JP5365861B2 - 伝熱シートおよびその製造方法 - Google Patents
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Description
ここに、特許文献1には、高分子材料よりなるシート基体中に、窒化ホウ素粉末が一定方向に磁場配向された状態で含有されてなるものが開示されている。
特許文献2には、柔軟性を有する高分子材料よりなる両面が平坦なシート基体中に、磁性を示す金属粒子が当該シート基体の厚み方向に配向された状態で含有されてなるものが開示されている。
特許文献3には、柔軟性を有する絶縁性高分子材料よりなる両面が平坦なシート基体中に、磁性を示す絶縁性伝熱粒子、具体的には、例えば磁性材料からなる芯粒子の表面に絶縁性の高熱伝導性材料よりなる被膜が形成されてなる構成の粒子が当該シート基体の厚み方向に配向された状態で含有されてなるものが開示されている。
また、近年、表示装置や照明装置の光源として、LED(Light Emitting Diode)素子が用いられてきており、このようなLED素子を光源として用いた装置においては、高輝度化を図るためにLED素子から発生する熱を十分に放熱させることが必要とされているのだが、装置における放熱スペースの制約などからLED素子から生じる熱を放熱する手段として伝熱シートを用いること、具体的にはLED素子の熱を放熱板(ヒートシンク)に伝導するための部材として用いることの他、ヒートシンクとしても用いることが検討されている。
また、本発明の他の目的は、高い効率で熱を伝導することができる伝熱シートを容易に製造することのできる方法を提供することにある。
前記熱伝導性粒子が、強磁性体粒子よりなる基体粒子の表面の少なくとも一部が、当該基体粒子よりも粒子径の小さい微粒子により被覆されてなる複合粒子であることを特徴とする。
硬化されて高分子材料となる高分子形成材料中に熱伝導性粒子が含有されてなるシート成形材料層を形成し、このシート成形材料層に対して、その厚み方向に磁場を作用させることによって熱伝導性粒子を磁場配向すると共に、当該シート成形材料層の硬化処理を行う工程を有することを特徴とする。
加熱溶融された高分子材料中に、熱伝導性粒子が含有されてなるシート成形材料層を形成し、このシート成形材料層に対して、その厚み方向に磁場を作用させることによって熱伝導性粒子を磁場配向する工程を有することを特徴とする。
ここに、熱伝導性粒子として複合粒子を用いることによって熱伝導性の向上が図られる理由は定かではないが、基体粒子の表面に小径の微粒子が被覆されることによって熱伝導性粒子自体の表面が凹凸を有するものとなってその表面積が大きくなるために伝熱経路を構成するシート基体の厚み方向に並んだ状態の熱伝導性粒子同士が複雑に絡み合い、それによって互いに隣接する熱伝導性粒子同士の接触面積が大きくなるためであると推察される。
図1は、本発明の伝熱シートの一例における構成を示す説明用断面図である。
この伝熱シート10は、両面が平坦なシート基体11中に、熱伝導性粒子が、当該シート基体11の厚み方向に並ぶよう磁場配向された状態で含有されて構成されており、この熱伝導性粒子の連鎖によって伝熱経路が形成される。
図示の例の伝熱シート10においては、熱伝導性粒子がシート基体11の全体にわたって、シート基体11の厚み方向に並ぶよう配向された状態で含有されている。
以上において、得られる伝熱シートに耐熱性が要求される場合には、共役ジエン系ゴム以外のものを用いることが好ましく、特に、成形加工性および電気特性の観点から、シリコーンゴムを用いることが好ましい。
具体的には、ジメチルシリコーン生ゴム、メチルビニルシリコーン生ゴム、メチルフェニルビニルシリコーン生ゴムなどを挙げることができる。
硬化触媒の使用量は、硬化性ゴム材料の種類、硬化触媒の種類、その他の硬化処理条件を考慮して適宜選択されるが、通常、硬化性ゴム材料100質量部に対して3〜15質量部である。
