DE112012005505T5 - Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung - Google Patents

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c/o Panasonic Corporation Kusunoki Tomokazu
c/o Panasonic Corporation Kotani Yuki
c/o Panasonic Corporation Yoden Hiroyoshi
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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung, die hohe Wärmeleitung ohne Erhöhen des Gehalts an wärmeleitfähigem Füllstoff verwirklichen kann, und auch befriedigende Formbarkeit zeigt. Offenbart wird eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung, umfassend: einen wärmeleitfähigen Füllstoff; und ein Bindemittel-Harz, wobei der wärmeleitfähige Füllstoff enthält: einen harten Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 5 oder mehr; und einen weichen Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 3 oder weniger, und wobei wenn die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung verfestigt wird, um ihre Form zu stabilisieren, der weiche Füllstoff durch den harten Füllstoff in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung so gepresst wird, dass eine Oberfläche des weichen Füllstoffs durch den harten Füllstoff in dem gepressten Zustand verformt wird, um einen Flächen-Kontakt zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff bereitzustellen.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung, die in wärmeleitfähigen Teilen, wie elektronischen Teilen, zum Beispiel Radiatoren bzw. Kühlkörpern, verwendet wird.
  • Stand der Technik
  • Halbleiter von Computern (CPUs), Transistoren, Licht emittierende Dioden (LEDs) und dergleichen verursachen während der Verwendung manchmal die Erzeugung von Wärme, was auf Grund der Wärme zur Verschlechterung der Leistung der elektronischen Teile führt. Deshalb ist an den elektronischen Teilen, die eine Erzeugung von Wärme verursachen, ein Radiator bzw. Kühlkörper befestigt.
  • In einem solchen Radiator bzw. Kühlkörper wurden bislang Metalle mit hoher Wärmeleitfähigkeit verwendet und eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung, die einen hohen Freiheitsgrad bei der Auswahl der Form zeigt, und auch bequem ist, um Gewichtsverminderung und Miniaturisierung zu erreichen, ist kürzlich in Gebrauch gekommen. Es ist notwendig, dass eine solche wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung eine große Menge eines wärmeleitfähigen anorganischen Füllstoffs in einem Bindemittel-Harz enthält, um so die Wärmeleitfähigkeit zu verbessern. Es ist jedoch bekannt, dass durch einfaches Erhöhen der Mischmenge des wärmeleitfähigen anorganischen Füllstoffs verschiedene Probleme verursacht werden. Zum Beispiel verursacht eine Erhöhung in der Mischmenge eine Erhöhung in der Viskosität der Harz-Zusammensetzung vor dem Härten sowie eine deutliche Verschlechterung von Formbarkeit und Bearbeitbarkeit, was zu einem schlechten Formling führt. Es gibt eine Begrenzung hinsichtlich der Füllmenge eines Füllstoffs und die Wärmeleitfähigkeit ist häufig unzureichend (siehe Japanische Ungeprüfte Patentanmeldung Veröffentlichungs-Nrn. JP 63-10616 A , JP 4-342719 A , JP 4-300914 A , JP 4-211422 A und JP 4-345640 A ).
  • Offenbarung der Erfindung
  • Durch die Erfindung zu lösende Aufgabe
  • Die vorliegende Erfindung wurde hinsichtlich der vorstehend genannten Umstände ausgeführt und ist darauf gerichtet, eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung bereitzustellen, die eine hohe Wärmeleitung ohne Erhöhen des Gehalts eines wärmeleitfähigen Füllstoffs verwirklichen kann und auch befriedigende Formbarkeit zeigt.
  • Mittel zum Lösen der Aufgabe
  • Die Erfinder haben umfangreiche Untersuchungen vorgenommen, um die vorstehende Aufgabe zu lösen und gefunden, dass ein wärmeleitfähiger Füllstoff aus einem weichen Füllstoff und einem harten Füllstoff gebildet wird, und der weiche Füllstoff durch den harten Füllstoff gepresst wird, um den weichen Füllstoff in Flächen-Kontakt mit dem harten Füllstoff zu bringen, wodurch größere Wärmeleitungswege gebildet werden, die ungeachtet einer geringen Füllmenge des wärmeleitfähigen Füllstoffs zu hoher Wärmeleitfähigkeit führen. Die Erfinder haben auch gefunden, dass eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung, die den wärmeleitfähigen Füllstoff enthält, eine deutliche Verbesserung in der Formbarkeit und Bearbeitbarkeit ermöglicht, und somit wurde die vorliegende Erfindung vervollständigt.
  • Das heißt, die vorliegende Erfindung betrifft eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung, welche einschließt:
    einen wärmeleitfähigen Füllstoff; und
    ein Bindemittel-Harz,
    wobei der wärmeleitfähige Füllstoff enthält:
    einen harten Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 5 oder mehr; und
    einen weichen Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 3 oder weniger, und
    wobei wenn die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung verfestigt wird, um ihre Form zu stabilisieren, der weiche Füllstoff durch den harten Füllstoff so in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gepresst wird, dass eine Oberfläche des weichen Füllstoffs durch den harten Füllstoff in dem gepressten Zustand verformt wird, um einen Flächen-Kontakt zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff bereitzustellen.
  • In der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung kann der harte Füllstoff mindestens einer sein, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Quarzglas, kristallinem Siliciumdioxid, Aluminiumnitrid, Siliciumnitrid, Siliciumcarbid und Zinkoxid.
  • In der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung kann der weiche Füllstoff mindestens einer sein, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Diatomeenerde, Bornitrid, Aluminiumhydroxid, Magnesiumhydroxid, Magnesiumcarbonat, Calciumcarbonat, Talkum, Kaolin, Ton und Glimmer.
  • In der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung kann der weiche Füllstoff eine schuppige Form, eine lamellare Form, eine flockige Form oder eine Platten-artige Form aufweisen.
  • In der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung kann der gesamte Gehalt des harten Füllstoffs und des weichen Füllstoffs 50 Volumen-% oder mehr und weniger als 95 Volumen-%, basierend auf der ganzen wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, sein.
  • In der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung kann das Volumenverhältnis von dem harten Füllstoff zu dem weichen Füllstoff innerhalb eines Bereichs der nachstehenden Gleichung (1) liegen, harter Füllstoff/weicher Füllstoff = 95/5 bis 50/50 (1).
  • Die vorliegende Erfindung ist auf einen wärmeleitfähigen Formling gerichtet, erhalten durch Formen der vorstehend erwähnten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, wobei der weiche Füllstoff durch den harten Füllstoff in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung so gepresst wird, dass im gepressten Zustand eine Oberfläche des weichen Füllstoffs durch den harten Füllstoff verformt wird, um zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff einen Flächen-Kontakt bereitzustellen.
  • Wirkung der Erfindung
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wird, da Flächen-Kontakt von weichem Füllstoff und hartem Füllstoff miteinander in einem Bindemittel-Harz besteht, um wirksam Wärmeleitungswege zu bilden, die Wärmeleitfähigkeit befriedigend sein, verglichen mit dem Fall, bei dem das Harz einen harten Füllstoff oder einen weichen Füllstoff einzeln darin enthält. Das Harz enthält einen weichen Füllstoff und somit ist die Fluidität des Harzes verbessert, was zu befriedigender Formbarkeit führt. Da weiterhin die Fluidität des Harzes verbessert ist, ist der Formverschleiß während des Formens vermindert, was somit eine Abnahme der Häufigkeit des Formaustauschs ermöglicht.
  • Deshalb ist es gemäß der vorliegenden Erfindung möglich, eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung bereitzustellen, die ohne Erhöhen des Gehalts von einem wärmeleitfähigen Füllstoff eine hohe Wärmeleitfähigkeit verwirklichen kann, und auch befriedigende Formbarkeit aufweist.
  • Kurzbeschreibung der Zeichnungen
  • 1A ist eine schematische Ansicht einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, wenn ein ungefähr kugelförmiger weicher Füllstoff eingesetzt wird, und 1B ist eine vergrößerte Teilansicht davon.
  • 2A ist eine schematische Ansicht einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, wenn ein Platten-artiger weicher Füllstoff eingesetzt wird, und 2B ist eine vergrößerte Teilansicht davon.
  • 3 ist eine SEM-Mikrographie einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, wenn ein Platten-artiger weicher Füllstoff eingesetzt wird.
  • 4A ist eine konzeptionelle perspektivische Ansicht von einem unregelmäßig geformten Füllstoff und 4B ist eine Unteransicht davon.
  • 5 ist eine schematische Ansicht einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung, die als wärmeleitfähige Füllstoffe einen unregelmäßig geformten harten Füllstoff und einen Platten-artigen weichen Füllstoff einschließt.
  • 6A ist eine schematische Ansicht einer vorhandenen bzw. bekannten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung und 6B ist eine vergrößerte Teilansicht davon.
  • 7 ist eine schematische Ansicht von einer Licht emittierenden Vorrichtung, einschließlich eines Radiators bzw. Kühlkörpers, hergestellt aus einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung.
  • Ausführungsform der Erfindung
  • Die Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird nachstehend im Einzelnen mit Bezug auf die beigefügten Zeichnungen beschrieben. Die nachstehende Ausführungsform erläutert eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung zum genaueren Beschreiben der technischen Lehre der vorliegenden Erfindung und begrenzt die vorliegende Erfindung nicht. Die Größe, Material, Form und relative Anordnung von Komponenten, die in der vorliegenden Ausführungsform erläutert werden, sind nicht vorgesehen, den Umfang der vorliegenden Erfindung nur auf diese zu begrenzen, sofern nichts anderes ausgewiesen ist, sondern sind nur erläuternd. Die Größe und positionelle Beziehung von Elementen, die durch die entsprechenden Zeichnungen erläutert werden, sind manchmal übertrieben, um die Beschreibung zu verdeutlichen.
  • 1A ist eine schematische Ansicht einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung und 1B ist eine vergrößerte Teilansicht davon. Wie in 1A und 1B gezeigt, schließt die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 einen wärmeleitfähigen Füllstoff 2 und ein Bindemittel-Harz 3 ein, und der wärmeleitfähige Füllstoff 2 enthält einen harten Füllstoff 4 mit einer Mohs'schen Härte von 5 oder mehr (hierin nachstehend als ein harter Füllstoff oder ein anorganischer harter Füllstoff bezeichnet) und einen weichen Füllstoff 5 mit einer Mohs'schen Härte von 3 oder weniger (hierin nachstehend als ein weicher Füllstoff oder ein anorganischer weicher Füllstoff bezeichnet).
  • Wenn deshalb die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 verfestigt wird, um die Form zu stabilisieren, wird eine Oberfläche des weichen Füllstoffs 5 durch den harten Füllstoff 4 in einen Zustand verformt, bei dem der weiche Füllstoff 5 durch den harten Füllstoff 4 in eine Struktur der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 gepresst wird, und somit werden der harte Füllstoff 4 und der weiche Füllstoff 5 miteinander Flächen-kontaktiert. Wenn hierin verwendet, bedeutet Flächen-Kontakt, dass ein gewisser Gegenstand mit einem gewissen Gegenstand mit Seiten-zu-Flächen-Kontakt in Kontakt steht. In der vorliegenden Erfindung bedeutet es zum Beispiel, dass der harte Füllstoff 4 und der weiche Füllstoff 5 so miteinander in Kontakt stehen, dass eine Kontaktfläche zwischen dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 von 0,01 μm2 bis 25 μm2, geeigneterweise von 0,05 μm2 bis 10 μm2 und geeigneter von 0,1 μm2 bis 5 μm2 beträgt.
