die Kristallzusammensetzung fluktuiert, desto weniger wahrscheinlich ist es, dass der Kristall zum Zeitpunkt von dessen Herstellung reißt. Insbesondere unter dem Gesichtspunkt der Fluktuation der Kristallzusammensetzung ist ein geeigneter „Li/Nb“-Wert oder „Li/Ta“-Wert 0.9421 ≤ (Li/Nb) oder 0.9421 ≤ (Li/Ta), geeigneter 0.9425 ≤ (Li/Nb) oder 0.9425 ≤ (Li/Ta), noch geeigneter 0.9429 ≤ (Li/Nb) oder 0.9429 ≤ (Li/Ta).
Überdies, wenn der „Li/Nb“-Wert (Li/Nb) ≤ 0,9658 ist, alternativ, wenn der „Li/Ta“-Wert (Li/Ta) ≤ 0,9658 ist, fluktuiert die Kristallzusammensetzung weniger. Je weniger die Kristallzusammensetzung fluktuiert, desto weniger wahrscheinlich ist es, dass der Kristall zum Zeitpunkt von dessen Herstellung reißt. Insbesondere unter dem Gesichtspunkt der Fluktuation in der Kristallzusammensetzung ist ein geeigneter „Li/Nb“-Wert oder „Li/Ta“-Wert (Li/Nb) ≤ 0.9443 oder (Li/Ta) ≤ 0.9443, geeigneter (Li/Nb) ≤ 0.9440 oder „Li/Tb“ ≤ 0.9440, oder noch geeigneter (Li/Nb) ≤ 0.9436 oder (Li/Ta) ≤ 0.9436.
Zusätzlich, wenn das Mg-Gehaltsverhältnis in dem Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall oder Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall 9 Mol-% oder weniger ist, ist es weniger wahrscheinlich, dass die Segregation von Mg innerhalb des Einkristalls auftritt, und es ist wahrscheinlich, dass die Zusammensetzung einheitlich ist. Je einheitlicher die Kristallzusammensetzung ist, desto weniger wahrscheinlicher ist es, dass zum Zeitpunkt des Schneidens des Einkristalls zu einer dünnen Platte Risse auftreten. Insbesondere ist in dem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall ein geeignetes Mg-Gehaltsverhältnis weniger als 7 Mol-%, oder noch geeigneter 6 Mol-% oder weniger.
Überdiese, wenn das Mg-Gehaltsverhältnis in dem Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall oder dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall 1 Mol-% oder mehr ist, kompensiert oder füllt Mg Leerstellen in den Gittern, sodass es wahrscheinlicher ist, dass der vorteilhafte Effekt des Erhöhens der Wärmeleitfähigkeit erzielt wird. In dem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall ist ein geeignetes Mg-Gehaltsverhältnis 3 Mol-% oder mehr, und noch geeigneter 4 Mol-% oder mehr.
Da der Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder der Magnesium/ Lithium-Tantalateinkristall Mg enthält, weist er eine Curie-Temperatur auf, die höher als die des Lithiumniobateinkristalls oder des Lithiumtantalateinkristalls ist. Konsequenterweise ist es möglich, in geeigneter Weise zu bestimmen oder bewerten, ob oder nicht Mg in dem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall vorhanden ist, durch Messen der Curie-Temperatur des Einkristalls.
Die Curie-Temperatur eines Lithiumniobateinkristalls ist ungefähr 1130°C, während die Curie-Temperatur eines Lithiumtantalateinkristalls ungefähr 603°C ist. Wenn die Curie-Temperatur eines Magnesium/LithiumNiobateinkristalls von 1150°C oder mehr bis 1215°C oder weniger ist, ist es in geeigneter Weise möglich zu bewerten oder zu bestimmen, dass es ein Magnesium/Lithium-Niobateinkristall ist, dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist. Alternativ, wenn die Curie-Temperatur eines Magnesium/Lithium-Tantalateinkristalls von 620°C oder mehr bis 720°C oder weniger ist, ist es möglich, in geeigneter Weise zu bewerten oder zu bestimmen, dass es ein Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall ist, dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist.
Das Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement gemäß der vorliegenden Erfindung weist bevorzugt einen Durchgangswiderstand von 9,9 × 10¹² Ω·cm oder weniger, stärker bevorzugt 9,9 × 10¹¹ Ω·cm oder weniger, und noch stärker bevorzugt 9,9 × 10¹⁰ Ω·cm oder weniger auf.
Bei den Herstellungsschritten eines akustischen Oberflächenwellenelements gehen einige der Schritte, wie etwa die Bildung eines Elektrodendünnfilms auf der Oberfläche eines Substrats und das Vorbacken oder Nachbacken durch Photolithographie, mit Temperaturveränderungen in dem Substrat einher. Wenn der Durchgangswiderstand des Substrats zu hoch ist, können die Temperaturveränderungen in der Erzeugung elektrischer Ladungen auf der Oberfläche des Substrats resultieren. Die elektrischen Ladungen, die einmal aufgetreten sind, akkumulieren sich auf dem Substrat, um das Substrat geladen zu halten, wenn das Substrat keiner Entladungs- oder Neutralisationsbehandlung von außen unterzogen wird. Wenn das Substrat geladen ist, treten elektrostatische Entladungen innerhalb des Substrats auf. Konsequenterweise können in dem Substrat nachteilhafter Weise Risse oder Spalten auftreten.
Im Allgemeinen ist ein Substrat, das aus einem LN-Einkristall oder LT-Einkristall hergestellt ist, ein Isolator, weil es einen Durchgangswiderstand von ungefähr 10¹⁵ Ω·cm vorweist.
Um zu verhindern, dass ein Substrat geladen wird, kann die elektrische Leitfähigkeit des Substrats erhöht werden. Das Verringern des Durchgangswiderstands eines Substrats resultiert im Erhöhen der elektrischen Leitfähigkeit des Substrats. Konsequenterweise, selbst wenn ein Substrat, welches einen in die zuvor genannten Bereiche fallenden Durchgangswiderstand aufweist, Temperaturveränderungen unterworfen wurde, ist es weniger wahrscheinlich, dass Ladungen auf dem Substrat auftreten.
Es ist möglich den Durchgangswiderstand eines Substrats einfach und leicht zu verringern, durch Unterwerfen des Substrats einer Reduktionsbehandlung, wie nachfolgend beschrieben.
Das Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement gemäß der vorliegenden Erfindung weist bevorzugt eine Dicke von 1 mm oder weniger, stärker bevorzugt 0,5 mm oder weniger, oder noch stärker bevorzugt 0,35 mm oder weniger auf. Wenn die Dicke eines Substrats innerhalb der Bereiche fällt, ist es möglich, ein akustisches Oberflächenwellenelement unter Verwendung solch eines Substrats in eine dünne Platte umzuwandeln, und die Verkleinerung von Vorrichtungen zu bewältigen. Es ist zu bemerken, dass in dem vorliegenden Substrat Risse weniger wahrscheinlich auftreten, selbst wenn die Dicke dünner wird, weil das vorliegende Substrat aus einem Einkristall mit einer einheitlichen Zusammensetzung hergestellt ist.
(Herstellungsverfahren für Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement)
Ein Herstellungsverfahren für ein akustisches Oberflächenwellenelement gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst einen Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt, einen Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt, einen Einkristall-Wachstumsschritt und einen Substrat-Anfertigungsschritt. Die entsprechenden Schritte werden hiernach erklärt.
(Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt)
<Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt für Magnesium/Lithium-Niobateinkristall>
Der vorliegende Schritt ist ein Schritt des Anfertigens einer Rohmaterialmischung durch miteinander Mischen von Lithiumcarbonat (Li₂CO₃), das eine Lithiumquelle ausmacht, Niobpentoxid (Nb₂O₅), das eine Niobquelle ausmacht, und Magnesiumoxid (MgO), das eine Magnesiumquelle ausmacht, um die folgenden Bedingungen (1) und (2) zu erfüllen.

(1) ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb: 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685; und
(2) ein MgO-Molverhältnis bezüglich einer Summe von LiNbO₃ und MgO, unter der Annahme, dass LiNbO₃ von Li₂CO₃ und Nb₂O₅ erzeugt wird: 0,01 ≤ {MgO/(MgO + LiNbO₃)} ≤ 0,09.

