DE112012004915T5

DE112012004915T5 - Verfahren und Vorrichtung zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen unter Verwendung eines optischen Faserlasers

Info

Publication number: DE112012004915T5
Application number: DE112012004915.2T
Authority: DE
Inventors: Do-Young Jeong; Hyoun-Min Park; Dong-Yonq Chung; Yong-Ho Cha
Original assignee: Korea Atomic Energy Research Institute KAERI
Current assignee: Korea Atomic Energy Research Institute KAERI
Priority date: 2011-11-25
Filing date: 2012-07-19
Publication date: 2014-08-14
Anticipated expiration: 2032-07-20
Also published as: KR20130058445A; CN103945921B; JP5866456B2; WO2013077528A1; CN103945921A; US9731269B2; US20140301938A1; KR101329082B1; JP2015504365A; DE112012004915B4

Abstract

Verfahren zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen durch einen Laser. Nach einem Aspekt der vorliegenden Erfindung beinhaltet das Verfahren die Durchführung eines Photolyseprozesses mit Formaldehyd, der ein Kohlenstoff- oder Sauerstoffisotop enthält, durch die Bestrahlung mit ultraviolettem Licht, das einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, um Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Kohlenstoff- oder Sauerstoffisotop enthält, und Wasserstoff zu erzeugen, und das Durchführen einer katalytischen Reaktion mit dem Kohlenstoffmonoxid das ein angereichertes Kohlenstoff- oder Sauerstoffisotop enthält und dem Wasserstoff, um Kohlenstoffdioxid (CO2) und Wasser (H2O) zu synthetisieren, wobei das Kohlenstoffdioxid ein angereichertes Kohlenstoff- oder Sauerstoffisotop enthält, und das Kühlen des H2O, um CO2 das ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält oder H2O, das ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält, zurückzugewinnen.

Description

Technisches Gebiet
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen durch die Verwendung eines Lasers, und im Speziellen, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur effektiven Trennung und Herstellung gewerblich nutzbarer Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen unter Verwendung eines optischen Faserlasers mit hoher Energieeffizienz und wartungsfreundlichen Eigenschaften.
Stand der Technik
In seinem natürlichen Zustand besitzt Kohlenstoff (C) zwei stabile Isotope, ¹²C und ¹³C, diese besitzen ein Häufigkeitsverhältnis von 98,85% bzw. 1,11%. Ferner besitzt Sauerstoff (O) drei stabile Isotope, ¹⁶O, ¹⁷O und ¹⁸O, diese besitzen ein Häufigkeitsverhältnis von 99,759%, 0,037% und 0,204%. Von diesen Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen sind ¹³C, ¹⁷O und ¹⁸O Isotope sehr gut gewerblich anwendbar.
¹³C wird als Markierungsstoff verwendet und besitzt nützliche Anwendungen in Chemie, Biochemie und markierten Stoffen, in denen Kohlenstoffatome durch ¹³C-Isotope ausgetauscht werden. In Stoffen wie Harnstoff, Glukose und Fruktose, die in medizinischen Studien und medizinischen Diagnosen des menschlichen Körpers eingesetzt werden. Dementsprechend liegt die weltweite Nachfrage nach ¹³C in einer Größenordnung von einigen hundert Kilogramm pro Jahr und die Marktgröße reicht in die zweistelligen Millionen Dollar. Kohlenstoff, der 99% oder mehr angereicherte ¹²C-Isotope aufweist, wird für die Herstellung von Diamanten die eine hohe thermische Leitfähigkeit aufweisen, verwendet.
Inzwischen ist der Gebrauch von Positronemissionstomographie (PET) zur frühen Diagnose von Krebs stark angestiegen. Diese nutzt zumeist Fluorodeoxyglucose (¹⁸FDG) als Diagnostikum, hierbei ist ¹⁸FDG ein mit radioaktiven ¹⁸F Isotopen markierter Stoff. Das radioaktive ¹⁸F-Isotop wird unter Verwendung von mit ¹⁸O angereichertem Wasser, das 96% oder mehr ¹⁸O-Isotopen aufweist, als Rohstoff in einem Zyklotronbeschleuniger hergestellt. Die weltweite Nachfrage nach ¹⁸O angereichertem Wasser liegt in einer Größenordnung von einigen Tonnen pro Jahr. Dies erzeugt eine Marktgröße einiger hundert Millionen Dollar und eine jährliche Wachstumsrate des Marktes von 10% oder mehr.
Ebenfalls können Materialien, die als Kühlmittel und als Konstruktionswerkstoff in Kernreaktoren verwendet werden, ¹⁷O, ¹⁵N und ¹³C beinhalten. Diese stabilen Isotope reagieren mit Neutronen des Reaktors und bringen so radioaktive ¹⁴C-Isotope hervor. Da ¹⁴C, das in einem Kernreaktor hergestellt wird, sehr schädlich ist, falls es aus dem Reaktor oder aus einer Entsorgungsanlage für radioaktiven Abfall austritt, ist es nötig ¹⁴C zu trennen und sicher zu lagern. Die momentane Menge an nuklearen Kohlenstoffabfall, der weltweit gelagert wird, liegt bei ca. 300.000 Tonnen. Es kann davon ausgegangen werden, dass diese Menge in Zukunft stark ansteigt. Demzufolge ist eine Technik zur Reduktion der Menge und für den sicheren Umgang mit radioaktivem Abfall durch die Trennung und Entsorgung von ¹⁴C sehr wichtig.
Momentan ist der am weitesten verbreitete Prozess, der als Verfahren zur Trennung von Kohlenstoffisotopen verwendet wird, ein Verfahren zur Trennung von Kohlenstoffisotopen, die sich in der flüssigen Phase von Kohlenstoffmonoxid befinden, durch kryogene Destillation. Dieses Verfahren nutzt einen Prozess, in dem die Differenz des Dampfdrucks der flüssigen Phasen von ¹²CO und ¹³CO bei ca. einem Prozent liegt, bei einem Druck von ca. einer Atmosphäre und einer Temperatur von ca. 68 K, der Kondensationstemperatur von Kohlenstoffmonoxid. US Patent Nr. 5 286 468 schlägt ein Verfahren zur Trennung radioaktiver ¹⁴C-Isotope durch kryogene Destillation von Kohlenstoffmonoxid vor.
Ein möglichst allgemeines Verfahren zur Trennung von Sauerstoffisotopen ist ebenfalls ein Destillationsverfahren. Wenn flüssiger Sauerstoff einer kryogenen Destillation bei einem Druck von einer Atmosphäre und einer Temperatur von 90 K unterzogen wird, stellt sich ein Isotopenanreicherungsfaktor der Sauerstoffmoleküle, z. B., ein Anreicherungsfaktor (α) von ¹⁶O₂ und ¹⁶O¹⁸O von ca. 1,012 ein.
Ein Wasserdestillationsverfahren ist ebenfalls ein Verfahren zur Trennung von Sauerstoffisotopen unter Verwendung eines Prozesses, in dem Dampfdrücke für Isotope, welche Wasser (H₂O) bilden, unterschiedlich sind. Danach liegt ein Anreicherungsfaktor (α) von H₂ ¹⁶O₂ und H₂ ¹⁸O, bei 320 K, bei ca. 1,007. Die US Patente Nr. 6 321 565 und 7 493 447 schlagen ein Verfahren zur Trennung von Sauerstoffisotopen durch eine Kombination von kryogener Destillation und Wasserdestillationsverfahren vor.
In einer isotopen Trennungseinrichtung, die ein Destillationsverfahren benutzt, ist der Anreicherungsgrad des Endprodukts mit der Höhe der Destillationssäule verknüpft und die Ausbeute mit deren Durchmesser. In Anbetracht eines Wasserdestillationsverfahrens liegt die Anzahl theoretischer Stufen pro Meter (NTSM) der besten Destillationspackung bei ca. 5. Daher muss die Höhe der Destillationssäule mindestens 500 Meter betragen, um 0,2% der ¹⁸O-Isotopen auf 95% angereicherte ¹⁸O-Isotope zu erhöhen.
In Anbetracht der US-Patente 6 321 565 und 7 493 447 , in denen kryogene Destillation und Wasserdestillation kombiniert werden, liegt die Höhe der Destillationssäule bei ca. 500 Metern. Demzufolge wird eine sehr große Produktionseinrichtung benötigt, um Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope unter Verwendung eines Destillationsverfahrens zu trennen. Da eine Anlaufzeit, die Zeit von der Inbetriebnahme der Einrichtung bis zur Herstellung der Produkte, relativ lang sein kann, im Bereich von einem bis ca. sechs Monate, kann ein Ertragsmanagement schwierig sein.
