DE112012005486T5 - Wärmeleitende Harzzusammensetzung - Google Patents

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c/o Panasonic Corporation Kotani Yuki
c/o Panasonic Corporation Kusunoki Tomokazu
c/o Panasonic Corporation Yoden Hiroyoshi
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Abstract

Die vorliegende Erfindung stellt eine wärmeleitende Harzzusammensetzung bereit, die eine hohe Wärmeleitfähigkeit durch Einbeziehen eines spezifischen wärmeleitenden anorganischen Füllstoffs realisieren kann, ohne dass der Gehalt eines wärmeleitenden Füllstoffs erhöht wird, und die auch eine zufrieden stellende Formbarkeit aufweist. Es ist eine wärmeleitende Harzzusammensetzung offenbart, die einen wärmeleitenden Füllstoff und ein Bindemittelharz umfasst, wobei die wärmeleitende Harzzusammensetzung als wärmeleitenden Füllstoff einen unregelmäßig geformten Füllstoff enthält, der Vorwölbungs/Vertiefungsstrukturen auf dessen Oberfläche aufweist.

Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Offenbarung betrifft eine wärmeleitende Harzzusammensetzung, die in wärmeleitenden Bauteilen, wie z. B. elektronischen Bauteilen, beispielsweise Kühlkörpern, verwendet wird.
  • Beschreibung des Standes der Technik
  • Halbleiter von Computern (CPUs), Transistoren, Licht-emittierende Dioden bzw. Leuchtdioden (LEDs) und dergleichen verursachen während ihrer Nutzung manchmal eine Wärmeerzeugung. Dies führt zu einer Verschlechterung des Leistungsvermögens von elektronischen Bauteilen aufgrund von Wärme. Daher wird an die elektronischen Bauteile, welche die Erzeugung von Wärme verursachen, ein Kühlkörper angebracht.
  • In einem derartigen Kühlkörper wurden Metalle verwendet, die eine hohe Wärmeleitfähigkeit aufweisen. Ferner wurde in letzter Zeit eine wärmeleitende Harzzusammensetzung verwendet, die einen hohen Freiheitsgrad bei der Auswahl der Form aufweist und mit der auch in einfacher Weise eine Gewichtsverminderung und Verkleinerung erreicht werden können. Für eine solche wärmeleitende Harzzusammensetzung ist es erforderlich, dass sie eine große Menge eines wärmeleitenden anorganischen Füllstoffs in einem Bindemittelharz enthält, so dass die Wärmeleitfähigkeit verbessert wird. Es war jedoch bekannt, dass durch einfaches Erhöhen der zugemischten Menge des wärmeleitenden anorganischen Füllstoffs verschiedene Nachteile verursacht werden. Beispielsweise verursacht eine Erhöhung der zugemischten Menge eine Erhöhung der Viskosität der Harzzusammensetzung vor dem Aushärten. Ferner verursacht sie auch eine signifikante Verschlechterung der Formbarkeit und Verarbeitbarkeit, was zu einem schlechten Formgegenstand führt. Es besteht eine Beschränkung bezüglich der Füllmenge des Füllstoffs und die Wärmeleitfähigkeit ist häufig unzureichend ( japanische ungeprüfte Patentanmeldungsveröffentlichungen Nr. 63-10616 A , Nr. 4-342719 A , Nr. 4-300914 A , Nr. 4-211422 A , Nr. 4-345640 A ).
  • Die Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung wurden im Hinblick auf die vorstehend beschriebenen Umstände geschaffen. Diese sind auf die Bereitstellung einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung gerichtet, die eine sehr gute Wärmeleitung realisieren kann, ohne dass der Gehalt eines wärmeleitenden Füllstoffs erhöht wird, und die auch eine zufrieden stellende Formbarkeit und Verarbeitbarkeit zeigt.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Die vorliegenden Erfinder haben intensive Untersuchungen durchgeführt, um die vorstehend genannte Aufgabe zu lösen. Sie haben gefunden, dass die Verwendung eines unregelmäßig geformten Füllstoffs mit einer unregelmäßigen Vorwölbungs/Vertiefungs- bzw. Einbuchtungsstruktur auf einer Oberfläche als wärmeleitender Füllstoff eine Zunahme der Kontaktpunkte der wärmeleitenden Füllstoffe und eine Zunahme der Wärmeleitpfade ermöglicht. Dies führt zu einer hohen Wärmeleitfähigkeit ungeachtet einer kleinen Füllmenge des wärmeleitenden Füllstoffs. Die vorliegenden Erfinder haben auch gefunden, dass eine kleine Füllmenge des wärmeleitenden Füllstoffs zu einer zufrieden stellenden Formbarkeit einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung führt, die den wärmeleitenden Füllstoff enthält. Auf diese Weise wurden die Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung geschaffen.
  • Die vorliegende Offenbarung betrifft eine wärmeleitende Harzzusammensetzung, die einen wärmeleitenden Füllstoff und ein Bindemittelharz umfasst, wobei
    die wärmeleitende Harzzusammensetzung als wärmeleitenden Füllstoff einen unregelmäßig geformten Füllstoff (einen Füllstoff mit unregelmäßigen Vertiefungen) enthält, der Vorwölbungs/Vertiefungsstrukturen auf dessen Oberfläche aufweist.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Offenbarung umfasst der unregelmäßig geformte Füllstoff in einem Aspekt Sekundärteilchen, die durch aneinander Binden einer Mehrzahl der wärmeleitenden Primärteilchen gebildet worden sind.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Offenbarung umfasst in einem weiteren Aspekt ein Teilchen, das den unregelmäßig geformten Füllstoff bildet, ein erstes Teilchen und ein zweites Teilchen, das eine Teilchengröße aufweist, die kleiner ist als diejenige des ersten Teilchens, und eine Mehrzahl der zweiten Teilchen ist an eine Oberfläche eines Kernabschnitts des ersten Teilchens gebunden, so dass die Vorwölbungs/Vertiefungsstrukturen auf einer Oberfläche des Kernabschnitts ausgebildet sind.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Offenbarung weist der unregelmäßig geformte Füllstoff vorzugsweise einen mittleren Durchmesser von 10 bis 100 μm auf.
  • Die wärmeleitende Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Offenbarung kann ferner als wärmeleitenden Füllstoff einen Füllstoff mit kleinem Durchmesser mit einem mittleren Durchmesser umfassen, der kleiner ist als derjenige des unregelmäßig geformten Füllstoffs.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Offenbarung weist der Füllstoff mit kleinem Durchmesser vorzugsweise einen mittleren Durchmesser von 1 bis 10 μm auf.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Offenbarung beträgt das Volumenverhältnis des unregelmäßig geformten Füllstoffs zu dem Füllstoff mit kleinem Durchmesser vorzugsweise von 4:6 bis 7:3.
  • Die wärmeleitende Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Offenbarung enthält vorzugsweise 35 bis 80 Volumen-% des wärmeleitenden Füllstoffs.
  • Die vorliegende Offenbarung betrifft auch einen wärmeleitenden Formgegenstand, der durch Formen der vorstehend genannten wärmeleitenden Harzzusammensetzung erhalten worden ist, wobei Vorwölbungen von anderen Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs in die Vertiefungen von Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs eingedrungen sind.
  • Die vorliegende Offenbarung betrifft auch einen wärmeleitenden Formgegenstand, der durch Formen der vorstehend genannten wärmeleitenden Harzzusammensetzung erhalten worden ist, die den vorstehend genannten unregelmäßig geformten Füllstoff und den Füllstoff mit kleinem Durchmesser als wärmeleitenden Füllstoff enthält, wobei der Füllstoff mit kleinem Durchmesser in die Vertiefungen von Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs eingedrungen ist.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß den Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung nimmt die Anzahl von Kontaktpunkten zwischen wärmeleitenden Füllstoffen zu und die Wärmeleitpfade nehmen zu, da ein unregelmäßig geformter Füllstoff, der eine unregelmäßige Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche aufweist, als wärmeleitender Füllstoff verwendet wird, was zu einer hohen Wärmeleitfähigkeit ungeachtet einer kleinen Füllmenge des wärmeleitenden Füllstoffs führt. Die kleine Füllmenge des wärmeleitenden Füllstoffs stellt eine Fluidität der wärmeleitenden Harzzusammensetzung sicher, so dass die Formbarkeit verbessert wird, was zu einer zufrieden stellenden Verarbeitbarkeit führt.
  • Gemäß den Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung kann eine wärmeleitende Harzzusammensetzung bereitgestellt werden, die eine sehr gute Wärmeleitung realisieren kann, ohne dass der Gehalt des wärmeleitenden Füllstoffs erhöht wird, und die auch eine zufrieden stellende Formbarkeit und Verarbeitbarkeit zeigt.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • 1 ist eine SEM(Rasterelektronenmikroskop)-Mikrographie einer Oberfläche eines unregelmäßig geformten Füllstoffs, der in einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung enthalten ist.
  • 2 ist eine SEM-Mikrographie eines Querschnitts eines unregelmäßig geformten Füllstoffs, der in einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung enthalten ist.
  • 3 ist eine schematische Ansicht eines Querschnitts des in der 2 gezeigten unregelmäßig geformten Füllstoffs.
  • 4A ist eine perspektivische Konzeptansicht eines unregelmäßig geformten Füllstoffs.
  • 4B ist eine Ansicht des unregelmäßig geformten Füllstoffs von unten.
  • 5 ist eine schematische Ansicht einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, die einen unregelmäßig geformten Füllstoff und einen kugelförmigen Füllstoff mit kleinem Durchmesser als wärmeleitende Füllstoffe enthält.
  • 6 ist eine schematische Ansicht einer herkömmlichen wärmeleitenden Harzzusammensetzung, die einen kugelförmigen Füllstoff mit großem Durchmesser und einen kugelförmigen Füllstoff mit kleinem Durchmesser als wärmeleitende Füllstoffe enthält.
  • 7 ist eine schematische Ansicht eines Formgegenstands 12, der aus einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 hergestellt ist, die nur einen unregelmäßig geformten Füllstoff 4 als wärmeleitenden Füllstoff 2 enthält.
  • 8 ist eine schematische Ansicht eines Formgegenstands 12, der aus einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 hergestellt ist, die einen unregelmäßig geformten Füllstoff 4 und einen Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 als wärmeleitende Füllstoffe 2 enthält.
  • 9 ist eine schematische Ansicht, die ein Verfahren zur Herstellung eines unregelmäßig geformten Füllstoffs durch Binden anderer wärmeleitender Füllstoffteilchen an wärmeleitende Füllstoffteilchen durch ein Bindungsmittel zeigt.
  • BESCHREIBUNG DER AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Nachstehend wird ein Modus zur Ausführung der vorliegenden Erfindung unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen detailliert beschrieben. Die folgende Ausführungsform veranschaulicht eine wärmeleitende Harzzusammensetzung zur Darlegung des technischen Grundgedankens der vorliegenden Erfindung. Ferner beschränkt sie die vorliegende Erfindung nicht. Die Größe, das Material, die Form und die relative Anordnung der Komponenten, die in der vorliegenden Ausführungsform veranschaulicht sind, sollen den Bereich der vorliegenden Erfindung nicht nur auf diese beschränken, soweit nichts anderes angegeben ist, sondern dienen lediglich der Veranschaulichung. Die Größe und die Positionsbeziehung von Elementen, die durch die jeweiligen Zeichnungen gezeigt sind, sind manchmal übertrieben dargestellt, um die Beschreibung zu verdeutlichen.
