DE1059990B - Katalysator-Sieb-Elektrode zur elektrochemischen Umsetzung aktiver Gase in Brennstoffelementen - Google Patents
Katalysator-Sieb-Elektrode zur elektrochemischen Umsetzung aktiver Gase in BrennstoffelementenInfo
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- H01M4/00—Electrodes
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Description
kl. 21b 14/01
# 2.7/0 ^INTERNAT u. H Ol m
"PATENTAMT —
HO1M
R 22513 IVa/21b
BEKANNTMACHUNG
DER ANMELDUNG
UND AUSGABE DER
AUSLEGESCHRIFT: 25. JUNI 1959
Der Gegenstand der Erfindung ist eine vorzugsweise in Brennstoffelementen, welche die chemische
Energie brennbarer Gase direkt in elektrische Energie umsetzen, verwendbare Gaselektrode zur elektrochemischen
Umsetzung aktiver Gase. Bekannt ist, daß man hierfür Gasdiffusions- oder Katalysator-Elektroden
oder Gas'diffusions-Katalysator-Elektroden
verwendet, die sich durch eine große wirksame Oberfläche der in ihnen verwendeten Katalysator-Materialien
und/oder durch große Porosität der Elektrodenkörper auszeichnen. Beispielsweise wird in der
deutschen Patentschrift 1 019 361 eine Doppelskelett-Katalysator-Gasdiffusions-Elektrode
für die elektrochemische Umsetzung von Brenngasen in alkalischen Elektrolyten beschrieben.
Für die elektrochemische Nutzung direkt zugeführten Wasserstoffs besitzen solche Doppelskelett-Katalysator-Elektroden
aus Nickel hervorragende Eigenschaften, wie z. B. Dauerbelastbarkeiten von 200 bis 300 [mA/cm2] bei Polarisationen von 100 bis 200
ImV], zwischen zwei Elektrodenregcnerationen entnehmbarc
-Ladungsmenge von etwa 100 [Ah/cm2] und Lebensdauern von mehr als 700 [Ah/cm2], wenn sie
bei 80° C im stark alkalischen Elektrolyten betrieben werden. .
Die elektrochemische Nutzung kohlenstoffhaltiger Brenngase wie Kohlenmonoxyd oder Methan gelingt
mit diesen Elektroden auch, abeTTrlre"engen Poren
verstopfen sich dann häufig nicht nur durch Aluminium- und/oder Nickelhydroxydausfällungen, sondem
auch durch Alkalicarbonat jund/p.deiL Alkalir,
bicarbonat; nur der vorrTElektrolyt-Brenngas-Gemisch
ohne wesentliche Behinderung erreichbare Katalysator — es ist dies bei stark gasenden Doppelskelett-Katalysator-Elektroden
der an der elektrolytseitigen Elektrodenoberfläche liegende — bleibt nach verhältnismäßig
kurzer Betriebszeit noch für die Umsetzung übrig. Aber gerade dieser Kontakt ist, wenn die
Doppelskelett-Katalysator-Elektrode im Brennstoffelement betrieben wird, durch Sauerstoffbespülung
besonders stark gefährdet.
Die Herstellung solcher kompakten, hochporösen, Katalysator in einem Stützskelett enthaltenden Elektrodenkörper
ist zeitaufwendig, kostspielig und gelang bisher wegen technischer Schwierigkeiten nur für
einige Metalle, wie Nickel, Kupjer, ,Eisen„und.,Silber.
Wünschenswert sind jedoch Gaselektroden, die den Einsatz sämtlicher Katalysatormaterialien ohne
Schwierigkeiten ermöglichen, deren Katalysator durch Gegengasbespülung nicht gefährdet wird, die
möglichst aktiv, von langer Lebensdauer, korrosionsfest, in jeder Größe herstellbar, bequem und billig
regenerierbar sind, einen hohen Gasumsatzwirkungsgrad besitzen, große mechanische Festigkeit und gute
< Katalysator-Sieb-Elektrode
zur elektrochemischen Umsetzung
aktiver Gase in Brennstoffelementen
zur elektrochemischen Umsetzung
aktiver Gase in Brennstoffelementen
Anmelder:
Ruhrchemie Aktiengesellschaft,
Oberhausen (RhId.)-Holten,
und Steinkohlen-Elektrizität
Aktiengesellschaft,
Essen
Dipl.-Phys. Gerhard Grüneberg,
Oberhausen (Rhld.)-Sterkrade,
Oberhausen (Rhld.)-Sterkrade,
Joachim Kubisch, Bottrop,
und Dr. Herbert Spengler, Oberhausen (Rhld.)-Holten, sind als Erfinder genannt worden
elektrische Leitfähigkeit aufweisen und vor allen Dingen den flüssigen Elektrolyten einen wenig behinderten
Konzentrationsausgleich ermöglichen, ohne dabei gleichzeitig das .aktive, elektrochemisch zu
nutzende Gas preiszugeben. Diese Anzahl oftmals schlecht zu vereinigender, Forderungen ist schwer mit
einem einzigen kompakten Elektrodenkörper zu erfülfen.