Ein Verfahren zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen durch die Verwendung eines Lasers bietet dahingehend Vorteile, dass die Größe der Einrichtung relativ klein und die Anlaufzeit sehr kurz sein kann. In den späten 1970er und den frühen 1980er Jahren wurden Verfahren zur Trennung von Wasserstoff-, Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen durch Photolyse oder Fotodissoziation von Formaldehyd unter Verwendung eines UV-Lasers entworfen. Allerdings wurden die Entwicklungen des Gesamtprozesses nicht beendet und vor allem wurden die Verfahren nicht als brauchbare gewerbliche Techniken entwickelt, da effiziente UV-Laser nicht verfügbar waren.
Verfahren zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen durch die Verwendung eines Lasers sind in den US-Patenten 3 983 020 , 4 029 558 , 4 029 559 , 4 212 717 und 4 254 348 und in Publikationen wie z. B. „Applied Physics, Vol. 23, 25 (1980)”, „Applied Physics B, Vol. 37, 79 (1985)”, „Applied Physics Letters, Vol. 21, 109 (1972)” und „The Journal of Chemical Physics, Vol. 66, 4200 (1977)” beschrieben.
Verfahren zur Trennung von Kohlenstoff- oder Sauerstoffisotopen durch infrarote Multiphotonendissoziation wurden ebenfalls entwickelt. Diese Verfahren sind in den US-Patenten 6 653 587 , 5 314 592 , 5 085 748 , 4 941 956 und 4 406 763 und in den Publikationen wie z. B. „Applied Physics B, Vol. 49, 77 (1989)” und „Quantum Electronics, Vol. 22, 607 (1995)” beschrieben.
Diese Dokumente aus dem Stand der Technik schlagen ein Verfahren zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen durch Multiphotonendissoziation von CF₃H oder Freongas (CHClF₂) unter Verwendung eines hochenergieeffizienten Kohlenstoffdioxidlasers vor, der bei einer infraroten Wellenlänge betrieben wird. Allerdings wurde auch dieses Verfahren noch nicht als gewerblich ausgereifte Technik entwickelt, da die Wartung und der Einsatz von Gaslasern schwierig sein kann und die Extraktions- und Rückgewinnungsmaßnahmen der Produkte nicht ermöglicht sein können.
Offenbarung der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Trennung und Herstellung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen durch einen Faserlaser mit hoher Energieeffizienz und guten Wartungseigenschaften zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen, durch Photolyse von Formaldehyd (CH₂O) anzugeben.
Daneben betrifft die vorliegende Erfindung eine Faserlaservorrichtung, die zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen geeignet ist.
Daneben betrifft die vorliegende Erfindung ein effektives Verfahren zur Anreicherung von Kohlenstoffisotopen, die keinen radioaktiven Kohlenstoff enthalten, durch das Entfernen der radioaktiven Kohlenstoffisotope.
Zur Lösung dieser Aufgabe ist bei einem Verfahren der eingangs genannten Art erfindungsgemäß vorgesehen, dass es die folgenden Schritte umfasst: Durchführen eines Photolyseprozesses mit Formaldehyd, welcher ein Kohlenstoffisotop beinhaltet, durch Bestrahlung mit ultraviolettem Licht einer Wellenlänge im Bereich von 340 nm bis 360 nm, um Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid herzustellen, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop beinhaltet; Durchführen einer katalytischen Oxidationsreaktion des Kohlenstoffmonoxids, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop beinhaltet, und des Wasserstoffs, um Kohlenstoffdioxid (CO₂) zu synthetisieren, welches ein angereichertes Kohlenstoffisotop aufweist, und Wasser (H₂O), und Kühlen des H₂O, um CO₂ rückzugewinnen, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop beinhaltet.
Der Photolyseprozess kann durch Bestrahlung mit einer dritten Harmonischen erreicht werden, die durch einen optischen Faserlaser erzeugt wird.
Infrarotes Licht, das eine Wellenlänge im Bereich von 1020 nm bis 1080 nm besitzt, wird pulsmoduliert und durch einen Glasfaserverstärker verstärkt, wodurch das ultraviolette Licht, das eine Wellenlänge im Bereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, durch die Konvertierung des infraroten Lichts in eine dritte Harmonische erzeugt werden kann.
Nach der Durchführung des Photolyseprozesses kann das Verfahren umfassen: Durchführen einer Formaldehydsynthese, um Formaldehyd mit einem angereichten Kohlenstoffisotop durch die Verwendung von Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, welches ein angereichertes Kohlenstoffisotop beinhaltet, zu synthetisieren. Dieser Wasserstoff und dieses Kohlenstoffmonoxid wurden durch den Photolyseprozess hergestellt; und das Durchführen eines zweiten Photolyseprozesses zur Herstellung von Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop beinhaltet und Wasserstoff durch Photolyse, wobei der ein angereichertes Kohlenstoffisotop umfassende Formaldehyd durch Bestrahlung mit ultraviolettem Licht der Wellenlänge im Bereich von 340 nm bis 360 nm erzeugt wird.
Durch eine katalytische Reaktion wird Methanol synthetisiert aus Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop beinhaltet, und der ein angereichertes Kohlenstoffisotop beinhaltende Formaldehyd kann aus dem synthetisierten Methanol durch eine katalytische Reaktion synthetisiert werden.
Daneben betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Trennung von Sauerstoffisotopen, umfassend: das Durchführen eines Photolyseprozesses mit Formaldehyd, der ein Sauerstoffisotop beinhaltet, durch die Bestrahlung mit ultraviolettem Licht der Wellenlänge im Bereich von 340 nm bis 360 nm, um ein angereichertes Sauerstoffisotop umfassendes Kohlenstoffmonoxid und Wasserstoff herzustellen; Durchführen einer katalytischen Methanisierungsreaktion des ein Sauerstoffisotop umfassenden Kohlenstoffmonoxids zusammen mit dem Wasserstoff, um Wasser (H₂O) und Methan (CH₄) zu synthetisieren; und das Kühlen des H₂O, um H₂O zurück zu gewinnen, das ein angereichertes Sauerstoffisotop beinhaltet.
Der Photolyseprozess kann durch Bestrahlung mit einer dritten Harmonischen erfolgen, die durch einen optischen Faserlaser erzeugt wurde.
Infrarotes Licht einer Wellenlänge im Bereich von 1020 nm bis 1080 nm wird pulsmoduliert und durch einen Glasfaserverstärker verstärkt, wonach das ultraviolette Licht einer Wellenlänge im Bereich von 340 nm bis 360 nm durch die Umwandlung des infraroten Lichts in eine dritte Harmonische erzeugt werden kann.
Nach dem Durchführen des Photolyseprozesses kann das Verfahren im Weiteren umfassen: Durchführen einer Formaldehyderzeugung zur Bildung von Formaldehyd, der ein angereichertes Sauerstoffisotop aufweist, durch Sauerstoff und Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Sauerstoffisotop beinhaltet und durch einen Photolyseprozess erzeugt wurde; und das Durchführen eines zweiten Photolyseprozesses zur Erzeugung von Kohlenstoffmonoxid und Wasserstoff durch Photolyse, wobei Kohlenstoffmonoxid das ein angereichertes Sauerstoffisotop beinhaltet, durch die Bestrahlung des Formaldehyd, das ein angereichertes Sauerstoffisotop beinhaltet, mit ultraviolettem Licht einer Wellenlänge im Bereich von 340 nm bis 360 nm.
Methan und Wasser werden durch eine katalytische Methanisierungsreaktion aus Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Sauerstoffisotop beinhaltet, synthetisiert, und das Formaldehyd, das ein angereichertes Sauerstoffisotop beinhaltet, kann dadurch erzeugt werden, dass das synthetisierte Wasser mit Formaldehyd gemischt wird, um so eine Sauerstoffisotopenaustauschreaktion zwischen dem Wasser und dem Formaldehyd zu erreichen.
Daneben betrifft die vorliegende Erfindung einen optischen Faserlaser, umfassend: einen Hauptoszillator, der einen Laser mit einer Wellenlänge im Bereich von 1020 nm bis 1080 nm bestrahlt; einen Intensitätsmodulator, der den Puls eines Lasers moduliert; eine Vielzahl von Ytterbium-dotierten Faserverstärkern, die die Leistung des pulsmodulierten Lasers verstärken; und Oberwellengeneratoren zur Erzeugung von zweiten und dritten Harmonischen, die eine Wellenlänge des leistungsverstärkten Lasers in eine Wellenlänge ultravioletten Lichts im Bereich von 340 nm bis 360 nm umwandeln.
Daneben betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Entfernung eines radioaktiven ¹⁴C-Kohlenstoffisotops, umfassend: Durchführen eines Photolyseprozesses mit Formaldehyd, der ein radioaktives ¹⁴C-Kohlenstoffisotop enthält, um Formaldehyd durch Photolyse in Kohlenstoffmonoxid (CO), das ein radioaktives ¹⁴C-Kohlenstoffisotop beinhaltet, und Wasserstoff (H₂), durch Bestrahlung mit ultraviolettem Licht der Wellenlänge im Bereich von 340 nm bis 360 nm, zu trennen; und Kühlen und Kondensieren von Formaldehyd, das bei der Durchführung des Photolyseprozesses zurückbleibt, um Formaldehyd, das radioaktive ¹⁴C-Kohlenstoffisotop enthält, aufzufangen.