  • Bislang wurde einem Harz durch Einsatz eines einzelnen wärmeleitfähigen Füllstoffs und Füllen des Harzes mit einer großen Menge des wärmeleitfähigen Füllstoffs Wärmeleitfähigkeit verliehen. Es gibt jedoch eine Begrenzung hinsichtlich der Füllmenge des wärmeleitfähigen Füllstoffs und es ist schwierig, die Wärmeleitfähigkeit der Harz-Zusammensetzung durch Füllen mit dem wärmeleitfähigen Füllstoff in hoher Dichte weiter zu verbessern. Das Füllen mit dem wärmeleitfähigen Füllstoff in hoher Dichte kann Nachteile, wie Verschlechterung der Formbarkeit und Verschlechterung des Formverschleißes auf Grund verminderter Fluidität der Harz-Zusammensetzung, verursachen.
  • 6A ist eine schematische Ansicht von einer vorhandenen wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 41 und 6B ist eine vergrößerte Teilansicht davon. Wie in 6A und 6B gezeigt, wird, wenn die Füllstoffe ungefähr die gleiche Härte aufweisen, ein Füllstoff 45 auf Grund von Pressen durch den anderen Füllstoff 44 wahrscheinlich weniger verformt werden, und Füllstoffe 44 und 45 sind miteinander bei einem Kontaktteil 10 Punkt-kontaktiert. Deshalb haben in diesem Fall die Wärmeleitungswege eine geringe Wegbreite. Im Gegensatz dazu wird bei der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 der vorliegenden Erfindung, da der harte Füllstoff 4 und der weiche Füllstoff 5 in Kombination verwendet werden, wie in 1B gezeigt, der weiche Füllstoff 4 durch den harten Füllstoff 5 gepresst, um eine Verformung des weichen Füllstoffs 5 an dem Kontaktteil 10 zwischen dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 zu verursachen, wobei der harte Füllstoff 4 mit dem weichen Füllstoff 5 Flächen-kontaktiert wird, was somit die Wegbreite der Wärmeleitungswege erhöht. Deshalb ist es möglich, dass die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 der vorliegenden Erfindung eine hohe Wärmeleitfähigkeit erhält, durch Einsatz des Füllstoffs in einer Menge, die die gleiche wie oder weniger als jene von einer vorhandenen wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung ist, was somit eine Verbesserung in der Wärmeleitfähigkeit ermöglicht. Wenn der weiche Füllstoff und der harte Füllstoff in Kombination verwendet werden, kann die Kontaktfläche zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff zu einer Kontaktfläche gesteuert werden, die 1 mal bis 20 mal, geeigneter 1,5 mal bis 10 mal und noch geeigneter 2 mal bis 5 mal, größer als eine Kontaktfläche zwischen Füllstoffen mit ungefähr der gleichen Härte ist.
  • Der harte Füllstoff 4 und/oder der weiche Füllstoff 5 kann entweder eine anorganische Substanz oder eine organische Substanz sein und eine anorganische Substanz (das heißt ein anorganischer Füllstoff) wird geeigneter verwendet.
  • 2A ist eine schematische Ansicht von einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1, wenn ein Platten-artiger Füllstoff als weicher Füllstoff 5 verwendet wird, und 2B ist eine vergrößerte Teilansicht davon. 3 ist eine SEM-Mikrographie von einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1, wenn ein Platten-artiger Füllstoff als weicher Füllstoff 5 verwendet wird.
  • In einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann der weiche Füllstoff 5 eine beliebige Form aufweisen, geeigneterweise eine dünnwandige Platten-artige Form, und kann eine so genannte schuppige Form, lamellare Form, flockige Form oder dergleichen aufweisen. Wie vorstehend erwähnt, wird, wenn als der weiche Füllstoff 5, ein schuppiger, lamellarer, flockiger oder Platten-artiger weicher Füllstoff, wie in 2B gezeigt, verwendet wird, der weiche Füllstoff 5 durch den harten Füllstoff 4 gepresst und der weiche Füllstoff 5 ist an dem Kontaktteil 10 zwischen dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 gekrümmt, und somit erhöht sich die Kontaktfläche zwischen dem weichen Füllstoff 5 und dem harten Füllstoff 4 weiter, verglichen mit dem Fall, wenn der weiche Füllstoff 5 eine Kugelform oder eine polyedrische Form aufweist. Deshalb zeigt die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 unter Verwendung eines schuppigen, lamellaren, flockigen oder Platten-artigen weichen Füllstoffs höhere Wärmeleitfähigkeit.
  • Wenn der schuppige, lamellare, flockige oder Platten-artige weiche Füllstoff in Kombination mit einem kugelförmigen harten Füllstoff verwendet wird, kann die Kontaktfläche zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff zu einer Kontaktfläche gesteuert werden, die 1 mal bis 20 mal, geeigneter 1,5 mal bis 10 mal und noch geeigneter 2 mal bis 5 mal, größer als eine Kontaktfläche zwischen den Füllstoffen ist, wenn ein kugelförmiger weicher Füllstoff und ein kugelförmiger harter Füllstoff in Kombination verwendet werden.
  • In der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 kann gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung im Fall, dass der weiche Füllstoff 5 eine dünnwandige Platten-artige Form ist, das Verhältnis der Dicke des weichen Füllstoffs 5 zu dem Maximumdurchmesser der Haupt-Oberfläche von 1 bis 40, bevorzugter von 3 bis 30 und noch bevorzugter von 5 bis 20 betragen. Wenn das Verhältnis innerhalb des vorstehenden Bereichs liegt, ist der weiche Füllstoff 5 wahrscheinlich auf Grund von Pressen durch den harten Füllstoff 4 gekrümmt, was somit eine Erhöhung in der Kontaktfläche zwischen dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 ermöglicht. Deshalb ist es möglich, die Wärmeleitfähigkeit der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 zu verbessern.
  • [Wärmeleitfähiger Füllstoff]
  • Die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung schließt mindestens zwei oder mehrere Arten von Füllstoffen, jeder mit einer unterschiedlichen Mohs'schen Härte, ein. Es ist notwendig, dass der Füllstoff gemäß der vorliegenden Erfindung einen harten Füllstoff 4 mit einer Mohs'schen Härte von 5 oder mehr und einen weichen Füllstoff 5 mit einer Mohs'-schen Härte von 3 oder weniger enthält und dass die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 mindestens einen harten Füllstoff 4 und weichen Füllstoff 5 enthält. Im Fall, dass die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung entweder einen von dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 enthält, wird die Teilchen-Verformung bei einem Kontaktteil zwischen Füllstoff-Teilchen in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung weniger wahrscheinlich stattfinden, und die Kontaktfläche zwischen Teilchen ist gering, wodurch daher keine Harz-Zusammensetzung erhalten wird, die eine befriedigende Wärmeleitfähigkeit zeigt. Wenn Füllstoffe verwendet werden, in denen der harte Füllstoff 4 und der weiche Füllstoff 5 eine Mohs'sche Härte aufweisen, die außerhalb des vorstehend genannten Bereichs liegt, ist es auch unmöglich, eine Harz-Zusammensetzung zu erhalten, die eine befriedigende Wärmeleitfähigkeit zeigt, aus dem gleichen Grund wie jener im Fall der Anwendung von nur einem Füllstoff von dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5.
  • Wenn hierin verwendet, zeigt die Mohs'sche Härte die Anfälligkeit für Beschädigungen durch Zerkratzen an. In der vorliegenden Erfindung wird die 10-Grad Mohs'sche Härte (alte Mohs'sche Härte) verwendet.
  • In der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann ein beliebiges Material als Material verwendet werden, das den harten Füllstoff 4 ausmacht, so lange wie die Mohs'sche Härte 5 oder mehr ist. Spezielle Beispiele des harten Füllstoffs 4 schließen Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Quarzglas, kristallines Siliciumdioxid, Aluminiumnitrid, Siliciumnitrid, Siliciumcarbid und Zinkoxid ein. Mohs'sche Härten von diesen Materialien sind wie nachstehend:
    Aluminiumoxid 9
    Magnesiumoxid 6
    Quarzglas 7
    kristallines Siliciumdioxid 7
    Aluminiumnitrid 7
    Siliciumnitrid 9
    Siliciumcarbid 9
    Zinkoxid 4 bis 5
  • Es ist bevorzugt, als Magnesiumoxid, das als harter Füllstoff 4 in der vorliegenden Erfindung einzusetzen ist, Magnesiumoxid mit niedriger Oberflächenaktivität, hergestellt durch ein Totbrenn-Verfahren, anzuwenden, um so Hydrolyse auf Grund von Feuchtigkeit zu verhindern. Leicht gebranntes Magnesiumoxid wird während der Herstellung bei 1200°C oder geringer gebrannt, während tot gebranntes Magnesiumoxid bei einer hohen Temperatur von 1500°C oder höher gebrannt wird und somit weist es weniger Poren und niedrige Oberflächenaktivität auf, was zu befriedigender Feuchtigkeitsbeständigkeit führt.
  • In einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann ein beliebiges Material als ein Material, das den weichen Füllstoff 5 ausmacht, verwendet werden, so lange wie die Mohs'sche Härte 3 oder weniger ist. Spezielle Beispiele des weichen Füllstoffs 5 schließen Diatomeenerde, Bornitrid, Aluminiumhydroxid, Magnesiumhydroxid, Magnesiumcarbonat, Calciumcarbonat, Talkum, Kaolin, Ton und Glimmer ein. Mohs'sche Härten von diesen Materialien sind wie nachstehend:
    Diatomeenerde 1 bis 1,5
    Bornitrid 2
    Aluminiumhydroxid 2,5
    Magnesiumhydroxid 2,5
    Magnesiumcarbonat 3,5 bis 4,5
    Calciumcarbonat 3
    Talkum 1
    Kaolin 1 bis 2
    Ton 2,5 bis 3
    Glimmer 2,5 bis 3
  • Wenn diese Materialien als der harte Füllstoff 4 oder der weiche Füllstoff 5 ausgewählt werden, findet eine Verformung von dem weichen Füllstoff 5 an einem Kontaktteil 10 zwischen dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 statt, und die Kontaktfläche zwischen Teilchen erhöht sich, was es somit möglich macht, eine Harz-Zusammensetzung zu erhalten, die eine befriedigende Wärmeleitfähigkeit zeigt. Deshalb können diese Materialien geeigneterweise verwendet werden.
  • Es gibt keine besondere Begrenzung hinsichtlich der Form des harten Füllstoffs 4 und eine Kugelform oder eine polyedrische Form ist erwünscht. Der weiche Füllstoff 5 kann eine Form, wie eine schuppige Form, eine lamellare Form, eine flockige Form oder eine Platten-artige Form, aufweisen. Zum Beispiel wird sich im Fall, dass der kugelförmige harte Füllstoff 4 mit dem schuppigen weichen Füllstoff 5 in einem Bindemittel-Harz 3 in Kontakt kommt, die Kontaktfläche an der Teilchengrenzfläche erhöhen, verglichen mit dem Fall, bei dem kugelförmige Füllstoffe miteinander in Kontakt gebracht werden, und somit wird es möglich, eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung mit befriedigender Wärmeleitfähigkeit zu erhalten. Es gibt keine besondere Begrenzung hinsichtlich des Teilchendurchmessers (Median-Durchmesser: d50) von Füllstoffen 4 und 5 der vorliegenden Erfindung, und der Teilchendurchmesser kann von 5 bis 200 μm betragen.