  • Die 1 ist ein Oberflächenbild, das durch ein Rasterelektronenmikroskop (nachstehend als SEM bezeichnet) der wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung erzeugt worden ist. Die 2 ist ein Querschnittsbild, das durch ein SEM von einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung erzeugt worden ist. 3 ist eine schematische Ansicht davon. Hier wird der Fall beschrieben, bei dem die wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 durch Wärmeverschweißen aneinander gebunden werden, so dass eine Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche eines unregelmäßig geformten Füllstoffs gebildet wird. Die vorliegende Erfindung ist jedoch nicht auf ein Wärmeverschweißen beschränkt und wärmeleitende Füllstoffteilchen können mit jedweden anderen Verfahren aneinander gebunden werden. Nachstehend wird der Fall beschrieben, bei dem die wärmeleitenden Füllstoffteilchen durch Wärmeverschweißen aneinander gebunden werden, so dass der unregelmäßig geformte Füllstoff erzeugt wird.
  • Wie es in der 3 gezeigt ist, umfasst eine wärmeleitende Harzzusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung einen wärmeleitenden Füllstoff 2 und ein Bindemittelharz 3. Ferner enthält die wärmeleitende Harzzusammensetzung 1 als wärmeleitenden Füllstoff 2 einen unregelmäßig geformten Füllstoff 4. Der unregelmäßig geformte Füllstoff 4 ist aus Sekundärteilchen zusammengesetzt. Bei den Sekundärteilchen handelt es sich um eine Anordnung, die durch aneinander Binden einer Mehrzahl der wärmeleitenden Primärteilchen hergestellt wird. Ferner weist die Anordnung eine unregelmäßige Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche auf. Die wärmeleitende Harzzusammensetzung 1 gemäß der vorliegenden Erfindung kann auch einen Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 als wärmeleitenden Füllstoff 2 enthalten.
  • In der vorliegenden Erfindung steht Primärteilchen, wie es hier verwendet wird, für ein Teilchen als eine Minimaleinheit, die den unregelmäßig geformten Füllstoff 4 bildet (entsprechend einem wärmeleitenden Füllstoffteilchen). Sekundärteilchen steht für ein Aggregat, in dem Primärteilchen aggregiert sind (entsprechend einem unregelmäßig geformten Füllstoff 4). Es ist bevorzugt, dass das Primärteilchen durch Verschweißen, Binden bzw. Verkleben oder dergleichen fest fixiert wird.
  • Es werden Details bezüglich der Form des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 beschrieben, der als wärmeleitender Füllstoff 2 der wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung enthalten ist. Wie es in der 3 gezeigt ist, weist der unregelmäßig geformte Füllstoff 4 einen Aufbau auf, bei dem eine Mehrzahl der wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 als Primärteilchen teilweise miteinander verschweißt ist. Folglich ist eine Mehrzahl der verschweißten Abschnitte 6 an einer entfernten Stelle ausgebildet. Ferner ist eine Lücke 8 zwischen dem wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 und dem wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 ausgebildet. Ferner ist auch eine unregelmäßige Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 ausgebildet. Wenn konzeptionell ein Fall beschrieben wird, bei dem der unregelmäßig geformte Füllstoff aus vier wärmeleitenden Füllstoffteilchen zusammengesetzt ist, z. B. wie es in den 4A und 4B gezeigt ist, befinden sich diese vier wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 an jeder Spitze eines genäherten Tetraeders. Ferner ist jedes wärmeleitende Füllstoffteilchen 7 mit einem anderen wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 verschweißt. Folglich ist in der Nähe eines Zwischenabschnitts der Spitze des genäherten Tetraeders ein wie eine Verjüngung bzw. Engstelle geformter Schweißabschnitt 6 ausgebildet.
  • Der unregelmäßig geformte Füllstoff 4, der durch das vorstehend genannte Verschweißen ausgebildet wird, ist vorzugsweise mindestens einer, der aus der Gruppe, bestehend aus MgO, Al2O3 und SiO2, ausgewählt ist. MgO, Al2O3 und SiO2 weisen als solche eine hervorragende Wärmeleitfähigkeit auf. Ferner werden sie durch Erwärmen der wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7, die miteinander in Kontakt sind, bei einer Temperatur, die deren Schmelztemperatur entspricht oder niedriger als diese ist, erzeugt. Insbesondere werden sie bei einer Schmelztemperatur von 800°C bis zu einer Schmelztemperatur von 2500°C und mehr bevorzugt einer Schmelztemperatur von 1000°C bis zu einer Schmelztemperatur von 2000°C erwärmt. Insbesondere beträgt die Erwärmungstemperatur von etwa 1800°C bis etwa 2000°C, wenn Magnesiumoxid als wärmeleitende Füllstoffteilchen 7 verwendet wird. Ferner beträgt die Erwärmungstemperatur von etwa 1000°C bis etwa 1500°C, wenn Aluminiumoxid als wärmeleitende Füllstoffteilchen 7 verwendet wird. Die optimale Erwärmungstemperatur kann ausgehend von einer Schmelztemperatur des Füllstoffs abhängig von den Arten des verwendeten Füllstoffs zweckmäßig eingestellt werden. Der unregelmäßig geformte Füllstoff 4, der eine unregelmäßige Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche aufweist, kann durch Erwärmen der wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 bei einer Temperatur innerhalb des vorstehend genannten Temperaturbereichs hergestellt werden. Bei dem unregelmäßig geformten Füllstoff 4, der in der vorstehend beschriebenen Weise hergestellt worden ist, sind in der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 zahlreiche Kontaktpunkte zwischen dem wärmeleitenden Füllstoff 2 ausgebildet, wodurch die Wärmeleitfähigkeit verbessert ist.
  • Wie es vorstehend erwähnt worden ist, sind in dem Fall, bei dem der unregelmäßig geformte Füllstoff 4 durch Verschweißen ausgebildet worden ist, die wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 im Hinblick auf ein einfaches Verschweißen vorzugsweise aus einer einzelnen Komponente ausgebildet. Wenn die wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 miteinander verschweißbar sind, können die wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 aus zwei oder mehr Komponenten zusammengesetzt sein.
  • Der unregelmäßig geformte Füllstoff 4, der in der wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Ausführungsform enthalten ist, wird üblicherweise durch Verschweißen von vier oder mehr wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 ausgebildet, wie es in der 3 gezeigt ist. Eine Mehrzahl der wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 wird teilweise miteinander verschweißt. Folglich wird eine Mehrzahl der verschweißten Abschnitte 6 an einer entfernten Stelle ausgebildet. Ferner wird eine Lücke 8 zwischen dem wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 und dem wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 ausgebildet. Ferner wird auch eine unregelmäßige Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 ausgebildet. Der unregelmäßig geformte Füllstoff 4 weist eine unregelmäßige Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche auf. Folglich ist die Oberfläche verglichen mit einem kugelförmigen oder zerkleinerten herkömmlichen Füllstoff erhöht. Daher werden zahlreiche Kontaktpunkte zwischen dem wärmeleitenden Füllstoff 2 ausgebildet und folglich wird die Wärmeleitfähigkeit verbessert. Ferner wird die Anzahl der Kontaktpunkte durch Erhöhen des Gehalts des wärmeleitenden Füllstoffs 2 erhöht, während die Formbarkeit des wärmeleitenden Harzes 1 durch die Verwendung des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 in einer Kombination mit dem Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5, der eine kleinere Teilchengröße als diejenige des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 aufweist, aufrechterhalten wird, wodurch eine höhere Wärmeleitfähigkeit realisiert werden kann. Eine schematische Ansicht (SEM-Bild) der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 ist in den 5 und 6 gezeigt. Die 6 ist eine schematische Ansicht (SEM-Bild) einer herkömmlichen wärmeleitenden Harzzusammensetzung, die einen Füllstoff mit großem Durchmesser und einen Füllstoff mit kleinem Durchmesser enthält. Die 5 ist eine schematische Ansicht (SEM-Bild) einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, die einen unregelmäßig geformten Füllstoff und einen Füllstoff mit kleinem Durchmesser enthält. Wie es in der 6 gezeigt ist, weisen in der herkömmlichen wärmeleitenden Harzzusammensetzung 20 der Füllstoff mit großem Durchmesser 21 und der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 22 eine Kugelform und eine kleine Oberfläche auf. Folglich ist die Anzahl von Kontaktpunkten 24 zwischen den wärmeleitenden Füllstoffen 25 kleiner als bei dem unregelmäßig geformten Füllstoff 4, der eine Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche aufweist. Daher ist die Wärmeleitfähigkeit ungeachtet einer großen Füllstoffmenge des wärmeleitenden Füllstoffs niedrig. Dabei wird bei der herkömmlichen wärmeleitenden Harzzusammensetzung 20 die Anzahl von Kontaktpunkten 24 zwischen den Füllstoffen durch den Gehalt des wärmeleitenden Füllstoffs 25 festgelegt. Andererseits ist in der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 gemäß der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung die Kontaktfläche des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 groß, wie es in der 5 gezeigt ist. Folglich nimmt die Anzahl der Kontaktpunkte 9 verglichen mit der herkömmlichen wärmeleitenden Harzzusammensetzung 20, die in der 6 gezeigt ist, zu. Als Ergebnis werden Wärmeleitpfade effizient gebildet. Folglich wird es möglich, eine hohe Wärmeleitung der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 zu realisieren.
  • Das Verfahren zur Herstellung eines unregelmäßig geformte Füllstoffs ist nicht auf das vorstehend beschriebene Verfahren zum Verschweißen einer Mehrzahl der wärmeleitenden Füllstoffteilchen 7 beschränkt. Ferner kann es sich um jedwedes Verfahren handeln, solange das andere wärmeleitende Füllstoffteilchen durch irgendein Bindungsmittel an die wärmeleitenden Füllstoffteilchen gebunden wird. Wie es in der 9 gezeigt ist, umfasst ein Teilchen, das den unregelmäßig geformten Füllstoff bildet, ein erstes Teilchen 4a und ein zweites Teilchen 4b. Das zweite Teilchen 4b weist eine Teilchengröße auf, die kleiner ist als diejenige des ersten Teilchens 4a. Ferner kann eine Mehrzahl der zweiten Teilchen 4b an eine Oberfläche eines Kernabschnitts gebunden werden, der das erste Teilchen 4a umfasst. Folglich wird auf einer Oberfläche des Kernabschnitts eine Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur gebildet. Wenn als Bindungsmittel z. B. ein Haftmittel verwendet wird, das eine Sol-Gel-Flüssigkeit als eine Bindungskomponente enthält, wird eine Mehrzahl der wärmeleitenden Füllstoffteilchen an eine Mehrzahl von anderen wärmeleitenden Füllstoffteilchen gebunden. Folglich kann der unregelmäßig geformte Füllstoff, der die Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur aufweist, gebildet werden. In diesem Fall ist es auch möglich, verschiedene Arten von wärmeleitenden Füllstoffen zu binden. Darüber hinaus ist es auch möglich, die Größe der Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur durch geeignetes Auswählen der Teilchengröße des wärmeleitenden Füllstoffs, der Arten der Sol-Gel-Flüssigkeit, der Erwärmungstemperatur, der Aushärtungszeit des Haftmittels und dergleichen zu steuern bzw. einzustellen. Es ist auch vorteilhaft, als spezifische Beispiele für das Bindungsmittel eine organische Verbindung, die eine reaktive funktionelle Gruppe aufweist, zusätzlich zu dem Haftmittel zu verwenden, das eine Sol-Gel-Flüssigkeit als eine Bindungskomponente enthält. Die Verwendung einer solchen organischen Verbindung als Bindungsmittel ermöglicht die Bildung einer festen Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche des unregelmäßig geformten Füllstoffs.
  • Das Verfahren zum Binden des anderen wärmeleitenden Füllstoffteilchens an die wärmeleitenden Füllstoffteilchen durch das Bindungsmittel ermöglicht die Einsparung von Herstellungskosten. Dies ist darauf zurückzuführen, dass die Erwärmungstemperatur verglichen mit dem Verfahren zum Binden des anderen wärmeleitenden Füllstoffteilchens an wärmeleitende Füllstoffteilchen durch Binden niedrig ist.