Der Photolyseprozess kann durch die Bestrahlung mit einer dritten Harmonischen erfolgen, die durch einen optischen Faserlaser erzeugt wurde.
Nachdem infrarotes Licht der Wellenlänge von 1020 nm bis 1080 nm pulsmoduliert und durch einen Glasfaserverstärker verstärkt wurde, kann das ultraviolette Licht der Wellenlänge im Bereich von 340 nm bis 360 nm erzeugt werden, indem das rote Licht in eine dritte Harmonische umgewandelt wird.
Vorteile der Erfindung
Nach einer Ausgestaltung der vorliegenden Erfindung wird ein Faserlaser mit einer hohen Energieeffizienz und wartungsfreundlichen Eigenschaften im Photolyseprozess von Formaldehyd verwendet, da es sowohl kommerziell sinnvoll ist Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope zu trennen, als auch ökonomisch, da Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope in einer kleineren Einrichtung hergestellt und getrennt werden können.
Es ist nach einer Ausgestaltung der vorliegenden Erfindung ebenfalls möglich, die jährliche Produktion von ¹⁸O angereichertem Wasser das 95% ¹⁸O und ¹³C angereichertes Kohlenstoffdioxid (¹³CO₂), das 99% ¹³C beinhaltet, innovativ zu erhöhen und die Anlaufzeit einer Herstellungseinrichtung zu verringert.
Im Weiteren kann die Entsorgung von nuklearem Kohlenstoffabfall sowie nuklearem Graphit effektiv durchgeführt werden, da die effektive Trennung und Entfernung von radioaktiven ¹⁴C-Isotopen durch kleine Anlagen und Apparate erreicht werden kann.
Zusätzlich ist es für die gewerbliche Anwendung brauchbar, da Wartung und Gebrauch eines Gaslasers einfach sind und Extraktions- und Rückgewinnungsverfahren durchgeführt werden können.
Kurze Beschreibung der Zeichnungen
Weitere Vorteile und Einzelheiten der vorliegenden Erfindung werden anhand der folgenden detaillierten Beschreibung zusammen mit den Zeichnungen erläutert, diese zeigen:
1 eine grafische Darstellung der Dampfdruckkurven von Formaldehyd, Methanol und Wasser über der Temperatur, wobei 100 für die Dampfdruckkurve von Formaldehyd, 101 für die Dampfdruckkurve von Methanol und 102 für die Dampfdruckkurve von Wasser über der Temperatur steht;
2 ein Blockdiagramm, das schematisch den Trennungsprozess eines ¹³C-Isotops gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung zeigt;
3 ein Blockdiagramm, das schematisch den Trennungsprozess eines ¹⁷O- oder ¹⁸O-Isotops nach einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung darstellt;
4 ein Blockdiagramm, das schematisch den Trennungsprozess eines ¹³C-Isotops gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung darstellt, in dem ein zweiter Photolyseprozess durchgeführt wird;
5 ein Blockdiagramm, das schematisch den Trennungsprozess eines ¹⁷O- ¹⁸O-Isotops gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung darstellt, in dem ein zweiter Photolyseprozess durchgeführt wird;
6 ein Blockdiagramm, das schematisch den Entfernungsprozess eines radioaktiven ¹⁴C-Kohlenstoffisotops darstellt;
7 eine schematische Ansicht einer Konfiguration eines glasfaserbasierten Hauptoszillatorleitungsverstärkers und eines Oberwellengenerators zur Erzeugung einer dritten Harmonischen zur Erzeugung von ultraviolettem Licht der Wellenlänge von 350 nm, gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung;
8 eine schematische Ansicht, die einen zweiten Trennungsapparat zur Trennung von Kohlenstoffisotopen gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung zeigt; und
9 eine schematische Ansicht eines zweiten Trennungsapparats zur Trennung von Sauerstoffisotopen gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung.
Die beste Ausführungsform der Erfindung
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur gewerblich anwendbaren Trennung und Herstellung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen durch Photolyse von Formaldehyd unter Verwendung eines Faserlasers.
Wenn Formaldehyd (CH₂O), zusammengesetzt aus zwei Wasserstoffatomen, einem Kohlenstoffatom und einem Sauerstoffatom, mit Licht bestrahlt wird, das eine Wellenlänge im Bereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, wird der Formaldehyd durch Photolyse in ein Wasserstoffmolekül (H₂) und ein Kohlenstoffmonoxidmolekül (CO) getrennt. Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung und Rückgewinnung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen aus Formaldehydbestrahlung durch einen Faserlaser mit ultraviolettem Licht einer bestimmten Wellenlänge. Nachstehend werden Ausführungsbeispiele der vorliegenden Erfindung mit Bezug zu den begleitenden Zeichnungen detailliert beschrieben.
1 zeigt die Dampfdruckkurven von Formaldehyd, Methanol und Wasser, 2 zeigt ein Blockdiagramm, das schematisch den Trennungsprozess eines ¹³C-Isotops gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung darstellt und 3 zeigt ein Blockdiagramm, das schematisch den Trennungsprozess eines ¹⁷O- oder ¹⁸O-Isotops gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung darstellt.
In der folgenden Beschreibung wird ein „Kohlenstoffisotop” als „¹³C-Isotop” und ein „Sauerstoffisotop” als „¹⁷O- oder ¹⁸O-Isotop” bezeichnet, falls es sich nicht um eine spezielle Beschreibung handelt.
Wie in den 2 und 3 gezeigt wird kann eine Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung dadurch erreicht werden, dass Formaldehyddampf durch Photolyse in Wasserstoff und Kohlenstoffdioxid getrennt wird. Ein Rohstoff der für die Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen verwendet wird, ist Formaldehyd, der in einem gasförmigen Zustand an die Photolyse Reaktionseinheiten 203 und 303 zugeführt wird. Wie in den Dampfdruckkurven von Formaldehyd, Methanol und Wasser in 1 gezeigt wird, liegt der Schmelzpunkt von Formaldehyd bei –92°C und dessen Siedepunkt bei –21°C. Deswegen kann ein Reaktionsgefäß für die Photolyse in einem Temperaturbereich von 30°C bis 70°C betrieben werden, damit Formaldehyd in molekularer Dampfform vorliegt.
Die Photolyseprozesse 204 und 304 von Formaldehyd können dadurch erreicht werden, dass der Formaldehyddampf durch ultraviolettes Licht einer bestimmten Wellenlänge bestrahlt wird. In der vorliegenden Erfindung wird für die Photolyse von Formaldehyd ein Faserlaser benutzt. Als Faserlaser wird hierbei ein Laser bezeichnet, der ein aktives Medium in einer Glasfaser aufweist, in der niedrige Mengen von Halogeniden seltener Erden zu dem Medium hinzugefügt sind.
Der optische Faserlaser ist klein, leicht und leicht zu warten. Da der Faserlaser eine hohe Energieeffizienz und in der Abstrahlung einen weiten Wellenlängenbereich besitzt, kann die Leistung in einem weiten Bereich gesteuert werden. Demzufolge kann die Wellenlänge für die Photolyse von Formaldehyd selektiv erzeugt werden, wonach der Faserlaser für den Einsatz in der vorliegenden Erfindung geeignet ist.
Von den elektronischen Übergängen von Formaldehyd werden ν₂ ein Streckmodus der C-O-Bindung und ν₄, ein Biegemodus aus der Ebene, als Übergänge für die Photolyse zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen verwendet.
Ein 2 0 / 04 1 / 0 Übergang und ein 2 0 / 04 3 / 0 Übergang sollen in der vorliegenden Erfindung verwendet werden und liegen in einem Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm. Wenn Formaldehyddampf bei einem Druck von einigen Torr mit ultraviolettem Licht im Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm bestrahlt wird, wird Formaldehyd durch Photolyse in Wasserstoffmoleküle und Kohlenstoffmonoxid getrennt, wobei die Quantenausbeute dabei beinahe bei 1 liegt.