Das Lithiumcarbonat (Li₂CO₃), das eine Lithiumquelle ausmacht, und das Niobpentoxid (Nb₂O₅), das eine Niobquelle ausmacht, werden so miteinander gemischt, dass ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685 erfüllt. Überdies wird angenommen, dass die chemische Formel des Einkristalls von Lithiumniobat, welches von Li₂CO₃ und Nb₂O₅ erzeugt wird, LiNbO₃ ist, um ein MgO-Mischungsverhältnis zu bestimmen. Dadurch kann in einem zu erzeugenden Magnesium/Lithium-Niobateinkristall das Mg-Gehaltsverhältnis bestimmt werden. Konkret wird das Magnesiumoxid (MgO), das eine Magnesiumquelle ausmacht, so gemischt, dass ein MgO-Molverhältnis zu einer Summe von LiNbO₃ und MgO 0,01 ≤ {MgO/(MgO + LiNbO₃)} ≤ 0,09 erfüllt.
Wenn der „Li/Nb“-Wert 0,9048 oder mehr ist, sind die Lithiumatome relativ zu den Niobatomen nicht zu wenige. Demgemäß werden die Leerstellen an den Stellen von Lithium weniger. Wenn die Lithiumstellen-Leerstellen wenige relativ zu der Menge an Mg sind, wird Mg stufenweise in einen Einkristall während dessen Wachstum aufgenommen, sodass es wahrscheinlich ist, dass der Verteilungskoeffizient von Mg zwischen dem zu wachsenden Einkristall und der verbleibenden Schmelze eins ist. Der „Verteilungskoeffizient von Mg“ ist ein Verhältnis zwischen einer Mg-Konzentration in dem Einkristall und einer anderen Mg-Konzentration in der verbleibenden Schmelze. Konsequenterweise ist es weniger wahrscheinlich, dass das Mg-Gehaltsverhältnis zwischen dem oberen Abschnitt und dem unteren Abschnitt in einem Einkristall variiert oder fluktuiert, welcher unter einer Herstellungsbedingung erhalten wird, in welcher der „Li/Nb“-Wert 0,9048 oder mehr ist. Damit das Mg-Gehaltsverhältnis innerhalb eines Einkristalls nicht variiert oder fluktuiert, erfüllt ein geeigneter „Li/Nb“-Wert 0,9421 ≤ (Li/Nb), geeigneter 0,9425 ≤ (Li/Nb), oder noch geeigneter 0,9429 ≤ (Li/Nb).
Überdies, wenn der „Li/Nb“-Wert 0,9685 oder weniger ist, sind die Lithiumatome relativ zu Niobatomen weniger. Demgemäß treten bei den Stellen von Lithium viele Leerstellen auf. Wenn die Lithiumstellen-Leerstellen relativ zu der Menge an Mg viele sind, nimmt die Anzahl an verbleibenden Mg-Atomen, welche in einen Einkristall während dessen Wachstum nicht eindringen, zu. In Begleitung mit der Erhöhung von verbleibenden Mg-Atomen wird verhindert, dass eine Mg-Konzentration in der verbleibenden Schmelze größer wird, sodass es wahrscheinlich ist, dass der Verteilungskoeffizient von Mg eins ist. Zusätzlich dazu, wenn der „Li/Nb“-Wert 0,9685 oder weniger ist, ist es weniger wahrscheinlich, dass Mg innerhalb eines Einkristalls segregiert. Konsequenterweise ist es wahrscheinlich, dass die resultierende Zusammensetzung einheitlich oder homogen ist. Es ist zu bemerken, dass ein geeigneter „Li/Nb“-Wert (Li/Nb) ≤ 0,9443 erfüllt, geeigneter (Li/Nb) ≤ 0,9440, oder noch geeigneter (Li/Nb) ≤ 0,9436.
Wenn der {MgO/(MgO + LiNbO₃)}-Wert 0,01 oder mehr ist, ist es wahrscheinlich, dass der Verteilungskoeffizient von Mg zwischen dem zu wachsenden Einkristall und der verbleibenden Schmelze eins ist, sodass es wahrscheinlich ist, dass die resultierende Zusammensetzung an dem oberen Abschnitt und dem unteren Abschnitt in einem zu erhaltenden Einkristall einheitlich oder homogen ist. Insbesondere erfüllt ein geeigneter „MgO/(MgO + LiNbO₃)-Wert stärker geeignet 0,03 ≤ {MgO/(MgO + LiNbO₃)} , oder noch stärker geeignet 0,04 ≤ {MgO/(MgO + LiNbO₃)}.
Überdies, wenn der „MgO/(MgO + LiNbO₃)“-Wert 0,09 oder weniger ist, ist es in ähnlicher Weise wahrscheinlich, dass der Verteilungskoeffizient von Mg eins ist. Demgemäß ist es weniger wahrscheinlich, dass Mg innerhalb eines Einkristalls segregiert. Konsequenterweise ist es wahrscheinlich, dass die resultierende Zusammensetzung einheitlich oder homogen ist. Es ist zu bemerken, dass ein geeigneter „MgO/(MgO + LiNbO₃)“-Wert geeigneter {MgO/(MgO + LiNbO₃)} < 0,07 oder noch geeigneter {MgO/(MgO + LiNbO₃)} ≤ 0,06 erfüllt.
Da das oben beschriebene Herstellungsverfahren einen Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall herstellt, sodass der Verteilungskoeffizient von Mg eins ist, das heißt, da es den Einkristall so herstellt, dass eine Mg-Konzentration in der Schmelze, eine andere Mg-Konzentration in einem Einkristall und noch eine andere Mg-Konzentration in der verbleibenden Schmelze miteinander identisch sind, wird ein Mg-Gehaltsverhältnis nach Mol-% in dem hergestellten Magnesium/Lithium-Niobateinkristall identisch mit einer MgO-Konzentration nach Mol-% in der Rohmaterialmischung als Ganzes. Mit anderen Worten wird ein Verhältnis, d.h. {MgO/(MgO + LiNbO₃)}, exakt das Gleiche wie ein anderes Verhältnis, das Mg-Gehaltsverhältnis in dem hergestellten Magnesium/Lithium-Niobateinkristall.
Es ist zu bemerken, dass die zuvor genannten drei Rohmaterialien durch ein bekanntes Verfahren in zufriedenstellender Weise miteinander gemischt werden. Zum Beispiel wird das Mischen durch eine Kugelmühle als ein Verfahren zum Mischen der Rohmaterialien angegeben. Eine Mischzeit ist nicht spezifisch beschränkt, aber das Mischen kann zum Beispiel geeignet für ungefähr 10 Stunden ausgeführt werden.
<Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt für Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall >
Der vorliegende Schritt ist ein Schritt des Anfertigens einer Rohmaterialmischung durch miteinander Mischen von Lithiumcarbonat (Li₂CO₃), das eine Lithiumquelle ausmacht, Tantalpentoxid (Ta₂O₅), das eine Tantalquelle ausmacht, und Magnesiumoxid (MgO), das eine Magnesiumquelle ausmacht, um die folgenden Bedingungen (3) und (4) zu erfüllen.
(3) ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta: 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9685; und
(4) ein MgO-Molverhältnis bezüglich einer Summe von LiTaO₃ und MgO, unter der Annahme, dass LiTaO₃ von Li₂CO₃ und Ta₂O₅ erzeugt wird: 0,01 ≤ {MgO/(MgO + LiTaO₃)} ≤ 0,09.
Das Lithiumcarbonat (Li₂CO₃), das eine Lithiumquelle ausmacht, und das Tantalpentoxid (Ta₂O₅), das eine Tantalquelle ausmacht, werden so miteinander gemischt, dass ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9685 erfüllt. Überdies wird angenommen, dass die chemische Formel des Einkristalls von Lithiumtantalat, welches von Li₂CO₃ und Ta₂O₅ erzeugt wird, LiTaO₃ ist, um ein MgO-Mischungsverhältnis zu bestimmen. Dadurch kann in einem zu erzeugenden Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall das Mg-Gehaltsverhältnis bestimmt werden. Konkret wird MgO, das eine Magnesiumquelle ausmacht, so gemischt, dass ein MgO-Molverhältnis zu einer Summe von LiTaO₃ und MgO 0,01 ≤ {MgO/(MgO + LiTaO₃)} ≤ 0,09 erfüllt.
Wenn der „Li/Ta“-Wert 0,9048 oder mehr ist, sind die Lithiumatome relativ zu den Tantalatomen nicht zu wenige. Demgemäß werden die Leerstellen an den Stellen von Lithium weniger. Wenn die Lithiumstellen-Leerstellen wenige relativ zu der Menge an Mg sind, wird Mg stufenweise in einen Einkristall während dessen Wachstum aufgenommen, sodass es wahrscheinlich ist, dass der Verteilungskoeffizient von Mg zwischen dem zu wachsenden Einkristall und der verbleibenden Schmelze eins ist. Konsequenterweise ist es weniger wahrscheinlich, dass das Mg-Gehaltsverhältnis zwischen dem oberen Abschnitt und dem unteren Abschnitt in einem Einkristall variiert oder fluktuiert, welcher unter einer Herstellungsbedingung erhalten wird, in welcher der „Li/Ta“-Wert 0,9048 oder mehr ist. Damit das Mg-Gehaltsverhältnis innerhalb eines Einkristalls nicht variiert oder fluktuiert, erfüllt ein geeigneter „Li/Ta“-Wert 0,9421 ≤ (Li/Ta), geeigneter 0,9425 ≤ (Li/Ta), oder noch geeigneter 0,9429 ≤ (Li/Ta).
Überdies, wenn der „Li/Ta“-Wert 0,9685 oder weniger ist, sind die Lithiumatome relativ zu Tantalatomen weniger. Demgemäß treten bei den Stellen von Lithium viele Leerstellen auf. Wenn die Lithiumstellen-Leerstellen relativ zu der Menge an Mg viele sind, nimmt die Anzahl an verbleibenden Mg-Atomen, welche in einen Einkristall während dessen Wachstum nicht eindringen, zu. In Begleitung mit der Erhöhung von verbleibenden Mg-Atomen wird verhindert, dass eine Mg-Konzentration in der verbleibenden Schmelze größer wird, sodass es wahrscheinlich ist, dass der Verteilungskoeffizient von Mg eins ist. Zusätzlich dazu, wenn der „Li/Ta“-Wert 0,9685 oder weniger ist, ist es weniger wahrscheinlich, dass Mg innerhalb eines Einkristalls segregiert. Konsequenterweise ist es wahrscheinlich, dass die resultierende Zusammensetzung einheitlich oder homogen ist. Es ist zu bemerken, dass ein geeigneter „Li/Ta“-Wert (Li/Ta) ≤ 0,9443 erfüllt, geeigneter (Li/Ta) ≤ 0,9440, oder noch geeigneter (Li/Ta) ≤ 9,9436.
Wenn der {MgO/(MgO + LiTaO₃)}-Wert 0,01 oder mehr ist, ist es wahrscheinlich, dass der Verteilungskoeffizient von Mg zwischen dem zu wachsenden Einkristall und der verbleibenden Schmelze eins ist, sodass es wahrscheinlich ist, dass die resultierende Zusammensetzung an dem oberen Abschnitt und dem unteren Abschnitt in einem zu erhaltenden Einkristall einheitlich oder homogen ist. Insbesondere, damit das Mg-Gehaltsverhältnis in dem resultierenden Einkristall nicht variiert oder fluktuiert, erfüllt ein geeigneter „MgO/(MgO + LiTaO₃)-Wert 0,03 ≤ {MgO/(MgO + LiTaO₃)}, oder stärker geeignet 0,04 ≤ {MgO/(MgO + LiTaO₃)}.
Überdies, wenn der „MgO/(MgO + LiTaO₃)“-Wert 0,09 oder weniger ist, ist es nicht nur in ähnlicher Weise wahrscheinlich, dass der Verteilungskoeffizient von Mg eins ist, sondern es ist auch weniger wahrscheinlich, dass Mg innerhalb eines Einkristalls segregiert. Konsequenterweise ist es wahrscheinlich, dass die resultierende Zusammensetzung einheitlich oder homogen ist. Insbesondere ist ein geeigneter „MgO/(MgO + LiTaO₃)“-Wert {MgO/(MgO + LiTaO₃)} < 0,07 oder noch geeigneter {MgO/(MgO + LiTaO₃)} ≤ 0,06.
Da das oben beschriebene Herstellungsverfahren einen Magnesium/ Lithium-Tantalateinkristall herstellt, sodass der Verteilungskoeffizient von Mg eins ist, das heißt, da es den Einkristall so herstellt, dass eine Mg-Konzentration in der Schmelze, eine andere Mg-Konzentration in einem Einkristall und noch eine andere Mg-Konzentration in der verbleibenden Schmelze miteinander identisch sind, wird ein Mg-Gehaltsverhältnis nach Mol-% in dem hergestellten Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall identisch mit einer MgO-Konzentration nach Mol-% in der Rohmaterialmischung als Ganzes. Mit anderen Worten wird ein Verhältnis, d.h. {MgO/(MgO + LiTaO₃)}, exakt das Gleiche wie ein anderes Verhältnis, das Mg-Gehaltsverhältnis in dem hergestellten Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall.
Es ist zu bemerken, dass die zuvor genannten drei Rohmaterialien durch ein bekanntes Verfahren in zufriedenstellender Weise miteinander gemischt werden. Zum Beispiel wird das Mischen durch eine Kugelmühle als ein Verfahren zum Mischen der Rohmaterialien angegeben. Eine Mischzeit ist nicht spezifisch beschränkt, aber das Mischen kann zum Beispiel geeignet für ungefähr 10 Stunden ausgeführt werden.