  • In der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung ist es auch ein bevorzugter Aspekt, als den harten Füllstoff 4 einen unregelmäßig geformten Füllstoff mit unregelmäßiger Herausragung/Vertiefung auf einer Oberfläche anzuwenden. Die Verwendung eines unregelmäßig geformten Füllstoffs als den harten Füllstoff 4 ermöglicht eine Erhöhung in den Kontakt-Punkten zwischen dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 oder Kontakt-Punkten zwischen harten Füllstoffen 4, was zu einer Erhöhung in den Wärmeleitungswegen führt. Deshalb ist die Wärmeleitfähigkeit hoch, ungeachtet einer geringen Füllmenge an wärmeleitfähigem Füllstoff (das heißt, harter Füllstoff 4 und weicher Füllstoff 5). Eine solche geringe Füllmenge von dem wärmeleitfähigen Füllstoff sichert die Fluidität der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, was zu einer Verbesserung in der Formbarkeit führt.
  • Der unregelmäßig geformte Füllstoff kann einen Median-Durchmesser von 60 bis 120 μm aufweisen und eine spezifische Oberfläche von 0,1 m2/g oder mehr aufweisen. Der Median-Durchmesser des unregelmäßig geformten Füllstoffs von 60 bis 120 μm ermöglicht eine Verbesserung in der Fluidität, wenn der unregelmäßig geformte Füllstoff in Kombination mit einem weichen Füllstoff eingesetzt wird.
  • Da die spezifische Oberfläche des unregelmäßig geformten Füllstoffs von 0,1 m2/g oder mehr die Bildung von deutlicher Herausragung/Vertiefung von einer Oberfläche der unregelmäßig geformten Füllstoff-Oberfläche ermöglicht, erhöht sich die Anzahl von Kontakt-Punkten zwischen dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 oder die Anzahl von Kontakt-Punkten zwischen harten Füllstoffen 4 wirksam, was zu einer effektiven Erhöhung in den Wärmeleitungswegen führt.
  • So lange wie der unregelmäßig geformte Füllstoff wie vorstehend erwähnt ist, kann ein Herstellungsverfahren davon ein beliebiges Verfahren sein und zum Beispiel wird das nachstehende Verfahren geeigneterweise verwendet.
  • Es erfolgt eine genauere Beschreibung hinsichtlich der Form von einem Beispiel des unregelmäßig geformten Füllstoffs (dieser kann hierin anschließend manchmal als ein unregelmäßig geformter Füllstoff 14 bezeichnet werden), der als harter Füllstoff 4 enthalten sein soll. Es wird konzeptionell der Fall beschrieben, bei dem der unregelmäßig geformte Füllstoff 14 aus vier wärmeleitfähigen Füllstoff-Teilchen 17 als primäre Teilchen zusammengesetzt ist, wie in 4A und 4B gezeigt, wobei diese vier wärmeleitfähigen Füllstoff-Teilchen 17 an jedem Apex von einem ungefähren Tetraeder angeordnet sind, und jedes wärmeleitfähige Füllstoff-Teilchen 17 mit wärmeleitfähigen Füllstoff-Teilchen 17 zusammengeschweißt ist, um einen geschweißten halsförmigen Anteil 16 in der Nachbarschaft eines Zwischenteils von dem Apex des ungefähren Tetraeders zu bilden. Wie in 4B gezeigt, wird ein Spalt zwischen den Oberflächen der wärmeleitfähigen Füllstoff-Teilchen 17 gebildet. Gewöhnlich ist der unregelmäßig geformte Füllstoff 14 aus vier oder mehr zahlreichen wärmeleitfähigen Füllstoffen 17 zusammengesetzt. In dieser Weise wird, auch wenn der unregelmäßig geformte Füllstoff 14 aus vielen wärmeleitfähigen Füllstoffen 17 zusammengesetzt ist, ähnlich zu dem Fall, bei dem der unregelmäßig geformte Füllstoff 14 aus vier wärmeleitfähigen Füllstoff-Teilchen 17, wie vorstehend erwähnt, zusammengesetzt ist, mindestens ein Teil der zahlreichen wärmeleitfähigen Füllstoffe 17 mit dem anderen wärmeleitfähigen Füllstoff 17 verschweißt, wobei ein halsförmiger geschweißter Anteil 16 zwischen diesen wärmeleitfähigen Füllstoffen 17 gebildet wird, und viele Spalte zwischen Oberflächen von zahlreichen wärmeleitfähigen Füllstoffen 17 gebildet werden, und somit die halsförmigen geschweißten Anteile 16 oder Spalte über dem unregelmäßig geformten Füllstoff 14 ungefähr gleichförmig gebildet werden. Es gibt keinen Bedarf, den halsförmigen geschweißten Anteil 16 oder Spalt über dem unregelmäßig geformten Füllstoff 14 zu bilden, und er kann auf mindestens einem Anteil davon gebildet werden. Es ist bevorzugt, dass der geschweißte Anteil 16 oder Spalt in dem unregelmäßig geformten Füllstoff 14 gleichförmig vorliegt. Jedoch gibt es keinen unbedingten Bedarf zum gleichförmigen Vorliegen. Auf diese Weise werden die wärmeleitfähigen Füllstoffe 17 teilweise miteinander verschweißt und somit wird unregelmäßige Herausragung/Vertiefung auf einer Oberfläche des unregelmäßig geformten Füllstoffs 14 gebildet.
  • Auf diese Weise werden viele wärmeleitfähige Füllstoff-Teilchen 17 teilweise miteinander verschweißt und somit werden viele halsförmige geschweißte Anteile 16 in einem entfernten Ort gebildet, und Spalten 8 werden zwischen den wärmeleitfähigen Füllstoff-Teilchen 17 und den wärmeleitfähigen Füllstoff-Teilchen 17 gebildet, und auch unregelmäßige Herausragung/Vertiefung wird auf einer Oberfläche des unregelmäßig geformten Füllstoffs 14 gebildet, wobei sich die Oberfläche erhöht, verglichen mit einem kugelförmigen oder zerkleinerten üblichen Füllstoff. Deshalb werden, wie in 5 gezeigt, zahlreiche Kontakt-Punkte zwischen wärmeleitfähigen Füllstoff-Teilchen 17 gebildet, was somit eine effektive Verbesserung in der Wärmeleitfähigkeit ermöglicht, verglichen mit dem kugelförmigen oder zerkleinerten üblichen Füllstoff. Wenn weiterhin in Kombination mit einem weichen Füllstoff verwendet, wird die Anzahl von Kontakt-Punkten durch Erhöhen des Gehalts von dem wärmeleitfähigen Füllstoff erhöht, während die Formbarkeit, erhalten durch Härten einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, eines Formlings beibehalten wird, was somit die Verwirklichung von hoher Wärmeleitung ermöglicht.
  • [Gehalts-Verhältnis und Gehalt von Füllstoffen]
  • Die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 der vorliegenden Erfindung enthält in einem Bindemittel-Harz 3 50 Volumen-% oder mehr und weniger als 95 Volumen-% von einem wärmeleitfähigen Füllstoff 2 (harter Füllstoff 4 und weicher Füllstoff 5). Wenn der Gehalt des wärmeleitfähigen Füllstoffs 2 weniger als 50 Volumen-% ist, ist es unmöglich, die Wirkung des Verbesserns der Wärmeleitfähigkeit von einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 auf Grund von Vermischen des wärmeleitfähigen Füllstoffs 2 zu erwarten. Wenn der Gehalt 95 Volumen-% oder mehr ist, kann die Viskosität der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 zu stark ansteigen, was zur schnellen Verschlechterung der Formbarkeit führt.
  • Das Verhältnis von dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5, die in einem Bindemittel-Harz 3 enthalten sind, kann innerhalb eines Bereichs von 95:5 bis 50:50, wie in der nachstehenden Gleichung (1) gezeigt, liegen. harter Füllstoff 4/weicher Füllstoff 5 = 95/5 bis 50/50 (1) Wenn das Verhältnis von dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 von dem vorstehenden Bereich abweicht, was zu einem geringen Anteil des weichen Füllstoffs 5 führt, sinkt die Kontaktfläche zwischen Teilchen auf Grund von weniger Füllstoffen, die Teilchen-Verformung verursachen, und somit kann es unmöglich sein, ausreichende Wirkung der Verbesserung von Wärmeleitfähigkeit zu erhalten. Wenn der Anteil des weichen Füllstoffs 5 gering ist, tritt die Verformung des weichen Füllstoffs 5 wegen des harten Füllstoffs 4 nicht ausreichend auf und somit kann es unmöglich sein, ausreichend Wirkung zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit zu erhalten. Wenn der Anteil des harten Füllstoffs 4 und des weichen Füllstoffs 5 in den vorstehend genannten Bereich fallen, kann die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 hohe Wärmeleitfähigkeit erreichen.
  • [Oberflächenbehandlung]
  • In der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 gemäß der vorliegenden Erfindung kann, um die Kompatibilität zwischen dem wärmeleitfähigen Füllstoff 2 und Bindemittel-Harz 3 zu verbessern, der wärmeleitfähige Füllstoff 2 einer Oberflächenbehandlung, wie einer Kupplungs-Behandlung, unterzogen werden oder ein Dispersionsmittel kann zugegeben werden, um das Dispergiervermögen in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 zu verbessern. Viele Arten von Füllstoffen können innerhalb der vorstehend genannten Anteile in Kombination verwendet werden, so lange wie sie der vorstehenden Mohs'schen Härte genügen.
  • Bei solcher Oberflächenbehandlung ist es möglich, ein organisches Oberflächenbehandlungsmittel, wie Silikonöl, Silan-Haftmittel, Alkoxysilan-Verbindung oder Silylierungsmittel, anzuwenden. Die Verwendung von diesen Oberflächenbehandlungsmitteln kann eine Verbesserung in der Wasserbeständigkeit des wärmeleitfähigen Füllstoffs 2 verursachen, und kann eine Verbesserung im Dispergiervermögen des wärmeleitfähigen Füllstoffs 2 in dem Bindemittel-Harz 3 verursachen. Es gibt keine besondere Begrenzung hinsichtlich der Behandlungs-Verfahren, und Beispiele dafür schließen (1) ein Trocken-Verfahren, (2) ein Nass-Verfahren, (3) ein Integral-Misch-Verfahren und dergleichen ein. Diese Behandlungs-Verfahren werden nachstehend beschrieben.
  • (1) Trocken-Verfahren
  • Das Trocken-Verfahren ist ein Verfahren, bei dem eine Oberflächenbehandlung durch tropfenweises Zusetzen einer Chemikalie unter Rühren eines Füllstoffs durch mechanisches Rühren unter Verwendung eines Henschel-Mischers, eines Nauta-Mischers oder einer Vibrationsmühle ausgeführt wird. Beispiele für die Form der Chemikalie schließen eine Lösung, hergestellt durch Verdünnen eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels mit einem Alkohol-Lösungsmittel, eine Lösung, hergestellt durch Verdünnen eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels mit einem Alkohol-Lösungsmittel und weiterhin Zusetzen von Wasser, eine Lösung, hergestellt durch Verdünnen eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels mit einem Alkohol-Lösungsmittel und weiterhin Wasser und einer Säure und dergleichen ein. Das Verfahren zum Herstellen einer Chemikalie ist in einem Katalog eines Produzenten eines Silan-Kupplungsmittels offenbart und wird in Abhängigkeit von der Hydrolysegeschwindigkeit des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels oder Art des wärmeleitfähigen anorganischen Füllstoffs unterschieden.
  • (2) Nass-Verfahren
  • Das Nass-Verfahren ist ein Verfahren, bei dem eine Oberflächenbehandlung durch direktes Eintauchen eines Füllstoffs in eine Chemikalie ausgeführt wird. Beispiele für die Form der Chemikalie schließen eine Lösung, hergestellt durch Verdünnen eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels mit einem Alkohol-Lösungsmittel, eine Lösung, hergestellt durch Verdünnen eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels mit einem Alkohol-Lösungsmittel und weiterem Zusetzen von Wasser, eine Lösung, hergestellt durch Verdünnen eines anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels mit einem Alkohol-Lösungsmittel und weiterhin Wasser und einer Säure und dergleichen ein. Das Verfahren zum Herstellen einer Chemikalie wird in Abhängigkeit von der Hydrolysegeschwindigkeit des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels oder der Art des wärmeleitfähigen anorganischen Füllstoffs unterschieden.