このような無機充填材の使用量は、特に限定されるものではないが、多量に使用すると、磁場による熱伝導性粒子の配向を十分に達成することができなくなるため、好ましくない。
ここに、熱伝導性粒子を構成する複合粒子において、微粒子は、基体粒子よりも小径のものであるが、具体的には、微粒子の粒子径は、基体粒子の粒子径の1/2以下であることが好ましく、更に好ましくは1/5以下、また更に好ましくは1/10以下、特に好ましくは1/20以下であり、また基体粒子の1/100以上であることが好ましい。
微粒子の粒子径が過大である場合には、伝熱シート10の熱伝導性が低下するおそれがある。
その理由は、微粒子の粒子径が過大である場合には、基体粒子および他の微粒子との接触面積が小さくなることから、粒子間における熱伝導がスムーズに行われず、伝熱シートの熱伝導性が低下してしまうためと推察される。
ここに、「粒子径」とは、電子顕微鏡(SEM)を用い、顕微鏡法によって測定される値である。
一方、微粒子の平均粒子径は、0.1〜10μmであることが好ましい。
このような熱伝導性粒子を構成する複合粒子としては、磁性を示すものが好ましく、好ましい具体例としては、基体粒子が強磁性体粒子よりなり、微粒子が絶縁性を有する高熱伝導性材料よりなるものが挙げられる。
ここに、基体粒子を構成する強磁性体粒子としては、例えばニッケル、鉄、コバルトなどの強磁性金属よりなる粒子、化学式:MO・Fe2 O3 〔Mは、Mn、Fe、Ni、Cu、Mg、Znなどより選択される金属〕で表されるフェライトなどの金属酸化物などの強磁性体材料よりなるものが挙げられる。
また、微粒子を構成する絶縁性を有する高熱伝導性材料は、セラミック材料およびダイアモンドから選ばれた少なくとも1種の材料であることが好ましい。
ここに、セラミック材料としては、例えば窒化アルミニウム、窒化硼素(ボロンナイトライド)、窒化珪素、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素などが挙げられる。
ここに、基体粒子表面における微粒子の吸着は、物理的吸着および化学的吸着のいずれであってもよい。
ここに、複合化処理(カプセル化処理)は、基体粒子および微粒子の材質、粒子径およびそれらの混合比(質量比)などに応じた適宜の条件によって行われ、例えば回転数13000rpm、処理時間5分間である。
被覆率が10%以上であることにより、伝熱シートに優れた熱伝導性を得ることができる。
ここに、被覆率は、電子顕微鏡(SEM)を用いることによって測定することができる。
この方法(イ)は、硬化されて高分子材料となる高分子形成材料中に熱伝導性粒子が含有されてなるシート形成材料層を形成し、このシート成形材層に対して、その厚み方向に磁場を形成させると共に、当該シート成形材料層の硬化処理を行う工程を有することを特徴とするものである。
上型21および下型22は、いずれも成形面が平滑な強磁性体基板により構成されている。この強磁性体基板を構成する材料としては、鉄、コバルト、ニッケル、またはこれらの合金などを用いることができる。
先ず、硬化処理によって高分子材料となる高分子形成材料中に熱伝導性粒子を分散させて流動性のシート成形材料を調製し、このシート成形材料を上型21を構成する磁性体基板および下型22を構成する磁性体基板のいずれか一方または両方の表面に塗布し、上型21および下型22を重ね合わせることにより、図3に示すように、シート成形材料層11Aを形成する。
そして、この状態において、図5に示すように、シート成形材料層11Aを硬化処理することによりシート基体11が形成され、以て、図1に示す構成の伝熱シート10が製造される。
シート成形材料層11Aに作用される平行磁場の強度は、平均で0.02〜1テスラとなる大きさが好ましい。
また、平行磁場を作用させる手段としては、電磁石の代わりに永久磁石を用いることもできる。永久磁石としては、上記の範囲の平行磁場の強度が得られる点で、アルニコ(Fe−Al−Ni−Co系合金)、フェライトなどよりなるものが好ましい。