Gewöhnlich wurde ein Einkristall, welcher durch Mischen und dann Schmelzen bestimmter Rohmaterialien, die Mg beinhalten, durch z.B. ein Czochralski-Verfahren gewachsen ist, mit solch einem Problem in Verbindung gebracht, dass der Verteilungskoeffizient von Mg zwischen dem zu wachsenden Einkristall und der verbleibenden Schmelze nicht eins ist. D.h., ein Mg-Gehaltsverhältnis wurde in der Schmelze (d.h. den Rohmaterialien) und dem gewachsenen Einkristall unterschiedlich. Konsequenterweise tritt während des Verfahrens des Herausziehens eines Einkristalls ein Mg-Konzentrationsgradient zwischen der Schmelze (d.h. den Rohmaterialien) und dem gewachsenen Einkristall auf. Daher war zwischen einem Teil, welches zunächst herausgezogen wird, und einem anderen Teil, welches später herausgezogen wird, die Zusammensetzungen in dem gewachsenen Einkristall nicht gleichmäßig oder homogen. D.h., die Zusammensetzungen zwischen dem oberen Abschnitt und dem unteren Abschnitt im resultierenden Einkristall wurden ungleichförmig oder inhomogen.
Bei dem Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung wurde das Augenmerk gerichtet auf das ternäre System einer Rohmaterialzusammensetzung, die eine Lithiumquelle, eine Niobquelle und eine Magnesiumquelle umfasst, oder das ternäre System einer Rohmaterialzusammensetzung, die eine Lithiumquelle, eine Tantalquelle und eine Magnesiumquelle umfasst, sodass der Verteilungskoeffizient von Mg zwischen dem resultierenden Einkristall und der verbleibenden Schmelze eins ist, durch spezifisches Mischen von Verhältnissen der entsprechenden Rohmaterialien. Mit anderen Worten wird der Verteilungskoeffizient von Mg im Wesentlichen auf eins eingestellt, durch Anwenden einer Rohmaterialmischung, in welcher die drei Arten der Verbindungen als ein Startmaterial so miteinander gemischt werden, um die zuvor genannten Bedingungen (1) und (2) oder die zuvor genannten Bedingungen (3) und (4) zu erfüllen. Die Gehaltsverhältnisse von Mg in dem oberen Abschnitt und dem unteren Abschnitt des resultierenden Einkristalls werden miteinander einheitlich oder homogen gemacht, durch Einstellen des Verteilungskoeffizienten von Mg auf im Wesentlichen eins. Daher kann gemäß dem vorliegenden Herstellungsverfahren ein einheitlicher oder homogener Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall erhalten werden, durch Mischen der drei Arten der Rohmaterialverbindungen in den spezifischen Verhältnissen beim Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt.
Überdies, nachdem die jeweiligen Rohmaterialien miteinander gemischt wurden, um eine Rohmaterialmischung anzufertigen, kann die Rohmaterialmischung kalziniert werden und dann dem nächsten Schritt unterworfen werden, nämlich dem Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt. Falls dies der Fall ist, umfasst das Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung fernen einen Rohmaterialmischungs-Kalzinierungsschritt des Kalzinierens der angefertigten Rohmaterialmischung nach dem Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt und vor dem Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt. Eine Kalzinierungstemperatur bei dem Rohmaterialmischungs-Kalzinierungsschritt ist nicht besonders beschränkt. Die Kalzinierung wird zum Beispiel zufriedenstellend in einem Bereich von 900°C bis 1200°C ausgeführt. Zusätzlich wird die Kalzinierung gewöhnlich einmal ausgeführt, kann aber selbst mehrere Male getrennt oder nacheinander, falls notwendig, ausgeführt werden. Eine Kalzinierungszeit ist nicht besonders beschränkt. Die Kalzinierung wird geeignet für etwa 10 Stunden ausgeführt.
(Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt)
Der vorliegende Schritt ist ein Schritt des Schmelzens der Rohmaterialmischung, um sie in eine Rohmaterialmischungsschmelze zu überführen. Ein Verfahren zum Schmelzen der Rohmaterialmischung ist nicht besonders beschränkt. In dem Fall eines LN-Einkristalls wird die Rohmaterialmischung in einen aus Platin hergestellten Tiegel gegeben und wird dann zum Beispiel durch Hochfrequenzinduktionsheizen zufriedenstellend geschmolzen. Die Rohmaterialmischung wird zum Beispiel geeignet bei einer Temperatur von 1260°C bis 1350°C geschmolzen. In dem Fall eines LT-Einkristalls wird die Rohmaterialmischung in einen aus Iridium hergestellten Tiegel gegeben und wird dann durch zum Beispiel Hochfrequenzinduktionsheizen zufriedenstellend geschmolzen. Die Rohmaterialmischung wird zum Beispiel geeignet bei einer Temperatur von 1650°C bis 1710°C geschmolzen.
(Einkristall-Wachstumsschritt)
Der vorliegende Schritt ist ein Schritt des Wachsens eines Magnesium/Lithium-Niobateinkristalls oder Magnesium/Lithium-Tantalateinkristalls durch Eintauchen eines Impfkristalls in die Rohmaterialmischungsschmelze, die bei dem Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt erhalten wird, und dann Herausziehen des Impfkristalls davon. Hierbei ist zu bemerken, dass der anzuwendende Impfkristall in zufriedenstellender Weise ein Stück eines Lithiumniobateinkristalls oder Lithiumtantalateinkristalls ist, welcher in der Orientierung einer Zielachse geschnitten ist. Der Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall oder Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall wird wachsen gelassen durch Eintauchen dieses Impfkristalls in die Rohmaterialmischungsschmelze und dann Herausziehen davon. Bedingungen, unter welchen der Impfkristall herausgezogen wird, sind nicht besonders beschränkt. Der Impfkristall wird in zufriedenstellender Weise bei einer Herausziehgeschwindigkeit von 1 bis 10 mm/Std herausgezogen, während er zum Beispiel bei einer Geschwindigkeit von 5 bis 20 U/min rotiert wird.
(Substrat-Anfertigungsschritt)
Der Substrat-Anfertigungsschritt ist ein Schritt des Anfertigens eines Substrats von dem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder Magnesium/ Lithium-Tantalateinkristall, der durch den Einkristall-Wachstumsschritt erhalten ist. Der Substrat-Anfertigungsschritt beinhaltet einen Schneideschritt und einen Polierschritt. Der Substrat-Anfertigungsschritt beinhaltet ferner, falls notwendig, zum Beispiel einen Reduktions-Behandlungsschritt.
Der Schneideschritt ist ein Schritt des Herausschneidens, von dem Einkristall, einer Platte mit einer bestimmten Dicke in einer Richtung, die die Orientierung einer Zielachse ausmacht. Der Einkristall wird zufriedenstellend unter Verwendung einer kommerziell erhältlichen Schneidemaschine geschnitten, wie etwa eine Mehrfachdrahtsäge. Die Schneidedicke ist nicht besonders beschränkt. Der Einkristall wird geeignet zu einer im Wesentlichen gewünschten Dicke geschnitten und wird dann bei dem folgenden Polierschritt geeignet zu der gewünschten Dicke poliert. Schneidebedingungen für die Schneidemaschine sind auch nicht besonders beschränkt. In dem Fall einer Mehrfachdrahtsäge wird der Einkristall effektiv geschnitten, um eine gewünschte Dicke aufzuweisen, unter Verwendung eines Drahts, dessen Durchmesser von 0,1 mm bis 0,15 mm ist, und bei einer Schneidegeschwindigkeit von 5,0 mm/Std bis 10,0 mm/Std.
Der Polierschritt ist ein Schritt des Spiegelpolierens der Platte, welche in dem Schneideschritt herausgeschnitten wurde, auf einer der gegenüberliegenden Flächen oder auf beiden der gegenüberliegenden Flächen. Das Spiegelpolieren wird zufriedenstellend unter Verwendung einer gewöhnlichen Poliermaschine ausgeführt. Zum Beispiel ist ein Verfahren zum Spiegelpolieren, welches bevorzugt ist, ein mechanochemisches Poliersystem durch kolloidales Silica. Das Substrat, welches spiegelpoliert ist, weist bevorzugt eine Dicke von 1 mm oder weniger, stärker bevorzugt 0,5 mm oder weniger, oder noch stärker bevorzugt 0,35 mm oder weniger auf.
Überdiese, da der Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall, welcher durch das Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung erhalten ist, weniger unter der Segregation von Mg leidet und eine gleichmäßige oder homogene Zusammensetzung aufweist, treten zum Zeitpunkt des Schneidens und Polierens weniger Risse auf. Daher stellt das vorliegende Herstellungsverfahren die Mittel bereit, um ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement bei einer hohen Ausbeute zu erhalten, wobei das Substrat den Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall umfasst, dessen kristalline Zusammensetzung gleichförmig oder homogen ist, und in welchem weniger Risse auftreten.
Der Reduktions-Behandlungsschritt ist ein Schritt des Reduzierens des angefertigten Substrats. Ein Verfahren der Reduktionsbehandlung ist nicht besonders beschränkt, solange es ein Reduktionsbehandlungsverfahren zum Inhibieren des pyroelektrischen Effekts ist. Zum Beispiel ist es möglich, ein Reduktions-Behandlungsverfahren anzugeben, in welchem ein Substrat durch die folgenden Schritte reduziert wird: Beherbergen des Substrats, das den Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder Magnesium/ Lithium-Tantalateinkristall umfasst, und eines Reduktionsmittels, das eine Alkalimetallverbindung beinhaltet, in einem Verarbeitungsapparat; und Beibehalten des Inneren des Verarbeitungsapparat bei 200°C oder mehr und bei einer Temperatur von weniger als einer Curie-Temperatur des Einkristalls, der das Substrat konstituiert, während das Innere unter reduziertem Druck gehalten wird.
Die Alkalimetallverbindung, die ein Reduktionsmittel konstituiert, verdampft unter den bestimmten Bedingungen und wandelt sich dann in einen Dampf um, dessen Reduktionsleistung hoch ist. Das Substrat wird diesem Dampf ausgesetzt, sodass es sequenziell beginnend bei den Oberflächen reduziert wird. Überdies ermöglicht eine fortgeführte Zufuhr des Reduktionsmittels, dass die Reduktionsreaktion kontinuierlich voranschreitet, und demgemäß ist es möglich, das gesamte Substrat einheitlich oder homogen zu reduzieren.
Der Widerstand des Substrats nimmt durch die Reduktion ab. Daher weist das reduzierte Substrat eine hohe elektrische Leitfähigkeit auf. Demgemäß ist es weniger wahrscheinlich, dass das Substrat elektrische Ladungen erzeugt, selbst wenn sich die Temperatur verändert. Überdies, falls elektrische Ladungen auf den Oberflächen des Substrats aufgetreten sein sollten, sind die elektrischen Ladungen entfernbar, weil sie sich rasch einer Selbstneutralisation unterziehen. Das reduzierte Substrat ist nicht nur einfach handhabbar, sondern auch sicher, weil es weniger wahrscheinlich ist, dass es elektrisch geladen wird. Konsequenterweise ermöglicht die Verwendung dieses reduzierten Substrats, dass die Hersteller akustische Oberflächenwellenelemente konstituieren können, in welchen Defekte oder Fehler, die von der statischen Elektrizität resultieren, zum Zeitpunkt der Lagerung und selbst während der Verwendung oder Wartung weniger wahrscheinlich auftreten.
Überdies, wenn die Alkalimetallverbindung, welche relativ mild reagiert, als ein Reduktionsmittel verwendet wird, ist das Reduktionsmittel einfach handhabbar, und auch sehr sicher. Zusätzlich kann der Reduktionsgrad in dem Substrat durch geeignetes Einstellen des Folgenden geeignet gesteuert werden: die Art, Anwendungsmenge und Darreichungsform eines Reduktionsmittels; die Temperatur und den Vakuumgrad innerhalb eines Verarbeitungsbehälters; und die Verarbeitungszeit.
Wenn ein Substrat von dem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall hergestellt wird, ist eine Reduktionsbehandlungstemperatur für das Substrat wünschenswerter Weise von 200°C oder mehr bis 1000°C oder weniger. Da der Magnesium/Lithium-Niobateinkristall eine Curie-Temperatur von ungefähr 1200°C vorweist, kann er in nachteilhafter Weise die Piezoelektrizität verlieren, wenn er hohen Temperaturen ausgesetzt wird, welche höher als die Curie-Temperatur sind.