  • (3) Integral-Misch-Verfahren
  • Das Integral-Misch-Verfahren ist ein Verfahren, bei dem, wenn ein Harz mit einem Füllstoff vermischt wird, ein anorganisches Oberflächenbehandlungsmittel direkt in einem Mischer in Form einer unverdünnten Lösung oder einer Lösung, verdünnt mit einem Alkohol, versetzt wird, gefolgt von Rühren. Das Verfahren zum Herstellen einer Chemikalie ist das Gleiche wie jenes von dem Trocken-Verfahren und dem Nass-Verfahren. Im Fall, dass die Oberflächenbehandlung durch das Integral-Misch-Verfahren ausgeführt wird, wird die Menge des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels im Allgemeinen erhöht, verglichen mit dem vorstehend erwähnten Trocken-Verfahren und Nass-Verfahren.
  • Bei dem Trocken-Verfahren und dem Nass-Verfahren wird eine Chemikalie geeignet getrocknet, wenn benötigt. Im Fall, dass eine Chemikalie unter Verwendung eines Alkohols zugesetzt wird, muss der Alkohol verdampft werden. Wenn der Alkohol schließlich in dem Blend verbleibt, bewegt sich der Alkohol aus dem Produkt gasförmig und übt einen negativen Einfluss auf die Polymer-Komponente aus. Deshalb kann die Trocknungs-Temperatur zum Siedepunkt des Lösungsmittels oder höher gesteuert werden. Um das anorganische Oberflächenbehandlungsmittel, das nicht mit dem wärmeleitfähigen anorganischen Pulver reagiert, schnell zu entfernen, kann unter Verwendung einer Vorrichtung Erwärmen ausgeführt werden, um eine hohe Temperatur (zum Beispiel 100°C bis 150°C) zu erreichen. Unter Berücksichtigung der Wärmebeständigkeit des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels kann die Behandlungs-Temperatur bei einer Temperatur geringer als der Zersetzungspunkt von Silan gehalten werden. Die Behandlungs-Temperatur kann von etwa 80 bis 150°C betragen, und die Behandlungszeit kann von 0,5 bis 4 Stunden betragen. Es wird auch möglich, das Lösungsmittel oder das nicht umgesetzte anorganische Oberflächenbehandlungsmittel durch geeignetes Auswählen der Trocknungs-Temperatur und der Trocknungszeit in Abhängigkeit der Behandlungs-Menge zu entfernen.
  • Die Menge des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels, die benötigt wird, um eine Oberfläche eines wärmeleitfähigen Füllstoffs 2 zu behandeln, kann durch die nachstehende Gleichung berechnet werden. Menge von anorganischen Oberflächenbehandlungsmittel (g) = [Menge von wärmeleitfähigem anorganischem Füllstoff (g)] × [spezifische Oberfläche (m2/g) von wärmeleitfähigem anorganischem Füllstoff]/[minimale Beschichtungsfläche (m2/g) von anorganischem Oberflächenbehandlungsmittel]
  • Es ist möglich, die ”minimale Beschichtungsfläche von anorganischem Oberflächenbehandlungsmittel” durch die nachstehende Gleichung zu bestimmen. Minimale Beschichtungsfläche (m2/g) von anorganischem Oberflächenbehandlungsmittel = (6,02 × 1023) × (13 × 10–20)/[Molekulargewicht von anorganischem Oberflächenbehandlungsmittel] worin
    6,02 × 1023: Avogadro-Konstante
    13 × 10–20: Fläche (0,13 nm2) bedeckt mit einem Molekül von anorganischem Oberflächenbehandlungsmittel
  • Die gewünschte Menge von einem anorganischen Oberflächenbehandlungsmittel kann 0,5 mal oder mehr und weniger als 1,0 mal der Menge von dem durch diese Berechnungsgleichung zu berechnendem anorganischem Oberflächenbehandlungsmittel sein. Wenn die obere Grenze weniger als 1,0 mal ist, ist es möglich, die Menge des anorganischen Oberflächenbehandlungsmittels zu senken, die tatsächlich auf einer Oberfläche eines wärmeleitfähigen anorganischen Pulvers vorliegt, unter Berücksichtigung der Menge des nicht umgesetzten Füllstoffs. Der Grund, warum die untere Grenze bei 0,5 mal der durch die vorstehenden Berechnungsgleichung zu berechnenden Menge eingestellt wurde, besteht darin, dass auf die Verbesserung beim Füllen des Füllstoffs in ein Harz ausreichend Wirkung ausgeübt wird, selbst wenn die Menge eine 0,5 mal-Menge ist.
  • [Bindemittel-Harz]
  • Es gibt keine besondere Begrenzung hinsichtlich des in der vorliegenden Erfindung verwendeten Bindemittel-Harzes 3 und sowohl ein wärmehärtendes Harz als auch ein thermoplastisches Harz können verwendet werden und diese Harze können in Kombination verwendet werden. Vom Standpunkt der Fähigkeit des Füllens des wärmeleitfähigen Füllstoffs 2 in einer hohen Dichte und Ausüben einer hohen Wirkung der Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit kann das wärmehärtende Harz verwendet werden.
  • Vorhandene wärmehärtende Harze können verwendet werden. Im Hinblick auf eine besonders ausgezeichnete Formbarkeit und mechanische Festigkeit ist es möglich, ein ungesättigtes Polyester-Harz, ein Epoxy-basiertes Acrylat-Harz, ein Epoxid-Harz und dergleichen anzuwenden.
  • Es gibt keine besondere Begrenzung hinsichtlich der Art des ungesättigten Polyester-Harzes. Das ungesättigte Polyester-Harz ist zum Beispiel aus einer ungesättigten mehrbasigen Säure, wie einer ungesättigten Dicarbonsäure (eine gesättigte mehrbasige Säure wird gegebenenfalls zugesetzt), einem mehrwertigen Alkohol und einem Vernetzungsmittel, wie Styrol, zusammengesetzt. Ein Säureanhydrid ist auch in die ungesättigte mehrbasige Säure oder gesättigte mehrbasige Säure eingeschlossen.
  • Beispiele für die ungesättigte mehrbasige Säure schließen ungesättigte zweibasige Säuren, wie Maleinsäureanhydrid, Maleinsäure, Fumarsäure und Itaconäure, ein. Beispiele für die gesättigte mehrbasige Säure schließen gesättigte zweibasige Säuren, wie Phthalsäure, Phthalsäureanhydrid, Isophthalsäure, Terephthalsäure, Bernsteinsäure, Adipinsäure und Sebacinsäure; und Säuren, die anders als zweibasige Säuren sind, wie Benzoesäure und Trimellitsäure, ein.
  • Beispiele für den mehrwertigen Alkohol schließen Glycole, wie Ethylenglycol, Propylenglycol, Diethylenglycol, Dipropylenglycol, Neopentylglycol, hydriertes Bisphenol A und 1,6-Hexandiol ein.
  • Es ist möglich, als das Vernetzungsmittel ein ungesättigtes Monomer anzuwenden, das mit einem wärmehärtenden Harz, welches ein polykondensiertes Produkt von einer ungesättigten mehrbasigen Säure mit einem mehrwertigen Alkohol ist, vernetzbar ist. Es gibt keine besondere Begrenzung hinsichtlich des ungesättigten Monomers und es ist zum Beispiel möglich, ein Styrol-basiertes Monomer, Vinyltoluol, Vinylacetat, Diallylphthalat, Triallylcyanurat, einen Acrylsäureester und einen Methacrylsäureester, wie Methylmethacrylat oder Ethylmethacrylat, anzuwenden.
  • Typische Beispiele für das ungesättigte Polyester-Harz schließen ein Maleinsäureanhydrid-Propylenglycol-Styrol-basiertes Harz und dergleichen ein.
  • Ein wärmehärtendes Harz kann durch Umsetzen der vorstehend erwähnten ungesättigten mehrbasigen Säure mit einem mehrwertigen Alkohol durch eine Polykondensationsreaktion, gefolgt von radikalischer Polymerisation von einem Vernetzungsmittel, erhalten werden.
  • Ein bekanntes Verfahren kann als Verfahren zum Härten des ungesättigten Polyester-Harzes eingesetzt werden und zum Beispiel kann ein Härtungsmittel, wie ein radikalischer Polymerisationsstarter, zugegeben werden, und gegebenenfalls Erwärmen oder Bestrahlung mit aktiven Energiestrahlen. Vorhandene Härtungsmittel können verwendet werden und Beispiele dafür schließen Peroxydicarbonate, wie t-Amylperoxyisopropylcarbonat; Ketonperoxide, Hydroperoxide, Diacylperoxide, Peroxyketale, Dialkylperoxide, Peroxyester, Alkylperester und dergleichen ein. Diese Härtungsmittel können einzeln verwendet werden, oder zwei oder mehrere Arten von ihnen können in Kombination verwendet werden.
  • Es ist auch möglich, als das wärmehärtende Harz, das in der vorliegenden Erfindung verwendet wird, Harze, erhalten durch Härten eines Epoxy-basierten Acrylat-Harzes, wie vorstehend erwähnt, anzuwenden.
  • Das Epoxy-basierte Acrylat-Harz ist ein Harz mit einer funktionellen Gruppe, die durch Polymerisationsreaktion zu einem Epoxid-Harz-Gerüst polymerisierbar ist. Das Epoxy-basierte Acrylat-Harz ist ein Reaktionsprodukt, erhalten durch Ring-Öffnungs-Addition eines Monoesters von einer ungesättigten einbasigen Säure, wie Acrylsäure oder Methacrylsäure, oder einer ungesättigten zweibasigen Säure, wie Maleinsäure oder Fumarsäure, an eine Epoxy-Gruppe von einem Epoxid-Harz mit zwei oder mehr Epoxy-Gruppen in einem Molekül. Gewöhnlich liegt dieses Reaktionsprodukt durch ein Verdünnungsmittel im Zustand eines flüssigen Harzes vor. Beispiele für das Verdünnungsmittel schließen Radikal-Polymerisations-reaktive Monomere, wie Styrol, Methylmethacrylat, Ethylenglycoldimethacrylat, Vinylacetat, Diallylphthalat, Triallylcyanurat, Acrylsäureester und Methacrylsäureester, ein.
  • Hierin können vorhandene Epoxid-Harze als das Epoxid-Harz-Gerüst verwendet werden und spezielle Beispiele davon schließen ein Epoxid-Harz vom Bisphenol-Typ, wie ein Epoxid-Harz vom Bisphenol A-Typ, ein Epoxid-Harz vom Bisphenol F-Typ oder ein Epoxid-Harz vom Bisphenol S-Typ, das aus Bisphenol A, Bisphenol F oder Bisphenol S und Epichlorhydrin synthetisiert wird; ein Epoxid-Harz vom Phenol-Novolak-Typ, das aus einem so genannten Phenol-Novolak-Harz, erhalten durch Umsetzen von Phenol mit Formaldehyd in Gegenwart von einem sauren Katalysator und Epichlorhydrin, synthetisiert wird; und ein Novolak-Epoxid-Harz, wie ein Epoxid-Harz vom Cresol-Novolak-Typ, das aus einem so genannten Cresol-Novolak-Harz, erhalten durch Umsetzen von Cresol mit Formaldehyd in Gegenwart von einem sauren Katalysator und Epichlorhydrin, synthetisiert wird, ein.
  • Härten kann in der gleichen Weise wie bei dem ungesättigten Polyester-Harz ausgeführt werden und ein gehärteter Gegenstand von einem Epoxy-basierten Acrylat-Harz kann unter Verwendung des gleichen, wie vorstehend erwähnten Härtungsmittels erhalten werden.