  • Das Verfahren zur Herstellung eines unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 ist nicht auf das vorstehend genannte Verschweißen beschränkt. Es kann jedwedes andere Mittel verwendet werden, solange es möglich ist, das andere wärmeleitende Füllstoffteilchen an die wärmeleitenden Füllstoffteilchen zu binden. Beispielsweise kann, wie es in den vorstehend genannten Zeichnungen gezeigt ist, der unregelmäßig geformte Füllstoff aus einem wärmeleitenden Füllstoff 4a und einem wärmeleitenden Füllstoff 4b zusammengesetzt sein. Wenn der mittlere Durchmesser des wärmeleitenden Füllstoffs 4a größer ist als derjenige des wärmeleitenden Füllstoffs 4b, wird eine ideale Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur gebildet und Wärmeleitungspfade werden effizient gebildet. Daher beträgt in dem Fall, dass der unregelmäßig geformte Füllstoff durch Bonden gebildet wird, der mittlere Durchmesser des wärmeleitenden Füllstoffs 4a im Hinblick auf eine Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit vorzugsweise 10 μm oder mehr und mehr bevorzugt 50 bis 90 μm. Der mittlere Durchmesser des wärmeleitenden Füllstoffs 4b beträgt vorzugsweise von 1 bis 30 μm und mehr bevorzugt von 1 bis 10 μm. Bei diesem unregelmäßig geformten Füllstoff 4 beträgt der Porendurchmesser von Vertiefungen 10 vorzugsweise von 1 bis 30 μm und mehr bevorzugt von 1 bis 10 μm. Wie hier verwendet steht der mittlere Durchmesser für einen Teilchendurchmesser (d50), bei dem der integrierte (kumulative) Gewichtsprozentsatz 50% wird. Der mittlere Durchmesser kann mit einem Laserbeugungs-Teilchengrößenverteilungsanalysegerät „SALD2000” (von Shimadzu Corporation hergestellt) gemessen werden.
  • Der wärmeleitende Füllstoff 4a, 4b ist nicht speziell beschränkt und es handelt sich vorzugsweise um MgO, Al2O3, SiO2, Bornitrid, Aluminiumhydroxid und Aluminiumnitrid. Der wärmeleitende Füllstoff 4a, 4b umfasst auch Magnesiumcarbonat, Magnesiumhydroxid, Calciumcarbonat, Ton, Talk, Glimmer, Titanoxid, Zinkoxid und dergleichen. Insbesondere kann auch ein organischer Füllstoff verwendet werden.
  • Ein Beispiel für ein Verfahren zur Herstellung eines solchen unregelmäßig geformten Füllstoffs wird beschrieben. Als erstes wird der wärmeleitende Füllstoff 4b mit einem Metallalkoxid, einem Lösungsmittel, Wasser, das zur Hydrolyse verwendet wird, und einem Katalysator zur Herstellung einer Aufschlämmung gemischt. Die Aufschlämmung wird auf den wärmeleitenden Füllstoff 4b gesprüht und einer Wärmebrennbehandlung unterzogen, worauf gegebenenfalls eine Zerkleinerung und eine Klassierung durchgeführt werden. Auf diese Weise wird eine Mehrzahl der wärmeleitenden Füllstoffe 4b an den wärmeleitenden Füllstoff 4a mittels eines Metalloxids gebunden. Folglich wird es ermöglicht, den unregelmäßig geformten Füllstoff 4, der eine Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur aufweist, zu bilden.
  • Das Metalloxid kann durch eine Hydrolyse und Kondensation eines Metallalkoxids oder eines Hydrolysats davon oder eines Kondensats davon gebildet werden. Das Metalloxid umfasst z. B. ein Alkoxid auf Si-Basis, wie z. B. Tetramethoxysilan und Tetraethoxysilan. Es ist auch möglich, Metallalkoxide von Al, Mg, Ti, Zr, Ge, Nb, Ta, Y und dergleichen zu verwenden.
  • Insbesondere wird das Metalloxid durch Hydrolyse und Kondensation eines Metallalkoxids, das durch die folgende chemische Formel (1) oder chemische Formel (2) dargestellt wird, oder ein Hydrolysat davon oder ein Kondensat davon gebildet.
  • (Chemische Formel 1)
    • M1(OR1)m (1)
  • (Chemische Formel 2)
    • M2(OR2)n-x(R3)x (2)
  • In den vorstehenden chemischen Formeln (1) und (2) ist jedes von M1 und M2 ein Metall, das aus Si, Ti, Al, Zr, Ge, Nb, Ta und Y ausgewählt ist. R1 und R2 sind Alkylgruppen oder Wasserstoffatome und alle Substituenten können gleich sein oder es können verschiedene Substituenten zusammen vorliegen. R3 ist eine Alkylgruppe und alle Substituenten können gleich sein oder es können verschiedene Substituenten zusammen vorliegen. m ist eine ganze Zahl, die mit der Wertigkeit von M1 identisch ist, n ist eine ganze Zahl, die mit der Wertigkeit von M2 identisch ist. x ist eine ganze Zahl von 1 oder mehr und n > x.
  • Die Verbindung, die durch die chemische Formel (1) dargestellt ist, kann ein Metallalkoxid sein, bei dem alle R1 Alkylgruppen sind, wie z. B. eine Methylgruppe, eine Ethylgruppe, eine Propylgruppe und eine Butylgruppe. Die R1 können teilweise Alkylgruppen sein und bei dem Rest kann es sich um Wasserstoffatome handeln. In dem Fall, dass alle R1 Wasserstoffatome sind, kann ein Hydrolysat des Metallalkoxids verwendet werden. Bezüglich der Alkylgruppe, die durch R1 der chemischen Formel (1) dargestellt wird, gibt es keine spezielle Beschränkung und die Anzahl der Kohlenstoffatome liegt vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 1 bis 5.
  • Spezielle Beispiele für das Metallalkoxid, das durch die chemische Formel (1) dargestellt wird, umfassen substituierte oder unsubstituierte Alkoxysilane, wie z. B. Tetramethoxysilan, Tetraethoxysilan, Tetra-n-propoxysilan, Tetraisopropoxysilan, Tetra-n-butoxysilan und Tetrakis(2-methoxyethoxy)silan, substituierte oder unsubstituierte Aluminiumalkoxide, wie z. B. Aluminiumtriethoxid, Aluminiumtri-n-propoxid, Aluminiumtriisopropoxid, Aluminiumtri-n-butoxid, Aluminiumtriisobutoxid, Aluminiumtri-sec-butoxid, Aluminiumtri-tert-butoxid, Aluminiumtris(hexyloxid), Aluminiumtris(2-ethylhexyloxid), Aluminiumtris(2-methoxyethoxid), Aluminiumtris(2-ethoxyethoxid) und Aluminiumtris(2-butoxyethoxid), Titanalkoxide, wie z. B. Titantetraethoxid, Titantetra-n-propoxid, Titantetraisopropoxid, Titantetra-n-butoxid, Titantetra-sec-butoxid und Titantetrakis(2-ethylhexyloxid), Zirkoniumalkoxide, wie z. B. Zirkoniumtetraethoxid, Zirkoniumtetra-n-propoxid, Zirkoniumtetraisopropoxid, Zirkoniumtetra-n-butoxid, Zirkoniumtetra-sec-butoxid und Zirkoniumtetrakis(2-ethylhexyloxid), Germaniumalkoxide, wie z. B. Germaniumtetraethoxid, Germaniumtetra-n-propoxid, Germaniumtetraisopropoxid, Germaniumtetra-n-butoxid, Germaniumtetra-sec-butoxid und Germaniumtetrakis(2-ethylhexyloxid), oder Yttriumalkoxide, wie z. B. Yttriumhexaethoxid, Yttriumhexaethoxid-n-propoxid, Yttriumhexaethoxidisopropoxid, Yttriumhexaethoxid-n-butoxid, Yttriumhexaethoxid-sec-butoxid und Yttriumhexaethoxidkis(2-ethylhexyloxid). Es ist auch möglich, ein teilweise hydrolysiertes Kondensat, bei dem es sich um ein Oligomer dieser Metallalkoxide handelt, oder ein Gemisch mit einem Metallalkoxid, bei dem es sich um ein Monomer handelt, zu verwenden.
  • Die Verbindung mit der chemischen Formel (2) kann ein Metallalkoxid sein, bei dem alle R2 Alkylgruppen sind, wie z. B. eine Methylgruppe, eine Ethylgruppe, eine Propylgruppe und eine Butylgruppe. Die R2 können teilweise Alkylgruppen sein und beim Rest kann es sich um Wasserstoffatome handeln. Die Verbindung kann auch ein Hydrolysat eines Metallalkoxids sein, bei dem alle R2 Wasserstoffatome sind. Ferner ist mindestens eine Alkylgruppe R3 an M2 gebunden und diese Alkylgruppe R3 kann linear oder verzweigt sein. Beispiele dafür umfassen Ethyl, Propyl, Butyl, Pentyl, Hexyl, Heptyl und Octyl. Beispiele für die substituierte Alkylgruppe umfassen Alkoxy-substituierte Alkylgruppen, wie z. B. 2-Methoxyethyl, 2-Ethoxyethyl und 2-Butoxyethyl. Die Anzahl der Kohlenstoffatome der Alkylgruppe, die durch R2 der chemischen Formel (2) dargestellt ist, liegt vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 1 bis 5 und die Anzahl von Kohlenstoffatomen der Alkylgruppe, die durch R3 dargestellt wird, liegt vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 1 bis 10.
  • Spezielle Beispiele für das Alkyl-substituierte Metallalkoxid mit der chemischen Formel (2) umfassen Methoxysilane, wie z. B. Methyltrimethoxysilan, Dimethyldimethoxysilan, Methyldimethoxysilan, Trimethylmethoxysilan, Ethyltrimethoxysilan, n-Propyltrimethoxysilan, n-Butyltrimethoxysilan, n-Pentyltrimethoxysilan, n-Hexyltrimethoxysilan, Cyclohexyltrimethoxysilan, Phenyltrimethoxysilan, Vinyltrimethoxysilan und Methylvinyldimethoxysilan, Ethoxysilane, wie z. B. Methyltriethoxysilan, Dimethyldiethoxysilan, Methyldiethoxysilan, Trimethylethoxysilan, Vinyltriethoxysilan und Methylvinyldiethoxysilan, Propoxysilane, wie z. B. Methyltri-n-propoxysilan und Methyltriisopropoxysilan, oder substituierte Alkoxysilane, wie z. B. Methyltris(2-methoxyethoxy)silan und Vinyltris(2-methoxyethoxy)silan. Es ist auch möglich, ein teilweise hydrolysiertes Kondensat dieser Alkoxide allein oder eine Kombination davon zu verwenden. Es ist auch möglich, Metallalkoxide zu verwenden, in denen eine Metallspezies Aluminium, Titan, Zirkonium, Germanium oder Yttrium ist.
  • Eine Metalloxidmatrix kann unter Verwendung von jedweder der Verbindung mit der chemischen Formel (1) und der Verbindung mit der chemischen Formel (2) gebildet werden. Ein Metalloxid kann unter Verwendung der Verbindung mit der chemischen Formel (1) und der Verbindung mit der chemischen Formel (2) in einer Kombination gebildet werden.
  • Als Hydrolysekatalysatoren für das Metallalkoxid werden üblicherweise verwendete Katalysatoren eingesetzt. Beispiele dafür umfassen anorganische Säuren, wie z. B. Chlorwasserstoffsäure, Salpetersäure, Schwefelsäure und Phosphorsäure, organische Säuren, wie z. B. eine Organophosphorsäure, Ameisensäure, Essigsäure, Essigsäureanhydrid, Chloressigsäure, Propionsäure, Buttersäure, Valeriansäure, Zitronensäure, Glukonsäure, Bernsteinsäure, Weinsäure, Milchsäure, Fumarsäure, Äpfelsäure, Itaconsäure, Oxalsäure, Schleimsäure, Harnsäure, Barbitursäure und p-Toluolsulfonsäure, ein saures Kationenaustauscherharz, ein protoniertes Schichtsilikat und dergleichen.