Wenn ein Substrat von dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall hergestellt wird, ist eine Reduktionsbehandlungstemperatur für das Substrat wünschenswerter Weise von 200°C oder mehr bis 600°C oder weniger. Da der Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall eine Curie-Temperatur von ungefähr 700°C vorweist, kann er in nachteilhafter Weise die Piezoelektrizität verlieren, wenn er hohen Temperaturen ausgesetzt wird, welche höher als die Curie-Temperatur sind. Daher wird ein Substrat, das von dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall hergestellt wird, in wünschenswerter Weise bei solch einer relativ geringen Temperatur wie 600°C oder weniger behandelt. Es ist zu bemerken, dass es, wenn eine Alkalimetallverbindung verwendet wird, die eine hohe Reduktionseigenschaft vorweist, möglich ist, das gesamte Substrat selbst bei einer niedrigen Temperatur von 600°C oder weniger zufriedenstellend zu reduzieren.
Der Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall wird inhibiert, um sich elektrisch zu laden, durch Ausführen der Reduktionsbehandlung bei einer relativ niedrigen Temperatur, ohne jemals die Piezoelektrizität zu beeinträchtigen.
Das Substrat wird bevorzugt unter einem reduzierten Druck von 133 × 10^-1 Pa bis 133 × 10^-7 Pa, oder stärker bevorzugt unter einem reduzierten Druck von 133 × 10^-2 Pa bis 133 × 10^-6 Pa reduziert. Die Alkalimetallverbindung wandelt sich zufriedenstellend in einen Dampf mit einer hohen Reduktionskraft um, selbst unter einer relativ geringen Temperaturbedingung, indem der Vakuumgrad innerhalb eines Verarbeitungsbehälters erhöht wird.
Das Substrat wird bevorzugt reduziert, bis es einen Durchgangswiderstand von 9,9 × 10¹² Ω·cm oder weniger vorweist, oder stärker bevorzugt bis es einen Durchgangswiderstand von 9,9 × 10¹¹ Ω·cm oder weniger vorweist, oder noch stärker bevorzugt, bis es einen Durchgangswiderstand von 9,9 × 10¹⁰ Ω·cm oder weniger vorweist.
Überdies wird bevorzugt eine Lithium-enthaltende Verbindung für die Alkalimetallverbindung, die als ein Reduktionsmittel verwendet wird, angewandt. Der Sauerstoff in dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall oder der Sauerstoff in dem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall weist eine hohe Bindekraft zu Lithium vor. Demgemäß ist es wahrscheinlich, dass der Sauerstoff bei der Reduktionsbehandlung in einem Zustand gebunden zu Lithium emittiert wird, nämlich in der Form von Lithiumoxid. Konsequenterweise verringert sich die Lithiumkonzentration in dem Einkristall, um das Verhältnis zwischen Lithium und Tantal oder das Verhältnis zwischen Lithium und Niob in dem Einkristall zu verändern. Als Ergebnis kann der Einkristall in nachteiliger Weise unter der Veränderung in der Piezoelektrizität leiden. Wenn eine Lithium-enthaltende Verbindung für die Alkalimetallverbindung, die als ein Reduktionsmittel verwendet wird, angewandt wird, reagieren die Lithiumatome, die vom Reduktionsmittel zugeführt werden, mit Sauerstoff innerhalb des Einkristalls. Daher ist es weniger wahrscheinlich, dass Lithiumatome innerhalb des Einkristalls emittiert werden. Daher wird inhibiert, dass sich das Verhältnis zwischen Lithium und Tantal oder das Verhältnis zwischen Lithium und Niob innerhalb des Einkristalls verändert, was im Verringern der Piezoelektrizität resultiert.
Zusätzlich, wenn eine Lithiumverbindung für die Alkalimetallverbindung, die als ein Reduktionsmittel verwendet wird, angewandt wird, und selbst wenn Lithiumatome, die von dem Reduktionsmittel zugeführt werden, ungewollt in den Einkristall vermischt wurden, ist es weniger wahrscheinlich, dass irgendwelche großen Veränderungen in der Struktur des Einkristalls auftreten, weil Lithium eines der intrinsischen Konstitutionselemente des Einkristalls ist.
Überdies ist es auch bevorzugt, eine Ausführungsform anzuwenden, in welcher das Substrat unter solchen Bedingungen reduziert wird, dass ein Reduktionsmittel, das die Alkalimetallverbindung umfasst, verwendet wird, und das Reduktionsmittel und das Substrat unabhängig voneinander angeordnet werden, oder das Substrat in dem Reduktionsmittel eingebettet wird. Wenn dies der Fall ist, ist es möglich, als das Reduktionsmittel die Alkalimetallverbindung in der Form eines Pulvers oder Pellets oder dergleichen zu verwenden. Diese Ausführungsform kann leicht ausgeführt oder umgesetzt werden, weil ein Pulver oder Pellet der Alkalimetallverbindung angewandt werden kann wie es ist. Zusätzlich, wenn das Substrat im Reduktionsmittel eingebettet wird, ist das Reduktionsmittel mit dem Substrat auf den Oberflächen in einer hochkonzentrierten Weise in Kontakt. Daher wird das Substrat in noch einfacherer Weise reduziert.
Zusätzlich, wenn eine Lösung, in welcher die Alkalimetallverbindung in einem Lösungsmittel gelöst oder dispergiert ist, als ein Reduktionsmittel verwendet wird, ist es möglich, eine andere Ausführungsform anzuwenden, in welcher das Substrat unter solch einer Bedingung reduziert wird, dass das Reduktionsmittel und das Substrat unabhängig voneinander angeordnet werden, oder das Substrat in dem Reduktionsmittel eingetaucht ist, oder das Reduktionsmittel auf eine Oberfläche des Substrats gestrichen oder beschichtet wird. Erwärmen einer Lösung, in welcher die Alkalimetallverbindung in einem organischen Lösungsmittel gelöst oder dispergiert ist, erzeugt ein organisches Gas. Demgemäß wird die Reaktivität zwischen der Alkalimetallverbindung und dem Substrat erhöht, durch Füllen eines Dampfes der Alkalimetallverbindung in das organische Gas. Daher kann das gesamte Substrat ohne irgendeine Ungleichförmigkeit reduziert werden. Überdies, wenn das Substrat in die Lösung eingetaucht wird, oder wenn die Lösung auf eine Oberfläche des Substrats gestrichen oder beschichtet wird, ist das Reduktionsmittel mit dem Substrat auf den Oberflächen oder auf einer der Oberflächen in einer hochkonzentrierten Weise in Kontakt. Daher wird das Substrat in einer noch einfacheren Weise reduziert.
Bisher wurden einige der Ausführungsformen des Substrats für ein akustisches Oberflächenwellenelement gemäß der vorliegenden Erfindung und das Herstellungsverfahren dafür beschrieben. Allerdings ist die vorliegende Erfindung nicht auf die oben beschriebenen Ausführungsformen beschränkt. D.h., es ist möglich, die vorliegende Erfindung in verschiedenen Arten, die Modifikationen oder Verbesserungen und dergleichen unterworfen wurden, auszuführen oder zu implementieren, welche ein Fachmann erdenken kann, ohne vom Geist der vorliegenden Erfindung abzuweichen.
Beispiele
Zunächst wurde ein Magnesium/Lithium-Niobateinkristall, der in der vorliegenden Erfindung zu verwenden ist, verschiedenartig basierend auf den oben beschriebenen Ausführungsformen hergestellt. Überdies wurde ein Lithiumniobateinkristall als ein Vergleichsbeispiel hergestellt.
<Herstellung „A“ für Magnesium/Lithium-Niobateinkristall>
Vier Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wurden hergestellt. Die hergestellten Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wiesen einen „Li/Nb“-Wert von 0,9421 bis 0,9443 auf und hatten ein Mg-Gehaltsverhältnis von 5,15 Mol-%.
Vier Rohmaterialmischungen wurden angefertigt durch miteinander Mischen von Li₂CO₃, Nb₂O₅ und MgO, um den „Li/Nb“-Wert auf die folgenden Werte einzustellen: 0,9421, 0,9425, 0,9440 und 0,9443; und zusätzlich, um ein MgO-Molverhältnis zu einer Summe von LiNbO₃ und MgO (d.h. den „MgO/(MgO + LiNbO₃)“-Wert) auf 0,0515 einzustellen. Die angefertigten Rohmaterialmischungen wurden bei 1000°C für 10 Stunden kalziniert und wurden danach jeweils in einen aus Platin hergestellten Tiegel gegeben. Dann wurden die Rohmaterialmischungen durch Hochfrequenzinduktionsheizen geschmolzen. Die Schmelztemperatur war 1300°C. Ein Impfkristall wurde in jede der resultierenden Rohmaterialmischungsschmelzen eingetaucht und wurde dann bei einer Herausziehgeschwindigkeit von 5 mm/Std herausgezogen, während er bei einer Geschwindigkeit von 10 U/min rotierte. Dadurch wurden Einkristalle erhalten, welche einen Durchmesser von ungefähr 80 mm und eine Länge von ungefähr 60 mm hatten. Der verwendete Impfkristall war ein LN-Einkristall, welcher in der Orientierung einer Zielachse herausgeschnitten wurde. Die dadurch erhaltenen Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wurden als #11 bis #14 nummeriert.
<Evaluation des hergestellten Magnesium/Lithium-Niobateinkristalls>
Jeder der hergestellten Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #11 bis #14 wurden einem Schneiden unterworfen, um Platten von den Stellen herauszuschneiden, die mit einer Entfernung von dem oberen Ende von 5 mm, 30 mm und 60 mm in jedem der Einkristalle vorhanden sind. Die herausgeschnittenen Platten hatten eine Dicke von 1 mm. Es ist zu bemerken, dass eine Stelle, welche am nächsten zu dem Impfkristall in den resultierenden Einkristallen war, nämlich ein Ende, welches an einer Seite war, die zuerst herausgezogen wurde, wurde als ein „oberes Ende“ bezeichnet. Dann wurde jede der Platten auf den gegenüberliegenden Flächen spiegelpoliert, um Wafer für eine Messung herzustellen. D.h., es wurden drei Messwafer für jedes der Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle hergestellt, und sie wurden in einen oberen Abschnitt, einen mittleren Abschnitt und einen unteren Abschnitt klassifiziert, in Abhängigkeit davon, wo sie herausgeschnitten wurden. Die dadurch hergestellten Messwafer wurden verwendet, um verschiedene Messungen und Analysen auszuführen. Die Messungen und Analysen werden hiernach im Detail nacheinander beschrieben.
Berechnung von Verteilungskoeffizient von Mg
Um einen Verteilungskoeffizienten von Mg zwischen den erhaltenen Magnesium/Lithium-Niobateinkristallen und den verbleibenden Schmelzen herauszufinden, wurden ein Mg-Gehaltsverhältnis in jedem der hergestellten Wafer und ein anders Mg-Gehaltsverhältnis in jeder der verbleibenden Schmelzen durch induktiv gekoppelte Plasmaatomemissionsspektroskopie (oder ICP-AES) analysiert. Dann wurde ein Mittelwert der Mg-Gehaltsverhältnisse in den drei Wafern für jeden der Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle herausgefunden. Die Verteilungskoeffizienten von Mg wurden herausgefunden durch Teilen der resultierenden Mittelwerte durch die Werte der Mg-Gehaltsverhältnisse in den jeweiligen verbleibenden Schmelzen.
Kristallwachstums-Ausbeute
Eine Untersuchung wurde ausgeführt, um herauszufinden, zu welchem proportionalen Ausmaß Risse beim Herstellen von jedem der Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle mit den oben beschriebenen Zusammensetzungen auftraten. Jeder der Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle mit den Zusammensetzungen wurde in einer Quantität von 20 Stück durch das oben beschriebene Herstellungsverfahren hergestellt, um einen Anteil der Einkristalle zu berechnen, in welchen keine Risse auftraten, um den Anteil einer „prozentualen Kristallwachstums-Ausbeute“ zu bestimmen. D.h., die Kristallwachstums-Ausbeute ist ein Quotient, welcher herausgefunden wird durch Teilen der Anzahl der Einkristalle, welche erfolgreich gewachsen sind, durch die Gesamtanzahl der gewachsenen Einkristalle, und wird prozentual ausgedrückt.