  • In diesem Fall kann das zu verwendende wärmehärtende Harz durch Härten eines ungesättigten Polyester-Harzes oder eines Epoxy-basierten Acrylat-Harzes erhalten werden oder kann durch Härten des Gemisches von beiden Harzen erhalten werden. Harze, die anders als diese Harze sind, können auch enthalten sein.
  • Wenn ein Epoxid-Harz verwendet wird, ist es möglich, ein Epoxid-Harz vom Bisphenol A-Typ, ein Epoxid-Harz vom Bisphenol F-Typ, ein Epoxid-Harz vom Bisphenol S-Typ, ein Epoxid-Harz vom Biphenyl-Typ, ein Epoxid-Harz vom Naphthalindiol-Typ, ein Epoxid-Harz vom Phenol-Novolak-Typ, ein Epoxid-Harz vom Cresol-Novolak-Typ, ein Epoxid-Harz vom Bisphenol A-Novolak-Typ, ein cyclisches aliphatisches Epoxid-Harz, ein heterocyclisches Epoxid-Harz (Triglycidylisocyanurat, Diglycidylhydantoin, usw.) und modifizierte Epoxid-Harze, erhalten durch Modifizieren dieser Harze mit verschiedenen Materialien, anzuwenden.
  • Es ist auch möglich, Halogenide, wie Bromid und Chlorid von diesen Harzen, anzuwenden. Es ist auch möglich, geeigneterweise zwei oder mehrere Arten von diesen Harzen in Kombination anzuwenden.
  • Es ist bevorzugt, ein Epoxid-Harz vom Phenol-Novolak-Typ, ein Epoxid-Harz vom Cresol-Novolak-Typ oder ein Epoxid-Harz vom Bisphenol A-Novolak-Typ oder Halogenide davon anzuwenden, da es möglich ist, hohe Wärmebeständigkeit und Funktionssicherheit zu verleihen, die für Anwendungen von elektrischen und elektronischen Materialien für eine Isolierschicht genutzt werden können.
  • Vorhandene Härtungsmittel, wie Phenol-basierte, Amin-basierte und Cyanat-basierte Verbindungen, können einzeln oder in Kombination als das Härtungsmittel verwendet werden.
  • Spezielle Beispiele davon schließen Phenol-basierte Härtungsmittel mit einer phenolischen Hydroxyl-Gruppe, wie Phenol-Novolak, Cresol-Novolak, Bisphenol A, Bisphenol F, Bisphenol S und Melamin-modifizierte Phenol-Harze vom Novolak-Typ; oder halogenierte Härtungsmittel davon; und Amin-basierte Härtungsmittel, wie Dicyandiamid, ein.
  • Es ist möglich, als das thermoplastische Harz ein Polyolefin-basiertes Harz, ein Polyamid-basiertes Harz, ein Elastomer-basiertes (Styrol-basiertes, Olefin-basiertes, Polyvinylchlorid(PVC)-basiertes, Urethan-basiertes, Ester-basiertes oder Amide-basiertes) Harz, ein Acryl-Harz, ein Polyester-basiertes Harz, einen technischen Kunststoff und dergleichen anzuwenden. Auszuwählende Harze sind insbesondere Polyethylen, Polypropylen, ein Nylon-Harz, ein Acrylnitril-Butadien-Styrol(ABS)-Harz, ein Acryl-Harz, ein Ethylen-Acrylat-Harz, ein Ethylen-Vinylacetat-Harz, ein Polystyrol-Harz, ein Polyphenylensulfid-Harz, ein Polycarbonat-Harz, ein Polyesterelastomer-Harz, ein Polyamidelastomer-Harz, ein Flüssig-Kristall-Polymer, ein Polybutylen-Terephthalat-Harz und dergleichen. Von diesem Harz kann ein Nylon-Harz, ein Polystyrol-Harz, ein Polyesterelastomer-Harz, ein Polyamidelastomer-Harz, ein ABS-Harz, ein Polypropylen-Harz, ein Polyphenylensulfid-Harz, ein Flüssig-Kristall-Polymer und ein Polybutylen-Terephthalat-Harz im Hinblick auf Wärmebeständigkeit und Biegsamkeit verwendet werden.
  • So lange wie die Wirkungen der vorliegenden Erfindung nicht beeinträchtigt werden, kann die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 der vorliegenden Erfindung ein Faser-Verstärkungsmittel, ein Schrumpfungsverminderungsmittel, ein Verdickungsmittel, ein Färbemittel, ein Flammen-hemmendes Mittel, ein Flammenhemmendes Hilfsmittel, einen Polymerisationsinhibitor, ein Polymerisation verzögerndes Mittel, einen Härtungsbeschleuniger, ein Viskosität reduzierendes Mittel für die Einstellung von einer Viskosität während der Produktion, ein Dispersion steuerndes Mittel für die Verbesserung des Dispergiervermögens eines Toners (Färbemittel), ein Formtrennmittel und dergleichen enthalten. Es ist möglich, vorhandene Additive anzuwenden und Beispiele davon schließen die Nachstehenden ein.
  • Anorganische Fasern, wie Glas-Fasern und verschiedene organische Fasern, können als das Faser-Verstärkungsmittel verwendet werden. Ausreichend verstärkende Wirkung oder Formbarkeit können erhalten werden, wenn die Faserlänge zum Beispiel von etwa 0,2 bis 30 mm ist.
  • Es ist möglich, als das Schrumpfungsverminderungsmittel Polystyrol, Polymethylmethacrylat, Celluloseacetatbutyrat, Polycaprolactan, Polyvinylacetat, Polyethylen, Polyvinylchlorid und dergleichen anzuwenden. Diese Schrumpfungsverminderungsmittel können einzeln verwendet werden oder zwei oder mehrere Arten von ihnen können in Kombination verwendet werden.
  • Es ist möglich, als das Verdickungsmittel leicht-gebranntes MgO (hergestellt durch ein Leicht-Brenn-Verfahren), Mg(OH)2, Ca(OH)2, CaO, Tolylendiisocyanat, Diphenylmethandiisocyanat und dergleichen anzuwenden. Diese Verdickungsmittel können einzeln verwendet werden oder zwei oder mehrere Arten von ihnen können in Kombination verwendet werden.
  • Es ist möglich, als das Färbemittel zum Beispiel anorganische Pigmente, wie Titanoxid; organische Pigmente; oder Toner, die dieselben als Hauptkomponenten enthalten, anzuwenden. Diese Färbemittel können einzeln verwendet werden oder zwei oder mehrere Arten von ihnen können in Kombination verwendet werden.
  • Beispiele für das Flammen-hemmende Mittel schließen ein organisches Flammen-hemmendes Mittel, ein anorganisches Flammen-hemmendes Mittel, ein Reaktiv-System-Flammen-hemmendes Mittel und dergleichen ein. Zwei oder mehrere Arten von diesen Flammen-hemmenden Mitteln können in Kombination verwendet werden. Im Fall, dass die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 der vorliegenden Erfindung ein Flammen-hemmendes Mittel enthalten kann, kann ein Flammenhemmendes Hilfsmittel in Kombination verwendet werden. Beispiele für das Flammen-hemmende Hilfsmittel schließen Antimon-Verbindungen, wie Diantimontrioxid, Diantimontetraoxid, Diantimonpentoxid, Natriumantimonat und Antimontartrat; Zinkborat, Bariummetaborat, hydriertes Aluminiumoxid, Zirkoniumhydroxid, Ammoniumphosphat, Zinnoxid, Eisenoxid und dergleichen, ein. Diese Flammen-hemmenden Hilfsmittel können einzeln verwendet werden oder zwei oder mehrere Arten von ihnen können in Kombination verwendet werden.
  • Es ist möglich, als das Formtrennmittel zum Beispiel Stearinsäure und dergleichen anzuwenden.
  • [Verfahren zum Herstellen der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung]
  • Das Verfahren zum Herstellen einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung wird nachstehend im Einzelnen beschrieben. Ein Herstellungs-Verfahren unter Verwendung eines wärmehärtenden Harzes wird nachstehend im Einzelnen als ein Beispiel beschrieben.
  • Die entsprechenden Rohmaterialien, Füllstoffe und wärmehärtenden Harze, die benötigt werden, um eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung herzustellen, werden in vorbestimmten Anteilen vermischt, und durch einen Mischer, einen Mixer oder dergleichen gemischt und dann wird das Gemisch durch einen Kneter, eine Walze oder dergleichen verknetet, um eine wärmehärtende Harz-Zusammensetzung (hierin nachstehend als eine Masse bzw. Compound bezeichnet) in einem ungehärteten Zustand zu erhalten. Nach dem Herstellen von trennbaren oberen und unteren Formen, die die Ziel-Form der Form verleihen, wurde die Masse bzw. Compound in der gewünschten Menge in die Formen eingespritzt, gefolgt von Erwärmen unter Druck. Nach dem Öffnen der Formen kann das Ziel-Form-Produkt entfernt werden. Es ist möglich, in geeigneter Weise die Formtemperatur, Formdruck und dergleichen in Abhängigkeit von der Form des Ziel-Form-Gegenstands auszuwählen.
  • Es ist auch möglich, einen Komplex bzw. ein Komposit von einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung und Metall durch Bedecken der Oberfläche von einer Form mit einer Metallfolie oder einer Metallplatte in dem Fall der Beschickung mit einer Masse bzw. Compound, Anordnen der Masse bzw. Compound in der Form, die mit der Metallfolie oder dergleichen abgedeckt ist, gefolgt von Erwärmen unter Druck, herzustellen.
  • Die Formbedingungen variieren in Abhängigkeit von der Art der wärmehärtenden Harz-Zusammensetzung und sind nicht besonders begrenzt. Zum Beispiel kann Formen unter einem Formdruck von 3 bis 30 MPa bei einer Formtemperatur von 120 bis 150°C für 3 bis 10 Minuten (Formzeit) ausgeführt werden. Verschiedene vorhandene Form-Verfahren können als das Form-Verfahren verwendet werden und zum Beispiel kann Kompressions-Formen (direktes Druck-Formen), Transfer-Formen, Spritz-Formen und dergleichen verwendet werden.
  • Die auf die vorstehend erwähnte Weise erhaltene wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung zeigt eine größere Kontaktfläche zwischen Füllstoffen als jene von einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung unter Verwendung eines vorhandenen Füllstoffs und ermöglich somit hohe Wärmeleitung wirksam zu verwirklichen. Da der Gehalt des Füllstoffs vermindert werden kann, wird die Fluidität der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung verbessert und somit ergibt sich eine befriedigende Formbarkeit der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung.
  • [Glasübergangstemperatur Tg]
  • Die Glasübergangstemperatur Tg von einem Bindemittel-Harz 3 kann vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 60°C bis 200°C und bevorzugter von 90°C bis 180°C liegen. Wenn die Glasübergangstemperatur Tg von dem Bindemittel-Harz 3 geringer als 60°C ist, kann das Bindemittel-Harz 3 manchmal Verschlechterung durch Wärmeeinwirkung unterliegen. Wenn die Glasübergangstemperatur Tg des Bindemittel-Harzes 3 höher als 200°C ist, kann sich die Kompatibilität zwischen dem Bindemittel-Harz 3 und dem anderen Harz verschlechtern, was zur Abnahme der Wärmebeständigkeit der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung führt.