  • Die Verwendung dieses Verfahrens ermöglicht das Binden bzw. Verkleben von zwei oder mehr verschiedenen Arten der wärmeleitenden Füllstoffe. Ferner ist es möglich, eine Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur durch geeignetes Auswählen der Teilchengröße des wärmeleitenden Füllstoffs, der Arten einer Sol-Gel-Flüssigkeit, der Erwärmungstemperatur, der Erwärmungszeit und dergleichen zu steuern bzw. einzustellen.
  • In dem Zerkleinerungsschritt wird die gebrannte Produktmasse, die durch das Brennen erhalten worden ist, zu Teilchen zerkleinert. Zum Zerkleinern des gebrannten Produkts können verschiedene Techniken eingesetzt werden. Beispiele dafür umfassen ein Zerkleinern durch einen Mörser, ein Zerkleinern durch eine Kugelmühle, ein Zerkleinern mittels eines V-förmigen Rotationsmischers, ein Zerkleinern mittels eines Kreuztrommelmischers („cross rotary mixer”), ein Zerkleinern durch eine Strahlmühle, ein Zerkleinern durch einen Brecher, ein motorbetriebenes Mahlwerk, eine Schwingbechermühle, eine Scheibenmühle, eine Rotorschleudermühle, eine Schneidmühle oder eine Hammermühle und dergleichen. Als Zerkleinerungsverfahren kann ein Trockenzerkleinerungsverfahren oder ein Nasszerkleinerungsverfahren eingesetzt werden. Bei dem Trockenzerkleinerungsverfahren wird das gebrannte Produkt ohne die Verwendung eines Lösungsmittels zerkleinert. Bei dem Nasszerkleinerungsverfahren wird das gebrannte Produkt in ein Lösungsmittel, wie z. B. Wasser oder ein organisches Lösungsmittel, eingebracht und dann in dem Lösungsmittel zerkleinert.
  • Ethanol, Methanol und dergleichen können als das organische Lösungsmittel verwendet werden.
  • In dem Klassierschritt wird der wärmeleitende Füllstoff, der durch Zerkleinern erhalten worden ist, in eine Teilchenanordnung mit einer vorgegebenen Teilchengrößenverteilung umgewandelt. Bei der Klassierung können verschiedene Techniken eingesetzt werden und Beispiele dafür umfassen eine Klassierung durch ein Sieb, eine Klassierung mittels eines Sedimentationsphänomens des wärmeleitenden Füllstoffs in einem Lösungsmittel, wie z. B. Wasser oder einem Alkohol, und dergleichen. Als Klassierverfahren kann auch ein Trockenklassierverfahren, bei dem kein Lösungsmittel verwendet wird, oder ein Nassklassierverfahren, bei dem das zerkleinerte Produkt in ein Lösungsmittel, wie z. B. Wasser oder ein organisches Lösungsmittel, eingebracht wird und dann zusammen mit dem Lösungsmittel klassiert wird, verwendet werden. Die Mehrzahl der Klassiertechniken wird manchmal verwendet, um eine schmale Teilchengrößenverteilung zu erhalten.
  • Der unregelmäßig geformte Füllstoff der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung muss nur eine Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche umfassen. Er kann auch aus den wärmeleitenden Primärteilchen mit einer Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur zusammengesetzt sein. Bei der Bildung der Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf der Oberfläche kann eine Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur durch Ätzen der Oberfläche des wärmeleitenden Füllstoffs durch eine Lösung auf Säurebasis (z. B. eine wässrige Lösung von Salpetersäure, eine wässrige Lösung von Flusssäure, usw.) gebildet werden. Ferner ist es möglich, die Größe der Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur durch geeignetes Einstellen der Arten, der Konzentration, der Temperatur, der Ätzzeit und der dergleichen der sauren Lösung zu steuern bzw. einzustellen. D. h., eine Oberfläche eines Teilchens, das den unregelmäßig geformten Füllstoff bildet, kann zur Bildung einer Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf der Oberfläche des Teilchens geätzt werden. Das Verfahren zur Bildung einer Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche des wärmeleitenden Füllstoffs ist nicht auf ein Nassätzverfahren unter Verwendung der vorstehend genannten Lösung auf Säurebasis beschränkt. Das Verfahren zur Bildung einer Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf dessen Oberfläche kann z. B. ein Trockenätzverfahren, wie z. B. ein Plasmaätzen (Plasmagasätzen) sein. In dem Fall des Bildens einer Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche eines wärmeleitenden Füllstoffs durch Plasmaätzen kann z. B. ein Sputtern durch eine Kollision von Ar-Ionen mit einer Oberfläche des wärmeleitenden Füllstoffs in einem Zustand durchgeführt werden, bei dem der wärmeleitende Füllstoff in der Schwebe gehalten wird (d. h., eine Oberfläche des wärmeleitenden Füllstoffs kann physikalisch geätzt werden). Beispiele für die Substanz, die mit der Oberfläche des wärmeleitenden Füllstoffs kollidieren gelassen werden kann, umfassen Ar-Ionen und dergleichen. Ar-Ionen sind bevorzugt, da eine geeignete Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf der Oberfläche des unregelmäßig geformten Füllstoffs gebildet werden kann. Es ist auch möglich, ein Reaktivgasätzen unter Verwendung eines Gases auf Fluorbasis (SF6, CF4, CHF3, C2F6) durchzuführen.
  • Beispiele für das Ätzverfahren umfassen ein Verfahren, bei dem ein Ätzmittel und ein wärmeleitender Füllstoff üblicherweise in einem gemeinsamen Lösungsmittel gelöst und dispergiert werden und dann eine Oberfläche des wärmeleitenden Füllstoffs teilweise entfernt wird. Wenn feine Teilchen im Vorhinein an einer Oberfläche eines wärmeleitenden Füllstoffs anhaften (d. h., der wärmeleitende Füllstoff ist einer Maskierungsbehandlung unterzogen worden), worauf die Ätzbehandlung durchgeführt wird, schreitet das Ätzen an der Position, bei der die Maskierungsbehandlung durchgeführt worden ist, langsam fort. Dies führt zu einer Differenz bei der Ätzgeschwindigkeit zwischen der Position, an der die Maskierungsbehandlung nicht durchgeführt worden ist, und der Position, an der die Maskierungsbehandlung durchgeführt worden ist. Folglich wird die Bildung einer Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur ermöglicht. Bei den feinen Teilchen, die im Vorhinein an der Oberfläche des wärmeleitenden Füllstoffs anhaften gelassen werden, kann es sich um jedwede feinen Teilchen handeln, solange die Maskierungsbehandlung durchgeführt werden kann. Spezifische Beispiele dafür umfassen feine Teilchen von Al, Au, SiO2 und dergleichen. Die feinen Teilchen aus solchen Materialien ermöglichen eine zufrieden stellende Maskierungsbehandlung zur Bildung einer zufrieden stellenden Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur.
  • Es ist auch möglich, einen unregelmäßig geformten Füllstoff, der eine Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf einer Oberfläche aufweist, durch Erhitzen einer organischen Metallverbindung und Steuern bzw. Einstellen einer Kristallwachstumsorientierung zu erhalten. Vorwölbungen können aus einer Mehrzahl der Positionen einer Oberfläche eines Teilchens, das den unregelmäßig geformten Füllstoff bildet, wachsen. Folglich wird eine Vorwölbungs/Vertiefungsstruktur auf der Oberfläche des Teilchens gebildet.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung weist der unregelmäßig geformte Füllstoff 4 vorzugsweise einen mittleren Durchmesser von 10 bis 100 μm auf. Wenn der mittlere Durchmesser des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 von 10 bis 100 μm beträgt, kann eine wärmeleitende Harzzusammensetzung erhalten werden, ohne dass ein Nachteil bezüglich der Handhabung und der Formbarkeit verursacht wird. Insbesondere ermöglicht der mittlere Durchmesser von 10 μm oder mehr die Unterdrückung einer übermäßigen Zunahme der Viskosität eines Harzes. Der mittlere Durchmesser von 100 μm oder weniger ermöglicht es, eine Verschlechterung des Aussehens eines Formgegenstands zu unterdrücken. Mehr bevorzugt beträgt der mittlere Durchmesser des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 von 50 bis 90 μm.
  • Wie es in der 5 gezeigt ist, kann die wärmeleitende Harzzusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung als wärmeleitenden Füllstoff 2 einen Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5, der einen kleineren mittleren Durchmesser aufweist als derjenige des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4, zusätzlich zu dem unregelmäßig geformten Füllstoff 4 enthalten. Das Einbeziehen des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 und des Füllstoffs mit kleinem Durchmesser 5 als wärmeleitender Füllstoff 2 ermöglicht es dem Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5, in eine Vertiefung 10 der Oberfläche des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 einzudringen. Folglich wird die Anzahl der Kontaktpunkte 9 zwischen dem unregelmäßig geformten Füllstoff 4 und dem Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 erhöht. Dies führt zu einer Zunahme der Wärmeleitpfade. Folglich steigt die Wärmeleitfähigkeit der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 ungeachtet einer kleinen Füllmenge des wärmeleitenden Füllstoffs 2. Eine kleine Füllmenge des wärmeleitenden Füllstoffs 2 stellt eine Fluidität der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 sicher, so dass die Formbarkeit verbessert wird, was zu einer zufrieden stellenden Verarbeitbarkeit führt.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung weist der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 vorzugsweise einen mittleren Durchmesser von 1 bis 10 μm auf. Dadurch, dass der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 einen mittleren Durchmesser von 1 bis 10 μm aufweist, kann der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 in den Raum zwischen den unregelmäßig geformten Füllstoffen 4 eindringen. Dies führt zu einer Zunahme der Kontaktfläche. Eine Zunahme der Viskosität eines Harzes wird unterdrückt und es wird einfach, ein Füllen mit einer großen Füllstoffmenge durchzuführen. Folglich wird eine Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit ermöglicht. Mehr bevorzugt beträgt der mittlere Durchmesser des Füllstoffs mit kleinem Durchmesser 5 von 3 bis 8 μm.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beträgt das Volumenverhältnis des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 zu dem Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 vorzugsweise von 4:6 bis 7:3. Wenn das Volumenverhältnis des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 zu dem Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 von 4:6 bis 7:3 beträgt, dringt der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 in den Raum zwischen den unregelmäßig geformten Füllstoffen 4 ein. Daher wird eine dicht gepackte Struktur gebildet und folglich wird eine Zunahme der Viskosität eines Harzes unterdrückt. Dies führt zu einer zufrieden stellenden Formbarkeit. Es wird einfach, ein Füllen mit einer großen Füllstoffmenge durchzuführen, wodurch eine Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit ermöglicht wird. Mehr bevorzugt beträgt das Gehaltverhältnis des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 zu dem Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 von 4:6 bis 6:4 und besonders bevorzugt von 5:5 bis 6:4.
  • Die wärmeleitende Harzzusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung enthält vorzugsweise 35 bis 80 Volumen-% eines wärmeleitenden Füllstoffs 2. In dem Fall, bei dem die wärmeleitende Harzzusammensetzung als wärmeleitenden Füllstoff 2 nur einen unregelmäßig geformten Füllstoff 4 enthält, ist der unregelmäßig geformte Füllstoff 4 in einer Menge von 35 bis 80 Volumen-% auf der Basis der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 enthalten. In dem Fall, bei dem die wärmeleitende Harzzusammensetzung als wärmeleitenden Füllstoff 2 einen Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 zusätzlich zu dem unregelmäßig geformten Füllstoff 4 enthält, sind der unregelmäßig geformte Füllstoff 4 und der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 in einer Menge von 35 bis 80 Volumen-% auf der Basis der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 enthalten. Wie es vorstehend beschrieben worden ist, ermöglicht das Einbeziehen von 35 bis 80 Volumen-% des wärmeleitenden Füllstoffs 2 die effiziente Bildung von Kontaktpunkten zwischen Füllstoffen. Ferner kann eine Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit erwartet werden. Wenn der Gehalt des Füllstoffs 35 Volumen-% oder mehr beträgt, kann der Effekt der Wärmeleitfähigkeit aufgrund einer Zunahme der Anzahl von Kontaktpunkten zwischen Füllstoffen ausreichend erwartet werden. Wenn andererseits der Gehalt des Füllstoffs mehr als 80 Volumen-% beträgt, wird die Viskosität des Harzes während des Formens gegebenenfalls übermäßig hoch. Wenn der Gehalt des Füllstoffs 80 Volumen-% oder weniger beträgt, kann verhindert werden, dass die Viskosität des Harzes während des Formens übermäßig hoch wird.