Tabelle 1 zeigt kollektiv die Ergebnisse der Messungen, die in den oben beschriebenen Punkten (I) und (II) beschrieben sind. [0083] Tabelle 1

	#11	#12	#13	#14
„Li/Nb“ in Schmelze	0,9421	0,9425	0,9440	0,9443
Mg in Schmelze	5,15	5,15	5,15	5,15
(Mol-%)
Mg im oberem Abschnitt des Einkristalls	5,14	5,15	5,15	5,16
(Mol-%)
Mg im mittlerem Abschnitt des Einkristalls	5,14	5,14	5,16	5,17
(Mol-%)
Mg im unterem Abschnitt des Einkristalls	5,13	5,14	5,15	5,17
(Mol-%)
Mg in verbleibender Schmelze	5,15	5,15	5,17	5,14
(Mol-%)
Verteilungskoeffizient von Mg	0,997	0,999	1,002	1,003
Kristallwachstums-Ausbeute	84	91	90	86
(%)

Gemäß Tabelle 1 hatten alle der Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #11 bis #14, in welchen die „Li/Nb“-Werte 0,9421, 0,9425, 0,9440 und 0,9443 waren, den Verteilungskoeffizienten von Mg, welcher im Wesentlichen eins war. Dies zeigt, dass das Mg-Gehaltsverhältnis in den Einkristallen im Wesentlichen mit dem in den verbleibenden Schmelzen übereinstimmt. D.h., die Einkristalle hatten eine Zusammensetzung, die zwischen dem oberen Abschnitt und dem unteren Abschnitt einheitlich oder homogen waren.
Überdies traten in den Magnesium/Lithium-Niobateinkristallen #11 bis #14 kaum Risse auf. Daher wurde herausgefunden, dass die Kristallwachstums-Ausbeute hoch war.
Zusätzlich wurde unter dem Gesichtspunkt der kristallinen Gleichförmigkeit oder Homogenität herausgefunden, dass der „Li/Nb“-Wert stärker bevorzugt in einen Bereich von 0,9425 bis 0,9440 fällt. Es wird spekuliert, dass wenn die Einkristalle einheitlicher oder homogener werden, sie auch eine höhere Wärmeleitfähigkeit vorweisen.
Wie oben beschrieben, wurde festgestellt, dass, wenn ein Magnesium/Lithium-Niobateinkristall, der in der vorliegenden Erfindung zu verwenden ist, durch miteinander Mischen der Rohmaterialien hergestellt wird, sodass der „Li/Nb“-Wert 0,9421 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9443 einnimmt und der „MgO/(MgO + LiNbO₃)“-Wert 0,0515 erfüllt, der resultierende Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall einen Einkristall bildet, dessen oberer Abschnitt, mittlerer Abschnitt und unterer Abschnitt eine einheitliche oder homogene Zusammensetzung aufweisen.
Es ist zu bemerken, dass, obwohl die oben beschriebenen Ergebnisse für einen Magnesium/Lithium-Niobateinkristall beobachtet wurden, angenommen werden kann, dass die gleichen Ergebnisse auch für einen Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall eintreten.
Überdies haben die Erfinder durch die in Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse festgestellt, dass, wenn die Rohmaterialmischungen durch miteinander Mischen des Li₂CO₃, Nb₂O₅ und MgO angefertigt wurden, um den „MgO/(MgO + LiNbO₃)“-Wert auf 0,0515 einzustellen, die molaren Mg-Prozentsätze in den Schmelzen (d.h. den Rohmaterialmischungen) im Wesentlichen 5,15 waren; und dass die molaren Mg-Prozentsätze in dem oberen Abschnitt, mittleren Abschnitt und unteren Abschnitt der dadurch erhaltenen Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle im Wesentlichen miteinander identische Werte waren. Von dieser Feststellung wurde herausgefunden, dass ein Wert „MgO/(MgO + LiNbO₃)“, der durch Prozent ausgedrückt wird, nämlich eine Molprozent-MgO-Konzentration in einer Rohmaterialmischung, identisch mit einem Molprozent-Mg-Gehaltsverhältnis in dem resultierenden Magnesium/Lithium-Niobateinkristall wird.
<Herstellung von Magnesium/Lithium-Niobateinkristall, der einer Reduktionsbehandlung unterworfen wird>
Neun Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wurden hergestellt. Die hergestellten Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wiesen einen „Li/Nb“-Wert von 0,9433 vor, und hatten ein Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% bis 9 Mol-%. Überdies wurde ein Lithium-Niobateinkristall hergestellt. Der hergestellte Lithium-Niobateinkristall war frei von Mg und wies einen „Li/Nb“-Wert von 0,9433 vor.
Zehn Rohmaterialmischungen wurden durch miteinander Mischen von Li₂CO₃, Nb₂O₅ und MgO angefertigt, um den „Li/Nb“-Wert auf 0,9443 einzustellen; und zusätzlich, um ein MgO-Molverhältnis zu der Summe von LiNbO₃ und MgO (d.h. den „MgO/(MgO + LiNbO₃)“-Wert) auf die folgenden Werte einzustellen: 0, 0,01, 0,02, 0,03, 0,04, 0,05, 0,06, 0,07, 0,08 und 0,09. Die angefertigten Rohmaterialmischungen wurden bei 1000°C für 10 Stunden kalziniert und wurden danach jeweils in einen aus Platin hergestellten Tiegel gegeben. Dann wurden die Rohmaterialmischungen durch Hochfrequenzinduktionsheizen geschmolzen. Die Schmelztemperatur war 1300°C. Ein Impfkristall wurde in jede der resultierenden Rohmaterialmischungsschmelzen eingetaucht und wurde dann bei einer Herausziehgeschwindigkeit von 5 mm/Std herausgezogen, während er bei einer Geschwindigkeit von 10 U/min rotierte. Dadurch wurden Einkristalle erhalten, welche einen Durchmesser von ungefähr 100 mm und eine Länge von ungefähr 60 mm hatten. Die dadurch erhaltenen Einkristalle wurden als #20 bis #29 nummeriert. Der verwendete Impfkristall war ein LN-Einkristall, welcher in der Orientierung einer Zielachse herausgeschnitten war. Es ist zu bemerken, dass der „MgO/(MgO + LiNbO₃)“-Wert, ausgedrückt in Prozent, hiernach als eine „Mol-%-MgO-Konzentration“ bezeichnet wird.
Der hergestellte Lithium-Niobateinkristall #20 und die hergestellten Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #21 bis #29 wurden einem Schneiden unterworfen, um Platten herauszuschneiden von den Stellen, die mit einem Abstand von dem oberen Ende von 5 mm und 60 mm in jedem der Einkristalle vorhanden waren. Die herausgeschnittenen Platten hatten eine Dicke von ungefähr 0,35 mm. Es ist zu bemerken, dass eine Seite, welche dem Impfkristall in den resultierenden Einkristallen am Nächsten war, nämlich ein Ende, welches auf einer Seite war, die zuerst herausgezogen wurde, als „oberes Ende“ bezeichnet wurde; und eine andere Seite, welche von dem Impfkristall am Weitesten entfernt war, nämlich ein Ende gegenüber dem oberen Ende, als „unteres Ende“ bezeichnet wurde. D.h., für jedes vom Lithiumniobateinkristall und den Magnesium/Lithium-Niobateinkristallen wurden zwei Platten, nämlich eine Platte des oberen Abschnitts und eine Platte des unteren Abschnitts, hergestellt, in Abhängigkeit von den Stellen, von welchen sie herausgeschnitten wurden.
Ein Reduktionsbehandlungsapparat wurde verwendet, um eine Reduktionsbehandlung auf jede der dadurch erhaltenen Platten auszuführen. Der Reduktionsbehandlungsapparat umfasste einen Verarbeitungsbehälter, einen Heizer und eine Vakuumpumpe; und war so konstruiert, dass eine Rohrleitung mit dem Verarbeitungsbehälter bei einer von den gegenüberliegenden Enden verbunden war und ferner mit der Vakuumpumpe bei dem anderen der gegenüberliegenden Enden verbunden war. Durch die wie oben verbundene Rohrleitung wurden Gase innerhalb des Verarbeitungscontainers ausgestoßen.
Die jeweiligen Platten und ein Lithiumchloridpulver, das als ein Reduktionsmittel dient, wurden in dem Verarbeitungsbehälter beherbergt. Die Platten wurden in einem aus Quarz hergestellten Kassettengehäuse angeordnet, sodass sie bei Abständen von etwa 5 mm voneinander getrennt waren. Das Lithiumchloridpulver wurde innerhalb einer aus Quarzglas hergestellten Petrischale unabhängig von den Platten beherbergt. Es ist zu bemerken, dass das Lithiumchloridpulver in einer Menge von 100 g beherbergt wurde. Der Heizer war so angeordnet, um den Verarbeitungsbehälter im Umfang zu umgeben.
Ein exemplarischer Ablauf, wie der Reduktionsbehandlungsapparat die Reduktionsbehandlung ausführt, wird nachfolgend erklärt. Zunächst wird innerhalb des Verarbeitungsbehälters durch eine Vakuumpumpe eine Vakuumatmosphäre von ungefähr 1,33 Pa hergestellt. Anschließend wird der Verarbeitungsbehälter durch den Heizer erwärmt, um die Temperatur innerhalb des Verarbeitungsbehälters in drei Stunden auf 550°C zu erhöhen. Wenn die Temperatur innerhalb des Verarbeitungsbehälters 550°C erreichte, wurde die Bedingung für 18 Stunden beibehalten. Danach wurde der Heizer abgestellt, um das Innere des Verarbeitungsbehälters natürlich zu kühlen. Dadurch wurden die Platten, auf welchen die Reduktionsbehandlung ausgeführt wurde, erhalten.
Eine der gegenüberliegenden Flächen der Platten, auf welche die Reduktionsbehandlung ausgeführt wurde, wurde spiegelpoliert, um einen Wafer für eine Messung zu erhalten. Die Messwafer hatten jeweils einen Durchmesser von Φ 100 mm (oder Φ 4 Inch), und eine Dicke von 0,35 mm; und sie stellten ein 128-Grad-Y-Schnitt-X-Propagationssubstrat dar. Es ist zu bemerken, dass bei dem finalen Polieren ein System von mechanochemischem Polieren durch kolloidales Silica angewandt wurde.
Die Wafer, welche von den Magnesium/Lithium-Niobateinkristallen angefertigt wurden, hatten vor der Reduktionsbehandlung eine weiße Farbe, und hatten nach der Reduktionsbehandlung eine blau-graue Farbe. Überdies, weil die weiße Farbe oder blau-graue Farbe der Wafer einheitlich oder homogen in jedem der Wafer als Ganzes war, wurde auf einen Blick verstanden, dass Magnesium, das Additivelement, einheitlich oder homogen zugegeben wurde.
<Evaluation von hergestelltem und reduziertem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall>
Messung von Curie-Temperatur
Die Curie-Temperaturen der Wafer des oberen Abschnitts und der Wafer des unteren Abschnitts der Einkristalle wurden durch Differenzial-Thermoanalyse (oder DTA) gemessen. Die Curie-Temperaturen wurden bei insgesamt fünf Stellen gemessen, nämlich bei dem Zentrum der Wafer und bei vier Stellen in der Umlaufseite bei der Innenseite mit einem Abstand von 5 mm hin zur Waferkante. Da die bei den fünf Stellen gemessenen Temperaturen im Wesentlichen identisch zueinander waren, zeigt Tabelle 2 die Temperaturen als die Curie-Temperaturen an, welche bei dem Zentrum der jeweiligen Wafer gemessen wurden. Überdies wurde für jeden der Einkristalle die Differenz zwischen der Curie-Temperatur des Wafers vom oberen Abschnitt und der des Wafers des unteren Abschnitts berechnet. Es ist zu bemerken, dass die Werte, die bei den Zentren der entsprechenden Wafer gemessen wurden, verwendet wurden, um die Differenzen zwischen den Curie-Temperaturen zu berechnen.
(IV) Ausbeute an fehlerfreiem Wafer
Die „Ausbeute an fehlerfreiem Wafer“ war ein Prozentsatz, ausgedrückt als eine Anzahl an fehlerfreien Produkten, welche ein finales Produkt darstellten, unter allen Produkten, welche in einer Quantität von 100 Stücken von den Einkristallen als eine Platte mit einer Dicke von 0,6 mm herausgeschnitten wurden. Das „fehlerfreie Produkt“ bedeutet, dass die Wafer, welche den Reduktions-, Wasch- und Polierschritten unterworfen wurden, frei von Brüchen, Abplatzungen oder Rissen und dergleichen waren, sodass sie bewertet wurden, um jeweils anwendbare Produkte darzustellen.
Durchgangswiderstand
„DSM-8103“, hergestellt von TOA DKK Co., Ltd., wurde zum Messen der Durchgangswiderstände der Einkristalle verwendet.

Tabelle 2 zeigt kollektiv die Ergebnisse der Messungen, die in den oben Punkten (III) bis (V) beschrieben sind. Tabelle 2

	#20	#21	#22	#23	#24	#25	#26	#27	#28	#29
„Li/Nb“ in Schmelze	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433
MgO-Konzentration (Mol-%)	0,00	1,00	2,00	3,00	4,00	5,00	6,00	7,00	8,00	9,00
Curie-Temp. im oberen Abschnitt (°C)	1130,5	1155,6	1178,0	1197,8	1204,3	1211,1	1211,5	1209,0	1205,7	1205,8
Curie-Temp. im unteren Abschnitt (°C)	1130,4	1156,5	1178,0	1193,6	1206,2	1211,3	1211,6	1209,6	1204,7	1200,5
Differenz in Curie-Temp. zwischen dem oberem und dem unterem Abschnitt	0,1	0,9	0	4,2	1,9	0,2	0,1	0,6	1,0	5,3
Ausbeute an fehlerfreiem Wafer (%)	97,3	94,6	94,7	94,5	95,7	97,5	97,1	89,2	63,2	45,4
Durchgangswiderstand (Ω·cm)	2,23 × 10⁹	3,13 × 10⁹	4,00 × 10⁹	3,33 × 10⁹	2,35 × 10⁹	2,51 × 10⁹	4,15 × 10⁹	5,11 × 10⁹	4,35 × 10⁹	6,21 × 10⁹