  • [Wärmeleitfähigkeit]
  • Der harte Füllstoff 4 und der weiche Füllstoff 5 können eine Wärmeleitfähigkeit von 2 W/m·K oder mehr aufweisen. Wenn der harte Füllstoff 4 und der weiche Füllstoff 5 eine Wärmeleitfähigkeit von 2 W/m·K oder mehr aufweisen, ist es möglich, die Wärmeleitfähigkeit der gehärteten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung weiter zu erhöhen (Formling). Der geringere Wert der Wärmeleitfähigkeit von dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 kann bevorzugter 5 W/m·K oder mehr, und noch bevorzugter 10 W/m·K oder mehr sein. Es gibt keine besondere Begrenzung hinsichtlich der oberen Grenze der Wärmeleitfähigkeit von dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5. Ein anorganischer Füllstoff mit einer Wärmeleitfähigkeit von etwa 300 W/m·K oder mehr ist gut bekannt, und auch ein anorganischer Füllstoff mit einer Wärmeleitfähigkeit von etwa 200 W/m·K oder mehr ist leicht verfügbar.
  • [Teilchendurchmesser]
  • Kugelförmiger harter Füllstoff 4 und weicher Füllstoff 5 können einen durchschnittlichen Teilchendurchmesser (Median-Durchmesser: d50) innerhalb eines Bereichs von 5 bis 200 μm aufweisen. Wenn der durchschnittliche Teilchendurchmesser (Median-Durchmesser: d50) von dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 weniger als 5 μm ist, kann es schwierig werden, mit kugelförmigen Füllstoffen 4, 5 in hoher Dichte zu füllen. Wenn der durchschnittliche Teilchendurchmesser (Median-Durchmesser: d50) von dem harten Füllstoff 4 und dem weichen Füllstoff 5 mehr als 200 μm ist, können sich die dielektrischen Durchschlagseigenschaften von einer gehärteten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung (Formling) manchmal verschlechtern. Wenn hierin verwendet, bezieht sich ”durchschnittlicher Teilchendurchmesser” auf einen Median-Durchmesser (d50). Der Median-Durchmesser bedeutet einen Teilchendurchmesser (d50), in dem der kumulative Gewichtsprozentsatz 50% erreicht, und kann unter Verwendung eines Laser-Beugungs-Teilchengrößen-Verteilungs-Analysators ”SALD2000” (hergestellt von Shimadzu Corporation) gemessen werden.
  • Wenn Magnesiumoxid als der harte Füllstoff 4 verwendet wird, ist es bevorzugt, zwei Arten von Magnesiumoxiden, jeweils mit einem unterschiedlichen Median-Durchmesser zu mischen. Auf diese Weise ermöglicht Mischen von jenen, jeweils mit einem unterschiedlichen Median-Durchmesser, die Unterdrückung einer Erhöhung in der Viskosität des Harzes und somit kann eine große Menge des anorganischen Füllstoffs in das Harz gemischt werden. Zum Beispiel ist es bevorzugt, jene, jeweils mit einem Median-Durchmesser im Bereich von 200 bis 30 μm (vorzugsweise von 150 bis 50 μm), mit jenen, jeweils mit einem Median-Durchmesser im Bereich von 20 bis 1 μm (vorzugsweise von 10 bis 5 μm) zu mischen. Ein Misch-Verhältnis (auf die Masse) davon ist vorzugsweise von 90:10 bis 10:90 und bevorzugter von 70:30 bis 30:70.
  • (Weitere Additive)
  • Die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung kann mit Füllstoffen, die von den vorstehend erwähnten harten und weichen Füllstoffen verschieden sind, Wärmestabilisatoren, Antioxidantien, Ultraviolett-Absorptionsmitteln, Alterungshemmer, Plastifizierungsmittel, antibakterielle Mittel, und dergleichen, in Abhängigkeit von den vorgesehenen Zwecken und Anwendungen vermischt werden.
  • Es ist möglich, als den vorstehend erwähnten Wärmestabilisator nachstehend erwähnte Metallalkoxide anzuwenden.
  • Spezielle Beispiele von dem Metallalkoxid schließen substituierte oder nichtsubstituierte Alkoxysilane, wie Tetramethoxysilan, Tetraethoxysilan, Tetra-n-propoxysilan, Tetraisopropoxysilan, Tetra-n-butoxysilan und Tetrakis(2-methoxyethoxy)silan und substituierte oder nicht-substituierte Aluminiumalkoxide, wie Aluminiumtriethoxid, Aluminium-tri-n-propoxid, Aluminiumtriisopropoxid, Aluminium-tri-n-butoxid, Aluminiumtriisobutoxid, Aluminium-tri-sec-butoxid, Aluminium-tri-tert-butoxid, Aluminiumtris-(hexyloxid), Aluminiumtris(2-ethylhexyloxid), Aluminiumtris(2-methoxyethoxid), Aluminiumtris(2-ethoxyethoxid) und Aluminiumtris(2-butoxyethoxid) ein.
  • [Licht emittierende Vorrichtung]
  • Eine LED-Licht emittierende Vorrichtung gemäß der vorliegenden Ausführungsform wird beschrieben.
  • 7 zeigt ein Beispiel von einer LED-Licht emittierenden Vorrichtung, in der eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung 1 gemäß der vorliegenden Erfindung als ein Harz für ein befestigtes Substrat 20 verwendet wird. Auf diese Weise ermöglicht die Verwendung der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1 gemäß der vorliegenden Erfindung als das befestigte Substrat 20 Dissipation der von der LED-Licht emittierenden Vorrichtung durch das befestigte Substrat 20, hergestellt aus der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung 1, erzeugten Wärme, was somit einen Temperaturanstieg von der LED-Licht emittierenden Vorrichtung unterdrückt.
  • In der LED-Licht emittierenden Vorrichtung gemäß der vorliegenden Ausführungsform wird ein LED-Chip 11 auf einer Oberfläche von einem befestigten Substrat 20 mit einem Leitermuster 23, gebildet darauf über Submont-Bauteil 30, zum Spannungsabbau befestigt, und der LED-Chip 11 wird mit dem Leitermuster 23 durch einen Draht 14 verbunden. Ein Kuppel-förmiges optisches Bauteil 60, hergestellt aus einem durchscheinenden Material ist mit einer Oberfläche des angebrachten Substrats 20 so befestigt, dass es den LED-Chip 11 umgibt, so dass die Verteilung von Licht, emittiert von dem LED-Chip 11, durch das optische Bauteil 60 gesteuert wird. Ein durchscheinendes Siegelungsmaterial 50 zum Siegeln des LED-Chips 11 und des Bondingdrahts 14 wird in das optische Bauteil 60 gefüllt. Weiterhin ist ein Kuppel-förmiges Wellenlängenumwandlungs-Bauteil 70 an dem befestigten Substrat 20 so befestigt, dass es das optische Bauteil 60 über einen Raum 80 abdeckt. Das Wellenlängenumwandlungs-Bauteil 70 wird durch Dispergieren eines Phosphors A der vorliegenden Erfindung in einem durchscheinenden Siegelungsmedium (zum Beispiel Silikon-Harz, usw.) gebildet.
  • In der wie vorstehend erwähnt gebildeten LED-Licht emittierenden Vorrichtung ist es zum Beispiel möglich, als den LED-Chip 11 einen GaN-basierten blauen LED-Chip, der blaues Licht emittiert, anzuwenden und als in dem Wellenlängenumwandlungs-Bauteil 70 zu dispergierenden Phosphor grüne Phosphor-Teilchen, die durch Licht, emittiert von dem LED-Chip 11 zum Emittieren von grünem Licht, angeregt werden, und rote Phosphor-Teilchen, die durch Licht, emittiert von dem LED-Chip 11 zum Emittieren von rotem Licht, angeregt werden, anzuwenden. Wenn der LED-Chip 11 zum Emittieren von Licht hergestellt ist, wobei er blaues Licht, im Fall, dass das Licht das Wellenlängenumwandlungs-Bauteil 70 durchdringt, emittiert, wird blaues Licht durch grüne Phosphor-Teilchen teilweise in grünes Licht umgewandelt und auch verbleibendes blaues Licht wird durch rote Phosphor-Teilchen teilweise in rotes Licht umgewandelt und somit werden das blaue Licht, das grüne Licht und das rote Licht vermischt und von einer LED-Licht emittierenden Vorrichtung A als weißes Licht emittiert. Deshalb ist es möglich, die LED-Licht emittierende Vorrichtung A als eine Beleuchtungs-Vorrichtung, die weißes Licht emittiert, anzuwenden.
  • Ein erster Aspekt der vorliegenden Erfindung ist eine wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung, die einschließt:
    einen wärmeleitfähigen Füllstoff; und
    ein Bindemittel-Harz, wobei
    der wärmeleitfähige Füllstoff einen harten Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 5 oder mehr und einen weichen Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 3 oder weniger enthält, und wobei
    wenn die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung verfestigt wird, um die Form zu stabilisieren, eine Oberfläche des weichen Füllstoffs in einem Zustand verformt wird, bei dem der weiche Füllstoff durch den harten Füllstoff in einer verfestigten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gepresst wird, was zu Flächen-Kontakt zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff führt.
  • Ein zweiter Aspekt der vorliegenden Erfindung ist die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung gemäß dem ersten Aspekt, wobei der harte Füllstoff mindestens einer, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Quarzglas, kristallinem Siliciumdioxid, Aluminiumnitrid, Siliciumnitrid, Siliciumcarbid und Zinkoxid, sein kann.
  • Ein dritter Aspekt der vorliegenden Erfindung ist die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung gemäß dem ersten oder zweiten Aspekt, wobei der weiche Füllstoff mindestens einer, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Diatomeenerde, Bornitrid, Aluminiumhydroxid, Magnesiumhydroxid, Magnesiumcarbonat, Calciumcarbonat, Talkum, Kaolin, Ton und Glimmer, sein kann.
  • Ein vierter Aspekt der vorliegenden Erfindung ist die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung gemäß einem der ersten bis dritten Aspekte, wobei der weiche Füllstoff geeigneterweise eine schuppige Form, eine lamellare Form, eine flockige Form oder eine Platten-artige Form aufweist.
  • Ein fünfter Aspekt der vorliegenden Erfindung ist die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung gemäß einem der ersten bis vierten Aspekte, wobei der gesamte Gehalt des harten Füllstoffs und des weichen Füllstoffs 50 Volumen-% oder mehr und weniger als 95 Volumen-%, basierend auf der ganzen wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, sein kann.
  • Ein sechster Aspekt der vorliegenden Erfindung ist die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung gemäß einem der ersten bis fünften Aspekte, wobei ein Volumenverhältnis von dem harten Füllstoff zu dem weichen Füllstoff innerhalb eines Bereichs der nachstehenden Gleichung (1) sein kann. harter Füllstoff/weicher Füllstoff = 95/5 bis 50/50 (1)
  • Ein siebenter Aspekt der vorliegenden Erfindung ist ein wärmeleitfähiger Formling, erhalten durch Formen der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gemäß einem der ersten bis sechsten Aspekte, wobei eine Oberfläche des weichen Füllstoffs in einem Zustand verformt wird, bei dem der weiche Füllstoff durch den harten Füllstoff in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung gepresst wird, um einen Flächen-Kontakt zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff bereitzustellen.
  • Beispiele
  • [Bewertungs-Verfahren]
  • 1. Bewertung des Teilchendurchmessers von anorganischem Füllstoff
  • Ein durchschnittlicher Teilchendurchmesser (Median-Durchmesser: d50) von einem Füllstoff wurde unter Verwendung eines Laser-Beugungs-Teilchengrößen-Verteilungsanalysators ”SALD2000” (hergestellt von Shimadzu Corporation). gemessen
  • 2. Bestätigung des Zustands von Füllstoff in gehärteter wärmeleitfähiger Harz-Zusammensetzung (Formling)
  • Eine gehärtete wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung (Formling) wurde durch fokussierte Ionenstrahl(FIB)-Verarbeitung geschnitten, und ein Querschnitt davon wurde durch ein zurückgestreutes Elektronenbild unter Verwendung von Elektronenmikroskopie (SEM) beobachtet und dann wurde der Zustand des Kontakts zwischen anorganischen Füllstoffen in dem Harz bestätigt. Eine qualitative Analyse der Art des kontaktierten anorganischen Füllstoffs aus der EDX-Analyse wurde ausgeführt.