  • In der wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beträgt der Porendurchmesser von Vertiefungen 10 vorzugsweise von 1 μm bis 30 μm. Mehr bevorzugt beträgt der Porendurchmesser von Vertiefungen 10 von 1 μm bis 10 μm. Wenn der Porendurchmesser innerhalb des vorstehend genannten Bereichs liegt, treten Vorwölbungen 11 anderer Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 in Vertiefungen 10 des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 ein. Alternativ tritt ein Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 in Vertiefungen 10 des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 ein. Dies führt zu einer Zunahme der Anzahl von Kontaktpunkten zwischen den Füllstoffen. Wärmeleitungspfade nehmen zu und folglich wird eine weitere Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit ermöglicht.
  • Das Material, das den Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 bildet, ist nicht speziell beschränkt. Das Material, das den Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 bildet, umfasst zusätzlich zu MgO, Al2O3 und SiO2 Bornitrid, Aluminiumhydroxid, Magnesiumcarbonat, Magnesiumhydroxid, Aluminiumnitrid, Calciumcarbonat, Ton, Talk, Glimmer, Titanoxid, Zinkoxid und dergleichen. Es kann auch ein organischer Füllstoff verwendet werden.
  • Die 7 ist eine schematische Ansicht eines Formgegenstands 12, der aus einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 hergestellt ist, die als wärmeleitenden Füllstoff 2 nur einen unregelmäßig geformten Füllstoff 4 enthält. Wie es in der 7 gezeigt ist, treten in dem Formgegenstand 12 Vorwölbungen 11 anderer Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 in Vertiefungen 10 eines Teilchens des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 ein. Wie es vorstehend erwähnt worden ist, nimmt dann, wenn Vorwölbungen 11 anderer Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 in Vertiefungen 10 eines Teilchens des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 eintreten, die Anzahl von Kontaktpunkten zwischen dem unregelmäßig geformten Füllstoff 4 weiter zu. Folglich nimmt auch die Kontaktfläche zu. Daher wird die Wärmeleitfähigkeit des Formgegenstands 12 verbessert.
  • Die 8 ist eine schematische Ansicht eines Formgegenstands 12, der aus einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 hergestellt ist, die als wärmeleitenden Füllstoff 2 einen unregelmäßig geformten Füllstoff 4 und einen Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 enthält. Wie es in der 8 gezeigt ist, treten in dem Formgegenstand 12 Vorwölbungen 11 anderer Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 in Vertiefungen 10 eines Teilchens des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 ein. Ferner tritt auch der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 in freie Vertiefungen 10 des unregelmäßig geformten Füllstoffs ein. Wie es vorstehend erwähnt worden ist, nimmt dann, wenn der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 als wärmeleitender Füllstoff 2 zusätzlich zu dem unregelmäßig geformten Füllstoff 4 enthalten ist, die Anzahl von Kontaktpunkten 9 zwischen den wärmeleitenden Füllstoffen 2 weiter zu. Folglich nimmt auch die Kontaktfläche zu. Daher wird die Wärmeleitfähigkeit des Formgegenstands 12 verbessert.
  • [Oberflächenbehandlung]
  • Der wärmeleitende Füllstoff 2 kann einer Oberflächenbehandlung, wie z. B. einer Haftvermittlerbehandlung, unterzogen werden, so dass die Verträglichkeit mit einem Bindemittelharz 3 verbessert wird. Alternativ kann die Dispergierbarkeit in einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung 1 durch Zusetzen eines Dispergiermittels verbessert werden.
  • In der Oberflächenbehandlung werden organische Oberflächenbehandlungsmittel, wie z. B. eine Fettsäure, ein Fettsäureester, ein höherer Alkohol und ein hydriertes Öl, oder anorganische Oberflächenbehandlungsmittel, wie z. B. ein Silikonöl, ein Silanhaftvermittler, eine Alkoxysilanverbindung und ein Silylierungsmittel, verwendet. Die Verwendung dieser Oberflächenbehandlungsmittel kann zu einer Verbesserung der Wasserbeständigkeit und einer Verbesserung der Dispergierbarkeit in einem Bindemittelharz 3 führen. Beispiele für das Behandlungsverfahren umfassen (1) ein Trockenverfahren, (2) ein Nassverfahren, (3) ein integriertes Mischverfahren und dergleichen, sind aber nicht speziell darauf beschränkt.
  • (1) Trockenverfahren
  • Das Trockenverfahren ist ein Verfahren, bei dem eine Oberflächenbehandlung durch tropfenweises Zusetzen einer Chemikalie, während ein Füllstoff durch mechanisches Rühren mit einem Henschel-Mischer, einem Nautamischer oder einer Schwingmühle gerührt wird, durchgeführt wird. Beispiele für die Form der Chemikalie umfassen eine Lösung, die durch Verdünnen eines Silans mit einem Alkohollösungsmittel hergestellt wird, eine Lösung, die durch Verdünnen eines Silans mit einem Alkohollösungsmittel und ferner Zusetzen von Wasser hergestellt wird, eine Lösung, die durch Verdünnen eines Silans mit einem Alkohollösungsmittel und ferner mit Wasser und einer Säure hergestellt wird, und dergleichen. Das Verfahren zur Herstellung einer Chemikalie ist in einem Katalog einer Herstellerfirma eines Silanhaftvermittlers beschrieben. Das Verfahren zur Herstellung einer Chemikalie wird abhängig von der Hydrolysegeschwindigkeit eines Silans oder den Arten eines wärmeleitenden anorganischen Pulvers ausgewählt.
  • (2) Nassverfahren
  • Das Nassverfahren ist ein Verfahren, bei dem eine Oberflächenbehandlung durch direktes Eintauchen eines Füllstoffs in eine Chemikalie durchgeführt wird. Beispiele für die Form der Chemikalie umfassen eine Lösung, die durch Verdünnen eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels mit einem Alkohollösungsmittel hergestellt wird, eine Lösung, die durch Verdünnen eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels mit einem Alkohollösungsmittel und ferner Zusetzen von Wasser hergestellt wird, eine Lösung, die durch Verdünnen eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels mit einem Alkohollösungsmittel und ferner mit Wasser und einer Säure hergestellt wird, und dergleichen. Das Verfahren zur Herstellung einer Chemikalie wird abhängig von der Hydrolysegeschwindigkeit eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels oder den Arten eines wärmeleitenden anorganischen Pulvers ausgewählt.
  • (3) integriertes Mischverfahren
  • Das integrierte Mischverfahren ist ein Verfahren, bei dem, wenn ein Harz mit einem Füllstoff gemischt wird, ein anorganisches Oberflächenbehandlungsmittel direkt in einen Mischer in der Form einer unverdünnten Lösung oder einer Lösung, die mit einem Alkohol verdünnt worden ist, eingebracht wird, worauf gerührt wird. Das Verfahren zur Herstellung einer Chemikalie ist dasselbe wie dasjenige des Trockenverfahrens und des Nassverfahrens. in dem Fall, bei dem die Oberflächenbehandlung durch das integrierte Mischverfahren durchgeführt wird, wird die Menge des Silans verglichen mit dem vorstehend genannten Trockenverfahren und Nassverfahren im Allgemeinen erhöht.
  • In dem Trockenverfahren und dem Nassverfahren wird eine Chemikalie in geeigneter Weise getrocknet, falls dies erforderlich ist. in einem Fall, bei dem eine Chemikalie, bei der ein Alkohol eingesetzt wird, zugesetzt wird, wird der Alkohol verdampft. Wenn der Alkohol letztendlich in dem Gemisch verbleibt, wird aus dem Alkohol in dem Produkt ein Gas erzeugt, das einen negativen Einfluss auf die Polymerkomponente ausübt. Daher wird die Trocknungstemperatur vorzugsweise auf den Siedepunkt eines Lösungsmittels oder höher eingestellt. Um das anorganische Oberflächenbehandlungsmittel, das nicht mit dem wärmeleitenden anorganischen Pulver reagiert hat, schnell zu entfernen, wird das Erwärmen vorzugsweise zum Erreichen einer hohen Temperatur (z. B. 100°C bis 150°C) mittels einer Vorrichtung durchgeführt. Unter Berücksichtigung der Wärmebeständigkeit des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels ist es bevorzugt, eine Temperatur beizubehalten, die niedriger ist als der Zersetzungspunkt des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels. Die Behandlungstemperatur beträgt vorzugsweise von etwa 80 bis 150°C. Die Behandlungszeit beträgt vorzugsweise von 0,5 bis 4 Stunden. Die Trocknungstemperatur und die Trocknungszeit werden abhängig von der behandelten Menge in geeigneter Weise ausgewählt. Dadurch wird es auch möglich, das Lösungsmittel oder das unbehandelte anorganische Oberfächenbehandlungsmittel zu entfernen.
  • Die Menge des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels, das zum Behandeln einer Oberfläche eines wärmeleitenden Füllstoffs 2 verwendet wird, kann durch die folgende Gleichung berechnet werden. Menge des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels (g) = [Menge des wärmeleitenden anorganischen Pulvers (g)] × [spezifische Oberfäche (m2/g) des wärmeleitenden anorganischen Pulvers]/[minimale Beschichtungsfläche (m2/g) des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels]
  • Die „minimale Beschichtungsfläche des anorganischen Oberflächenbeschichtungsmittels” kann durch die folgende Gleichung bestimmt werden. Minimale Beschichtungsfläche (m2/g) des anorganischen Oberflächenbeschichtungsmittels = (6,02 × 1023) × (13 × 10–20)/[Molekulargewicht des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels] wobei
    • 6,02 × 1023:
    Avogadro-Konstante
    13 × 10–20:
    Fläche (0,13 nm2), die mit einem Molekül des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels bedeckt ist
  • Die verwendete Menge eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels beträgt vorzugsweise das 0,5-fache oder mehr und weniger als das 1,0-fache der Menge des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels, die durch diese Gleichung berechnet worden ist. Wenn die Obergrenze weniger als das 1,0-fache beträgt, kann die Menge des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels vermindert werden, das tatsächlich auf einer Oberfläche eines wärmeleitenden anorganischen Pulvers vorliegt, wobei die Menge des nicht umgesetzten Füllstoffs berücksichtigt wird. Der Grund dafür, warum die Untergrenze auf das 0,5-fache der Menge eingestellt wird, die durch die vorstehend genannte Gleichung berechnet worden ist, besteht darin, dass ein ausreichender Effekt auf die Verbesserung des Füllens eines Füllstoffs in ein Harz selbst dann ausgeübt wird, wenn die Menge die 0,5-fache Menge ist.
  • [Bindemittelharz]
  • Bezüglich eines Bindemittelharzes 3, das in der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung verwendet wird, gibt es keine spezielle Beschränkung. Es kann sowohl ein wärmeaushärtendes Harz als auch ein thermoplastisches Harz verwendet werden. Im Hinblick auf das Vermögen, den wärmeleitenden Füllstoff 2 mit einer höheren Dichte einzubringen und einen starken Effekt zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit auszuüben, ist das wärmeaushärtende Harz bevorzugt.