シート成形材料層11Aの硬化処理は、使用される材料によって適宜選定されるが、通常、加熱処理によって行われる。具体的な加熱温度および加熱時間は、シート成形材料の種類、熱伝導性粒子の移動に要する時間などを考慮して適宜選定される。
例えば、先ず、硬化処理によって高分子材料となる高分子形成材料中に熱伝導性粒子を分散させて流動性のシート成形材料を調製し、このシート成形材料を、予め用意した2枚のシート成形材料層形成用シート(以下、「材料層形成用シート」ともいう。)のいずれか一方または両方の表面に塗布し、これらのシートを重ね合わせることにより、2枚のシートの間にシート成形材料層を形成する。
ここに、材料層形成用シートとしては、例えばポリエチレンテレフタレートなどの樹脂よりなるものを用いることができる。
この方法(ロ)は、加熱溶融された高分子材料中に、熱伝導性粒子が含有されてなるシート成形材料層を形成し、このシート成形材料層に対して、その厚み方向に磁場を作用させる工程を有することを特徴とするものである。
この方法(ロ)においては、先ず、加熱溶融された熱可塑性エラストマー中に熱伝導性粒子が分散された状態で含有されてなる流動性のシート成形材料層を形成する。
ここで、シート成形材料層を形成する手段としては、例えば押出機などによって熱可塑性エラストマーと熱伝導性粒子とを混練してペレット状またはシート状のシート成形材料を調製し、このシート成形材料を加熱プレスすることによりシート成形材料層を形成する手段を利用することができる。
この方法(ハ)は、溶剤中に高分子材料が溶解され、熱伝導性粒子が含有されてなるシート形成材料層を形成し、このシート成形材料層に対して、その厚み方向に磁場を作用させると共に、当該シート成形材料層から溶剤を除去する工程を有することを特徴とするものである。
この方法(ハ)においては、溶剤中に熱可塑性エラストマー組成物が溶解され、この熱可塑性エラストマー溶液中に熱伝導性粒子が分散されてなる流動性のシート成形材料層を形成する。
ここで、熱可塑性エラストマー組成物を溶解させるための溶剤の具体例としては、ヘキサン、トルエン、キシレン、シクロヘキサンなどの炭化水素化合物、ジクロロエタン、四塩化炭素、クロロトルエンなどのハロゲン化炭化水素化合物、エタノール、イソブチルアルコール、プロパンジオールなどのアルコール化合物、ジエチルエーテル、ジオキサン、ジエチレングリコールジメチルエーテルなどのエーテル化合物、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサンなどのケトン化合物、酢酸エチル、酢酸ブチル、などのエステル化合物、アセトニトリル、ホルムアミドなどの窒素化合物などが挙げられる。
而して、この伝熱シート10によれば、熱伝導性粒子がシート基体11の厚み方向に配向された状態で含有されていることにより、当該熱伝導性粒子の連鎖によってその配向方向に伸びる伝熱経路が形成され、しかもこの伝熱経路を形成する熱伝導性粒子が基体粒子の表面に当該基体粒子よりも小径の微粒子が被覆されてなる複合粒子よりなるものであることから、当該熱伝導性粒子の配向方向に高い熱伝導性が得られる。
(1)シート基体中には、熱伝導性粒子の他に、非磁性伝熱性粒子が含有されていてもよい。
ここで、非磁性伝熱性粒子の具体例としては、酸化ベリリウム(BeO)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化アルミニウム(Al2 O3 )、窒化硼素(BN)、窒化ケイ素(SiN)、窒化アルミニウム(AlN)、カーボンブラックなどが挙げられる。その他、銅、アルミニウム、金、銀などの金属、カーボン、ケイ素などの無機物質などを用いることもできる。
また、当該シート基体中には、各種充填剤や安定剤、酸化防止剤などの添加剤を適宜配合することができる。