  • 3-1. Quantitative Bestimmung des Volumenverhältnisses von anorganischem Füllstoff in gehärteter wärmeleitfähiger Harz-Zusammensetzung (Formling)
  • Unter Verwendung eines Röntgenstrahl-Photoelektronen-Spektroskops (ESCALAB 220-XL, hergestellt von Thermo Fisher Scientific Inc.) wurde die Analyse durch Bestrahlen einer Analysenfläche von 1 mm2 einer gehärteten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung (Formling) mit Röntgenstrahlen ausgeführt. Hinsichtlich der Analyse in einer Tiefenrichtung wurde die Analyse in einem tiefen Anteil nach spanabhebender Bearbeitung einer Oberfläche von jedem Probenstück durch Sputtering über Argon-Ionen-Bestrahlung, gefolgt von Berechnung der Element-Konzentration (Atom-%), abgeleitet von einem in dem Formling bei einer speziellen Tiefe enthaltenen anorganischen Füllstoff, ausgeführt.
  • Das Gewichtsverhältnis und das Volumenverhältnis (anorganischer harter Füllstoff 4/anorganischer weicher Füllstoff 5) in der gehärteten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung (Formling) wurden von dem Element-Konzentrationsverhältnis, abgeleitet von einem anorganischen harten Füllstoff 4 und einem anorganischen weichen Füllstoff 5, berechnet durch ein Röntgenstrahl-Photoelektronen-Spektroskop und einer Dichte von jedem anorganischen Füllstoff, berechnet. Bei der Berechnung des Volumenverhältnisses wurden die nachstehenden Werte als die Dichte von jedem Füllstoff verwendet.
    Magnesiumoxid 3,6
    Aluminiumoxid 4,0
    Aluminiumhydroxid 2,4
    Bornitrid 2,2
  • 3-2. Quantitative Bestimmung des Gehalts von anorganischem Füllstoff in gehärteter wärmeleitfähiger Harz-Zusammensetzung (Formling)
  • Ein Formling, erhalten durch Härten einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, wurde zu einem Teststück mit einer vorbestimmten Form geschnitten und dann wurde das Volumen durch das Archimedische Verfahren berechnet. Dann wurde der Formling bei 625°C unter Verwendung eines Muffelofens gebrannt und das Gewicht der verbleibenden Asche wurde gemessen. Da die Asche ein anorganischer Füllstoff ist, wurde das gesamte Volumenverhältnis des in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung enthaltenen Füllstoffs aus dem vorstehend von dem Füllstoff berechneten Volumenverhältnis und der Dichte von jedem Füllstoff berechnet.
  • In der Berechnung des gesamten Volumenverhältnisses wurden die nachstehenden Werte als die Dichte von jedem Füllstoff verwendet.
    Magnesiumoxid 3,6
    Aluminiumoxid 4,0
    Aluminiumhydroxid 2,4
    Bornitrid 2,2
  • 4. Messung der Wärmeleitfähigkeit
  • Proben, jede in der Abmessung von 10 mm im Quadrat und 2 mm in der Dicke, wurden aus der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung geschnitten. Unter Verwendung eines Xenon-Blitz-Wärmeleitfähigkeitsanalysators LFA 447, hergestellt von NETZSCH, wurde die Messung bei 25°C ausgeführt.
  • 5. Bewertung der Formbarkeit
  • Aus dem Formling-Zustand von einem Platten-artigen Teststück mit einer Form mit der Öffnungs-Abmessung 300 mm und 2,5 mm in der Dicke wurde die Formbarkeit gemäß den nachstehenden Kriterien visuell bewertet.
    • A:
    Formen konnte ohne Beobachten von Formlingsdefekten ausgeführt werden.
    B:
    Formen konnte ausgeführt werden, jedoch wurden Formlingsdefekte teilweise beobachtet.
    C:
    Formen konnte auf Grund von Kurzschuss nicht ausgeführt werden.
  • [Herstellungsbeispiel 1]
  • Bei der Herstellung einer Masse bzw. Compound wurde das nachstehende Harz und anorganische Füllstoffe verwendet.
    Epoxy-basiertes Acrylat-Harz: (NEOPOL 8250H, hergestellt von Japan U-Pica Company Ltd.)
    Magnesiumoxid mit einem Median-Durchmesser von 90 μm (unregelmäßige Form: spezifische Oberfläche von 0,2 m2/g)
    Magnesiumoxid mit einem Median-Durchmesser von 5 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 2,2 m2/g)
    Bornitrid mit einem Median-Durchmesser von 8,5 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 4,0 m2/g)
    Aluminiumhydroxid mit einem Median-Durchmesser von 35 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 2,0 m2/g)
    Aluminiumoxid mit einem Median-Durchmesser von 30 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 1,7 m2/g)
    Glimmer mit einem Median-Durchmesser von 30 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 3,2 m2/g)
  • Das vorstehende Magnesiumoxid wird durch ein Totbrenn-Verfahren hergestellt.
  • <Herstellung der Masse bzw. Compound>
  • Zu einem Epoxy-basierten Acrylat-Harz wurden ein Verdünnungsmittel, ein Formtrennmittel, ein Härtungs-Katalysator, ein Polymerisationsinhibitor und ein Viskositätsmodifizierungsmittel in jeweils vorbestimmter Menge (Teile auf die Masse) gegeben, gefolgt von Rühren unter Verwendung von T. K. Homodisper, hergestellt von PRIMIX Corporation, um eine Harz-Lösung herzustellen. In einem Druck-Kneter (TD3-10MDX, hergestellt von TOSHIN CO., LTD.) wurden die vorher hergestellte Harz-Lösung und eine vorbestimmte Menge (Teile auf die Masse) von einem anorganischen Füllstoff eingeführt, gefolgt von Verkneten unter Druck für 20 Minuten, um eine Masse bzw. Compound herzustellen. Die Mischmenge der Masse bzw. Compound wird in Tabelle 1 gezeigt.
  • <Herstellung eines Formlings>
  • Die vorher hergestellte Masse bzw. Compound wurde in oberen und unteren Formen, eingestellt bei einer Formtemperatur von 145°C, angeordnet und dann unter einem Formdruck von 7 MPa bei einer Formtemperatur von 145°C gepresst. Eine Formzeit wurde bei 4 Minuten eingestellt, wobei ein Epoxy-basiertes Acrylat-Harz in der Masse bzw. Compound schmelz-erweicht und in eine vorbestimmte Form durch Erwärmen verformt und dann gehärtet wurde, um einen Formling von einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung zu erhalten.
  • <Bestätigung des Zustands von anorganischem Füllstoff in gehärteter wärmeleitfähiger Harz-Zusammensetzung (Formling)>
  • Es wurde durch Beobachten eines Querschnitts von einer gehärteten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung (Formling) unter Verwendung von Elektronenmikroskopie (SEM) bestätigt, dass ein weicher Füllstoff 5 zwischen harten Füllstoffen 4 in Formlingen von einer in Beispielen 1 bis 3 hergestellten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung angeordnet ist, und Wärmeleitungswege durch Kontaktieren miteinander gebildet werden.
  • Wie in Tabelle 2 gezeigt, zeigten Proben von Beispielen 1 bis 3, die einen harten Füllstoff 4 mit einer Mohs'schen Härte von 5 oder mehr und einen weichen Füllstoff 5 mit einer Mohs'schen Härte von 3 oder weniger enthalten, höhere Wärmeleitfähigkeit und befriedigendere Formbarkeit, verglichen mit Proben von Vergleichsbeispielen 1 und 2 mit dem gleichen Füllstoffgehalt. Proben von Beispielen 1 und 3, die einen Platten-artigen BN-Füllstoff und Glimmer als einen anorganischen harten Füllstoff 4 enthalten, zeigten höhere Wärmeleitfähigkeit, verglichen mit einer Probe von Beispiel 2, die einen kugelförmigen Al(OH)3-Füllstoff enthält. Tabelle 1: Mischmenge bei der Herstellung einer Masse bzw. Compound Tabelle 1
    Beispiel 1 Beispiel 2 Beispiel 3 Vergleichsbeispiel 1 Vergleichsbeispiel 2
    Wärmehärtendes Harz Epoxy-basiertes Acrylat-Harz 683 680 669 730 748
    Verdünnungsmittel Styrol 171 170 167 81 187
    Polymerisationsinhibitor p-Benzochinon 0,85 0,85 0,84 0,81 0,94
    Viskositätsmodifizierungsmittel BYK9010 8,54 8,49 8,36 8,12 9,35
    Härtungs-Katalysator t-Amylperoxyisopropylcarbonat 8,54 8,49 8,36 8,12 9,35
    Formtrennmittel Zinkstearat 34 34 33 32 37
    " Stearinsäure 11 11 11 11 12
    Anorganischer Füllstoff MgO (90 μm) 3485 3466 3410 3895 3816
    " MgO (5 μm) 2323 2310 2273 2597 2543
    " BN 638
    " Al(OH)3 676
    " Al2O3 1224
    " Glimmer 783
    Tabelle 2: Bewertungsergebnisse einer geformten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung (Formling) Tabelle 2
    Füllstoff (B) Füllstoff (C) Gehaltsverhältnis Füllstoff-Gehalt (Vol.-%) Wärmeleitfähigkeit (W/mK) Formbarkeit
    Typ Form Mohs'sche Härte Typ Form Mohs'sche Härte Füllstoff (B)/Füllstoff (C)
    Beispiel 1 MgO Kugelform 6 BN Platten-artige Form 2 85/15 67 7,5 A
    Beispiel 2 MgO Kugelfort 6 Al(OH)3 Kugelform 2,5 85/15 67 6 A
    Beispiel 3 MgO Kugelfort 6 Glimmer Platten-artige Form 2,5–3 85/15 67 6,5 A
    Vergleichsbeispiel 1 MgO Kugelfort 6 - - - 100/0 67 5 C
    Vergleichsbeispiel 2 MgO Kugelform 6 Al2O3 Kugelform 9 85/15 67 4 C
  • [Herstellungsbeispiel 2]
  • Bei der Herstellung von einer Masse bzw. Compound wurden die nachstehenden wärmehärtenden Harze, thermoplastisches Harz, Verdünnungsmittel, Polymerisationsinhibitor, Viskositätsmodifizierungsmittel, Härtungsmittel, Formtrennmittel und anorganischen Füllstoffe verwendet.
  • (Wärmehärtendes Harz)
    • Epoxy-basiertes Acrylat-Harz (”NEOPOL 8250H”, hergestellt von Japan U-Pica Company Ltd.)
    • Ungesättigtes Polyester-Harz (”M-640LS”, hergestellt von SHOWA HIGHPOLYMER CO., LTD.)
  • (Wärmehärtendes Harz)
    • Polystyrol Harz (”MODIPER SV10B”, hergestellt von NOF CORPORATION)
  • (Verdünnungsmittel)
    • Styrol
  • (Polymerisationsinhibitor)
    • p-Benzochinon
  • (Viskositätsmodifizierungsmittel)
    • ”BYK9010”, hergestellt von BYK Japan KK
  • (Härtungsmittel)
    • t-Amylperoxyisopropylcarbonat
  • (Formtrennmittel)
    • Zinkstearat
    • Stearinsäure
  • (Glasfaser)
    • Geschnittener Strang für BMC-Formlings-Material-Verstärker (”CS3E-227”, hergestellt von Nitto Boseki Co., Ltd.)