Wie in Tabelle 2 gezeigt, waren die Differenzen zwischen den Curie-Temperaturen in den Wafern des oberen Abschnitts und die in den Wafern des unteren Abschnitts in den jeweiligen Magnesium/Lithium-Niobateinkristallen #21 bis #29 sehr gering, deren Schmelzen solch ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb wie (Li/Nb) = 0,9433 vorwiesen, und deren Mol-%-MgO-Konzentrationen von 1 Mol-% bis 9 Mol-% waren. Demgemäß wurde herausgefunden, dass jeder der Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #21 bis #29 ein einheitlicher oder homogener Einkristall war. Überdies wurde herausgefunden, dass die jeweiligen Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #21 bis #29 eine Curie-Temperatur von 1150°C oder mehr bis 1215°C oder weniger vorweisen, obwohl der Lithiumniobateinkristall #20 eine Curie-Temperatur von 1130°C vorwies.
Unter dem Gesichtspunkt einer Ausbeute an fehlerfreiem Wafer wurde herausgefunden, dass die Mol-%-MgO-Konzentration bevorzugt in einen Bereich von 1 Mol-% oder mehr bis weniger als 7 Mol-% fällt, stärker bevorzugt von 1 Mol-% oder mehr bis 6 Mol-% oder weniger, noch stärker bevorzugt von 4 Mol-% oder mehr bis 6 Mol-% oder weniger.
Hierbei ist zu bemerken, dass eine Mol-%-MgO-Konzentration identisch zu einem Mol-%-Mg-Gehaltsverhältnis in einem Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall sein sollte. Daher ist es möglich zu sagen, dass die Mol-%-MgO-Konzentration das Mol-%-Mg-Gehaltsverhältnis anzeigt.
Es ist zu bemerken, dass es, obwohl Tabellen 1 und 2 die Ergebnisse anzeigen, die für Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle erhalten wurden, möglich ist, rational anzunehmen, dass ähnliche Ergebnisse auch für Magnesium/Lithium-Tantalatkristalle erwartet werden, weil ein Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall und ein Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall Kristallstrukturen aufweisen, die ähnlich zueinander sind.
<Herstellung „B“ für Magnesium/Lithium-Niobateinkristall>
Vierzehn Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wurden hergestellt. Die hergestellten Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wiesen einen „Li/Nb“-Wert von 0,8868 bis 0,9802 auf und hatten ein Mg-Gehaltsverhältnis von 3 Mol-%.
Vierzehn Rohmaterialmischungen wurden durch miteinander Mischen von Li₂CO₃, Nb₂O₅ und MgO angefertigt, um den „Li/Nb“-Wert auf die folgenden Werte einzustellen: 0,8868, 0,9048, 0,9231, 0,9305, 0,9380, 0,9417, 0,9421, 0,9429, 0,9436, 0,9444, 0,9455, 0,9531, 0,9685 und 0,9802; und zusätzlich, um ein MgO-Molverhältnis zu der Summe von LiNbO₃ und MgO (d.h. den „MgO/(MgO + LiNbO₃)“-Wert) auf 0,03 einzustellen. Die angefertigten Rohmaterialmischungen wurden bei 1000°C für 10 Stunden kalziniert und wurden danach jeweils in einen aus Platin hergestellten Tiegel gegeben. Dann wurden die Rohmaterialmischungen durch Hochfrequenzinduktionsheizen geschmolzen. Die Schmelztemperatur war 1300°C. Ein Impfkristall wurde in jede der resultierenden Rohmaterialmischungsschmelzen eingetaucht und wurde dann bei einer Herausziehgeschwindigkeit von 5 mm/Std herausgezogen, während er bei einer Geschwindigkeit von 10 U/min rotierte. Dadurch wurden Einkristalle erhalten, welche einen Durchmesser von ungefähr 80 mm und eine Länge von ungefähr 60 mm hatten. Der verwendete Impfkristall war ein LN-Einkristall, welcher in der Orientierung einer Zielachse herausgeschnitten wurde. Die dadurch erhaltenen Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wurden als #31 bis #44 nummeriert.

Nachdem jeder der Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #31 bis #44 einer Reduktionsbehandlung in der gleichen Weise, wie für die Magnesium/ Lithium-Niobateinkristalle #21 bis #29 beschrieben, unterworfen wurde, wurden in gleicher Weise Wafer zur Messung hergestellt. Dann wurden Messungen auf die Messwafer ausgeführt, in der gleichen Weise, wie in den obigen Punkten (III) bis (V) beschrieben, um die Curie-Temperaturen, die Ausbeuten an fehlerfreiem Wafer und die Durchgangswiderstände der jeweiligen Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #31 bis #44 herauszufinden. Tabelle 3 zeigt alle Ergebnisse der Messungen. Tabelle 3

	#31	#32	#33	#34	#35	#36	#37	#38	#39	#40
„Li/Nb“ in Schmelze	0,8868	0,9048	0,9231	0,9305	0,9380	0,9417	0,9421	0,9429	0,9436	0,9444
MgO-Konzentration (Mol-%)	3,00	3,00	3,00	3,00	3,00	3,00	3,00	3,00	3,00	3,00
Curie-Temp. im oberen Abschnitt (°C)	1178,4	1179,1	1186,0	1189,8	1190,2	1190,3	1192,0	1195,0	1197,0	1199,3
Curie-Temp. im unteren Abschnitt (°C)	1173,5	1173,7	1182,4	1186,2	1185,9	1186,1	1189,4	1191,1	1193,2	1195,3
Differenz in Curie-Temp. zwischen dem oberem und dem unterem Abschnitt	4,9	5,4	3,6	3,6	4,3	4,2	2,6	3,9	3,8	4,0
Ausbeute an fehlerfreiem Wafer (%)	68,3	82,3	80,1	84,5	89,0	89,2	93,4	96,4	95,2	94,5
Durchgangswiderstand (Ω·cm)	3,34 × 10⁹	3,38 × 10⁹	4,04 × 10⁹	5,33 × 10⁹	6,23 × 10⁹	6,02 × 10⁹	5,73 × 10⁹	5,50 × 10⁹	4,93 × 10⁹	2,39 × 10⁹

Tabelle 3 - Fortsetzung

	#41	#42	#43	#44
„Li/Nb“ in Schmelze	0,9455	0,9531	0,9685	0,9802
MgO-Konzentration (Mol-%)	3,00	3,00	3,00	3,00
Curie-Temp. im oberen Abschnitt (°C)	1202,3	1205,3	1206,8	1211,2
Curie-Temp. im unteren Abschnitt (°C)	1197,4	1201,2	1200,6	1204,3
Differenz in Curie-Temp. zwischen dem oberen und unteren Abschnitt	4,9	4,1	6,2	6,9
Ausbeute an fehlerfreiem Wafer (%)	89,7	83,7	80,4	60,8
Durchgangswiderstand (Ω·cm)	4,32 × 10⁹	5,31 × 10⁹	6,91 × 10⁹	6,23 × 10⁹

Von den in Tabelle 3 gezeigten Ergebnissen wurde herausgefunden, dass die Ausbeute an fehlerfreiem Wafer 80% oder mehr war, wenn die Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #32 bis #43 angefertigt wurden. D.h., es wurde herausgefunden, dass die Ausbeute an fehlerfreiem Wafer hoch ist, wenn das Atomverhältnis zwischen Li und Nb 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685 erfüllt. Es wird angenommen, dass die resultierende Ausbeute an fehlerfreiem Wafer durch die Einheitlichkeit oder Homogenität des Einkristalls beeinträchtigt wird. Umgekehrt wird angenommen, dass eine hohe Ausbeute an fehlerfreiem Wafer bedeutet, dass die Einheitlichkeit oder Homogenität des Einkristalls hoch ist.
<Herstellung „C“ für Magnesium/Lithium-Niobateinkristall>
Vierzehn Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wurden hergestellt. Die hergestellten Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wiesen einen „Li/Nb“-Wert von 0,8868 bis 0,9802 auf und hatten ein Mg-Gehaltsverhältnis von 5 Mol-%.
Vierzehn Rohmaterialmischungen wurden durch miteinander Mischen von Li₂CO₃, Nb₂O₅ und MgO angefertigt, um den „Li/Nb“-Wert auf die folgenden Werte einzustellen: 0,8868, 0,9048, 0,9231, 0,9305, 0,9380, 0,9417, 0,9421, 0,9429, 0,9436, 0,9444, 0,9455, 0,9531, 0,9685 und 0,9802; und zusätzlich, um ein MgO-Molverhältnis zu der Summe von LiNbO₃ und MgO (d.h. den „MgO/(MgO + LiNbO₃)“-Wert) auf 0,05 einzustellen. Die angefertigten Rohmaterialmischungen wurden bei 1000°C für 10 Stunden kalziniert und wurden danach jeweils in einen aus Platin hergestellten Tiegel gegeben. Dann wurden die Rohmaterialmischungen durch Hochfrequenzinduktionsheizen geschmolzen. Die Schmelztemperatur war 1300°C. Ein Impfkristall wurde in jede der resultierenden Rohmaterialmischungsschmelzen eingetaucht und wurde dann bei einer Herausziehgeschwindigkeit von 5 mm/Std herausgezogen, während er bei einer Geschwindigkeit von 10 U/min rotierte. Dadurch wurden Einkristalle erhalten, welche einen Durchmesser von ungefähr 80 mm und eine Länge von ungefähr 60 mm hatten. Der verwendete Impfkristall war ein LN-Einkristall, welcher in der Orientierung einer Zielachse herausgeschnitten wurde. Die dadurch erhaltenen Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle wurden als #51 bis #64 ummeriert.

Nachdem jeder der Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #51 bis #64 einer Reduktionsbehandlung in der gleichen Weise wie für die Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #31 bis #44 beschrieben, unterworfen wurde, wurden in gleicher Weise Wafer zur Messung hergestellt. Dann wurden Messungen auf die Messwafer ausgeführt, in der gleichen Weise wie in den obigen Punkten (III) bis (V) beschrieben, um die Curie-Temperaturen, die Ausbeuten an fehlerfreiem Wafer und die Durchgangswiderstände der jeweiligen Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #51 bis #64 herauszufinden. Tabelle 4 zeigt alle Ergebnisse der Messungen. Tabelle 4

	#51	#52	#53	#54	#55	#56	#57	#58	#59	#60
„Li/Nb“ in Schmelze	0,8868	0,9048	0,9231	0,9305	0,9380	0,9417	0,9421	0,9429	0,9436	0,9444
MgO-Konzentration (Mol-%)	5,00	5,00	5,00	5,00	5,00	5,00	5,00	5,00	5,00	5,00
Curie-Temp. im oberen Abschnitt (°C)	1209,1	1209,5	1209,4	1209,4	1209,6	1209,9	1210,3	1211,1	1210,6	1210,1
Curie-Temp. im unteren Abschnitt (°C)	1208,2	1208,9	1209,0	1209,1	1209,4	1209,6	1210,0	1210,8	1210,4	1210,0
Differenz in Curie-Temp. zwischen dem oberen und dem unteren Abschnitt	0,9	0,6	0,4	0,3	0,2	0,3	0,3	0,3	0,2	0,1
Ausbeute an fehlerfreiem Wafer (%)	67,1	80,1	82,3	84,0	86,5	88,6	98,9	96,1	94,3	95,3
Durchgangswiderstand (Ω·cm)	2,43 × 10⁹	3,21 × 10⁹	3,31 × 10⁹	4,11 × 10⁹	3,11 × 10⁹	5,15 × 10⁹	4,32 × 10⁹	2,31 × 10⁹	3,01 × 10⁹	2,36 × 10⁹

Tabelle 4 - Fortsetzung

	#61	#62	#63	#64
„Li/Nb“ in Schmelze	0,9455	0,9531	0,9685	0,9802
MgO-Konzentration (Mol-%)	5,00	5,00	5,00	5,00
Curie-Temp. im oberen Abschnitt (°C)	1211,1	1210,4	1210,3	1209,8
Curie-Temp. im unteren Abschnitt (°C)	1210,8	1209,8	1209,6	1209,1
Differenz in Curie-Temp. zwischen dem oberem und dem unterem Abschnitt	0,3	0,6	0,7	0,7
Ausbeute an fehlerfreiem Wafer (%)	89,9	84,3	80,1	63,2
Durchgangswiderstand (Ω·cm)	5,10 × 10⁹	4,54 × 10⁹	6,01 × 10⁹	5,02 × 10⁹