この伝熱シートにおいては、シート基体中に非磁性伝熱性粒子が体積分率で5〜75%、さらには10〜70%、特には30〜50%となる割合で含有されていることが好ましい。
このような伝熱シートによれば、熱伝導性粒子の連鎖によって形成された伝熱経路による熱伝導に加え、非磁性伝熱性粒子によって形成される伝熱経路によっても熱伝導が行われるので、当該シートの厚み方向に対して、より一層高い熱伝導性が得られると共に、当該シートの面方向に対しても熱伝導性が得られる。
この割合が5%未満の場合には、熱伝導性粒子によって形成される伝熱路が十分に熱抵抗値の小さいものとならないおそれがある。一方、この割合が60%を超える場合には、特に発熱体と受熱体との間に狭圧された状態で用いる際に、必要な柔軟性が得られずに、当該伝熱シート30を発熱体および受熱体の表面形状に追従させて変形されることが困難となることがある。
上型40は、強磁性体基板41の下面に、目的とする伝熱シート30の高密度部分32に対掌なパターンに従って強磁性体部分42が形成され、この強磁性体部分42以外の個所に非磁性体部分43が形成されている。強磁性体部分42および非磁性体部分43は、実質的に同一の厚みを有し、上型40の下面、すなわち成形面は、平坦面とされている。
一方、下型45は、強磁性体基板46の上面に、目的とする伝熱シート30の高密度部分32に対掌なパターンに従って強磁性体部分47が形成され、この強磁性体部分47以外の個所に非磁性体部分48が形成されている。強磁性体部分42および非磁性体部分43は、実質的に同一の厚みを有し、上型40の下面、すなわち成形面は、平坦面とされている。
上型40および下型45の各々における強磁性体基板41、46および強磁性体部分41、46を構成する材料としては、鉄、ニッケル、コバルトまたはこれらの合金などを用いることができる。
また、上型40および下型45の各々における非磁性体部分42、47を構成する材料としては、銅などの非磁性金属、ポリイミドなどの耐熱性樹脂などを用いることができる。
先ず、平均粒子径40μmのニッケル粒子と、平均粒子径4μmの窒化硼素粒子とを用意し、これらを質量比(ニッケル粒子:窒化硼素粒子)が100:3.5となるように混合した。
次いで、ニッケル粒子と窒化硼素粒子との混合系に対して、ハイブリダイザー装置を用い、回転数13,000rpmの条件で5分間かけて複合化処理(カプセル化処理)を施すことにより、ニッケル粒子よりなる基体粒子の表面に窒化硼素粒子よりなる微粒子が被覆されてなる構成の複合粒子(以下、「複合粒子(1)」ともいう。)を得た。
複合粒子の調製例1において、表1に示す2種類の粒子を当該表1に示す質量比で用いたこと以外は当該複合粒子の調製例1と同様の手法によって複合粒子(以下、各々、「複合粒子 (2)」〜「複合粒子(4)」ともいう。)を得た。
(伝熱シートの製造例1)
ステンレス鋼製のビーカーに、3種類の付加型シリコーンゴム、具体的には「KE−2000−60A」(信越化学工業株式会社製)171g、「KE−2000−60B」(信越化学工業株式会社製)171gおよび「KE−1204」(信越化学工業株式会社製)68gと、複合粒子(1)32gとを仕込み、室温条件下において30分間かけて混練し、ペースト状のシート成形材料を得た。
得られたシート成形材料を、厚み100μmのPET(ポリエチレンテレフタレート)樹脂製のシートの間に挟み、これによってPET樹脂製シートの間にシート成形材料層を形成することにより、PET樹脂シート、シート成形材料層およびPET樹脂シートがこの順に積層されてなる積層体を得、この積層体を磁場成型機にセットした。
そして、磁場成型機により、積層体に対して、その厚み方向に0.65テスラの磁場を作用させ、このように磁場を作用させた状態において、室温にて5分間保持した後、シート成形材料層の配置空間の雰囲気を5分間かけて100℃に昇温し、加熱温度100℃、加熱時間30分間の条件で加熱処理を行った。