Insbesondere, falls der vorhergehend genannte Faserlaser verwendet wird, kann in einem gewünschten Wellenlängenbereich bestrahlt werden, weil die Energieeffizienz hoch ist, die Wartung einfach und der Wellenlängenbereich der Bestrahlung breit ist. Ein Laser, der den vorhergenannten Wellenlängenbereich aufweist, kann durch die Erzeugung einer dritten Harmonischen des Faserlasers erzeugt werden. Wenn Formaldehyddampf von einem Ultraviolettlaser bestrahlt wird, der den vorhergenannten Wellenbereich aufweist, wird nur Formaldehyd selektiv durch Photolyse hergestellt, der Isotope wie ¹³C, ¹⁴C, ¹⁷O oder ¹⁸O beinhaltet. Ein Querschnitt der Fotoabsorption von Formaldehyd, welcher ein Isotop wie ¹³C, ¹⁴C, ¹⁷O oder ¹⁸O enthält, liegt bei einer Formaldehyd Übergangswellenlänge die in einem Photolyseprozess benutzt wird, bei etwa 5 × 10^–20 cm²/Molekül bei einem Druck von wenigen Torr. Ein Querschnitt der Fotoabsorption von Formaldehyd, das ¹²C oder ¹⁶O Isotope beinhaltet, liegt bei ca. 2,5 × 10^–22 cm²/Molekül. Demzufolge liegt der Isotopenanreicherungsfaktor im vorgenannten Prozess bei ca. 200 und damit zusammenhängend kann ein hoher Anreicherungsfaktor für die Photolyse erreicht werden. Z. B. kann ein Laser mit einer Wellenlänge von 352,53 nm als Absorptionswellenlänge von Formaldehyd ausgewählt und verwendet werden, falls ¹³C getrennt werden soll. Und ein Laser der Wellenlänge 352,20 nm kann verwendet werden, falls ¹⁴C getrennt werden soll, wobei der Isotopenanreicherungsfaktor (α) dieser beiden Prozesse bei etwa 200 liegt.
Ein Beispiel des Faserlasers, der in der Photolyse von Formaldehyd in Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid benutzt wird, ist in 7 abgebildet. Der Faserlaser, der in 7 gezeigt wird, stellt lediglich ein Beispiel eines Faserlasers dar, der in der vorliegenden Erfindung verwendet werden kann. Die vorliegende Erfindung ist nicht darauf beschränkt.
7 ist eine schematische Ansicht eines glasfaserbasierten Hauptoszillatorleistungsverstärkers und eines Oberwellengenerators zur Erzeugung einer dritten Harmonischen für die Erzeugung von ultraviolettem Licht im Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm.
Die Hauptkonfiguration des Lasers gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst einen Hauptoszillator 721, der einen Laserstrahl ausstrahlt, einen Intensitätsmodulator 723, eine Vielzahl von Ytterbium-dotieren Faservestärkern 726, 729 und 730, die eine Laserleistung verstärken und einen Oberwellengenerator zur Erzeugung einer zweiten Harmonischen 736 und einen Oberwellengenerator zur Erzeugung einer dritten Harmonischen 737, die die Wellenlänge des Laserstrahls in den Wellenlängenbereich des ultravioletten Lichts von 340 nm bis 360 nm umwandeln.
Der Hauptoszillator 721 kann einen Diodenlaser mit verteilter Rückkopplung (DFB) benutzen. Der DFB-Diodenlaser kann einen Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm aufweisen, im Dauerstrichmodus betrieben werden und besitzt eine enge Bandbreite von 1 MHz bis 10 MHz und einen Leistungsbereich von 10 mW bis 100 mW.
Der Laserstrahl passiert den Intensitätsmodulator 723 durch einen optischen Isolator 722, der mit einer Glasfaser verbunden ist und kann moduliert werden, um eine Pulswiederholungsrate von einigen hundert Kilohertz und eine Pulsweite von 5 ns bis 50 ns zu erreichen, sobald der Laserstrahl den Intensitätsmodulator 723 passiert. Ein akustooptischer Modulator (AOM) kann als Intensitätsmodulator 723 verwendet werden. Der pulsmodulierte Laser weist eine Leistung im Bereich von 1 μW bis 10 μW auf.
Danach kann der pulsmodulierte Laser eine Pumplaserdiode 724 verbunden mit einer optischen Faser, einer Pumpvorrichtung, und einem Signalkoppler 725 passieren. Die Laservorrichtung beinhaltet ferner Ytterbium-dotierte Fasern, die als Verstärker in einem Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm wirken. Der pulsmodulierte Laser wird durch die Ytterbium-dotierten Fasern verstärkt, wobei der pulsmodulierte Laser, der einen Leistungsbereich von 1 μW bis 10 μW besitzt, in einen Leistungsbereich von 1 W bis 20 W verstärkt werden kann, wenn der Laser durch die dreistufigen Ytterbium-dotierten Faserverstärker 726, 729 und 730 läuft.
An dieser Stelle besitzen die Ytterbium-dotierten Faserverstärker 726, 729 und 730 einen Kerndurchmesser von 30 μm oder weniger. Beispielsweise können die Kerndurchmesser der Ytterbium-dotierten Faserverstärker 726, 729 und 730 bei 6 μm, 10 μm und 25 μm liegen. Während der Laser den Ytterbium-dotierten Faserverstärker 726 durchläuft, kann er einen optischen Filter 727 und einen optischen Fasermodusfeldadapter 728 passieren, die mit optischen Fasern verbunden sind.
Der Laser, der in einen Bereich von 1 W bis 20 W verstärkt wurde, nachdem er die vorher genannten dreistufigen Ytterbium-dotierten Faserverstärker 726, 729 und 730 durchlaufen hat, passiert eine optische Linse 731, einen optischen Filter 732 und einen optischen Isolator 733. Anschließend passiert der Laser einen photonischen Kristallfaserverstärker 734, der einen Kerndurchmesser von 50 MHz bis 100 MHz besitzt. Der Laser kann durch den photonischen Kristallfaserverstärker 734 in einen Bereich von 200 W bis 300 W verstärkt werden, wobei die Breite des Lasers in einem Bereich von 50 MHz bis etwa 500 MHz liegt.
Der 200 W bis 300 W infrarote Laser, der einen Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm besitzt, wird durch die vorher genannten optischen Faserverstärker 726, 729, 730 und 734 verstärkt und passiert einen Oberwellengenerator für die zweite Harmonische 736, wie beispielsweise einen photonischen Kristall aus Lithiumtriborat (LBO) und passiert anschließend den Oberwellengenerator zur Erzeugung der dritten Harmonischen 737, wie z. B. ein photonischer Kristall aus Beta-Bariumborat, um in einen ultravioletten (UV) Laserstrahl 739, der einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, umgewandelt zu werden. Die durchschnittliche Leistung des Laserstrahls kann etwa 100 W betragen und die Breite des Laserstrahls kann in einem Bereich von 150 MHz bis etwa 1,5 GHz liegen.
Die Strahlen der Grundschwingung und der zweiten Harmonischen werden aus dem UV-Laserstrahl 739 entfernt, dies wird durch eine Strahlfalle 738 erreicht, wonach der UV-Laserstrahl 739 einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist. Der UV-Laserstrahl 739 hat eine Leistung von 100 W und eine Breite von 1,5 GHz oder weniger, dies ist ausreichend für eine selektive Trennung einer großen Menge von Formaldehyd durch Photolyse, der Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope enthält. Demzufolge kann Formaldehyd, der ¹³C, ¹⁴C, ¹⁷O oder ¹⁸O enthält selektiv durch Photolyse in Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid getrennt werden, wenn Formaldehyd durch den UV-Laserstrahl 739 bestrahlt wird.
Indessen können UV-Laser von einigen kW durch Erzeugung einer dritten Harmonischen nach der Verstärkung des Lasers durch eine parallele Installation der photonischen Kristallfaserverstärker 734 erreicht werden.
Formaldehyd wird mit ultraviolettem Licht aus dem Wellenlängenbereich 340 nm bis 360 nm bestrahlt, unter Verwendung des vorher genannten optischen Faserlasers. Demnach kann Formaldehyd, das Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope enthält selektiv durch Photolyse getrennt werden. Formaldehyd, das im Photolyseprozess nicht getrennt wird, wird in 210 und 310 zurückgewonnen und abgefordert, zudem werden H₂ und CO, als Photolyseprodukte durch die Photolyse gewonnen, diese werden in 205 und 305 getrennt und zurückgewonnen. An diesem Punkt können die Photolyseprodukte H₂ und CO, die durch die Photolyse gewonnen wurden und das in der Photolyse nicht getrennte Formaldehyd durch Kühlen und Kondensation zurückgewonnen werden. Wie in 1 gezeigt, liegt der Gefrierpunkt des in der Photolyse nicht getrennten Formaldehyd bei –92°C, somit kann das in der Photolyse nicht getrennte Formaldehyd durch Kühlen unterhalb des Gefrierpunkts kondensiert werden. Da jedoch Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid noch immer in der Gasform vorliegen, selbst wenn Formaldehyd bereits kondensiert, können Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, die Reaktionsprodukte der Photolyse, in ihrer Gasform zurückgewonnen und vom Formaldehyd separiert werden.
Da das abgeförderte Formaldehyd im Photolyseprozess nicht getrennt wurde, enthält das Formaldehyd Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope, daher kann das abgeförderte Formaldehyd in 210 und 310 durch den Photolyseprozess wieder verwendet werden.