Von den in Tabelle 4 gezeigten Ergebnissen wurde herausgefunden, dass die Ausbeute an fehlerfreiem Wafer 80% oder mehr war, wenn die Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #52 bis #63 angefertigt wurden. D.h., es wurde herausgefunden, dass die Ausbeute an fehlerfreiem Wafer hoch ist, wenn das Atomverhältnis zwischen Li und Nb 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685 erfüllt. Es wird angenommen, dass die resultierende Ausbeute an fehlerfreiem Wafer durch die Einheitlichkeit oder Homogenität des Einkristalls beeinträchtigt wird. Umgekehrt wird angenommen, dass eine hohe Ausbeute an fehlerfreiem Wafer bedeutet, dass die Einheitlichkeit oder Homogenität des Einkristalls hoch ist. Es ist zu bemerken, dass es, obwohl Tabellen 3 und 4 die Ergebnisse anzeigen, die für Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle erhalten wurden, möglich ist, rational anzunehmen, dass ähnliche Ergebnisse auch für Magnesium/Lithium-Tantalatkristalle erwartet werden, weil ein Magnesium/Lithium-Niobateinkristall und ein Magnesium/ Lithium-Tantalateinkristall Kristallstrukturen aufweisen, die ähnlich zueinander sind.
<Messung der Wärmeleitfähigkeit von Magnesium/Lithium-Niobateinkristall>
Der Lithiumniobateinkristall #20 und die Magnesium/Lithium-Niobateinkristalle #23 und #25 wurden jeweils in einer Quantität von zwei verwendet, um Wafer für eine Wärmeleitfähigkeitsmessung herzustellen. Eine Platte mit einer Dicke von ungefähr 1 mm wurde von einer Stelle herausgeschnitten, die vom oberen Ende von jedem der Einkristalle durch 10 mm beabstandet war. Nach dem Ausführen einer Reduktionsbehandlung in der gleichen Weise wie oben beschrieben, wurden die jeweiligen Platten poliert, um Messwafer mit 1 mm in der Dicke herzustellen. Es ist zu bemerken, dass in dem finalen Polieren ein System von mechanochemischem Polieren durch kolloidales Silica angewandt wurde.
Der Lithiumniobateinkristall #20 wies einen Li/Nb-Wert von 0,9433 auf und hatte eine MgO-Konzentration von 0 Mol-%. Der Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall #23 wies einen Li/Nb-Wert von 0,9433 auf und hatte eine MgO-Konzentration von 3 Mol-%. Der Magnesium/Lithium-Niobateinkristall #25 wies einen Li/Nb-Wert von 0,9433 auf und hatte eine MgO-Konzentration von 5 Mol-%.
Die vom Lithiumniobateinkristall #20 hergestellten Wafer wurden als Substrate gemäß Vergleichsbeispiel Nr. 1 bezeichnet. Die vom Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall #23 und #25 hergestellten Wafer wurden als Substrate gemäß Beispiel Nr. 1 und Beispiel Nr. 2 bezeichnet. Da die Einkristalle jeweils in einer Quantität von zwei verwendet wurden, wird jeder der Wafer hiernach als Beispiel Nr. 1-1, Beispiel Nr. 1-2, Beispiel Nr. 2-1, Beispiel Nr. 2-2, Vergleichsbeispiel Nr. 1-1 und Vergleichsbeispiel Nr. 1-2 bezeichnet.
Es ist zu bemerken, dass die Wafer, welche bei dieser Gelegenheit für die Messung der Wärmeleitfähigkeiten verwendet wurden, als ein 128-Grad-Y-Schnitt-X-Propagationssubstrat hergestellt wurden, welches jeweils einen Durchmesser von Φ 100 mm (oder Φ 4 Inch) und eine Dicke von ungefähr 0,35 mm hatte. Überdies wurden die verwendeten Messplatten von den Wafern jeweils auf eine Größe von 10 mm Länge × 10 mm Breite herausgeschnitten.
Die Wafer wurden durch ein Laserblitzverfahren bei 25°C in Luft gemessen, um die Wärmeleitfähigkeiten in der Z-Achsenrichtung herauszufinden. Ein Verfahren der kleinsten Quadrate wurde angewandt, um die Wärmeleitfähigkeiten zu berechnen. Eine Dichte, welche zum Zeitpunkt der Berechnung der Wärmeleitfähigkeiten verwendet wurde, war für alle Probewafer 4,6 g/cm³. Es ist zu bemerken, dass die hierbei verwendete Dichte ein Mittelwert von Dichten ist, welche durch tatsächliches Messen der jeweiligen Probewafer erhalten wurden. Die Wärmeleitfähigkeiten der Probewafer wurden jeweils fünfmal gemessen und dann wurden deren Mittelwerte berechnet. Tabelle 5 zeigt die Ergebnisse der Berechnungen.

Überdies wurde „DSM-8103“, hergestellt von TOA DKK Co., Ltd., verwendet, um die Durchgangswiderstände der jeweiligen Messwafer zu messen. Tabelle 5

	Vgl.-Bsp. Nr. 1-1	Vgl.-Bsp. Nr. 1-2	Bsp. Nr. 1-1	Bsp. Nr 1-2	Bsp. Nr 2-1	Bsp. Nr. 2-2
„Li/Nb“ in Schmelze	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433	0,9433
MgO-Konzentration (Mol-%)	0,00	0,00	3,00	3,00	5,00	5,00
Dicke (mm)	0,345	0,344	0,350	0,351	0,349	0,349
Wärmediffusionsfaktor (mm²/s)	1,186	1,199	1,381	1,380	1,408	1,408
Spezifische Wärme(J/g/K)	0,668	0,669	0,652	0,644	0,658	0,658
Wärmeleitfähigkeit (W/mK)	3,646	3,691	4,145	4,089	4,258	4,260
Durchgangswiderstand (Ω·cm)	2,51 × 10⁹	3,12 × 10⁹	4,53 × 10⁹	4,15 × 10⁹	3,31 × 10⁹	2,13 × 10⁹

Von den in Tabelle 5 gezeigten Ergebnissen wurde herausgefunden, dass die Substrate gemäß Beispiel Nr. 1 und Nr. 2 eine höhere Wärmeleitfähigkeit als das Substrat gemäß Vergleichsbeispiel Nr. 1 vorwiesen. Überdies wurde auch herausgefunden, dass das Substrat gemäß Beispiel Nr. 2, dessen MgO-Konzentration 5 Mol-% war, eine höhere Wärmeleitfähigkeit vorwies als das Substrat gemäß Beispiel Nr. 1, dessen MgO-Konzentration 3 Mol-% war.
Überdies wird vermutet, dass die MgO-Konzentration, welche in einen Bereich von 1 Mol-% bis 9 Mol-% fällt, zu einem hergestellten Substrat führt, das eine höhere Wärmeleitfähigkeit vorweist als bei der MgO-Konzentration, welche 0 Mol-% ist.
Zusätzlich, gemäß der in Tabelle 2 gezeigten Ergebnisse bezüglich der Ausbeute an fehlerfreiem Wafer, führte die MgO-Konzentration, welche 8 Mol-% oder mehr war, zu resultierenden Magnesium/Lithium-Niobateinkristallen, die eine geringere Ausbeute an fehlerfreiem Wafer vorweisen als bei der MgO-Konzentration, welche 5 Mol-% war. Es wird angenommen, dass die resultierende Ausbeute an fehlerfreiem Wafer durch die Einheitlichkeit oder Homogenität des Einkristalls beeinträchtigt wird. Es wird auch angenommen, dass die Wärmeleitfähigkeit umso höher ist, je höher die Einheitlichkeit oder Homogenität des Einkristalls ist. Konsequenterweise scheint es, dass das Substrat, welches von einem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall mit einer MgO-Konzentration von 8 Mol-% oder mehr hergestellt wird, eine geringere Wärmeleitfähigkeit vorweist als ein Substrat, welches von einem anderen Magnesium/Lithium-Niobateinkristall mit einer MgO-Konzentration von 5 Mol.-% hergestellt wird.
Unter dem Gesichtspunkt der Wärmeleitfähigkeit wird daher herausgefunden, dass die MgO-Konzentration bevorzugt in einen Bereich von 1 Mol-% oder mehr bis 7 Mol-% oder weniger fällt, oder stärker bevorzugt von 3 Mol-% oder mehr bis 6 Mol-% oder weniger.
Überdies ist es möglich zu sagen, dass die Mol-%-MgO-Konzentration das Mol-%-Mg-Gehaltsverhältnis in dem resultierenden Magnesium/Lithium-Niobateinkristall anzeigt.
<Messung der Wärmeleitfähigkeit von Magnesium/Lithium-Niobateinkristall, während einer Veränderung der Messtemperatur>
Die Substrate gemäß Beispiel Nr. 1 und Vergleichsbeispiel Nr. 1 wurden gemessen, um die Wärmeleitfähigkeiten herauszufinden, während die Messtemperatur verändert wurde. Es ist zu bemerken, dass die Wafer, welche bei dieser Gelegenheit für die Messung der Wärmeleitfähigkeiten verwendet wurden, der Reduktionsbehandlung unterworfen wurden und dann in ein 128-Grad-Y-Schnitt-X-Propagationssubstrat hergestellt wurden, welches jeweils einen Durchmesser von Φ 100 mm (oder Φ 4 Inch) und eine Dicke von ungefähr 1,00 mm hatte. Überdies wurden die verwendeten Messplatten von den Wafern jeweils zu einer Größe von 10 mm Länge × 10 mm Breite herausgeschnitten.

Die Substrate gemäß Beispiel Nr. 1 und Vergleichsbeispiel Nr. 1 wurden gemessen, um die Wärmeleitfähigkeiten in der X-Achsenrichtung und die Wärmeleitfähigkeiten in der Z-Achsenrichtung bei 25°C, 50°C, 75°C, 100°C, 125°C und 150°C in Luft herauszufinden. Ein Verfahren der kleinsten Quadrate wurde angewandt, um die Wärmeleitfähigkeiten zu berechnen. Eine Dichte, welche zum Zeitpunkt der Berechnung der Wärmeleitfähigkeiten verwendet wurde, war für alle Probesubstrate 4,6 g/cm³. Es ist zu bemerken, dass die hierbei verwendete Dichte ein Mittelwert von Dichten war, welche durch tatsächliches Messen der jeweiligen Probesubstrate erhalten wurden. Die Wärmeleitfähigkeiten der Probesubstrate wurden jeweils fünfmal gemessen und dann wurden deren Mittelwerte berechnet. Tabelle 6 zeigt und 1 illustriert die Ergebnisse der Berechnungen. Es ist zu bemerken, dass in Tabelle 6 die Wafer, welche zum Messen der Wärmeleitfähigkeiten verwendet wurden, als Beispiel Nr. 1-3 und Vergleichsbeispiel Nr. 1-3 bezeichnet werden. Tabelle 6

Temperatur (°C)	Wärmeleitfähigkeit der X-Achse (W/mK)		Wärmeleitfähigkeit der Z-Achse (°C)
	Vgl.-Bsp.	Bsp.	Vgl.-Bsp.	Bsp.
	Nr. 1-3	Nr. 1-3	Nr. 1-3	Nr. 1-3
25	3,079	3,969	3,548	4,033
50	2,998	3,811	3,472	3,926
75	2,919	3,684	3,385	3,798
100	2,840	3,547	3,302	3,679
125	2,766	3,408	3,220	3,579
150	2,708	3,293	3,131	3,465