  • Es können bekannte wärmeaushärtende Harze verwendet werden. Im Hinblick auf eine besonders hervorragende Formbarkeit und mechanische Festigkeit können ein ungesättigtes Polyesterharz, ein Acrylatharz auf Epoxybasis, ein Epoxyharz und dergleichen verwendet werden.
  • Bezüglich der Art des ungesättigten Polyesterharzes gibt es keine spezielle Beschränkung. Das ungesättigte Polyesterharz ist z. B. aus einer ungesättigten mehrbasigen Säure, wie z. B. einer ungesättigten Dicarbonsäure (eine gesättigte mehrbasige Säure wird gegebenenfalls zugesetzt), einem mehrwertigen Alkohol und einem Vernetzungsmittel, wie z. B. Styrol, zusammengesetzt. Die ungesättigte mehrbasige Säure oder die gesättigte mehrbasige Säure umfasst auch ein Säureanhydrid.
  • Beispiele für die ungesättigte mehrbasige Säure umfassen ungesättigte zweibasige Säuren, wie z. B. Maleinsäureanhydrid, Maleinsäure, Fumarsäure und Itaconsäure. Beispiele für die gesättigte mehrbasige Säure umfassen gesättigte zweibasige Säuren, wie z. B. Phthalsäure, Phthalsäureanhydrid, Isophthalsäure, Terephthalsäure, Bernsteinsäure, Adipinsäure und Sebacinsäure, sowie Säuren, die von zweibasigen Säuren verschieden sind, wie z. B. Benzoesäure und Trimellithsäure.
  • Beispiele für den mehrwertigen Alkohol umfassen Glykole, wie z. B. Ethylenglykol, Propylenglykol, Diethylenglykol, Dipropylenglykol, Neopentylglykol, hydriertes Bisphenol A und 1,6-Hexandiol.
  • Es ist möglich, als Vernetzungsmittel in üblicher Weise ein ungesättigtes Monomer zu verwenden, das mit einem wärmeaushärtenden Harz, wie es nachstehend beschrieben ist, vernetzbar ist. Das wärmeaushärtende Harz ist ein polykondensiertes Produkt aus einer ungesättigten mehrbasigen Säure mit einem mehrwertigen Alkohol. Es gibt keine spezielle Beschränkung bezüglich des ungesättigten Monomers. Es ist möglich, z. B. ein Monomer auf Styrolbasis, Vinyltoluol, Vinylacetat, Diallylphthalat, Triallylcyanurat, einen Acrylsäureester und einen Methacrylsäureester, wie z. B. Methylmethacrylat oder Ethylmethacrylat, zu verwenden.
  • Typische Beispiele für das ungesättigte Polyesterharz umfassen ein Harz auf Maleinsäureanhydrid-Propylenglykol-Styrol-Basis und dergleichen.
  • Ein wärmeaushärtendes Harz kann durch Umsetzen der vorstehend genannten ungesättigten mehrbasigen Säure mit einem mehrwertigen Alkohol durch eine Polykondensationsreaktion und dann eine radikalische Polymerisation eines Vernetzungsmittels erhalten werden.
  • Als Verfahren zum Aushärten des ungesättigten Polyesterharzes kann ein bekanntes Verfahren verwendet werden und beispielsweise kann ein Härtungsmittel, wie z. B. ein radikalischer Polymerisationsinitiator, zugesetzt werden und gegebenenfalls kann erwärmt oder mit aktiven Energiestrahlen bestrahlt werden. Es können bekannte Härtungsmittel verwendet werden. Beispiele dafür umfassen Peroxydicarbonate, wie z. B. t-Amylperoxyisopropylcarbonat, Ketonperoxide, Hydroperoxide, Diacylperoxide, Peroxyketale, Dialkylperoxide, Peroxyester, Alkylperester und dergleichen. Diese Härtungsmittel können allein verwendet werden oder zwei oder mehr Arten davon können in einer Kombination verwendet werden.
  • Als wärmeaushärtendes Harz, das in der vorliegenden Erfindung verwendet wird, können auch Harze verwendet werden, die durch Aushärten eines Acrylatharzes auf Epoxybasis, wie es vorstehend genannt worden ist, erhalten werden.
  • Das Acrylatharz auf Epoxybasis ist ein Harz, das eine funktionelle Gruppe, die durch eine Polymerisationsreaktion polymerisiert werden kann, in einem Epoxyharz-Grundgerüst aufweist. Das Acrylatharz auf Epoxybasis ist ein Reaktionsprodukt, das in der folgenden Weise erhalten wird. D. h., ein Monoester einer ungesättigten einbasigen Säure, wie z. B. Acrylsäure oder Methacrylsäure, oder einer ungesättigten zweibasigen Säure, wie z. B. Maleinsäure oder Fumarsäure, wird einer Ringöffnung unterzogen. Das Produkt der Ringöffnung wird einer Epoxygruppe eines Epoxyharzes, das zwei oder mehr Epoxygruppen in einem Molekül aufweist, hinzugefügt. Üblicherweise liegt dieses Reaktionsprodukt aufgrund eines Verdünnungsmittels in einem Zustand eines flüssigen Harzes vor. Beispiele für das Verdünnungsmittel umfassen radikalisch polymerisierende reaktive Monomere, wie z. B. Styrol, Methylmethacrylat, Ethylenglykoldimethacrylat, Vinylacetat, Diallylphthalat, Triallylcyanurat, Acrylsäureester und Methacrylsäureester.
  • Hier können bekannte Epoxyharze als das Epoxyharz-Grundgerüst verwendet werden. Spezielle Beispiele dafür umfassen ein Epoxyharz des Bisphenol-Typs, wie z. B. ein Epoxyharz des Bisphenol A-Typs, ein Epoxyharz des Bisphenol F-Typs oder ein Epoxyharz des Bisphenol S-Typs, das aus Bisphenol A, Bisphenol F oder Bisphenol S und Epichlorhydrin synthetisiert wird, ein Epoxyharz des Phenol-Novolak-Typs, das aus einem sogenannten Phenol-Novolakharz, das durch Umsetzen von Phenol mit Formaldehyd in der Gegenwart eines sauren Katalysators erhalten wird, und Epichlorhydrin synthetisiert wird, und ein Novolak-Epoxyharz, wie z. B. ein Epoxyharz des Kresol-Novolak-Typs, das aus einem sogenannten Kresol-Novolakharz, das durch Umsetzen von Kresol mit Formaldehyd in der Gegenwart eines sauren Katalysators erhalten wird, und Epichlorhydrin synthetisiert wird.
  • Das Aushärten kann in der gleichen Weise wie bei dem ungesättigten Polyesterharz durchgeführt werden. Ein ausgehärteter Gegenstand aus einem Acrylatharz auf Epoxybasis kann mit dem gleichen Härtungsmittel, wie es vorstehend beschrieben worden ist, erhalten werden.
  • In diesem Fall kann das wärmeaushärtende Harz, das verwendet werden soll, durch Aushärten eines ungesättigten Polyesterharzes oder eines Acrylatharzes auf Epoxybasis erhalten werden. Alternativ kann es durch Aushärten eines Gemischs von beiden Harzen erhalten werden. Harze, die von diesen Harzen verschieden sind, können ebenfalls enthalten sein.
  • Wenn ein Epoxyharz verwendet wird, können ein Epoxyharz des Bisphenol A-Typs, ein Epoxyharz des Bisphenol F-Typs, ein Epoxyharz des Bisphenol S-Typs, ein Epoxyharz des Biphenyl-Typs, ein Epoxyharz des Naphthalindiol-Typs, ein Epoxyharz des Phenol-Novolak-Typs, ein Epoxyharz des Kresol-Novolak-Typs, ein Epoxyharz des Bisphenol A-Novolak-Typs, ein cyclisches aliphatisches Epoxyharz, ein heterocyclisches Epoxyharz (Triglycidylcyanurat, Diglycidylhydantoin, usw.) und modifizierte Epoxyharze, die durch Modifizieren dieser Harze mit verschiedenen Materialien erhalten werden, verwendet werden.
  • Es ist auch möglich, Halogenide, wie z. B. ein Bromid und Chlorid, dieser Harze zu verwenden. Es ist auch möglich, in geeigneter Weise zwei oder mehr Arten dieser Harze in einer Kombination zu verwenden.
  • Es ist bevorzugt, ein Epoxyharz des Phenol-Novolak-Typs, ein Epoxyharz des Kresol-Novolak-Typs oder ein Epoxyharz des Bisphenol A-Novolak-Typs oder Halogenide davon zu verwenden. Dies ist darauf zurückzuführen, dass es dann möglich ist, einer Isolierschicht eine hohe Wärmebeständigkeit und Zuverlässigkeit zu verleihen. Die hohe Wärmebeständigkeit und die Zuverlässigkeit können für Anwendungen von elektrischen und elektronischen Materialien genutzt werden.
  • Als das Härtungsmittel können bekannte Härtungsmittel, wie z. B. Verbindungen auf Phenolbasis, Aminbasis und Cyanatbasis, allein oder in einer Kombination verwendet werden.
  • Spezifische Beispiele dafür umfassen Härtungsmittel auf Phenolbasis, die eine phenolische Hydroxylgruppe aufweisen, wie z. B. Phenol-Novolak, Kresol-Novolak, Bisphenol A, Bisphenol F, Bisphenol S und Phenolharze des Melamin-modifizierten Novolak-Typs, oder halogenierte Härtungsmittel davon und Härtungsmittel auf Aminbasis, wie z. B. Dicyandiamid.
  • Als thermoplastisches Harz können ein Harz auf Polyolefinbasis, ein Harz auf Polyamidbasis, ein Harz auf Elastomerbasis (auf Styrolbasis, Olefinbasis, Polyvinylchlorid (PVC)-Basis, Urethanbasis, Esterbasis oder Amidbasis), ein Acrylharz, ein Harz auf Polyesterbasis, ein technischer Kunststoff und dergleichen verwendet werden. Insbesondere können als Harze Polyethylen, Polypropylen, ein Nylonharz, ein Acrylnitril-Butadien-Styrol(ABS)-Harz, ein Acrylharz, ein Ethylenacrylatharz, ein Ethylen-Vinylacetat-Harz, ein Polystyrolharz, ein Polyphenylensulfidharz, ein Polycarbonatharz, ein Polyester-Elastomerharz, ein Polyamid-Elastomerharz, ein Flüssigkristallpolymer, ein Polybutylenterephthalatharz und dergleichen ausgewählt werden. Von diesen Harzen werden im Hinblick auf die Wärmebeständigkeit und die Flexibilität vorzugsweise ein Nylonharz, ein Polyester-Elastomerharz, ein Polyamid-Elastomerharz, ein ABS-Harz, ein Polypropylenharz, ein Polyphenylensulfidharz, ein Flüssigkristallpolymer und ein Polybutylenterephthalatharz verwendet.
  • Solange die Effekte der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung nicht beeinträchtigt werden, kann die wärmeleitende Harzzusammensetzung 1 gemäß der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung das Folgende enthalten: ein Faserverstärkungsmittel, ein Schrumpfungsverminderungsmittel, ein Verdickungsmittel, ein Farbmittel, ein Flammverzögerungsmittel, ein Hilfsflammverzögerungsmittel, einen Polymerisationshemmstoff, ein Polymerisationsverzögerungsmittel, einen Härtungsbeschleuniger, ein Viskositätsverminderungsmittel für die Einstellung der Viskosität während der Herstellung, ein Dispersionseinstellmittel zur Verbesserung der Dispergierbarkeit eines Toners (Farbmittel), ein Formentrennmittel und dergleichen. Es können bekannte Additive verwendet werden. Beispiele dafür umfassen die Folgenden.
  • Anorganische Fasern, wie z. B. Glasfasern, und verschiedene organische Fasern können als Faserverstärkungsmittel verwendet werden. Ein ausreichender Verstärkungseffekt oder eine ausreichende Formbarkeit kann erhalten werden, wenn die Faserlänge z. B. von etwa 0,2 bis 30 mm beträgt.