Da Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope durch die Verwendung des vorher genannten Verfahrens und Faserlasers zurückgewonnen werden können und ein radioaktives ¹⁴C-Isotop durch das Verfahren ebenfalls getrennt und entfernt werden kann, ist das Verfahren zur Entsorgung nuklearer Kohlenstoffabfälle geeignet. Da ¹⁷O, ¹⁵N und ¹³C in Materialien enthalten sind, die zur Kühlung und als Konstruktionsmaterial von Kernreaktoren verwendet werden, können diese stabilen Isotope radioaktive ¹⁴C-Isotope durch Reaktion mit den Reaktorneutronen erzeugen. Da ¹⁴C, das im Kernreaktor erzeugt wird, sehr schädlich ist, besteht ein Bedarf das ¹⁴C zu trennen und sicher zu lagern.
Ein synthetisches Gas, das Kohlenstoffmonoxid und Wasserstoff enthält, wird demzufolge in einem Kernreaktor aus nuklearem Kohlenstoff, der ¹⁴C enthält, unter Verwendung eines Dampfreformierungsprozesses und Formaldehyd erzeugt. Radioaktive ¹⁴C-Isotope können von dem gewonnenen Formaldehyd durch Photolyse unter Verwendung des zuvor genannten UV-Lasers entfernt werden. Zudem kann radioaktiver Abfall durch das separate Auffangen des Kohlenstoffmonoxids, das radioaktive ¹⁴C-Isotope enthält, vermindert werden. Dies ist schematisch in 6 dargestellt. Auf eine detaillierte Beschreibung wird verzichtet, um überlappende Beschreibungsteile des Trennungsprozesses der Kohlenstoffisotope zu vermeiden.
Falls ein radioaktives ¹⁴C-Isotop durch Verwendung der vorliegenden Erfindung getrennt und entfernt wird, kann die Konzentration von radioaktiven ¹⁴C-Isotopen von etwa 1 ppb auf eine Konzentration von etwa 5 ppt durch einen ersten Prozessschritt reduziert werden. Hierbei kann ein ¹²C-Isotop mit einem natürlichen Häufigkeitsverhältnis von 98,85% durch das Trennen und Entfernen des ¹³C-Isotops mit einem natürlichen Häufigkeitsverhältnis von 1,11% auf 99,9% angereichert werden.
Indessen kann ein Kohlenstoffisotop, das durch den zuvor erwähnten Photolyseprozess von Formaldehyd entstanden ist, ¹³C oder ¹⁴C und ein Sauerstoffisotop ¹⁷O oder ¹⁸O enthalten. Demzufolge können Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope aus dem restlichen Photolyseprodukt, das Kohlenstoffmonoxid und Wasserstoff enthält, durch katalytische Oxidationsreaktion 211 und katalytische Methanisierungsreaktion 313 zurückgewonnen werden.
Insbesondere werden Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, die in der Photolysereaktion 204 aus Formaldehyd entstehen, in 205 getrennt und zurückgewonnen. Anschließend wird Sauerstoff zur Bildung von Wasser (H₂O) und Kohlenstoffdioxid (CO₂) durch katalytische Oxidation 211 zur Verfügung gestellt. Zusätzlich wird Kohlenstoffdioxid durch die Kondensation des Wassers zurückgewonnen. Kohlenstoffdioxid, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält kann als Endprodukt 212 extrahiert werden. Dies kann durch die folgende Formel (1) ausgedrückt werden. H₂ + CO + O₂ → CO₂ + H₂O (1)
Während des oben beschriebenen Prozesses wird Sauerstoff von außen zugeführt, jedoch wird ein bestimmter Grad der Anreicherung der Kohlenstoffisotope davon nicht beeinflusst.
Hierbei kann in der katalytischen Oxidationsreaktion 211 jeder übliche Katalysator verwendet werden und ist demzufolge nicht eingeschränkt. Z. B. kann der Katalysator Cu-Ce verwendet werden.
Falls die Oxidationsreaktion für die Trennung von Kohlenstoffisotopen für einen Prozess zur Trennung von Sauerstoffisotopen verwendet wird, bei der Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid durch die Photolysereaktion 304 aus Formaldehyd erzeugt werden, können Veränderungen im Grad der Anreicherung der Sauerstoffisotope erzeugt werden. Daher kann ein von dem Verfahren zur Trennung von Kohlenstoffisotopen abweichendes Verfahren verwendet werden. In der vorliegenden Erfindung wird nach der Trennung und Rückgewinnung 305 von Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, die aus der Photolyse erzeugt werden, die katalytische Methanisierungsreaktion 313 durchgeführt, um das Sauerstoffisotop abzutrennen. Dabei werden Wasser und Methan (CH₄) aus Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid durch die katalytische Methanisierungsreaktion 313 erzeugt und Wasser wird durch die Kondensation des gewonnenen Wassers zurückgewonnen. Somit kann Wasser, welches ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält, als Endprodukt 314 extrahiert werden. Eine Reaktionsgleichung für die Methanisierungsreaktion kann durch die folgende Formel 2 gegeben werden. 3H₂ + CO → CH₄ + H₂O (2)
Demnach können Wasser und Methan durch die Zugabe von aus der Photolyse gewonnenem Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid gewonnen werden, um die katalytische Methanisierungsreaktion 313 zu ermöglichen.
Als Katalysator für die katalytische Methanisierungsreaktion 313 kann jeder übliche Katalysator Anwendung finden und der Katalysator ist somit insbesondere nicht limitiert. Z. B. kann Raney-Nickel als Katalysator verwendet werden.
Anreicherungsfaktoren für Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope im Photolyseprozess von Formaldehyd (der erste Photolyseprozessschritt) sind in einem Bereich von etwa 100 bis 200. Daher kann als weiteres Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung ein weiterer Trennungsprozess durchgeführt werden, um von einem natürlichen Zusammensetzungsverhältnis von Kohlenstoff- oder Sauerstoffisotopen auf ein Isotopenzusammensetzungsverhältnis von 95% oder mehr zu gelangen.
Dies wird im Detail mit Bezug auf die 4 und 5 beschrieben. 4 zeigt ein Blockdiagramm, das schematisch einen zweiten Photolyseprozess zur Trennung von Kohlenstoffisotopen gemäß dem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung beschreibt. 5 zeigt ein Blockdiagramm, das schematisch einen zweiten Photolyseprozessschritt zur Trennung von Sauerstoffisotopen gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung darstellt.
Wie in den 4 und 5 dargestellt, wird gasförmiger Formaldehyd aus den Vorratsbehältern 402 und 405 als Rohstoff an die Photolysereaktionseinheiten 403 und 503 zugeführt und durch einen optischen Faserlaser photolytisch getrennt, um Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid 404 und 504 zu erhalten. Die Prozesse 410 und 510 zur Trennung von in der Photolyse nicht getrenntem Formaldehyd, um in 405 und 505 den Wasserstoff und das Kohlenstoffmonoxid zu erhalten, sind dieselben, wie die aus dem Ausführungsbeispiel, die mit Bezug auf 2 und 3 beschrieben wurde und den ersten Schritt des Trennungsprozesses betreffen.
Daher wird eine detaillierte Beschreibung hier ausgelassen. In den 4 und 5 werden für dieselben Prozesse die gleichen Bezugszeichen verwendet wie in 2 und sie betreffen dieselben Prozesse.
Ein zweiter Photolyseprozess muss unter Verwendung eines Faserlasers unternommen werden, um einen weiteren Trennungsprozess durchführen zu können, in dem Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, welche im ersten Prozessschritt der Photolyse gewonnen wurde, verwendet wird. Aus diesem Grund besteht ein Bedarf zur Erzeugung von Formaldehyd, indem die Photolyseprodukte Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid verwendet werden.
Zuerst, im Fall dass ein Kohlenstoffisotop getrennt werden soll, wird Methanol synthetisiert 406. Dies geschieht aus Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, die im ersten Schritt der Photolyse durch katalytische Reaktion hergestellt wurden. Formaldehyd kann aus dem in der katalytischen Reaktion synthetisierten Methanol synthetisiert werden 407. Die Reaktionen, in denen Methanol aus Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid 406 und Formaldehyd aus Methanol 407 synthetisiert werden, können durch die folgenden Formeln 3 und 4 ausgedrückt werden. 2H₂ + CO → CH₃OH (3) 2CH₃OH + O₂ → 2CH₂O + 2H₂O (4)
Ein in der Synthesereaktion von Methanol nach Formel 3 angewendeter Katalysator ist nicht limitiert, demnach können übliche Katalysatoren verwendet werden. Beispielsweise kann CuB verwendet werden. Ein Katalysator zur Synthese von Formaldehyd aus Methanol ist ebenfalls nicht limitiert, beispielsweise kann Eisenmolybdat (Fe₂O₃MoO₃) verwendet werden.