Um diesen Schwierigkeiten auszuweichen, wurde das Prinzip des »kompakten Elektrodenkörpers« verlassen
und eine gleichsam nach dem »Baukastenprinzip« zusammengesetzte Katalysator-Sieb-Gaselektrode
entwickelt, die eine Abart der vorgeschlagenen, aus zwei metallisch leitenden Sieben mit zwischengelagertem,
katalytisch wirksamem Metall bestehenden Katalysator-Sieb-Elektroden für Vorrichtungen zur
elektrochemischen Umsetzung flüssiger Stoffe darstellt.
Es wurde nun gefunden, daß man in Brennstoffelementen zur direkten Umsetzung gasförmiger oder
flüssiger Brennstoffe in elektrische Energie zur elektrochemischen Nutzung aktiver Gase mit Vorteil
Katalysator-Sieb-Gaselektroden benutzt, die aus einer katalytisch wirksamen oder unwirksamen Gasverteilungsfritte
und einem hierzu parallelen, mit einer
Stromzuführung versehenen Sieb bestehen, zwischen denen gekörntes oder pulverförmiges, elektrisch
leitendes, katalytisch wirksames Material liegt.
Die Öffnungen des Sjebcs -können trichterförmig
oder konisch verengt ausgebildet und die trichterformigen öflnungen bzw. die konischen Verengungen
der Frittc zugewandt sein, sie können kreisrund, schlitzförmig oder polygonal geformt sein.
Lhr hydraulischer " Durchmesser kann zwischen
1 ... 200 μ, vorzugsweise 10 ... 150 μ liegen, zweckmäßig beträgt er 30 ... 100u.
Die Grisvertcilungsfritten sollen mechanisch sehr
feste, hbchporöse Sinterkörper mit mittleren Porendurchmcsscpu
von L ... lOO μ, vorzugsweise 10 ... SO μ sein.
Als katalytisch wirksame Fritle kann ein Doppclskclctt-Kalalysator-Körpcr
benutzt werden, der aus einem katalytisch wenig wirksamen Metallskelett mit fest eingelagertem feinkörnigem Raney-Katalysator
besteht. so
Der Eluklrodcnkörpcr kann hierbei eine beliebige
Gestalt haben, beispielsweise kann man Frittc und Siebe als koaxiale Zylinder ausbilden, die durch
obere und untere Vcrschlußplatten vereinigt sind. Der Katalysator befindet sich hierbei im Ringraum zwi- as
sehen den beiden Zylindern. Man kann aber auch scheibenförmige Elektroden beliebiger Gestalt herstellen.
Die Zeichnung veranschaulicht den Bau einer solchen scheibenförmigen Elektrode, bei der die Sieböffnungen
trichlerartigc Fortsätze aufweisen. Sie stellt ciincn Schnitt durch den Elcktrodcnkörper dar.
1 ist die metallische Halterung mit der Gaszuführung,
2 die katalytisch wirksame oder unwirksame Frittc, 3 das gekörnte oder pulver form ige katalytisch
wirksame Material, 4 das Sieb.
Der Katalysator sowie das Sieb werden aus Materialien hergestellt, die den jeweils umzusetzenden
Gasen sowie dem Elektrolyten, den Rcaktionszwischcn- und Endprodukten gegenüber beständig
sind und keine unerwünschten Nebenreaktionen bewirken.
Beispielsweise benutzt man für die elektrochemische Umsetzung von Wasserstoff, Kohlenoxyd und/oder
yKlcthant im alkalischen oder artcäTiscTi hyd'rblysicrten
.Elektrolyten Siebe aus Nickel und körnigem^ Raney-,Nickcl-Katalysator
oder im sauren oder alkalischen bzw. saucrhydrolysicrlen oder alkalisch hydrolysieren
Elektrolyten Siebe aus l_Platyj_iund !Platin- oder_
J'nHadiuinschwamm oder Aktivkohle, die"~mit .Platin so
jocler Palladium aktiviert ist^als Katalysator. Für die
"elektrochemiijcne Umsetzung von Kohlenoxyd im
alkalischen oder alkalisch hydrolysieren Elektrolyten kann man weiterhin beispielsweise Kupfersiebe und
körnitrciiRancv-Kupfer/Katalysator verwenden.