Wie in Tabelle 6 gezeigt und in 1 illustriert, resultierte das Substrat gemäß Beispiel Nr. 1 in einem Temperaturbereich von 25°C bis 150°C in einer höheren Wärmeleitfähigkeit nicht nur in der X-Achsenrichtung, sondern auch in der Z-Achsenrichtung, verglichen mit dem Substrat gemäß Vergleichsbeispiel Nr. 1. D.h., es wurde herausgefunden, dass das Substrat gemäß Beispiel Nr. 1 dem Substrat gemäß Vergleichsbeispiel Nr. 1 in der Wärmeableitungs- oder -abstrahlungseigenschaft in dem Temperaturbereich von 25°C bis 150°C überlegen war. Insbesondere wurde auch herausgefunden, dass das Substrat gemäß Beispiel Nr. 1 selbst bei Raumtemperatur in der Wärmeableitungs- oder Abstrahlungseigenschaft hervorragend war, weil das Substrat gemäß Beispiel Nr. 1 selbst bei 25°C (d.h. bei ungefähr Raumtemperatur) eine extrem hohe Wärmeleitfähigkeit nicht nur in der X-Achsenrichtung, sondern auch in der Z-Achsenrichtung, vorwies.
<Herstellung von Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall>
Eine Rohmaterialmischung wurde durch miteinander Mischen von Li₂CO₃, Ta₂O₅ und MgO durch eine Kugelmühle angefertigt, sodass ein „Li/Ta“-Wert 0,9433 wurde; und zusätzlich, sodass ein MgO-Molverhältnis zu einer Summe von LiTaO₃ und MgO (d. h. der „MgO/(MgO + LiTaO₃)“-Wert) 0,05 wurde. Die angefertigte Rohmaterialmischung wurde bei 1200°C für 10 Stunden kalziniert und wurde danach in einen aus Iridium hergestellten Tiegel gegeben. Dann wurde die Rohmaterialmischung durch Hochfrequenzinduktionsheizen geschmolzen. Die Schmelztemperatur war 1710°C. Ein Impfkristall wurde in die resultierende Rohmaterialmischungsschmelze eingetaucht und wurde dann bei einer Herausziehgeschwindigkeit von 5 mm/Std herausgezogen, während er bei einer Geschwindigkeit von 10 U/min rotierte. Dadurch wurde ein Einkristall erhalten, welcher einen Durchmesser von ungefähr 100 mm und eine Länge von ungefähr 60 mm hatte. Der verwendete Impfkristall war ein LT-Einkristall, welcher in einer bestimmten Orientierung herausgeschnitten wurde.
Platten, die jeweils eine Dicke von 1 mm hatten, wurden von dem erhaltenen Einkristall bei einer Position herausgeschnitten, die vom oberen Ende durch 10 mm beabstandet war. Die herausgeschnittenen Platten wurden einer Reduktionsbehandlung für die Messwafer, die von den Magnesium/Lithium-Niobateinkristallen gebildet wurden, unterworfen, welche in der gleichen Weise wie die Reduktionsbehandlung ausgeführt wurde, die zuvor beschrieben wurde. Eine der gegenüberliegenden Flächen der Platten wurde spiegelpoliert, um Wafer für eine Messung herzustellen. Es ist zu bemerken, dass bei dem finalen Polieren ein System von mechanochemischem Polieren durch kolloidales Silica angewandt wurde.
Die Wafer, welche von dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall angefertigt wurden, hatten vor der Reduktionsbehandlung eine weiße Farbe, und hatten nach der Reduktionsbehandlung eine blau-graue Farbe. Überdies, da die weiße Farbe oder die blau-graue Farbe der Wafer in den jeweiligen Wafern insgesamt einheitlich oder homogen war, wurde auf einen Blick verstanden, dass Magnesium, das Additivelement, einheitlich oder homogen zugegeben wurde.
<Herstellung von LT-Einkristall>
Eine Rohmaterialmischung wurde durch miteinander Mischen von Li₂CO₃ und Ta₂O₅ durch eine Kugelmühle angefertigt, um einen „Li/Ta“-Wert von 0,9433 zu haben. Die angefertigte Rohmaterialmischung wurde bei 1200°C für 10 Stunden kalziniert und wurde danach in einen aus Iridium hergestellten Tiegel gegeben. Dann wurde die Rohmaterialmischung durch Hochfrequenzinduktionsheizen geschmolzen. Die Schmelztemperatur war 1710°C. Ein Impfkristall wurde in die resultierende Rohmaterialmischungsschmelze eingetaucht und wurde dann bei einer Herausziehgeschwindigkeit von 5 mm/Std herausgezogen, während er bei einer Geschwindigkeit von 10 U/min rotierte. Dadurch wurde ein Einkristall erhalten, welcher einen Durchmesser von ungefähr 100 mm und eine Länge von ungefähr 60 mm hatte. Der verwendete Impfkristall war ein LT-Einkristall, welcher in einer bestimmten Orientierung herausgeschnitten wurde.
Platten, die jeweils eine Dicke von 1 mm hatten, wurden von dem erhaltenen Einkristall bei einer Position herausgeschnitten, die vom oberen Ende durch 10 mm beabstandet war. Die herausgeschnittenen Platten wurden einer Reduktionsbehandlung unterworfen. Eine der gegenüberliegenden Flächen der Platten, welche der Reduktionsbehandlung unterworfen waren, wurde spiegelpoliert, um Wafer für eine Messung herzustellen. Es ist zu bemerken, dass bei dem finalen Polieren ein System von mechanochemischem Polieren durch kolloidales Silica angewandt wurde. Überdies wurde die Reduktionsbehandlung auf das Lithiumtantalateinkristall in der gleichen Weise ausgeführt wie die Reduktionsbehandlung, welcher das Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall unterzogen wurde.
<Messung von Wärmeleitfähigkeit von Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall>
Die Substrate, die aus dem reduzierten Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall gebildet wurden, wurden als Substrate gemäß Beispiel Nr. 2 bezeichnet. Die Substrate, die von dem reduzierten Lithiumtantalateinkristall gebildet wurden, wurden als Substrate gemäß Vergleichsbeispiel Nr. 2 bezeichnet.

Die Substrate gemäß Beispiel Nr. 2 und Vergleichsbeispiel Nr. 2 wurden bei 25°C gemessen, um die Wärmediffusionsfaktoren in der X-Achsenrichtung und der Z-Achsenrichtung und die Wärmeleitfähigkeiten in der X-Achsenrichtung und der Z-Achsenrichtung in der gleichen Weise wie beim oben beschriebenen Laserblitzverfahren herauszufinden. Tabelle 7 zeigt die Ergebnisse der Messungen. Eine Dichte, welche zum Zeitpunkt der Berechnung der Wärmeleitfähigkeiten verwendet wurde, war für alle Probesubstrate 7,45 g/cm³. Es ist zu bemerken, dass die hierbei verwendete Dichte ein Mittelwert von Dichten ist, welche durch tatsächliches Messen der jeweiligen Probesubstrate erhalten wurden. Überdies wiesen die Substrate gemäß Vergleichsbeispiel Nr. 2 einen Durchgangswiderstand von 4,53 × 10¹¹ Ω·cm auf, und die Substrate gemäß Beispiel Nr. 2 wiesen einen Durchgangswiderstand von 5,11 × 10¹¹ Ω·cm auf. Tabelle 7

	Vgl.-Bsp. Nr. 2	Bsp. Nr. 2
Li/Ta in Schmelze	0,9433	0,9433
MgO-Konzentration	0,00	5,00
(Mol-%)
Wärmediffusionsfaktor der X-Achse	1,100	1,283
(mm²/s)
Wärmeleitfähigkeit der X-Achse	3,271	3,758
(W/mK)
Wärmediffusionsfaktor der Z-Achse	1,379	1,487
(mm²/s)
Wärmeleitfähigkeit der Z-Achse	4,101	4,357
(W/mK)

Wie Tabelle 7 zeigt, wiesen die Substrate gemäß Beispiel Nr. 2 bei 25°C höhere Wärmeleitfähigkeiten in sowohl der X-Achsenrichtung als auch in der Z-Achsenrichtung als die Substrate gemäß Vergleichsbeispiel Nr. 2 auf. Überdies wiesen die Substrate gemäß Beispiel Nr. 2 bei 25°C höhere Wärmediffusionsfaktoren sowohl in der X-Achsenrichtung als auch in der Z-Achsenrichtung als die Substrate gemäß Vergleichsbeispiel Nr. 2 auf.
Überdies wird das Folgende hier nicht im Detail beschrieben. Es wurde herausgefunden, dass der Lithiumtantalateinkristall eine Curie-Temperatur von 603°C vorwies. Andererseits wurde herausgefunden, dass der Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall eine Curie-Temperatur von 620°C oder mehr bis 720°C oder weniger vorwies.
Von den oben beschriebenen Ergebnissen wurde herausgefunden, dass ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement eine hohe Wärmeleitfähigkeit vorweist und es einem Hersteller ermöglicht, dünne Platten oder Lagen zu bilden, wenn das Substrat umfasst: ein Magnesium/ Lithium-Niobateinkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685 erfüllt, und dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist; oder ein Magnesium-Lithium-Tantalateinkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9685 erfüllt, und dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist. Es wird daher angenommen, dass ein Gerät, in welchem akustische Oberflächenwellenelemente hochdicht laminiert sind, mit hoher Wahrscheinlichkeit Wärme abstrahlen oder ableiten kann, durch die Verwendung des akustischen Oberflächenwellenelementsubstrats, das eine hohe Wärmeleitfähigkeit vorweist.

Claims

Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement, wobei das Substrat umfasst: ein Magnesium/Lithium-Niobateinkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685 erfüllt, und dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist; oder ein Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall, in welchem ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9685 erfüllt, und dessen Mg-Gehaltsverhältnis von 1 Mol-% oder mehr bis 9 Mol-% oder weniger ist.
Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement nach Anspruch 1, wobei: der Magnesium/Lithium-Niobateinkristall das Atomverhältnis zwischen Li und Nb vorweist, das 0,9421 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9443 erfüllt; oder der Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall das Atomverhältnis zwischen Li und Ta vorweist, das 0,9421 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9443 erfüllt.
Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement nach Anspruch 1 oder 2, wobei das Mg-Gehaltsverhältnis in dem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall oder dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall von 1 Mol-% oder mehr bis 6 Mol-% oder weniger ist.
Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Substrat eine Dicke von 1 mm oder weniger aufweist.
Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Substrat einen Durchgangswiderstand von 9,9 × 10¹² Ω·cm oder weniger vorweist.
Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei: der Magnesium/Lithium-Niobateinkristall eine Curie-Temperatur von 1150°C oder mehr bis 1215°C oder weniger vorweist; oder der Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall eine Curie-Temperatur von 620°C oder mehr bis 720°C oder weniger vorweist.
Herstellungsverfahren für ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement, wobei das Herstellungsverfahren umfasst: einen Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt des Anfertigens einer Rohmaterialmischung durch miteinander Mischen von Lithiumcarbonat (Li₂CO₃), das eine Lithiumquelle ausmacht, Niobpentoxid (Nb₂O₅), das eine Niobquelle ausmacht, und Magnesiumoxid (MgO), das eine Magnesiumquelle ausmacht, um die folgenden Bedingungen (1) und (2) zu erfüllen; (1) ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb: 0,9048 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9685; und (2) ein MgO-Molverhältnis bezüglich einer Summe von LiNbO₃ und MgO, unter der Annahme, dass LiNbO₃ von Li₂CO₃ und Nb₂O₅ erzeugt wird: 0,01 ≤ {MgO/(MgO + LiNbO₃)} ≤ 0,09; einen Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt des Schmelzens einer Rohmaterialmischung durch Schmelzen der Rohmaterialmischung; einen Einkristall-Wachstumsschritt des Wachsens eines Magnesium/Lithium-Niobateinkristalls durch Eintauchen eines Impfkristalls in die Rohmaterialmischungsschmelze und dann Herausziehen davon; und einen Substrat-Anfertigungsschritt des Anfertigens eines Substrats von dem Magnesium/Lithium-Niobateinkristall, der bei dem Einkristall-Wachstumsschritt erhalten wird.
Herstellungsverfahren für ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement nach Anspruch 7, wobei die als (1) bezeichnete Bedingung in dem Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt wie folgt adaptiert ist: (1) ein Atomverhältnis zwischen Li und Nb: 0,9421 ≤ (Li/Nb) ≤ 0,9443.
Herstellungsverfahren für ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement, wobei das Herstellungsverfahren umfasst: einen Rohmaterialmischungs-Anfertigungsschritt des Anfertigens einer Rohmaterialmischung durch miteinander Mischen von Lithiumcarbonat (Li₂CO₃), das eine Lithiumquelle ausmacht, Tantalpentoxid (Ta₂O₅), das eine Tantalquelle ausmacht, und Magnesiumoxid (MgO), das eine Magnesiumquelle ausmacht, um die folgenden Bedingungen (3) und (4) zu erfüllen; (3) ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta: 0,9048 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9685; und (4) ein MgO-Molverhältnis bezüglich einer Summe von LiTaO₃ und MgO, unter der Annahme, dass LiTaO₃ von Li₂CO₃ und Ta₂O₅ erzeugt wird: 0,01 ≤ {MgO/(MgO + LiTaO₃)} ≤ 0,09; einen Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt des Schmelzens einer Rohmaterialmischung durch Schmelzen der Rohmaterialmischung; einen Einkristall-Wachstumsschritt des Wachsens eines Magnesium/LithiumTantalateinkristalls durch Eintauchen eines Impfkristalls in die Rohmaterialmischungsschmelze und dann Herausziehen davon; und einen Substrat-Anfertigungsschritt des Anfertigens eines Substrats von dem Magnesium/Lithium-Tantalateinkristall, der bei dem Einkristall-Wachstumsschritt erhalten wird.
Herstellungsverfahren für ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement nach Anspruch 9, wobei die als (3) bezeichnete Bedingung in dem Rohmaterialmischungs-Schmelzschritt wie folgt adaptiert ist: (3) ein Atomverhältnis zwischen Li und Ta: 0,9421 ≤ (Li/Ta) ≤ 0,9443.
Herstellungsverfahren für ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement nach einem der Ansprüche 7 bis 10, wobei das Substrat in dem Substrat-Anfertigungsschritt hergestellt wird, um eine Dicke von 1 mm oder weniger aufzuweisen.
Herstellungsverfahren für ein Substrat für ein akustisches Oberflächenwellenelement nach einem der Ansprüche 7 bis 11, wobei: der Substrat-Anfertigungsschritt einen Reduktions-Behandlungsschritt für das Substrat beinhaltet; und der Reduktions-Behandlungsschritt ein Schritt ist des Reduzierens des Substrats durch Beherbergen des Substrats und eines Reduktionsmittels, welches eine Alkalimetallverbindung beinhaltet, in einem Behandlungsbehälter, und dann Beibehalten des Behandlungsbehälters bei einer Temperatur von 200°C oder mehr und weniger als einer Curie-Temperatur eines Einkristalls, welcher das Substrat konstituiert, unter reduziertem Druck.