Formaldehyd, welches in dem zuvor genannten Prozess synthetisiert wurde, wird wiederum in einem gasförmigen Zustand in den zweiten Photolyseprozess 403 zugeführt, um durch einen Faserlaser Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid 404 durch die Photolyse des Formaldehyds, der ein Kohlenstoffisotop enthält, zu erhalten. Im Weiteren wird der in der Photolyse nicht getrennte Formaldehyd extrahiert und zurückgewonnen 410. Daher können Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid getrennt werden 405.
Kohlenstoffdioxid, das ein Kohlenstoffisotop enthält, und Wasser werden in 411 aus dem gewonnenen Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, welches ein Kohlenstoffisotop enthält, durch eine katalytische Oxidationsreaktion nach Formel (1) erzeugt. Kohlenstoffdioxid wird durch die Kondensation von Wasser zurückgewonnen. Daher kann ein Kohlenstoffisotop abgetrennt werden 412.
Falls ein Sauerstoffisotop abgetrennt werden soll, wird Wasser, das ein Sauerstoffisotop enthält, aus Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid synthetisiert 513. Das hierfür benötigte Kohlenstoffmonoxid und der Wasserstoff werden im ersten Schritt der Photolyse durch eine katalytische Methanisierungsreaktion nach Formel (2) erzeugt. Zusätzlich wird Formaldehyd, welches kein Sauerstoffisotop enthält, zum synthetisierten Wasser gegeben, um eine Sauerstoffisotopenaustauschreaktion zwischen dem synthetisierten Wasser und dem Formaldehyd zu ermöglichen. Daher kann Formaldehyd, das ein Sauerstoffisotop enthält, hergestellt werden 507. Die Sauerstoffisotopenaustauschreaktion kann dadurch erhalten werden, dass Wasser, welches in der katalytischen Methanisierungsreaktion erzeugt wurde, mit Formaldehyd gemischt wird. Dies kann durch die folgende Reaktionsgleichung (5) dargestellt werden. CH₂ + ¹⁶O + H₂ ¹⁸O → CH₂ ¹⁸O + H₂ ¹⁶O (5)
Aus dem Wasser, das im Photolyseprozess angereichert wurde, kann ein Sauerstoffisotop durch die Sauerstoffisotopaustauschreaktion an den Formaldehyd transferiert werden, daher kann dementsprechend Formaldehyd gewonnen werden, der ein Sauerstoffisotop enthält. Der gewonnene, ein Sauerstoffisotop enthaltende Formaldehyd wird dem zweiten Photolyseprozess zugeführt, um durch Photolyse getrennt zu werden. Dadurch kann die Teilung 604 des Sauerstoffisotops durchgeführt werden.
Ebenso können Methan und Wasser, das ein Sauerstoffisotop enthält durch eine katalytische Methanisierungsreaktion nach Formel (2) erzeugt werden. Zusätzlich wird Wasser durch die Kondensation des erzeugten Wassers zurückgewonnen und somit ein Sauerstoffisotop abgetrennt.
Der zweite Trennungsprozess des Kohlenstoff- und Sauerstoffisotops wird gemäß des zuvor beschriebenen Verfahrens durchgeführt, somit können die Anreicherungsfaktoren der Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope in einem Bereich von etwa 20.000 bis etwa 40.000 erhöht werden. Diese Anreicherungsfaktoren sind ausreichend, um aus Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen mit natürlichen Zusammensetzungsverhältnissen einen Grad der Anreicherung von 95% oder mehr zu erreichen.
Vorrichtungen zur Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen die für den Photolyseprozess gemäß der Ausgestaltung der vorliegenden Erfindung geeignet sind, werden im Zusammenhang mit den 8 und 9 beschrieben. Dabei stellen die Vorrichtungen zur Isotopentrennung die unten stehend beschrieben und in den 8 und 9 gezeigt werden, nur Beispiele der vorliegenden Erfindung dar, somit ist diese nicht durch die unten stehende Beschreibung limitiert.
8 zeigt eine zweite Vorrichtung zur Trennung von Kohlenstoffisotopen gemäß der vorliegenden Erfindung. Mit Bezug auf 8 enthält die Vorrichtung zur Isotopentrennung eine erste Formaldehyddampfversorgungseinheit 803; eine erste Formaldehydphotolysereaktionseinheit 804; eine Formaldehydrückgewinnungseinheit 810, die Formaldehyd zurückgewinnt, welches im ersten Schritt nicht durch die Photolyse getrennt wurde; eine Auslasseinheit 805 für Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, die Produkte des ersten Schritts der Photolyse; eine Methanolsyntheseeinheit 806, die Methanol aus den Produkten des ersten Schritts der Photolyse, Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, synthetisiert, eine Formaldehydsyntheseeinheit 807, die Formaldehyd aus Methanol, einem Produkt aus dem ersten Schritt, synthetisiert; eine Formaldehyddampfversorgungseinheit 853, die einen zweiten Prozessschritt mit Formaldehyddampf versorgt; eine zweite Formaldehydphotolysereaktionseinheit 854; eine Formaldehydrückgewinnungseinheit 860, für die Rückgewinnung von Formaldehyd, welcher im zweiten Prozessschritt nicht durch Photolyse getrennt wurde, eine Auslasseinheit 855 für Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, die Produkte der zweiten Photolyse; eine katalytische Oxidationsreaktionseinheit 811, um aus Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid angereicherte Kohlenstoffisotope zu extrahieren; ein Kohlenstoffdioxidprodukt 812, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält; einen Hauptoszillator 821, der eine DFB-Laserdiode enthält; einen optischen Faserverstärker 840; einen Oberschwingungsgenerator zur Erzeugung zweiter Harmonischer 836; einen Oberschwingungsgenerator zur Erzeugung dritter Harmonischer 837 und entsprechend wird ein Ultraviolettlaserstrahl 839 der einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm besitzt, erzeugt. Ein 45° UV-Reflektionsspiegel 841 und ein UV-Retroreflektionsspiegel 842 können, falls nötig, zur Strahlführung und zum effektiven Gebrauch des UV-Laserstrahls eingesetzt werden.
9 zeigt eine zweite Vorrichtung zur Teilung von Sauerstoffisotopen gemäß der vorliegenden Erfindung. Mit Bezug auf 9 enthält die Vorrichtung zur Isotopentrennung der vorliegenden Erfindung eine erste Formaldehyddampfversorgungseinheit 903; eine erste Formaldehydphotolysereaktionseinheit 904; eine Formaldehydrückgewinnungseinheit 910, die Formaldehyd zurückgewinnt, das nicht im ersten Prozessschritt durch Photolyse getrennt wurde; eine Auslasseinheit 905 für die Photolyseprodukte des ersten Prozessschritts, Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid; eine katalytische Methanisierungsreaktionseinheit 913, zur Synthetisierung von Wasser aus den Photolyseprodukten des ersten Prozessschritts, Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid; eine Sauerstoffisotopenaustauschreaktionseinheit 907 für Formaldehyd und Wasser aus dem ersten Prozessschritt; eine Formaldehyddampfversorgungseinheit 953, die dem zweiten Prozessschritt Formaldehyddampf zuführt; eine zweite Formaldehydphotolysereaktionseinheit 954; eine Formaldehydrückgewinnungseinheit 916, die Formaldehyd zurückgewinnt, das im zweiten Prozessschritt nicht durch Photolyse getrennt wurde; eine Auslasseinheit 955 für die Produkte der zweiten Photolyse, Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid; die katalytische Methanisierungsreaktionseinheit 913 für Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid zur Extrahierung eines angereicherten Sauerstoffisotops; Wasser 914, das ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält; einen Hauptoszillator 921, der eine DFB-Laserdiode enthält; einen optischen Faserverstärker 940; einen Oberwellengenerator zur Erzeugung zweiter Harmonischer 936; und einen Oberwellengenerator zur Erzeugung dritter Harmonischer 937. Dementsprechend wird ein Ultraviolettlaserstrahl 939, der einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, erzeugt. Ein 45° UV-Reflektionsspiegel 941 und ein UV-Retroreflektionsspiegel 942 können bei Bedarf für die Strahlführung und den effektiven Gebrauch des UV-Laserstrahls verwendet werden.
Im Folgenden werden die Vorrichtungen, die unter Einsatz eines Faserlasers eine Trennung der Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope gemäß der vorliegenden Erfindung ermöglichen, sowie die Trennungsprozesse mit Bezug auf die 8 und 9 beschrieben.
Formaldehyd, der als Rohstoff für die Trennung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen verwendet wird, wird aus 801 und 901 an die Formaldehydbehälter 802 und 902 und von dort an die ersten Formaldehyddampfversorgungseinheiten 803 und 903 zugeführt. In den ersten Formaldehyddampfversorgungseinheiten 803 und 903 wird Formaldehyd in einem gasförmigen Zustand an die ersten Photolysereaktionseinheiten 804 und 904 unter Beachtung der Dampfdruckkurve, die in 1 gezeigt ist, zugeführt. Die Reaktionsgefäße der ersten Photolysereaktionseinheiten 804 und 904 können bei Temperaturen in einem Bereich von etwa 30°C bis etwa 70°C betrieben werden, um sicherzustellen, dass Formaldehyd in einer molekularen Dampfform vorliegt.