次いで、磁場成型機によって磁場を作用させつつ加熱処理を行った積層体を当該磁場成型機から取り出し、当該積層体の両面からPET樹脂シートを剥がした後、更にオーブンによって加熱温度150℃、加熱時間2時間の条件で加熱した後、更に加熱温度170℃、加熱時間2時間の条件で加熱する硬化処理を行うことにより、図1の構造を有する、厚み150μmの伝熱シート(以下、「伝熱シート(1)」ともいう。)を製造した。
図8に、得られた伝熱シート(1)の断面の写真を示す。この写真において、黒色部分が熱伝導性粒子によって形成された伝熱経路を示す。
実施例1において、複合粒子(1)に代えて表2に示す粒子を用いたこと以外は当該実施例1と同様にして厚み150μmの伝熱シート(以下、各々、「伝熱シート (2)」〜「伝熱シート(4)」、「比較用伝熱シート(1)」および「比較用伝熱シート(2)」ともいう。)を製造した。
ここに、比較用伝熱シート(1)に係る比較用粒子(1)は、平均粒子径40μmのニッケル粒子であり、比較用伝熱シート(2)に係る比較用粒子(2)は、平均粒子径40μmの酸化アルミニウム粒子である。
温度波熱分析法による熱伝導率測定システム「ai−Phase Mobile 1u」(株式会社アイフェイズ製)を用いて測定した。
PRγ測定システム「PRγ6号機」(コムベックス株式会社製)を用い、印加電流0.01Aの条件によって測定した。
また、実施例1〜実施例4に係る伝熱シートにおいては、熱伝導性粒子を構成する複合粒子の微粒子として絶縁性を有する材料よりなるものが用いられていることから、基体粒子として導電性を有するニッケル粒子が用いられているにもかかわらず、熱伝導性粒子として絶縁性を有する材料よりなる1次粒子を用いた場合(比較例2)と同等の絶縁性が得られることが確認された。
11 シート基体
11A シート成形材料層
20 金型
21 上型
22 下型
23 スペーサー
19A、19B 電磁石
30 伝熱シート
31 シート基体
32 高密度部分
33 低密度部分
40 上型
41 強磁性体基板
42 強磁性体部分
43 非磁性体部分
44 スペーサー
45 下型
46 強磁性体基板
47 強磁性体部分
48 非磁性体部分
Claims (6)
- 高分子材料よりなるシート基体中に、熱伝導性粒子が当該シート基体の厚み方向に配向された状態で含有されてなる伝熱シートであって、
前記熱伝導性粒子が、強磁性体粒子よりなる基体粒子の表面の少なくとも一部が、当該基体粒子よりも粒子径の小さい微粒子により被覆されてなる複合粒子であることを特徴とする伝熱シート。 - 熱伝導性粒子において、微粒子の粒子径が基体粒子の粒子径の1/2以下であることを特徴とする請求項1に記載の伝熱シート。
- 熱伝導性粒子を構成する微粒子は、セラミック材料、ダイアモンドおよび金属水酸化物から選ばれた少なくとも1種の材料よりなるものであることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の伝熱シート。
- シート基体を構成する高分子材料が熱可塑性エラストマー組成物であることを特徴とする請求項1〜請求項3のいずれかに記載の伝熱シート。
- 請求項1〜請求項4のいずれかに記載の伝熱シートの製造方法であって、
硬化されて高分子材料となる高分子形成材料中に熱伝導性粒子が含有されてなるシート成形材料層を形成し、このシート成形材料層に対して、その厚み方向に磁場を作用させることによって熱伝導性粒子を磁場配向すると共に、当該シート成形材料層の硬化処理を行う工程を有することを特徴とする伝熱シートの製造方法。 - 請求項1〜請求項4のいずれかに記載の伝熱シートの製造方法であって、
加熱溶融された高分子材料中に、熱伝導性粒子が含有されてなるシート成形材料層を形成し、このシート成形材料層に対して、その厚み方向に磁場を作用させることによって熱伝導性粒子を磁場配向する工程を有することを特徴とする伝熱シートの製造方法。
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