  • Als Schrumpfungsverminderungsmittel können Polystyrol, Polymethylmethacrylat, Celluloseacetatbutyrat, Polycaprolactam, Polyvinylacetat, Polyethylen, Polyvinylchlorid und dergleichen verwendet werden. Diese Schrumpfungsverminderungsmittel können allein verwendet werden oder zwei oder mehr Arten davon können in einer Kombination verwendet werden.
  • Als Verdickungsmittel können leichtgebranntes MgO (durch ein Leichtbrennverfahren hergestellt), Mg(OH)2, Ca(OH)2, CaO, Toluylendiisocyanat, Diphenylmethandiisocyanat und dergleichen verwendet werden. Diese Verdickungsmittel können allein verwendet werden oder zwei oder mehr Arten davon können in einer Kombination verwendet werden.
  • Als Farbmittel können anorganische Pigmente, wie z. B. Titanoxid, organische Pigmente oder Toner, welche diese als Hauptkomponenten enthalten, verwendet werden. Diese Farbmittel können allein verwendet werden oder zwei oder mehr Arten davon können in einer Kombination verwendet werden.
  • Beispiele für das Flammverzögerungsmittel umfassen ein organisches Flammverzögerungsmittel, ein anorganisches Flammverzögerungsmittel, ein Reaktivsystem-Flammverzögerungsmittel und dergleichen. Zwei oder mehr Arten dieser Flammverzögerungsmittel können in einer Kombination verwendet werden. In dem Fall, bei dem die wärmeleitende Harzzusammensetzung 1 gemäß der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ein Flammverzögerungsmittel enthält, wird vorzugsweise ein Hilfsflammverzögerungsmittel kombiniert damit eingesetzt.
  • Beispiele für das Hilfsflammverzögerungsmittel umfassen Antimonverbindungen, wie z. B. Diantimontrioxid, Diantimontetraoxid, Diantimonpentoxid, Natriumantimonat und Antimontartrat, Zinkborat, Bariummetaborat, hydratisiertes Aluminiumoxid, Zirkoniumhydroxid, Ammoniumphosphat, Zinnoxid, Eisenoxid und dergleichen. Diese Hilfsflammverzögerungsmittel können allein verwendet werden oder zwei oder mehr Arten davon können in einer Kombination verwendet werden.
  • Als Formentrennmittel kann z. B. Stearinsäure und dergleichen verwendet werden.
  • [Verfahren zur Herstellung einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung]
  • Das Verfahren zur Herstellung einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung gemäß der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird nachstehend detailliert beschrieben. Ein Herstellungsverfahren, bei dem ein wärmeaushärtendes Harz verwendet wird, wird nachstehend als Beispiel detailliert beschrieben.
  • Die jeweiligen Ausgangsmaterialien, Füllstoffe und wärmeaushärtenden Harze, die zur Herstellung einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung verwendet werden, werden in vorgegebenen Verhältnissen gemischt. Sie werden durch einen Mischer oder dergleichen gemischt. Dann wird das Gemisch mit einem Kneter, einer Walze oder dergleichen geknetet, so dass eine wärmeaushärtende Harzzusammensetzung (nachstehend als Gemisch bezeichnet) in einem unausgehärteten Zustand erhalten wird. Nach dem Herstellen eines oberen und eines unteren Formwerkzeugs, die getrennt werden können und dem Formgegenstand die gewünschte Gestalt verleihen können, wurde das Gemisch in der verwendeten Menge in die Formwerkzeuge gespritzt, worauf unter Druck erwärmt wurde. Nach dem Öffnen der Formwerkzeuge kann das gewünschte geformte Produkt entnommen werden. Die Formtemperatur, der Formdruck und dergleichen können abhängig von der Gestalt des gewünschten Formgegenstands in geeigneter Weise ausgewählt werden.
  • Mit dem folgenden Verfahren kann auch ein Verbund aus einer wärmeaushärtenden Harzzusammensetzung und einem Metall hergestellt werden. D. h., eine Metallfolie, wie z. B. eine Kupferfolie, oder ein Metallblech wird auf Formwerkzeugen angeordnet, wenn das Gemisch eingebracht wird. Dann wird das Gemisch laminiert und anschließend unter Druck erwärmt.
  • Die Formbedingungen variieren abhängig von den Arten der wärmeaushärtenden Harzzusammensetzung und sind nicht speziell beschränkt. Beispielsweise kann ein Formen bei einem Formdruck von 3 bis 30 MPa bei einer Formtemperatur von 120 bis 150°C für 3 bis 10 Minuten (Formzeit) durchgeführt werden. Als Formverfahren können verschiedene bekannte Formverfahren verwendet werden. Beispielsweise können ein Formpressen (direktes Formpressen), ein Transfer- bzw. Spritzpressen, ein Spritzgießen und dergleichen bevorzugt verwendet werden.
  • Die wärmeleitende Harzzusammensetzung, die in der vorstehend genannten Weise erhalten worden ist, weist eine größere Kontaktfläche zwischen Füllstoffen auf als diejenige einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung, bei der herkömmliche Füllstoffe verwendet werden. Folglich kann eine sehr gute Wärmeleitung effizient realisiert werden. Da der Gehalt des Füllstoffs vermindert werden kann, wird die Fluidität der wärmeleitenden Harzzusammensetzung verbessert. Als Ergebnis kann eine zufrieden stellende Formbarkeit der wärmeleitenden Harzzusammensetzung erhalten werden.
  • [Wärmeleitfähigkeit]
  • Der unregelmäßig geformte Füllstoff 4 und der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 weisen vorzugsweise eine Wärmeleitfähigkeit von 10 W/m·K oder mehr auf. In dem Fall, bei dem der unregelmäßig geformte Füllstoff 4 und der Füllstoff mit kleinem Durchmesser 5 eine Wärmeleitfähigkeit von 10 W/m·K oder mehr aufweisen, kann die Wärmeleitfähigkeit der ausgehärteten wärmeleitenden Harzzusammensetzung (Formgegenstand 12) weiter erhöht werden. Bezüglich der Obergrenze der Wärmeleitfähigkeit des unregelmäßig geformten Füllstoffs 4 und des Füllstoffs mit kleinem Durchmesser 5 gibt es keine spezielle Beschränkung.
  • Beispiele
  • Die vorliegende Erfindung wird detaillierter mittels Beispielen beschrieben, jedoch ist die vorliegende Erfindung nicht auf diese Beispiele beschränkt.
  • Die Folgenden wurden als anorganische Füllstoffe verwendet. MgO, das durch ein Totbrennverfahren hergestellt worden ist, wurde verwendet. A und B sind solche, bei denen eine Mehrzahl der Teilchen gemäß der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung teilweise aneinander haftet. C, D und E sind zerkleinerte Produkte. Al(OH)3 ist ein zerkleinertes Produkt. BN ist ein hexagonaler Kristall und weist eine Schuppenform auf.
  • Entsprechende Details sind nachstehend gezeigt.
    MgO-A: mittlerer Durchmesser von 20 μm und spezifische Oberfläche von 1,40 m2/g
    MgO-B: mittlerer Durchmesser von 90 μm und spezifische Oberfläche von 0,32 m2/g
    MgO-C: mittlerer Durchmesser von 5 μm und spezifische Oberfläche von 0,55 m2/g
    MgO-D: mittlerer Durchmesser von 20 μm und spezifische Oberfläche von 0,09 m2/g
    MgO-E: mittlerer Durchmesser von 90 μm und spezifische Oberfläche von 0,02 m2/g
    Al(OH)3: mittlerer Durchmesser von 8 μm und spezifische Oberfläche von 0,72 m2/g
    BN: mittlerer Durchmesser von 9 μm und spezifische Oberfläche von 4,00 m2/g
  • (Beispiel 1)
  • Hundert (100) Massenteile eines ungesättigten Polyesterharzes (M-640LS, von Showa High Polymer Co., Ltd. hergestellt), 1 Massenteil t-Amylperoxyisopropylcarbonat als Härtungsmittel, 0,1 Massenteile p-Benzochinon als Polymerisationshemmstoff, 5 Massenteile Stearinsäure als Formentrennmittel, 200 Massenteile MgO-A als Füllstoff und 1 Massenteil eines leichtgebrannten Magnesiumoxids (durch ein Leichtbrennverfahren hergestellt) als Verdickungsmittel wurden gründlich gemischt, so dass ein Gemisch erhalten wurde. Anschließend wurde dieses Gemisch bei 40°C für 24 Stunden altern gelassen und dann eingedickt, bis keine Klebrigkeit mehr vorlag.
  • Das in der vorstehend beschriebenen Weise hergestellte Gemisch wurde in einem oberen und einem unteren Formwerkzeug, die auf eine Formtemperatur von 145°C eingestellt waren, angeordnet. Dann wurde das Gemisch bei einem Formdruck von 7 MPa bei einer Formtemperatur von 145°C gepresst. Die Formzeit wurde auf 4 Minuten eingestellt. Dadurch wurde ein ungesättigtes Polyesterharz in dem Gemisch mittels Erwärmen durch Schmelzen erweicht, was zu einer Verformung zu einer vorgegebenen Form führte, worauf eine Aushärtung durchgeführt wurde, so dass eine Harzzusammensetzung erhalten wurde.
  • (Beispiel 2, Vergleichsbeispiele 1 und 2)
  • In der gleichen Weise wie im Beispiel 1, mit der Ausnahme, dass die Arten und Anteile der Füllstoffe jeweils so geändert wurden, wie es in der Tabelle 1 gezeigt ist, wurden Harzzusammensetzungen erhalten.
  • (Beispiel 3)
  • Hundert (100) Massenteile eines Acrylatharzes auf Epoxybasis (NEOPOL 8250H, von U-PICA Company, Ltd. hergestellt), 1 Massenteil t-Amylperoxyisopropylcarbonat als Härtungsmittel, 0,1 Massenteile p-Benzochinon als Polymerisationshemmstoff, 5 Massenteile Stearinsäure als Formentrennmittel, 600 Massenteile MgO-B und 400 Massenteile MgO-C als Füllstoffe wurden gründlich gemischt, so dass ein Gemisch erhalten wurde.
  • Das in der vorstehend beschriebenen Weise hergestellte Gemisch wurde in einem oberen und einem unteren Formwerkzeug, die auf eine Formtemperatur von 145°C eingestellt waren, angeordnet. Dann wurde das Gemisch bei einem Formdruck von 7 MPa bei einer Formtemperatur von 145°C gepresst. Die Formzeit wurde auf 4 Minuten eingestellt. Dadurch wurde ein Acrylatharz auf Epoxybasis in dem Gemisch mittels Erwärmen durch Schmelzen erweicht, was zu einer Verformung zu einer vorgegebenen Form führte, worauf eine Aushärtung durchgeführt wurde, so dass eine Harzzusammensetzung erhalten wurde.
  • (Beispiele 4 und 5, Vergleichsbeispiele 3 bis 6)
  • In der gleichen Weise wie im Beispiel 3, mit der Ausnahme, dass die Arten und Anteile der Füllstoffe jeweils so geändert wurden, wie es in der Tabelle 1 gezeigt ist, wurden wärmeleitende Harzzusammensetzungen erhalten.