Der zugeführte Formaldehyddampf wird mit Licht, das einen Wellenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, durch einen Faserlaser, wie in 6 gezeigt bestrahlt, wodurch Formaldehyd durch Photolyse getrennt wird.
Dabei werden Laserstrahlen mit einem Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm, die von den Hauptoszillatoren 821 und 921, die DFB-Diodenlaser verwenden, emittiert werden, in ultraviolettes Licht mit einem Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm durch die optischen Faserverstärker 840 und 940 umgewandelt. Durch die optischen Faserverstärker 840 und 940 kann der Laserstrahl in ultraviolettes Licht umgewandelt werden, das durch die folgenden Prozesse, wie in 7 gezeigt, eine spezifische Wellenlänge aufweist.
Laserstrahlen, die einen Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm besitzen, werden von Oszillatoren 721, 821 und 921 emittiert, welche DFB-Laserdioden mit einem breiten Bereich von 1 MHz bis 10 MHz und einem Leistungsbereich von 10 mW bis 100 mW verwenden. Diese Laserstrahlen werden in Pulse moduliert, wobei diese eine Pulswiederholungsrate von einigen hundert kHz und einen Pulsbreitenbereich von 5 ns bis 50 ns besitzen, wenn sie den Intensitätsmodulator 723 passieren. Als Intensitätsmodulator 723 kann ein akustooptischer Modulator (AOM) benutzt werden. Entsprechend hat der pulsmodulierte Laser einen durchschnittlichen Leistungsbereich von 1 μW bis 10 μW.
Der pulsmodulierte Laser passiert die Ytterbium-dotierten Fasern, die als Verstärker in einem Bereich von 1020 nm bis 1080 nm wirken. Der pulsmodulierte Laser besitzt einen durchschnittlichen Leistungsbereich von 1 μW bis 10 μW und wird bei Passieren der dreistufigen Ytterbium-dotierten Faserverstärker 726, 729 und 730 auf einen Leistungsbereich von 1 W bis 20 W verstärkt. Dieser Bereich kann zusätzlich durch den photonischen Kristallfaserverstärker 734 in einem Bereich von 200 W bis 300 W verstärkt werden, wobei dieser einen Kerndurchmesser im Bereich von 50 μm bis 100 μm besitzt. An diesem Punkt ist die Breite des Lasers in einem Bereich von etwa 50 MHz bis etwa 500 MHz.
Die Infrarotlaser, deren Leistung einige 100 W beträgt, besitzen einen Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm, diese werden in die Ultraviolettlaserstrahlen 739, 839 und 939 konvertiert, die einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweisen. Dies geschieht während sie die Oberwellengeneratoren zur Erzeugung der zweiten Harmonischen 736, 836 und 936 und die Oberwellengeneratoren zur Erzeugung der dritten Harmonischen 737, 837 und 937 durchlaufen. An diesem Punkt kann die durchschnittliche Leistung des Laserstrahls etwa 100 W betragen und die Breite der Laserstrahlen 739, 839 und 939 kann in einem Bereich von etwa 150 MHz bis etwa 1,5 GHz liegen.
Die Ultraviolettlaserstrahlen 739, 839 und 939, die dadurch erhalten werden, weisen Leistungen und Breiten auf, welche ausreichend sind, um große Mengen des Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen beinhaltenden Formaldehyds selektiv durch Photolyse zu trennen. Somit kann Formaldehyd, der ¹³C, ¹⁴C, ¹⁷O oder ¹⁸O enthält, selektiv durch Photolyse in Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid getrennt werden, wenn Formaldehyd mit den Ultraviolettlaserstrahlen bestrahlt wird.
Indessen können UV-Laserstrahlen von einigen kW erhalten werden, wenn die dritte Harmonische nach der Verstärkung des Lasers durch die parallele Installation des photonischen Kristallfaserverstärkers 734 erzeugt werden.
Die Photolysereaktionseinheiten 804 und 904 werden mit ultraviolettem Licht des Wellenlängenbereichs von 340 nm bis 360 nm unter Verwendung der zuvor genannten Laservorrichtung bestrahlt, um Formaldehyd, der Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope, wie z. B. ¹³C, ¹⁴C, ¹⁷O oder ¹⁸O enthält, selektiv durch Photolyse zu trennen und somit Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid zu erzeugen.
Formaldehyd, der nicht in der Photolysereaktion getrennt wurde, wird zu den Formaldehydrückgewinnungseinheiten 810 und 910 abgefordert, analog werden die Produkte der Photolyse Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid in 805 und 905 zurückgewonnen. Dies geschieht, indem der in der Photolyse nicht getrennte Formaldehyd gekühlt und kondensiert wird, um es zu den Formaldehydrückgewinnungseinheiten 810 und 910 abzufordern. Die Produkte der Photolyse, Wasserstoff und Kohlenstoffdioxid, können in 805 und 905 getrennt und zurückgewonnen werden.
Nachdem der abgeforderte, in der Photolyse nicht getrennte Formaldehyd Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope enthalten kann, wird dieser in die Photolysereaktionseinheiten 804 und 904 zurückgeführt. Dies geschieht durch eine Wiederverwendung durch eine der ersten Formaldehyd Versorgungseinheiten 801 und 901, die Formaldehydvorratsgefäße 802 und 902 oder die Formaldehyddampfversorgungseinheiten 803 und 903.
Aufgrund dessen, dass ein Kohlenstoffisotop, ¹³C oder ¹⁴C und ein Sauerstoffisotop ¹⁷O oder ¹⁸O im Kohlenstoffmonoxid, das durch die vorher genannten Photolysen des Formaldehyds erzeugt wird, enthalten sind, kann ein Kohlenstoffisotop oder ein Sauerstoffisotop durch eine katalytische Oxidationsreaktion oder eine katalytische Methanisierungsreaktion zurückgewonnen werden, nachdem das Photolyseprodukt der katalytischen Oxidationsreaktionseinheit 811 oder der katalytischen Methanisierungsreaktionseinheit 913 zugeführt wurde. Die Rückgewinnung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen durch die katalytische Oxidation und die katalytische Methanisierungsreaktionen wird im Folgenden im Detail beschrieben.
Anreicherungsfaktoren von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen im Photolyseprozess von Formaldehyd (der erste Photolyseprozessschritt) liegen in einem Bereich von etwa 100 bis 200. Demzufolge muss ein zweiter Prozessschritt durchgeführt werden, um aus einem natürlichen Zusammensetzungsverhältnis von Kohlenstoffisotopen und Sauerstoffisotopen ein Isotopenzusammensetzungsverhältnis von 95% oder mehr zu erhalten.
Um ein Kohlenstoffisotop zu trennen, muss zuerst der Wasserstoff und das Kohlenstoffmonoxid, das im ersten Schritt der Photolyse hergestellt wurde, von der Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxidauslasseinheit 805 der Methanolsyntheseeinheit 806 zugeführt werden, um Methanol in einer katalytischen Reaktion gemäß Formel (3) herzustellen. Das synthetisierte Methanol wird an die Formaldehydsyntheseeinheit 807 gegeben und Sauerstoff wird der Formaldehydsyntheseeinheit 807 zugeführt, demnach kann Formaldehyd durch eine katalytische Reaktion nach Formel (4) synthetisiert werden.
Um ein Sauerstoffisotop abzutrennen, werden Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, die im ersten Schritt der Photolyse erzeugt wurden, von der Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxidauslasseinheit 905 an die Methanisierungsreaktionseinheit 913 geleitet, um durch katalytische Methanisierungsreaktionen nach Formel (2) Wasser und Methan zu erzeugen. Das synthetisierte Wasser wird an die Sauerstoffisotopenaustauschreaktionseinheit 907 geleitet, wohin Formaldehyd ebenfalls geleitet wird. Daher kann Formaldehyd, das ein Sauerstoffisotop enthält, durch das Induzieren einer Sauerstoffisotopenaustauschreaktion nach Formel (5) erzeugt werden.
Der Formaldehyd, der ein Kohlenstoff- oder Sauerstoffisotop enthält und durch den zuvor genannten Prozess synthetisiert wird, passiert die zweiten Formaldehyddampfversorgungseinheiten 853 und 953, damit der Formaldehyd in einen gasförmigen Zustand umgewandelt werden kann. Der gasförmige Formaldehyd wird anschließend an die zweiten Photolysereaktionseinheiten 854 und 954 geleitet, um Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid durch die Photolyse des Formaldehyddampfes zu erzeugen.
Die zweiten Photolysereaktionseinheiten 854 und 954, die den erzeugten Formaldehyd enthalten, werden wiederum durch die ultravioletten Laserstrahlen 739, 839 und 939, die einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweisen, bestrahlt. Diese Laserstrahlen werden durch den Faserlaser nach 7 erzeugt, um den Formaldehyd in Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid durch Photolyse zu trennen. Dabei ist die Photolysereaktion dieselbe wie die im ersten Schritt der Photolysereaktionseinheit.