Für die elektrochemische Umsetzung von Sauerstoff im alkalischen oder alkalisch hydrolysieren
Elektrolyten kann man beispielsweise Silbersiebe und körnigen hochporösen iSilhfM-katalvsatog oderLAktivkoh
1 i-.,__die durch fei η verteiltes Silber aktiviert ist^go
verwenden.
Die Fritten können unter der Voraussetzung, daß sie gegenüber dem verwendeten Gas, dem verwendeten
Elektrolyten sowie den Zwischen- und Endprodukten der Reaktion bei vorgegebenen Betriebsbedingungen
beständig sind und zu keinerlei unerwünschten chemischen Ncbenreaklioncn führen, aus allen Materialien
hergestellt werden, die sich zu Sinterkörpern mit den erwähnten Eigenschaften verarbeiten lassen.
Die Wahl elektrisch leitender oder nichtleitender und gleichzeitig katalytisch wirksamer oder unwirksamer
Gasverteilungsfritten richtet sich danach, ob man gewisse Einzelschritte der Elektrodenreaktion fördern
oder hemmen oder ob man gewisse störende Einflüsse anderer Art ausschalten will. An einigen Beispielen
möge dies erläutert werden:
Katalytisch unwirksame Gasverteilungsfrittcn wird man insbesondere für die elektrochemische Nutzung
kohlenstoffhaltiger Brenngase, wie Kohlenoxyd oder Methan, im alkalischen Elektrolyten verwenden. Man
vermeidet durch die Verhinderung des Ablaufs der Oxydationsifeaktion im Inneren der engen Poren eine
schnelle Verstopfung durch Alkalicarbonat bzw. -bicarbonat. Beispielsweise haben die inaktiven Gasvcrteilungsfritten
im indirekten stark alkalischen Kohlcnoxyd-ßrennsloff-Element,
wie es vorgeschlagen worden ist, neben der Gasverteilung insbesondere die Aufgabe,
Alkaliformiat zu bilden, ohne das in ihnen gebildete Formiat gleich selbst zu 'dehydrieren und Carbonat
bzw; Bicarbonat zu bilden und damit zu verstopfen.
Das aus der Fritte herausdifrundicrendeFormiat wird erst am körnigen Raney-Nickcl-Katalysator, dazwischen
Fritte und S"ieb gelagert ist, dchydriert, wo
ein bequemer Konzentrationsausgleich" mit""""dem
äußeren Elektrolyten möglich ist.
Katalytisch aktive Gasvertcilungsfritten wird man insbesondere für die elektrochemische Umsetzung von
Wasserstoff (Nickel-Doppelskelett-Katalysator-Elektroden) · oder von Sauerstoff (Silber-Doppelskclett-Katalysator-Elektroden)
verwenden. Durch die erfindungsgemäße Anordnung von einem durch ein Mikrosicb gehaltenen, katalytisch wirksamen Material
wird die Aktivität solcher Elektroden gesteigert und der Gasumsatzwirkungsgrad wesentlich erhöht.
Nichtleitende, inaktive Gasverteilungsfrittcn wird man insbesondere dann benutzen, wenn man dn'e Verstopfung
ihrer Poren durch kolloidale oder gelartigc Ausfällungen (Aluminium-, Eisen-, Nickel- usw.
Hydroxyde, Kieselsäure usw.) zu erwarten hat, die unter Umständen als Ladungsträger auftreten, unter
dem Einfluß des elektrischen Feldes zwischen den Elektroden des Brennstoffelementes wandern, sich dort
entladen und absetzen können.
Beim Betrieb der Elektrode wird das umzusetzende Gas durch die Gasverteilungsfritte sehr fein verteilt,
in das vom Elektrolyten umspülte Katalysatorschüttgut geblasen. Da die öffnungen des Siebes so bemessen
und/oder so ausgebildet und/oder so angeordnet sind, daß sie im Vergleich zum flüssigen Elektrolyten den
Gasbläschen gegenüber einen 'hohen Strömungswiderstand entgegensetzen, steigt das Gas unter dem Einfluß
der Auftriebskräfte in ßläschenform im katalytisch wirksamen Schüttgut auf, berührt die Katalysatoroberfläche
auf seinem Wege sehr oft und bildet viele für die elektrochemische Umsetzung notwendige
Dreiphasengrenzen Elektrolyt—Katalysator — Gas.