  • (Beispiel 6)
  • Mg(OC2H5)2 (1 Molanteil) als Metallalkoxid wurde gründlich mit einer Lösung von Ethanol (50 Molanteile), Essigsäure (10 Molanteile) und Wasser (50 Molanteile) gemischt, wobei bei Raumtemperatur gerührt wurde, so dass eine Sol-Gel-Flüssigkeit hergestellt wurde. Dann wurde MgO-C darin dispergiert, so dass eine Aufschlämmung erhalten wurde. MgO-F (mit einem mittleren Durchmesser von 40 μm und einer spezifischen Oberfläche von 0,06 m2/g, zerkleinertes Produkt) wurde in ein Granuliergerät des Pfannentyps eingebracht. Dann wurde die so hergestellte Aufschlämmung durch eine Sprühpistole versprüht. Das erhaltene Pulver wurde in eine Wanne eingebracht und dann über Nacht bei 150°C getrocknet. Anschließend wurde das getrocknete Pulver in atmosphärischer Luft bei 500°C für 5 Stunden gebrannt. Es wurde dann einer Zerkleinerungsbehandlung mittels einer kleinen Kugelmühle unterzogen. Unter Verwendung eines Maschensiebs wurden Füllstoffe mit einer Größe von 100 μm oder mehr entfernt, so dass ein unregelmäßig geformter Füllstoff MgO-C/F erzeugt wurde. Dieser unregelmäßig geformte Füllstoff wies einen mittleren Durchmesser von 60 μm und eine spezifische Oberfläche von 0,08 m2/g auf.
  • Als nächstes wurden 100 Massenteile eines Acrylatharzes auf Epoxybasis (NEOPOL 8250H, von U-PICA Company, Ltd. hergestellt), 1 Massenteil t-Amylperoxyisopropylcarbonat als Härtungsmittel, 0,1 Massenteile p-Benzochinon als Polymerisationshemmstoff, 5 Massenteile Stearinsäure als Trennmittel, 600 Massenteile MgO-C/F und 400 Massenteile MgO-C als Füllstoffe gründlich gemischt, so dass ein Gemisch erhalten wurde.
  • [Volumenanteil des Füllstoffs]
  • Der Volumenanteil wurde mit dem folgenden Verfahren berechnet. Als erstes wurde das Volumen einer wärmeleitenden Harzzusammensetzung mit dem Archimedes-Verfahren berechnet. Dann wurde die wärmeleitende Harzzusammensetzung bei 625°C mit einem Muffelofen gebrannt, worauf das Gewicht der Asche gemessen wurde. Da Asche ein Füllstoff ist, wurde jeder Volumen-%-Wert aus einem Mischverhältnis berechnet, so dass ein Volumenanteil erhalten wurde. Dabei wurde jede Dichte wie folgt angesetzt: MgO: 3,65 g/cm3, Al(OH)3: 2,42 g/cm3, und BN: 2,27 g/cm3. Bezüglich Al(OH)3 wurde die Berechnung unter Berücksichtigung der Entwässerung durchgeführt.
  • [Wärmeleitfähigkeit der wärmeleitenden Harzzusammensetzung]
  • Proben, die jeweils eine Abmessung von 10 mm im Quadrat und eine Dicke von 2 mm aufwiesen, wurden aus der ausgehärteten wärmeleitenden Harzzusammensetzung (Formgegenstand) herausgeschnitten. Mittels eines Xenonblitz (Wärmeleitfähigkeit)-Analysegeräts LFA 447, das von NETZSCH hergestellt worden ist, wurde eine Messung bei 25°C durchgeführt.
  • [Formbarkeit]
  • Auf der Basis eines Formzustands eines plattenartigen Prüfkörpers von einer Formwerkzeugöffnung mit einer Abmessung von 300 mm und einer Dicke von 2,5 mm wurde die Formbarkeit gemäß den folgenden Kriterien visuell beurteilt.
    • G (gut): Ein Formen konnte durchgeführt werden, ohne dass Defekte beim Formgegenstand festgestellt wurden.
    • B (schlecht): Ein Formen konnte aufgrund einer ungenügenden Werkzeugfüllung nicht durchgeführt werden.
  • Figure DE112012005486T5_0002
  • Figure DE112012005486T5_0003
  • Aus der Tabelle 1 ergab sich Folgendes.
  • In den Beispielen 1 bis 5 wurde eine hohe Wärmeleitfähigkeit erhalten, obwohl ein Füllstoff mit dem gleichen Volumen-%-Wert wie in den Vergleichsbeispielen 1 bis 5 enthalten war. Insbesondere betrug im Beispiel 1 und im Vergleichsbeispiel 1 trotz der Tatsache, dass der Volumenanteil des anorganischen Füllstoffs gleich ist, d. h., 38 Volumen-% in beiden Fällen, die Wärmeleitfähigkeit im Vergleichsbeispiel 1 1,1 W/m·K. Die Wärmeleitfähigkeit beträgt im Beispiel 1 1,8 W/m·K. Im Beispiel 1 gemäß der vorliegenden Erfindung lag verglichen mit dem Vergleichsbeispiel 1 eine hohe Wärmeleitfähigkeit vor. Im Beispiel 2 und im Vergleichsbeispiel 2 beträgt trotz der Tatsache, dass der Volumenanteil des anorganischen Füllstoffs gleich ist, d. h., 50 Volumen-% in beiden Fällen, die Wärmeleitfähigkeit im Vergleichsbeispiel 2 1,8 W/m·K. Die Wärmeleitfähigkeit beträgt im Beispiel 2 3,2 W/m·K. Im Beispiel 2 gemäß der vorliegenden Erfindung lag verglichen mit dem Vergleichsbeispiel 2 eine hohe Wärmeleitfähigkeit vor. Im Beispiel 3 und im Vergleichsbeispiel 3 beträgt trotz der Tatsache, dass der Volumenanteil des anorganischen Füllstoffs gleich ist, d. h., 71 Volumen-% in beiden Fällen, die Wärmeleitfähigkeit im Vergleichsbeispiel 3 4,2 W/m·K. Die Wärmeleitfähigkeit beträgt im Beispiel 3 6,8 W/m·K. Im Beispiel 3 gemäß der vorliegenden Erfindung lag verglichen mit dem Vergleichsbeispiel 3 eine hohe Wärmeleitfähigkeit vor. Im Beispiel 4 und im Vergleichsbeispiel 4 beträgt trotz der Tatsache, dass der Volumenanteil des anorganischen Füllstoffs gleich ist, d. h., 71 Volumen-% in beiden Fällen, die Wärmeleitfähigkeit im Vergleichsbeispiel 4 3,0 W/m·K. Die Wärmeleitfähigkeit beträgt im Beispiel 4 4,3 W/m·K. Im Beispiel 4 gemäß der vorliegenden Erfindung lag verglichen mit dem Vergleichsbeispiel 4 eine hohe Wärmeleitfähigkeit vor. Im Beispiel 5 und im Vergleichsbeispiel 5 beträgt trotz der Tatsache, dass der Volumenanteil des anorganischen Füllstoffs gleich ist, d. h., 71 Volumen-% in beiden Fällen, die Wärmeleitfähigkeit im Vergleichsbeispiel 5 4,8 W/m·K. Die Wärmeleitfähigkeit beträgt im Beispiel 5 6,6 W/m·K. Im Beispiel 5 gemäß der vorliegenden Erfindung lag verglichen mit dem Vergleichsbeispiel 5 eine hohe Wärmeleitfähigkeit vor. Wie es vorstehend erwähnt worden ist, trat in den Beispielen 1 bis 5 eine hohe Wärmeleitfähigkeit auf, obwohl ein Füllstoff mit dem gleichen Volumen-%-Wert wie in den Vergleichsbeispielen 1 bis 5 enthalten war.
  • Das Beispiel 6 betrifft eine wärmeleitende Harzzusammensetzung, in welcher der anorganische Füllstoff MgO-B im Beispiel 3 durch MgO-C/F ersetzt worden ist. Die Wärmeleitfähigkeit betrug im Beispiel 3 6,8 W/m·K. Die Wärmeleitfähigkeit betrug im Beispiel 6 6,2 W/m·K. Im Beispiel 6 konnte die gleiche Wärmeleitfähigkeit wie im Beispiel 3 erhalten werden.
  • Im Vergleichsbeispiel 6 wurde die Menge eines Füllstoffs erhöht, um eine Wärmeleitfähigkeit zu erreichen, die zu derjenigen im Beispiel 3 äquivalent war. Aufgrund des hohen Füllstoffgehalts nahm die Fluidität während des Formens ab, wodurch kein Formen durchgeführt werden konnte.
  • Wie es aus der vorstehenden Beschreibung ersichtlich ist, ist es gemäß der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung möglich, eine wärmeleitende Harzzusammensetzung zu erhalten, die eine zufrieden stellende Formbarkeit aufweist, während eine hohe Wärmeleitfähigkeit beibehalten wird.
  • Bezugszeichenliste
    • 1, 20
    Wärmeleitende Harzzusammensetzung
    2, 25
    Wärmeleitende Füllstoffe
    3
    Bindemittelharz
    4
    Unregelmäßig geformter Füllstoff
    5
    Füllstoff mit kleinem Durchmesser
    6
    Verschweißte Abschnitte
    7
    Wärmeleitendes Füllstoffteilchen
    8
    Lücke
    9
    Kontaktpunkte
    10
    Vertiefungen
    11
    Vorwölbungen
    12
    Formgegenstand
    21
    Füllstoff mit großem Durchmesser
    22
    Füllstoff mit kleinem Durchmesser
    23
    Bindemittelharz
    24
    Kontaktpunkte

Claims (10)

  1. Wärmeleitende Harzzusammensetzung, die einen wärmeleitenden Füllstoff und ein Bindemittelharz umfasst, wobei die wärmeleitende Harzzusammensetzung als wärmeleitenden Füllstoff einen unregelmäßig geformten Füllstoff enthält, der Vorwölbungs/Vertiefungsstrukturen auf dessen Oberfläche aufweist.
  2. Wärmeleitende Harzzusammensetzung nach Anspruch 1, bei welcher der unregelmäßig geformte Füllstoff Sekundärteilchen umfasst, die durch aneinander Binden einer Mehrzahl der wärmeleitenden Primärteilchen gebildet worden sind.
  3. Wärmeleitende Harzzusammensetzung nach Anspruch 1, bei der ein Teilchen, das den unregelmäßig geformten Füllstoff bildet, ein erstes Teilchen und ein zweites Teilchen, das eine Teilchengröße aufweist, die kleiner ist als diejenige des ersten Teilchens, umfasst und bei der eine Mehrzahl der zweiten Teilchen an eine Oberfläche eines Kernabschnitts des ersten Teilchens gebunden ist, so dass die Vorwölbungs/Vertiefungsstrukturen auf einer Oberfläche des Kernabschnitts ausgebildet sind.
  4. Wärmeleitende Harzzusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, bei welcher der unregelmäßig geformte Füllstoff einen mittleren Durchmesser von 10 bis 100 μm aufweist.
  5. Wärmeleitende Harzzusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, die ferner als wärmeleitenden Füllstoff einen Füllstoff mit kleinem Durchmesser mit einem mittleren Durchmesser umfasst, der kleiner ist als derjenige des unregelmäßig geformten Füllstoffs.
  6. Wärmeleitende Harzzusammensetzung nach Anspruch 5, bei welcher der Füllstoff mit kleinem Durchmesser einen mittleren Durchmesser von 1 bis 10 μm aufweist.
  7. Wärmeleitende Harzzusammensetzung nach Anspruch 5 oder 6, bei der das Volumenverhältnis des unregelmäßig geformten Füllstoffs zu dem Füllstoff mit kleinem Durchmesser von 4:6 bis 7:3 beträgt.
  8. Wärmeleitende Harzzusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, die 35 bis 80 Volumen-% des wärmeleitenden Füllstoffs enthält.
  9. Wärmeleitender Formgegenstand, der durch Formen der wärmeleitenden Harzzusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 8 erhalten worden ist, wobei Vorwölbungen von anderen Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs in die Vertiefungen von Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs eingedrungen sind.
  10. Wärmeleitender Formgegenstand, der durch Formen der wärmeleitenden Harzzusammensetzung nach einem der Ansprüche 5 bis 7 erhalten worden ist, bei dem der Füllstoff mit kleinem Durchmesser in die Vertiefungen von Teilchen des unregelmäßig geformten Füllstoffs eingedrungen ist.
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