Formaldehyd, der nicht in der vorliegenden Photolyse getrennt wurde, wird von dem Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, die die Produkte der Photolyse darstellen, durch die Rückgewinnungseinheiten für nicht getrennten Formaldehyd 860 und 960 entfernt. Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid werden durch die Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxidauslasseinheiten 855 und 955 ausgelassen und zurückgewonnen.
Wasser und Kohlenstoffdioxid werden aus den in der Photolyse durch katalytische Oxidationsreaktion nach Formel (1) in der katalytischen Oxidationsreaktionseinheit 811 gebildeten Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid erzeugt. Anschließend wird Kohlenstoffdioxid in einem gasförmigen Zustand durch die Kondensation des Wassers zurückgewonnen. Demzufolge kann Kohlenstoffdioxid, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält, als Endprodukt 812 extrahiert werden.
Derweil werden Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, die Produkte der Photolyse des Sauerstoffisotops, an die katalytische Methanisierungsreaktionseinheit 913 geleitet, um Wasser und Methan nach Formel (2) zu erzeugen. Das somit erhaltene Wasser wird kondensiert und zurückgewonnen. Demzufolge kann Wasser, das ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält, als Endprodukt 914 extrahiert werden.
Da Formaldehyd durch Verfahren und Vorrichtungen nach den Ausgestaltungen der vorliegenden Erfindung durch Photolyse getrennt wird, können ¹⁸O-angereichertes Wasser, das 95% an ¹⁸O und ¹³C-angereichertes Kohlenstoffdioxid (¹³CO₂), das 99% ¹³C enthält, hergestellt werden.
Zusätzlich können durch die Verwendung der dritten Harmonischen in einem Faserlaser, nach einer Ausgestaltung der vorliegenden Erfindung, die jährliche Produktion innovativ erhöht und die Anlaufzeit einer solchen Einrichtung verringert werden.
Ein Faserlaser, der eine hohe Energieeffizienz besitzt und wartungsfreundlich ist, wird zur Rückgewinnung von Kohlenstoff- und Sauerstoffisotopen verwendet, daher ist es sowohl kommerziell nützlich als auch ökonomisch Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope zu trennen, da Kohlenstoff- und Sauerstoffisotope in einer klein dimensionierten Einrichtung getrennt und hergestellt werden können.
Ferner ist die Entsorgung von nuklearen Kohlenstoffabfällen, wie z. B. nuklearem Graphit effektiv möglich, da das effektive Trennen und Entfernen von radioaktiven ¹⁴C-Isotopen durch klein dimensionierte Einrichtungen und Vorrichtungen möglich ist.
Obwohl die vorliegende Erfindung zusammen mit den beispielhaften Ausgestaltungen illustriert und beschrieben wurde, ist es für einen Fachmann offensichtlich, dass Varianten und Änderungen vorgenommen werden können ohne den Schutzbereich der Erfindung, der durch die zugehörigen Ansprüche definiert wird, zu verlassen.

Claims

Verfahren zur Trennung eines Kohlenstoffisotops, umfassend: Durchführen eines Photolyseprozesses mit Formaldehyd, der ein Kohlenstoffisotop enthält, durch die Bestrahlung mit ultraviolettem Licht des Wellenlängenbereichs von 340 nm bis 360 nm, um Kohlenstoffmonoxid und Wasserstoff zu erzeugen, wobei das Kohlenstoffmonoxid ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält; Durchführen einer katalytischen Oxidationsreaktion mit dem Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält und dem Wasserstoff, um Kohlenstoffdioxid (CO₂) und Wasser (H₂O) zu synthetisieren, wobei das Kohlenstoffdioxid ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält; und Kühlen des H₂O, um CO₂ zurückzugewinnen, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Photolyse durch die Bestrahlung mit einer dritten Harmonischen, die durch einen Faserlaser erzeugt wurde, durchgeführt wird.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass infrarotes Licht, das einen Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm aufweist, pulsmoduliert und durch einen optischen Faserverstärker verstärkt wird, in ultraviolettes Licht, das einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, durch Umwandlung in eine dritte Harmonische umgewandelt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, das nach dem Durchführen der Photolyse ferner umfasst: Durchführen einer Formaldehydsynthese, um unter Verwendung von Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, der ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält, Formaldehyd, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält, zu synthetisieren, wobei der Wasserstoff und das Kohlenstoffmonoxid durch die Photolyse erzeugt wurden; und Durchführen eines zweiten Photolyseprozesses, um Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält, und Wasser zu erhalten, die durch Photolyse, durch Bestrahlung des Formaldehyds, der ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält, mit ultraviolettem Licht, das einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm umfasst erzeugt wurden.
Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass aus dem Wasserstoff und dem Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält, Methanol durch eine katalytische Reaktion synthetisiert wird und aus dem synthetisierten Methanol durch eine katalytische Reaktion Formaldehyd synthetisiert wird, der ein angereichertes Kohlenstoffisotop enthält.
Verfahren zur Trennung eines Sauerstoffisotops, umfassend: Durchführen eines Photolyseprozesses mit Formaldehyd, der ein Sauerstoffisotop enthält, durch die Bestrahlung mit ultraviolettem Licht, das einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, um Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält, und Wasserstoff herzustellen; Durchführen einer katalytischen Methanisierungsreaktion mit dem Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält und dem Wasserstoff, um Wasser (H₂O) und Methan (CH₄) zu synthetisieren; und Kühlen des H₂O, um H₂O, das ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält, zurückzugewinnen.
Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Photolyse durch Bestrahlung mit einer dritten Harmonischen, die durch einen Faserlaser erzeugt wird, durchgeführt wird.
Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass nachdem infrarotes Licht, das einen Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm aufweist, pulsmoduliert und durch einen optischen Faserverstärker verstärkt wird, das infrarote Licht, durch die Umwandlung in eine dritte Harmonische, in ultraviolettes Licht, mit einem Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm, umgewandelt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 6 bis 8, das nach dem Durchführen der Photolyse ferner umfasst: Durchführen einer Formaldehyderzeugung, von Formaldehyd, der ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält, durch die Verwendung des durch die Photolyse hergestellten Wasserstoffs und des Kohlenstoffmonoxids, das ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält; und Durchführen eines zweiten Photolyseprozesses um Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid, das ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält, herzustellen, wobei die Photolyse durch Bestrahlung mit ultraviolettem Licht, das einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, von Formaldehyd, der ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält, erfolgt.
Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass aus dem Wasserstoff und dem ein angereichertes Sauerstoffisotop enthaltenden Kohlenstoffmonoxid, durch eine katalytische Methanisierungsreaktion Methan und Wasser synthetisiert werden, und der Formaldehyd, der ein angereichertes Sauerstoffisotop enthält, wird durch Mischen des synthetisierten Wassers mit dem Formaldehyd und einer somit erreichten Sauerstoffisotopenaustauschreaktion zwischen dem Wasser und dem Formaldehyd erzeugt.
Faserlaser umfassend: einen Hauptoszillator, der einen Laser bestrahlt, der einen Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm aufweist; einen Intensitätsmodulator, der einen Puls des Lasers moduliert; eine Vielzahl von Ytterbium-dotierten Faserverstärkern, die eine Leistung des pulsmodulierten Lasers verstärken; und Oberwellengeneratoren zur Erzeugung von zweiten und dritten Harmonischen, die eine Wellenlänge des leistungsverstärkten Lasers in ultraviolettes Licht umwandeln, das einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist.
Verfahren zur Entfernung von radioaktiven ¹⁴C-Kohlenstoffisotopen, umfassend: Durchführen eines Photolyseprozesses mit Formaldehyd, der ein radioaktives ¹⁴C-Kohlenstoffisotop enthält, um den Formaldehyd in Kohlenstoffmonoxid (CO), das ein radioaktives ¹⁴C-Kohlenstoffisotop enthält, und Wasserstoff (H₂), durch die Bestrahlung mit ultraviolettem Licht, das einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist, durch Photolyse zu trennen; und Kühlen und Kondensieren des Formaldehyds, der nach dem Durchführen der Photolyse zurückbleibt, um den Formaldehyd, dem das radioaktive ¹⁴C-Kohlenstoffisotop entfernt wurde, aufzufangen.
Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Photolyse durch die Bestrahlung mit einer dritten Harmonischen, die durch einen Faserlaser erzeugt wurde, durchgeführt wird.
Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass nachdem infrarotes Licht, das einen Wellenlängenbereich von 1020 nm bis 1080 nm aufweist, pulsmoduliert und durch einen optischen Faserverstärker verstärkt wird, das infrarote Licht durch die Konvertierung in eine dritte Harmonische in ultraviolettes Licht umgewandelt wird, das einen Wellenlängenbereich von 340 nm bis 360 nm aufweist.