Die Menge des pro Zeit- und Flächeneinheit einzublasenden Gases richtet sich nach der angelegten
anodischen (im Falle von Brenngasen) bzw. kathodischen (im Falle von oxydierenden Gasen) Belastung.
Der Weg des Gases durch das Katalysatorschüttgut muß so lang sein, daß das Gas durch die angelegte
Belastung möglichst quantitativ umgesetzt werden kann.
Aus diesem Grunde ordnet man die Fritte zweckmäßigerweise
nur im unteren Teil des senkrecht stehenden Elcktrodenkörpers an (s. Abbildung), so
daß das Gas in den unteren Abschnitt der zwischen Sieb 4 und Halterung 1 bzw. Fritte 2 gelagerten
Katalysatorschüttung 3 eintritt.
Claims (3)
1. l_Katalvsator-Sieb-Elektrodel zur elektrochemischen
Ausnutzung aktiver Gase in Brennstoffelementen zur direkten Umsetzung chemischer
Energie in elektrische Energie, bestellend aus einer katalytisch wirksamen oder unwirksamen Fritte
(2) und einem hierzu etwa parallelen, mff'e'iner
Stromzuführung, versehenen Sieb (4), zwischen denen gekörntes oder pulverförmiges, elektrisch
leitendes, katalytisch wirksames Material (3) liegt.
2. Katalysator-Sieb-Elektrode nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß die öffnungen des Siebes trichterförmig oder konisch verengt und
die trichterförmigen öffnungen oder die konischen Verengungen der Fritte zugewandt sind.
3. Katalysator-Sieb-Elektrode nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als katalytisch
wirksame Fritte eine Doppelskelett-Katalysator-Elektrode, bestehend aus einem katalytisch wenig
wirksamen Metallskelett mit fest eingelagertem, feinkörnigem Raney-Metall-Katalysator, dient.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
® 909 558/99 6.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DER22513A DE1059990B (de) | 1958-01-17 | 1958-01-17 | Katalysator-Sieb-Elektrode zur elektrochemischen Umsetzung aktiver Gase in Brennstoffelementen |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DER22513A DE1059990B (de) | 1958-01-17 | 1958-01-17 | Katalysator-Sieb-Elektrode zur elektrochemischen Umsetzung aktiver Gase in Brennstoffelementen |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE1059990B true DE1059990B (de) | 1959-06-25 |
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ID=7401147
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DER22513A Pending DE1059990B (de) | 1958-01-17 | 1958-01-17 | Katalysator-Sieb-Elektrode zur elektrochemischen Umsetzung aktiver Gase in Brennstoffelementen |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
DE (1) | DE1059990B (de) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE1148981B (de) * | 1961-03-29 | 1963-05-22 | Dr Ewald Wicke | Vorrichtung zur chemischen Aktivierung von gasfoermigem Wasserstoff unter Verwendung von porenfreien Metallmembranen |
DE1192280B (de) * | 1961-08-03 | 1965-05-06 | Varta Ag | Verfahren zum Betrieb von Brennstoffelementen mit Kohlenwasserstoffen |
DE1238523B (de) * | 1959-10-16 | 1967-04-13 | Accumulateurs Fixes | Brennstoffelement |
DE3814160A1 (de) * | 1988-04-27 | 1989-11-09 | Hager Gerhard Dr Chem | Wasserstoff/sauerstoff-brennstoffzelle mit packungsfoermigen katalysatorelektroden |
-
1958
- 1958-01-17 DE DER22513A patent/DE1059990B/de active Pending
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE1238523B (de) * | 1959-10-16 | 1967-04-13 | Accumulateurs Fixes | Brennstoffelement |
DE1148981B (de) * | 1961-03-29 | 1963-05-22 | Dr Ewald Wicke | Vorrichtung zur chemischen Aktivierung von gasfoermigem Wasserstoff unter Verwendung von porenfreien Metallmembranen |
DE1192280B (de) * | 1961-08-03 | 1965-05-06 | Varta Ag | Verfahren zum Betrieb von Brennstoffelementen mit Kohlenwasserstoffen |
DE3814160A1 (de) * | 1988-04-27 | 1989-11-09 | Hager Gerhard Dr Chem | Wasserstoff/sauerstoff-brennstoffzelle mit packungsfoermigen katalysatorelektroden |
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