  • (Anorganischer Füllstoff)
    • Magnesiumoxid mit einem Median-Durchmesser von 90 μm (unregelmäßige Form: spezifische Oberfläche von 0,2 m2/g)
    • Magnesiumoxid mit einem Median-Durchmesser von 50 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 0,4 m2/g)
    • Magnesiumoxid mit einem Median-Durchmesser von 5 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 2,2 m2/g)
    • Bornitrid mit einem Median-Durchmesser von 8,5 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 4,0 m2/g)
    • Aluminiumhydroxid mit einem Median-Durchmesser von 35 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 2,0 m2/g)
    • Aluminiumoxid mit einem Median-Durchmesser von 30 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 1,7 m2/g)
    • Glimmer mit einem Median-Durchmesser von 7,0 μm (Kugelform: spezifische Oberfläche von 3,2 m2/g)
  • Die vorstehenden Magnesiumoxide wurden durch ein Totbrenn-Verfahren hergestellt.
  • <Herstellung der Masse bzw. Compound>
  • Zu einem wärmehärtenden Harz wurden ein thermoplastisches Harz, ein Verdünnungsmittel, ein Formtrennmittel, ein Härtungs-Katalysator, ein Polymerisationsinhibitor und ein Viskositätsmodifizierungsmittel in jeweils vorbestimmter Menge (Teile auf die Masse) gegeben, gefolgt von Rühren in einem Zustand, bei dem ein Druckdeckel geöffnet ist, unter Verwendung eines Druck-Kneters (TD3-10MDX, hergestellt von TOSHIN CO., LTD.), um eine Harz-Lösung herzustellen. In dem Fall wurde das wärmehärtende Harz in einem Verdünnungsmittel im Verlauf gelöst und in einem Lösungszustand eingeführt. In der vorher hergestellten Harz Lösung wurden ein anorganischer Füllstoff und ein Flammen-hemmendes Mittel in jeweils vorbestimmter Menge (Teile auf die Masse) eingeführt, gefolgt von Kneten bei 50 bis 60°C für 20 Minuten und weiter Einführen von einer vorbestimmten Menge (Teile auf die Masse) von einer Glasfaser und Kneten bei 20°C für 5 Minuten, um eine Masse bzw. Compound herzustellen. Die Mischmenge der Masse bzw. Compound wird in Tabelle 1 gezeigt.
  • <Herstellung eines Formlings>
  • Die vorher hergestellte Masse bzw. Compound wurde in oberen und unteren Formen, eingestellt bei einer Formtemperatur von 145°C, angeordnet und dann unter einem Formdruck von 7 MPa bei einer Formtemperatur von 145°C gepresst. Eine Formzeit wurde bei 4 Minuten eingestellt. Wobei ein wärmehärtendes Harz in der Masse bzw. Compound schmelz-erweicht und in eine vorbestimmte Form durch Erwärmen verformt wurde und dann gehärtet, um einen Formling von einer wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung zu erhalten.
  • <Bestätigung des Zustands von anorganischem Füllstoff in gehärteter wärmeleitfähiger Harz-Zusammensetzung (Formling)>
  • Es wurde durch Beobachten ein Querschnitt von einer gehärteten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung (Formling) unter Verwendung von Elektronenmikroskopie (SEM) bestätigt, dass ein weicher Füllstoff 5 zwischen harten Füllstoffen 4 in Formlingen von einer in Beispielen 4 bis 8 hergestellten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung angeordnet ist, und Wärmeleitungswege werden durch Kontaktieren miteinander gebildet.
  • Wie in Tabelle 4 gezeigt, zeigten Proben von Beispielen 4 bis 8, die einen harten Füllstoff 4 mit einer Mohs'schen Härte von 5 oder mehr und einen weichen Füllstoff 5 mit einer Mohs'schen Härte von 3 oder weniger enthalten, höhere Wärmeleitfähigkeit und befriedigendere Formbarkeit, verglichen mit Proben von Vergleichsbeispielen 3 und 4 mit dem gleichen Füllstoffgehalt. Proben von Beispielen 4 und 6, die einen Platten-artigen BN-Füllstoff und Glimmer als einen anorganischen harten Füllstoff 4 enthalten, zeigten höhere Wärmeleitfähigkeit, verglichen mit einer Probe von Beispiel 5, die einen kugelförmigen Al(OH)3-Füllstoff enthält. Tabelle 3: Mischmenge in der Herstellung einer Masse bzw. Compound Tabelle 3
    Beispiel 4 Beispiel 5 Beispiel Beispiel 7 Beispiel 8 Vergleichs-beispiel 3 Vergleichsbeispiel 4
    Wärmehärtendes Harz ungesättigter Polyester 140 138 134 140 138 126 124
    " Epoxy-basiertes Acrylat-Harz 396 391 379 396 391 358 350
    Thermoplastisches Harz Polystyrol 49 48 47 49 48 44 43
    Verdünnungsmittel Styrol 114 113 109 114 113 103 101
    Polymerisationsinhibitor p-Benzochinon 0,24 0,24 0,23 0,24 0,24 0,22 0,21
    Viskositätsmodifizierunpsmittel BYK 9010 5,04 4,98 4,82 5,04 4,98 4,56 4,46
    Härtungs-Katalysator t-Amylperoxyisopropylcarbonat 13 12 12 13 12 11 11
    Formtrennmittel Zinkstearat 20 20 19 20 20 18 18
    " Stearinsäure 59 58 56 59 58 53 52
    Anorganischer Füllstoff MgO (90 μm) 1597 1579
    " MgO (50 μm) 1597 1579 1529 2197 1414
    " MgO (5 μm) 1078 1066 1033 1078 1066 1477 954
    " BN 860 860
    " Al(OH)3 907 907
    " Glimmer 1035
    " Al2O3 1335
    Flammenhemmendes Mittel bromieries Epoxy 159 157 152 159 157 144 140
    " Sb2O3 159 157 152 159 157 144 140
    Glasfaser Geschnittener Strang für BMC-Formlings-Matertal-Verstärker 353 349 338 353 349 319 312
    Tabelle 4: Bewertungsergebnisse einer geformten wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung (Formling) Tabelle 4
    Füllstoff (B) Füllstoff (C) Gehaltsverhältnis Füllstoff-Gehalt (Vol.-%) Wärmeleitfähigkeit (W/mK) Formbarkeit
    Typ Form Mohs'sche Härte Typ Form Mohs'sche Härte Füllstoff (B)/Füllstoff (C) vertikale Richtung Horizontale Richtung
    Beispiel 4 MgO Kugelform 6 BN Platten-artige Form 2 66/34 52 2,8 4,7 A
    Beispiel 5 MgO Kugelform 6 Al(OH)3 Kugelform 2,5 66/34 52 2,8 2,8 A
    Beispiel 6 MgO Kugelform 6 Glimmer Platten-artige Form 2,5–3 66/34 52 3,2 3,2 A
    Beispiel 7 MgO Kugelform + unregelmäßige Form 6 BN Platten-artige Form 2 66/34 52 3,4 5,6 A
    Beispiel 8 MgO Kugelform + unregelmäßige Form 6 Al(OH)3 Kugelform 2,5 66/34 52 3,2 3,2 A
    Vergleichsbeispiel 3 MgO Kugelform 6 - - - 100/0 52 2 2 B
    Vergleichseispiel 4 MgO Kugelform 6 Al2O3 Kugelform 9 66/34 52 1,7 1,7 C
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung
    2
    Wärmeleitfähiger Füllstoff
    3
    Bindemittel-Harz
    4
    harter Füllstoff (anorganischer harter Füllstoff)
    5
    weicher Füllstoff (anorganischer weicher Füllstoff)
  • Ansprüche
    • 1. Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung, umfassend: einen wärmeleitfähigen Füllstoff; und ein Bindemittel-Harz, wobei der wärmeleitfähige Füllstoff enthält: einen harten Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 5 oder mehr; und einen weichen Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 3 oder weniger, und wobei, wenn die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung verfestigt wird, um ihre Form zu stabilisieren, der weiche Füllstoff durch den harten Füllstoff in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung so gepresst wird, dass eine Oberfläche des weichen Füllstoffs durch den harten Füllstoff in dem gepressten Zustand verformt wird, um einen Flächen-Kontakt zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff bereitzustellen.
    • 2. Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung nach Anspruch 1, wobei der harte Füllstoff mindestens einer ist, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Quarzglas, kristallinem Siliciumdioxid, Aluminiumnitrid, Siliciumnitrid, Siliciumcarbid und Zinkoxid.
    • 3. Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, wobei der weiche Füllstoff mindestens einer ist, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Diatomeenerde, Bornitrid, Aluminiumhydroxid, Magnesiumhydroxid, Magnesiumcarbonat, Calciumcarbonat, Talkum, Kaolin, Ton und Glimmer.
    • 4. Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der weiche Füllstoff eine schuppige Form, eine lamellare Form, eine flockige Form oder eine Platten-artige Form aufweist.
    • 5. Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei der gesamte Gehalt des harten Füllstoffs und des weichen Füllstoffs 50 Volumen-% oder mehr und weniger als 95 Volumen-%, basierend auf der ganzen wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, ist.
    • 6. Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei ein Volumenverhältnis von dem harten Füllstoff zu dem weichen Füllstoff innerhalb eines Bereichs der nachstehenden Gleichung (1) ist, harter Füllstoff/weicher Füllstoff = 95/5 bis 50/50 (1).
    • 7. Wärmeleitfähiger Formling, erhalten durch Formen der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei der weiche Füllstoff durch den harten Füllstoff in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung so gepresst wird, dass eine Oberfläche des weichen Füllstoffs in dem gepressten Zustand durch den harten Füllstoff verformt wird, um einen Flächen-Kontakt zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff bereitzustellen.

Claims (7)

  1. (Geändert) Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung, umfassend: einen wärmeleitfähigen Füllstoff; und ein Bindemittel-Harz, wobei der wärmeleitfähige Füllstoff enthält: einen harten Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 5 oder mehr; und einen schuppigen, lamellaren, flockigen oder plättchenartigen weichen Füllstoff mit einer Mohs'schen Härte von 3 oder weniger, und wobei, wenn die wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung verfestigt wird, um ihre Form zu stabilisieren, der weiche Füllstoff in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung deformiert wird, um einen Flächen-Kontakt zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff bereitzustellen, und wobei der harte Füllstoff mindestens einer ist, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Quarzglas, kristallinem Siliciumdioxid, Aluminiumnitrid, Siliciumnitrid, Siliciumcarbid und Zinkoxid, während der weiche Füllstoff Bornitrid ist.
  2. (Geändert) Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung nach Anspruch 1, wobei der harte Füllstoff Magnesiumoxid ist.
  3. (Geändert) Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, wobei das Bindemittel-Harz entweder eines oder beides von Acrylatharzen auf Basis von ungesättigtem Polyester und auf Basis von Epoxy enthält.
  4. (Gestrichen)
  5. (Geändert) Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der gesamte Gehalt des harten Füllstoffs und des weichen Füllstoffs 50 Volumen-% oder mehr und weniger als 95 Volumen-%, basierend auf der ganzen wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung, ist.
  6. (Geändert) Wärmeleitfähige Harz-Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 3 und 5, wobei ein Volumenverhältnis von dem harten Füllstoff zu dem weichen Füllstoff innerhalb eines Bereichs der nachstehenden Gleichung (1) ist, harter Füllstoff/weicher Füllstoff = 95/5 bis 50/50 (1).
  7. (Geändert) Wärmeleitfähiger Formling, erhalten durch Formen der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, 5 und 6, wobei der weiche Füllstoff in der wärmeleitfähigen Harz-Zusammensetzung deformiert wird, um einen Flächen-Kontakt zwischen dem weichen Füllstoff und dem harten Füllstoff bereitzustellen.
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